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Description
1333501 23456pif 九、發明說明: . 【發明所屬之技術領域】 本發明是關於-種I占著劑組成物、薄膜狀黏著劑、黏 著片以及使用該些的半導體裝置。 • 【先前技術】 先前’於半導體元件與半導體元件搭載用支持構件的 • 接合中,主要是使用銀膏(silverpaste)。然而,隨著近年來 半導胆元件的大型化、半導體封裝(pacl(age)的小型化及高 鲁 性能化,對所使用的支持件亦提出小型化、精密化的要求。 對於這種要求,於銀膏中,由於因濕擴散因數(wet spread factor)、溢出(overflow)或半導體元件傾斜(inciinati〇n)而造 成的線接合(wire bond)時的不良情況、銀膏厚度控制的困 難、以及銀嘗的空洞(void)產生等原因,故一直無法滿足上 述要求。因此,為了應對上述要求,近年來已開始使用薄 膜狀的黏著劑(例如,參照日本專利特開3_192178號公報、 曰本專利特開4-234472號公報)。 鲁 遠薄膜狀黏著劑(film adhensive),目前是於單片貼附 方式(single attachment method)或者晶背貼附方式(wafer back attachment method)中使用。當使用前者的單片貼附方 式的薄膜狀黏著劑來製造半導體裝置時,首先藉由切割 (cutting)或打孔(punching)而將捲筒(reel)狀薄膜狀黏著劑 自單片中切出’然後將其黏著於支持構件上,且藉由晶片 切割(dicing)步驟將單片化的半導體元件接合於具有上述 薄膜狀黏著劑的支持件上,以製作附有半導體元件的支持 6 23456pif 構件。其後,經線接合步 , 元件(例如,參照日本專;㈣等,㈣得半導體 為了使用上述單片貼附方、4 _綱號公報)。然而,
膜狀黏著劑切出再郅菩认的薄^黏著劑,必須有蔣薄 (^mbly equipment) : M 造成本變高之問題。此存在與使用銀膏的方法相比製 造半導體裝置時,首貝占附方式的薄膜狀黏著劍來製 _的背面,進狀黏著劑的-面貼附於半導 黏著劊的另—面。^刀^片(di血g sheet)貼附於薄膜狀 圓以單片取出,且撿:附彻f牛自上述晶 元件,將其與支接早片化潯肤狀黏著劑的半導體 而獲得半導體裝置tt’其後經線接合、密封等步驟, 附帶薄膜狀黏著⑽貼附方式的薄膜狀黏著劑,將 需將薄膜狀黏著心 部分㈣改由對附熱盤(heat bGard)等的裝置的— 著劑的|配方、、2 此,該方法作為於使用薄膜狀黏 辈老==將製造成本控制於比較低之方法而受到 ”二’ ' D ’參照曰本專利特開平4-196246號公報)。 化外Ί功!!來,除了半導體元件的小型薄型化、高性能 化的半導體震置 ^时^月丑凡例貝層 裝置的;急速 方面,因上述半導體 極薄化了二=方向發t ’ Ϊ半導體晶圓亦更進一步地 τ,搬送日^的晶圓破損、對晶背貼附薄膜 1333501 23456pif 狀黏著劑時的晶圓破損變得明顯。為.了防止這種情況,一 直是採用於晶背貼合軟質賴帶(通稱為背面研^帶( grind tape))之方法。然而,因上述背面研磨帶的軟化溫度 為小於等於HKTC,而且為了抑制由貼合時的熱應力所造 成的晶圓翹曲(warp),故業者強烈需求可於低於1〇〇。〇溫度 下貼附於晶背之薄膜狀黏著劑。 又,為了簡化裝配步驟,目前提出有以下方法:可利
用將切割片與濤膜狀黏著劑的一面貼合之黏著片、亦即使 切軎J片(dicing sheet)與黏晶片(dieb〇nd fiim)一體化之薄膜 (以下’稱為一體型薄膜),而使與晶背貼合的步驟簡化。 為了製作如上述之-體型_,f者正謀求—薄膜狀黏著 劑,其與上述背面研磨膠帶同樣,可於低於1〇〇。〇溫度下 人曰曰用貼附,並且具有晶片切割後的拾取(pickup)性、亦即 與暫時貼合的切割片的易剝離性等半導體裝置裝配時的良 好操作特性。
^ 义川崎狀队勒考劑的半導體裝置,亦要求具有可 罪I1生亦即而;j·熱性、而;j·濕性、抗回填性(r⑷㈣似匕加㈣等。 ^ 了確保抗回填性’則要求半導體裝置於·^左右的回 二加熱溫度下’具有可抑制霉“日日層_或斷裂之高黏著強 :如此,對於可问度兼備包含低溫積層如油扯)性的操 特性與包含抗回銲性的半導體裝置可靠性之薄膜狀黏著 劑的要求逐漸增加。 士另―方面,當支持件是於其表面上具有配線的有機基 板Wganic substrate)時’為了確保半導體裝置的耐濕可靠 8 1333501 23456pif 性以及配線_絕緣可靠性,重要較確騎上述配線階 梯(wmng bump)而言具有充分的填充性(埋入性上述埋 入性’可II由於半導體元件㈣配步财,利用密封步驟 中白味注模(transfer mold)成形時的熱及壓力,而達成。缺 而’如上所述,隨著多個半導體元件的積層化的進展,於 用以將=個半導體兀件接合、積層化所f之熱 ·^ Μ㈣步驟(黏晶、以及線接合等)中,存在著盥半導體元 件的積層數的增大的同時亦鱗間化之傾向。因此,於積 層有^畔導^㈣半導辟置巾,在麟將處於最下 ㈣+導體元件與附帶配線階梯的有機基板間加以接合之 雜狀黏者射,在黏晶與轉送模成形步驟之間,經歷了 用以將上段半導體元件積層之熱歷程。因此,因加敎硬化 f使得流動性降低,且對於基板表面的配線間隔而言,變 付,以確保轉送模成形步驟巾的湘熱及壓力之埋入性。 =法確保上述埋人性時,則由於因未填充而造成空洞的 '、’而擔心其耐濕可靠性及抗回填性會降低。因此,用 乍為如上相半導體裝置最下段的半導體元件與附配 二s弟的有機基板加以接合之薄膜狀黏著劑中,較好的 =’±可確保於將半導體元件與有機基板接合的步驟亦即黏 :可對基板表面配線間隔的埋入性。為了抑制因熱應力而 j的半導體元件的㈣以及對半導體元.件上的電路面的 ’則_晶0㈣熱及壓力條件設為較進行轉送模成形 守的熱及壓力為更低溫、更低壓、進而更短時間,因此, 作為上述溥膜狀黏著劑,較好的是,於此條件不產生因起 9 1333501 23456pif 泡或未填充所造成的空料^ 間隔的埋入性之熱時流動性。確保對基板表面配線 薄:=:== =耐熱性,提出有- 性樹脂加以組合(例如 二=時流動性與包含抗回_高溫= =充分;其中,熱時流 ===。因此,為了開發高度= 【發明内容】 Μ進仃更坪細或精密之材料設計。 計,’作為用以兼備低溫加工性與耐熱性之設 ° 刖為止,提出有一樹脂組成,該樹脂組成中含右Te 厂幸乂低的聚酸亞胺樹脂(polyimide resin)或丙 (-Π g⑽)以及環氧樹脂(epoxy resin),另外提出 2,其是藉由以增量比例添加低分子量且低黏度的 ς 曰^而於Β步驟(B_stage)c):/,獲得兼備於低溫、低壓、及 1’條件下埋入基板表面的配線間隔的熱時流動性盥C =中的耐熱性。然而’隨著環氧樹脂量的增加,系统 正肢内的離子性雜質量的增大、熱應力的增大、點著性的 降低以及耐熱性的降低等問題已明顯化。 ,於上述先前技術的問題’本發明之目的在於提供一 種黏著劑組成物以及_狀黏著劑,雜著劑組成物 備對於被黏附體的填充性(埋入性)及低溫積層性等之操作 23456pif W又3=填性等半導體裝置之可靠性。 的易剝離性^=目± =於提供—種自上述切割片上剝離 _ %作4寸性為優異之黏著片。 時的高黏著強i明之目的在於提供—種生紐優異、加熱 1·的=錢度以及耐祕為優異之半導體裝置。 究,最發明者們’為解決上述問題而進行了精心研 二’、以下解決方法。即,本發明將以下(])〜(19) 中所揭示項目作為其特徵。 ⑴-種黏著賴成物’歧肋將半導^件與被黏 附體黏者’此黏著触成物之特徵在於:其是含有⑷熱塑 !生树月a (B)以下述通式⑴所表示的雙烯丙基二醯亞胺 (bisallylnadimide)、以及(c)大於等於2官能的 functional)(甲基)丙稀酸醋化合物而成。
(式中’ R】表示含有芳香族環以及/或者直鏈、支鏈或 環狀脂肪族烴的2價有機基) (2)如上述第(1)項所述之黏著劑組成物,其中雙婦丙基 二醯亞胺是以下述結構式(Π)及/或(III)來表示。 1333501
(3)如上述第(1)或(2)項所述之黏著劑組成物,其中上 述(C)大於等於2官能的(曱基)丙烯酸酯化合物,是以下述 結構式(IV)來表示。
Η户C—Γ〇 0 ' 0 (IV) (式中,R2為2價有機基’ R3以及R4分別獨立表示礼 或甲基’ m及η是大於等於1的整數) (4) 如上述第(1)至第(3)項中任一項所述之黏著劑組成 物’其是更含有(D)馬來酿亞胺(maieimide)化合物及/或單 官能縮合多環噁嘻(oxazine)化合物而形成。 (5) 如上述第(4)項之黏著劑組成物,其中上述順丁烯二 醯亞胺化合物’是以下述通式(V)所表示之雙馬來醯亞胺 (bismaleimide)化合物、或者以下述通式(νί)所表示的盼酸 清漆(novolac)型馬來醯亞胺化合物。 12 1333501 23456pif
N—R5—N
V V 〇 〇 (V) (式中,R5是含有芳香族環以及/或者直鍵、支鍵或環 狀脂肪族烴的2價有機基)
(VI) (式中,η表示0〜20的整數) (6)如上述第(4)或(5)項所述之黏著劑組成物,其中上 述單官能縮合多環噁嗪化合物,是以下述通式(VII)所表示 的化合物。
(VII) (式中[A ]表示相鄰的碳原子共有噁嗪環而形成縮合環 之單環或者縮合多環芳香族烴環;R1以及R2分別獨立地 選自氫原子以及碳數1〜1 〇的取代或非取代之一價煙基, 1333501 23456pif 全部可相同,亦可不同,n表示〇或’1〜4的整數)。 (7)如上述第(6)項所述之黏著劑組成物,其中以上述通 式(VII)所表示的單官能縮合多環噁嗪化合物,是以下述通 式(VIII)所表示之化合物。
(VIII) (式中R1及R2分別獨立地選自氫原子以及碳數〗〜10 的取代或非取代之一價烴基,全部可相同亦可不同,η表 示0或者1〜4的整數)。 (8) 如上述第(丨)至第(7)項中任一項所述之黏著劑組成 物’其是進一步含有(Ε)環氧樹脂而形成。 (9) 如上述第(1)至第(8)項中任一項所述之黏著劑組成 物’其是進一步含有(F)填充料而形成。 (1〇)如上述第(1)至第(9)項中任一項所述之黏著劑組 成物’其中上述(Α)熱塑性樹脂是聚醯亞胺樹脂。 (11)如上述第(1〇)項所述之黏著劑組成物,其中上述聚 醯亞胺樹脂是使四羧酸二酐與至少含有以下述式(lxb)所 表示的脂肪族醚二胺的二胺進行反應所獲得之聚醯亞胺樹 脂。 ?Hs ( ?H3 X CH3 (IXb) H2N—CHCH2-|--〇—CHCH2-j-〇—CHCH2—NH2 14 1333501 23456pif (式中’P表示〇〜80的整數) (12) 如上述第(10)或第(11)項所述之黏著劑組成物,其 中上述聚醯亞胺樹脂的Tg為小於等於1⑼。C。 (13) 如上述第(1)至第(12)項中任一項所述之黏著劑組 成物,其是更含有(G)光起始劑而形成。 (14) 如上述第(1)至第(13)項中任一項所述之黏著劑組 成物,其中上述被黏附體,是附有配線階梯的有機基板。
(15) —種薄膜狀黏著劑,其特徵在於:使用如上述第 (1)至第(M)項中任一項所述之黏著劑組成物而形成。 (16) —種黏著片’其特徵在於:其是具有將如上述第 G 5)項所述之薄膜狀黏者劑及切割片積層之構造而形成。 (17) 如上述第(16)項所述之黏著片,其中上述切割片, 疋具有基材薄膜、及設置於該基材薄膜上的放射線硬化型 黏著劑層而形成。 (18) 如上述第(16)項所述之黏著片,其中上述切割片是 聚稀烴系薄膜。
、十、種半導體裝置,其特徵在於:其是具有利用如 、f ^ 至〇4)項中任—項所述之黏著劑組成物或者如上 ^ 賴狀㈣劑,將切體元件與半導體搭載 ⑴構造,以及/或者具有利用如上述第 15)頂1 項所述之黏著劑組成物或者如上述第 而形成的=咖,w以❹彻元件黏著 根據上述本發明,可提供一種薄膜狀黏著劑,其可對 15 1333501 23456pif 應於將極薄晶圓以及多個半導體元件,加以積層的半導體裝 置之晶背貼附方式。在將薄膜狀黏著劑貼附於晶背時,通 木加熱直至薄膜狀黏著劑溶融的溫度,但若使用本發明之 4膜狀黏著劑,則可以極薄的晶圓保護膠(pr〇tect 1叩£)、或 者方;低於所貼合的晶片切割帶(出匕叩tape)的軟化溫度的 恤度下貼附於晶背。藉此降低熱應力,因而可解決大直徑 :、薄化的晶圓的㈣等問題。又,可藉由黏晶時的熱及 壓力,而確保可良好地埋入基板表面的配線階梯之熱時流 動性’,可較佳地對應於將多個半導體元件積層的半導體裝 步驟。又’因可確保高溫時的高黏著強度,故可 、止熱性以及耐濕可靠性’進而可簡化半導體裝置的製 曰^可藉由使黏著劑組成最佳化,而更為降低 日日圓想曲荨的敎廡士 -Τ-, %),可具備拾取ί生本1抑制晶片切割時的晶圓飛出(chip 釋氣(〇mga推。㈣I置製造辆㈣性、以及低 又,根據本發明,可 切割片貼合而成之黏著如仏一種將上述薄膜狀黏著劑與 功能。根據本發明之黏#其兼備切割片及黏晶片的兩種 貼附步驟簡化,且可提=片,可使至晶片切割步驟為止的 裝的組合熱歷程亦為穩種材料,其可確保即使對於封 進而,根據本發明,^性。 劑之半導體裝置。本發日耗供一種使用上述薄膜狀黏著 化、可靠性優異之半導俨之半導體裝置,是使製造步驟簡 有於半導體元件搭載用$裝置。本發明之半導體裝置’具 夺件上封裝熱膨脹係數差大的半 23456pif 導體元件時所要求之耐熱性及耐濕性·。 · 另外’本申請案基於同一申請人先前於日本國提出申 凊的曰本專利申請案第2006-013854號(申請曰2006年j 月23曰)以及曰本專利申請案第2006-197324號(申請曰 2006年7月19日)而同時主張其優先權,為了參照而將這 些申請案的說明書編入於此。 又’本發明中之術語曱基)丙烯酸酯」’是指曱基丙 稀酸醋及丙稀酸酯之兩者。 【實施方式】 本發明之黏著劑組成物,其特徵在於:其是至少含有 (A)熱塑性樹脂、(B)以下述通式(1)所表示之雙烯丙基二酿 亞胺、及(C)大於等於2官能的(甲基)丙烯酸酯化合物而形 成。
(式中,R!是含有芳香族環以及/或者直鏈、支鏈或環 狀脂肪族烴的2價有機基) 上述通式⑴中的R! ’較好的是,可列舉:苯殘基 (benzene residue)、曱苯殘基(t〇iuene residue)、二甲苯殘基 (xylene residue)、萘殘基(naphthalene residue)、直鏈 1333501 23456pif · » (linear)、支鏈(branching)、或環狀烧基(alkyl)、或者這些基 的混合基,更好的是,可列舉以下述結構式(la)、(lb)、(Ic) 中所表示的任一種以上之2價有機基。
18 1333501 • 23456pif
· (lb) 19 F3c
(式中,n表示1〜10的整數。)
其中,以下述結構式(II)所表示的液狀六亞曱基型雙烯 丙基二醯亞胺或以下述構造(III)所表示的低熔點(熔點:約 40°C)固體狀的苯二曱基型雙烯丙基二醯亞胺,亦作為構成 黏著劑組成物的不同成分之間的相溶化劑而起作用,且就 可賦予黏著劑組成物的B步驟中以良好的熱時流動性而 言,為更好。特別是,固體狀的苯二曱基型雙烯丙基二醯 亞胺,除了有良好的熱時流動性以外,亦可抑制於室溫下 薄膜表面黏著性的上升,因而改善黏著劑的操作性。再者, 上述雙烯丙基二醯亞胺,可單獨使用或者組合兩種或兩種 20 1333501 23456pif ' 以上使用。
又,本發明中使用的上述(B)雙烯丙基二醯亞胺,若於 無觸媒下進行單獨硬化,必需有大於等於250°c的硬化溫 度,因此成為實用化時的大的障礙。又,即使於使用觸媒 的系統中,僅可使用強酸(Strong acid)或鑷鹽(Onium salt) 等於電子材料中成為重大缺陷之金屬腐蝕性觸媒,且於最 終硬化中必需有250°C左右的溫度。因此,以將上述硬化 溫度設為小於等於200°C為目的而進行了各種研究,結果 發現,可藉由將雙烯丙基二醯亞胺與下述的(C)大於等於2 官能的(甲基)丙烯酸酯化合物或者馬來醯亞胺化合物中的 任一化合物併用,而達成上述目的。雖然上述反應機理的 詳細情況尚不明了,然可推測如下:藉由雙烯丙基二醯亞 胺中的烯丙基與(曱基)丙烯酸酯化合物中的(曱基)丙烯酸 酯基或馬來醯亞胺化合物中的馬來醯亞胺基之間的烯反應 21 1333501 23456pif (ene reaction)、以及迪爾-阿德反應(Dlels-Alder reaction), 而達成立體化(參照八.1^111^,八.10^11^,”八丨1)^1^(^〇 Imides: A New Class of Heat-Resistant Thermosets", J.
Polym. Sci.,Part A Polym. Chem.,第 27 卷,第]3]0 頁 (1989)) 〇 又’為了有效地兼備本發明之黏著劑組成物的Β步驟 中的良好之熱時流動性以及C步驟中之耐熱性,上述(Β) 雙烯丙基二酸亞胺的添加量’相對於1 〇〇重量份的(Α)熱塑 性樹脂,較好的是1〜250重量份,更好的是5〜2〇〇重量 份,尤其好的是10〜100重量份。若該添加量小於]重量 份,則向兼備上述特性的效果變小的方向發展,若超過250 重量份’則向不損害薄膜形成性的方向發展,因此任一種 情況均不好。 本發明中所使用的上述(C)大於等於2官能的(甲基)丙 稀酸酯化合物,若是1分子中所含(甲基)丙烯酸官能基的 數目為大於等於2之化舍物,則無特別限制,例如可列舉: 丙烯酸戊烯酯(pentenyl acrylate)、丙烯酸四氫σ夫喃醋 (tetrahydrofurfuryl acrylate)、二乙二醇二丙稀酸酷 (diethylene glycol diacrylate)、三乙二醇二丙稀酸酉旨 (triethylene glycol diacrylate)、四乙二醇二丙稀酸酿 (tetraethylene glycol diacrylate)、三羥甲基丙烷二丙稀酸醋 (trimethylol propane diacrylate)、三羥曱基丙烷三丙烯酸醋 (trimethylol propane triacrylate)、1,4-丁二醇二丙稀酸酉旨 (1,4-butanediol diacrylate)、1,6-己二醇二丙歸酸 @旨 22 1333501 23456pif (1,6-hexanediol diacrylate)、聚乙上醇二丙稀酸酉旨 (polyethyleneglycol diacrylate)、氧化乙婦(ethyleneoxide)改 質新戊二醇丙烯酸酯(neopentyl glycol acrylate)、聚丙稀醇 二丙烯酸醋(Polypropylene glycol diacrylate)、丙稀酸苯氧 基乙S旨(phenoxyethyl acrylate)、二丙稀酸三環癸烧二經甲 基酉旨(tricyclo decanedimethylol diacrylate)、二(三經甲基)丙 烧四丙烤酸 g旨(ditrimethylolpropane tetraacrylate)、異戊四 醇三丙烯酸自旨(pentaerythritol triacylate)、異戊四醇四丙稀 酸酉旨(pentaerythritol tetraacylate)、二異戊四醇六丙烯酸面旨 (dipentaerythritol hexaacylate)、三(β-經乙基)異氰脲酸 (tris(P-hydroxyethyl)isocyanurate)的三丙稀酸酿,曱基内稀 酸戊烯酯、四氫呋喃曱基丙烯酸酯、二乙二醇二甲基丙烯 酸酯、三乙二醇二曱基丙烯酸酯、四乙二醇二甲基丙稀酸 酯、三羥曱基丙烷二曱基丙烯酸酯、三羥曱基丙烷三甲基 丙烯酸酯、1,4-丁二醇二曱基丙烯酸酯、1,6-己二醇二曱基 丙烯酸酯、聚乙二醇二曱基丙烯酸酯、氧化乙烯改質新戊 二醇曱基丙烯酸酯、聚丙烯醇二曱基丙烯酸酯、曱基丙稀 酸苯氧乙基酯、三環癸烷二羥曱基二甲基丙烯酸酯、二(三 羥曱基丙烷)四曱基丙烯酸酯、異戊四醇三曱基丙烯酸酯、 異戊四醇四曱基丙烯酸酯、二異戊四醇六曱基丙烯酸酯、 三(β-羥乙基)異氰脲酸的三曱基丙烯酸酯等。又,除上述 以外’以及可列舉以下述結構式(IV)所表示的2官能的(曱 基)丙烯酸酯等,其中,以下述結構式(IV)所表示的液狀2 官能的(曱基)丙烤酸酯化合物,就可賦予Β步驟以良好的 23 1333501 23456pif 熱時流動性之方面而言,為較好。另‘外,下述結構式(ιν) 的具體例,可列舉:以下述結構式(IVa)所表示的2官能的 (曱基)丙烯酸酯、或者以下述結構式(IVb)所表示的2官能 的(曱基)丙烯酸酯等。另外,以上(曱基)丙烯酸酯化合物, 可單獨使用或者將兩種或兩種以上併用。 h2c=c—c—o-^-h2ch2co ο
och2ch 2~\〇—C—C==CH2 Π〇 (IV)
(式中5 R2為2價之有機基,R3以及R4分別獨立表不 氫或者曱基,m及η為大於等於1的整數) Η,Ο
OCH2CH
—c—c=ch2 II 2 〇 (IVa)
(式中,R3表示氫或者曱基,m以及p為大於等於1 的整數) H2C=C—C—0 〇 -h2ch2co· q
och2ch24o—c—Ο r〇 -ch2 (IVb) (式中,R4表示氫或者曱基,q以及r是大於等於1的 整數) 又,上述(C)大於等於2官能的(曱基)丙烯酸酯化合物 的添加量,相對於100重量份的上述(B)雙烯丙基二醯亞 胺,較好的是1〜250重量份’更好的是5〜200重量份’ 尤其好的是〇〜1 〇〇重量份。若其添加量小於1重量份,則 存在無法賦予雙烯丙基二醯亞胺以低溫硬化性之傾向, 24 1333501 23456pif 又’若超過250重量份’則存在釋氣、量增多同時耐熱性受 損之傾向。 構成本發明之黏著劑組成物的(A)熱塑性樹脂,並無特 別限定,例如可使用選自以聚醯亞胺樹脂(P〇]yimide resin)、聚醯胺樹脂(polyamide resin)、聚醯胺醯亞胺樹脂 (polyamide imide resin)、聚_酿亞胺樹脂(p〇lyether imide resin)、承月女®日 亞胺樹脂(polyurethane imide resin)、聚胺 酯醯胺醯亞胺樹脂(polyurethane amideimide resin)、石夕氧烧 酿亞私樹脂(siloxane polyimide resin)、聚g旨酿亞胺樹脂 (polyester imide resin)、或者其等的共聚物、其他為苯氧基 樹脂(phenoxy resin)、聚砜樹脂(p〇丨ysuif〇ne奶叫、聚醚颯 樹脂(P〇iyethersuif〇neresin)、聚苯硫醚樹脂(p〇lyphenylene sulfide resin)、聚酯樹脂(p〇lye伽⑽叫、聚醚酮樹脂 (polyether ketone resin)、重量平均分子量為丨〇萬〜丨⑼ 的(甲基)丙烯酸共聚物等所組成之族群中的至少丨種或萬】 種以上之樹脂,其巾較好的是使用親亞胺樹脂。 上述聚醯亞胺樹脂,例如可利用眾所周知的方法使四 ^^^(tetracarboxync dianhydnde)#^„(diamirie)it# 縮合反應,而獲得。亦即,於右嬙、、六t mm 有機劑中,使四叛酸二酐與 一胺以荨莫耳 或者根播, lp .. 很n相對於吨酸二酐的合計 1.0 mo卜二胺的合計〇 5〜9 η 1 θ 〇 ο 1π . ·0 m〇1,將上述組成比調整為 較好的疋0.8〜L0 _的範圍(各成分 反應溫度小於等於8〇。(:、軔妊& θ 厅]心)於 U #乂好的是〇 C〜60。(:下進行加# 反應。隨著反應的進行,反庫L卜退仃加成 丁汉應液的黏度緩慢上升,有且作 25 丄 丄 23456pif 與二胺的:::物:::胺酸產生’另外’若四羧酸二酐 的合計為超過20mnl 久酉夂一酐的σ °十】.〇mol,二胺 =?亞_物: 二量:多二二^
量變低,勺八士义斤k的聚醯亞胺樹脂的重量平均分子 降低。又匕:4§:ΐ黏著劑組成物的耐熱性之各種特性 化成分時,;:=些末端具有反應性的環氧樹脂等硬 =者劑組成物的保存穩定性變差之傾向,該:向ΐ; 上述組成比並不==多_得明t因此,偏離 聚醯亞胺樹θ y σ下所t,因%氧樹脂亦作為 故考歲到= 亞胺寡聚物的交聯劑而起作用, 當決;四_二=著==必=性’較好的是適
n / 酸,亦可藉由於6G C〜8G°C的溫度下 二 '、、:以使其解聚合,而調整其分子量。聚酸亞胺樹脂, Μ上述反應物(聚_酸)進行脫水閉環,而獲得。脫水 展可利用加熱處理的熱閉環法、及使用脫水劑的化學 閉壞法而進行。 ^又,為了抑制本發明之接層劑組成物各特性的降低, 較好的是,於使用前於低於單體熔點10。〇〜20它的低溫度 一將上述一酐加熱乾燥1 2小時以上,或者以無水乙酸進 仃再結晶精製處理;作為原料之純度指標,較好的是使用 26 1333501 23456pif 示差掃描熱量測定儀(D S C)測定的吸熱起始溫度與吸熱峰 的溫度差為10°C以内。另外’上述吸熱起始溫度以及吸熱 峰溫度’是使用以下列條件進行測定時的值:使用 DSC(Perkindmer公司製DSC-7型),樣品量為5 mg,升溫 速度為5°C/min,測定環境:氮氣。 用作上述聚酿亞胺樹脂原料的上述四叛酸二肝,並無 特別限制,例如可列舉.均苯四曱酸二g:p (pyr⑽ellitic dianhydride)、3,3丨,4,4'-聯苯四曱酸二酐(3,3',4,4'-biphenyl tetracarboxylic dianhydride)、2,2,,3,3,-聯苯四甲酸二酐、2,2- 雙(3,4-二羧基苯基)丙烷二酐、2,2_雙(2,3_羧基苯基)丙烷二 酐、1,1-雙(2,3-二羧基苯基)乙烷二酐、丨山雙^,‘二羧基苯 基)乙烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)曱烷二酐、雙(3,4_二羧 基苯基)曱烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)颯二酐、3,4,9,]0-一奈甘欠本四曱酸一酉于(3,4,9,10-perylene tetracarboxylic dianhydride)、雙(3,4-二羧基苯基)醚二酐、苯4,2,3,4-四甲 酸二酐、3,3,3',4'-二苯曱酮四曱酸二酐、2,3,2,,3,-二苯曱酮 四曱酸二酐、3,3,3',4’-二苯曱酮四曱酸二酐、1,2,5,6-萘四 曱酸二酐、1,4,5,8-萘四曱酸二酐、2,3,6,7-萘四甲酸二酐、 1,2,4,5-萘四曱酸二酐、2,6-二氯化萘-1,4,5,8-四曱酸二酐、 2,7-二氣化萘-1,4,5,8-四曱酸二酐、2,3,6,7-四氯化萘 -1,4,5,8-四曱酸二酐、菲-1,8,9,10-四曱酸二酐 (phenanthrene-1,8,9,10-tetracarboxylie dianhydride) 、 口比嘻 -2,3,5,6-四叛酸二 g干(pyrazine-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride)、噻吩-2,3,5,6-四曱酸二酐(thi〇phene-2,3,5,6- 27 1333501 23456pif tetracarboxylic dianhydride)、2,3,3’,4r-聯苯四曱酸二酐、 3,4,3',4'-聯苯四曱酸二酐、2,3,2|,3|-聯苯四甲酸二酐、雙 (3,4-二羧基笨基)二曱基矽烷二酐、雙(3,4-二羧基笨基)曱 基苯基矽烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)二苯基矽烷二酐、n 雙(3,4-二羧基苯基二曱基曱矽烷基)苯二酐(1,4-1)叫3,4-dicarboxyphenyldimethylsilyl)benzene dianhydride)、1,3_雙 (3,4-二羧基苯基)-1,1,3,3-四曱基二環己烷二酐、對伸笨基 雙(偏苯三酸酉干)(p-phenylene(trimellitate anhydride))、乙稀 四曱酸二酉Kethylene tetracarbonic acid anhydride)、1,2,3,4- 丁烧四曱酸二酐、十氫化萘-1,4,5,8-四曱酸二酐((16〇&丨1>^〇 naphthalene-l,4,5,8-tetracarbonic acid anhydride)、4,8-二曱 基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四曱酸二酐、環戊烧-1,2,3,4-四甲酸二酐、D比口各烧-2,3,4,5-四曱酸二肝①丫犷⑺⑹丨此-2,3,4,5-tetracarbonic acid anhydride)、1,2,3,4-環丁;):完四曱酸 二酐、雙(外雙環[m]己烷_2,3_二曱酸二酐(bis(ex〇七icyl〇 [2.2.1]heptane-2,3-dicarbonic acid anhydride)、雙環[2.2.2] 辛烷-7-烯-2,3,5,6-四曱酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)丙 烷二酐、2,2-雙[4-(3,4-二羧基苯基)苯基]丙烷二酐、2,2-雙 (3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、2,2-雙[4-(3,4-二羧基苯基) 苯基]六氟丙烷二酐、4,4·-雙(3,4-二羧基笨氧基)二苯硫醚二 酐 (4,4’-bis(3,4-dicarboxyphenoxy) diphenylsulfide dianhydride)、1,4-雙(2-羥基六氟異丙基)苯雙(偏苯三酸 酐)、1,3-雙(2-羥基六氟異丙基)苯雙(偏苯三酸酐)、5-(2,5-二氧四氫呋喃基)-3-曱基-3-環己烯-1,2-二曱酸二酐 28 1333501 (5-(2,5-dioxotetrahydrofuryl)-3-methyl-'3-cyclohexene- ],2-dicarbonic acid anhydride)、四氫咳喃-2,3,4,5-四曱酸二 酐(tetrahydrofurane-2,3,4,5-tetracarbonic acid anhydride)、 4,4'-氧基二(苯二曱酸二酐)、以下述結構式(10)所表示的四 羧酸二酐、以下述結構式(11)所表示的四羧酸二酐,其中, 就可賦予優異之耐濕可靠性而言,較好的是4,4'-氧二(苯二 甲酸)二酐,或者以下述結構式(11)所表示的四羧酸二酐。 這些四敌酸二酐,可單獨使用或者組合兩種或兩種以上使 用。
(式中,η表示2〜20的整數)
又,以上述結構式(10)所表示的四羧酸二酐,例如, 可由偏苯三酸酐一氣化物(trimellitate anhydride monochloride)以及對應的二醇而合成。偏苯三酸酐一氯化 物,例如可列舉:1,2-(伸乙基)雙(偏苯三酸酐)(1,2-(ethylene) bis(trimellitate anhydride))、1,3-(三亞曱基)雙(偏苯三酸 ^)(l,3-(trimethylene)bis(trimellitateanhydride;))、l,4-(ra# 29 1333501 23456pif 曱基)雙(偏笨三酸酐)、l,5-(五亞曱基)雙(偏苯三酸酐)、 1,6-(六亞曱基)雙(偏苯三酸酐)、1,7-(七亞甲基)雙(偏笨三 酸酐)、1,8-(八亞曱基)雙(偏苯三酸酐)、1,9-(九亞曱基)雙(偏 苯三酸酐)、U0-(十亞曱基)雙(偏苯三酸酐)、1,12-(十二亞 曱基)雙(偏苯三酸酐)、1,16-(十六亞曱基)雙(偏苯三酸酐)、 1,18-(十八亞曱基)雙(偏苯三酸酐)等。 用作上述聚醯亞胺樹脂原料的上述二胺,並無特別限 制,例如可列舉:鄰苯二胺、間苯二胺、對苯二胺、3,3匕 二胺基二苯醚(3,3 '-diaminodiphynyl ether)、3,4'-二胺基二笨 醚、4,4’-二胺基二苯醚、3,3'-二胺基二苯基曱烷(3,3,_ diaminodiphynyl methane)、3,4'-二胺基二苯基曱烧、4,4’- 二胺基二苯基曱烷、雙(4-胺基-3,5-二曱基苯基)曱烷、雙(4_ 胺基-3,5-二異丙基苯基)甲烷、3,3’-二胺基二苯基二說曱 烷、3,4·-二胺基二苯基二氟甲烷、4,4’-二胺基二苯基二氟 曱烧、3,3’-二胺基二苯石風(3,3'-diamino diphenylsulfone)、 3,4'-二胺基二苯砜、4,4’-二胺基二苯颯、3,3'-二胺基二苯硫 醚、一月女基一本硫i^p/’-diaminodiphenylsulfide)、4,4'_ 二胺基二苯硫醚、3,3,-二胺基二苯基酮(3,3,-diamino diphenylketone)、3,4'-二胺基二笨基酮、4,4,_二胺基二苯基 酮、2,2’-雙(3-胺基苯基)丙烷、2,2,_(3,4,_二胺基二苯基)丙 烧、2,2-雙(4-胺基苯基)丙垸、2,2_雙(3_胺基苯基)六氣丙 烧、2,2-(3,4’-二胺基二笨基)六i丙烧、2,2_雙&胺基笨基) 六氣丙烧、1,3-雙(3-胺基笨氧基)笨、M-雙(3_胺基苯氧基) 苯、雙(4·胺基苯氧基)苯、认(1,4·伸苯基雙&甲基亞 30 1333501 23456pif 乙基))二苯胺(3,3’-(l,4-phenylenebis(l-methyl ethylidene))bisaniline)、3,4’-(1,4-伸苯基雙(1-曱基亞乙基)) 二苯胺、4,4'-(l,4-二伸苯基雙(1-甲基亞乙基))二苯胺、2,2_ 雙(4-(3-胺基二苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(4-(3-胺基苯氧基) 本基)六氟丙炫、2,2-雙(4-(4-胺基苯氣基)苯基)六氟丙燒、 雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)硫_ (bis(4-(3-aminophenoxy)phenyl) sulfide)、雙(4-(4-胺基苯氧 基)本基)硫酸、雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)石風 (bis(4-(3-aminophenoxy)phenyl)sulfone)、雙(4-(4-胺基笨氧 基)笨基>風、3,3’-二羥基-4,4'-二胺基聯苯、3,5-二胺基笨曱 酸(3,5-diaminobenzoic acid)等芳香族二胺、1,3-雙(胺基甲 基)環己烷、2,2-雙(4-胺基苯氧基笨基)丙烷、以下述式(Ιχ) 所表示的脂肪族醚二胺、更具體而言,為下述結構式(D(a) 的脂肪族醚二胺中之任一者,或者以下述式(IXb)所表示的 脂肪族醚二胺,進而以下述結構式(χ)所表示的脂肪族二胺 等。
η2ν
Qi—HO Q2U〇~Q^—_ (IX) (式中’ Q丨、Q2以及Q3分別獨立表示碳數為1〜10的 伸燒基,m表示2〜80的整數) 31 1333501 23456pif H2N-fCH2^-〇-(CH2V〇^CH2^-NH2 HzN-fCHz^O-fCHz^O-^CHz^-O-iCHzVNHz H2N-fCH2^-〇4CH2^-〇4CH2^-〇4CH2)j-〇-fCH2^-NH2 H2N-fCH2)5-f〇-(CH2)4}7〇-fCH2^j-NH2 Mw=350 H2N-6CH2)jf 0 4CH2)j^- O-f CH2)7NH2 Mw=750 h2nKch24^cHch2)^chch2^nh2 Mw=1100 H2hHCH2^{<HCH2^^0—CH2^"NH2 Mw=2100 HzN-CH(CH3HCH2>{〇-CH(CH3HCH2H^-〇-(CH2)-CH(CH3)-NH2 Mw=230 h2n-ch(ch3Hch2>{o-ch(ch3Hch2)^-〇^ch23-ch(ch3>-nh2 Mw=400 H2N-CH(CH3HCH2>{〇-CH(CH3HCH2^ 0-eCH2)-CH(CH3)-NH2 Mw=2000 .•(IXa)
(式中,n表示2〜80的整數) 9h3 , ch3 、 ch3
I / I \ I h2n—chch24-〇—CHCH2-)-〇—chch2—nh2 v 八 (IXb) (式中,P表示0〜80的整數) H2N-fcH2^NH2 (χ) (式中,n表示5〜20的整數) 以上述結構式(X)所表示的脂肪族二胺,具體而言,可 歹J舉丨,2-乙__胺、1,3-丙二胺、1,4-丁二胺、1,6-戍二胺、 1,6_ 己二胺、1,7-庚二胺、1,8-辛二胺、1,9-壬二胺、1,10- 癸二胺、Ml-二胺基十一烷、1,12-二胺基十二烷、1,2-環 己二胺等。 又’在決定上述聚醯亞胺樹脂之組成時,其玻璃轉移 溫度(以下’稱為Tg),較好的是將其設計為小於等於 I00C ’更好的是設為8(TC以下,更好的是-2(TC〜60。(:, 32 1333501 23456pif 尤其好的是-20°C〜40°C。若該Tg超過l〇〇°c,則如下所 述’向晶背貼附的溫度超過8 0 C之可能性變高。另一方 面,若Tg低於-20°c,則存在由本發明之黏著劑組成物所 組成的薄膜表面於B步驟狀態下之黏著性變得過強,因而 操作性變差之傾向。為了將該Tg設計為小於等於1〇(rc, 則較好的是’使用以上述式(IXb)所表示的脂肪族峻二胺, - 作為成為聚酿亞胺樹脂原料的二胺。耳f而士,
Suntechnochemical(股份)製 Geffermine D-230、D-400、 • D-2_、D-4000、ED-600、ED-900、ED-2001、ΕΕ)ΓΜ48、 BASF(製)聚醚胺D_23〇、ΕΜ00、D_2〇〇〇等聚氧基伸炫基 二胺(polyoxyalkylenediamine)等脂肪族醚二胺。以上述式 所表示的脂肪族醚二胺’當該式(Ixb)的p為大於等於 ¥,#乂好的疋總一胺的1〜莫耳%,更好的是5〜6〇 莫耳/。。若小於1莫耳%,則存在變得難以賦予本發明之 黏著劑組成物以低溫黏著性、熱時流動性之傾向,另一方 面’ f大於80莫耳%,則存在聚酿亞胺樹脂的Tg變得過 •低、’薄膜的自我支持性受損的可能性變高之傾向。再者, ^述Tg’是將本發明之黏著劑組成物進行薄膜化時的主分 峰破度二是使用Rheometrics公司製黏彈性分析儀 、2 ,溥膜大小為35 mmxio mmx40 μητι厚度、升溫 速度為5 C/min '頻率為〗Ηζ、測定溫度為_15〇。〇〜3〇〇它 Η卞件下進行測疋,且測定Tg附近的加δ峰溫度,將該 溫度作為主分散溫度。 又,上述二胺’亦可使用以下述通式(12)所表示的矽 1333501 23456pif 氧烧二胺。 Q5 Q7 H2N~Q4- Si- - 0— Si- - q9- NH, (12) (式中,Q以及Q9分別獨立表示碳數卜5的伸 或者可具有取代基的伸苯基,q5、q6、q7以及q8分另= 立表示碳數1〜5 基、苯基或者苯氧基,p表示ι〜蜀 的整數) 5 更具體而言,上述式(12)中,(1)為1時),存在有:u,33_ 四曱基-1,3-雙(4-胺基苯基)二石夕氧垸⑴^她邮灿外 l,3-b1S(4-aminophenyl)disil〇xane)、u,3,3_ra 苯氧基_13 雙 (4-胺基乙基)二魏烧、u,3,3_四笨基],3_雙(2_胺基乙基) 二石夕氧烧、1,1,3,3-四笨基_1,3_雙(3_胺基丙基)二石夕氧烧、 1,1,3,3-四曱基_1,3_雙(2_胺基乙基)二石夕氧烧、u二3_四曱 基-1,3-雙(3-胺基丙基)二石夕氧烧、四甲基u-雙(3_ 胺基丁基)二發氧烧、1,3-二曱m甲氧基^雙⑷胺 基丁基)一石夕氧烧等;(P為2時),可列舉:ι,],3,3,5 5-六曱 基-1,5_雙(4-胺基苯基)三矽氧烷〇,丨,3,3,5,5_hexamethyi_ l,5-bis(4-aminophenyl)trisiloxane)、1 1 5 5-四茉美 U -甲 基-U-雙(3-胺基丙基)三嫩)M二 氧基-1,5-雙(4-胺基丁基)三矽氧烷、】四苯基_3,3_二 曱氧基-1,5-雙(5-胺基戊基)三矽氧烷、u,5,5_四曱基_3,3_ 一甲氧基-1,5-雙(2-胺基乙基)三矽氧烧、四曱基 -3,3-一曱氧基_1,5_雙(4-胺基丁基)三矽氧烷、四曱 34 1333501 23456pif 基-3,3-二f氧基·1,5‘雙(5_絲戊基)与氧⑥、 六曱基-1,5-雙(3-胺基丙基)三矽氧烷、} 3 ,,5- -1,5-雙(3-胺基丙基)三石夕氧烧、^说^六丙基^、^ 胺基丙基)三矽氧烷等矽氧烷二胺。 ,又(3- 上逖合禋二胺 … w 丁巧〜711次有將兩種或由备 以上組合使用。進而’由上述各種酸二軒與二 ^ ^ 各種聚酿亞胺樹脂,可單獨使用或者根據需要 種以上加以混合(摻合)。 里我译
又,
上述聚si亞胺樹脂的重量平均分子量, 控制於10000〜200000的範圍内,更好的是^ :是 100000,尤其好的是2麵〜8_。若上述聚酿亞二 的重量平均分子量在丨麵〜誦⑻的範圍内,則將= 其的本發明之黏著劑組成物製成料狀或者薄膜狀時^ 度、可撓性、及黏著性為適當,而且熱時流動性為適當, 故可確保埋入基板表面配線階梯的良好埋入性。另外:若 上述重量平均分子4小於1G_,則存在薄卿成性變^ 之傾向,而且存在薄膜的強度變小之傾向。另一方面,若 上述重量平均分子量超過200000,則存在熱時流動性^ 差,對於基板上的凹凸的埋入性降低之傾向,因此兩者均 不好。又,上述重夏平均分子量,是使用高性能液相層析 儀(high performance liquid chiOmatograph)(島津製作所製 C-R4A),以聚苯乙稀換算所測定的重量平均分子量。 如上所述,若用作(A)熱塑性樹脂的聚酿亞胺樹脂之
Tg為小於等於i〇(TC,且其重量平均分子量為100⑻〜 35 丄:):):> 丄 23456pjf =範圍内’ f不僅可將由含有其的本發明之黏著劑 附l斤組成的黏著劑薄板或者薄膜狀黏著劑向晶背的貼 度控制於低溫,而且亦可降低將半導體 =導體搭載用支持件時之加熱溫度(點= (lebondmg temperature)) ’可抑制半導體元件翹曲的增 大。進而,可有效地賦予黏晶時的流動性。又,當上述^ 導體元件搭載用支持件為有機基板時,可確保控制進行黏
晶時於加熱溫度下因上述有機基板的吸濕水分的氣化所形 成蒸氣壓之強度,可抑制因上述蒸氣壓所造成的黏晶材層 的起泡。 胃 除上述必須成分(A)、(Β)及(C)以外,本發明之黏著劑 組成物,較好的是更含有(D)馬來醯亞胺化合物及/或單^ 能縮合多% °惡。秦化合物而形成。
上述馬來醯亞胺化合物’並無特別限定,但較好的是 於分子内含有大於等於2個馬來醯亞胺基的化合物,例如 可列舉:以下述通式(V)所表示的雙馬來醯亞胺化合物,气 者以下述通式(VI)所表示的酚醛清漆型馬來醯亞胺化合物 等。 〇
(式中’ &是含有芳香族環以及/或者直鏈、支鏈或王署 36 1333501 23456pif 狀脂肪族烴的2價有機基)
(式中,η表示0〜20的整數)
上述式(V)中的R5若為含有芳香族環以及/或者直鏈、 支鏈或環狀脂肪族烴的2價有機基,則無特別限定,但較 好的是,可列舉:苯殘基、曱苯殘基、二曱苯殘基、萘殘 基、直鏈、支鏈、或環狀烷基,或者這些基的混合基,更 好的是,可列舉於上述結構式(Ia)、(Ib)、(Ic)或下述結構式 (Id)中所表示的任一種或一種以上之2價有機基。
37 1333501 23456pif (式中,n是1〜i〇的整數。) 相、<有效赋予本發明之著劑組成物的C步驟中
、而',墟以及向溫#著力而言,可較佳地使訂述結構式 (:=,丁烯二酿亞胺化合物及/或上述 清漆型馬來醯亞胺化合物。 ㈣ 〇
又,為了使上述馬來酿亞胺化合物硬化,,亦 丙基(allyl)化雙紛八、氛酸酯(cya崎)化合物等,或者 使用過氧化轉㈣。這些用於硬化的化合物或觸媒之添 加量以及有無添加,可在可確保作為目的之特 以適當調整。 加 ,是以下述通式 又,上述單官能縮合多環噁嗪化合物 (VII)所表示的化合物。
(式中[A]表示相鄰的碳原子共有噁嗪環而形成縮合環 之單環或縮合多環芳香族烴環,R1以及R2分別獨立地選 自氫原子以及碳數1〜10的取代或非取代之一價烴基,全 部可相同亦可不同,n表示〇或者1〜4的整數)。土 38 1333501 23456pif 以上述通式(VII)中的[A]所表示的相鄰的碳原子共有 噁嗪裱而形成縮合環之單環或縮合多環芳香族烴環,例如 ^列舉:苯環、萘環、蒽環等,其中較好的是苯環。又, R1以及R2,例如可列舉:氫原子、甲基、乙基、丙基、異 丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基、戊基、己基、庚基、 癸基、十二烷基等鏈狀烷基,環戊基、環己基、環丁基、 %戊烯基、環己烯基等環狀烷基,节基、苯乙基等芳基取 代烷基,曱氧基取代烷基、乙氧基取代烷基、丁氧基取代 烷基等烷氧基取代烷基,二甲基胺基、二乙基胺基等胺基 取代烷基,羥基取代烷基、乙烯基、丙烯基、丁烯基等烯 基’笨基、萘基、聯苯基等無取代芳基(aryl),甲苯基、二 曱基苯基、乙基笨基、丁基苯基、第三丁基笨基、二曱基 萘基等烷基取代芳基,甲氧基苯基、乙氧基苯基、丁氧基 苯基、第三丁氧基苯基、甲氧基萘基等烷氧基取代芳基等, 其中較好的是氫原子、甲基、苯基、曱苯基、丙烯基(allyl)。 又’上述通式(VII)中的η表示〇或者1〜4的整數,較好 的是〇或者1。 上述單官能縮合多環°惡°秦化合物的較好的構造,是以 下述通式(VIII)來表示,進而可例示以下述結構式(!)〜(9) 的化合物。 ΓΤ〇χι (R2)/^X/NvR, (VIII) (式中R1及R2分別獨立地選自氫原子以及碳數〗〜 39 1333501 23456pif 的取代或非取代之—價烴基,全部吁相同亦可不同;n表 示ϋ或者1〜4的整數)。 〇、
〇 (1)
No (2) °Ί 丨丨N、CH3⑶
N (4) CH3
(5) CH,
Ν· (6) CH3
V7) ch2=ch-ch:
N.(8)
N (9) ch2-ch=ch2 上述單官能縮合容 法,由1分子中且右!衣噁嗪化合物,可利用周知的方 八 個粉性經基、且將位於經基@鄰位 的至少1個羥基取代之單严十π人少垆“# 巷的钟1 早%或細合多% S分類、甲駿、以及 1分子中具有1個胺基的—級胺類而合成。例如,可使用 將酚類溶解於二噁烷(dioxane)、甲苯、甲醇、乙二醇二曱 醚(ethylene glycol dimethylether)等溶劑中,再將—級胺類 及甲醛添加於其中的方法。通常是於無觸媒條件下使反鹿 進行,但亦可使用鹼金屬、鹼土類金屬的氫氧化物、: 1333501 23456pif 胺等作為觸媒。原料的投入比,通常為酚類/一級胺類/曱 醛=1/2(莫耳比)’於反應溫度60°C〜120T:下使其反應2 〜24小時。經過規定時間後’可藉由以蒸餾等方法將作為 反應生成物之有機層及反應中生成的縮合水排除至系統 外,而獲得作為目的之單官能縮合多環噁嗪化合物。 當使用上述(D)順丁烯二醯亞胺化合物及/或單官能缩 合多環噁嗪化合物時之添加量’相對於100重量份的(A) 熱塑性樹脂,上述(D)馬來醯亞胺化合物以及/或者單官能 縮合多環。惡嗪化合物的合計量’較好的是1〜200重量份, 更好的是5〜1〇〇重量份,尤其好的是1〇〜80重量份。若 §亥添加堇小方;1重里伤’則存在無法有效賦予C步驟中的 耐熱性之傾向,若超過200重量份,則存在薄膜形成性受 損之傾向。 進而,本發明之黏著劑組成物,較好的是含有(Ε)環氧 樹脂。所使用的(Ε)環氧樹脂,並無特別限定,更好的是於 分子内含有至少2個環氧基,就硬化性或硬化物特性而 5,最好的疋苯酚的環氧丙基醚(glycidyl ether)型環氧樹 脂。具體而言,例如可列舉:雙酚A型(或者AD型、s型、 F型)的環氧丙基醚、氫化細A型的環氧丙基醚、乙稀氧 化物加成物雙⑽A型的醇環氧丙基鍵、丙烯氧化物加成物 雙盼A型的環氧丙躺、祕清漆樹脂㈣⑽1 novolac _)的環氧丙基_、鄰曱_樹脂㈣。丨的 壞乳丙基_、_緖_脂的環氧丙細、萘樹脂的環 氧丙基峻、3冑能型(或者4官能型)的環氧丙基鱗、雙環戊 23456pif 一 对月日(dicyclopentadien pheno】 resin)的環氧丙基、 acid)的環氧丙基酯、3官能型(或者4官能 、、縮水甘油胺、奈樹脂的縮水甘油胺等。這些可單獨使 a =者將兩種或兩種以上組合使用。又,上述環氧樹脂, :,貝_子即驗金屬離子、驗土類金屬離子、鹵素離子、 是氯離子或水解性氯等降低至3〇〇ppm以下的高純度 柯带口 °亥%氧树脂可防止電遷移(electromigrati〇n)或金屬導 月豆电路的腐蝕,故為較好。 ,當使用上述聚醯亞胺樹脂作為(A)熱塑性樹脂時, 八)每氧樹脂’因加熱而與魏亞胺韻巾所含的募聚物成 刀的酸或者鱗的反應性末端基進行反應,因此 :;== 的交聯劑而起作用。因此’當選擇聚醯亞胺樹 曰為()'、,'塑性樹脂時,除了添加(B)雙稀内基二酿亞胺 於等於2官能的丙烯酸酯化合物以外再添加(E) 日,可達成C步驟的高交聯密度,就可賦予本發明) 站者劑組成物以高溫時的高黏著力而言,為較好。又, 、:::予本發明之黏著劑組成物以B步驟中 ==的 熱塑性樹脂,較好的是。.。卜·重量份,更好里'的A) 1 重〇〇4量好:是5〜5〇重量份姻 在難以獲得因添加環氧樹脂而形成高溫時的 二钻者力效果之傾向,若超過200重量份,則薄膜 叉損,系統全體的離子性雜質變多,加熱時的釋氣量變多, 42 1333501 23456pif . 又,存在黏著性降低之傾向。 又,當使用上述(E)環氧樹脂時,根據需要可使用硬化 劑’藉此’可抑制半導體裝置裝配加熱時成為半導體元件 或者裝置等的污染原因之加熱時的釋氣。該硬化劑,例如 了列舉,齡系化合物、脂肪族胺、脂壞族胺、芳香族聚胺、 聚醯胺、脂肪族酸酐、脂環族酸酐、芳香族酸酐、二氰二 自监胺(雙氰胺’ dicyanediamide)、有機酸二臨肼、三氟化石朋 胺錯合物、咪唑類、第三級胺等,其中較好的是酚系化合 物’更好的是,分子中至少具有2個酚性羥基的酚系化合 物。上述酚系化合物,例如可列舉:酚醛樹脂(phen〇1 novolac resin)、鄰曱酚酸樹脂(cres〇l nov〇iac resin)、第三 丁基酚經樹脂、二環戊二烯鄰曱酚醛樹脂、二環戊二稀紛 醛樹脂、苯二曱基改質酚醛樹脂、萘酚系化合物(naphth〇丨 compound)、三苯酚系化合物(trisphen〇1 c〇mp〇und)、四盼 類酉分搭樹脂(tetrakis phenol novolac resin)、雙酚A盼酸樹 月曰、聚-對-乙稀基苯紛樹脂(p〇ly_P_vinylphen〇lresin)、苯西分 芳烧基樹脂(phenol aralkyl resin)等,其中,較好的是,數 量平均分子量為400〜1500的範圍的化合物。另外,為了 確保本發明之黏著劑組成物的硬化物之耐熱性,酚系化合 物的添加量,以環氧樹脂的環氧當量與酚系化合物的羥^ 當量的當量比計,較好的是0.95〜1.05 : L05。 又’根據需要,亦可使用硬化促進劑。該硬化促進劑, 若可促進熱硬化性樹脂的硬化,則無特別限制,可使用周 知的硬化促進劑,例如可列舉:咪唑類(imidaz〇le)、二氰 43 1333501 23456pif 二酿胺衍生物(dicyandiamide derivative)、二醯二肼 (dicarboxylic dihydrazide)、三苯基膦(triphenyl phosphine)、四苯基鱗四苯石朋酸醋(traphenyi phophonium tetraphenylborate),2-乙基-4-甲基咪唑-四苯硼酸酯 (2-ethyI-4-methylimidazole tetraphenylborate)、1,8-二氮雜環 雙[5.4.0]十一烯 _7_ 四苯硼酸醋(1,8_diazabicyd〇[5 4 〇] undecene-7-tetraphenylborate)等。
"、十奴%<鉑者削殂烕物中,亦可添加(F)填充 料。該填充料,例如可列舉:銀粉、金粉、銅粉、錄粉等 金屬填充料,氧化!g、氫氧她、A氧化鎂、碳酸妈、碳 酸鎖、石夕酸舞、石夕酸鎖、氧化約、氧化鎮、氧化紹、氮化 鋁、結晶性石夕土、非晶性石夕土、氮化哪、二欽 機填充料,破、橡膠系填充料等有機填 狀㈣如何,可鱗觀制地使用。 处(F)真充料,可根據所期望獲得
=區別使用。例如’為了㈣電,以 _性恤〇 nature)等,可於 '、、、得導眭 充料;為了賦予熱傳導性、麟成物中添加金屬填 於黏著劑組成物中添加非金屬忒=低吸濕性等,可 等,可於黏著劑組成物中添加有’為了賦予韋刃性 料、無機填充料或者有機填充料,可=枓。這些金屬填充 或兩種以上組合使用。复中, 早獨使用或者將兩種 料中所要求之導電性、熱傳導性^『,導體裝置用黏著材 而言’較好的是使用金屬填充料、:::特性、絕緣性等 …機填充料、或者絕緣 44 23456pif 料;於無機填充料或者 α漆中的分耑μ _征0 π, 凡竹甲’就於樹脂 好的是氮I;良好且可賦予加熱時的高黏著力而言,較 又專乂好的是,上述⑻填充料的 =粒徑小於等於25_;更好的二= 取大粒徑超過25叫1,則存在無法滹γ扭古 常任===之傾向。。粒徑的下限並無特別限^ Γ但i 同時滿又’較好的是,上述(F)填充料, …且平均粒徑= 用承二_則存在热法獲得高黏著強度之傾向。又, 埴充料句粒到、於等於1〇 ,且最大粒徑超過25 _的 "充枓’職徑分佈變歧且黏著強度易於出現不均。又, 於本《明t,在將黏著劑組成物加工成薄膜狀使用時,存 在表面變粗因而黏著力降低之傾向。另外,上述填充料的 平均粒徑以及最大粒徑的測定方法,例如可列舉··使用掃 描式電子顯微鏡(SEM,sweep dectron micr〇sc〇pe)測定 2〇〇 個左右的填充料的粒徑之方法等。使用SEM的測定方法, 例如可列舉以下方法··將黏著劑組成物製成薄膜狀,使用 該薄膜狀組成物將半導體元件與半導體搭载用支持件加以 黏著,然後製作經加熱硬化(較好的是15(rc〜2〇(rc,j〜 10小時)的樣品,將該樣品的中心部分切斷,再以SEM觀 察其剖面。此時,較好的是,同時滿足上述粒徑條件的填 45 23456pif 充料率為大於等於總填充料的8〇%。 处⑦)填充料之添加量,是 組成物的特性或者功能 X 本如明之黏著劑 的合計1 對於樹脂成分與填充料 的是5〜3〇體積%。 二4^散,更好 性率化,有效改盖日填枓的1,而财高彈 _、線接合生::=)(=,物 若將埴$伽」 +)、加熱時軸著強度。但, 咸、充狀加至必要量以 „及與,附體的界面黏著性受損,= = 1降低,因此填充料的使用量較好的Ϊ歸 —° ί 了祕所期望㈣性平衡,較好的是4 疋取二充料含量。又,當添加填充料時的、 可將通常的攪拌機、研蛛機、 了、.朿 適當組合而進行。 ^專刀放機加以 =,於本發明之黏著麻絲巾,根據需要可添加⑹ 自該⑹光起始劑’是利用照射放射線而生成游離 光驗合起㈣、或相職減射“產生驗之 上述光聚合起始劑,例如可列舉:二笨 (benzophenone)、Ν,Ν,-四甲基 _4,4,_ 二胺基二 (MiChlei.,S酉同)、Ν,Ν,_四乙基-Μ·-二胺基二苯曱s同、4_甲氧 f :,曱基胺基二笨曱_、2韻_2_二曱基胺基-嗎 。林基本基m同-二甲氧基#二苯基乙燒小鋼、卜經 基-¼己基苯基_、2HM4_(T硫基)笨基)·2_嗎琳基丙 46 1333501 23456pif 酮-1,2,4-二乙基°塞°頓酮(2-11^]171-1-(4-(11^11;711:11丨〇)卩]^11}/1)-2-Morpholinopropane-l,2,4-diethylthioxanthone)、2-乙基;g 職(24出>4311出^(^1^1101^)、菲醒(卩11611&11±代1^91^110116)等芳 香族酮、苯甲酿苯曱醇甲i|(benzoin methyl ether)、苯甲酿 笨甲醇乙醚、苯曱醯苯曱醇苯醚等苯甲醯苯曱醇醚,甲基
苯曱酸苯曱醇(methyl benzoin)、乙基苯曱醯苯曱醇(ethyi benzoin)等苯曱醯苯曱醇(benzoin)、苄基二曱基縮酮(keta|) 等苄基衍生物’ 2-(鄰氣苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物、2鄰 氣笨基)-4,5_二(間甲氧基苯基)。米唾二聚物、2_(鄰氟笨 基)-4,5-苯基咪唑二聚物、2·(鄰曱氧基苯基)_4,5_二苯基咪 唑二聚物、2-(對甲氧基苯基)_4,5-二笨基咪唑二聚物、2,冬 二(對曱氧基笨基)-5-笨基咪唑二聚物、2-(2,4-二曱氧基笨 ^)-4,5-二苯基咪唑二聚物等2,4,5_三芳基咪唑二聚物,1 苯基吖啶(9-phenylacridine)、7-雙(9-吖啶基)己烷等吖啶衍 生物等,這些光起始劑,可單獨使用或者將兩種或兩種= 上組合使用。又,上述光聚合起始劑的使用量,並無 限制’但相對於100質量份的上述(c)大於 酸醋化合物,通常較好的是_〜3Qf量份。 上述光驗產生劑 入 人此 _ …右砀照射放射線時產生鹼的化 口物’ I特別限制。所產生_,就反應性、硬化 而「較好的是強驗性化合⑯。作為驗性 ς 用酸=常_對數即pKa值,較好的是在水 a為大於寻於7的鹼,更好的是啦值大於等於〜 ^。顯示如上述之鹼性的化合物之例,可列舉:'味: 47 1333501 23456pif (imidazole)、2,4-二曱基咪唑、1-曱基咪唑等咪唑衍生物, 哌嗪(piperazine)、2,5-二甲基哌嗪等哌嗪衍生物,哌啶 (piperidine)、1,2-二甲基哌啶等哌啶衍生物,脯胺酸(pr〇iine;) 衍生物,三甲胺、三乙胺、三乙醇胺等三烷基胺衍生物, 4-曱基胺基吡啶、4-二曱基胺基吡啶等之4位以胺基或烷 基胺基取代的D比啶衍生物,吡洛烧(pyrolizine)、正曱基吡 σ各院等°比σ各烧衍生物’三伸乙基二胺(triethylene diamine)、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)十一碳烯-1(1,8-diaza biscyclo(5,4,0)imdecene-l)(DBU)等脂環式胺衍生物,苄基 甲胺、苄基二曱胺、苄基二乙基胺等苄胺衍生物等。 作為利用照射放射線而產生驗的化合物,可使用例如 於 Journal of Photopolymer Science and Technology 第 12 卷’第 313〜314 項(1999 年)或者 ChemstryofMaterals 第 11卷,第Π0〜176項(1999年)等中所揭示的四級銨鹽衍 生物。這些化合物,因利用照射活性光線而生成高鹼性的 三烷基胺(trialkyl amine),故最適於環氧樹脂的硬化。又, 可使用於 Journal of American Chemical Society 第 118 卷 第 12925 頁(1996 年)或 Polymer Journal 28 卷第 795 頁 (1996年)等中所記載的胺基曱酸衍生物(carbamic acid derivative)。又,可使用:利用照射活性光線而產生一級胺 基的肟衍生物(oxime derivative)、作為光自由基產生劑而市 售的2-曱基-1 -(4-(曱硫基)苯基)_2_嗎啉基丙烷小酮(Ciba speciality Chemicals 公司製 lrugacure 907)、2-苄基-2-二曱 基胺基-1-(4-嗎。林基笨基)丁酮_i(Ciba speciality Chemicals 48 1333501 23456pif 公司製Irugacure 369)、六芳基雙咪唑衍生物(鹵素、烷氧 基、石肖基、氰龄取代基可被取代絲基)、苯並I。惡㈣ (benz〇is〇-oxazolone)衍生物等。又,除了利用活性光線的 釦產生劑外,可利用光弗瑞斯重排反應(Light沂以 rearrangement),光克來森重排反應⑸凼aeisen
re_ngement)或克爾蒂斯重排反應(curdus 而服gement)、斯蒂文斯重排反應伽侧re隨ngemem) 產生鹼性化合物,以進行環氧樹脂的硬化。 人 上述光驗產生劑,除可用作分子量小於等於500 的低分子化合物外’尚可用作導人高分子主鏈以及側鍵的 化5物此日^•刀子里’就作為黏接著劑的黏接著性、流動 性之觀點而言,以重量平均分子量計,較好的是議〜
1〇_0 ’更好的是5〇00〜30_。上述化合物於溫室下 在不照射放麟雜態下,殘*與環氧樹〗旨的反應性, 因此,有於室溫下之儲藏穩定性非常優異的特徵。〜 藉由使用以上(G)林始劑,而可於轉體裝置的 步驟中,於晶片切割步驟結束後,於含有上述⑹光起始劑 的本發明之賴狀黏讀上_放射線,使(c)㈣酸隨化 合物及/或順丁烯二醯亞胺化合物聚合硬化,以使薄膜 著劑與基材界面_著力降低,從而可拾取半導體元: 於本發明之黏著劑組成物中,為了使異種材料間的衣 面良好地結合’亦可添加各種輕合劑。輕合劑,例如可^ 舉:石夕烧系:鈦系、叙系等,其中就效果高而言,較 矽烷(silane)糸耦合劑。上述耦合劑的使用量,就效果戈耐 49 ^33501 23456pif 熱性以及成本而言,相對於100 較好的是0,01〜20重量份。 為了吸附該組成物中可含有的離子性 時的絕緣可靠性,亦可於本發明之黏著组忐 同及濕 子捕獲劑。上述離子捕獲劑,並並特Μ ϋ 中添加離 _ ,,、、付别限制,例如可列蛊.
二嗪(tdazine)化合物或雙酚系還原劑等、已知作為牛立 鋼離子化而溶出的銅害防止劑之化合物,㈣ζι__ 糸、銻(antimony)、鉍(bismuth)系鎂鋁化合物等盔機離 附劑等。上述離子祕劑的使用量,就添加之效果或耐敎 性、成本等而言,相對於上述100重量份的(A)熱塑性; 月旨,較好的是〇 · 〇 1〜1 〇重量份。
重量份的(A)熱塑性樹脂, 本%明之黏著劑組成物,根據需要,可使用除 丙基二醯亞胺、(C)大於等於2官能的丙烯酸酯化合物 馬來醯亞胺化合物及/或單官能縮合多環噁嗪化合物、以及 (E)環氧樹脂以外的熱硬化性樹脂。熱硬化性樹脂,是因加 熱而引起交聯反應的反應性化合物,作為上述化合物,例 如可列舉:氰酸酯樹脂(cyanate ester resin)、盼樹脂(phen〇I resin)、尿素樹脂(urea resin)、三聚氰胺樹脂 resin)、酸醇樹脂(aikyd resin)、丙稀酸樹脂(acryl resin)、不 飽和聚酯樹脂(polyester resin)、二炼丙基苯二曱酸樹脂 (diaryl phthalate resin)、石夕樹脂(silicone resin)、間笨二酉分_ 甲搭樹脂(resorcinol formaldehyde resin)、二曱笨樹月旨 (xylene resin)、°夫喃樹脂(furan resin)、聚胺酯樹脂 (polyurethane)、酮樹脂(ketone resin)、三聚氰酸三缚丙酉旨 50 〜j 丄 23456pif ^(ma^ya讀ate)、聚異氰酸酉旨(p〇iyis〇cy讀)樹脂、 二二(2_經基乙基)異氮腺酸醋的樹脂、含有偏笨三酸三 細兩基㈣樹脂、.由環戊二稀合成的熱硬化性樹脂、芳香 :μ氰月女(Cyanamide)的二聚合(terP〇lymer)的熱硬化性樹 月曰=這些熱硬化性樹脂可翔❹或者將兩種或兩種以 、,且5使用。又’為了使上述熱硬化性樹脂硬化,可使用
石^劑或觸’根據需要’可將硬化触硬化促進劑併用, 或者將觸媒與助觸媒併用。 當使用上述熱硬化性樹脂時,就可兼備低釋氣性與薄 ,形成性(韋刃性)且有效地職予因熱硬化所引起的耐熱性之 觀..^而σ ’可適當s周整其添加量。其添加量,相對於刚 重里伤的(A)熱塑性樹脂,較好的是〇 〇1〜1〇〇重量份。
添進而,於本發明之黏著劑組成物中,亦可適當添加軟 匕4丨抗老化劑、著色劑、阻燃劑(fire retardant)、萜稀樹 ,(terpene resin)等增黏劑、熱可塑系高分子成分。用以提 =黏著性、賦予硬化時的應力緩和性之熱可塑系高分子成 刀 了列舉·聚乙焊醇縮丁搭樹脂(p〇ly(vinyl butyral) reSin)、來乙均^醇縮曱搭樹脂(poly(vinyl formal) resin)、聚 自曰树月曰(p〇lyester resin)、聚酿胺樹脂(polyamide resin)、聚 酸亞胺樹脂(p〇lyimide resin)、二曱苯樹脂(Xyiene resin)、 本氣秘脂(phenoxy resin)、聚胺 g旨樹脂(polyurathane iesin)、尿素樹脂(urea resin)、丙稀酸橡膠等。這些高分子 成分的分子量,較好的是5000〜500000。 (薄膜狀黏著劑之製造方法) 51 1333501 23456pif 本發明之薄膜狀黏著劑,可藉由如下方法而獲得,例 如,將上述本發明之黏著劑組成物於有機溶劑中進行混 合、混練以調製清漆,然後於基材薄膜上形成該清漆的層, 於加熱乾燥後,除去基材薄膜。另外,上述混合、混練曰, 可將通常的攪拌機、研钵機(m〇rtai. machine)、三輥、球磨 機;等分散機適當組合而進行。又,上述加熱乾燥條件,若 為使所使用溶劑充分揮發之條件,則無特別限制,但通常 是於50°C〜200t下加熱〇·1〜90分鐘而進行。上述有機 溶劑即清漆溶劑,若可均勻地溶解、混練或者分散本發明 之黏著劑組成物’則無特別限制’例如可列舉:二甲基甲 fe月女、一曱基乙酿胺、Ν-甲基-2-。比略咬酮(N-methyl-2_ pyrrolidone)、二曱基亞砜(dimethyl sulfoxide)、二乙二醇二 曱醚(diethylene glycol dimethyl ether)、甲笨(toluene)、苯 (benzene)、二甲苯(Xylene)、τ 基乙基酮(methyl eihyl ketone)、曱基異 丁基酮(methyi butyl ketone)、四氫。夫喃 (tetrahydrofurane)、乙基溶纖劑(ethyl cellosolve)、乙基溶 纖劑乙酸酯(ethyl cellosolve acetate)、丁基溶纖劑(butyl cellosolve)、二噁烷(dioxane)、環己酮(cyclohexanone)、乙 酸乙 S旨(ethyl acetate)等。 又’上述基材薄膜’若可耐受上述加熱、乾燥條件, 則無特別限定’例如可列舉:聚酯薄膜、聚丙烯薄膜、聚 對苯二曱酸乙二酯薄膜、聚醯亞胺薄膜、聚醚醯亞胺薄膜、 聚醚苯二曱酸薄膜、甲基戊烯薄膜等。又,基材薄膜,可 為將大於等於2層的異種或同種基材薄膜進行積層之多層 52 1333501 23456pif 薄膜,亦可為以矽酮(silicone)系等脫模劑等對表面進行處 理而形成的薄膜。 又’本發明之薄膜狀黏著劑的厚度,可根據用途或使 用方法而適當地決定’並無制限定,較好較】〜· μη” 又本务明之薄膜狀黏著劑的形態,如圖】所示,可 ^舉i皁層的薄膜狀黏著劑1(5於此實施例時,較好的是, 製成5度為1〜20 mm左右的帶狀或寬度為1〇〜5〇⑽左 右的薄膜狀’且以捲入卷芯的形態進行搬送。又,本發明 之薄膜狀黏著劑的形態,亦可為於基材薄膜2的單面(未圖 不)或兩面(參照圖2)上設置薄膜狀黏著劑1的層而形成之 構造。另外’為了防止薄膜狀黏著劑的損傷及污染,亦可 適當地於薄膜狀黏著劑上設置覆蓋薄膜(_er扭叫等,例 如如圖3所示’亦可成為具有以下構造之形態:於基材薄 膜2上,置薄膜狀黏著劑!之層、進而設置覆蓋薄膜3。 接著,一面列舉數個較佳實施例一面說明本發明。 作為本發明之-實施例之薄膜狀黏著劑,較好的是, 使用W(將半導體元件料於彳錄_前)的纟分溫 為小於等於10G°C。更好的是,主分散峰溫度為_2〇= 80C。上駐分散,是針對❹前_職點 使用版〇_.以公司製黏彈性分析儀RSA-2,以薄^ 黏著劑大小為35 mmx1G咖、升溫速度為穴/如頁 為1 Hz’測定溫度為七叱〜3〇〇t:的條件,以抗張桓^ (mode)測定時之Tg F付近的_ δ峰溫度。若該主分散= 53 1333501 23456pif 度㈣峰溫度)小於2(rc,則存在薄膜狀黏著劑表面的黏 著力變得過強,操作性變差之傾向;若上述tan5,溫度超 過1⑽c,則能夠向晶背貼附的溫度超過1〇(rc的可能性捭 加。另外,本發明之薄膜狀黏著劑的能夠向晶背貼附的^ 度,較好的是,小於等於晶圓的保護帶以及切割片之軟化 /m度,又,就抑制半導體晶圓的翹曲之觀點而言,更好的 是20。(:〜100T:,更好的是2〇t〜8〇t,尤其好的是2〇t: 了 60C。為了能夠貼附於上述溫度範圍内的晶背,較好的 是’如上所述’將薄膜狀黏著劑的丁§設為小於等於]⑻。◦, 因此,較好的是將(A)熱塑性樹脂的Tg設為小於等於 100C,更好的是小於等於80。〇,進而更好的是_2〇它〜 80 C,尤其好的疋-20 c〜60¾。若(A)熱塑性樹脂的Tg超 過100 C,則向晶背貼附的溫度超過80。〇的可能性提高, 若該Tg低於-2(TC,則存在B步驟狀態下的薄膜背面的黏 著性變得過強,操作性變差之傾向。 作為本發明一實施例之薄膜狀黏著劑,於使用前(半導 # 體70件黏著於被黏附體前)於18(TC的熱盤上將其加熱壓著 時的流量(flow),較好的是大於等於1〇〇〇μηι。更好的是大 於等於1500 μιη ’上限並無特別設置,較好的是小於等於 4000 μηι。若流量小於1000 μιη,則由於黏晶時的熱及壓 力’故存在難以確保薄膜狀黏著劑充分埋入附配線的有機 基板上的凹凸之熱時流動性之傾向。又,若流量超過4〇〇〇 μη,則存在以下傾向:由於黏晶時的熱及壓力而使得薄膜 狀黏著劑的流動變大,因而自半導體元件的面積中溢出的 54 23456pif J高,同時易將殘存於上述基板上的凹凸間的氣泡 ,成為空洞而殘存於薄膜狀黏著劑層中,以該空洞成 而在吸濕回焊㈣〇w)時易於起泡。另外,流量,是 =材(5〇 _厚的PE丁薄膜)上形成有1〇 _χΐ〇 _厚大小(另外’以厚度±5 μηι的誤差進行調整; 厚度誤差的記載與上述相同,故省略)薄膜狀黏 \、泉口口,夾持於2片載玻片(MATSUNAMI製,76 〜以麵厚)得請。c㈣上施加剛 4111: ^ 90 # 5 勺4邊的溢出量時之平均值。又,上述流 里又口i可稭由增減填充料的添加量’而容易地調整。 片功本發明之—實施例,可列舉:具有將起黏晶 以本=之薄膜狀黏著劑與切割片進行積層之構造 基材薄膜等:本ί=Γ:、或起切割片功能的 4所示,將基材薄膜7二6':::二列舉:如圖 著劑1 有剐層6以及本發明之薄膜狀黏 美材薄膜\ = 之黏著片4 ’或者如圖5所示,將 锻月之薄膜狀黏著劑1進行積層而形成之 膜:ί所之黏著片’是兼備切割片及黏晶薄 晶時起$曰Μ ’於晶片切割時起切割片功能、於黏 發明曰Γ—體型黏著片。總之,一面加熱本 ΐ面,二面將薄膜狀黏著劑積層於半導體晶圓的 曰曰片則後’可作為附薄膜狀黏著劑的半導體元件 55 23456pif ^進行拾取。另外,於該實施例時,本發 劑’較好的是使其縣軸接近㈣之形_^= ―,上述黏著劑層,可為感壓型或者放射線硬化型中的任 2 ’但放射線硬化型黏著劑層,於晶片切割時具有高黏 ’可猎由於拾取前照射紫外線(UV)而使得黏著力變 型的黏著力而言,為較好。上述放射線硬化 的黏者劏層,右於晶片切割時具有充分的不使
件飛散的㈣力、且於其後的半導體元件拾取步驟^有 =使半導體it件受損傷程度的低黏著力,則無特別限制, 可使用先前眾所周知黏著劑層。 ’上述基材薄膜,若可確保施加抗張拉力⑽_ 可勺伸長(通稱為擴展(expand)),則無特別限制,並 好的是聚稀烴。 ' 本發明之黏著劑組成物及薄膜狀黏著劑,可用作黏晶 用黏著材料,該黏晶用黏著材料,是用以使IC、LSI^ =
導體元件與被黏附體進行貼合;該被黏附體是42合金引線 框架(alloy lead frame)、銅引線框架等引線框架,聚醯亞胺 樹脂、環氧樹脂等塑膠薄膜,使玻璃不織布等 读取 醯亞胺樹脂、環氧樹脂等塑膠、且使其硬化者,半導體搭 載用支持構件等的被黏附體。其中,可適於用作將表=丄 具備有機抗蝕劑層(resist)而形成的有機基板、於表面具有 配線的有機基板等的表面具有凹凸的有機基板與半導體元 件進行黏著之黏晶用黏著材料。 又,於具有將多個半導體元件堆積的構造的 56 1333501 23456pif
Stacked-PKG中,亦可適於用作將半導體元件與半導體元 件黏著之黏著材料。 & 對於本發明之薄膜狀黏著劑的用途,利用圖式來具體 說明具有本發明之薄膜狀黏著劑的半導體裝置。另外了近 年來提出有各種構造的半導體裝置,本發明之_狀黏著 劑的用途,並不限定於具有以下說明構造之半導體裝置。
圖6表示一般構造之半導體裝置。圖6中,經由本發 明之薄膜狀黏著劑1將半導體元件9黏著於半導體搭載用 支持構件10上,經由導線Π將半導體元件9的接線端子 (connecting terminal^未圖示)與外部接線端子(未圖示)進 行電連接’再利用密封材12將其密封。
又,圖7表不具有將半導體元件彼此黏著構造之半喜 體裝置之-例。圖7中’經由本發明之薄膜狀黏著劑! ^ 第-段的半導體元件9a黏著於半導體搭制支持構件ι 上,進而經由本發明之薄膜狀黏著劑1將第二段的半導旁 元件9b黏著於第一段的半導體元件%上。第—段的半I 體元件9a錢第二段的半導體元件%的接線端又子⑷ 示),經由導線11而與外部接線端子進行電性連接,γ 由密封材12而將其密封。如此,本發明之軸狀點著^ 亦可適用於具有將多個半導體元件重㈣構造的半導& :备,· 用丄地稱造的半導體裝置(半導體封裝 如可藉㈣本發明之薄餘料獻躲铸體元 導體搭載用支持件之間’再進行加減著而將兩者黏] 57 1333501 23456pif 其後經過線接合步驟、根據需要經過使用密封材的密封步 驟等步驟,而獲得。上述加熱壓著步驟中的加熱溫度通常 為20°C〜250°C,荷重通常為〇.〇1〜20kgf,加熱時間通常 為0·]〜300秒。 [實施例] 以下,根據實施例具體說明本發明,但本發明並不限 定於這些實施例。 (聚醯亞胺樹脂(PI)的合成) (PI-1) 於裝備有溫度計、攪拌機、冷卻管以及氮氣流入管的 300 mL 燒瓶(flask)中,加入 2.71 g(0.045 mo】)l,12-二胺基 十二烷、5.77 g(0.001 mol)聚醚二胺(BASF 製,D2000(分子 量:1923)),3.35 g(0.045 mol)l,3-雙(3-胺基丙基)四曱基二 矽氧烷(信越化學製LP-7100)、以及113 g的N-曱基-2-吡 咯啶酮,攪拌反應液。待1,12-二胺基十二烷及聚醚二胺溶 解後,一面於冰洛中冷卻燒瓶,一面每次少量添加總計 15.62 g(0.1 mol)預先以無水乙酸進行再結晶精製的 4,4’-(4,4'-異亞丙基二苯氧基)雙(苯二曱酸二酐)(使用DSC 測得的吸熱起始溫度與吸熱峰溫度之差為5.0°C)。於室溫 下反應8小時,隨後加入75.5 g二曱苯,一面吹入氮氣氣 體一面於180°C下進行加熱,藉此將水與二曱苯一併共沸 除去。將該反應液注入大量水中,藉由過濾獲取沈澱的聚 合物,進行乾燥,獲得聚驢亞胺樹脂(PI-1)。測定所獲得聚 醯亞胺樹脂的GPC時,以聚苯乙烯換算,Mw=53800、 58 1333501 23456pif
Mn= 17300。又,所獲得聚醯亞胺樹脂的Tg為22°c。 (PI-2) 於裝備有溫度計、攪拌機、冷卻管以及氮氣流入管的 300 mL 燒瓶(flask)中,加入 2.10 g(0.035 mol)],12-二胺基 十二烷、17.31 g(0_03 mol)聚醚二胺(BASF 製 D2000(分子 量:1923)),2.61 g(0.035 mol)l,3-雙-(3-胺基丙基)四曱基二 矽氧烷(信越化學製LP-7100)、以及113 g的N·曱基-2-吡 D各啶酮,檀拌反應液。待1,12-二胺基十二烧以及聚醚二胺 溶解後,一面於冰浴中冷卻燒瓶,一面每次少量添加總計 15.62 g(0.1 mol)的預先以無水乙酸進行再結晶精製的 W-(4,4L異亞丙基二苯氧基)雙(苯二曱酸二酐)(使用DSC 所測得的吸熱起始溫度與吸熱峰溫度之差為5.0°C)。於室 溫下反應8小時,隨後加入75.5 g二曱苯,一面吹入氮氣 氣體一面於180°C下進行加熱,藉此將水與二曱苯一併共 沸除去。將該反應液注入大量水中,藉由過濾獲取沈澱的 聚合物,進行乾燥,獲得聚醯亞胺樹脂(PU)。測定所獲得 聚醯亞胺樹脂的GPC時’以聚笨乙燦換算,mw = 70000、 Mn = 20800。又’所獲得聚酿亞胺樹脂的丁g為。 (PI-3) 於裝備有溫度計、攪拌機、冷卻管以及氮氣流入管的 300 mL· 燒瓶(flask)中,加入 32.6〇 g(0j m〇1)聚醚二胺 (BASF 製 D400(分子量:452.4))、以及 1〇5 -曱基_2_ 0比°各σ定酮’攪拌反應液。待上述聚_二胺溶解後,一面於 冰浴中冷卻燒瓶’一面每次少量添加總計37.40 g(0.1 mol) 59 1333501 23456pif 預先以無水乙酸進行再結晶精製的4,4,-(454,-異亞丙基二 苯氧基)雙(苯二曱酸二酐X使用DSC所測得的吸熱起始溫 度與及熱峰溫度之差為5.〇°C)。一面吹入氮氣氣體,一面 於I7〇c下加熱5小時,藉此將所產生的水餾去。將該反 應液注入大量水中’藉由過濾獲取沈澱的聚合物,進行乾 燥’獲得聚醯亞胺樹脂(PI_3)。測定所獲得的聚醯亞胺樹脂 . 的GPC時,以聚苯乙烯換算,Mw=72000、Mn = 34000。 又’所獲得聚醯亞胺樹脂的Tg為37°C。 • (PI-4) 於裝備有溫度計、攪拌機、冷卻管以及氮氣流入管的 300 mL燒瓶中,加入6.83 g(0.05 mol)2,2-雙(4-胺基苯氧基 苯基)丙烷、3.40 g(0.05 mol)4,9-二氧雜癸烷-1,12-二胺 (4,9-dioxadecane-l,l2-diamine)、以及 110.5 g 的 N-曱基-2-°比咯啶酮,攪拌。待二胺溶解後,一面於冰浴中冷卻燒瓶, 一面每次少量添加總計17.40 g(0.10 mol)的預先以無水乙 酸進行再結晶精製的十亞曱基雙偏笨三酸二酐 • (decanemethylene bistrimellitate)(使用 DSC 所測得的吸熱 起始溫度與吸熱峰溫度之差為5·0°〇。於室溫下反應8小 時’隨後加入74 g二甲苯,一面吹入氮氣氣體一面於180°C 下進行加熱,藉此將水與二曱苯一併共彿除去。將該反應 液注入大量水中,藉由過濾獲取沈澱的聚合物,進行乾燥, 獲得聚醯亞胺樹脂(PI-3)。測定所獲得的聚醯亞胺樹脂的 GPC時,以聚苯乙稀換算,Mw= 88600、Mn= 28900。又, 所獲得聚醯亞胺樹脂的Tg為73°C。 60 23456pif (PI-5) 於襞備有溫度計、攪拌機、冷卻管以及氮氣流入管的 3〇0 mL燒瓶(flask)中,裝入13.67 g(0.1 mol)(4-胺基苯氧基 苯基)丙烷、以及124 g的N-甲基-2-吡咯啶酮’攪拌。待 二胺溶解後’一面於冰浴中冷卻燒瓶,一面每次少量添加 總計17.40 g(〇.l m〇i)的預先以無水乙酸進行再結晶精製的 十亞甲基雙偏笨三酸二酐(使用DSC所測得的吸熱起始溫 度與吸熱峰溫度之差為5.0。〇。於室溫下反應8小時,隨 後加入83 g二曱笨,一面吹入氮氣氣體一面於180°C下進 行加熱’藉此將水與二曱苯一併共沸除去。將該反應液注 入大量水中,藉由過濾獲取沈澱的聚合物,進行乾燥,獲 得聚酸亞胺樹脂(PI-4)。測定所獲得聚醯亞胺樹脂的GPC 時’以聚苯乙烯換算,Mw= 121000、Mn = 22800。又,所 後得聚醯亞胺樹脂的Tg為12〇。〇。 (黏著劑組成物之製備) 使用上述所獲得的各聚醯亞胺樹脂朽—丨〜朽。,以如 :述:乂及2的調配表中所示方式,製備黏 漆。另外,下述表卜2中之各種符號如下所示。成物,月 脂樹,物罐侧狀環氧樹 B ANI-H :丸善石油化學, 雙烯丙基二醯亞胺) 下述結構式(13)(六亞曱基型 1333501 2j456pif
BANI-X :丸善石油化學,下述結構式(14)(苯二曱基 型雙烤丙基二酿亞胺(bisally lnadimide))
/n-CH2v^/CH2_n、
(14) 3]\41-1000:和光純藥,下述結構式(15)(4,4'-二苯基曱 〇 烷雙順丁烯二醯亞胺) 〇 | N- ch2-
•N (1 0 0 BMI-2000 :大和化成,下述結構式(16)(酚醛清漆型順 丁稀二酸亞胺化合物,分子量366.26) 0=\ , 〇=、/>=〇〇=^ /=〇〇=\ >〇 'Η Ν Ν’ (16) ch2- [ch2- R-712 :日本化藥,下述結構式(17)(乙氧基化雙酚F 二丙烯酸酉旨) 62
1333501 (式中,q + r=4) ABE-300 :新中村科學,下述結構式(〗8)(乙氧基化雙 酚A二丙烯酸酯)
(式中,m + p = 3) RO-X5 :曰立化成,下述結才冓式(19)(苯ϋ。惡«匕β物)
Η-1 :明和化成、酚類酚醛清漆(ΟΗ當量:103) ΤΡΡΚ:東京化成,四苯基鎮四苯基爛酸自旨(tetraphenyl phosphonium tetraphenylborate) NMP :關東化學,N-曱基-之-吼略^定酉同 MEK :關東科學,曱基乙基酮 HP-P1 :水島合金鐵,氮化硼(平均粒徑:ι〇 μηι、最 大粒徑:5.1 μιη) 63 1333501
〔Id 實施例9 PI-3(100) BANI-X (10) R-712 (1〇) BMI2000 (20) 1 ESCN195 (2〇) HP-Pl(lO) NMP(255) ΜΕΚ(ΠΟ) 實施例8 PI-2(100) BANI-H (10) R-712 (10) BMI2000 |(2〇) 1 ESCN195 (20) HP-Pl(lO) NMP(265) MEK(llO) 實施例7 PI-1(100) BANI-X (10) R-712 (10) 1 1 1 HP-Pl(lO) NMP(196) MEK(84) 實施例6 PI-1 (100) BANI-H (10) R-712 (10) 1 RO-X5(20 ) ESCN195 (20) HP-Pl(lO) NMP(265) MEK(llO) 實施例5 PI-l(lOO) BANI-H (10) R-712 (10) 1 RO-X5(20 ) 1 HP-Pl(lO) NMP(230) MEK(100) 實施例4 PI-l(lOO) BANI-H (10) ABE-300 (10) BMI1000 :(20) 1 1 HP-Pl(lO): j NMP(230) MEK(100) 實施例3 PI-l(lOO) BANI-H (10) R-712 (10) BMI2000 (20) 1 ESCN195 (20) HP-Pl(lO) NMP(265) MEK(llO) 實施例2 PI-1(100) BANI-H (10) R-712 (10) BMI2000 (20) 1 1 HP-Pl(lO) NMP(230) MEK(100) 實施例1 PI-1 (100) BANI-H (10) R-712 (10) 1 1 1 HP-Pl(lO) NMP(195) MEK(85) 成分 基本樹脂 (t量份) 雙烯丙基二醯亞 胺(重量份) 丙烯酸酯化合物 (重量份) 順丁烯二醯亞胺 化合物(重量份) 笨並噁嗪化合物 (t量份) 環氧樹脂 (重量份) 填充料 (重量份) 塗佈溶劑 (重量份) 寸9 1333501
比較例8 ΡΙ-5(100) 1 1 1 HP-Pl(lO) NMP(420) 比較例7 PM(IOO) ESCN195 (26.2) H-l(13.6) TPPK(0.2) HP-Pl(lO) NMP(420) 比較例6 PI-2(100) ESCN195 (26.2) H-l(13.6) ΤΡΡΚ(0.2) I HP-Pl(lO) NMP(420) 比較例5 PI-1(100) ESCN195 (40) 1 1 HP-Pl(lO) NMP(330) 比較例4 PI-l(lOO) ESCN195 (20) 1 1 HP-Pl(lO) NMP(280) 比較例3 PI-l(lOO) ESCN195 (26.2) H-l(13.6) ΤΡΡΚ(0.2) HP-Pl(lO) NMP(330) 比較例2 PI-1(100) ESCN195 (13.1) H-l(6.8) TPPK(O.l) HP-Pl(lO) NMP(280) 比較例1 PI-1(100) 1 1 1 HP-Pl(lO) MEK(300) 成分 基本樹脂 (重量份) 環氧樹脂 (重量份) 硬化劑 (重量份) 硬化促進劑 (重量份) 填充料 (體積%) 塗佈溶劑 (重量份) 1333501
23456pif I (薄膜狀黏著劑之製造及評價) 將上述製備的實施例1〜9以及比較例1〜8的各黏著 劑組成物清漆塗佈於基材(50 μιη厚PET基材薄膜,表面剝 離處理)上,使其塗佈厚成為40 μΐΏ ’置於烘箱(〇ven)中於 80 C下加熱30分鐘,繼而,當清漆溶劑為單獨MEK或者 NMP/MEK混合溶劑時,於12〇。(:下加熱30分鐘,當清漆 溶劑單獨為NMP時於15(rc下加熱3〇分鐘,獲得附基材 之薄膜狀黏著劑。各薄膜狀黏著劑的特性評價結果示於下 • 述表3、4。另外,評價項目及評價方法如下所示。 •主分散峰溫度 對於使用前(硬化前,以下稱為B步驟)的薄膜狀黏著 劑(硬化前),使用Rheometrics公司製黏彈性分析儀 尺8八-2’以薄膜大小為35 111111(長)><1〇111^(寬)><4(^111(厚)、 升溫速度為5 C/min、頻率為1 Hz、測定溫度為_15〇。(;〜 3〇〇 C的條件,測定Tg附近的tan§峰溫度,將該溫度作為 薄膜狀黏著劑的主分散溫度。 φ •晶背貼附溫度(晶片切割時的飛片) 將附有基材的薄膜狀黏著劑積層於5英吋、3〇〇 厚矽晶圓的背面,使用具有輥及支持物的裝置,以25t、 4(TC、5(TC、6(TC、7(TC、8(TC、9(TC、locrc、litre、 12〇ΐ、130°C、MOt:、l5〇t:、16(TC、17(TC、8〇t:的任 —輥溫度、線壓:4 kgf/cm,傳送速度:〇 5 m/min的條件 進行,繼而將基材自薄膜狀黏著劑上剝離,獲得附有薄膜 狀黏著劑的晶圓。其後,將於基材薄膜上具有感壓型黏著 66 23456pif 劑層的黏著再剝離型切 μ叫積層於與薄膜狀黏著劑的/予工業製AD-顧,厚80 使該黏著劑層與薄膜狀黏著劑面::接觸面的相反面’以 其後’使用晶片切割刀,η : mm/seC、旋轉數為30_ rpm的停曰曰片切割速度為1〇 割為5_、大小時有4Γ,觀測將晶圓晶片切
厂%時的飛片設為「無」,將可確保飛片 …、」的取低層壓溫度設為晶背貼附溫度。 價二:。aa0端部的晶片切出的殘部飛片’並不作為評 •流量 —將附有10麵XU)娜<40陶厚大小的基材的薄膜狀 黏者劑(使用前薄膜)製成樣品’將其夾持於2片載玻片 (MATSUNAMI製,76麵,mmxi糾2麵厚)之間, 置於180。(:熱盤上施加i〇〇kgf/cm2的面壓,加熱壓著9〇秒 後,以帶刻度光學顯微鏡分別測量此時黏著劑 自上述基材
薄膜4邊的溢出量,將其平均值作為流量。 •薄膜表面黏著力 方;B步驟·狀悲的薄膜狀黏著劑(4〇 μηι厚)所塗佈的上 面’使用Resca公司製採針黏性試驗機(pr〇be tack tester), 依照JIS0237-1991中所記載方法(探針直徑為5.1 mm、剝 離速度為10 mm/s、接觸荷重為1〇〇 gf/cm2、接觸時間為1 s),測定40°C下之黏著力。 •25°C的彈性率 67 1333501 23456pif . 争 對於β步驟狀態的薄膜狀黏著劑’使用Rhe〇metdes 公司製黏彈性分析儀RSA-2,以黏著劑層大小為35 mm(長)x]〇 mm(寬)χ4〇 μπι(厚)、升溫速度為 5〇c/min、頻 率為I Hz,測定溫度為_15(TC〜300〇C的條件進行測定, 估算25°C的儲藏彈性率。 •100°C溶融黏度 將3〜7片B步驟狀態的40 μηι厚薄膜狀黏著劑加以 重豐貼合,調整至1〇〇 μηι〜3()() μΐΏ厚度;對於該薄臈, 使用 Rheometric 科學公司(Rheometric Scientific)製旋轉型 流變儀ARES(Rheometer ARES),將上述薄膜樣品以厚度 小方;樣品厚度2〜5 μιη的間隙寬(gap broad)夾持於平行圓 板(直徑8 mm)中,以頻率為1 Hz、變形率為5%、升溫速 度為5它/1^!1、測定溫度為30。(:〜300。(::的條件測定1〇〇。(:: 之複數黏度(complex viscosity)值,將其作為1〇(rc溶融黏 度。 * •260°C的彈性率 對於C步驟狀態的薄膜狀黏著劑(製備薄膜後,置於烘 箱中以180°C5小時的條件進行加熱硬化),使用 Rheometdcs公司製黏彈性分析儀RSA_2,於黏著劑層大小 為35 mm(長)xl〇 mm(寬)x4〇 _(厚)、升溫速度為 5°C/min、頻率為1 Hz、測定溫度為_15〇〜3〇〇t^々條件進 行測定,估算260°C的儲藏彈性率。 •剝離強度(peel strength) 使用薄膜狀黏著劑(5 mmx5 mmx40 mm厚),以溫度: 68 1333501 23456pif 構成薄膜狀接管劑的聚醯亞胺樹脂的Tg+100°c,壓力: 500 gf/chip ’時間:3秒的條件進行黏晶,隨後將轉送模 成形的熱及壓力設為預定條件,即以溫度:18〇°C、壓力: 5 kgf/chip、時間:90秒的條件’將矽晶片(siiicoll chip)(半 導體元件、5 mmx5 mmxO.4 mm厚度)加熱壓著於表面上附
阻焊劑(solder mask)層(厚度15 μηι)的有機基板(厚度 0.1mm)上。進而,將上述試驗片置於烘箱中以18〇ΐ、5 小時的條件使其加熱硬化,進而置於26〇t:埶盤上加埶2〇 秒’隨後使用如圖8中所表示的黏著力評價裝置⑽:、引 ; 14 :^^^t(push-pull gauge), !5: 疋速度$ 0.5 mm/See的條件測定㈣片與薄膜 剝離強度,將其值作為剝離強度。 者一
69 1333501
〔£ 實施例9 s 1 1750 On 1000 2800 o ir) 30.0 實施例8 CN 1850 m oo cn 1000 32.0 實施例7 On (N 1590 s t -N 〇 cn o oo ,一 〇 17.0 實施例6 c<\ 2350 o CN 1100 1000 寸 ΙΑ) 28.0 實施例5 CN υο (N 2700 〇\ 1 1 0 1 1 900 ΟΙ ο 20.0 實施例4 〇〇 CN 2400 o (N 910 15.0 實施例3 ·— ί * (N 2200 o 〇\ 980 cn 27.0 實施例2 οο m (N 2500 rn Os —— 1000 900 (N o 18.0 實施例1 so CN 2850 200 o oo 800 1 ' o 10.0 σπ 主分散溫度(°c) 晶背贴附溫度(°c) 流量(μΓη) 薄膜背面黏著力(gf) 25°c彈性率(MPa) 100°C的熔融黏度(Pa-s) 260°C 彈性率(MPa) 剝離強度(N/chip) 【寸1 比較例8 1 120 ο r— ο to τ < 2000 53000 |溶融流動 比較例7 I · 〇〇 Ο »ι « 280 3000 55000 ο 25.0 比較例6 寸 Ο οο Ο 了 VO 1000 51000 ο 〇6 19.2 比較例5 cn (N (Ν CO 寸 o W , * 49000 〇〇 ο 寸 r^i 比較例4 CN <N § § ^Ti § § 50000 " < rn 〇> 比較例3 δ Ο CN S 0 CN 1 i 52000 CN 产— 比較例2 Ο VD o < 1 一 51000 Ο 11.2 比較例1 CN <N § 2700 〇 CO o o 1200 炫融流動 (N 〇 項目 s -Jr/ Ήΐ 晶背貼附溫度(°c) 流動(μιη) 薄膜背面掛力(gf) 25 °C彈性率(MPa) 100°C的熔融黏度(Pa-s) 260°C 彈性率(MPa) 剝離強度(N/chip) 23456pif 物而黏著_ 於等於K)麻p,又,中,祕強度全部為大 =溫度=於較低溫度。又,回填量全部是在= :’因此認為對於被黏附體的填充性(埋 優異’樹月曰溢出或空洞的產生亦難以出現。 【圖式簡單說明】 圖K表示本4明之薄膜狀黏著劑的一實施例的剖面 圖。 圖2是表示本發明之薄膜狀黏著劑的一實施例的剖面 圖。 圖圖3是表示本發明之薄膜狀黏著劑的一實施例的剖面 圖4是表示本發明之黏著片的一實施例的剖面圖。 圖5是表示本發明之黏著片的一實施例的剖面圖。 圖6是表示使用本發明之薄膜狀黏著劑的半導體裴置 的一實施例的概念圖。 义 圖7是表示使用本發明之薄膜狀黏著劑的半導體裴置 的一實施例的概念圖。 & 圖8是表示剝離強度測定裝置的概略圖。 【主要元件符號說明】 1 :薄膜狀黏著劑 2、7 :基材薄膜 3:覆蓋薄膜 1333501 23456pif 4 :黏者片 6:黏著劑層 9、9a、9b :半導體元件 10 :支持構件 11 :導線 12 :密封材
72
Claims (1)
1^33501 23456pif 十、申請專利範圍: 附體^著種:二劑:,成物,其是用以將半導體元件與被黏 脂、物之特徵在於包括⑷熱塑性樹 大於上(1)絲㈣雙朗L胺、以及(C) 、、;2 g能的(甲基)丙烯酸酯化合物
N-—R|—n
脂肪i烴的香族環以及/或者直鏈、支鏈或環狀 2.如申請專利範園筮 上述⑻雙和基1 ^所叙減劑組成物,其中 所表示的六亞甲基^下述結構式⑻及/或⑽ T丞又烯丙基二醯亞胺
CH
1333501 23456pif
(III) ° 3.如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其中上述(C)大於等於2官能的(曱基)丙烯酸酯化合物是以 下述結構式(IV)表示,
^4 OCH2CH24〇—C—c=ch2 u … 又 (IV) 式中’ R2是2價之有機基,R3以及R4分別獨立表不 氫或者曱基,m及η是大於等於1的整數。 4. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其是更含有(D)馬來醯亞胺化合物及/或單官能的縮合多環 °惡σ秦化合物而形成。 5. 如申請專利範圍第4項所述之黏著劑組成物,其中 上述馬來醯亞胺化合物,是以下述通式(V)所表示的雙馬來 醯亞胺化合物,或者以下述通式(VI)所表示的酚醛清漆型 馬來醯亞胺化合物
(V) 式中,R5是含有芳香族環以及/或者直鏈、支鏈或環狀脂肪 74 h456pif 族烴的2價有機基; h456pif
式中’ η表示0〜20的整數。 6.如申請專利範圍* 4項所述 早官能的縮合多環噁唪化八物,θ 4、且攻物其中 的化合物 以下料式⑽)所表示
(R2)n (VII) 式中[A ]表示相鄰的碳原子共有噁嗪環 _ν、γ八炙卢鞏采u OT , 向开/成、伯&王展之單 %或細合夕%方香知烴壞,Rl以及R2分別獨立地選 原子以及祕1〜H)的取代或非取代之—價烴基,全部ς 相同亦可不同’η表示〇或1〜4的整數。 7.如申凊專利範圍第6項所述之黏著劑組成物,其中 以上述通式(VII)所表示之單官能縮合多環噁嗪化合物了是 以下述通式(VIII)所表示之化合物
(VIII) 1333501 23456pif 式中R1及R2分別獨立地選自氫原子以及碳數1〜10的取 代或非取代之一價烴基,全部可相同亦可不同,η表示0 或1〜4的整數。 8. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其是更含有(Ε)環氧樹脂而形成。 9. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其是更含有(F)填充料而形成。 10. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其中上述(Α)熱塑性樹脂是聚醯亞胺樹脂。 11. 如申請專利範圍第10項所述之黏著劑組成物,其 中上述聚醯亞胺樹脂,是使四羧酸二酐與含有以下述式 (IXb)所表示的脂肪族醚二胺的二胺反應而獲得之聚醯亞 胺樹脂 ch3 , CH3 \ ch3 I / I \ I H2N—CHCH2i-〇—chch2-i-o—chch2—nh2 v 八 (IXb) 式中,P表示0〜80的整數。 12. 如申請專利範圍第10項所述之黏著劑組成物,其 中上述聚醯亞胺樹脂的Tg為小於等於100°c。 13. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其是更含有(G)光起始劑而形成。 14. 如申請專利範圍第1或2項所述之黏著劑組成物, 其中上述被黏附體是附配線階梯的有機基板。 15. —種薄膜狀黏著劑,其特徵在於··使用如申請專利 範圍第1至第14項中任一項所述之黏著劑組成物而形成。 76 1333501 23456pif 16.—種黏著片,其特徵在於:其是具有將如申請專利 範圍第〗5項所述之薄膜狀黏著劑及切割片加以積層的構 造而形成。 Π.如申請專利範圍第16項所述之黏著片,其中上述 切割片,是具有基材薄膜、及設置於該基材薄膜上的放射 線硬化型黏著劑層而形成。 18.如申請專利範圍第16項所述之黏著片,其中上述 切割片是聚稀烴系薄膜。 • 19.一種半導體裝置,其特徵在於具有以下構造: 該構造是利用如申請專利範圍第1至第14項中任一項 所述之黏著劑組成物或者如申請專利範圍第15項之薄膜 狀黏著劑,將半導體元件與半導體搭載用支持構件加以黏 著而形成者,以及/或者 該構造是利用如申請專利範圍第1至第14項中任一項 所述之黏著劑組成物或者如申請專利範圍第15項之薄膜 狀黏著劑,將半導體元件與半導體元件加以黏著而形成者。 參 77
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