TW201351725A - 密封片材、發光二極體裝置及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明之密封片材包括密封樹脂層、及形成於密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層。

Description

密封片材、發光二極體裝置及其製造方法
本發明係關於一種密封片材、發光二極體裝置及其製造方法，詳細而言係關於一種用於光學用途之發光二極體裝置、其製造方法及用於其等之密封片材。
先前，作為可發出高能量之光之發光裝置，已知有白色發光裝置。
白色發光裝置係例如藉由光半導體發出藍色光，並藉由含有螢光體之螢光體層將該發光之一部分轉換為黃色光，混合該等藍色光及黃色光，藉此發出白色光。
近年來，於此種白色發光裝置中，為了提高來自光半導體之光提取效率、降低色調之角相依性，研討有將光半導體與螢光體層隔開之構成。
作為此種白色發光裝置，例如提出有包括LED、將LED收納至內部空間之螢光罩、及填充LED與螢光罩之間之空間之樹脂密封體的半導體發光裝置(例如，參照日本專利特開2001-358368號公報)。
然而，於日本專利特開2001-358368號公報中記載之半導體發光裝置中，存在因伴隨發光之LED及螢光罩之發熱導致樹脂密封體之溫度上升，而產生樹脂密封體中之殘留單體(未反應液狀樹脂)之滲漏(bleed)的情況。由此產生有損半導體發光裝置之外觀之不良狀況。
本發明之目的在於提供一種可抑制密封樹脂層中之滲漏之密封片材、藉由該密封片材將發光二極體元件密封而提高美觀性之發光二極體裝置及其製造方法。
本發明之密封片材之特徵在於包括密封樹脂層、及形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層。
又，於本發明之密封片材中，上述障壁膜層於上述厚度方向之對波長450 nm之光之全光線吸收率較佳為8%以下。
又，於本發明之密封片材中，上述障壁膜層之厚度較佳為未達200 μm。
又，本發明之密封片材較佳為更包括以與上述障壁膜層鄰接之方式形成之螢光體層。
又，於本發明之密封片材中，上述障壁膜層較佳為相對於上述螢光體層而形成於上述厚度方向一側。
又，本發明之發光二極體裝置之製造方法之特徵在於包括如下步驟：藉由利用包括密封樹脂層、及形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層的密封片材之上述密封樹脂層埋設安裝於基板上之發光二極體元件，而將上述發光二極體元件密封。
又，本發明之發光二極體裝置之特徵在於藉由包括如下步驟之發光二極體裝置之製造方法所獲得者：藉由利用包括密封樹脂層、及形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層的上述密封片材之密封樹脂層埋設安裝於基板上之發光二極體元件，而將上述發光二極體元件密封。
於本發明之密封片材中，障壁膜層係形成於密封樹脂層之厚度方向一側。
因此，於藉由本發明之密封片材將發光二極體元件密封之發光二極體裝置中，即便伴隨發光之發光二極體元件及密封樹脂層發熱，亦可藉由障壁膜層而抑制密封樹脂層中之殘留單體(未反應液狀樹脂) 於厚度方向一側析出之滲漏。其結果為，可提高發光二極體裝置之美觀性。
本發明之發光二極體裝置係藉由障壁膜層而加強，故而可有效地防止變形。
1‧‧‧密封片材
2‧‧‧密封樹脂層
3‧‧‧障壁膜層
4‧‧‧螢光體層
5‧‧‧隔片
6‧‧‧基板
7‧‧‧發光二極體元件
8‧‧‧發光二極體裝置
9‧‧‧金屬模具
10‧‧‧凹部
圖1係表示本發明之密封片材之一實施形態之剖面圖。
圖2係製造圖1之密封片材之方法之步驟圖，圖2(a)表示準備障壁膜層之步驟，圖2(b)表示形成螢光體層之步驟，圖2(c)表示形成密封樹脂層之步驟。
圖3係藉由圖1之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置的本發明之發光二極體裝置之製造方法之一實施形態之步驟圖，圖3(a)表示準備密封片材與基板之步驟，圖3(b)表示使用平板壓製密封發光二極體元件之步驟。
圖4係藉由圖1之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置的本發明之發光二極體裝置之製造方法之另一實施形態之步驟圖，圖4(a)表示準備密封片材、基板及金屬模具之步驟，圖4(b)表示使用金屬模具將密封片材加壓成型之步驟。
圖5係表示本發明之密封片材之另一實施形態(密封片材由障壁膜層及密封樹脂層所形成之態樣)之剖面圖。
圖6係表示本發明之密封片材之另一實施形態(障壁膜層介於螢光體層及密封樹脂層之間之態樣)之剖面圖。
圖7係藉由圖6之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置之方法之步驟圖， 圖7(a)表示準備密封片材與基板之步驟，圖7(b)表示使用平板壓製密封發光二極體元件之步驟。
圖8係藉由圖6之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置之方法之步驟圖，圖8(a)表示準備密封片材、基板及金屬模具之步驟，圖8(b)表示使用金屬模具將密封片材加壓成型之步驟。
圖1係表示本發明之密封片材之一實施形態之剖面圖。圖2係製造圖1之密封片材之方法之步驟圖，圖2(a)表示準備障壁膜層之步驟，圖2(b)表示形成螢光體層之步驟，圖2(c)表示形成密封樹脂層之步驟。圖3係藉由圖1之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置的本發明之發光二極體裝置之製造方法之一實施形態之步驟圖，圖3(a)表示準備密封片材與基板之步驟，圖3(b)表示使用平板壓製(plate press)密封發光二極體元件之步驟。
於圖1中，該密封片材1呈於面方向(與厚度方向正交之方向)上延伸之剖面大致矩形狀，且包括密封樹脂層2、及形成於密封樹脂層2之上(厚度方向一側)之障壁膜層3。又，密封片材1包括介於密封樹脂層2與障壁膜層3之間之螢光體層4。
密封樹脂層2係由密封樹脂組合物形成為大致片材形狀。又，密封樹脂層2於密封片材1中係設置於最下側。
密封樹脂組合物包含發光二極體元件7(下述，參照圖3(b))之密封中所使用之公知之透明性樹脂，且作為透明性樹脂，可列舉例如聚矽氧樹脂、環氧樹脂、胺基甲酸酯樹脂等熱硬化性樹脂；例如丙烯酸系樹脂、苯乙烯樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚烯烴樹脂等熱塑性樹脂等。
此種透明性樹脂可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種透明性樹脂之中，較佳可列舉熱硬化性樹脂，基於 耐久性、耐熱性及耐光性之觀點，進而較佳可列舉聚矽氧樹脂。
於此種密封樹脂組合物之中，較佳可列舉含有聚矽氧樹脂之樹脂組合物(以下，設為聚矽氧樹脂組合物)。
作為聚矽氧樹脂組合物，例如可列舉：縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物、含雜原子之改性聚矽氧樹脂組合物、加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物、含無機氧化物之聚矽氧樹脂組合物等。
於此種聚矽氧樹脂組合物之中，基於密封樹脂層2之硬化前之柔軟性、及硬化後之強度之觀點，較佳可列舉縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物。
縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物係可進行縮合反應(具體而言，矽烷醇縮合反應)及加成反應(具體而言，矽氫化反應)之聚矽氧樹脂組合物，更具體而言，係藉由加熱進行縮合反應而可成為半硬化狀態(B階段狀態)，繼而，藉由進一步之加熱進行加成反應而可成為硬化狀態(完全硬化狀態，C階段狀態)之聚矽氧樹脂組合物。
作為縮合反應，例如可列舉矽烷醇縮合反應，作為加成反應，例如可列舉環氧開環反應及矽氫化反應。
縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物含有：例如，矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷、含乙烯系不飽和烴基之矽化合物(以下，設為乙烯系矽化合物)、含環氧基之矽化合物及有機氫化矽氧烷。
再者，矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物係縮合原料(供縮合反應之原料)，乙烯系矽化合物及有機氫化矽氧烷係加成原料(供加成反應之原料)。
矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷係於分子之兩封端含有矽烷醇基(SiOH基)之有機矽氧烷，具體而言，以下述通式(1)所表示。
通式(1)： (通式(1)中，R1表示選自飽和烴基及芳香族烴基之1價之烴基。又，n表示1以上之整數)
上述通式(1)中，於以R1所表示之1價之烴基中，作為飽和烴基，可列舉：例如，碳數1~6之直鏈狀或支鏈狀之烷基(甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、戊基、己基等)；例如，碳數3~6之環烷基(環戊基、環己基等)等。
又，上述通式(1)中，於以R1所表示之1價之烴基中，作為芳香族烴基，可列舉：例如，碳數6~10之芳基(苯基、萘基)等。
於上述通式(1)中，R1亦可相同或彼此不同，較佳為相同。
作為1價之烴基，較佳可列舉碳數1~6之烷基、及碳數6~10之芳基，基於透明性、熱穩定性及耐光性之觀點，更佳可列舉甲基、苯基，進而較佳可列舉甲基。
於上述通式(1)中，基於穩定性及/或使用性之觀點，n較佳為1~10,000之整數，進而較佳為1~1,000之整數。
再者，上述通式(1)中之n係以平均值算出。
作為矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷，具體而言，可列舉：矽烷醇基兩封端之聚二甲基矽氧烷、矽烷醇基兩封端之聚甲基苯基矽氧烷、矽烷醇基兩封端之聚二苯基矽氧烷等。
此種矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷之中，較佳可列舉矽烷醇基兩封端之聚二甲基矽氧烷。
矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷可使用市售品，又，亦可使用根據公知之方法合成者。
基於穩定性及/或使用性之觀點，矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷之數平均分子量例如為100~1,000,000，較佳為200~100,000。數平均分子量係藉由凝膠滲透層析儀，經標準聚苯乙烯換算而算出。關於下述除矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷以外之原料之數平均分子量，亦以與上述相同之方式算出。
此種矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷中之矽烷醇基當量例如為0.002~25 mmol/g，較佳為0.02~25 mmol/g。
矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷之調配比率係相對於縮合原料100質量份，例如為1~99.99質量份，較佳為50~99.9質量份，進而較佳為80~99.5質量份。
乙烯系矽化合物係並有乙烯系不飽和烴基、及矽烷醇縮合反應中之脫離基之矽烷化合物，具體而言，以下述通式(2)所表示。
通式(2)： (通式(2)中，R2表示1價之乙烯系不飽和烴基，X1表示鹵素原子、烷氧基、苯氧基、或乙醯氧基。其中，X1亦可相同或彼此不同)
於上述通式(2)中，作為以R2所表示之乙烯系不飽和烴基，可列舉經取代或未經取代之乙烯系不飽和烴基，例如，可列舉烯基、環烯基等。
作為烯基，例如可列舉：乙烯基、烯丙基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基等碳數2~10之烯基。
作為環烯基，例如可列舉：環己烯基、降烯基等碳數3~10之環烯基。
作為乙烯系不飽和烴基，基於與氫矽烷基之反應性之觀點，較佳可列舉烯基，進而較佳可列舉碳數2~5之烯基，尤佳可列舉乙烯基。
上述通式(2)中之X1係矽烷醇縮合反應中之脫離基，上述通式(2)中之SiX1基係矽烷醇縮合反應中之反應性官能基。
於上述通式(2)中，作為以X1所表示之鹵素原子，例如可列舉：溴原子、氯原子、氟原子、碘原子等。
於上述通式(2)中，作為以X1所表示之烷氧基，可列舉：例如，具有碳數1~6之直鏈狀或支鏈狀之烷基之烷氧基(甲氧基、乙氧基、丙氧基、異丙氧基、丁氧基、異丁氧基、戊氧基、己氧基等)；例如，具有碳數3~6之環烷基之烷氧基(環戊氧基、環己氧基等)等。
於上述通式(2)中，X1亦可相同或彼此不同，較佳為相同。
於此種上述通式(2)之X1之中，較佳可列舉烷氧基，進而較佳可列舉甲氧基。
作為此種乙烯系矽化合物，例如可列舉：含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三鹵化矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三苯氧基矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三乙醯氧基矽烷等。
此種乙烯系矽化合物可單獨使用或者亦可併用。
於此種乙烯系矽化合物之中，較佳可列舉含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷。
作為含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷，具體而言，可列舉：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三丙氧基矽 烷等乙烯基三烷氧基矽烷；例如，烯丙基三甲氧基矽烷、丙烯基三甲氧基矽烷、丁烯基三甲氧基矽烷、環己烯基三甲氧基矽烷等。
又，於此種含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷之中，較佳可列舉乙烯基三烷氧基矽烷，進而較佳可列舉乙烯基三甲氧基矽烷。
乙烯系矽化合物之調配比率係相對於縮合原料100質量份，例如為0.01~90質量份，較佳為0.01~50質量份，進而較佳為0.01~10質量份。
乙烯系矽化合物可使用市售品，又，亦可使用根據公知之方法合成者。
含環氧基之矽化合物係並有環氧基、及矽烷醇縮合反應中之脫離基之矽烷化合物，具體而言，以下述通式(3)所表示。
通式(3)： (通式(3)中，R3表示含環氧結構之基，X2表示鹵素原子、烷氧基、苯氧基、或乙醯氧基。其中，X2亦可相同或彼此不同)
於通式(3)中，作為以R3所表示之含環氧結構之基，可列舉：例如，環氧基；例如，縮水甘油醚基；例如，環氧環己基等環氧環烷基等。
於此種含環氧結構之基之中，較佳可列舉縮水甘油醚基。具體而言，縮水甘油醚基係以下述通式(4)所表示之縮水甘油氧基烷基。
通式(4)： (通式(4)中，R4表示選自飽和烴基及芳香族烴基之2價之烴基)
上述通式(4)中，於以R4所表示之2價之烴基中，作為飽和烴基，可列舉：例如，碳數1~6之伸烷基(亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基等)；例如，碳數3~8之伸環烷基(伸環戊基、伸環己基等)等。
又，上述通式(4)中，於以R4所表示之2價之烴基中，作為芳香族烴基，例如可列舉：碳數6~10之伸芳基(伸苯基、伸萘基等)等。
作為此種2價之烴基，較佳可列舉碳數1~6之伸烷基，進而較佳可列舉伸丙基。
作為縮水甘油醚基，具體而言，可列舉：縮水甘油氧基甲基、縮水甘油氧基乙基、縮水甘油氧基丙基、縮水甘油氧基環己基、縮水甘油氧基苯基等。
於此種縮水甘油醚基之中，較佳可列舉縮水甘油氧基丙基。
上述通式(3)中之X2係矽烷醇縮合反應中之脫離基，上述通式(3)中之SiX2基係矽烷醇縮合反應中之反應性官能基。
於上述通式(3)中，作為以X2所表示之鹵素原子，可列舉與以上述通式(2)之X1所表示之鹵素原子相同者。
於上述通式(3)中，作為以X2所表示之烷氧基，可列舉與以上述通式(2)之X1所表示之烷氧基相同者。
於上述通式(3)中，X2亦可相同或彼此不同，較佳為相同。
作為此種上述通式(3)之X2，較佳可列舉烷氧基，進而較佳可列舉甲氧基。
作為此種含環氧基之矽化合物，例如可列舉：含環氧基之三烷氧基矽烷、含環氧基之三鹵化矽烷、含環氧基之三苯氧基矽烷、含環 氧基之三乙醯氧基矽烷等。
此種含環氧基之矽化合物可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種含環氧基之矽化合物之中，較佳可列舉含環氧基之三烷氧基矽烷。
作為含環氧基之三烷氧基矽烷，具體而言，可列舉：縮水甘油氧基甲基三甲氧基矽烷、(2-縮水甘油氧基乙基)三甲氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷等縮水甘油氧基烷基三甲氧基矽烷；例如，(3-縮水甘油氧基丙基)三乙氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三丙氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三異丙氧基矽烷等。
又，於此種含環氧基之三烷氧基矽烷之中，較佳可列舉縮水甘油氧基烷基三甲氧基矽烷，進而較佳可列舉(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷。
含環氧基之矽化合物之調配比率係相對於縮合原料100質量份，例如為0.01~90質量份，較佳為0.01~50質量份，進而較佳為0.01~1質量份。
含環氧基之矽化合物可使用市售品，又，亦可使用根據公知之方法合成者。
矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷之矽烷醇基(SiOH基)相對於乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物之反應性官能基(SiX1基及SiX2基)的莫耳比(SiOH/(SiX1+SiX2))例如為20/1~0.2/1，較佳為10/1~0.5/1，進而較佳為實質上為1/1。
於莫耳比超過上述範圍之情形時，當使縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物成為半硬化狀態時，有無法獲得具有適當之韌性之半硬化狀物(半硬化物)之情形，另一方面，於莫耳比不滿足上述範圍之情形時，乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物之調配比率過多，因此，有所獲得之密封樹脂層2之耐熱性降低之情形。
又，若莫耳比為上述範圍內(較佳為實質上為1/1)，則可使矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷之矽烷醇基(SiOH基)、與乙烯系矽化合物之反應性官能基(SiX1基)及含環氧基之矽化合物之反應性官能基(SiX2基)恰好進行縮合反應。
乙烯系矽化合物相對於含環氧基之矽化合物之莫耳比例如為10/90~99/1，較佳為50/50~97/3，進而較佳為80/20~95/5。
若莫耳比為上述範圍內，則有可確保硬化物之強度並且提高接著性之優點。
有機氫化矽氧烷係不含乙烯系不飽和烴基，且於1分子中具有至少2個氫矽烷基之有機聚矽氧烷。
具體而言，有機氫化矽氧烷可列舉：含氫側鏈之有機聚矽氧烷、氫兩封端之有機聚矽氧烷等。
含氫側鏈之有機聚矽氧烷係具有氫原子作為自主鏈分支之側鏈之有機氫化矽氧烷，例如可列舉：甲基氫聚矽氧烷、二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷、乙基氫聚矽氧烷、甲基氫聚矽氧烷-共聚-甲基苯基聚矽氧烷等。
含氫側鏈之有機聚矽氧烷之數平均分子量例如為100~1,000,000，進而較佳為100~100,000。
又，氫兩封端之有機聚矽氧烷係於主鏈之兩封端具有氫原子之有機氫化矽氧烷，例如可列舉：氫矽烷基兩封端之聚二甲基矽氧烷、氫矽烷基兩封端之聚甲基苯基矽氧烷、氫矽烷基兩封端之聚二苯基矽氧烷等。
基於穩定性及/或使用性之觀點，氫兩封端之有機聚矽氧烷之數平均分子量例如為100~1,000,000，進而較佳為100~100,000。
此種有機氫化矽氧烷可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種有機氫化矽氧烷之中，較佳可列舉含氫側鏈之有機 聚矽氧烷，進而較佳可列舉二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷。
有機氫化矽氧烷中之氫矽烷基當量例如為0.1~30 mmol/g，較佳為1~20 mmol/g。
有機氫化矽氧烷可使用市售品，又，亦可使用根據公知之方法合成者。
有機氫化矽氧烷之調配比率亦取決於乙烯系矽化合物之乙烯系不飽和烴基(上述通式(2)之R2)與有機氫化矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)之莫耳比，例如，相對於乙烯系矽化合物100質量份，例如為10~10,000質量份，較佳為100~1,000質量份。
又，乙烯系矽化合物之乙烯系不飽和烴基(上述通式(2)之R2)相對於有機氫化矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(R2/SiH)例如為20/1~0.05/1，較佳為20/1~0.1/1，進而較佳為10/1~0.1/1，尤佳為10/1~0.2/1，最佳為5/1~0.2/1。又，例如，亦可設定為未達1/1且0.05/1以上。
於莫耳比超過20/1之情形時，當使縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物成為半硬化狀態時，有無法獲得具有適當之韌性之半硬化物之情形，於莫耳比未滿足0.05/1之情形時，有機氫化矽氧烷之調配比率過多，因此，有所獲得之密封樹脂層2之耐熱性及韌性不充分之情形。
又，若莫耳比為未達1/1且0.05/1以上，則於使縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物成為半硬化狀態時，與莫耳比為20/1~1/1之縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物相比，可迅速向半硬化狀態轉移。
縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物係藉由將上述矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物、含環氧基之矽化合物及有機氫化矽氧烷與觸媒一起調配，並進行攪拌混合而調製。
作為觸媒，例如可列舉縮合觸媒及加成觸媒(矽氫化觸媒)等。
縮合觸媒只要為使矽烷醇基與反應性官能基(上述通式(2)之SiX1基及上述通式(3)之SiX2基)之縮合反應之反應速度提高之物質則並無特別限定，可列舉：例如，鹽酸、乙酸、甲酸、硫酸等酸；例如，氫氧化鉀、氫氧化鈉、碳酸鉀、氫氧化四甲基銨等鹼；例如，鋁、鈦、鋅、錫等金屬等。
此種縮合觸媒可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種縮合觸媒之中，基於相溶性及熱分解性之觀點，較佳可列舉鹼，進而較佳可列舉氫氧化四甲基銨。
此種縮合觸媒之調配比率係相對於矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷100莫耳，例如為0.1~50莫耳，較佳為0.5~5莫耳。
加成觸媒只要為使加成反應、即乙烯系不飽和烴基與SiH之矽氫化反應之反應速度提高之物質則並無特別限定，可列舉：例如，鉑黑、氯化鉑、氯鉑酸、鉑-烯烴錯合物、鉑-羰基錯合物、鉑-乙酸乙醯酯等鉑觸媒；例如，鈀觸媒，例如，銠觸媒等金屬觸媒。
此種加成觸媒可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種加成觸媒之中，基於相溶性、透明性及觸媒活性之觀點，較佳可列舉鉑觸媒，進而較佳可列舉鉑-羰基錯合物。
加成觸媒之調配比率係以加成觸媒之金屬量之質量份數，相對於有機氫化矽氧烷100質量份，例如為1.0×10-4~1.0質量份，較佳為1.0×10-4~0.5質量份，進而較佳為1.0×10-4-0.05質量份。
再者，上述觸媒亦可直接使用固體狀態者，或者基於使用性之觀點，亦可以溶解於溶劑中之溶液或分散於溶劑中之分散液使用。
作為溶劑，可列舉：例如，甲醇、乙醇等醇；例如，矽氧烷等矽化合物；例如，己烷等脂肪族烴；例如，甲苯等芳香族烴；例如，四氫呋喃(THF，tetrahydrofuran)等醚等有機溶劑。又，作為溶劑，亦 可列舉：例如，水等水系溶劑。
作為溶劑，於觸媒為縮合觸媒之情形時，較佳可列舉醇，於觸媒為加成觸媒之情形時，較佳可列舉矽化合物。
於調製縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物中，例如，亦可一次添加上述原料(縮合原料及加成原料)與觸媒，或者亦可於不同之時機分別添加各原料及各觸媒。進而，亦可一次添加一部分之成分，並於不同之時機分別添加剩餘部分之各成分。
於此種縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物之調製方法之中，較佳可列舉如下方法：首先，一次添加縮合原料及縮合觸媒，繼而，添加加成原料，其後，添加加成觸媒。
具體而言，以上述比率一次調配矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物(即，縮合原料)、與縮合觸媒，並將該等攪拌例如5分鐘~24小時。
又，於調配及攪拌時，為了提高縮合原料之相溶性及使用性，例如，亦可進行溫度調整至0~60℃。
其後，視需要對系統進行減壓，藉此，去除揮發成分(有機溶劑)。
繼而，對所獲得之縮合原料及縮合觸媒之混合物調配有機氫化矽氧烷，並攪拌例如1~120分鐘。
於調配及攪拌時，為了提高混合物及有機氫化矽氧烷之相溶性及使用性，例如，亦可進行溫度調整至0~60℃。
其後，於系統中調配加成觸媒，並以例如1~60分鐘進行攪拌。
藉此，可調製縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物。
調製而成之縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物例如為液狀(油狀)，且如下所述藉由在塗佈於螢光體層4之上之後進行加熱，而使縮合原料進行縮合反應，成為B階段(成為半硬化狀態)。其後，如 下所述(參照圖3(b))，藉由於利用密封樹脂層2埋設發光二極體元件7之後進行加熱，而使加成原料進行加成反應，形成縮合-加成反應硬化型聚矽氧樹脂，成為C階段(成為完全硬化狀態)，從而密封發光二極體元件7。
密封樹脂組合物中之聚矽氧樹脂之調配比率例如為70質量%以上，較佳為90質量%以上，更佳為實質上為100質量%。
又，於密封樹脂組合物中，視需要亦可添加填充劑及/或螢光體(下述)。
作為填充劑，例如可列舉：二氧化矽(silica)、硫酸鋇、碳酸鋇、鈦酸鋇、氧化鈦、氧化鋯、氧化鎂、氧化鋅、氧化鐵、氫氧化鋁、碳酸鈣、層狀雲母、碳黑、矽藻土、玻璃纖維、聚矽氧樹脂微粒子等。
填充劑之平均粒徑(最大長度之平均)例如為0.2~40 μm，較佳為0.5~10 μm。平均粒徑係藉由粒度分佈測定裝置進行測定。
此種填充劑可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種填充劑之中，較佳可列舉二氧化矽(silica)及聚矽氧樹脂微粒子之併用。
聚矽氧樹脂微粒子係具有交聯結構之聚矽氧烷(硬化後)之微粒子，且其折射率與聚矽氧樹脂組合物(硬化後之密封樹脂層2)之折射率近似。又，作為聚矽氧樹脂微粒子，例如可列舉聚倍半矽氧烷微粒子，若考慮硬度(密封樹脂層2相對於障壁膜層3之加強效果)，則較佳可列舉聚甲基倍半矽氧烷微粒子。
二氧化矽之添加比率係相對於密封樹脂組合物100質量份，例如為1~50質量份，較佳為5~20質量份，聚矽氧樹脂微粒子之添加比率係相對於密封樹脂組合物100質量份，例如為1~60質量份，較佳為10~50質量份。
螢光體之添加比率例如相對於密封樹脂組合物為1~50質量%，較 佳為10~40質量%。
再者，於上述密封樹脂組合物中，進而視需要可以適當之比率添加抗老化劑、改性劑、界面活性劑、染料、顏料、防變色劑、紫外線吸收劑等公知之添加物。
又，視需要，密封樹脂組合物係於其調製後進行消泡。
作為消泡方法，例如可列舉減壓消泡(真空消泡)、離心消泡、超音波消泡等公知之消泡方法，較佳可列舉減壓消泡(真空消泡)。
於消泡方法為減壓消泡(真空消泡)之情形時，作為消泡條件，溫度例如為10~40℃、較佳為15~35℃，時間例如為10分鐘以上、較佳為30分鐘以上。
於密封樹脂層2由含有熱硬化性樹脂(較佳為聚矽氧樹脂)之密封樹脂組合物所形成之情形時，較佳為以半硬化(B階段)狀態形成。
密封樹脂層2之厚度並無特別限制，以於下述發光二極體元件7之密封時(參照圖3(b))，可埋設發光二極體元件7之方式進行適當調整。具體而言，密封樹脂層2之厚度例如為300~3,000 μm，較佳為500~2,000 μm。
此種密封樹脂層2可由一層所形成，或者亦可由複數層所形成。
障壁膜層3形成為膜(片材或帶)形狀。又，障壁膜層3係於密封片材1中，設置於最上側。
障壁膜層3只要為可防止密封樹脂層2之原料(具體而言，未反應之液狀之原料、即單體)於密封片材1之厚度方向上浸透、通過且防止上述原料於密封片材1之上側析出的障壁膜，則並無特別限定。
作為障壁膜，例如可列舉有機高分子膜、金屬膜等。基於透明性之觀點，較佳可列舉有機高分子膜。
有機高分子膜係由熱塑性樹脂、熱硬化性樹脂等樹脂形成為膜狀。
作為熱塑性樹脂，可列舉：例如，聚對苯二甲酸乙二酯(PET，polyethylene terephthalate)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN，polyethylene naphtahalate)等聚酯樹脂(二醇與二羧酸之酯)；例如，聚碳酸酯樹脂；例如，聚醯胺醯亞胺、聚胺基雙馬來醯亞胺、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺等聚醯亞胺樹脂；例如，聚碸、聚醚碸等聚碸樹脂；例如，乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE，ethylene-tetrafluoroethylene copolymer)、聚四氟乙烯(PTFE，polytetra-fluoroethylene)、全氟烷氧基烷烴(PFA,perfuloroalkoxy alkan)，具體而言，四氟乙烯-全氟烷基乙烯醚共聚物樹脂)、全氟乙烯-丙烯共聚物(FEP，perfuloroethylene-propene copolymer)、聚偏二氟乙烯(PVdF，polyvinylidene-fluoride)、乙烯-三氟氯乙烯共聚物(ECTFE，ethylene-chlorotrifluoroethylene copolymer)等氟樹脂等。
作為熱硬化性樹脂，可列舉與密封樹脂層2中例示者相同之熱硬化性樹脂。
作為樹脂，較佳可列舉熱塑性樹脂，更佳可列舉聚酯樹脂(進而較佳為聚對苯二甲酸乙二酯)、聚碳酸酯樹脂、氟樹脂。
有機高分子膜之玻璃轉移溫度例如為室溫以上，以硬質膜形成。
金屬膜係例如由銅、銀、金、鐵、鋁、不鏽鋼等金屬形成為膜狀(箔狀)。
障壁膜可使用市售品。
障壁膜層3於厚度方向之對波長450 nm之光之全光線吸收率例如為8%以下，較佳為5%以下，更佳為2%以下，又，例如，超過0%。
於障壁膜層3之全光線吸收率超過上述上限之情形時，有發光二極體裝置8之發光效率降低之情形。
障壁膜層3對波長450 nm之光之全光線吸收率可藉由下述計算式 (5)而求出。
計算式(5)：全光線吸收率=100%-(全光線透過率+2×正面菲涅耳(Fresnel)反射率) (5)
全光線透過率：可依據JIS(Japanese Industrial Standards，日本工業標準)K7361-1：1997求出於厚度方向之對波長450 nm中之全光線透過率(%)
正面菲涅耳反射率：障壁膜層3之表面與空氣之界面中之反射率，可藉由下述計算式(6)求出。
計算式(6)：正面菲涅耳反射率=(1-n)2/(1+n)2×100 (6)(式中，n為障壁膜層3之折射率)
障壁膜層3之厚度例如為20 μm以上，較佳為30 μm以上，又，亦例如為500 μm以下，較佳為未達200 μm，更佳為未達100 μm。若障壁膜層3之厚度處於上述範圍內，則可實現材料成本之降低、光學特性之提高、處理性之提高。
螢光體層4係與障壁膜層3之下表面鄰接(接觸)而形成，具體而言，形成於障壁膜層3之整個下表面。又，螢光體層4係與密封樹脂層2之上表面鄰接(接觸)而形成，具體而言，形成於密封樹脂層2之整個上表面。
螢光體層4係由含螢光體之樹脂組合物形成為大致片材狀。
含螢光體之樹脂組合物含有至少1種螢光體、與樹脂組合物。
螢光體係具有波長轉換功能之粒子，且只要為發光二極體裝置8(參照圖3(b))中所使用之公知之螢光體則並無特別限制，例如可列舉：可將藍色光轉換為黃色光之黃色螢光體、可將藍色光轉換為紅色光之紅色螢光體等公知之螢光體。
作為黃色螢光體，可列舉：例如，Y3Al5O12：Ce(YAG(釔-鋁-石榴石)：Ce)、Tb3Al3O12：Ce(TAG(鋱-鋁-石榴石)：Ce)等具有石榴石型晶體結構之石榴石型螢光體；例如，Ca-α-SiAlON等氮氧化物螢光體等。
作為紅色螢光體，可列舉：例如，CaAlSiN3：Eu、CaSiN2：Eu等氮化物螢光體等。
於此種螢光體之中，較佳可列舉黃色螢光體，進而較佳可列舉Ca-α-SiAlON及YAG：Ce，尤佳可列舉YAG：Ce。
此種螢光體可單獨使用或者亦可併用。
又，螢光體係粒子狀，其形狀並無特別限定，例如可列舉大致球形狀、大致平板形狀、大致針形狀等。
又，螢光體之平均粒徑(最大長度之平均)例如為0.1~500 μm，較佳為0.2~200 μm。螢光體粒子之平均粒徑係藉由粒度分佈測定裝置進行測定。
螢光體之調配比率係由於白色化之程度根據螢光體之種類、螢光體層4之厚度及密封片材1之形狀等而不同，故而並無特別限制，例如，相對於含螢光體之樹脂組合物為1~50質量%，較佳為10~40質量%。
樹脂組合物例如包含發光二極體元件7之密封中所使用之公知之透明性樹脂，且作為透明性樹脂，例如可列舉與上述透明性樹脂相同之透明性樹脂。
此種透明性樹脂可單獨使用或者亦可併用。
又，於此種透明性樹脂之中，較佳可列舉熱硬化性樹脂，基於耐久性、耐熱性及耐光性之觀點，進而較佳可列舉聚矽氧樹脂。
於此種樹脂組合物之中，較佳可列舉含有聚矽氧樹脂之樹脂組合物(聚矽氧樹脂組合物)。
聚矽氧樹脂組合物係例如可列舉與上述聚矽氧樹脂組合物相同 之聚矽氧樹脂組合物等，較佳可列舉加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物。
於樹脂組合物為加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物之情形時，可藉由公知之方法適當調整矽氧烷骨架之交聯數，以使螢光體層4即便受到外力或密封時之壓力亦具有維持一定之厚度之低彈性。
此種加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物可使用市售品(例如，Wacker Asahikasei公司製造之LR-7665)，又，亦可使用根據公知之方法合成者。
樹脂組合物中之聚矽氧樹脂之調配比率例如為70質量%以上，較佳為90質量%以上，更佳為實質上為100質量%。
樹脂組合物之調配比率係相對於含螢光體之樹脂組合物，例如為50~99質量%，較佳為60~90質量%。
於調製含螢光體之樹脂組合物中，調配上述螢光體及樹脂組合物(較佳為加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物)並進行攪拌混合。
於樹脂組合物為加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物之情形時，具體而言，對混合主劑(A液)與交聯劑(B液)而成之混合液調配螢光體並進行攪拌混合。
然後，於將調配有螢光體之混合液塗佈於障壁膜層3(參照圖2(b)。或者下述脫模膜)上之後進行加熱乾燥，藉此，使主劑(A液)與交聯劑(B液)進行加成反應，形成含有螢光體之聚矽氧彈性體。
再者，於含螢光體之樹脂組合物中，視需要可以適當之比率添加填充劑(無機粒子)、硬化劑、硬化促進劑、抗老化劑、改性劑、界面活性劑、染料、顏料、防變色劑、紫外線吸收劑等公知之添加物。
又，視需要，含螢光體之樹脂組合物係於其調製後進行消泡。
作為消泡方法，例如可列舉上述公知之消泡方法，較佳可列舉減壓消泡(真空消泡)。
螢光體層4之厚度例如為20~300 μm，基於白色化之觀點，較佳為30~200 μm，進而較佳為70~120 μm。
密封片材1之厚度例如為20~5,000 μm，較佳為30~1,500 μm。
又，如圖1之假想線所示，於密封片材1中，亦可於密封樹脂層2之下設置隔片5。
隔片5係於發光二極體元件7之密封前保護密封樹脂層2之下表面，又，係於發光二極體元件7之密封時自密封樹脂層2剝離之脫模層，且例如由上述有機高分子膜所形成。
又，亦可於隔片5之表面(至少上表面)實施公知之脫模處理。
例如，基於密封片材1之處理性或密封片材1之製造成本之觀點，隔片5之厚度例如為20~100 μm，較佳為30~50 μm。
繼而，參照圖2對製造密封片材1之方法進行說明。
於該方法中，首先，如圖2(a)所示，準備障壁膜層3。障壁膜層3係例如俯視呈大致矩形狀地進行外形加工而準備。
繼而，如圖2(b)所示，於障壁膜層3之上形成螢光體層4。
作為於障壁膜層3之上形成螢光體層4之方法，例如可列舉如下方法等：於障壁膜層3之上直接形成螢光體層4；於在其他脫模膜之上等形成螢光體層4之後，藉由貼合機或熱壓接等將該螢光體層4自脫模膜轉印至障壁膜層3上。
較佳為於障壁膜層3之上直接形成螢光體層4。
詳細而言，首先，例如，藉由澆鑄、旋轉、輥等公知之塗佈方法，於障壁膜層3之上表面將含螢光體之樹脂組合物塗佈成上述厚度。藉此，於障壁膜層3之上直接形成螢光體層4。
再者，於含螢光體之樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，藉由對螢光體層4進行加熱乾燥，使螢光體層4成為B階段狀態(半硬化)，或者經由B階段狀態使螢光體層4成為C階段狀態(完全硬化)。
作為加熱條件，加熱溫度例如為80~150℃、較佳為90~150℃，加熱時間例如為1~100分鐘、較佳為5~15分鐘。再者，螢光體層4成為B階段狀態及C階段狀態之任一種狀態與否係可根據熱硬化性樹脂之種類適當設定。
繼而，如圖2(c)所示，於螢光體層4之上形成密封樹脂層2。
作為於螢光體層4之上形成密封樹脂層2之方法，例如可列舉如下方法等：於螢光體層4之上直接形成密封樹脂層2；於在其他脫模膜之上等形成密封樹脂層2之後，藉由貼合機、熱壓接等將該密封樹脂層2自脫模膜轉印至螢光體層4上。
較佳為於螢光體層4之上直接形成密封樹脂層2。
於在螢光體層4之上直接形成密封樹脂層2中，例如，例如，藉由澆鑄、旋轉、輥等公知之塗佈方法，將密封樹脂組合物塗佈於螢光體層4之整個上表面。
藉此，於螢光體層4之上形成密封樹脂層2。
再者，於密封樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，對密封樹脂層2進行加熱，使包含密封樹脂組合物之密封樹脂層2成為B階段狀態(半硬化)。
作為加熱條件，溫度例如為50~150℃、較佳為80~140℃，加熱時間例如為1~100分鐘、較佳為5~15分鐘。
藉此，獲得包括障壁膜層3、積層於該障壁膜層3上之螢光體層4、及積層於該螢光體層4上之密封樹脂層2的密封片材1。
再者，如圖2(c)所示，視需要亦可於密封樹脂層2之上積層隔片5。
再者，上述密封片材1形成為俯視呈大致矩形狀，但俯視形狀並不限定於此，視需要可適當變更。具體而言，可使密封片材1形成為例如俯視呈大致圓形狀等。
繼而，參照圖3對使用上述密封片材1密封發光二極體元件7而製造發光二極體裝置8之方法進行說明。
首先，如圖3(a)所示，準備安裝有發光二極體元件7之基板6。
基板6呈大致平板狀，具體而言，係由在絕緣基板之上積層有包含電極墊(未圖示)及配線(未圖示)之導體層(未圖示)作為電路圖案之積層板所形成。絕緣基板例如包含矽基板、陶瓷基板、聚醯亞胺樹脂基板等，較佳為包含陶瓷基板、具體而言藍寶石基板。
導體層例如由金、銅、銀、鎳等導體所形成。基板6之厚度例如為30~1,500 μm，較佳為50~1,000 μm。
發光二極體元件7係設置於基板6之表面，且形成為剖面觀察呈大致矩形狀。發光二極體元件7係對基板6之電極墊進行覆晶安裝連接或線接合連接，藉此，與電極墊電性連接。發光二極體元件7例如為發出藍色光之元件。
繼而，如圖3(a)所示，於基板6之表側對向配置密封片材1。
密封片材1之尺寸係以可埋設並密封發光二極體元件7之方式進行調節。密封片材1係自發光二極體元件7之上下方向之投影面之外周線起，例如大出1~20 mm、較佳為大出2~10 mm而形成。再者，雖未圖示，但於統括密封複數個發光二極體元件7之情形時，係自位於最外側之發光二極體元件7之上下方向之投影面之外周線起大出1~20 mm、較佳為大出2~10 mm。
繼而，如圖3(b)所示，藉由密封片材1之密封樹脂層2而埋設發光二極體元件7。
具體而言，使密封片材1對基板6進行熱壓接。
詳細而言，將密封片材1及基板6進行平板壓製。
作為壓製條件，溫度例如為80~220℃、較佳為100~200℃，壓力例如為0.01~1 MPa、較佳為0.01~0.5 MPa。壓製時間例如為1~10分 鐘。
藉由該熱壓接，發光二極體元件7之上表面及側面經密封樹脂層2被覆。即，發光二極體元件7埋設於密封樹脂層2中。
又，自發光二極體元件7露出之基板6之上表面經密封樹脂層2被覆。
即，密封片材1與發光二極體元件7及基板6接著。
而且，藉由該熱壓接，於含螢光體之樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形、及/或密封樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，螢光體層4及/或密封樹脂層2各自成為C階段狀態(完全硬化)。再者，於螢光體層4已自含螢光體之樹脂組合物形成為C階段狀態之情形時，於密封樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，藉由熱壓接而使密封樹脂層2成為C階段狀態(完全硬化)。
藉此，獲得經密封樹脂層2密封發光二極體元件7之發光二極體裝置8。
即，發光二極體裝置8包括基板6、安裝於基板6上之發光二極體元件7、及形成於基板6之上且密封發光二極體元件7之密封片材1。又，密封樹脂層2埋設發光二極體元件7，且障壁膜層3於發光二極體裝置8中配置於最上側，並且螢光體層4介於密封樹脂層2及障壁膜層3之間。
其後，如參照圖2(c)之假想線，自密封樹脂層2剝離視需要設置之隔片5。
而且，於該密封片材1中，障壁膜層3形成於密封樹脂層2之上側。
因此，於藉由該密封片材1密封發光二極體元件7之發光二極體裝置8中，即便伴隨發光之發光二極體元件7及密封樹脂層2發熱，亦可藉由障壁膜層3而抑制密封樹脂層2中之殘留單體(未反應液狀樹脂) 於發光二極體裝置8之上側析出之滲漏。
其結果為，可實現發光二極體裝置8之美觀性之提高。
進而，由於該發光二極體裝置8係藉由障壁膜層3而加強，故而可有效防止變形。
再者，於圖1之實施形態中，使密封片材1形成為剖面呈大致矩形狀，但例如，雖未圖示，但亦可形成為隨著朝向上方而面方向長度變小之大致錐形狀(上部為尖細形狀)等。
圖4係藉由圖1之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置的本發明之發光二極體裝置之製造方法之另一實施形態之步驟圖，圖4(a)表示準備密封片材、基板及金屬模具之步驟，圖4(b)表示使用金屬模具將密封片材加壓成型之步驟。圖5表示本發明之密封片材之另一實施形態(密封片材由障壁膜層及密封樹脂層所形成之態樣)之剖面圖。圖6係表示本發明之密封片材之另一實施形態(障壁膜層介於螢光體層及密封樹脂層之間之態樣)之剖面圖。圖7係藉由圖6之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置之方法之步驟圖，圖7(a)表示準備密封片材與基板之步驟，圖7(b)表示使用平板壓製密封發光二極體元件之步驟。圖8係藉由圖6之密封片材密封發光二極體元件而製造發光二極體裝置之方法之步驟圖，圖8(a)表示準備密封片材、基板及金屬模具之步驟，圖8(b)表示使用金屬模具將密封片材加壓成型之步驟。
於以後之各圖中，對與上述各部對應之構件標註同一之參照符號，並省略其詳細之說明。
於圖3之實施形態中，對密封片材1進行平板壓製，但例如圖4所示，亦可使用金屬模具9將密封片材1加壓成型。
於該方法中，如圖4(a)所示，分別準備基板6、對向配置於該基板6上之密封片材1、及對向配置於該密封片材1上之金屬模具9。
金屬模具9係俯視呈大致矩形狀，且於下部之中央部形成有於剖面觀察時，平剖面積朝向上方逐漸變小之剖面觀察呈大致梯形狀(錐形狀)之凹部10。
繼而，如圖4(a)之箭頭所示，藉由金屬模具9將密封片材1朝向基板6進行加熱加壓。
加熱加壓條件係與上述平板壓製之條件相同。
藉此，密封片材1係如圖4(b)所示，形成為側面觀察呈大致五角形狀。
根據圖4之實施形態，可發揮與圖3之實施形態相同之作用效果。
再者，於圖4之實施形態中，使凹部10形成為剖面觀察呈大致梯形狀(錐形狀)，但其形狀並無特別限定，例如，雖未圖示，但可形成為剖面觀察大致半圓形狀(具體而言，半球之透鏡形狀)等適當之形狀。
又，於圖1之實施形態中，將螢光體層4設置於密封片材1中，但例如圖5所示，亦可不設置螢光體層4而獲得密封片材1。
於圖5中，密封片材1包括密封樹脂層2、及積層於該密封樹脂層2上之障壁膜層3。
於密封樹脂層2中，對密封樹脂組合物添加螢光體作為必需成分。
障壁膜層3形成於密封樹脂層2之整個上表面。即，障壁膜層3直接形成於密封樹脂層2之上表面。
該密封片材1之厚度例如為20~5,000 μm，較佳為30~1,500 μm。
於獲得該密封片材1中，例如參照圖2(a)，首先，準備障壁膜層3，繼而，如圖5所示，於障壁膜層3之上形成密封樹脂層2。
由於圖5之密封片材1不包括螢光體層4，故而與包括其之圖1之 密封片材1相比，構成簡單，因此，可簡單製造。因此，藉由圖5之密封片材1，可簡單密封發光二極體元件7並簡單製造發光二極體裝置8。
另一方面，由於圖1之密封片材1包括螢光體層4，故而如參照圖3(b)，經圖1之密封片材1密封發光二極體元件7之發光二極體裝置8係藉由螢光體層4而將利用發光二極體元件7發出之藍色光之一部分轉換為黃色光，混合該等藍色光及黃色光，從而可發出高能量之白色光。
進而，於圖1之實施形態中，將螢光體層4設置於障壁膜層3之下(厚度方向另一側)，但例如圖6所示，亦可設置於障壁膜層3之上(厚度方向一側)。
於圖6中，螢光體層4係於密封片材1中，設置於最上側。
障壁膜層3係介於密封樹脂層2與螢光體層4之間。具體而言，障壁膜層3形成於密封樹脂層2之整個上表面並且形成於螢光體層4之整個下表面。
作為獲得圖6所示之密封片材1之方法，例如，首先，如圖2(a)所示，準備障壁膜層3。
其後，如圖6所示，於障壁膜層3之上形成螢光體層4，並且於障壁膜層3之下形成密封樹脂層2。
作為於障壁膜層3之上下形成螢光體層4及密封樹脂層2之方法，例如，藉由輥等兩面塗佈機等分別於障壁膜層3之上下同時塗佈密封樹脂組合物及含螢光體之樹脂組合物，形成密封樹脂層2及螢光體層4。繼而，如圖6之假想線所示，於密封樹脂層2及螢光體層4上積層隔片5。
其後，於密封樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形、及/或含螢光體之樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，藉由加熱該等而使密封樹脂層2及/或螢光體層4成為B階段狀態。較佳為，於密封樹脂組合 物含有熱硬化性樹脂之情形、及含螢光體之樹脂組合物含有熱硬化性樹脂之情形時，藉由同時加熱該等而使密封樹脂層2及螢光體層4同時成為B階段狀態。
或者，例如，於隔片5(參照圖6之假想線)之表面分別形成螢光體層4及密封樹脂層2，其後，藉由貼合機、熱壓接等分別將螢光體層4及密封樹脂層2同時轉印至障壁膜層3之上下。其後，視需要，將隔片5分別自螢光體層4及密封樹脂層2剝離。
進而，亦可藉由塗佈形成螢光體層4及密封樹脂層2中之一者，並藉由轉印形成另一者。
而且，於藉由圖6之密封片材1而密封發光二極體元件7中，首先，如圖6之箭頭所示，視需要將所設置之隔片5自密封樹脂層2剝離。另一方面，如圖6之假想線(上側)所示，使設置於螢光體層4之上之隔片5直接殘留。
然後，如圖7(a)(包含假想線)所示，使螢光體層4上積層有隔片5之密封片材1對向配置於基板6之上，繼而，如圖7(b)所示，藉由平板壓製而對基板6接著密封片材1。
其後，如圖7(b)之箭頭(上側)所示，將隔片5自螢光體層4剝離。
或者，如圖8(a)(包含假想線)所示，使螢光體層4上積層有隔片5之密封片材1對向配置於基板6之上，繼而，如圖8(a)之箭頭所示，藉由使用金屬模具9之加壓成型，將密封片材1加壓成型。
其後，如圖8(b)之箭頭所示，將隔片5自螢光體層4剝離。藉此，獲得發光二極體裝置8。
另一方面，亦可於使用密封片材1之發光二極體元件7之密封中，首先，將積層於螢光體層4上之隔片5自螢光體層4剝離，其後，將該密封片材1供於發光二極體元件7之密封。
於該情形時，如圖7(a)之箭頭(上側)及假想線所示，首先，將隔 片5自螢光體層4之上表面剝離。繼而，將包括剝離有隔片5之螢光體層4之密封片材1對向配置於基板6之上。繼而，如圖7(a)之箭頭(下側)所示，將密封片材1及基板6進行平板壓製。藉此，如圖7(b)所示，獲得發光二極體裝置8。
或者，如圖8(a)之假想線所示，將包括剝離有隔片5之螢光體層4之密封片材1對向配置於基板6之上，並且於密封片材1之上準備金屬模具9。繼而，如圖8(a)之箭頭所示，使用金屬模具9將密封片材1加壓成型。藉此，如圖8(b)所示，獲得發光二極體裝置8。
而且，於製造圖6之密封片材1之方法中，可藉由兩面塗佈機或貼合機等，於障壁膜層3之上下兩側同時形成密封樹脂層2及螢光體層4，因此，與製造圖1之密封片材1之方法相比，可簡化製程。
另一方面，圖1及圖5之密封片材1係與圖6之密封片材1相比，自成本方面、製程方面、可靠性、環境方面而言亦有利。
關於成本方面，作為障壁膜層3之材料，可使用與基材中所使用者相同之材料，故而無需考慮作為專用之障壁膜之成本，並且與隔片不同，可省略將其於下一步驟中剝離之步驟。
關於製程方面，障壁膜層3作為相對較硬之層而設置於最上側，因此，操作上之處理性提昇從而有利。
關於可靠性，障壁膜層3作為相對較硬之層而設置於最上側，因此，可防止發光二極體裝置8之變形，且亦提高耐久性。
關於環境方面，先前，可再利用廢棄之基材等作為隔片，故而可降低對環境之負荷。
尤其是於圖1之實施形態中，障壁膜層3於密封片材1中配置於最上側。因此，如圖3(b)及圖4(b)所示，經圖1之密封片材1密封有發光二極體元件7之發光二極體裝置8係與圖7(b)及圖8(b)所示之發光二極體裝置8相比，可切實地抑制螢光體層4中之殘留單體之滲漏。
[實施例]
以下表示調製例、實施例及比較例，進一步具體說明本發明，但本發明絲毫並不限定於該等。
<含螢光體之樹脂組合物之調製> 調製例1
於加成反應硬化型聚矽氧樹脂組合物(LR7665，Wacker Asahikasei Silicone公司公司製造)之混合有A液與B液而成之混合液(混合比率(A/B)=1/1)74 g中，混合YAG：Ce(平均粒徑8.9 μm)26 g，並攪拌1小時。攪拌後，於利用真空乾燥機之減壓下，於室溫進行消泡30分鐘以上。
藉此，調製含螢光體之樹脂組合物(螢光體濃度26質量%)。
<密封樹脂組合物之調製> 調製例2
相對於加溫至40℃之矽烷醇基兩封端之聚二甲基矽氧烷(矽烷醇基兩封端之聚矽氧烷，通式(1)中，R1全部為甲基，n之平均為155，數平均分子量11,500，矽烷醇基當量0.174 mmol/g)2,031 g(0.177莫耳)，調配乙烯基三甲氧基矽烷(乙烯系矽化合物)15.76 g(0.106莫耳)、及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷(含環氧基之矽化合物)2.80 g(0.0118莫耳)，並進行攪拌混合。
再者，矽烷醇基兩封端之聚二甲基矽氧烷之SiOH基相對於乙烯基三甲氧基矽烷及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷之SiOCH3基的莫耳比(SiOH基之莫耳數/SiOCH3基之總莫耳數)為1/1。
於攪拌混合後，添加氫氧化四甲基銨之甲醇溶液(縮合觸媒，濃度10質量%)0.97 mL(0.766 g，觸媒含量：0.88毫莫耳，相對於矽烷醇基兩封端之聚二甲基矽氧烷100莫耳相當於0.50莫耳)，於40℃攪拌1小時。將所獲得之混合物(油)一面於40℃之減壓下(10 mmHg)攪拌1小 時一面去除揮發成分(甲醇等)。
其後，於使系統恢復至常壓後，對反應物添加有機氫化矽氧烷(信越化學工業公司製造，二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷，平均分子量2,000，氫矽烷基當量7.14 mmol/g)44.5 g(0.022莫耳)，於40℃攪拌1小時。
再者，乙烯基三甲氧基矽烷之乙烯基(CH2=CH-)相對於有機氫化矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(CH2=CH-/SiH)為1/3。
其後，對系統添加鉑-羰基錯合物之矽氧烷溶液(加成觸媒，鉑濃度2質量%)0.13 g(0.13 mL，鉑含量2質量%，作為鉑，相對於有機氫化矽氧烷100質量份相當於5.8×10-3質量份)，並於40℃攪拌10分鐘，獲得混合物(油)。
繼而，對該混合物(油)60 g添加作為填充劑之二氧化矽(商品名：FB-3SDC，電氣化學工業公司製造，平均粒徑3.4 μm)10 g及聚矽氧樹脂微粒子(Momentive公司製造，商品名「Tospearl 2000B」，平均粒徑6.0 μm)30 g，於室溫(20℃)攪拌10分鐘。攪拌後，於利用真空乾燥機之減壓下，於室溫進行消泡30分鐘以上。
藉此，調製密封樹脂組合物(二氧化矽含量10質量%，聚矽氧樹脂微粒子含量30質量%)
(密封片材之製作及發光二極體裝置之製作) 實施例1
首先，準備作為障壁膜之聚對苯二甲酸乙二酯膜(三菱樹脂公司製造，商品名「T-100」，厚度50 μm)(參照圖2(a))。
繼而，於聚對苯二甲酸乙二酯膜之上以100 μm之厚度塗佈調製例1之含螢光體之樹脂組合物，並於100℃乾燥10分鐘，藉此，形成C階段狀態之螢光體層(參照圖2(b))。
繼而，於螢光體層之上以1,000 μm之厚度塗佈調製例2之密封樹 脂組合物，並於135℃乾燥10分鐘，藉此，形成B階段狀態之密封樹脂層(參照圖2(c))。
藉此，獲得包括聚對苯二甲酸乙二酯膜、螢光體層及密封樹脂層之密封片材。
繼而，對安裝發光二極體元件之基板，以密封樹脂層與發光二極體元件對向之方式配置密封片材(參照圖3(a))。繼而，藉由利用平板壓製將密封片材於160℃、5分鐘、0.1 MPa之壓製條件下進行熱壓接，密封發光二極體元件(參照圖3(b))。藉由熱壓接而使密封樹脂層成為C階段狀態。
藉此，製作經密封片材密封發光二極體元件之發光二極體裝置。
實施例2
作為障壁膜，使用聚碳酸酯膜(Kaneka公司製造，商品名「TR」，厚度35 μm)代替聚對苯二甲酸乙二酯膜，除此以外，與實施例1同樣地進行處理，獲得密封片材，繼而製作發光二極體裝置。
實施例3
作為障壁膜，使用乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE)膜(旭硝子製造，商品名「Aflex」，厚度40 μm)代替聚對苯二甲酸乙二酯膜，除此以外，與實施例1同樣地進行處理，獲得密封片材，繼而製作發光二極體裝置。
實施例4
作為障壁膜，使用聚萘二甲酸乙二酯膜(帝人-Dupont公司製造，商品名「TeonexQ51」，厚度38 μm)代替聚對苯二甲酸乙二酯膜，除此以外，與實施例1同樣地進行處理，獲得密封片材，繼而製作發光二極體裝置。
比較例1
首先，準備作為隔片之聚苯乙烯膜(Nippa公司製造，商品名「SS4C」，厚度50 μm)(參照圖2(a))。
繼而，於聚苯乙烯膜之上以100 μm之厚度塗佈調製例1之含螢光體之樹脂組合物，並於100℃乾燥10分鐘，藉此，形成B階段狀態之螢光體層(參照圖2(b))。
其後，於螢光體層之上以1,000 μm之厚度塗佈調製例2之密封樹脂組合物，並於135℃乾燥10分鐘，藉此，形成B階段狀態之密封樹脂層(參照圖2(c))。
其後，自螢光體層剝離聚苯乙烯膜。
藉此，獲得包括螢光體層及密封樹脂層之密封片材。
繼而，對安裝發光二極體元件之基板，以密封樹脂層與發光二極體元件對向之方式配置密封片材。繼而，藉由利用平板壓製將密封片材於160℃、5分鐘、0.1 MPa之壓製條件下進行熱壓接，密封發光二極體元件。藉由熱壓接而使密封樹脂層及螢光體層成為C階段狀態。
藉此，製作經密封片材密封發光二極體元件之發光二極體裝置。
(評價) 1.液狀樹脂之析出試驗(滲漏試驗)及形狀變化試驗
於分別將各實施例及比較例之發光二極體裝置設定於85℃、85%相對濕度(RH，Relative Humidity)下之恆溫恆濕槽內，於發光二極體元件中流通100 mA之電流，使發光二極體元件連續點亮。然後，根據下述進行評價。將其結果示於表1。
<液狀樹脂之析出>
於連續點亮開始1,000小時後，將藉由目視或光學顯微鏡未確認到液狀樹脂於發光二極體裝置之表面之滲漏者評價為○，將確認到者 評價為×。
<發光二極體裝置之變形>
於連續點亮開始1,000小時後，將藉由目視或光學顯微鏡未確認到發光二極體裝置之變形者評價為○，將確認到者評價為×。
<發光二極體裝置之表面之色度之變化>
於點燈試驗之經時關於發光二極體裝置，以Intensified Multichannel Photodetector(大塚電子公司製造，MCPD-9800)由總光通量評價色度。連續點亮開始1,000小時後，算出距離0小時後之CIE(Commission Internationale de l'Eclairage，國際照明委員會)y值之偏差，將未達0.01者評價為○、0.01以上且未達0.02者評價為△、0.02以上者評價為×。
2.全光線吸收率(障壁膜層)
算出各實施例之障壁膜之波長450 nm中之全光線吸收率。
全光線吸收率係首先，於以紫外可見分光光度計(JASCO公司製造之V-60)測定各障壁之波長450 nm之全光線透過率之後，基於上述計算式(5)及計算式(6)算出。將其結果示於表1。
再者，式(6)中，將實施例1~4之障壁膜之折射率分別以1.65、1.59、1.42及1.50計算。
表1
再者，上述說明係作為本發明之例示之實施形態而提供，但此僅為例示，不可限定性地進行解釋。本技術領域之從業者明瞭之本發明之變形例係包含於下述申請專利範圍內者。
1‧‧‧密封片材
2‧‧‧密封樹脂層
3‧‧‧障壁膜層
4‧‧‧螢光體層
5‧‧‧隔片

Claims (7)

  1. 一種密封片材，其特徵在於包括：密封樹脂層；及障壁膜層，其形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側。
  2. 如請求項1之密封片材，其中上述障壁膜層於上述厚度方向對波長450 nm之光之全光線吸收率為8%以下。
  3. 如請求項1之密封片材，其中上述障壁膜層之厚度未達200 μm。
  4. 如請求項1之密封片材，其更包括以與上述障壁膜層鄰接之方式形成之螢光體層。
  5. 如請求項4之密封片材，其中上述障壁膜層相對於上述螢光體層，形成於上述厚度方向一側。
  6. 一種發光二極體裝置之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：藉由利用包括密封樹脂層、及形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層的密封片材之上述密封樹脂層埋設安裝於基板上之發光二極體元件，而將上述發光二極體元件密封。
  7. 一種發光二極體裝置，其特徵在於：其係藉由包括如下步驟之發光二極體裝置之製造方法而獲得：藉由利用包括密封樹脂層、及形成於上述密封樹脂層之厚度方向一側之障壁膜層的密封片材之上述密封樹脂層埋設安裝於基板上之發光二極體元件，而將上述發光二極體元件密封。
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