TW522153B - Biodegradable protein/starch-based thermoplastic composition - Google Patents

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Description

522153 五 發明說明α) 本發明是關於一項含有天然纖維並可生物分解而以蛋 負和丨殿粉為主的熱塑組成物物。本發明可被製造成可生 分解之低比例膨脹泡膠材料，並用來作為低密度的泡膠 填材料或食物的容器。 對於提供可丟棄、可完全生物分解、擁有低價的良好 械性^對，境有益之食物包裝一直有著持續性的需求。 $在最近幾年，人們對於塑膠造成的環境污染有著更多 覺醒。過去在發展可生物分解的塑膠上已有一些努力， 像是以蛋白質為主的塑膠和以澱粉為基礎的塑膠。這些可 生物分解的熱塑組成物物之開發是為了取代不可分解且以 石油為基礎用來製造包裝材料之熱塑物。在1 93 0至1 94 0年 代及1 9 8 0年代時，蛋白質和澱粉曾經被用來作為有傳統以 Γ t ί 之熱塑膠之「充填物」，以節省原料的成本或是 加速材料的分解。（satow，sadakichi之美國專利第 1，245, 975 及1，2 45, 976 號（1917 年11 月 6 日）；史 · 奥斯華，美國專利第2, 05 3, 85 0號（1 936年g月8日）月、， 國專利第 1,245,97 8 月 6 曰））。 i u 917 年9 像是蛋白質纖維、可食用的膠卷或其他 礎的塑膠曾經被以擠壓、鑄造或射出 、貝為基 來。在美國專利第五五二三二九三號中描述：：:j出 大豆蛋白質為基礎之熱塑組成物來製作禱 例子「以 物件是由-個含有大豆蛋白質為主要材料」/這些 物的澱粉及需要用來破壞蛋白質德 F兩兔水充填 貝又硫鍵的還原劑 丹 522153
一種典型以澱粉為基礎的塑膠在美國 七九五铁士、丄 的直鏈i殿粉j 材料所形成^ 維、木質纖對 的高含量直裔 美國專利第4; k氧化烴烯或 度且可生物月 問題是防水把 吸收水分，禾 話說，它們名 品常常在一探 過一或兩個
&〜宁破描述，「不可食用的，強化過 網妝t粉食物包裝材料」，其揭露以纖維性 網狀形人 十八 、R物包裝材料，像是馬尼拉麻纖 ：gn Φ,ν &物網狀結構並以具有交聯的基質 邊又物來補改& 、
Qp Q D r 強填滿的網狀結構。另一個例子在
00^5 〇〇5 ^ rK 取7 P U中被描述，其揭露由以氧化丙烯 木修飾的咼直鏈澱粉所組成的低密 刀角午之包裝材料。 ‘ 以蛋白質及澱粉作為基礎之塑膠之持續 疋不2的老化性質。這些塑膠傾向於不斷地 t =貝或表粉作用而減弱其機械性質。換句 角午1太快。由蛋白質或澱粉塑膠所製造的物 始日寸有著彳艮好的機械性質，但這不會持續超 月0 % 取近一些其他的專利揭露含有無機充填物而以殺粉 基礎的組成物。美國專利第5,54 9,8 59號揭露一種將高77度、、、 可塑造及鑄造的水中硬化組成物予以擠壓成形的方法。X美 =專利第5，5 4 5，4 5 0號揭露含有無機充填的有機聚合體基、 質之鑄造物品。美國專利第4，5 5 〇，9 〇 〇號則揭露了無機^ f且以殿粉基礎的組成物以製造含有熱動力控制之蜂巢間 質的容器及其他物品。美國專利第5, 61 8, 341號發表了一 種均勻地分散纖維在澱粉基礎組成物中的方法。美國專利
第6頁 522153 五、發明說明（3) 第5, 580, 624號揭露了由無機聚合體及多糖、蛋白質或合 成的有機連結物所製造的食物及飲料容器以及製造這樣容 器的方法。在這些產品中，澱粉、蛋白質或纖維素（纖維 素衍生物）都是被修改用來作為連結物或增厚劑以形成纖 維泥漿狀組成物。碳酸鈣、空心玻璃球或其他無機充填物 伴隨少量纖維的主要原料。掩埋大量的無機材料對土壤環 境是有害的。
在前述之中，能提供充分防水、擁有良好機械及老化 性質之可生物分解的熱塑組成物便是一項改良。能提供可 循環利用或可攝取之可生物分解的熱塑組成物物也是一項 改良。而丟棄時提供豐潤土壤之可生物分解的熱塑組成物 物則是一項更進一步的改良。 此生物可分解的熱塑組成物物將在此揭露與闡明專利 申請範圍。 本發明提供了 一種以蛋白質/殿粉為基礎之可生物分 解或可回收使用的熱塑組成物。蛋白質及澱粉是主要成 分。純蛋白質的流動性不佳，但可藉由與澱粉的結合來改 進。殿粉產品因不佳的物理老化作用而易碎，但可藉由與 蛋白質結合及化學修飾作用來改進。蛋白質/澱粉組成物 的韋刃性可藉由塑形劑及化學修飾作用的幫助來加強，但這 蛋白質/澱粉組成物之玻璃轉換溫度會降低。而使用天然 的纖維素纖維來強化蛋白質/澱粉組成物以降低整個組成 物的成本，同時也可以增加組成的硬度、耐熱度及強度。 本發明的另一項優點是完全以食物級原料來生產食物
522153 五、發明說明（4) 包裝產品而使它們變成可食用：能力。而使用 务t及容器可經收集及殺菌消毒後，再磨碎製成顆粒提供办 動：或魚餵食用。因為在本發明範圍内的組成物有高含、量 m 文。其、組成或使其 含有天然纖維素纖維的蛋白質/澱粉熱塑組成物可以 擠壓或射出成形的方式來製造出可生物分解、低资产、高 壓縮強度、高張力強度及良好彈性的食物包裝材料及物 品。在本發明範圍中的組成物之擠壓泡膠可表現高張力強 度達到約0· 3至1 2M pa (mega - pascals )，而密度為每一方 公分0 · 1至〇 · 8克，而彈性更可超過8 〇 %。 此熱塑組成物物較佳且約10〜46wt. %的蛋白質、約 2 ·〇%的澱粉、約5〜25Wt. %的天然纖維素纖維、約 Λ7ν ^5〇2,5wt· ^#J' % ^ ^ 的、、門2wt. %的凝聚劑、約0.5〜2wt % 加物，如著色劑、修飾利金屬風水合物及其他想要的添 該龟点Α ^ π ^飾4、交聯劑及防腐劑所組成。 邊、、且成物較佳是經過人 著以類似於-般熱塑膠的方；户J堅及顆粒：：這顆粒接 或物件將由單螺旋擠理。纟比例的杉脹泡膠片 該成分可由單一步驟混合=^形機器製造出來。或者， 泡膠片而來的禱迭物σ : υ私壓成為最後的物品。從膨脹 因此，本發ί所；：：：部塑形機器製造出來。 生物分解、回收使用、蛋白質/澱粉熱塑組成物是可 重里輕、堅固及防水的。
第8頁 522153 五 '發明說明（5) 本發明係有關於生物可分解的蛋白質/澱粉 物 員低比例的膨服泡膠片可從該蛋白質/殿 組成物與天然纖維素纖維、塑形劑、水、起泡劑 劑、金屬鹽水合物及交聯劑、修飾劑與其他想要 所製造出來。 該包含天然纖維素纖維的蛋白質/澱粉熱塑 從不同的方法製造出來。第一種方法包括兩個步 混合該成分並將它們擠壓成顆粒，接著第二步就 或擠壓成形處理這些顆粒，包括在擠壓時使用泡 雙螺旋或單螺旋的擠壓器都可以使用。在另一種 一低比例的膨脹蛋白質/澱粉熱塑泡膠是由使用 泡膠模型之反轉雙螺旋擠壓器來製備的。該雙嫘 =執行混合及發泡擠壓功能。原料可被預先處癦 影響蛋白質/澱粉熱塑組成物的機械性質。膨脹 =在2·0〜8·0，泡膠密度為每一立方公約 力強度是在0.3〜12Mpa。 使用在本發明範圍之内蛋白質/澱粉熱塑錐 Μ I可以是動物性或植物性的蛋白質材料。大立 ΠίΐΓ:較r源。合適的大豆蛋白“ ^卡r二i:蛋者之組合， 丹尼爾内陸公司、资II茧州 勺蛋白質技術國際公司及印第 份右服\q J汉外弟女那州維尼堡的中 2限公司所販售者。其他的植 小麥、燕麥或米麵質）、玉萄黍蛋白、U二
S
熱塑組成 粉的熱塑 、凝聚 的添加物 組成物可 驟：首先 是以射出 膠模型。 方法中， 一部具有 旋擠壓器 或修飾以 擠壓比大 • 8克。張 成物的蛋 蛋白質是 括大豆i 像伊利諾 聖路易市 央大豆股 麵質（如 、燕麥I 522153 五、發明說明（6) 白、野蜀黍蛋白或是其中幾種的組合。麩質是植物性蛋白 質中另一種較佳的來源。其他的植物性蛋白質包括穀蛋白 (如小麥、燕麥或米穀蛋白）、玉米醇溶蛋白、大麥醇溶 蛋白、燕麥蛋白、高梁醇溶蛋白或是其中幾種的組合。穀 蛋白是植物性蛋白質之另一較佳來源。植物性蛋白質應構 成蛋白質產品中的至少百分之七十到九十。合適的動物性 蛋白質包括胳蛋白、白蛋白、膠原蛋白、動物膠蛋白、角 質蛋白或是其中幾種的組合。 用在本發明範圍内之蛋白質/澱粉熱塑組成物的澱粉 可以是天然澱粉（未經修飾過的）、化學修飾過的澱粉、 預動物膠蛋白化的澱粉或是其中幾種的組合。典型的天然 澱粉可以包括玉米澱粉（玉蜀黍、似蠟的玉蜀黍及高直鏈 澱粉之玉米澱粉）、馬鈴薯澱粉、甜薯澱粉、小麥澱粉、 稻米澱粉、樹薯澱粉、蘆粟澱粉及以其中幾種的組合。這 澱粉可能是一種天然澱粉（約0〜30wt. %直鏈澱粉）或是 一種高直鏈殿粉（超過50〜70wt. %的直鏈殿粉）。和蛋白 質結合的澱粉含量（重量百分比％ )最好是約佔總重的2 0 %〜50 %。 可用在本發明的典型化學修飾澱粉包括有羥乙基澱 粉、羥丙基澱粉、羧甲基澱粉、乙醯化高直鏈澱粉、醋酸¥ 澱粉、蘋果酸澱粉、辛烯化琥珀酸澱粉、琥珀酸澱粉、苯 二甲酸澱粉、高多糖羥丙基酸澱粉、交聯澱粉、磷酸澱 粉、羥丙基磷酸雙澱粉、陽離子澱粉、丙醯 胺澱粉及以 其中幾種的組合。
第10頁 522153 五、發明說明（7) 這澱粉也 修飾過澱粉， 基衍生物；酉旨 /酸酐的半酯 經氧化烯類修 環氧氯丙醇、 劑反應的澱粉 蛋白質和 成物之物理及 蛋白質和澱粉 等。舉例來說 的疏水性。大 化及乙醯酸化 相容性隨著增 白質和/或澱 性就會有所增 對澱粉的 對高溫水解的 化的衍生物可 性。澱粉及琥 交互作用。陽 佳的交互作用 粉和填酸殿粉 些物料都可以
化f修飾作用可用來增強其分子的穩定性 耐文性。澱粉的羥丙基酸化、磷酸化及醋 ::3化速率並擁有良好的舊化性及穩 酸酸衍生物#有和陽離子分+的分子 漆子澱粉與像是纖維素t帶負電荷物質有 二:基酸高直鏈澱粉或樹薯澱粉、醋酸 或父如澱粉擁有良好的發泡 是本發明範圍内的蛋白質/殿粉乂 ί: 可能是一種從澱粉醚類衍生物所選出的化學 包括像經丁基化殺粉的經炫基衍生物；羧烴 類衍生物，包括飽和脂肪酸衍生物；雙羧酸 類’包括醋酸化澱粉及醋酸化高直鏈澱粉； 飾的殿粉；交聯澱粉，包栝與如氧氯化磷、 疏水性陽離子環氧化物或磷酸衍生物等交聯 殿粉的化學修飾作用可用來改善上述各種組 化學性質，像是韌性、熱穩定性、防水性、 間的相容性、處理時的流動性、抗老化性… 丄以酸修飾的大豆蛋白質可大幅增進其表面 豆蛋白質的發泡量及泡膠穩定性可由琥珀酸 的大士蛋白質來改善。大豆蛋白質和澱粉的 加的高直鏈澱粉含量而惡化。然而，藉由蛋 米刀的修飾作用後’大豆蛋白質和澱粉的相容
522153 五、發明說明（8) 素纖維塑膠的成分。 蛋白質/殿粉在熱塑組成物中的總量（w t. % )較佳 是在約40〜65wt. %。 塑形劑可以改善蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維組成 物的加工性、可流動性及增強其韋刃性。塑形劑的有效量約 為5%〜25 wt. %，較佳約為15%〜25 wt. %。可被用在本 案之組成物中的典型塑形劑包括有多元醇及高分子量醇 類，像是甘油、乙二醇、1,3 -丙二醇、丙二醇、山梨醇、 山梨聚糖、甘露醇、雙甘油、丁二醇及尿素、或其混合 物。甘油及丙二醇是現今較佳的塑形劑。多元醇的酯類， 像是一醋酸甘油酯和二醋酸甘油酯可用來作為輔助塑形 劑。 在本案中，水可用作塑形劑及發泡劑。有效量的水可 增加組成物的處理流動性並增加低比例膨漲：泡膠的物理性 質。水的含量約為8〜20 wt. %，較佳約為10〜18 wt. %。 本發明組成物中所包含的金屬鹽水合物可以是#5、 鈉、鉀、鋅、鐵、鋁或磷酸鹽類或其中幾種的混合物。金 屬鹽水合物也可以是氯、碳酸、硫酸、确酸、乳酸、草酸 或醋酸鹽類或是其中幾種的混合物。較佳的金屬鹽水合物 例子CaCl2 · 2H20，Ca(N03)2 · 4H20，CaS04 · 2H20，A1K(S04) > 2 · 12H20，A1NH4(S02)2 · 12H20，C6H10Ca . 12H20 或是其中幾 種的混合物。 較佳是使用發泡劑形成具有本發明範圍内的蛋白質/ 澱粉/天然纖維素纖維熱塑組成物之低比例膨漲泡膠產
第12頁 522153 五、發明說明（9)
性的發 乙醉、烷、氟 物 氣體。 纖維素 浦送入 Le i str 力下。 較佳的 可以用 泡劑較 異丙醇 氯石炭化 理性的 當使用 纖維蛋 具有混 i t z 公 二氧化 二氧化 來作為 佳當作 、丙酉同 物或是 發泡劑 壓縮氣 白質/ 合益區 司的A G 破就會 碳濃度 上文叼發泡劑 辅助發泡劑。物理性的發泡劑可包括 、碳水化合物、丁烷、正戊烷、己 其中幾種的組合物。 也可包括像是氮氣或二氧化碳的壓縮 體時’它可以混合並散布在具有天然 殿粉中。舉例來說，當二氧化碳以幫 域共同旋轉雙螺旋擠壓器（像是 LSM 34型）時，其係在1〇〇〇1)5][的壓 溶解在蛋白質/澱粉組成物中。現今 約為0.5〜4wt. %。
化學性的發泡劑包括放熱及放熱分解化合物。放熱型 ^泡劑在分解時釋放較引起分解所需更多的能量。一旦分 解開始，它便可以自發性地進行下去；即使能量的來源停 止，分解還是會繼續進行一些時間。以放熱型發泡劑發泡 的部份必須以極強的冷卻來避免後續速的擴展。肼及偶氮 化a物，像是偶氮雙破醯胺和修飾過的偶氮雙碳醯胺、p， P’ —氧二（苯磺醯肼）及對一甲苯磺醯肼，都是重要的放熱 型發泡劑。 /吸熱型發泡劑需要能量來分解。所以，當熱源供應結 束後氣體的釋出也會迅速地停止。重碳酸鹽及檸檬酸是常 用作吸熱型發泡劑的鹼性物質。這些都是在處理及攝食上 安全的普通食品添加物。一種市面上販售的吸熱型發泡劑 (由新澤西州蒙特谷事的B. I化學股份有限公司出品之
第13頁 522153 且、發明說明（10) - HYDROCELR BIF )被發現可提供良好的致果。化學性發泡 劑的量約為蛋白質/澱粉熱塑組 t. %，而 BIF較佳約為卜2wt. %。 υ·ϋ 凝聚劑對產生均勻、細微蜂巢狀的泡膠詰構是重要 的：典型的凝聚劑包括氣態和液態的化人物，二氧化碳、 =凝；；氯納、擰檬酸及檸檬酸納。“種機制可用來 可在組成物中形成氣體的過飽和 作用俞泌：1 …泡。這種滅 解釋凝聚劑 溶液第以：二㈣可在組成物中形成氣 聚劑包括4::劑？ ”乍用，形成細微的泡泡# 鈉。 人氮氣、奴酸氫鈉、檸檬酸及檸檬酸 的細= 「熱點」的方式來作用 碳酸鈣可以此錄+ “、、栈及至屬粉末。某些金屬鹽水合物及 第三種乍為凝聚劑。— 中心的細碎分Λ $♦劑可以為加速氣態發泡劑形成凝聚 這些凝聚劑包括取口物。此為凝聚劑的"古典，，操作方式。 滑石是目前較产:二氧化矽、矽藻土、高嶺土 ·.·等。 著色劑可以:成種的組合。 匕含於本發明範圍内的組成物中， 潤滑劑較常用=聚劑，使用濃度約為0 · 5〜1 · 0 w t · %。 的輸入能量。在^少處理時的扭力矩及降低處理所需 佳為0 · 5〜2 w t y 白貝/澱粉熱塑性塑膠中的潤滑劑量較 豆油、卵磷脂、0適合的潤滑劑包括海捏油、玉米油、大 多羥基醇的酸、單甘油酯、雙甘油酯、脂肪酸矛 著色劑可^其中幾種的組合 可以 522153 五、發明說明οι) 產具有想要顏 及天然著色劑 酒石黃、曰落 葉黃素、葉綠 物中的著色劑 為了提供 製成物品一些 聯劑、修飾劑 及硬脂酸基乳 硬脂酸鹽的界 天然纖維 天然纖維素纖 度、壓縮強度 用時產品縮小 維包括草本纖 葉、甘蔗渣、 麻纖維及由其 維，或其中幾 纖維素纖維必 燥、碼磨、著 寸較佳為約4 〇 修飾劑可 成物的機械性 用在本發明的 色的物品。適合的 。合成著色劑包括 黃、靛藍胭脂的偶 素及金屬氧化物。 量通常約在0.0005 以本項發明範圍内 所欲的性質，其他 、防腐劑、殺菌劑 酸鈣或鈉、山梨脂 面活性劑。 素纖維是作為本案 維會加強發泡產品 、硬度係數、改良 和變形問題。本發 維、木質纖維、細 棉花纖維、細切的 他天然植物及其衍 種的混合物。在大 需要前處理。這樣 色或以適合的添加 到1 0 0個孔目。 用來增強蛋白質/ 質，並也可改良處 典型修飾劑包括像 著色劑可包括合成著色劑 I是莧紫素麗春花4 R、 氮染料。天然著色劑包括 &含在蛋白質/殿粉組成 〇 · 0 5 w t · 〇 之蛋白質/澱粉組成物所 添加物可包含於其中如交 、調味劑或像是大豆磷脂 肪酸酯、多氧乙烯山梨單 中的一種 的物理性 熱絕緣性 明所使用 切的稻草 葉子、切 生物所製 部分的例 的前處理 物處理。 強化的 質，像 、降低 的天然 、細切 過的玉 造出的 孑中， 包括清 道纖維 充填物。 是張力強 處理及使 纖維素纖 的玉米 米莢、大 纖維素纖 通常天然 潔、乾 最終的尺 澱粉/天然纖維素纖維組 理性質像是發泡性質。可
522153 五、發明說明（12) 己基内酯、聚酯醯胺的合成聚合物或像是藻酸鈉、纖維素 ^树膠的天然生物聚合物。通常修飾劑出現在組成物内的 〉辰度為約5〜20wt· %，但修飾劑可在組成物的〇〜25wt. %範 圍内。 士 在處理蛋白質/殿粉/天然纖維素纖維塑膠的低比例 月心服泡膠時，擠壓交聯反應可使蛋白質、澱粉和天然纖維 素纖維中形成分子間交聯。 ^ 蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維塑膠之低比例膨脹泡 勝的物理性質，像是硬度、财熱性及防水性，可藉由交聯 反應來改善。因為三度空間交聯網狀的形成，交聯劑可一 種雙功能的交聯試劑，其為一種具有可以在蛋白質和澱粉（馨 或纖維素纖維的支鏈間反應形成橋樑的反應基團之試劑。 這父聯反應包括以胺基、氨基、羥基、氫硫基形成的分子 内乂耳外及为子間父聯。此父聯试劑的例子包括函代醋酸鹽 父聯劑、聯亞氨酯交聯劑、雙一正羥琥珀醯亞氨酯交聯 刻、雙酸類交聯劑及雙酮類交聯劑。交聯劑也可以為一個 單功能試劑，像是一個單功能的亞氨酯（甲基化乙醯亞氨 酸鹽）、硫醇酯、醛類如甲醛、戊二醛 (glutaraldehyde)、麵醛…等。某些環氧化物可用作交聯 劑’像是表氯醇（epichl orohydr in)。一般來說，用在組 > 成物中的交聯劑濃度為約1〜5wt. %。 在自具有天然纖維素纖維之蛋白質/澱粉組成物製備 低比例膨脹泡膠時，所有成分可在持續高速混合器中先行 混合。進一步的混合及顆粒化可在具有桿狀模型（L/D為3 :
第16頁 522153 五、發明說明（13) 1)的共同絲絲 為_I 疋褥雙螺旋擠壓器中進行。這雙螺旋擠壓器較佳 二具有共同旋轉螺旋之多重模式雙螺旋型。所有成: *I又螺旋擠壓器中混合。成分是由雙螺旋擠壓器 予、疋區域的個別漏斗送入擠壓器。 妒、f ^的條件可依需要而有所不同以達到有效的混合及 y f均質顆粒。舉例來說，擠壓器内的溫度分布、壓力、 螺疑的速度及結構、成分送入的速度和處理量速度都可 變。 人
1 其次，在混合及顆粒化後，該顆粒可直接用在具有泡 膠核型之單一的擠壓器中，或以乾燥來調整溼氣含量以待 後面的使用。低比例膨脹泡膠可能由顆粒以控制發泡條件 亚自動將顆粒送入單一的擠壓器的方式來持續處理。播壓 發泡條件像是擠壓器的溫度分布、模型的壓力、送入^ 度、螺旋速度、處理速度及開始速度都可改變以控制蛋白 質/殿粉/天然纖維素纖維塑膠的機械性質。低比例膨脹 泡膠可直接以一齒輪泵及一泡膠模型來處理。 可用的混合雙螺旋擠壓器為一共同旋轉式雙螺旋擠壓 态，L e i s t r i t z公司的M i c r 〇 - 1 8。用於低比例膨脹泡膠的 單一擠壓為、是Brabender公司的一又四分之三叶擠壓器，
為具有一標準單螺旋及一泡膠模型的PL2 1 〇 〇型擠壓器，L /D是30 : 1而壓縮比3 : 1。 低比例膨脹泡膠組成物的性質絕大部份是由擠壓處理 步驟來決定的，發泡劑的分解作用也在此步驟中發生。由 此可見，溫度、壓力及黏度會影響發泡的特性。 522153 五、發明說明（14) 本發明範圍内的低比例膨脹泡膠組成物可以經由直線 滾軸熱塑形機的處理而製成食物包裝材料，其中接歷力 及真空使擠壓泡膠平板符合模型。其他包裝材料，舉^來 說，物件的結構性泡膠包裝可由射出成形、盤縮成^、轉 移成形或其他合適的鑄造技術所製造。 y 在目前較隹處理方法中’含水量約為8〜18以％制迭 顆粒的擠壓溫度是大約為100至12(TC，擠壓泡膠平彳^處理 溫度約為150至160 X：，接近於泡膠模型處的溫度但這會 配方成分而改變。從具有天然纖維素纖維之蛋白質/&於 組成物和所製造出來的低比例膨脹泡膠有著緊密的=二 構’為0· 1至0· 8g/cc的低密度，擠壓膨脹比是約2 : 8，; 力強度是約0·3至12Mpa，而彈性可超過^ 本發明_…質/㉟粉，天然二素纖 、:：項有用特性是它們可以全部由無毒成分 被人類或動物安全地食用。此也可以 或被生物分解。從蛋白質/澱於/ “且成回收使用 製備出的低比例泡膠對食物包^ =纟、維素纖維組成物 為了進-步描述本發明用的。 要瞭解的是，這些例子並無卩P = 砰細的實例。必須 圍。 、制自先前敘述而來的發明範 從具有天然纖維素纖維 成物所製造的低比例膨脹泡脈f白貝/澱粉熱塑性塑膠組 準步驟（ASTM)來進行測試的 > 的機械性質是根據ASTM的標 法D3574來測試。是根據“^° a:包膠強度是根據ASTM標準方 心準方法D1 6 2 2來測試密度。 522153
根據astm標準方法D1621來測試壓縮強度 方法D 3 5 7 4來測試彈性。 根據ASTM標準 實例一 蛋白質/殿粉組成物的低比例膨脹泡膠之機械性 ^t匕例膨脹泡膠是由蛋白”殿粉之熱成 造出來，配方中的蛋白質包含 成物所製 、殿粉包括王乎繫於抖苗 显蛋白貝力離物及麥麩. 交聯、之樹兽澱粉）、經丙酸高直鏈殿粉= ⑻F)、滑石’碳酸舞以及印碟脂 』:）
該成分於室溫下在高速攪拌器(一㈠Μ: America公司，FM10型加熱式攪拌器）中先行_ 成分的顆粒化是經由Wsm tZ公司的Mlcr。—18% 1°旋/ 雙螺旋擠壓器所處理的。這部機器具有五個桶形區域Λ 溫度$布如下：第一區域/第二區域/第三區域/第四區 域/第五區域/第六區域分別為1〇〇11〇 /li〇〜i25 / 115〜13。0/120〜1 30 /1 05 〜11 5/9 H 10 t。模型溫度為 90〜96 C，螺旋轉速為6〇〜9〇rpm，模型壓力為ig〇至 460pS1 度分析儀（Ohaus公司ΜΒ200型）於130 °C下偵測三十分鐘而
測得，顆粒中的水分含量介於8至丨8 wt · %之間。 該顆粒處理成低比例膨脹泡膠。藉由一漏斗將顆粒送 入具有十英吋可調整式泡膠模型的單螺旋擠壓器中 (Brabender公司的PL2100型，一又四分之一英忖，L/j)比 為3 0 ·· 1，壓縮比為3 : 1 )。其溫度分布為：第一區域/第
第19頁 522153 五、發明說明（16) 二區域/第三區域/第四區域/模型分別為11〇 /135 / 150〜1 6 0 /1 6 5 /135〜140它。螺旋轉速為”至彳^⑽。 =據ASTM的D3 574和01 6 22試驗方法，低比例膨脹泡膠 之=械性質可藉由Instron公司的44 65型測試儀測得。表 一:的結果顯不不同之}白質可與不同之殿粉組合，例如 = ;:、、修飾過之樹薯殿粉(含經内酸樹薯澱粉及交聯 = 經丙酸直鏈殿粉。結果亦顯示低比例膨服泡 組成物以具有泡膠模型的標準單螺 :::而製成…斤製成之低比例膨脹泡膠具有良 好的物理性質。 ^ ^ 表一 樣品 蛋白質 澱粉 甘油 100 400 50 2 4 100 100 100 100 500 150 150 150 150 75 75 75
水 200 200 100 100 100 BIF
卵磷脂 5 5 2.5 2.5 2.5 顆粒化過程中的 水分含 14.0 JJ^O 11.7
第20頁 522153
五、發明說明（π) 表^一（續） 機械性質 才篆品 張力強度(MPa) 延展性(％) 揚氏係數(MPa) 泡膠密度(g/cc) ^ 膨脹率 1 0.72 5.58 61.67 0.29 3.3 2 0.3 1 25.30 14.93 0.12 --~. 5.2 3 1.81 1.97 160.44 0.37 ~" ·~--- 2.4 4 0.49 62.82 11.12 0.3 1 2.8 5 0.3 1 38.87 14.34 0.19 4.0
註1 :成分：以蛋白質為1 〇 〇等分並與比較的相對比例表 示0 註2 :樣品1，3, 4及5含有安佳·丹尼爾内陸公司的66-646 號產品之大豆蛋白質分離物；樣品2含有美國穀物星公司 的Gluvital 2 1 0 0 0號產品的小麥麩質。
註3 :樣品1和2含有修飾過的高直鏈澱粉，是由美國穀物 生么司所出品的Star C ’delight 90730 ;樣品3和4含有 樹薯殿粉；樣品3是美國T1 Star ·Τ1 Star A ( R 物專、、及 經修飾過的樹薯澱粉）；樣品4是T1 Star C (食物等級經 修飾過的澱粉）；樣品5是由美國穀物星公司所出品的Ge 1 0 3 4 2 0 (天然普通的玉米澱粉）。 註4 :甘油（Aldri ch化學公司）。 注5:BIF是來自Boehringer Ingelheim化學公司的發泡 劑。
第21頁 522153 五、發明說明（18) 註6 ··滑石（A 1 d r i c h化學公司）。 註7 :碳酸鈣（EM工業公司）。 註8 :卵鱗脂（Alfa Aesar公司）。 實例二 含有不同濃度的天然纖維素纖維的蛋白質/澱粉組成物之 低比例膨服泡膠 低比例膨脹泡膠是由具有天然纖維素纖維之蛋白質/ 澱粉組成物所製造’其配方包含了大豆蛋白質分離物、玉 米殿粉、不同濃度之天然木質纖維（為蛋白質/澱粉組成物 的1 0至4 0 w t · % )、甘油、水、發泡劑（β I ρ )、凝聚劑（滑 石、破酸詞）及潤滑劑（卵填脂），如下面表二所示。該成 分如同上面貫例一所述而先一起混合。該成分的顆粒化是 經由Le istri tz公司的Mi cro-18型擠壓器所處理的。溫度 分布為：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域/第 五區域/第六區域分別為100/11〇/115/12〇/11() /1〇〇 C，模型溫度為9 2至1 〇 〇 °c，螺旋轉速為6 〇 rpm，模型壓力 為180至360psi。顆粒的水分含量可藉由溼度分析儀測 得。 這些顆粒藉由具有泡膠模型公司pL21 〇〇 型一又四分之一英吋擠壓器中處理成為低比例膨脹泡膠。Φ 該低比例膨脹泡膠之物理性f如前面實例—所述來測定。 處理時之溫度分布為：帛一區域/第二區域/第三區域/ 第四區域/模型分別為1 1 0 /1 35 /1 5 0 /1 70 /1 30至145 °C。螺旋轉速介於4G與6Grpm之間。纟表：中，結果顯示
第22頁 522153 五、發明說明（19) 了超過低比例膨脹泡膠蛋白質/澱粉組成物總重量的2 0 wt · %之天然木質纖維可結合成低比例膨脹泡膠中具有蛋 白質/澱粉組成物之強化纖維，具顯示出該低比例膨脹泡 膠展現出增強的壓縮強度、張力強度及揚氏係數。結果亦 顯示該組成物之較低密度及良好彈性。當作為強化纖維之 天然木質纖維由佔低比例膨脹泡膠中蛋白質/澱粉組成物 之低比例膨脹泡膠總量的1 0 wt · %增加至2 0 wt. %以上。 表二 樣品 大豆蛋白 質分離物 玉米 澱粉 甘油 水 天然的木 質纖維 BIF 滑石 CaC03 卵填脂 1 100 150 75 100 28 4.3 2.5 3 2.5 2 100 150 75 100 55.5 4.3 2.5 3 2.5 3 100 150 75 100 83.5 4.3 2.5 3 2.5 4 100 150 75 100 111 4.3 2.5 3 2.5 表二（續）
機械性質 樣品 顆粒化過 程中的水 分含量(％) 張力強 度(MPa) 延展性 (%) 楊氏係數 (MPa) 泡膠密 度(g/cc) 膨脹率 壓縮張 力(Mpa) 彈性 1 17.0 0.42 29.5 1 19.27 0.19 3.1 0.72 91.2 2 17.0 0.64 9.64 60.83 0.33 2.6 1.28 91.1 3 17.0 0.77 5.08 166.33 0.36 2.6 1.62 90.8 4 17.0 1.12 2.04 161.87 0.42 2.1 1.66 89.6 第23頁 522153 五、發明說明（20) 註1 :成分：以大豆蛋白質為丨0 0等分並以比較的相對比例 表示；除了玉米澱粉及天然的木質纖維，其他成分的來源 如同表一所歹,J。 註2 :玉米澱粉：美國縠物星公司的Polar Tex 057 35號產 品（一種交聯天然玉米澱粉，磷酸羥丙基雙澱粉）。 註3 :天然的木質纖維··美國木質纖維公司：第4〇丨〇號 (顆粒大小分布在60網目者佔35至80wt· %，80網目者則佔 15 至50wt·%) 〇 實例三 含有不同的天然纖維素纖維的蛋白質/澱粉組成物之低比 例膨脹泡膠 低比例膨脹泡膠是由蛋白質/殿粉組成物所製成，其 配方包含大豆蛋白質分離物、玉米澱粉、甘油、水、化學 發泡劑（BIF)、凝聚劑（滑石，碳酸鈣）、潤滑劑（卵磷脂） 以及不同的天然纖維素纖維（甘蔗渣、切碎的玉黍蜀、切 碎的稻草、木質纖維、草質纖維）如下面表三所示。 這些成分如貫例一所敘述先一起混合，顆粒化之溫度分 為：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域/第五 域/ 第六區域分別為100/11〇/115/12()/11()/95
模型溫度為約95t，螺旋轉速為6〇 名 平方英叶糊侧PS1。顆粒中水分含量可藉由^度力分為^ =在15.°至18wt.%。這些顆粒如實例-低比例膨脹泡膠。處理時之溫度分布 弟一&域/弟一區域/第三區域/第四區域/模型分別
522153 五、發明說明（21) 105/135/150/165/130 至 140 °C。螺旋轉速為 40 至 6 0 r pm。其物理性質之測量如上面實例一所述，結果顯示 於表三。 在表三中，結果顯示作為強力材料的不同之天然纖維 素纖維像是甘蔗渣、切碎的玉黍蜀、切碎的稻草、木質纖 維及草質纖維可與蛋白質/澱粉組成物組合成為低比例膨 月長泡膠。低比例膨脹泡膠因為泡膠中含有不同之天然纖維 f纖維而展現出增強的張力強度及楊氏係數。天然纖維素 、纖維之較高張力強度可用於獲得較高張力強度之從蛋白質 /凝粉/天然纖維素纖維塑膠製成的低比例膨脹泡膠。 最後，由低比例膨脹泡膠以熱形成方式製造物品。結 果”、、員示使用中產品的性質被改善了，像是降低縮萎及變 形、改善熱絕緣性、加強平面穩定性。所有組成物中使用 之天然纖維素纖維皆可被生物分解且對環境是溫和無害 表 樣品 ----- 大豆蛋 白質分 離物 玉米澱 粉 甘油 水 天然的 木質纖 維 1 ------ 100 66.7 40 66.7 41.7 __ 2 100 66.7 40 66.7 41.7 3 ------ 100 66.7 40 66.7 41.7 4 --—^— 100 66.7 40 66.7 41.7 _5 100 66.7 75 100 80 BIF 滑石 CaC03 卵磷脂 2 1.7__ 2 1.7 __ 1.7 2 1.7 J^.7 2 l._7_ 2 1.7_ 2^ 4.3
522153 五、發明說明（22) 表三（續） 機械性質 樣品 顆粒化過程中的水 張力強度 延展性(％) 楊氏係數 泡膠密度 分含量(％) (MPa) (MPa) (g/cc) 1 15.2 4.26 1.66 459.01 0.75 2 15.0 3.63 3.97 482.03 0.85 3 18.0 3.75 0.53 506.40 0.7 3 4 15.3 2.91 1.23 335.98 0.67 5 16.4 1.10 19.02 96.72 0.58 註1 :原料是以大豆蛋白質為1 0 0等分並以比較的相對比例 表示；除了天然纖維素纖維之外，其它成分的來源如同表 一及表二所列。 註2 :不同的天然纖維素纖維來源：樣品1 :甘蔗渣纖維 (水分含量1 0· 1 wt. % );樣品2 :切碎的玉黍蜀（水分含 量7.0 wt·%);樣品3 :切碎的稻草（水分含量6. 9 wt. % );樣品4 :木質纖維（水分含量9 · 8 w t · % );樣品5 :草 質纖維（水分含量6 · 9 w t · % )，（除了木質纖維外，顆粒 大小分布在4 0網目者含量8 5至9 9 w t. %，3 0網目者則含量 10 wt. % ) 〇 實例四 我們的測試結果顯示不同金屬鹽水合物可改善蛋 白質/澱粉塑膠的機械性質。表四和表五顯示二水合氯化
第26頁 522153 五、發明說明（23) " 飼，水合硝酸鈣和水合硫酸鋁鉀之間的比較。表中顯示水 合喊酸#5比一水合氯化妈更能改善蛋白質/殿粉塑膠的張 力強度及延展性。水合硫酸鋁鉀也顯示機械性質有良好的 改善。金屬鹽水合物通常可增強延展性和張力強度，且些 微減少楊氏係數。金屬鹽水合物可用於改善蛋白質/澱粉 塑膠的韌度。表五顯示硫酸鋁鉀降低溶解壓力，因而增強 處理的流動性。 表四 不同金屬鹽水合物對蛋白質/澱粉塑膠的機械性質之效應 〔分（ 以相對比例表示） 機械， 生質 SPI CS 甘油 水分含 金屬鹽水合物 張力強度 延展性 楊氏係數 量 (MPa) (%) (MPa) 100 66.7 40 37.5 7.5CaCl2 · 2H20 8.91 26.09 178.00 100 66.7 40 37.5 7.5Ca(N03)2 · 4H20 9.48 38.83 175.90 100 66.7 40 37.5 7.5Ca(N03)2 · 12H20 8.49 38.02 141.70 註1 :標準測試壓力（在丨4〇。〇時以射出成形）的水分含 量：10· 0% 。 註2 : SPI是大豆蛋白質分離物（安佳·丹尼爾内陸公司的 N066-6 46號產品）；CS是玉米澱粉（CGel 0342 0 )。 表五 不同金屬鹽水合物對蛋白質/澱粉塑膠的處理可流動性之 影響
第27頁 522153 五、發明說明（24) 處理條利 No. 樣品 T die(°C) 螺旋 RPM 輸送器的 速率 融化壓力 (psi) 1 CaCl2 · 2H20 105 60 18 650 2 Ca(N03)2 · 4H20 105 60 18 690 3 A1K(S04)2 · 12H20 105 60 18 585 註1 :相同成分如表四。 註2 ··處理設備：Lei stritz 公司的Micro 18雙螺旋共旋 擠粒式擠壓器。 註3 :處理溫度：第一區域，1 0 5 °C ;第二區域，1 1 0 °C ; 第三區域，1 2 1 °C ;第四區域，1 2 5 °C ;第五區域，1 2 0 °C ;第六區域，1 0 1 °C。 表六顯示二水合氯化鈣對大豆蛋白質塑膠之機械性質 和水吸收能力的影響。張力強度和楊氏係數減少了 一些， 但延展性顯著增強。也增強大豆蛋白質塑膠之抗水性。金 屬鹽水合物也似乎可作為塑形劑，因為最後成品的濕潤功 能和保水性。
第28頁 522153 五、發明說明（25) 表六 二合水氯化鈣對大豆蛋白質塑膠之機械性質之影響 成分 (以相 對比例表示） 機械， 生質 SPI 甘油 顆粒化 CaCl2 顆粒 所吸收的 張力強 延展性 楊氏係 過程中 (M.C.%) 水量 度(MPa) (%) 數(MPa) 的水氣 2H20 含量 100 20 80 0 21.87 147.83 7.68 32.26 96.46 100 20 80 2 21.00 83.07 7.24 59.49 82.56 100 20 80 4 22.38 72.11 7.42 66.70 77.24 100 20 80 6 23.00 73.67 8.15 65.34 87.98 100 20 80 8 21.42 78.73 7.39 85.33 75.10 註1 :標準測試壓力（在1 4 0 °C時以射出成形）的水分含 量：12· 0% 。 註2 :處理條件同表五。 註3 ·· SPI是大豆蛋白質分離物（No· 66-646ADM )。 表七顯示水合硫酸鋁鉀對大豆蛋白質塑膠之機械性質 和水吸收能力的影響。表七顯示張力強度，延展性和楊氏 係數隨著大豆蛋白質塑膠中水合硫酸鋁鉀含量的增加而增 強。表七更顯示亦可增加大豆蛋白質塑膠之水吸收能力。 水合硫酸鋁鉀的較佳含量約為4 wt. %。目前相信使用水合 硫酸鋁鉀可獲得有益的性質，因其為錯合物鹽。因為已改 善水吸收能力，所以也相信該蛋白質，硫酸鋁鉀和水會形 成錯合物及交互連結。
第29頁 522153 五、發明說明（26) 表七 水合硫酸鋁鉀對大豆蛋白質塑膠機械性質之影響 成 分（ 以相對比例表示） 機械性質 SPI 甘油 顆粒化過 A1K(S04 顆粒 所吸收的 張力強 延展性 楊氏係數 程中的水 )2·12Η20 (M. .C. 水量 度 (%) (MPa) 氣含量 °/〇) (MPa) 100 20 80 0 23.70 137.60 7.68 32.26 96.46 100 20 80 2 23.70 111.70 7.86 43.14 98.75 100 20 80 4 23.70 101.52 7.83 50.09 104.05 100 20 80 6 23.70 87.07 8.89 44.17 97.43 100 20 80 8 23.70 74.93 7.54 13.60 110.13 註1 :標準測試壓力（在攝氏1 4 0 °C時以射出成形）的水分 含量：12. 0%。 註2 ··處理條件同表五。 註3 :SPI是大豆蛋白質分離物（No.66-646ADM)。 在一些實例中，加入金屬鹽水合物以改善產品的韌度 和減少一些塑形劑含量。該金屬鹽水合物亦可改善大豆蛋 白質塑膠之發泡性質。 f 實例五 不同的金屬鹽水合物對蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維塑 膠之泡膠板機械性質的影響 表八顯示不同的金屬鹽水合物對蛋白質/澱粉/天然
第30頁 522153 五、發明說明（27) 纖維素纖維塑膠之 水合物的對照組成 物外其餘都相同。 在樣品1至3中 蛋白質/澱粉/天 性。在樣品4至5中 強化張力強度及楊 延展性稍微減少。 樣品5和6顯示 殿粉/天然纖維素 張力強度及楊氏係 泡膠板的延展性有 疏酸紹鉀是_種錯 白貝/殿粉和天然 表八 不同金屬鹽水合物 塑膠之機械性質之 澱粉 2械性質的影響。樣品（是缺少金屬踏 。樣品2至6，除了使用的金屬鹽水合 ’二合水氯化鈣和二合水醋酸鋅會 然纖$素纖維塑膠泡膠板的延展性與韌 合水硫酸鈣和十二合水硫酸鋁鉀會 氏係數，因而增加泡膠板的硬度，儘管 7十二合水硫酸鋁鉀之含量對蛋白質/ f維塑膠之機械性質的影響。泡膠板的 ^都Ik著硫酸紹鉀含量增加而強化。而 ^微改變。最近所相信的是，十二合水 ^ |類’可因為錯合或交聯而增加蛋 、、維素纖維的分子間交互作用。 對具有天然纖維素纖維的蛋白質 影響 只 樣品 大豆蛋 白質分 離物
卵磷 脂 BIF 木質 纖維 金屬 鹽水 合物 1 0.5 0.9 10.7 0 0.5 0.9 10.5 24 — 0.5 0.9 10.5 25 _0.5 0.9 10.5 26 0.5 0.9 10.5 27 一0.5 0.9 10.5 I8 中的 1 11 T? ----^ 16 16uTo" « 522153 五、發明說明（28) 註1 :成分：以全部組成物的wt. %表示；其他的成分來源 如同實例一和二所列。 註2 :大豆蛋白質分離物，No. 6 6 -64 6 (安佳·丹尼爾内陸 公司）。 註3 :玉米澱粉：C Polar Tex 0 573 5號產品，磷酸羥丙基 雙澱粉（穀物星公司）。 註4 :二合水碳酸鈣（Aldrich化學公司）。 註5 :二合水醋酸鋅（SIGMA)。 註6 :二合水硫酸約（S I G Μ A )。 註7 :十二合水硫酸I呂鉀（S I G Μ A )。 註8 :十二合水硫酸鋁鉀（SIGMA)。 表八（續） 機械性質 樣品 泡膠板的水 水泡膠板的 張力強度 延展性(％) 楊氏係數 分含量(％) 密度(g/cc) (MPa) (MPa) 1 11.8 0.74 1.76 8.08 126.32 2 11.8 0.78 1.69 8.88 101.83 3 12.0 0.74 1.44 9.25 128.73 4 1 1.4 0.55 2.37 7.43 204.60 5 11.8 0.75 2.8 4 5.97 7 5 2.36 6 1 1.7 0.70 2.02 8.42 348.44
第32頁 522153 五、發明說明（29) 具可生物分解的熱塑組成物成分是藉由Leistritz公 司的Mi cr〇-1 8型雙螺旋擠壓器來顆粒化。擠壓器的溫度分 布：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域/第五區 域/第六區域分別為11 〇 /1 1 〇 / 11 5五/1 2 0 /1 1 0 /1 0 0 1：。模型溫度介於88與95。(：度之間。螺旋速度是60^111。 模型壓力是320〜600psi。
低比例膨脹泡膠板是由β a r b e n d e r公司具有一又四分 之一英忖播壓器及泡膠模型之的p L 2 1 〇 〇型所處理的。處理 溫，分布為：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域 /第五區域/ (模型）分別為H0/U5/H5/150/ 135〜140 C。螺旋轉速為4〇rpm。泡膠板的開始速度是28 $ 吋/分鐘。擠壓壓力介於4〇〇至9 62psi之間。擠壓器的扭 矩為6 0 0 0至1 30 0 0 (MG)。模型附近的溫度是152±Kc。 實例六 天然纖維素纖維塑膠之泡 修飾過的殿粉對蛋白質/殿粉/ 膠板之機械性質的影響 表九顯示經交聯像抵μ τ、丨， 飾過的玉米澱粉與未修飾之王丰 粉對蛋白質/澱粉/天缺孅雏去雄他— 玉未
性質影響的比•。在。戴中維素，纖：产… 樣品2中，澱粉是經稃二普通玉米殿粉。名 衣九也顯經父聯的澱粉磷酸鹽有軔古 延展性及更好的韌性。而冶臌杧从T刀外夂孤’早乂南 而泡膠板的張力強度及楊氏係者今 降低。因為碟酸經丙義鏤、sa本、μ i 糸數 π I雙版粉比普通玉米澱粉有較低的
522153 五、發明說明（30) 糊狀態黏度，可抗拒較寬範圍的處理條件，有較好的儲存 穩定度，因此它是用在蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維組 成物中較佳的澱粉。 表九 經修飾過澱粉對蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維塑膠機械 性質的效應 成分（以全部組成物的 wt·%表示） 樣 大豆蛋 玉米 水分 甘油 滑石 卵磷 BIF 天然 顆粒中 品 白質分 澱粉 含量 脂 木質 的水分 離物 纖維 含量 (%) 1 31.3 20.9 20.9 12.5 0.5 0.5 0.9 10.5 16.0 2 3 1.3 20.9 20.9 12.5 0.5 0.5 0.9 10.5 16.2 註1 ··普通玉米澱粉（CGel 0 342 0 )，美國穀物星公司。 註2 :經修飾過澱粉（PolarTex 0 5 7 35號產品，磷酸羥丙 基雙澱粉），美國穀物星公司。所有其他的成分來源如同 實例一和二所列。處理條件和表十相同。 表九（續） 機械性質 樣品 泡膠板的水 泡膠板的 張力強 延展性 楊氏係數 分含量（％) 密度（g/cc) 度（MPa) (%) (MPa) 1 11.6 0.84 2.14 2.51 289.49 2 11.8 0.74 1.76 8.08 126.32 實例七 修飾劑對蛋白質/殿粉/天然纖維素纖維塑膠之機械性質
第34頁 522153 五、發明說明（31) 的影響 表十的結果顯示像是聚乙烯醇的修飾劑，因為它有很 強的分子間氫鍵作用及對天然纖維素纖維很強的親和力， 所以可以用來強化蛋白質/澱粉/天然纖維素纖維塑膠的 低比例膨脹泡膠之機械性質，像是韌性及穩定性。該結果 也顯示膨脹的均勻性與可壓縮性有所改善。 表十 成 分 (以與玉米澱粉比J 交的相對比例表示） 樣品 玉米 小麥 水分 甘油 修飾 天然 A1K(S 滑石 澱粉 麩質 含量 劑 木質 〇4)2 · 纖維 12H2 0 1 100 25 32.5 10 0 25 0 1.25 2 100 25 62.5 10 37.5 25 0 1.25 3 100 25 62.5 0 37.5 25 0 1.25 4 100 25 62.5 10 25.0 25 0 1.25 5 100 25 62.5 「10 25.0 25 5.25 1.25 註1 ··玉米澱粉（C delight 9 0 7 3 0，羥丙基高直鏈澱粉 )，美國穀物星公司。 註2 :小麥麩質（Gluvital 21000)，美國穀物星公司。 註3 :聚乙烯醇修飾劑，平均分子量為3 0, 0 0 0〜7 0, 0 0 0， SIGMA公司。 所有其他的成分來源如同實例一和二所列。
第35頁 522153 五、發明說明（32) 表十（續） 像品 ------ 卵填 脂 CaC 〇3 BIF 顆粒 中的 水分 含量 (%) 泡膠 板的 水分 含量 (%) 泡膠 板的 密度 (g/cc ) 張力 強度 (MPa ) 延展 性 (%) 揚氏係 數 (MPa) 1 —---- 1.25 1.5 2.15 18.2 0.76 5.98 0.52 881.69 2 ---—-- 1.25 1.5 2.15 19.0 ~TT7〇~ 0.76 8.39 1.63 1171.37 3 —---- 1.25 1.5 2.15 19.0 12.2 0.63 9.43 1.89 1983 58 4 1.25 1.5 2.15 18.0 12.0 0.67 6.53 1.06 19 4 3 1 4 5 ^----- 1.25 1.5 2.15 19.0 12.2 0.64 ^.21 1.15 1613.90 如上面貝例所述先行一起混合該成分。顆粒化溫度 ^布如下：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域/ 弟五區域/第六區域分別為1〇0/1〇5//11〇 =:模型溫度介祕至价之間。螺旋轉速為6ςρ/ 果，壓力為2 20至5 50pS1。顆粒的水分含量是由水分分析 儀來測量。顆粒的水分含量約為18 2至19 〇%。低比例膨 脹，膠板是由Barbender公司的具有一又四分之—英吋擠 壓^及十英吋寬的泡膠模型PL21 〇〇型所處理的。處理溫度 为布為：第一區域/第二區域/第三區域/第四區域/第 五區域（模型）分別為攝氏n〇 /13() /15Q /16〇/135 =。螺旋轉速為4〇rpm。泡膠板的開始速度是46英吋/分 類的修飾劑對蛋白質/澱 性質的影響，因為它有很 表十顯示了像是聚乙烯醇一 粉/天然纖維素纖維塑膠之機械
第36頁 522153 五、發明說明（33) 強的分子間 聚乙稀醇可 膠的低比例 比較及 度、延展性 增加修飾劑 數也都隨著 泡膠板之韋刃 板的密度也 然纖維素纖 善。比較樣 浠醇修飾劑 助蛋白質/ 鍵結。 實例八 在擠壓處理 膠之機械性 這結果 強度及楊氏 低比例膨脹 水性會被交 表十一 氫鍵作用及對 以用來強化蛋 膨脹泡膠之機 樣品1和2顯示 及楊氏係數都 聚乙稀醇的含 增強。蛋白質 性及硬度會被 會減少。因此 維塑膠泡膠板 品4和5則顯示 的泡膠板會增 澱粉/和纖維 天然纖 白質/ 械性質 含有聚 明顯地 量則張 /澱粉 加入的 這結果 的膨脹 將水合 強其張 素纖維 時交聯劑對蛋 質的影響 顯不▲父聯劑 係數。蛋白質 物理泡膠之物 聯反應所改進 維素纖維很強的親和力。 殿粉/天然纖維素纖維塑 乙烯醇 增強。 力強度 /天然 修飾劑 也顯示 均勻性 硫酸鋁 力強度 及聚乙 的泡膠 比較樣 、延展 纖維素 所改善 蛋白質 與可壓 卸加入 。水合 烯醇形 板之張力強 品3和4顯示 性及楊氏係 纖維塑膠的 ，同時泡膠 /澱粉/天 縮性都被改 至含有聚乙 硫酸鋁钾幫 成錯合物或 白質/殿粉/天然纖維素纖維塑 含量增加時，交聯劑會增強張力 /殿粉/天然纖維素纖維塑膠的 理性質，像是硬度、耐熱性及防
第37頁 522153 五、發明說明（34) 成分（以米殿粉比較的相對比例表示」 樣品 玉米 澱粉 小麥 麩質 水分 含量 甘油 修飾 劑 交聯 劑 天然 木質 纖維 滑石 1 100 _15 62.5 10 25 25 25 1.25 2 100 _J5 62.5 10 25 1 25 _ 25 1.25 3 100 ^15 ^ 62.5 10 25 25〜 25 1.25 註1 ·玉米殺粉（C d e 1 i g h t 9 0 7 3 0，經丙基高直鏈殿粉 )，美國穀物星公司。 註2 :小麥麵質（Giuvitai 2 1 00 0 )，美國穀物星公司。 註3 :聚乙烯醇修飾劑，平均分子量為3 〇，〇 〇 〇〜7 〇，〇 〇 〇， SIGMA 公司。 ’ ’ 註4 :交聯劑：戊二醛，配成5〇wt· %的水溶液，Al dr i ch 鲁 化學公司。 所有其他的成分來源如同實例一和二所列。 表十一（續） 機械性質 樣品 卵填 CaC BIF 泡膠 泡膠 張力 延展 楊氏係 脂 〇3 板的 板的 強度 性 數 水分 密度 (MPa (%) (MPa) 含量 (g/cc ) (%) ) 1 1.25 2.15 10.1 0.76 8.32 1.12 1046.89 2 1.25 1.5~ 2.15 10.1 0.90 8.40 1.60 1 632.89~ 3 1.25 1.5 2.15 10.1 0.67 8.09 1.72 779.32
如别面實例一所述先行將該成分一起混合。混合成分 的酉义I双值9 · 〇〜9. 2。低比例膨脹泡膠板是由l e i s t r i t z公司 的具有六英吋平板直徑之Micro-18型擠壓器來處理。處理 溫度分布為：第一區域//第二區域/第三區域/第四區域
第38頁 522153 五、發明說明（35) /第五區域/第六區域分別為95/110/120/137/155/ 120 °C。螺旋轉速為I30rpm。模型壓力為180至130psi。模 型溫度是1 2 0 t。 表十一顯示在泡膠板擠壓處理時交聯劑對蛋白質/澱粉/ 天然纖維素纖維塑膠之機械性質的影響。該交聯劑是戊二 醛一種普通的同雙功能試劑。具官能基像是胺基、咪唑 基、硫醇基及羥基可以在適當的交聯劑中使蛋白質/澱粉 和纖維素纖維及聚乙烯醇鍵結。在樣品1和2和3的結果 中，張力強度及楊氏係數會隨著戊二醛（glutaric di aldehyde)含量增加而增強。交聯反應決定於酸鹼值、 溫度及離子強度。因為許多的交聯劑是有毒性的，所 果取”成物=要可以食用•，應該使： 這項提出的發二。 殊形式中實體化。所描述的實際 ς =的其他特 例證而非限制條件。因*，這項發明的範= 视為 請專利範圍來來說明，而非Α ^ ,乾W疋由隨後的申 叩非在廷之前的描述。
第39頁

Claims (1)

  1. 52&153 年月曰
    案號 88106335 六、申請專利範圍 1 . 一種生物分解而以蛋白質/澱粉為基礎叙物包 10至50wt.%的蛋白質； 2 0至5 0 w t. %的澱粉； 5至25wt. %的纖維素纖維； 8至20wt.%的水；及 0.5至5wt.%的水合金屬鹽， 其中該組成物具有0.1至0.8克/每立方公分。 2. 根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該蛋白質是植物性的衍化蛋白質。 3. 根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該蛋白質是大豆蛋白質、 4. 根據申請專利範圍第3項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該大豆蛋白質是大豆蛋白質濃縮物、大豆蛋白質分離 物或是兩者的組合。 5. 根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該蛋白質是麩質、玉蜀黍蛋白質、大麥蛋白、燕麥蛋 白、野蜀黍蛋白或是其中幾種的組合。 6. 根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該蛋白質是動物性衍生蛋白質。 7. 根據申請專利範圍第6項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該蛋白質是酪蛋白、白蛋白、膠原蛋白、動物膠蛋 白、角質蛋白或是其中幾種的組合。 8. 根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物，
    第40頁 2002.10.22.006 522153 _案號88106335 1丨年气月丨> 曰 修正_ 六、申請專利範圍 其中該澱粉是從未經修飾的澱粉、化學修飾澱粉、預動物 膠蛋白化的澱粉或是其中幾種的組合中所選出的天然澱 粉。 9.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該澱粉是從玉米澱粉、高直鏈澱粉之玉米澱粉、馬鈴 薯澱粉、甜薯澱粉、小麥澱粉、稻米澱粉、樹薯澱粉、高 粱澱粉及其中幾種的組合中選出的天然澱粉。 1 0.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該澱粉是從羥乙基澱粉、羥丙基澱粉、羧曱基澱粉、 乙醯化高直鏈澱粉、醋酸澱粉、蘋果酸澱粉、辛烯化琥珀 酸澱粉、琥珀酸澱粉、酞酸澱粉、羥丙基酸高直鏈澱粉、 交聯澱粉、磷酸澱粉、磷酸羥丙基雙澱粉、陽離子澱粉、 丙醯胺澱粉及其中幾種的組合中選出的化學修飾澱粉。 11.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該天然纖維素纖維是天然植物纖維。 1 2.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該天然纖維素纖維是從草質纖維、木質纖維、切碎的 稻草、甘蔗渣、棉花纖維、切碎的葉子、切碎的玉米莢、 大麻纖維及其混合物所選出的。 1 3.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該水合金屬鹽乃為鈣、鈉、鉀、辞、鐵、鋁或磷酸鹽 類或其中幾種的混合物。 1 4.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該水合金屬鹽乃為氯、碳酸、硫酸、石肖酸、乳酸、草
    第41頁 2002.09.13.007 522153 _案號88106335_1 1年Θ月曰 修正_ 六、申請專利範圍 酸或醋酸鹽類或是其中幾種的混合物。 1 5.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其中該水合金屬鹽是CaC12 · 2H20、Ca(N03)2 · 4H20、 CaS04 · 2H20、A1K(S04) · 12H20、A 1 NH4(S02)2 · 12H2O、C6H10Ca .12H20或是其中幾種的混合物。 1 6.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一種從甘油、乙二醇、1，3 -丙二醇、丙二醇、 1，3 -丙撐二醇、山梨醇、山梨聚糖、甘露醇、雙甘油、 1，2，3 -己三醇、丁二醇、尿素、單醋酸甘油酯及雙醋酸 甘油酯或是其中幾種的混合物中選出的塑形劑。 1 7.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一種吸熱性或放熱性發泡劑。 1 8.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一物理性發泡劑。 1 9.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一種從海狸油、玉米油、大豆油、卵磷脂、脂肪 酸、單甘油酯、雙甘油酯、脂肪酸和多羥基醇的酯類及其 中幾種的組合中選出的潤滑劑。 2 0.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一種從碳酸氫鈉、檸檬酸、檸檬酸鈉、滑石、二 氧化矽、碳酸鈣或其中幾種的組合中選出的凝聚劑。 2 1.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含一種著色劑。 2 2.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物，
    第42頁 2002.09.13.008 522153 修正 案號 88106335 六、申請專利範圍 其更包含一種防腐劑。 2 3.根據申請專利範圍第1項的蛋白質/澱粉熱塑組成物， 其更包含5至20wt. %的修飾劑以增進蛋白質/澱粉熱塑組 成物的機械及處理性質。 2 4.根據申請專利範圍第2 3項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該修飾劑是聚乙烯醇、聚乳酸、聚己酸内酯、聚 酯醯胺或是天然生物聚合物。 2 5.根據申請專利範圍第24項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該天然生物聚合物修飾劑藻酸鈉、纖維素或碳水 化合樹膠。
    2 6. —種由天然纖維素纖維之以蛋白質/殿# “ ^ 熱塑製造的可具生物分解、低比例之泡膠 其包， 10至46wt. %的蛋白質； 2 0至4 6 w t. %的澱粉； 5至25wt. %的纖維素纖維； 8至20wt.%的水； 5至2 5 w t. %的塑形劑； 0至4wt. %的發泡劑； 0. 5至2wt. %的凝聚劑； 0. 5至2wt. %的潤滑劑； 0.5至5wt. %的水合金屬鹽;及 0至25wt. %的修飾劑以增加該以蛋白質/澱粉為基礎之熱 塑組成物的機械及處理性質，
    第43頁 2002.09.13.009 522153 案號 88106335 年 月 曰 修正 六、申請專利範圍 其中該組成物_具有0. 1至0 . 8克/立方公分之密度。 2 7.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該蛋白質是植物性的衍化蛋白質。 2 8.根據申請專利範圍第2 7項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該蛋白質是大豆蛋白質。 2 9.根據申請專利範圍第2 8項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該大豆蛋白質是大豆蛋白質濃縮物、大豆蛋白質 分離物或是兩者的組合。 3 0.根據申請專利範圍第2 7項的蛋白質/澱粉熱塑組成
    物，其中該的蛋白質是麩質、玉蜀黍蛋白、大麥蛋白、燕 麥蛋白、野蜀黍蛋白或是其中幾種的組合。 3 1.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該蛋白質是動物性衍生蛋白質。 3 2.根據申請專利範圍第3 1項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該蛋白質是從酪蛋白、白蛋白、膠原蛋白、動物 膠蛋白、角質蛋白或是其中幾種組合中所選出來的。
    3 3.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該澱粉是從未經修飾的澱粉、化學修飾澱粉、預 動物膠蛋白化的澱粉或是其中幾種的組合所選出的天然澱 粉0 3 4.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該澱粉是從玉米澱粉、高直鏈澱粉之玉米澱粉、 馬鈐薯澱粉、甜薯澱粉、小麥澱粉、稻米澱粉、樹薯澱 粉、高粱澱粉及以其中幾種的組合中選出的天然澱粉。
    第44頁 2002.10.22.010 522153 _案號88106335_川年0月曰 修正_ 六、申請專利範圍 3 5.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該澱粉是從羥乙基澱粉、羥丙基澱粉、羧甲基澱 粉、乙醯高直鏈澱粉、醋酸澱粉、蘋果酸澱粉、辛烯化琥 珀酸澱粉、琥珀酸澱粉、酞酸澱粉、羥丙基酸高直鏈澱 粉、交聯澱粉、磷酸澱粉、磷酸羥丙基雙澱粉、陽離子澱 粉、丙醯胺澱粉及其中幾種的組合中選出的化學修飾澱 粉。 3 6.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該塑形劑是從甘油、乙二醇、1，3 -丙二醇、丙 二醇、1，3 -丙撐二醇、山梨醇、山梨聚糖、甘露醇、雙 甘油、丁二醇、尿素、單醋酸甘油酯及雙醋酸甘油酯或是 其中幾種的混合物中選出的。 3 7.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該天然纖維素纖維是天然植物纖維。 3 8.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該天然纖維素纖維是從草質纖維、木質纖維、切 碎的稻草、甘蔗渣、棉花纖維、切碎的葉子、切碎的玉米 莢、大麻纖維及其中幾種的混合物所選出的。 3 9.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該發泡劑是水。 40.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該發泡劑為一吸熱性發泡劑。 4 1.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該發泡劑為一放熱性發泡劑。
    2002.09.13.011 第45頁 522153 _案號88106335_θ I年1月Θ曰 修正_ 六、申請專利範圍 42.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該發泡劑是從乙醇、異丙醇、丙酮、、丁烷、戊 烷、己烷、氟氯碳化物或是其中幾種的組合中選出的物理 性發泡劑。 4 3.根據申請專利範圍第26項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該發泡劑是壓縮氣體類的物理性發泡劑。 4 4.根據申請專利範圍第43項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該壓縮氣體是氮氣或二氧化碳。 4 5.根據申請專利範圍第26項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該潤滑劑是從海狸油、玉米油、大豆油、卵磷 脂、脂肪酸、單甘油酯、雙甘油酯、脂肪酸 '多羥基醇的 酯類及其中幾種的組合中選出的。 4 6.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該凝聚劑是從碳酸氫鈉、檸檬酸、檸檬酸鈉、滑 石、二氧化矽、碳酸鈣或其中幾種的組合中選出的。 47.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其更包含一著色劑。 4 8.根據申請專利範圍第26項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其更包含一防腐劑。 4 9.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該組成的張力強度由美國材料試驗學會試驗方法 D3574測得為0· 3至12兆帕斯卡（megapascals)。 5 0.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該組成物的回彈性強度由美國材料試驗學會試驗
    2002. 09.13.012 第46頁 522153 _案號 88106335_Θ(年 1 月 1;曰_«_ 六、申請專利範圍 方法D35 74測得為超過80%。 5 1.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該水合金屬鹽為約、鈉、钟、辞、鐵、铭或構酸 鹽類或其中幾種的混合物。 5 2.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該水合金屬鹽是氣、碳酸、硫酸、硝酸、乳酸、 草酸或醋酸鹽類或是其中幾種的混合物。 5 3.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該水合金屬鹽是CaCl2 · 2H20、Ca(N03)2 · 4Η20、 CaSO4 · 2Η20、A1K(S04) · 12Η20、A1 ΝΗ4( SO2)2 · 12Η20 > C 6H1GCa · 12Η20或是其中幾種的混合物。 5 4.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該組成物由一泡膠模型擠壓所製造的。 5 5.根據申請專利範圍第2 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其更包含5至2 0 w t · %的修飾劑。 5 6.根據申請專利範圍第5 5項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該修飾劑是聚乙烯醇、聚乳酸、聚己酸内酯、聚 酯醮胺或是天然生物聚合物。 5 7.根據申請專利範圍第5 6項的蛋白質/澱粉熱塑組成 物，其中該天然生物聚合物是藻酸鈉、纖維素或碳水化合 樹膠。
    第47頁 2002.09.13.013
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