KR20130138685A - 봉지 시트, 발광 다이오드 장치 및 그의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
봉지 시트는, 봉지 수지층과, 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비한다.
Description
본 발명은, 봉지 시트, 발광 다이오드 장치 및 그의 제조 방법, 상세하게는, 광학 용도로 사용되는 발광 다이오드 장치, 그의 제조 방법, 및 그들에 사용되는 봉지 시트에 관한 것이다.
종래, 고에너지의 광을 발광할 수 있는 발광 장치로서, 백색 발광 장치가 알려져 있다.
백색 발광 장치는, 예컨대 광반도체에 의해 청색광을 발광시키고, 그 발광의 일부를, 형광체를 함유하는 형광체층에 의해 황색광으로 변환하여, 그들 청색광 및 황색광을 혼합함으로써 백색광을 발광한다.
최근, 이러한 백색 발광 장치에서, 광반도체로부터의 광 취출 효율의 향상이나, 색미(色味)의 각도 의존성의 저감을 위해, 광반도체와 형광체층을 이격하는 구성이 검토되고 있다.
그와 같은 백색 발광 장치로서는, 예컨대 LED와, LED를 내부 공간에 수용하는 형광 커버와, LED와 형광 커버 사이의 공간을 충전하는 수지 봉지체를 구비하는 반도체 발광 장치가 제안되어 있다(예컨대, 일본 특허공개 제2001-358368호 공보 참조).
그러나, 일본 특허공개 제2001-358368호 공보에 기재된 반도체 발광 장치에서는, 발광에 수반되는 LED 및 형광 커버의 발열에 의해, 수지 봉지체의 온도가 상승하여, 수지 봉지체 내의 잔존 모노머(미반응 액상 수지)의 블리딩이 생기는 경우가 있다. 이에 의해, 반도체 발광 장치의 외관이 손상된다고 하는 문제가 생긴다.
본 발명의 목적은, 봉지 수지층에서의 블리딩을 억제할 수 있는 봉지 시트, 그에 의하여 발광 다이오드 소자가 봉지되고, 미관성의 향상이 도모된 발광 다이오드 장치 및 그의 제조 방법을 제공하는 것에 있다.
본 발명의 봉지 시트는, 봉지 수지층과, 상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 것을 특징으로 하고 있다.
또한, 본 발명의 봉지 시트에서는, 상기 배리어 필름층은, 파장 450nm의 광에 대한 상기 두께 방향의 전광선 흡수율이 8% 이하인 것이 적합하다.
또한, 본 발명의 봉지 시트에서는, 상기 배리어 필름층의 두께가 200㎛ 미만인 것이 적합하다.
또한, 본 발명의 봉지 시트는, 상기 배리어 필름층에 인접하도록 형성되는 형광체층을 추가로 구비하는 것이 적합하다.
또한, 본 발명의 봉지 시트에서는, 상기 배리어 필름층이, 상기 형광체층에 대하여 상기 두께 방향 한쪽 측에 형성되어 있는 것이 적합하다.
또한, 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법은, 봉지 수지층과, 상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 봉지 시트의 상기 봉지 수지층에 의해서, 기판에 실장(實裝)되는 발광 다이오드 소자를 매설함으로써, 상기 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 구비하는 것을 특징으로 하고 있다.
또한, 본 발명의 발광 다이오드 장치는, 봉지 수지층과, 상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 상기 봉지 시트의 봉지 수지층에 의해서, 기판에 실장되는 발광 다이오드 소자를 매설함으로써, 상기 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 구비하는 발광 다이오드 장치의 제조 방법에 의해 수득되는 것을 특징으로 하고 있다.
본 발명의 봉지 시트에서는, 배리어 필름층이 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되어 있다.
그 때문에, 본 발명의 봉지 시트에 의해, 발광 다이오드 소자를 봉지한 발광 다이오드 장치에서는, 발광에 수반되어 발광 다이오드 소자 및 봉지 수지층이 발열하여도, 배리어 필름층에 의해, 봉지 수지층 중의 잔존 모노머(미반응 액상 수지)가 두께 방향 한쪽 측으로 석출되는 블리딩을 억제할 수 있다. 그 결과, 발광 다이오드 장치의 미관성의 향상을 도모할 수 있다.
본 발명의 발광 다이오드 장치는, 배리어 필름층에 의해서 보강되기 때문에, 변형을 유효하게 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 봉지 시트의 일 실시형태의 단면도를 나타낸다.
도 2는 도 1의 봉지 시트를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 2(a)는 배리어 필름층을 준비하는 공정,
도 2(b)는 형광체층을 형성하는 공정,
도 2(c)는 봉지 수지층을 형성하는 공정을 나타낸다.
도 3은 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 일 실시형태의 공정도로서,
도 3(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정,
도 3(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다.
도 4는 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 다른 실시형태의 공정도로서,
도 4(a)는 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정,
도 4(b)는 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다.
도 5는 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(봉지 시트가 배리어 필름층 및 봉지 수지층으로 형성되는 태양)의 단면도를 나타낸다.
도 6은 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(배리어 필름층이 형광체층 및 봉지 수지층 사이에 개재되는 태양)의 단면도를 나타낸다.
도 7은 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 7(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정,
도 7(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다.
도 8은 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 8(a)은 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정,
도 8(b)은 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다.
도 2는 도 1의 봉지 시트를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 2(a)는 배리어 필름층을 준비하는 공정,
도 2(b)는 형광체층을 형성하는 공정,
도 2(c)는 봉지 수지층을 형성하는 공정을 나타낸다.
도 3은 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 일 실시형태의 공정도로서,
도 3(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정,
도 3(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다.
도 4는 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 다른 실시형태의 공정도로서,
도 4(a)는 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정,
도 4(b)는 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다.
도 5는 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(봉지 시트가 배리어 필름층 및 봉지 수지층으로 형성되는 태양)의 단면도를 나타낸다.
도 6은 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(배리어 필름층이 형광체층 및 봉지 수지층 사이에 개재되는 태양)의 단면도를 나타낸다.
도 7은 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 7(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정,
도 7(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다.
도 8은 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서,
도 8(a)은 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정,
도 8(b)은 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다.
도 1은 본 발명의 봉지 시트의 일 실시형태의 단면도를 나타낸다. 도 2는 도 1의 봉지 시트를 제조하는 방법의 공정도로서, 도 2(a)는 배리어 필름층을 준비하는 공정, 도 2(b)는 형광체층을 형성하는 공정, 도 2(c)는 봉지 수지층을 형성하는 공정을 나타낸다. 도 3은 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는, 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 일 실시형태의 공정도로서, 도 3(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정, 도 3(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다.
도 1에서, 이 봉지 시트(1)는, 면 방향(두께 방향으로 직교하는 방향)으로 연장되는 대략 직사각형 형상의 단면을 하고, 봉지 수지층(2)과, 봉지 수지층(2) 위(두께 방향 한쪽 측)에 형성되는 배리어 필름층(3)을 구비하고 있다. 또한, 봉지 시트(1)는, 봉지 수지층(2)과 배리어 필름층(3) 사이에 개재되는 형광체층(4)을 구비하고 있다.
봉지 수지층(2)은, 봉지 수지 조성물로부터 대략 시트 형상으로 형성되어 있다. 또한, 봉지 수지층(2)은, 봉지 시트(1)에서 최하측에 설치되어 있다.
봉지 수지 조성물은, 발광 다이오드 소자(7)(후술, 도 3(b) 참조)의 봉지에 이용되는 공지된 투명성 수지를 포함하고, 투명성 수지로서는, 예컨대 실리콘 수지, 에폭시 수지, 우레탄 수지 등의 열경화성 수지, 예컨대 아크릴 수지, 스타이렌 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리올레핀 수지 등의 열가소성 수지 등을 들 수 있다.
이러한 투명성 수지는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 투명성 수지 중에서는, 바람직하게는 열경화성 수지를 들 수 있고, 내구성, 내열성 및 내광성의 관점에서, 더욱 바람직하게는 실리콘 수지를 들 수 있다.
이러한 봉지 수지 조성물 중에서는, 바람직하게는 실리콘 수지를 함유하는 수지 조성물(이하, 실리콘 수지 조성물이라 한다.)을 들 수 있다.
실리콘 수지 조성물로서는, 예컨대 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물, 헤테로 원자 함유 변성 실리콘 수지 조성물, 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물, 무기 산화물 함유 실리콘 수지 조성물 등을 들 수 있다.
이러한 실리콘 수지 조성물 중에서는, 봉지 수지층(2)의 경화 전의 유연성 및 경화 후의 강도의 관점에서, 바람직하게는 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 들 수 있다.
축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물은, 축합 반응(구체적으로는, 실란올 축합 반응) 및 부가 반응(구체적으로는, 하이드로실릴화 반응)을 할 수 있는 실리콘 수지 조성물로서, 보다 구체적으로는, 가열에 의해서 축합 반응시켜, 반경화 상태(B 스테이지 상태)가 될 수 있고, 이어서, 추가적인 가열에 의해서 부가 반응시켜, 경화 상태(완전 경화 상태, C 스테이지 상태)가 될 수 있는 실리콘 수지 조성물이다.
축합 반응으로서는, 예컨대 실란올 축합 반응을 들 수 있고, 부가 반응으로서는, 예컨대 에폭시 개환 반응 및 하이드로실릴화 반응을 들 수 있다.
축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물은, 예컨대 실란올기 양말단 폴리실록세인, 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 규소 화합물(이하, 에틸렌계 규소 화합물이라 한다.), 에폭시기 함유 규소 화합물 및 오가노하이드로젠실록세인을 함유하고 있다.
한편, 실란올기 양말단 폴리실록세인, 에틸렌계 규소 화합물 및 에폭시기 함유 규소 화합물은 축합 원료(축합 반응에 제공되는 원료)이며, 에틸렌계 규소 화합물 및 오가노하이드로젠실록세인은 부가 원료(부가 반응에 제공되는 원료)이다.
실란올기 양말단 폴리실록세인은 분자의 양말단에 실란올기(SiOH기)를 함유하는 오가노실록세인으로서, 구체적으로는, 하기 화학식 1로 표시된다.
[화학식 1]
(화학식 1 중, R1은 포화 탄화수소기 및 방향족 탄화수소기로부터 선택되는 1가의 탄화수소기를 나타낸다. 또한, n은 1 이상의 정수를 나타낸다.)
상기 화학식 1 중, R1로 표시되는 1가의 탄화수소기에서, 포화 탄화수소기로서는, 예컨대 탄소수 1 내지 6의 직쇄상 또는 분기상의 알킬기(메틸기, 에틸기, 프로필기, 아이소프로필기, 뷰틸기, 아이소뷰틸기, 펜틸기, 헥실기 등), 예컨대 탄소수 3 내지 6의 사이클로알킬기(사이클로펜틸기, 사이클로헥실기 등) 등을 들 수 있다.
또한, 상기 화학식 1 중, R1로 표시되는 1가의 탄화수소기에서, 방향족 탄화수소기로서는, 예컨대 탄소수 6 내지 10의 아릴기(페닐기, 나프틸기) 등을 들 수 있다.
상기 화학식 1에서, R1은 동일 또는 서로 상이하여도 좋고, 바람직하게는 동일하다.
1가의 탄화수소기로서는, 바람직하게는 탄소수 1 내지 6의 알킬기, 및 탄소수 6 내지 10의 아릴기를 들 수 있고, 투명성, 열안정성 및 내광성의 관점에서, 보다 바람직하게는 메틸기, 페닐기를 들 수 있고, 더욱 바람직하게는 메틸기를 들 수 있다.
상기 화학식 1에서, n은, 바람직하게는 안정성 및/또는 취급성의 관점에서, 1 내지 10,000의 정수, 더욱 바람직하게는 1 내지 1,000의 정수이다.
한편, 상기 화학식 1에서의 n은 평균값으로서 산출된다.
실란올기 양말단 폴리실록세인으로서는, 구체적으로는, 실란올기 양말단 폴리다이메틸실록세인, 실란올기 양말단 폴리메틸페닐실록세인, 실란올기 양말단 폴리다이페닐실록세인 등을 들 수 있다.
이러한 실란올기 양말단 폴리실록세인은 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 실란올기 양말단 폴리실록세인 중에서는, 바람직하게는 실란올기 양말단 폴리다이메틸실록세인을 들 수 있다.
실란올기 양말단 폴리실록세인은 시판품을 이용할 수 있고, 또한, 공지된 방법에 따라서 합성한 것을 이용할 수도 있다.
실란올기 양말단 폴리실록세인의 수 평균 분자량은, 안정성 및/또는 취급성의 관점에서, 예컨대 100 내지 1,000,000, 바람직하게는 200 내지 100,000이다. 수 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피에 의해, 표준 폴리스타이렌으로 환산되어 산출된다. 후술하는 실란올기 양말단 폴리실록세인 이외의 원료의 수 평균 분자량에 대해서도, 상기와 마찬가지로 하여 산출된다.
이러한 실란올기 양말단 폴리실록세인에서의 실란올기 당량은, 예컨대 0.002 내지 25mmol/g, 바람직하게는 0.02 내지 25mmol/g이다.
실란올기 양말단 폴리실록세인의 배합 비율은, 축합 원료 100질량부에 대하여, 예컨대 1 내지 99.99질량부, 바람직하게는 50 내지 99.9질량부, 더욱 바람직하게는 80 내지 99.5질량부이다.
에틸렌계 규소 화합물은 에틸렌계 불포화 탄화수소기, 및 실란올 축합 반응에서의 탈리기를 병유하는 실레인 화합물로서, 구체적으로는, 하기 화학식 2로 표시된다.
[화학식 2]
(화학식 2 중, R2는 1가의 에틸렌계 불포화 탄화수소기를 나타내고, X1은 할로젠 원자, 알콕시기, 페녹시기 또는 아세톡시기를 나타낸다. 단, X1은 동일 또는 서로 상이하여도 좋다.)
상기 화학식 2에서, R2로 표시되는 에틸렌계 불포화 탄화수소기로서는, 치환 또는 비치환된 에틸렌계 불포화 탄화수소기를 들 수 있고, 예컨대 알켄일기, 사이클로알켄일기 등을 들 수 있다.
알켄일기로서는, 예컨대 바이닐기, 알릴기, 프로펜일기, 뷰텐일기, 펜텐일기, 헥센일기, 헵텐일기, 옥텐일기 등의 탄소수 2 내지 10의 알켄일기를 들 수 있다.
사이클로알켄일기로서는, 예컨대 사이클로헥센일기, 노보넨일기 등의 탄소수 3 내지 10의 사이클로알켄일기를 들 수 있다.
에틸렌계 불포화 탄화수소기로서는, 하이드로실릴기와의 반응성의 관점에서, 바람직하게는 알켄일기, 더욱 바람직하게는 탄소수 2 내지 5의 알켄일기, 특히 바람직하게는 바이닐기를 들 수 있다.
상기 화학식 2에서의 X1은 실란올 축합 반응에서의 탈리기이며, 상기 화학식 2에서의 SiX1기는 실란올 축합 반응에서의 반응성 작용기이다.
상기 화학식 2에서, X1로 표시되는 할로젠 원자로서는, 예컨대 브롬 원자, 염소 원자, 불소 원자, 요오드 원자 등을 들 수 있다.
상기 화학식 2에서, X1로 표시되는 알콕시기로서는, 예컨대 탄소수 1 내지 6의 직쇄상 또는 분기상의 알킬기를 갖는 알콕시기(메톡시기, 에톡시기, 프로폭시기, 아이소프로폭시기, 뷰톡시기, 아이소뷰톡시기, 펜틸옥시기, 헥실옥시기 등), 예컨대 탄소수 3 내지 6의 사이클로알킬기를 갖는 알콕시기(사이클로펜틸옥시기, 사이클로헥실옥시기 등) 등을 들 수 있다.
상기 화학식 2에서, X1은 동일 또는 서로 상이하여도 좋고, 바람직하게는 동일하다.
이러한 상기 화학식 2의 X1 중에서는, 바람직하게는 알콕시기를 들 수 있고, 더욱 바람직하게는 메톡시기를 들 수 있다.
이러한 에틸렌계 규소 화합물로서는, 예컨대 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이알콕시실레인, 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이할로젠화 실레인, 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이페녹시실레인, 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이아세톡시실레인 등을 들 수 있다.
이러한 에틸렌계 규소 화합물은 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
이러한 에틸렌계 규소 화합물 중에서는, 바람직하게는 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이알콕시실레인을 들 수 있다.
에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이알콕시실레인으로서는, 구체적으로는, 바이닐트라이메톡시실레인, 바이닐트라이에톡시실레인, 바이닐트라이프로폭시실레인 등의 바이닐트라이알콕시실레인, 예컨대 알릴트라이메톡시실레인, 프로펜일트라이메톡시실레인, 뷰텐일트라이메톡시실레인, 사이클로헥센일트라이메톡시실레인 등을 들 수 있다.
또한, 이러한 에틸렌계 불포화 탄화수소기 함유 트라이알콕시실레인 중에서는, 바람직하게는 바이닐트라이알콕시실레인, 더욱 바람직하게는 바이닐트라이메톡시실레인을 들 수 있다.
에틸렌계 규소 화합물의 배합 비율은, 축합 원료 100질량부에 대하여, 예컨대 0.01 내지 90질량부, 바람직하게는 0.01 내지 50질량부, 더욱 바람직하게는 0.01 내지 10질량부이다.
에틸렌계 규소 화합물은 시판품을 이용할 수 있고, 또한 공지된 방법에 따라서 합성한 것을 이용할 수도 있다.
에폭시기 함유 규소 화합물은 에폭시기, 및 실란올 축합 반응에서의 탈리기를 병유하는 실레인 화합물로서, 구체적으로는, 하기 화학식 3으로 표시된다.
[화학식 3]
(화학식 3 중, R3은 에폭시 구조 함유기를 나타내고, X2는 할로젠 원자, 알콕시기, 페녹시기 또는 아세톡시기를 나타낸다. 단, X2는 동일 또는 서로 상이하여도 좋다.)
화학식 3에서, R3으로 표시되는 에폭시 구조 함유기로서는, 예컨대 에폭시기, 예컨대 글리시딜에터기, 예컨대 에폭시사이클로헥실기 등의 에폭시사이클로알킬기 등을 들 수 있다.
이러한 에폭시 구조 함유기 중에서는, 바람직하게는 글리시딜에터기를 들 수 있다. 글리시딜에터기는, 구체적으로는, 하기 화학식 4로 표시되는 글리시독시알킬기이다.
[화학식 4]
(화학식 4 중, R4는 포화 탄화수소기 및 방향족 탄화수소기로부터 선택되는 2가의 탄화수소기를 나타낸다.)
상기 화학식 4 중, R4로 표시되는 2가의 탄화수소기에서, 포화 탄화수소기로서는, 예컨대 탄소수 1 내지 6의 알킬렌기(메틸렌기, 에틸렌기, 프로필렌기, 뷰틸렌기 등), 예컨대 탄소수 3 내지 8의 사이클로알킬렌기(사이클로펜틸렌기, 사이클로헥실렌기 등) 등을 들 수 있다.
또한, 상기 화학식 4 중, R4로 표시되는 2가의 탄화수소기에서, 방향족 탄화수소기로서는, 예컨대 탄소수 6 내지 10의 아릴렌기(페닐렌기, 나프틸렌기 등) 등을 들 수 있다.
이러한 2가의 탄화수소기로서는, 바람직하게는 탄소수 1 내지 6의 알킬렌기, 더욱 바람직하게는 프로필렌기를 들 수 있다.
글리시딜에터기로서는, 구체적으로는, 글리시독시메틸기, 글리시독시에틸기, 글리시독시프로필기, 글리시독시사이클로헥실기, 글리시독시페닐기 등을 들 수 있다.
이러한 글리시딜에터기 중에서는, 바람직하게는 글리시독시프로필기를 들 수 있다.
상기 화학식 3에서의 X2는 실란올 축합 반응에서의 탈리기이며, 상기 화학식 3에서의 SiX2기는 실란올 축합 반응에서의 반응성 작용기이다.
상기 화학식 3에서, X2로 표시되는 할로젠 원자로서는, 상기 화학식 2의 X1로 표시되는 할로젠 원자와 같은 것을 들 수 있다.
상기 화학식 3에서, X2로 표시되는 알콕시기로서는, 상기 화학식 2의 X1로 표시되는 알콕시기와 같은 것을 들 수 있다.
상기 화학식 3에서, X2는 동일 또는 서로 상이하여도 좋고, 바람직하게는 동일하다.
이러한 상기 화학식 3의 X2로서는, 바람직하게는 알콕시기를 들 수 있고, 더욱 바람직하게는 메톡시기를 들 수 있다.
이러한 에폭시기 함유 규소 화합물로서는, 예컨대 에폭시기 함유 트라이알콕시실레인, 에폭시기 함유 트라이할로젠화 실레인, 에폭시기 함유 트라이페녹시실레인, 에폭시기 함유 트라이아세톡시실레인 등을 들 수 있다.
이러한 에폭시기 함유 규소 화합물은 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 에폭시기 함유 규소 화합물 중에서는, 바람직하게는 에폭시기 함유 트라이알콕시실레인을 들 수 있다.
에폭시기 함유 트라이알콕시실레인으로서는, 구체적으로는, 글리시독시메틸트라이메톡시실레인, (2-글리시독시에틸)트라이메톡시실레인, (3-글리시독시프로필)트라이메톡시실레인 등의 글리시독시알킬트라이메톡시실레인, 예컨대 (3-글리시독시프로필)트라이에톡시실레인, (3-글리시독시프로필)트라이프로폭시실레인, (3-글리시독시프로필)트라이아이소프로폭시실레인 등을 들 수 있다.
또한, 이러한 에폭시기 함유 트라이알콕시실레인 중에서는, 바람직하게는 글리시독시알킬트라이메톡시실레인, 더욱 바람직하게는 (3-글리시독시프로필)트라이메톡시실레인을 들 수 있다.
에폭시기 함유 규소 화합물의 배합 비율은, 축합 원료 100질량부에 대하여, 예컨대 0.01 내지 90질량부, 바람직하게는 0.01 내지 50질량부, 더욱 바람직하게는 0.01 내지 1질량부이다.
에폭시기 함유 규소 화합물은, 시판품을 이용할 수 있고, 또한 공지된 방법에 따라서 합성한 것을 이용할 수도 있다.
에틸렌계 규소 화합물 및 에폭시기 함유 규소 화합물의 반응성 작용기(SiX1기 및 SiX2기)에 대한 실란올기 양말단 폴리실록세인의 실란올기(SiOH기)의 몰비(SiOH/(SiX1 + SiX2))는, 예컨대 20/1 내지 0.2/1, 바람직하게는 10/1 내지 0.5/1, 더욱 바람직하게는 실질적으로 1/1이다.
몰비가 상기 범위를 초과하는 경우에는, 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 반경화 상태로 할 때에, 적절한 인성을 갖는 반경화상물(반경화물)을 얻을 수 없는 경우가 있고, 한편, 몰비가 상기 범위 미만인 경우에는, 에틸렌계 규소 화합물 및 에폭시기 함유 규소 화합물의 배합 비율이 지나치게 많고, 그 때문에, 얻어지는 봉지 수지층(2)의 내열성이 저하되는 경우가 있다.
또한, 몰비가 상기 범위 내(바람직하게는, 실질적으로 1/1)이면, 실란올기 양말단 폴리실록세인의 실란올기(SiOH기)와, 에틸렌계 규소 화합물의 반응성 작용기(SiX1기) 및 에폭시기 함유 규소 화합물의 반응성 작용기(SiX2기)를 지나치게 부족하지 않게 축합 반응시킬 수 있다.
에폭시기 함유 규소 화합물에 대한 에틸렌계 규소 화합물의 몰비는, 예컨대 10/90 내지 99/1, 바람직하게는 50/50 내지 97/3, 더욱 바람직하게는 80/20 내지 95/5이다.
몰비가 상기한 범위 내이면, 경화물의 강도를 확보하면서, 접착성을 향상시킬 수 있다는 이점이 있다.
오가노하이드로젠실록세인은, 에틸렌계 불포화 탄화수소기를 포함하지 않고, 적어도 2개의 하이드로실릴기를 1분자 중에 갖는 오가노폴리실록세인이다.
오가노하이드로젠실록세인은, 구체적으로는, 수소 측쇄 함유 오가노폴리실록세인, 수소 양말단 오가노폴리실록세인 등을 들 수 있다.
수소 측쇄 함유 오가노폴리실록세인은, 주쇄로부터 분기되는 측쇄로서 수소 원자를 갖는 오가노하이드로젠실록세인으로서, 예컨대 메틸하이드로젠폴리실록세인, 다이메틸폴리실록세인-co-메틸하이드로젠폴리실록세인, 에틸하이드로젠폴리실록세인, 메틸하이드로젠폴리실록세인-co-메틸페닐폴리실록세인 등을 들 수 있다.
수소 측쇄 함유 오가노폴리실록세인의 수 평균 분자량은, 예컨대 100 내지 1,000,000, 더욱 바람직하게는 100 내지 100,000이다.
또한, 수소 양말단 오가노폴리실록세인은, 주쇄의 양말단에 수소 원자를 갖는 오가노하이드로젠실록세인으로서, 예컨대 하이드로실릴기 양말단 폴리다이메틸실록세인, 하이드로실릴기 양말단 폴리메틸페닐실록세인, 하이드로실릴기 양말단 폴리다이페닐실록세인 등을 들 수 있다.
수소 양말단 오가노폴리실록세인의 수 평균 분자량은, 안정성 및/또는 취급성의 관점에서, 예컨대 100 내지 1,000,000, 더욱 바람직하게는 100 내지 100,000이다.
이러한 오가노하이드로젠실록세인은 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 오가노하이드로젠실록세인 중에서는, 바람직하게는 수소 측쇄 함유 오가노폴리실록세인을 들 수 있고, 더욱 바람직하게는 다이메틸폴리실록세인-co-메틸하이드로젠폴리실록세인을 들 수 있다.
오가노하이드로젠실록세인에서의 하이드로실릴기 당량은, 예컨대 0.1 내지 30mmol/g, 바람직하게는 1 내지 20mmol/g이다.
오가노하이드로젠실록세인은 시판품을 이용할 수 있고, 또한 공지된 방법에 따라서 합성한 것을 이용할 수도 있다.
오가노하이드로젠실록세인의 배합 비율은, 에틸렌계 규소 화합물의 에틸렌계 불포화 탄화수소기(상기 화학식 2의 R2)와 오가노하이드로젠실록세인의 하이드로실릴기(SiH기)의 몰비에도 의존하지만, 예컨대 에틸렌계 규소 화합물 100질량부에 대하여, 예컨대 10 내지 10,000질량부, 바람직하게는 100 내지 1,000질량부이다.
또한, 오가노하이드로젠실록세인의 하이드로실릴기(SiH기)에 대한 에틸렌계 규소 화합물의 에틸렌계 불포화 탄화수소기(상기 화학식 2의 R2)의 몰비(R2/SiH)는, 예컨대 20/1 내지 0.05/1, 바람직하게는 20/1 내지 0.1/1, 더욱 바람직하게는 10/1 내지 0.1/1, 특히 바람직하게는 10/1 내지 0.2/1, 가장 바람직하게는 5/1 내지 0.2/1이다. 또한, 예컨대 1/1 미만, 0.05/1 이상으로 설정할 수도 있다.
몰비가 20/1을 초과하는 경우에는, 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 반경화 상태로 할 때에, 적절한 인성을 갖는 반경화물을 얻을 수 없는 경우가 있고, 몰비가 0.05/1 미만인 경우에는, 오가노하이드로젠실록세인의 배합 비율이 지나치게 많고, 그 때문에, 얻어지는 봉지 수지층(2)의 내열성 및 인성이 불충분해지는 경우가 있다.
또한, 몰비가 1/1 미만 0.05/1 이상이면, 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 반경화 상태로 할 때에, 몰비가 20/1 내지 1/1인 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물에 비하여, 반경화 상태로 신속히 이행시킬 수 있다.
축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물은, 상기한 실란올기 양말단 폴리실록세인, 에틸렌계 규소 화합물, 에폭시기 함유 규소 화합물 및 오가노하이드로젠실록세인을 촉매와 함께 배합하여, 교반 혼합함으로써 조제된다.
촉매로서는, 예컨대 축합 촉매 및 부가 촉매(하이드로실릴화 촉매) 등을 들 수 있다.
축합 촉매는, 실란올기와 반응성 작용기(상기 화학식 2의 SiX1기 및 상기 화학식 3의 SiX2기)의 축합 반응의 반응 속도를 향상시키는 물질이면 특별히 한정되지 않고, 예컨대 염산, 아세트산, 폼산, 황산 등의 산, 예컨대 수산화칼륨, 수산화 나트륨, 탄산칼륨, 수산화테트라메틸암모늄 등의 염기, 예컨대 알루미늄, 타이타늄, 아연, 주석 등의 금속 등을 들 수 있다.
이러한 축합 촉매는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 축합 촉매 중에서는, 상용성 및 열분해성의 관점에서, 바람직하게는 염기, 더욱 바람직하게는 수산화테트라메틸암모늄을 들 수 있다.
이러한 축합 촉매의 배합 비율은, 실란올기 양말단 폴리실록세인 100몰에 대하여, 예컨대 0.1 내지 50몰, 바람직하게는 0.5 내지 5몰이다.
부가 촉매는, 부가 반응, 즉, 에틸렌계 불포화 탄화수소기와 SiH의 하이드로실릴화 반응의 반응 속도를 향상시키는 물질이면, 특별히 한정되지 않고, 예컨대 백금흑, 염화백금, 염화백금산, 백금-올레핀 착체, 백금-카보닐 착체, 백금-아세틸아세테이트 등의 백금 촉매, 예컨대 팔라듐 촉매, 예컨대 로듐 촉매 등의 금속 촉매를 들 수 있다.
이러한 부가 촉매는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 부가 촉매 중에서는, 상용성, 투명성 및 촉매 활성의 관점에서, 바람직하게는 백금 촉매, 더욱 바람직하게는 백금-카보닐 착체를 들 수 있다.
부가 촉매의 배합 비율은, 부가 촉매의 금속량의 질량부 수로서, 오가노하이드로젠실록세인 100질량부에 대하여, 예컨대 1.0×10-4 내지 1.0질량부, 바람직하게는 1.0×10-4 내지 0.5질량부, 더욱 바람직하게는 1.0×10-4 내지 0.05질량부이다.
한편, 상기한 촉매는, 고체 상태의 것을 그대로 이용할 수도 있고, 또는 취급성의 관점에서, 용매에 용해 또는 분산시킨 용액 또는 분산액으로서 이용할 수도 있다.
용매로서는, 예컨대 메탄올, 에탄올 등의 알코올, 예컨대 실록세인 등의 규소 화합물, 예컨대 헥세인 등의 지방족 탄화수소, 예컨대 톨루엔 등의 방향족 탄화수소, 예컨대 테트라하이드로퓨란(THF) 등의 에터 등의 유기 용매를 들 수 있다. 또한, 용매로서, 예컨대 물 등의 수계 용매도 들 수 있다.
용매로서, 촉매가 축합 촉매인 경우는, 바람직하게는 알코올을 들 수 있고, 촉매가 부가 촉매인 경우는, 바람직하게는 규소 화합물을 들 수 있다.
축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 조제하기 위해서는, 예컨대 상기한 원료(축합 원료 및 부가 원료)와 촉매를 한번에 가하여도 좋고, 또는 각 원료 및 각 촉매를 다른 타이밍에서 각각 가할 수도 있다. 또한, 일부의 성분을 한번에 가하고, 잔부의 각 성분을 다른 타이밍에서 각각 가할 수도 있다.
이러한 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물의 조제 방법 중에서는, 바람직하게는 우선 축합 원료 및 축합 촉매를 한번에 가하고, 이어서, 부가 원료를 가하고, 그 후, 부가 촉매를 가하는 방법을 들 수 있다.
구체적으로는, 실란올기 양말단 폴리실록세인, 에틸렌계 규소 화합물 및 에폭시기 함유 규소 화합물(즉, 축합 원료)과 축합 촉매를 상기한 비율로 한번에 배합하고, 그들을, 예컨대 5분간 내지 24시간 교반한다.
또한, 배합 및 교반 시에는, 축합 원료의 상용성 및 취급성을 향상시키기 위해서, 예컨대 0 내지 60℃로 온도 조정할 수도 있다.
그 후, 계를 필요에 따라 감압함으로써, 휘발 성분(유기 용매)을 제거한다.
이어서, 얻어지는 축합 원료 및 축합 촉매의 혼합물에 오가노하이드로젠실록세인을 배합하여, 예컨대 1 내지 120분간 교반한다.
배합 및 교반 시에는, 혼합물 및 오가노하이드로젠실록세인의 상용성 및 취급성을 향상시키기 위해서, 예컨대 0 내지 60℃로 온도 조정할 수도 있다.
그 후, 계에 부가 촉매를 배합하여, 예컨대 1 내지 60분간 교반한다.
이에 의해, 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 조제할 수 있다.
조제된 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물은, 예컨대 액상(오일상)으로서, 후술하는 것과 같이 형광체층(4) 위에 도포한 후 가열함으로써, 축합 원료가 축합 반응하여, B 스테이지로 된다(반경화 상태로 된다). 그 후, 후술(도 3(b) 참조)하는 것과 같이, 봉지 수지층(2)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)를 매설한 후 가열함으로써, 부가 원료가 부가 반응하여, 축합·부가 반응 경화형 실리콘 수지를 형성하여, C 스테이지로 되어(완전 경화 상태로 된다), 발광 다이오드 소자(7)를 봉지한다.
봉지 수지 조성물에서의 실리콘 수지의 배합 비율은, 예컨대 70질량% 이상, 바람직하게는 90질량% 이상, 보다 바람직하게는 실질적으로 100질량%이다.
또한, 봉지 수지 조성물에는, 필요에 따라, 충전제 및/또는 형광체(후술)를 첨가할 수도 있다.
충전제로서는, 예컨대 실리카(이산화규소), 황산바륨, 탄산바륨, 타이타늄산바륨, 산화타이타늄, 산화지르코늄, 산화마그네슘, 산화아연, 산화철, 수산화알루미늄, 탄산칼슘, 층상 마이카, 카본 블랙, 규조토, 유리 섬유, 실리콘 수지 미립자 등을 들 수 있다.
충전제의 평균 입자 직경(최대 길이의 평균)은, 예컨대 0.2 내지 40㎛, 바람직하게는 0.5 내지 10㎛이다. 평균 입자 직경은 입도 분포 측정 장치에 의해 측정된다.
이러한 충전제는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 충전제 중에서는, 바람직하게는 실리카(이산화규소) 및 실리콘 수지 미립자의 병용을 들 수 있다.
실리콘 수지 미립자는, 가교 구조를 갖는 폴리실록세인(경화 후)의 미립자로서, 그 굴절률이 실리콘 수지 조성물(경화 후의 봉지 수지층(2))의 굴절률과 근사하다. 또한, 실리콘 수지 미립자로서는, 예컨대 폴리실세스퀴옥세인 미립자를 들 수 있고, 경도(배리어 필름층(3)에 대한 봉지 수지층(2)의 보강 효과)를 고려하면, 바람직하게는 폴리메틸실세스퀴옥세인 미립자를 들 수 있다.
실리카의 첨가 비율은 봉지 수지 조성물 100질량부에 대하여, 예컨대 1 내지 50질량부, 바람직하게는 5 내지 20질량부이며, 실리콘 수지 미립자의 첨가 비율은 봉지 수지 조성물 100질량부에 대하여, 예컨대 1 내지 60질량부, 바람직하게는 10 내지 50질량부이다.
형광체의 첨가 비율은, 예컨대 봉지 수지 조성물에 대하여 1 내지 50질량%, 바람직하게는 10 내지 40질량%이다.
한편, 상기한 봉지 수지 조성물에는, 추가로 필요에 따라, 노화 방지제, 변성제, 계면 활성제, 염료, 안료, 변색 방지제, 자외선 흡수제 등의 공지된 첨가물을 적절한 비율로 첨가할 수 있다.
또한, 봉지 수지 조성물은, 필요에 따라, 그 조제 후에 탈포(脫泡)된다.
탈포 방법으로서는, 예컨대 감압 탈포(진공 탈포), 원심 탈포, 초음파 탈포 등의 공지된 탈포 방법을 들 수 있고, 바람직하게는 감압 탈포(진공 탈포)를 들 수 있다.
탈포 방법이 감압 탈포(진공 탈포)인 경우, 탈포 조건으로서는, 온도가, 예컨대 10 내지 40℃, 바람직하게는 15 내지 35℃이고, 시간이, 예컨대 10분 이상, 바람직하게는 30분 이상이다.
봉지 수지층(2)은 열경화성 수지(바람직하게는, 실리콘 수지)를 함유하는 봉지 수지 조성물로 형성되어 있는 경우, 바람직하게는 반경화(B 스테이지) 상태로서 형성된다.
봉지 수지층(2)의 두께는, 특별히 제한되지 않고, 후술하는 발광 다이오드 소자(7)의 봉지 시(도 3(b) 참조)에, 발광 다이오드 소자(7)를 매설할 수 있도록 적절히 조정된다. 구체적으로는, 봉지 수지층(2)의 두께는, 예컨대 300 내지 3,000㎛, 바람직하게는 500 내지 2,000㎛이다.
이러한 봉지 수지층(2)은 1층으로 형성되어 있어도 좋고, 또는 복수층으로 형성되어 있어도 좋다.
배리어 필름층(3)은 필름(시트 또는 테이프) 형상으로 형성되어 있다. 또한, 배리어 필름층(3)은 봉지 시트(1)에서 최상측에 설치되어 있다.
배리어 필름층(3)은, 봉지 수지층(2)의 원료(구체적으로는, 미반응된 액상의 원료, 즉, 모노머)가 봉지 시트(1)의 두께 방향으로 침투하여 통과하는 것을 방지하여, 상기한 원료가 봉지 시트(1)의 상측으로 석출되는 것을 방지할 수 있는 배리어 필름이면, 특별히 한정되지 않는다.
배리어 필름으로서는, 예컨대 유기 고분자 필름, 금속 필름 등을 들 수 있다. 바람직하게는, 투명성의 관점에서, 유기 고분자 필름을 들 수 있다.
유기 고분자 필름은, 열가소성 수지, 열경화성 수지 등의 수지로부터 필름 형상으로 형성되어 있다.
열가소성 수지로서는, 예컨대 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 등의 폴리에스터 수지(다이올과 다이카복실산의 에스터), 예컨대 폴리카보네이트 수지, 예컨대 폴리아마이드이미드, 폴리아미노비스말레이미드, 폴리이미드, 폴리에터이미드 등의 폴리이미드 수지, 예컨대 폴리설폰, 폴리에터설폰 등의 폴리설폰 수지, 예컨대 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 코폴리머(ETFE), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 퍼플루오로알콕시알케인(PFA, 구체적으로는, 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬바이닐에터 코폴리머 수지), 퍼플루오로에틸렌- 프로펜 코폴리머(FEP), 폴리바이닐리덴플루오라이드(PVdF), 에틸렌-클로로트라이플루오로에틸렌 코폴리머(ECTFE) 등의 불소 수지 등을 들 수 있다.
열경화성 수지로서, 봉지 수지층(2)에서 예시한 것과 같은 열경화성 수지를 들 수 있다.
수지로서, 바람직하게는 열가소성 수지, 보다 바람직하게는 폴리에스터 수지(더욱 바람직하게는, 폴리에틸렌테레프탈레이트), 폴리카보네이트 수지, 불소 수지를 들 수 있다.
유기 고분자 필름의 유리전이온도는, 예컨대 실온 이상이며, 경질 필름으로서 형성된다.
금속 필름은, 예컨대 구리, 은, 금, 철, 알루미늄, 스테인레스 등의 금속으로부터 필름상(박상(箔狀))으로 형성되어 있다.
배리어 필름은 시판품을 이용할 수 있다.
배리어 필름층(3)은 파장 450nm의 광에 대한 두께 방향의 전광선 흡수율이, 예컨대 8% 이하, 바람직하게는 5% 이하, 보다 바람직하게는 2% 이하이며, 또한 예컨대, 0%를 초과한다.
배리어 필름층(3)의 전광선 흡수율이 상기한 상한을 초과하는 경우에는, 발광 다이오드 장치(8)의 발광 효율이 저하되는 경우가 있다.
배리어 필름층(3)의 파장 450nm의 광에 대한 전광선 흡수율은, 하기 수학식 1에 의해서 구해진다.
[수학식 1]
전광선 흡수율 = 100% - (전광선 투과율 + 2×정면 프레넬 반사율)
전광선 투과율: JIS K7361-1:1997에 준거하여 구해지며, 파장 450nm에서의 두께 방향의 전광선 투과율(%)이다.
정면 프레넬(Fresnel) 반사율: 배리어 필름층(3)의 표면과 공기의 계면에서의 반사율로서, 하기 수학식 2에 의해서 구해진다.
[수학식 2]
정면 프레넬 반사율 = (1 - n)2/(1 + n)2×100
(상기 수학식에서, n은 배리어 필름층(3)의 굴절률이다)
배리어 필름층(3)의 두께는, 예컨대 20㎛ 이상, 바람직하게는 30㎛ 이상이며, 또한, 예컨대 500㎛ 이하, 바람직하게는 200㎛ 미만, 보다 바람직하게는 100㎛ 미만이기도 한다. 배리어 필름층(3)의 두께가 상기한 범위 내에 있으면, 재료 비용의 저감, 광학 특성의 향상, 취급성의 향상을 도모할 수 있다.
형광체층(4)은 배리어 필름층(3)의 하면에 인접(접촉)하여 형성되어 있고, 구체적으로는, 배리어 필름층(3)의 하면 전체에 형성되어 있다. 또한, 형광체층(4)은 봉지 수지층(2)의 상면에 인접(접촉)하여 형성되어 있고, 구체적으로는, 봉지 수지층(2)의 상면 전체에 형성되어 있다.
형광체층(4)은 형광체 함유 수지 조성물로부터, 대략 시트 형상으로 형성되어 있다.
형광체 함유 수지 조성물은, 적어도 1종의 형광체와, 수지 조성물을 함유한다.
형광체는 파장 변환 기능을 갖는 입자로서, 발광 다이오드 장치(8)(도 3(b) 참조)에 이용되는 공지된 형광체이면, 특별히 제한되지 않고, 예컨대 청색광을 황색광으로 변환할 수 있는 황색 형광체, 청색광을 적색광으로 변환할 수 있는 적색 형광체 등의 공지된 형광체를 들 수 있다.
황색 형광체로서는, 예컨대 Y3Al5O12:Ce(YAG(이트륨·알루미늄·가넷):Ce), Tb3Al3O12:Ce(TAG(터븀·알루미늄·가넷):Ce) 등의 가넷형 결정 구조를 갖는 가넷형 형광체, 예컨대 Ca-α-SiAlON 등의 산 질화물 형광체 등을 들 수 있다.
적색 형광체로서는, 예컨대 CaAlSiN3:Eu, CaSiN2:Eu 등의 질화물 형광체 등을 들 수 있다.
이러한 형광체 중에서는, 바람직하게는 황색 형광체를 들 수 있고, 더욱 바람직하게는 Ca-α-SiAlON 및 YAG:Ce를 들 수 있고, 특히 바람직하게는 YAG:Ce를 들 수 있다.
이러한 형광체는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 형광체는 입자상이며, 그 형상은, 특별히 한정되지 않고, 예컨대 대략 구 형상, 대략 평판 형상, 대략 바늘 형상 등을 들 수 있다.
또한, 형광체의 평균 입자 직경(최대 길이의 평균)은, 예컨대 0.1 내지 500㎛, 바람직하게는 0.2 내지 200㎛이다. 형광체 입자의 평균 입자 직경은 입도 분포 측정 장치에 의해 측정된다.
형광체의 배합 비율은, 형광체의 종류, 형광체층(4)의 두께 및 봉지 시트(1)의 형상 등에 따라 백색화의 정도가 다르기 때문에, 특별히 제한되지 않고, 예컨대 형광체 함유 수지 조성물에 대하여 1 내지 50질량%, 바람직하게는 10 내지 40질량%이다.
수지 조성물은, 예컨대 발광 다이오드 소자(7)의 봉지에 이용되는 공지된 투명성 수지를 포함하고, 투명성 수지로서는, 예컨대 상기한 투명성 수지와 같은 투명성 수지를 들 수 있다.
이러한 투명성 수지는 단독으로 사용할 수도 있고, 또는 병용할 수도 있다.
또한, 이러한 투명성 수지 중에서는, 바람직하게는 열경화성 수지를 들 수 있고, 내구성, 내열성 및 내광성의 관점에서, 더욱 바람직하게는 실리콘 수지를 들 수 있다.
이러한 수지 조성물 중에서는, 바람직하게는 실리콘 수지를 함유하는 수지 조성물(실리콘 수지 조성물)을 들 수 있다.
실리콘 수지 조성물은, 예컨대 상기한 실리콘 수지 조성물과 같은 실리콘 수지 조성물 등을 들 수 있고, 바람직하게는 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물을 들 수 있다.
수지 조성물이 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물인 경우, 형광체층(4)이 외력이나 봉지 시의 압력에 의해서도, 일정한 두께를 유지하는 저탄성을 갖도록, 실록세인 골격의 가교수를 공지된 방법에 의해 적절히 조정할 수 있다.
이러한 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물은 시판품(예컨대, 아사히화성왓카사제의 LR-7665)을 이용할 수 있고, 또한 공지된 방법에 따라서 합성한 것을 이용할 수도 있다.
수지 조성물에서의 실리콘 수지의 배합 비율은, 예컨대 70질량% 이상, 바람직하게는 90질량% 이상, 보다 바람직하게는 실질적으로 100질량%이다.
수지 조성물의 배합 비율은, 형광체 함유 수지 조성물에 대하여, 예컨대 50 내지 99질량%, 바람직하게는 60 내지 90질량%이다.
형광체 함유 수지 조성물을 조제하기 위해서는, 상기한 형광체 및 수지 조성물(바람직하게는, 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물)을 배합하여, 교반 혼합한다.
수지 조성물이 부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물인 경우, 구체적으로는, 주제(A 액)와 가교제(B 액)를 혼합한 혼합액에 형광체를 배합하여 교반 혼합한다.
그리고, 형광체가 배합된 혼합액을 배리어 필름층(3)(도 2(b) 참조. 또는, 후술하는 이형 필름)에 도포한 후 가열 건조함으로써, 주제(A 액)와 가교제(B 액)가 부가 반응하여, 형광체를 함유하는 실리콘 엘라스토머를 형성한다.
한편, 형광체 함유 수지 조성물에는, 필요에 따라, 충전제(무기 입자), 경화제, 경화 촉진제, 노화 방지제, 변성제, 계면 활성제, 염료, 안료, 변색 방지제, 자외선 흡수제 등의 공지된 첨가물을 적절한 비율로 첨가할 수 있다.
또한, 형광체 함유 수지 조성물은, 필요에 따라, 그 조제 후에 탈포된다.
탈포 방법으로서는, 예컨대 상기한 공지된 탈포 방법을 들 수 있고, 바람직하게는 감압 탈포(진공 탈포)를 들 수 있다.
형광체층(4)의 두께는, 예컨대 20 내지 300㎛, 백색화의 관점에서, 바람직하게는 30 내지 200㎛, 더욱 바람직하게는 70 내지 120㎛이다.
봉지 시트(1)의 두께는, 예컨대 20 내지 5000㎛, 바람직하게는 30 내지 1500㎛이다.
또한, 도 1의 가상선으로 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1)에서, 세퍼레이터(5)를 봉지 수지층(2) 밑에 설치할 수도 있다.
세퍼레이터(5)는, 발광 다이오드 소자(7)의 봉지 전에는, 봉지 수지층(2)의 하면을 보호하고, 또한 발광 다이오드 소자(7)의 봉지 시에는, 봉지 수지층(2)으로부터 박리되는 이형층으로서, 예컨대 상기한 유기 고분자 필름으로 형성된다.
또한, 세퍼레이터(5)의 표면(적어도 상면)에는, 공지된 이형 처리를 실시할 수도 있다.
세퍼레이터(5)의 두께는, 예컨대 봉지 시트(1)의 취급성이나 봉지 시트(1)의 제조 비용의 관점에서, 예컨대 20 내지 100㎛, 바람직하게는 30 내지 50㎛이다.
다음으로, 봉지 시트(1)를 제조하는 방법에 대하여, 도 2를 참조하여 설명한다.
이 방법에서는, 우선, 도 2(a)에 나타낸 바와 같이, 배리어 필름층(3)을 준비한다. 배리어 필름층(3)은, 예컨대 평면도상 대략 직사각형 형상으로 외형 가공하여 준비한다.
이어서, 도 2(b)에 나타낸 바와 같이, 형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 위에 형성한다.
형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 위에 형성하는 방법으로서, 예컨대 형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 위에 직접 형성하는 방법, 형광체층(4)을 별도의 이형 필름 상 등에 형성한 후, 그 형광체층(4)을 라미네이터나 열 압착 등에 의해서, 이형 필름으로부터 배리어 필름층(3)에 전사하는 방법 등을 들 수 있다.
바람직하게는, 형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 위에 직접 형성한다.
상세하게는, 우선, 형광체 함유 수지 조성물을, 배리어 필름층(3)의 상면에, 예컨대 캐스팅, 스핀, 롤 등의 공지된 도포 방법에 의해서 상기한 두께로 도포한다. 이에 의해, 형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 위에 직접 형성한다.
한편, 형광체 함유 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하고 있는 경우에, 형광체층(4)을 가열 건조함으로써 형광체층(4)을 B 스테이지 상태로 하거나(반경화시키거나), 또는 B 스테이지 상태를 경유하여, 형광체층(4)을 C 스테이지 상태로 한다(완전 경화시킨다).
가열 조건으로서는, 가열 온도가, 예컨대 80 내지 150℃, 바람직하게는 90 내지 150℃이며, 가열 시간이, 예컨대 1 내지 100분간, 바람직하게는 5 내지 15분간이다. 한편, 형광체층(4)이 B 스테이지 상태 및 C 스테이지 상태 중 어느 상태가 될지는, 열경화성 수지의 종류에 따라 적절히 설정할 수 있다.
이어서, 도 2(c)에 나타낸 바와 같이, 봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 형성한다.
봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 형성하는 방법으로서, 예컨대 봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 직접 형성하는 방법, 봉지 수지층(2)을 별도의 이형 필름 상 등에 형성한 후, 그 봉지 수지층(2)을 라미네이터, 열 압착 등에 의해서, 이형 필름으로부터 형광체층(4)에 전사하는 방법 등을 들 수 있다.
바람직하게는, 봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 직접 형성한다.
봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 직접 형성하기 위해서는, 예컨대 봉지 수지 조성물을 형광체층(4)의 상면 전체에, 예컨대 캐스팅, 스핀, 롤 등의 공지된 도포 방법에 의해서 도포한다.
이에 의해, 봉지 수지층(2)을 형광체층(4) 위에 형성한다.
한편, 봉지 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우, 봉지 수지층(2)을 가열하여, 봉지 수지 조성물로 이루어지는 봉지 수지층(2)을 B 스테이지 상태로 한다(반경화시킨다).
가열 조건으로서는, 온도가, 예컨대 50 내지 150℃, 바람직하게는 80 내지 140℃이며, 가열 시간이, 예컨대 1 내지 100분간, 바람직하게는 5 내지 15분간이다.
이에 의해서, 배리어 필름층(3), 그 위에 적층되는 형광체층(4), 및 그 위에 적층되는 봉지 수지층(2)을 구비하는 봉지 시트(1)를 얻는다.
한편, 도 2(c)에 나타낸 바와 같이, 필요에 따라, 세퍼레이터(5)를 봉지 수지층(2) 위에 적층할 수도 있다.
한편, 상기한 봉지 시트(1)는, 평면도상 대략 직사각형 형상으로 형성하고 있지만, 평면도상 형상은 이에 한정되지 않고, 필요에 따라 적절히 변경할 수 있다. 구체적으로는, 봉지 시트(1)를, 예컨대 평면도상 대략 원형상 등으로 형성할 수 있다.
다음으로, 상기한 봉지 시트(1)를 이용하여 발광 다이오드 소자(7)를 봉지하여, 발광 다이오드 장치(8)를 제조하는 방법에 대하여, 도 3을 참조하여 설명한다.
우선, 도 3(a)에 나타낸 바와 같이, 발광 다이오드 소자(7)가 실장된 기판(6)을 준비한다.
기판(6)은, 대략 평판 형상을 하고, 구체적으로는, 절연 기판 위에 전극 패드(도시하지 않음) 및 배선(도시하지 않음)을 포함하는 도체층(도시하지 않음)이 회로 패턴으로서 적층된 적층판으로 형성되어 있다. 절연 기판은, 예컨대 실리콘 기판, 세라믹 기판, 폴리이미드 수지 기판 등으로 이루어지고, 바람직하게는 세라믹 기판, 구체적으로는 사파이어 기판으로 이루어진다.
도체층은, 예컨대 금, 구리, 은, 니켈 등의 도체로 형성되어 있다. 기판(6)의 두께는, 예컨대 30 내지 1500㎛, 바람직하게는 50 내지 1000㎛이다.
발광 다이오드 소자(7)는 기판(6)의 표면에 설치되어 있고, 단면도상 대략 직사각형 형상으로 형성되어 있다. 발광 다이오드 소자(7)는, 기판(6)의 전극 패드에 대하여, 플립칩(flip-chip) 실장 접속 또는 와이어 본딩 접속되고, 이에 의해서, 전극 패드와 전기적으로 접속되어 있다. 발광 다이오드 소자(7)는, 예컨대 청색광을 발광하는 소자이다.
이어서, 도 3(a)에 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1)를 기판(6)의 표측에 대향 배치한다.
봉지 시트(1)의 치수는, 발광 다이오드 소자(7)를 매설하여 봉지할 수 있도록 조절된다. 봉지 시트(1)는 발광 다이오드 소자(7)의 상하 방향의 투영면의 외주선으로부터, 예컨대 1 내지 20mm 크게, 바람직하게는 2 내지 10mm 크게 형성되어 있다. 한편, 도시하지 않지만, 복수개의 발광 다이오드 소자(7)를 일괄 봉지하는 경우에는, 최외측에 위치하는 발광 다이오드 소자(7)의 상하 방향의 투영면의 외주선으로부터 1 내지 20mm 크고, 바람직하게는 2 내지 10mm 크다.
이어서, 도 3(b)에 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1)의 봉지 수지층(2)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)를 매설한다.
구체적으로는, 봉지 시트(1)를 기판(6)에 대하여 열 압착시킨다.
상세하게는, 봉지 시트(1) 및 기판(6)을 평판 프레스한다.
프레스 조건으로서는, 온도가, 예컨대 80 내지 220℃, 바람직하게는 100 내지 200℃이며, 압력이, 예컨대 0.01 내지 1MPa, 바람직하게는 0.01 내지 0.5MPa이다. 프레스 시간은, 예컨대 1 내지 10분간이다.
이 열 압착에 의해, 발광 다이오드 소자(7)의 상면 및 측면은, 봉지 수지층(2)에 의해서 피복된다. 즉, 발광 다이오드 소자(7)가 봉지 수지층(2)에 매설된다.
또한, 발광 다이오드 소자(7)로부터 노출하는 기판(6)의 상면은 봉지 수지층(2)에 의해서 피복된다.
즉, 봉지 시트(1)가 발광 다이오드 소자(7) 및 기판(6)에 접착된다.
그리고, 이 열 압착에 의해서 형광체 함유 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하고 있는 경우, 및/또는 봉지 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우에는, 각각 형광체층(4) 및/또는 봉지 수지층(2)이 C 스테이지 상태로 된다(완전 경화한다). 한편, 형광체층(4)이 형광체 함유 수지 조성물로부터 C 스테이지 상태로 이미 형성되어 있는 경우에서, 봉지 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우에는, 열 압착에 의해서 봉지 수지층(2)이 C 스테이지 상태로 된다(완전 경화한다).
이에 의해서, 봉지 수지층(2)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)가 봉지된 발광 다이오드 장치(8)를 얻는다.
즉, 발광 다이오드 장치(8)는, 기판(6)과, 기판(6)에 실장되는 발광 다이오드 소자(7)와, 기판(6) 위에 형성되고 발광 다이오드 소자(7)를 봉지하는 봉지 시트(1)를 구비한다. 또한, 봉지 수지층(2)이 발광 다이오드 소자(7)를 매설하고, 또한 배리어 필름층(3)이 발광 다이오드 장치(8)에서 최상측에 배치됨과 함께, 형광체층(4)이 봉지 수지층(2) 및 배리어 필름층(3) 사이에 개재되어 있다.
그 후, 도 2(c)의 가상선이 참조되는 것과 같이, 필요에 따라 설치된 세퍼레이터(5)를 봉지 수지층(2)으로부터 박리한다.
그리고, 이 봉지 시트(1)에서는, 배리어 필름층(3)이 봉지 수지층(2)의 상측에 형성되어 있다.
그 때문에, 이 봉지 시트(1)에 의해, 발광 다이오드 소자(7)를 봉지한 발광 다이오드 장치(8)에서는, 발광에 수반되어 발광 다이오드 소자(7) 및 봉지 수지층(2)이 발열하여도, 배리어 필름층(3)에 의해, 봉지 수지층(2) 중의 잔존 모노머(미반응 액상 수지)가 발광 다이오드 장치(8)의 상측으로 석출되는 블리딩을 억제할 수 있다.
그 결과, 발광 다이오드 장치(8)의 미관성의 향상을 도모할 수 있다.
또한, 이 발광 다이오드 장치(8)는, 배리어 필름층(3)에 의해서 보강되기 때문에, 변형을 유효하게 방지할 수 있다.
한편, 도 1의 실시형태에서는, 봉지 시트(1)를 대략 직사각형 형상의 단면으로 형성하고 있지만, 예컨대 도시하지 않지만, 상방을 향함에 따라서 면 방향 길이가 작아지는 대략 테이퍼 형상(상부가 쇠퇴 추세 형상) 등으로 형성할 수도 있다.
도 4는, 도 1의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 본 발명의 발광 다이오드 장치의 제조 방법의 다른 실시형태의 공정도로서, 도 4(a)는 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정, 도 4(b)는 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다. 도 5는 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(봉지 시트가 배리어 필름층 및 봉지 수지층으로 형성되는 태양)의 단면도를 나타낸다. 도 6은 본 발명의 봉지 시트의 다른 실시형태(배리어 필름층이 형광체층 및 봉지 수지층 사이에 개재되는 태양)의 단면도를 나타낸다. 도 7은, 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서, 도 7(a)은 봉지 시트와 기판을 준비하는 공정, 도 7(b)은 평판 프레스를 이용하여 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 나타낸다. 도 8은, 도 6의 봉지 시트에 의해서 발광 다이오드 소자를 봉지하여 발광 다이오드 장치를 제조하는 방법의 공정도로서, 도 8(a)은 봉지 시트와 기판과 금속 금형을 준비하는 공정, 도 8(b)은 봉지 시트를 금속 금형을 이용하여 가압 성형하는 공정을 나타낸다.
이후의 각 도면에서, 상기한 각 부에 대응하는 부재에 대해서는, 동일한 참조 부호를 붙이고, 그 상세한 설명을 생략한다.
도 3의 실시형태에서는, 봉지 시트(1)를 평판 프레스하고 있지만, 예컨대 도 4에 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1)를, 금속 금형(9)을 이용하여 가압 성형할 수도 있다.
이 방법에서는, 도 4(a)에 나타낸 바와 같이, 기판(6), 그 위에 대향 배치되는 봉지 시트(1), 및 그 위에 대향 배치되는 금속 금형(9)을 각각 준비한다.
금속 금형(9)은 평면도상 대략 직사각형 형상이며, 하부의 중앙부에, 단면도상에서 평단면적이 상방을 향하여 점차로 작아지는 단면도상 대략 사다리꼴 형상(테이퍼 형상)의 오목부(10)가 형성되어 있다.
이어서, 도 4(a)의 화살표로 나타낸 바와 같이, 금속 금형(9)에 의해서 봉지 시트(1)를 기판(6)을 향해서 가열 가압한다.
가열 가압 조건은, 상기한 평판 프레스의 조건과 마찬가지이다.
이에 의해서, 봉지 시트(1)는, 도 4(b)에 나타낸 바와 같이, 측면도상 대략 오각형 형상으로 형성된다.
도 4의 실시형태에 의하면, 도 3의 실시형태와 같은 작용 효과를 나타낼 수 있다.
한편, 도 4의 실시형태에서는, 오목부(10)를 단면도상 대략 사다리꼴 형상(테이퍼 형상)으로 형성하고 있지만, 그 형상은 특별히 한정되지 않고, 예컨대 도시하지 않지만, 단면도상 대략 반원 형상(구체적으로는, 반구의 렌즈 형상) 등, 적절한 형상으로 형성할 수 있다.
또한, 도 1의 실시형태에서는, 형광체층(4)을 봉지 시트(1)에 설치하고 있지만, 예컨대 도 5에 나타낸 바와 같이, 형광체층(4)을 설치함이 없이, 봉지 시트(1)를 얻을 수도 있다.
도 5에서, 봉지 시트(1)는, 봉지 수지층(2)과, 그 위에 적층되는 배리어 필름층(3)을 구비한다.
봉지 수지층(2)에서, 봉지 수지 조성물에는, 형광체가 필수 성분으로서 첨가되어 있다.
배리어 필름층(3)은 봉지 수지층(2)의 상면 전체에 형성되어 있다. 즉, 배리어 필름층(3)은 봉지 수지층(2)의 상면에 직접 형성되어 있다.
이 봉지 시트(1)의 두께는, 예컨대 20 내지 5000㎛, 바람직하게는 30 내지 1500㎛이다.
이 봉지 시트(1)를 얻기 위해서는, 예컨대 도 2(a)에서 참조되는 것과 같이, 우선, 배리어 필름층(3)을 준비하고, 이어서, 도 5에 나타낸 바와 같이, 봉지 수지층(2)을 배리어 필름층(3) 위에 형성한다.
도 5의 봉지 시트(1)는, 형광체층(4)을 구비하지 않기 때문에, 그것을 구비하는 도 1의 봉지 시트(1)에 비하여, 구성이 간단하기 때문에, 간단히 제조할 수 있다. 그 때문에, 도 5의 봉지 시트(1)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)를 간단히 봉지하여 발광 다이오드 장치(8)를 간단히 제조할 수 있다.
한편, 도 1의 봉지 시트(1)는 형광체층(4)을 구비하기 때문에, 도 3(b)에서 참조되는 것과 같이, 도 1의 봉지 시트(1)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)가 봉지된 발광 다이오드 장치(8)는, 발광 다이오드 소자(7)에 의해 발광된 청색광의 일부를 형광체층(4)에 의해 황색광으로 변환하고, 그들 청색광 및 황색광을 혼합하여, 고에너지의 백색광을 발광할 수 있다.
또한, 도 1의 실시형태에서는, 형광체층(4)을 배리어 필름층(3) 밑(두께 방향 다른 쪽 측)에 설치하고 있지만, 예컨대 도 6에 나타낸 바와 같이, 배리어 필름층(3) 위(두께 방향 한쪽 측)에 설치할 수도 있다.
도 6에서, 형광체층(4)은, 봉지 시트(1)에서 최상측에 설치되어 있다.
배리어 필름층(3)은 봉지 수지층(2)과 형광체층(4) 사이에 개재되어 있다. 구체적으로는, 배리어 필름층(3)은 봉지 수지층(2)의 상면 전체에 형성됨과 함께, 형광체층(4)의 하면 전체에 형성되어 있다.
도 6에 나타내는 봉지 시트(1)를 얻는 방법으로서는, 예컨대 우선, 도 2(a)에 나타낸 바와 같이, 배리어 필름층(3)을 준비한다.
그 후, 도 6에 나타낸 바와 같이, 배리어 필름층(3) 위에 형광체층(4)을 형성함과 함께, 배리어 필름층(3) 밑에 봉지 수지층(2)을 형성한다.
배리어 필름층(3)의 상하에 형광체층(4) 및 봉지 수지층(2)을 형성하는 방법으로서, 예컨대 롤 등의 양면 코팅기 등에 의해서, 배리어 필름층(3)의 상하 각각에 봉지 수지 조성물 및 형광체 함유 수지 조성물을 동시에 도포하여, 봉지 수지층(2) 및 형광체층(4)을 형성한다. 계속해서, 도 6의 가상선으로 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터(5)를 봉지 수지층(2) 및 형광체층(4)에 적층한다.
그 후, 봉지 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우, 및/또는 형광체 함유 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하고 있는 경우에는, 그들을 가열함으로써, 봉지 수지층(2) 및/또는 형광체층(4)을 B 스테이지 상태로 한다. 바람직하게는, 봉지 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하는 경우, 및 형광체 함유 수지 조성물이 열경화성 수지를 함유하고 있는 경우에는, 그들을 동시에 가열함으로써, 봉지 수지층(2) 및 형광체층(4)을 동시에 B 스테이지 상태로 한다.
또는, 예컨대 형광체층(4) 및 봉지 수지층(2)의 각각을 세퍼레이터(5)(도 6의 가상선 참조)의 표면에 형성하고, 그 후, 라미네이터, 열 압착 등에 의해서, 형광체층(4) 및 봉지 수지층(2)의 각각을 배리어 필름층(3)의 상하에 동시에 전사한다. 그 후, 필요에 따라, 세퍼레이터(5)를 형광체층(4) 및 봉지 수지층(2)의 각각으로부터 박리한다.
또한, 형광체층(4) 및 봉지 수지층(2) 중, 한쪽을 도포에 의해 형성하고, 다른 쪽을 전사에 의해 형성할 수도 있다.
그리고, 도 6의 봉지 시트(1)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)를 봉지하기 위해서는, 우선, 도 6의 화살표로 나타낸 바와 같이, 필요에 따라 설치되는 세퍼레이터(5)를 봉지 수지층(2)으로부터 박리한다. 한편, 도 6의 가상선(상측)으로 나타낸 바와 같이, 형광체층(4) 위에 설치된 세퍼레이터(5)를 그대로 잔존시킨다.
그리고, 도 7(a)(가상선을 포함한다)에 나타낸 바와 같이, 형광체층(4)에 세퍼레이터(5)가 적층된 봉지 시트(1)를 기판(6) 위에 대향 배치시키고, 계속해서, 도 7(b)에 나타낸 바와 같이, 평판 프레스에 의해서 봉지 시트(1)를 기판(6)에 대하여 접착한다.
그 후, 도 7(b)의 화살표(상측)로 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터(5)를 형광체층(4)으로부터 박리한다.
또는, 도 8(a)(가상선을 포함한다)에 나타낸 바와 같이, 형광체층(4)에 세퍼레이터(5)가 적층된 봉지 시트(1)를 기판(6) 위에 대향 배치시키고, 계속해서, 도 8(a)의 화살표로 나타낸 바와 같이, 금속 금형(9)을 이용하는 가압 성형에 의해서 봉지 시트(1)를 가압 성형한다.
그 후, 도 8(b)의 화살표로 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터(5)를 형광체층(4)으로부터 박리한다. 이에 의해, 발광 다이오드 장치(8)를 얻는다.
한편, 봉지 시트(1)를 이용하는 발광 다이오드 소자(7)의 봉지에 있어서, 우선, 형광체층(4)에 적층되는 세퍼레이터(5)를 형광체층(4)으로부터 박리하고, 그 후, 이러한 봉지 시트(1)를 발광 다이오드 소자(7)의 봉지에 제공할 수도 있다.
그 경우에는, 도 7(a)의 화살표(상측) 및 가상선으로 나타낸 바와 같이, 우선, 세퍼레이터(5)를 형광체층(4)의 상면으로부터 박리한다. 계속해서, 세퍼레이터(5)가 박리된 형광체층(4)을 구비하는 봉지 시트(1)를 기판(6) 위에 대향 배치한다. 계속해서, 도 7(a)의 화살표(하측)로 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1) 및 기판(6)을 평판 프레스한다. 이에 의해, 도 7(b)에 나타낸 바와 같이, 발광 다이오드 장치(8)를 얻는다.
또는, 도 8(a)의 가상선으로 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터(5)가 박리된 형광체층(4)을 구비하는 봉지 시트(1)를 기판(6) 위에 대향 배치함과 함께, 봉지 시트(1) 위에 금속 금형(9)을 준비한다. 계속해서, 도 8(a)의 화살표로 나타낸 바와 같이, 봉지 시트(1)를, 금속 금형(9)을 이용하여 가압 성형한다. 이에 의해, 도 8(b)에 나타낸 바와 같이, 발광 다이오드 장치(8)를 얻는다.
그리고, 도 6의 봉지 시트(1)를 제조하는 방법에서는, 양면 코팅기나 라미네이터 등에 의해서, 봉지 수지층(2) 및 형광체층(4)을 배리어 필름층(3)의 상하 양측에 동시에 형성할 수 있기 때문에, 도 1의 봉지 시트(1)를 제조하는 방법에 비하여, 프로세스를 간략히 할 수 있다.
한편, 도 1 및 도 5의 봉지 시트(1)는, 도 6의 봉지 시트(1)에 비하여, 비용면, 프로세스면, 신뢰성, 환경면에서도 유리해진다.
비용면에 관하여, 배리어 필름층(3)의 재료로서, 기재에서 사용되는 것과 같은 재료를 이용할 수 있기 때문에, 전용의 배리어 필름으로서의 비용은 고려할 필요가 없고, 더구나, 세퍼레이터와 달리, 이것을 후의 공정에서 박리하는 것을 생략할 수 있다.
프로세스면에 관하여, 배리어 필름층(3)이 최상측에 비교적 단단한 층으로서 설치되기 때문에, 작업 상의 취급성이 올라 유리해진다.
신뢰성에 관하여, 배리어 필름층(3)이 최상측에 비교적 단단한 층으로서 설치되기 때문에, 발광 다이오드 장치(8)의 변형을 방지하고, 내구성도 향상시킬 수 있다.
환경면에 관하여, 종래, 세퍼레이터로서 폐기하고 있었던 기재 등을 재이용할 수 있기 때문에, 환경에의 부하를 저감할 수 있다.
특히, 도 1의 실시형태에서는, 배리어 필름층(3)이 봉지 시트(1)에서 최상측에 배치된다. 그 때문에, 도 3(b) 및 도 4(b)에 나타낸 바와 같이, 도 1의 봉지 시트(1)에 의해서 발광 다이오드 소자(7)가 봉지된 발광 다이오드 장치(8)는 도 7(b) 및 도 8(b)에 나타내는 발광 다이오드 장치(8)에 비하여, 형광체층(4) 중의 잔존 모노머의 블리딩을 확실히 억제할 수 있다.
실시예
이하에, 조제예, 실시예 및 비교예를 나타내어, 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 전혀 그들로 한정되지 않는다.
<형광체 함유 수지 조성물의 조제>
조제예 1
부가 반응 경화형 실리콘 수지 조성물(LR7665, 아사히화성왓카 실리콘사제)의 A 액과 B 액을 혼합한 혼합액(혼합 비율(A/B) = 1/1) 74g에 YAG:Ce(평균 입자 직경 8.9㎛) 26g을 혼합하고, 1시간 교반했다. 교반 후, 진공 건조기에 의한 감압 하에, 실온에서, 30분 이상 탈포했다.
이에 의해, 형광체 함유 수지 조성물을 조제하였다(형광체 농도 26질량%).
<봉지 수지 조성물의 조제>
조제예 2
40℃로 가온한 실란올기 양말단 폴리다이메틸실록세인(실란올기 양말단 폴리실록세인, 화학식 1 중, R1이 전부 메틸, n의 평균이 155, 수 평균 분자량 11,500, 실란올기 당량 0.174mmol/g) 2031g(0.177몰)에 대하여, 바이닐트라이메톡시실레인(에틸렌계 규소 화합물) 15.76g(0.106몰), 및 (3-글리시독시프로필)트라이메톡시실레인(에폭시기 함유 규소 화합물) 2.80g(0.0118몰)을 배합하여, 교반 혼합했다.
한편, 바이닐트라이메톡시실레인 및 (3-글리시독시프로필)트라이메톡시실레인의 SiOCH3기에 대한 실란올기 양말단 폴리다이메틸실록세인의 SiOH기의 몰비(SiOH 기의 몰수/SiOCH3기의 총 몰수)는 1/1이었다.
교반 혼합후, 수산화테트라메틸암모늄의 메탄올 용액(축합 촉매, 농도 10질량%) 0.97mL(0.766g, 촉매 함량: 0.88mmol, 실란올기 양말단 폴리다이메틸실록세인 100몰에 대하여 0.50몰에 상당)를 가하고, 40℃에서 1시간 교반했다. 수득된 혼합물(오일)을 40℃의 감압 하(10mmHg)에서 1시간 교반하면서, 휘발분(메탄올 등)을 제거했다.
그 후, 계를 상압으로 되돌린 후, 반응물에, 오가노하이드로젠실록세인(신에츠화학공업사제, 다이메틸폴리실록세인-co-메틸하이드로젠폴리실록세인, 평균 분자량 2,000, 하이드로실릴기 당량 7.14mmol/g) 44.5g(0.022몰)을 가하고, 40℃에서 1시간 교반했다.
한편, 오가노하이드로젠실록세인의 하이드로실릴기(SiH기)에 대한 바이닐트라이메톡시실레인의 바이닐기(CH2=CH-)의 몰비(CH2=CH-/SiH)는 1/3이었다.
그 후, 계에, 백금-카보닐 착체의 실록세인 용액(부가 촉매, 백금 농도 2질량%) 0.13g(0.13mL, 백금 함량 2질량%, 백금으로서 오가노하이드로젠실록세인 100질량부에 대하여 5.8×10- 3질량부에 상당)을 가하고, 40℃에서 10분간 교반하여, 혼합물(오일)을 수득했다.
이어서, 그 혼합물(오일) 60g에 대하여, 충전제로서 실리카(상품명: FB-3SDC, 덴키화학공업사제, 평균 입자 직경 3.4㎛) 10g 및 실리콘 수지 미립자(모멘티브사제, 상품명 「토스펄 2000B」, 평균 입자 직경 6.0㎛) 30g을 첨가하고, 실온(20℃)에서 10분간 교반했다. 교반 후, 진공 건조기에 의한 감압 하에, 실온에서, 30분 이상 탈포했다.
이것에 의해, 봉지 수지 조성물을 조제했다(실리카 함유량 10질량%, 실리콘 수지 미립자 함유량 30질량%).
(봉지 시트의 제작 및 발광 다이오드 장치의 제작)
실시예 1
우선, 배리어 필름으로서의 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(미쓰비시수지사제, 상품명 「T-100」, 두께 50㎛)을 준비했다(도 2(a) 참조).
이어서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 위에, 조제예 1의 형광체 함유 수지 조성물을 100㎛의 두께로 코팅하고, 100℃에서 10분간 건조시킴으로써 C 스테이지 상태의 형광체층을 형성했다(도 2(b) 참조).
이어서, 조제예 2의 봉지 수지 조성물을 형광체층 위에 1000㎛의 두께로 코팅하고, 135℃에서 10분간 건조시킴으로써 B 스테이지 상태의 봉지 수지층을 형성하였다(도 2(c) 참조).
이에 의해서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 형광체층 및 봉지 수지층을 구비하는 봉지 시트를 수득했다.
이어서, 봉지 시트를, 발광 다이오드 소자를 실장하는 기판에 대하여, 봉지 수지층이 발광 다이오드 소자에 대향하도록 배치했다(도 3(a) 참조). 계속해서, 평판 프레스에 의해서, 봉지 시트를 160℃, 5분간, 0.1MPa의 프레스 조건에서 열 압착함으로써, 발광 다이오드 소자를 봉지하였다(도 3(b) 참조). 열 압착에 의해서, 봉지 수지층을 C 스테이지 상태로 했다.
이에 의해서, 발광 다이오드 소자가 봉지 시트에 의해서 봉지된 발광 다이오드 장치를 제작했다.
실시예 2
배리어 필름으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 대신에, 폴리카보네이트 필름(가네카사제, 상품명 「TR」, 두께 35㎛)을 이용한 것 이외는, 실시예 1과 같이 처리하여, 봉지 시트를 얻고, 계속해서, 발광 다이오드 장치를 제작했다.
실시예 3
배리어 필름으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 대신에, 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 코폴리머(ETFE) 필름(아사히가라스제, 상품명 「아플렉스」, 두께 40㎛)을 이용한 것 이외는, 실시예 1과 같이 처리하여, 봉지 시트를 얻고, 계속해서, 발광 다이오드 장치를 제작했다.
실시예 4
배리어 필름으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 대신에, 폴리에틸렌나프탈레이트 필름(테이진 듀퐁사제, 상품명 「TeonexQ51」, 두께 38㎛)을 이용한 것 이외는, 실시예 1과 같이 처리하여, 봉지 시트를 얻고, 계속해서, 발광 다이오드 장치를 제작했다.
비교예 1
우선, 세퍼레이터로서의 폴리스타이렌 필름(닛파사제, 상품명 「SS4C」, 두께 50㎛)을 준비했다(도 2(a) 참조).
이어서, 폴리스타이렌 필름 위에 조제예 1의 형광체 함유 수지 조성물을 100㎛의 두께로 코팅하고, 100℃에서 10분간 건조시킴으로써 B 스테이지 상태의 형광체층을 형성하였다(도 2(b) 참조).
그 후, 조제예 2의 봉지 수지 조성물을 형광체층 위에 1000㎛의 두께로 코팅하고, 135℃에서 10분간 건조시킴으로써 B 스테이지 상태의 봉지 수지층을 형성했다(도 2(c) 참조).
그 후, 폴리스타이렌 필름을 형광체층으로부터 박리했다.
이에 의해서, 형광체층 및 봉지 수지층을 구비하는 봉지 시트를 수득했다.
이어서, 봉지 시트를, 발광 다이오드 소자를 실장하는 기판에 대하여, 봉지 수지층이 발광 다이오드 소자에 대향하도록 배치했다. 계속해서, 평판 프레스에 의해서, 봉지 시트를 160℃, 5분간, 0.1MPa의 프레스 조건에서 열 압착함으로써, 발광 다이오드 소자를 봉지했다. 열 압착에 의해서, 봉지 수지층 및 형광체층을 C 스테이지 상태로 했다.
이에 의해서, 발광 다이오드 소자가 봉지 시트에 의해서 봉지된 발광 다이오드 장치를 제작했다.
(평가)
1. 액상 수지의 석출 시험(블리딩 시험) 및 형상 변화 시험
각 실시예 및 비교예의 발광 다이오드 장치를, 각각 85℃, 85% 상대 습도(RH)로 설정된 항온 항습조 내에서, 발광 다이오드 소자에 100mA의 전류를 흘려, 발광 다이오드 소자를 연속 점등시켰다. 그리고, 하기에 따라서 평가했다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
<액상 수지의 석출>
연속 점등 개시 1000시간 후에, 육안 또는 광학 현미경에 의해, 발광 다이오드 장치의 표면에 액상 수지의 블리딩이 확인되지 않는 것을 ○, 확인된 것을 ×로 평가했다.
<발광 다이오드 장치의 변형>
연속 점등 개시 1000시간 후에, 육안 또는 광학 현미경에 의해, 발광 다이오드 장치의 변형이 확인되지 않는 것을 ○, 확인된 것을 ×로 평가했다.
<발광 다이오드 장치의 표면의 색도의 변화>
점등 시험의 경시(經時)에서 발광 다이오드 장치에 관하여, 순간 멀티 측광 시스템(오츠카전자사제, MCPD-9800)으로 전광속(全光束)으로부터 색도를 평가했다. 연속 점등 개시 1000시간 후에, 0시간 후로부터의 CIE y값의 어긋남을 산출하여, 0.01 미만인 것을 ○, 0.01 이상 0.02 미만인 것을 △, 0.02 이상인 것을 ×로 평가했다.
2. 전광선 흡수율(배리어 필름층)
각 실시예의 배리어 필름의 파장 450nm에서의 전광선 흡수율을 산출했다.
전광선 흡수율은, 우선, 각 배리어의 파장 450nm의 전광선 투과율을 자외 가시 분광 광도계(JASCO사제 V-60)로 측정한 후, 상기 수학식 1 및 수학식 2에 준거하여 산출했다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
한편, 수학식 2 중, 실시예 1 내지 4의 배리어 필름의 굴절률을 각각 1.65, 1.59, 1.42 및 1.50으로서 계산했다.
한편, 상기 설명은, 본 발명의 예시의 실시형태로서 제공했지만, 이것은 단순한 예시에 지나지 않고, 한정적으로 해석되어서는 안된다. 당해 기술분야의 당업자에 의해서 분명한 본 발명의 변형예는 후기의 특허청구범위에 포함되는 것이다.
Claims (7)
- 봉지 수지층과,
상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 것을 특징으로 하는 봉지 시트. - 제 1 항에 있어서,
상기 배리어 필름층은, 파장 450nm의 광에 대한 상기 두께 방향의 전광선 흡수율이 8% 이하인 것을 특징으로 하는 봉지 시트. - 제 1 항에 있어서,
상기 배리어 필름층의 두께가 200㎛ 미만인 것을 특징으로 하는 봉지 시트. - 제 1 항에 있어서,
상기 배리어 필름층에 인접하도록 형성되는 형광체층을 추가로 구비하는 것을 특징으로 하는 봉지 시트. - 제 4 항에 있어서,
상기 배리어 필름층이, 상기 형광체층에 대하여 상기 두께 방향 한쪽 측에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 봉지 시트. - 봉지 수지층과, 상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 봉지 시트의 상기 봉지 수지층에 의해서, 기판에 실장(實裝)되는 발광 다이오드 소자를 매설함으로써, 상기 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 구비하는 것을 특징으로 하는, 발광 다이오드 장치의 제조 방법.
- 봉지 수지층과, 상기 봉지 수지층의 두께 방향 한쪽 측에 형성되는 배리어 필름층을 구비하는 봉지 시트의 상기 봉지 수지층에 의해서, 기판에 실장되는 발광 다이오드 소자를 매설함으로써, 상기 발광 다이오드 소자를 봉지하는 공정을 구비하는 발광 다이오드 장치의 제조 방법에 의해 수득되는 것을 특징으로 하는, 발광 다이오드 장치.
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