JP5549841B2 - 感光性樹脂組成物、永久レジスト用感光性フィルム、レジストパターンの形成方法、プリント配線板及びその製造方法、表面保護膜並びに層間絶縁膜 - Google Patents
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(A)ポリイミド前駆体及びポリベンゾオキサゾール前駆体から選択されるアルカリ可溶性ポリマー、
(B)光重合性化合物、
(C)光重合開始剤、
(D)アリル基を1分子中に2つ以上有するアリル化合物、及び
(E)マレイミド構造を1分子中に2つ以上有するマレイミド化合物を含有してなる感光性樹脂組成物に関する。
また、上記(B)成分及び/又は(D)成分が、イソシアヌレート環を有する化合物を含む、感光性樹脂組成物が好ましい。
また、本発明は、絶縁基板と前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層とを備える積層基板の前記絶縁基板上に、前記導体層を覆うように、前記の感光性樹脂組成物を用いて感光層を積層し、前記感光層の所定部分に活性光線を照射して露光部を形成し、次いで、前記感光層の前記露光部以外の部分を除去することを特徴とする、レジストパターンの形成方法に関する。
また、本発明は、絶縁基板と、前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層と、前記導体層を覆うように形成された永久レジスト層と、を備えるプリント配線板の製造方法であって、前記絶縁基板上に、前記導体層を覆うように、前記の感光性樹脂組成物を用いて感光層を積層し、前記感光層の所定部分に活性光線を照射して露光部を形成し、次いで、前記露光部以外の部分を除去することを特徴とする、プリント配線板の製造方法に関する。
また、本発明は、前記の感光性樹脂組成物の硬化物からなる、表面保護膜に関する。
さらに、本発明は、前記の感光性樹脂組成物の硬化物からなる、層間絶縁膜に関する。
本発明における(A)ポリイミド前駆体及びポリベンゾオキサゾール前駆体から選択されるアルカリ可溶性ポリマーとは、現像液として使用されるアルカリ水溶液に溶解可能であるポリイミド前駆体及びポリベンゾオキサゾール前駆体から選択されるポリマーをいう。現像液としては、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、燐酸ナトリウム、ケイ酸ナトリウム、4−ホウ酸ナトリウム、水酸化テトラメチルアンモニウム、アンモニア、アミン類等の希アルカリ水溶液、あるいは希アルカリ水溶液と有機溶剤とのエマルジョン現像液を用いることもできる。アルカリ可溶性の判断基準としては、例えば、20〜50℃の炭酸ナトリウムの希薄溶液(1〜5重量%水溶液)等を用いてポリマーをシャワー現像した場合、膜厚50μmのフィルムを10分以内にフィルムの形状が維持できなくなる状態をアルカリ可溶性とすることができる。
ポリマーにアルカリ可溶性を付与するためには、ポリマー中に、カルボキシル基、スルホン酸基、フェノール性水酸基等の官能基を持たせればよい。
このようなポリマーとしては、前記の官能基を有するポリイミド前駆体(ポリアミド酸、ポリアミド酸エステル、ポリアミド酸アミド等)やポリベンゾオキサゾール前駆体(ポリヒドロキシアミド)が挙げられる。これらは、加熱によってイミド化又はオキサゾール化するため、熱硬化剤を用いなくても熱硬化でき、かつ、1%重量減少温度(耐熱性)が充分に高いので好ましい。また、一般にポリイミド前駆体やポリベンゾオキサゾール前駆体は、ジアミン成分を原料として使用して、ポリマー構造中にアミド結合を多数形成させるため、アミド結合濃度が高く、種々の材料に対する接着力が高い。さらに、一般的な構造中にカルボキシル基やフェノール性水酸基を有するため、感光性樹脂組成物のベースポリマーとして用いた場合に、弱アルカリ水溶液で現像することが可能である。その結果、本発明の感光性樹脂組成物を用いれば、充分に高い耐熱性及び耐熱衝撃性を備えたソルダーレジストを形成できる。また、本発明の感光性樹脂組成物やこれを使用したドライフィルムは貯蔵安定性が高く、長時間保存した後でも塗膜性、硬化膜の解像度及び耐熱性等の諸特性を充分良好に維持することができる。特にポリイミド前駆体としてのポリアミド酸は諸特性のバランスに優れ、好ましい。
以下、ポリイミド前駆体について、詳述する。
前記テトラカルボン酸二無水物としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、1,2,3,4−ベンゼンテトラカルボン酸無水物、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸無水物、2,3,3’,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ビフェニルエーテルテトラカルボン酸無水物(4,4’−オキシジフタル酸二無水物)、2,3’,4,4’−ビフェニルエーテルテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、2,3,3’,4’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸無水物、2,3,6,7−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、1,2,5,6−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、2,3,6,7−アントラセンテトラカルボン酸二無水物、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸二無水物等の芳香族テトラカルボン酸二無水物やシクロブタンテトラカルボン酸二無水物等の脂肪族テトラカルボン酸二無水物が挙げられる。こらは、1種を単独で又は2種以上併用して使用してもよい。
これらの中で、エーテル結合やイソプロピリデンビス(p−フェニレンオキシ)構造を有するものが好ましい。
重量平均分子量(Mw)は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により測定することができる(標準ポリスチレンによる換算)。好ましいGPCの条件は以下のとおりである。
ポンプ:日立 L−7100型[(株)日立製作所製]
検出器:UV 日立 L−4000型UV[(株)日立製作所製]
RI:日立 L−7490型[(株)日立製作所製]
カラム:Gelpack GL−S300MDT−5(計2本)(日立化成工業(株)製、商品名)
カラムサイズ:8mmφ×300mm
溶離液:DMF/THF=1/1+リン酸0.06M+臭化リチウム0.06M
試料濃度:5mg/1mL
注入量:5μL
圧力:343Pa(35kgf/cm2)
流量:1.0mL/分
本発明において(A)アルカリ可溶性ポリマーは、一種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
(B)成分である光重合性化合物としては、特に限定されないが、分子内にエチレン性不飽和基を有するものが好ましく用いられる。例えば、分子内にアミド結合を有する(メタ)アクリレート化合物;ビスフェノールA系(メタ)アクリレート化合物;多価アルコールにα,β−不飽和カルボン酸を反応させて得られる化合物;グリシジル基含有化合物にα,β−不飽和カルボン酸を反応させて得られる化合物;分子内にウレタン結合を有する(メタ)アクリレート化合物等のウレタンモノマー又はウレタンオリゴマーが挙げられ、これら以外にも、ノニルフェノキシポリオキシエチレンアクリレート;γ−クロロ−β−ヒドロキシプロピル−β’−(メタ)アクリロイルオキシエチル−o−フタレート、β−ヒドロキシアルキル−β’−(メタ)アクリロイルオキシアルキル−o−フタレート等のフタル酸系化合物;(メタ)アクリル酸アルキルエステル、EO変性ノニルフェニル(メタ)アクリレート等が例示可能である。これらは単独で又は2種類以上を組み合わせて使用される。
(C)成分である光重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン;N,N’−テトラアルキル−4,4’−ジアミノベンゾフェノン;2−ベンジル−2−ジメチルアミノ−1−(4−モルホリノフェニル)−ブタノン−1、2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニル]−2−モルホリノ−プロパノン−1等の芳香族ケトン;アルキルアントラキノン等のキノン類;ベンゾインアルキルエーテル等のベンゾインエーテル化合物;ベンゾイン、アルキルベンゾイン等のベンゾイン化合物;ベンジルジメチルケタール等のベンジル誘導体;2,4,5−トリアリールイミダゾール二量体;9−フェニルアクリジン、1,7−ビス(9,9’−アクリジニル)ヘプタン等のアクリジン誘導体;N−フェニルグリシン、N−フェニルグリシン誘導体、クマリン系化合物、アシルフォスフィンオキサイド誘導体等が挙げられる。これらは1種類を単独で又は2種類以上を組み合わせて用いることができる。
(D)成分であるアリル化合物とは、分子構造中にアリル基を有する化合物であり、アリル基を1分子中に2つ以上有するものが好ましい。またこれらのうち、(A)ポリマーとの相溶性、反応性、耐熱性等の観点から、特にイソシアヌレート環を有するアリル化合物が好ましく用いられる。
例えば、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルモノグリシジルイソシアヌレート等が好ましいものとして挙げられる。
(E)成分であるマレイミド化合物とは、分子構造中にマレイミド構造を有する化合物であり、マレイミド構造を1分子中に2つ以上有するもの、例えばビスマレイミド化合物が好ましい。
ビスマレイミド化合物の具体例としては、1−メチル−2,4−ビスマレイミドベンゼン、N,N’−m−フェニレンビスマレイミド、N,N’−p−フェニレンビスマレイミド、N,N’−m−トルイレンビスマレイミド、N,N’−4,4’−ビフェニレンビスマレイミド、N,N’−4,4’−〔3,3’−ジメチル−ビフェニレン〕ビスマレイミド、N,N’−4,4’−〔3,3’−ジメチルジフェニルメタン〕ビスマレイミド、N,N’−4,4’−〔3,3’−ジエチルジフェニルメタン〕ビスマレイミド、N,N’−4,4’−ジフェニルメタンビスマレイミド、N,N’−4,4’−ジフェニルプロパンビスマレイミド、N,N’−4,4’−ジフェニルエーテルビスマレイミド、N,N’−3,3’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、N,N’−4,4’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、2,2−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3−t−ブチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3−s−ブチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、1,1−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕デカン、1,1−ビス〔2−メチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)−5−t−ブチルフェニル〕−2−メチルプロパン、4,4’−シクロヘキシリデン−ビス〔1−(4−マレイミドフェノキシ)−2−(1,1−ジメチルエチル)ベンゼン〕、4,4’−メチレン−ビス〔1−(4−マレイミドフェノキシ)−2,6−ビス(1,1−ジメチルエチル)ベンゼン〕、4,4’−メチレン−ビス〔1−(4−マレイミドフェノキシ)−2,6−ジ−s−ブチルベンゼン〕、4,4’−シクロヘキシリデン−ビス〔1−(4−マレイミドフェノキシ)−2−シクロヘキシルベンゼン、4,4’−メチレンビス〔1−(マレイミドフェノキシ)−2−ノニルベンゼン〕、4,4’−(1−メチルエチリデン)−ビス〔1−(マレイミドフェノキシ)−2,6−ビス(1,1−ジメチルエチル)ベンゼン〕、4,4’−(2−エチルヘキシリデン)−ビス〔1−(マレイミドフェノキシ)−ベンゼン〕、4,4’−(1−メチルヘプチリデン)−ビス〔1−(マレイミドフェノキシ)−ベンゼン〕、4,4’−シクロヘキシリデン−ビス〔1−(マレイミドフェノキシ)−3−メチルベンゼン〕、2,2−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、2,2−ビス〔3−メチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3−メチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、2,2−ビス〔3,5−ジメチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3,5−ジメチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、2,2−ビス〔3−エチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔3−エチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、ビス〔3−メチル−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メタン、ビス〔3,5−ジメチル−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メタン、ビス〔3−エチル−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メタン、3,8−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕−トリシクロ〔5.2.1.02,6〕デカン、4,8−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕−トリシクロ〔5.2.1.02,6〕デカン、3,9−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕−トリシクロ〔5.2.1.02,6〕デカン、4,9−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕−トリシクロ〔5.2.1.02,6〕デカン、1,8−ビス〔4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メンタン、1,8−ビス〔3−メチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メンタン、1,8−ビス〔3,5−ジメチル−4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル〕メンタンなどを挙げることができる。これらのビスマレイミド化合物は常法により合成されてもよく、市販品を用いてもよい。
<希釈剤>
本発明の感光性樹脂組成物は、通常、希釈剤中に溶解又は分散された状態で、感光性フィルムの製造や、レジストパターンの形成等に用いられる。希釈剤としては、各成分を希釈できるものであれば特に限定されない。例えば、N−メチルピロリドン、γ−ブチロラクトン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、脂肪族アルコール、環式炭化水素、ケトン、ケトアルコール、アルキレングリコール、アルキレングリコールアルキルエーテル、それらのアセテート化合物、カルボン酸エステルが挙げられる。これらは単独で又は2種類以上を組み合わせて用いることができる。
また、本発明の感光性樹脂組成物には、必要に応じて、マラカイトグリーン等の染料、トリブロモフェニルスルホン若しくはロイコクリスタルバイオレット等の光発色剤、熱発色防止剤若しくはp−トルエンスルホンアミド等の可塑剤、フタロシアニングリーン若しくはフタロシアニンブルー等のフタロシアニン系、アゾ系等の有機顔料若しくは二酸化チタン等の無機顔料、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム若しくは硫酸バリウム等の無機顔料からなる充填剤、消泡剤、難燃剤、安定剤、密着性付与剤、レベリング剤、剥離促進剤、酸化防止剤、香料あるいはイメージング剤などを(A)成分と(B)成分との総量100質量部に対して各々0.01〜20質量部程度含有することができる。これらは単独で又は2種類以上を組み合わせて用いることができる。
なお、アクリル系共重合体、酸変性ビニル基含有エポキシ樹脂等のアルカリ可溶性ポリマー成分を前記(A)成分と共に併用することもできる。
感光性樹脂組成物において、(A)成分の含有割合は、その感光性樹脂組成物から形成される感光層を備える永久レジスト用感光性フィルムなどの感光性エレメントの端面からのしみ出しを防止する観点、及び、より優れた光感度、耐熱性及び耐熱衝撃性を得る観点から、(A)成分と(B)成分との総量100質量部に対して、30〜90質量部であることが好ましく、45〜70質量部であることがより好ましい。
本発明の永久レジスト用感光性フィルムは、支持体層と、前記支持体層上に形成された上記感光性樹脂組成物を用いた感光層とを備えるものである。以下、本発明の永久レジスト用感光性フィルムの好適な実施形態について図1を参照しながら説明する。図1に示す永久レジスト用感光性フィルム1は、支持体層11と、前記支持体層上に形成された上記感光性樹脂組成物を含有する感光層12と、感光層12上に積層された保護フィルム層13とを備えるものである。
本発明のレジストパターンの形成方法は、絶縁基板と前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層とを備える積層基板の前記絶縁基板上に、前記導体層を覆うように上記感光性樹脂組成物を用いて感光層を積層し、前記感光層の所定部分に活性光線を照射して露光部を形成し、次いで、前記感光層の前記露光部以外の部分を除去することを特徴とする。
感光層の積層方法としては、上記永久レジスト用感光性フィルムにおける感光層を加熱しながら絶縁基板に圧着して積層する方法が挙げられる。なお、支持体層上に形成された感光層は、感光性樹脂組成物が溶剤等の揮発成分を含む場合は、一般に、溶剤の大部分が除去された後の成分からなる。また、永久レジスト用感光性フィルムが保護フィルム層を備える場合は、感光層の形成前に保護フィルム層を永久レジスト用感光性フィルムから剥離除去する。
本発明のプリント配線板は、絶縁基板と、前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層と、前記導体層を覆うように前記絶縁基板上に形成された上記感光性樹脂組成物の硬化物からなる永久レジスト層とを備えるものである。以下、本発明のプリント配線板の好適な実施形態について図2を参照しながら説明する。図2は、本実施形態のプリント配線板を示す模式断面図である。
本発明の表面保護膜及び層間絶縁膜は、本発明の感光性樹脂組成物の硬化物(硬化膜)からなるものである。一実施形態では、表面保護膜及び層間絶縁膜は本発明のレジストパターンの形成方法によって、半導体素子の表面(表面保護膜)や、多層配線板や半導体パッケージなど層間(層間絶縁膜)に形成することができる。
撹拌機、還流冷却機を備えたフラスコに、充分に乾燥した4,4’−[イソプロピリデンビス(p−フェニレンオキシ)]ジアニリン(BAPP)を16.82g、オキシジアニリン(DDE)を2.35g、ジェファーミンD400(三井化学製)2.66g、オキシジフタル酸二無水物(ODPA)を18.18g、ジメチルアセトアミド60gを仕込み、室温で8時間撹拌を行い、ポリイミド前駆体(P1)を得た。得られたポリイミド前駆体の重量平均分子量(Mw)は65,000であった。
撹拌機、還流冷却機を備えたフラスコに、充分に乾燥した4,4’−[イソプロピリデンビス(p−フェニレンオキシ)]ジアニリン(BAPP)を16.52g、オキシジアニリン(DDE)を2.31g、ジェファーミンD400(三井化学製)2.62g、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物(BTDA)を18.55g、ジメチルアセトアミド60gを仕込み、室温で8時間撹拌を行い、ポリイミド前駆体(P2)を得た。得られたポリイミド前駆体の重量平均分子量は75,000であった。
撹拌機、還流冷却機を備えたフラスコに、充分に乾燥した4,4’−[イソプロピリデンビス(p−フェニレンオキシ)]ジアニリン(BAPP)を19.34g、オキシジアニリン(DDE)を2.36g、オキシジフタル酸二無水物(ODPA)を18.29g、ジメチルアセトアミド60gを仕込み、室温で8時間撹拌を行い、ポリイミド前駆体(P3)を得た。得られたポリイミド前駆体の重量平均分子量は70,000であった。
表1に示す配合成分と配合比(単位:質量部)にしたがって、材料を混合することにより、実施例1〜5の感光性樹脂組成物を得た。
FA−731A:トリス(2-アクリロイルオキシエチル)イソシアヌレート
BPE−900:EO(17モル)変性ビスフェノールAジメタクリレート(新中村化学工業株式会社製)
FA−321A:EO(10モル)変性ビスフェノールAジアクリレート(日立化成工業株式会社製)
I−819:ビス(2,4,6−トリメチルベンゾイル)フェニルフォスフィンオキサイド(チバ・スペシャリティー・ケミカルズ製)
TAIC:トリアリルイソシアヌレート(日本化成株式会社製)
DA−MGIC:ジアリルモノグリシジルイソシアヌル酸(四国化成工業株式会社製)
BMI−4000:ビスフェノールA ジフェニルエーテルビスマレイミド(大和化成工業株式会社製)
(D)成分を使用しないこと以外は実施例1と同様な方法により、比較例1の感光性樹脂組成物を得た。
(D)成分及び(E)成分をブロックイソシアネート(BL−3175(住化バイエルン製))に変更した以外は実施例1と同様な方法により、比較例2の感光性樹脂組成物を得た。
(A)成分をメタクリル酸メチル(85重量%)とメタクリル酸(15重量%)の共重合体100重量部(不揮発分50重量%)とし、(B)成分をFA−321M 30重量部のみとした。それ以外は実施例1と同様な方法により、比較例3の感光性樹脂組成物を得た。
(A)成分をテトラヒドロ無水フタル酸変性フェノール樹脂100重量部(不揮発分50重量%)とし、(B)成分をFA−321M 30重量部のみ、更に熱硬化剤を(D)成分,(E)成分からエポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン製、品番1001)10重量部に変更した以外は実施例1と同様な方法により、比較例4の感光性樹脂組成物を得た。
実施例1〜5及び比較例1〜4の感光性樹脂組成物を支持体層である16μm厚のポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム(商品名:G2−16、帝人社製)上に均一に塗布することにより感光層を形成し、それを熱風対流式乾燥機を用いて100℃で約10分間乾燥した。感光層の乾燥後の膜厚は、25μmであった。続いて、感光層の支持体層と接している側とは反対側の表面上に、ポリエチレンフィルム(商品名:NF−13、タマポリ社製)を保護フィルム層として貼り合わせ、永久レジスト用感光性フィルムを得た。
上記評価用積層体のPETフィルム上に、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、解像度評価用ネガとしてライン幅/スペース幅が30/30〜200/200(単位:μm)の配線パターンを有するフォトツールとを密着させ、オーク製作所社製HMW−201GX型露光機を用いて、ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が8.0となるエネルギー量で露光を行った。続いて、評価用積層体を常温で1時間静置し、PETフィルムを剥離した後、30℃の1質量%炭酸ナトリウム水溶液を60秒間スプレーして現像を行い、さらに80℃で10分間加熱(乾燥)した。解像度は、現像処理によって矩形のレジスト形状が得られたライン幅間のスペース幅の最も小さい値(単位:μm)により評価した。この値が小さいほど、解像度に優れていることを示す。結果を表2に示した。
上記評価用積層体に対して露光を行わずに、前記評価用積層体のPETフィルムを剥離し、露出した感光層表面に指を軽く押し付け、指に対する張り付き程度を以下の基準で評価した。すなわち、指に対する張り付きが認められない、又は、ほとんど認められないものは「A」とし、指に対する張り付きが認められるものは「B」とした。結果を表2に示した。
上記評価用積層体のPETフィルム上に、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、ネガとして2mm角の矩形パターンを有するフォトツールとを密着させ、オーク製作所社製HMW−201GX型露光機を使用して、前記ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が8.0となるエネルギー量で露光を行った。次いで、常温で1時間静置した後、前記積層体のPETフィルムを剥離し、光感度評価の場合と同様の現像液及び現像条件でスプレー現像を行い、80℃で10分間加熱(乾燥)した。続いて、オーク製作所社製紫外線照射装置を使用して1J/cm2のエネルギー量で感光層に対する紫外線照射を行った。さらに感光層を160℃で60分間加熱処理を行うことにより、2mm角の矩形開口部を有するソルダーレジストを形成した評価用パッケージ基板を得た。
はんだ耐熱性の評価に用いたはんだめっきを施された評価用パッケージ基板を、−55℃の大気中に15分間晒した後、180℃/分の昇温速度で昇温し、次いで125℃の大気中に15分間晒した後、180℃/分の降温速度で降温する熱サイクルを1500回繰り返した。このような環境下に晒した後の評価用パッケージ基板のソルダーレジストのクラック及び剥離程度を100倍の金属顕微鏡により観察し、次の基準で評価した。すなわち、ソルダーレジストのクラック及び剥離を確認できなかったものは「A」とし、それらのいずれかを確認できたものは「B」とした。結果を表2に示した。
12μm厚の銅箔をガラスエポキシ基材に積層したプリント配線板用基材(商品名:E−679、日立化成工業社製)の銅箔にエッチングを施して、ライン幅/スペース幅が50μm/50μmであり、互いのラインが接触しておらず、互いに対向した同一面上の櫛形電極を得た。この基板の櫛形電極上に連続式真空ラミネータ(商品名:HLM−V570、日立化成工業社製)を用いて、ヒートシュー温度100℃、ラミネート速度0.5m/分、気圧4kPa以下、圧着圧力0.3MPaの条件の下、上記永久レジスト用感光性フィルムを、その感光層と櫛形電極とが密着するようにポリエチレンフィルムを剥離しつつ積層し、さらに上述と同様の条件で耐電食性評価用積層体を得た。
上述したように実施例1〜5及び比較例1〜4の感光性樹脂組成物を用いて得られた永久レジスト用感光性フィルムを大気中、5℃で1ヶ月静置した。次いで、静置後の永久レジスト用感光性フィルムを用いて光感度評価の場合と同様にして評価用積層体を得た。そして、はんだ耐熱性評価におけるものと同様にして、2mm角の矩形開口部を有するソルダーレジストを形成した評価用基板を得た。評価用基板に形成されたソルダーレジストのパターンを実体顕微鏡で観察し、未露光部に樹脂の残存が認められないものを「A」、樹脂の残存が認められるものを「B」とした。結果を表2に示した。
上述したように実施例1〜5及び比較例1〜4の感光性樹脂組成物を用いて得られた永久レジスト用感光性フィルムを、上記と同様の条件で露光、加熱して感光層を硬化した硬化膜を得た。前記硬化膜のガラス転移温度をTMA(セイコーインスツルメンツ製TMA−1型)を用い引張りモード、昇温速度5℃/分、荷重5gで測定した。結果を表2に示した。
上述したように実施例1〜5及び比較例1〜4の感光性樹脂組成物を用いて得られた永久レジスト用感光性フィルムを、上記と同様の条件で露光、加熱して感光層を硬化した硬化膜を得た。前記硬化膜の1%熱重量減少温度は、熱天秤(セイコーインスツルメンツ製TG−DTA300)で空気雰囲気中昇温速度10℃/分で重量が1%減少した温度を測定した。また、引張強度及び伸び率は膜厚20μm、幅10mm、チャック間長20mmのサンプルをテンシロン引張り試験機(オリエンテック社製UCT−5T型)で試験温度25℃、引張り速度5mm/分の条件で測定した。結果を表2に示した。
Claims (9)
- (A)ポリイミド前駆体及びポリベンゾオキサゾール前駆体から選択されるアルカリ可溶性ポリマー、
(B)光重合性化合物、
(C)光重合開始剤、
(D)アリル基を1分子中に2つ以上有するアリル化合物、及び、
(E)マレイミド構造を1分子中に2つ以上有するマレイミド化合物を含有してなる感光性樹脂組成物。 - (A)成分が、ポリイミド前駆体としてのポリアミド酸であり、その重量平均分子量が1万〜20万である、請求項1記載の感光性樹脂組成物。
- (B)成分及び/又は(D)成分が、イソシアヌレート環を有する化合物を含む、請求項1又は2記載の感光性樹脂組成物。
- 支持体層と、請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物から形成された感光層とを備える、永久レジスト用感光性フィルム。
- 絶縁基板と前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層とを備える積層基板の前記絶縁基板上に、前記導体層を覆うように請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物を用いて感光層を積層し、前記感光層の所定部分に活性光線を照射して露光部を形成し、次いで、前記感光層の前記露光部以外の部分を除去することを特徴とする、レジストパターンの形成方法。
- 絶縁基板と、前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層と、前記導体層を覆うように請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物を用いて形成された永久レジスト層と、を備えるプリント配線板。
- 絶縁基板と、前記絶縁基板上に形成された回路パターンを有する導体層と、前記導体層を覆うように形成された永久レジスト層と、を備えるプリント配線板の製造方法であって、前記絶縁基板上に、前記導体層を覆うように請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物を用いて感光層を積層し、前記感光層の所定部分に活性光線を照射して露光部を形成し、次いで、前記露光部以外の部分を除去することを特徴とする、プリント配線板の製造方法。
- 請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物の硬化物からなる、表面保護膜。
- 請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性樹脂組成物の硬化物からなる、層間絶縁膜。
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