TW201340414A - 螢光密封片材、發光二極體裝置及其製造方法 - Google Patents

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Hiroshi Noro
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Abstract

本發明之螢光密封片材係用以密封發光二極體元件者，且包含螢光層、形成於螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於螢光層之厚度方向之另一側且用以接著於覆蓋層的接著層。

Description

螢光密封片材、發光二極體裝置及其製造方法
本發明在於提供一種螢光密封片材、發光二極體裝置及其製造方法，詳細而言，在於提供一種螢光密封片材、使用其之發光二極體裝置之製造方法及藉此獲得之發光二極體裝置。
發光二極體裝置例如包含基板、安裝於其上表面且發出藍光之LED(發光二極體元件)、可將藍光轉換為黃光且設置於LED上之螢光體層、及積層於螢光體層之上表面之透鏡層(覆蓋層)。上述發光二極體裝置藉由從自基板被供給電力之LED發光且透過螢光體層之藍光、與螢光體層中藍光之一部分經波長轉換而成之黃光的混色，而經由透鏡層發出高能量之白光。
作為上述發光二極體裝置，例如提出有如下發光裝置：包含上表面設置有反射框之基體、安裝於由反射框包圍之凹部之底面(基體之上表面)的LED元件、填充於凹部內且密封LED元件之鑄模樹脂、積層於鑄模樹脂上之波長轉換物質層、及形成於波長轉換物質層上之透光性片狀基板(例如參照下述日本專利特開2005-93681號公報)。
為獲得日本專利特開2005-93681號公報之發光裝置，首先，準備安裝有LED元件之基體，其次，將鑄模樹脂填充於凹部內，繼而將波長轉換物質層積層於鑄模樹脂上，其後，積層透光性片狀基板。
然而，於日本專利特開2005-93681號公報之製造方法中，必需於 LED元件上依序形成鑄模樹脂、波長轉換物質層、及透光性片狀基板。
因此，有製造步驟數增加而作業變得繁雜，且製造成本增加之不良情況。
本發明之目的在於提供一種螢光密封片材、使用其之發光二極體裝置之製造方法及藉此獲得之發光二極體裝置，該螢光密封片材可藉由接著層將螢光層接著於覆蓋層而簡便地實現機械強度之提高，且可一面使螢光層相對於發光二極體元件對向，一面藉由密封層將發光二極體元件簡便地密封。
本發明之螢光密封片材之特徵在於：其係用以密封發光二極體元件者，且包含螢光層、形成於上述螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側且用以接著於覆蓋層的接著層。
又，於本發明之螢光密封片材中，較佳為藉由將具有滿足下述式(A)之頻率1 Hz、25℃下之儲存剪切模數G'的上述螢光層及上述密封層積層而獲得。
(上述螢光層之儲存剪切模數G')/(上述密封層之儲存剪切模數G')≧20 (A)
又，於本發明之螢光密封片材中，較佳為藉由將具有滿足下述式(B)之頻率1 Hz、25℃下之儲存剪切模數G'的上述螢光層及上述密封層積層而獲得。
(上述螢光層之儲存剪切模數G')/(上述密封層之儲存剪切模數G')<20 (B)
又，於本發明之螢光密封片材中，較佳為上述密封層及上述接著層含有聚矽氧樹脂。
又，於本發明之螢光密封片材中，較佳為上述聚矽氧樹脂為B階 段。
又，於本發明之螢光密封片材中，較佳為上述螢光層包含選自由B階段之聚矽氧樹脂、C階段之聚矽氧樹脂、及陶瓷板所組成之群中之至少一種。
又，本發明之發光二極體裝置之製造方法的特徵在於包括如下步驟：準備安裝有發光二極體元件之基板；第1貼合步驟，其係經由包含螢光層、形成於上述螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側之接著層的螢光密封片材之上述接著層，將上述螢光層貼合於覆蓋層；及第2貼合步驟，其係以被覆上述發光二極體元件之方式將上述密封層貼合於上述基板。
又，於本發明之發光二極體裝置之製造方法中，較佳為上述密封層及上述接著層含有B階段之聚矽氧樹脂；上述第1貼合步驟及上述第2貼合步驟之中，首先實施一貼合步驟，其後實施另一貼合步驟，或者，同時實施兩貼合步驟；於實施上述另一貼合步驟之步驟或實施上述兩貼合步驟之步驟中，藉由加熱而使上述密封層及上述接著層之聚矽氧樹脂成為C階段。
又，本發明之發光二極體裝置之特徵在於藉由包括如下步驟之發光二極體裝置之製造方法而製造：準備安裝有發光二極體元件之基板；第1貼合步驟，其係經由包含螢光層、形成於上述螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側之接著層的螢光密封片材之上述接著層，將上述螢光層貼合於覆蓋層；及第2貼合步驟，其係以被覆上述發光二極體元件之方式將上述密封層貼合於上述基板。
又，於本發明之發光二極體裝置中，較佳為上述螢光層形成為沿著與上述厚度方向正交之方向之平板形狀。
又，於本發明之發光二極體裝置中，較佳為上述螢光層對應於 上述發光二極體元件之形狀而形成。
根據本發明之螢光密封片材，可經由接著層將螢光層接著於覆蓋層，且可藉由密封層將發光二極體元件密封。
並且，於本發明之螢光密封片材中，在螢光層之厚度方向之兩面預先設置有密封層及接著層，因此根據本發明之發光二極體裝置之製造方法，藉由經由接著層將螢光層貼合於覆蓋層，且以被覆發光二極體元件之方式將密封層貼合於基板，可一面利用接著層將螢光層接著於覆蓋層，一面利用密封層簡易地密封發光二極體元件。
因此，發光二極體元件經螢光密封片材密封之本發明之發光二極體裝置藉由一面利用密封層提高可靠性，一面利用螢光層轉換自發光二極體元件發出之光，可發出高能量之光，進而，可經由覆蓋層發出該光。
1‧‧‧螢光密封片材
2‧‧‧螢光層
3‧‧‧密封層
4‧‧‧接著層
5‧‧‧發光二極體元件
6‧‧‧彎曲部
7‧‧‧第1基材
8‧‧‧第2基材
9‧‧‧第1平坦部
10‧‧‧下板
11‧‧‧上板
12‧‧‧間隔件
13‧‧‧角部
14‧‧‧覆蓋層
15‧‧‧基板
16‧‧‧第2平坦部
20‧‧‧發光二極體裝置
25‧‧‧脫模片材
圖1係表示本發明之螢光密封片材之一實施形態的剖面圖。
圖2係表示說明圖1所示之螢光密封片材之製造方法的剖面圖。
圖3係說明製造使用圖1所示之螢光密封片材的本發明之發光二極體裝置之一實施形態之方法的步驟圖；圖3(a)表示自接著層剝離第2基材之步驟；圖3(b)表示將覆蓋層貼合於接著層之步驟；圖3(c)表示自密封層剝離第1基材之步驟；圖3(d)表示將基板及螢光密封片材設置於加壓機中之步驟。
圖4係繼圖3之後，說明製造使用圖1所示之螢光密封片材的本發明之發光二極體裝置之一實施形態之方法的步驟圖；圖4(e)表示將密封層貼合於基板之步驟；圖4(f)表示將螢光密封片材及基板熱壓接之步驟；圖4(g)表示切割發光二極體裝置之步驟。
圖5係表示本發明之發光二極體裝置之其他實施形態(螢光層與發光二極體元件之形狀對應之態樣)的剖面圖。
圖1係表示本發明之螢光密封片材之一實施形態的剖面圖，圖2係表示說明圖1所示之螢光密封片材之製造方法的剖面圖，圖3及圖4係表示說明製造使用圖1所示之螢光密封片材的本發明之發光二極體裝置之一實施形態之方法的步驟圖。
於圖1中，螢光密封片材1係用以密封發光二極體元件5(參照圖3(d))之密封片材，具體而言，包含螢光層2、形成於螢光層2上(厚度方向之一側)之密封層3、及形成於螢光層2下(厚度方向之另一側)之接著層4。
螢光層2形成為片狀或板狀，例如由含有螢光體與樹脂作為必需成分之螢光組合物形成，或例如由螢光體之陶瓷形成為螢光體陶瓷板。螢光層2較佳為由螢光組合物形成。
作為螢光體，可列舉例如可將藍光轉換為黃光之黃色螢光體、例如可將藍光轉換為紅光之紅色螢光體、例如可將藍光轉換為綠光之綠色螢光體等。
作為黃色螢光體，可列舉：例如(Sr,Ba)2SiO4：Eu(正矽酸鋇(BOS))等矽酸鹽型螢光體；例如Ca-α-SiAlON：Eu等α-賽隆型螢光體；例如Y3Al5O12：Ce(YAG：Ce)、Tb3Al3O12：Ce(TAG：Ce)等石榴石型螢光體。
作為紅色螢光體，例如可列舉CaAlSiN3：Eu等氮化物螢光體。
作為綠色螢光體，例如可列舉LaPO4：Ce、Tb等磷化物螢光體等。
作為螢光體，可較佳地列舉黃色螢光體，進而較佳地列舉石榴石型螢光體，尤佳地列舉YAG：Ce。
螢光體例如為粒子狀，藉由雷射繞射散射式粒度分佈測定法測 定所得之平均粒徑(最大長度之平均)例如為0.1~100 μm，較佳為0.2~30 μm。
又，螢光體之調配比例相對於樹脂100質量份，例如為1~50質量份，較佳為3~35質量份。
作為樹脂，例如可列舉聚矽氧樹脂、環氧樹脂、苯乙烯樹脂、丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯樹脂、胺基甲酸酯樹脂、聚烯烴樹脂等透過光之樹脂。
樹脂可單獨(僅一種)使用，或亦可併用兩種以上。
就透明性、耐久性之觀點而言，可較佳地列舉聚矽氧樹脂。
作為聚矽氧樹脂，例如可列舉縮合反應．加成反應型聚矽氧樹脂組合物等聚矽氧樹脂組合物。
縮合反應．加成反應型聚矽氧樹脂組合物係可藉由加熱而進行縮合反應及加成反應(具體而言，矽氫化反應)之聚矽氧樹脂組合物，更具體而言，係可藉由加熱，進行縮合反應而成為B階段(半硬化狀態，以下相同)，繼而，可藉由進一步之加熱，進行加成反應(具體而言，例如矽氫化反應)而成為C階段(完全硬化狀態，以下相同)之聚矽氧樹脂組合物。
作為上述縮合反應．加成反應型聚矽氧樹脂組合物，可列舉：例如含有矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、含烯基之烷氧基矽烷及有機氫矽氧烷之第1熱硬化性聚矽氧樹脂組合物；例如含有矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、含乙烯系不飽和烴基之矽化合物、含環氧基之矽化合物及有機氫矽氧烷之第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物；例如含有於1分子中具有至少2個烯基矽烷基之第1有機聚矽氧烷、於1分子中具有至少2個氫矽烷基之第2有機聚矽氧烷、矽氫化觸媒、及硬化延遲劑之第3熱硬化性聚矽氧樹脂組合物；例如含有於1分子中同時具有至少2個乙烯系不飽和烴基與至少2個氫矽烷基之第1有機聚矽氧烷、不含乙烯系不飽 和烴基且於1分子中具有至少2個氫矽烷基之第2有機聚矽氧烷、矽氫化觸媒、及矽氫化抑制劑之第4熱硬化性聚矽氧樹脂組合物；例如含有於1分子中同時具有至少2個乙烯系不飽和烴基與至少2個矽烷醇基之第1有機聚矽氧烷、不含乙烯系不飽和烴基且於1分子中具有至少2個氫矽烷基之第2有機聚矽氧烷、及矽氫化觸媒之第5熱硬化性聚矽氧樹脂組合物等。
該等縮合反應．加成反應型聚矽氧樹脂組合物可單獨使用或併用兩種以上。
作為縮合反應．加成反應型聚矽氧樹脂組合物，可較佳地列舉第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
於第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物中，矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、含乙烯系不飽和烴基之矽化合物(以下，稱為乙烯系矽化合物)、含環氧基之矽化合物及有機氫矽氧烷之中，矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物為縮合原料(供於縮合反應之原料)，乙烯系矽化合物及有機氫矽氧烷為加成原料(供於加成反應之原料)。
矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷為於分子之兩末端含有矽烷醇基(SiOH基)之有機矽氧烷，具體而言，以下述通式(1)表示。
通式(1)：
(通式(1)中，R1表示選自飽和烴基及芳香族烴基中之一價烴基；又，n表示1以上之整數)
上述通式(1)中R1所表示之一價烴基中，作為飽和烴基，可列舉：例如碳數1~6之直鏈狀或分支狀之烷基(甲基、乙基、丙基、異丙 基、丁基、異丁基、戊基、己基等)、例如碳數3~6之環烷基(環戊基、環己基等)等。
又，上述通式(1)中R1所表示之一價烴基中，作為芳香族烴基，例如可列舉碳數6~10之芳基(苯基、萘基)等。
於上述通式(1)中，R1可相同或相互不同，較佳為相同。
作為一價烴基，可較佳地列舉碳數1~6之烷基、及碳數6~10之芳基，就透明性、熱穩定性及耐光性之觀點而言，可進而較佳地列舉甲基。
於上述通式(1)中，就穩定性及/或操作性之觀點而言，n較佳為1~10,000之整數，進而較佳為1~1,000之整數。
再者，上述通式(1)中之n係以平均值算出。
作為矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷，具體而言，可列舉：矽烷醇基兩末端之聚二甲基矽氧烷、矽烷醇基兩末端之聚甲基苯基矽氧烷、矽烷醇基兩末端之聚二苯基矽氧烷等。
上述矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷可單獨使用，或亦可併用。
又，上述矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷之中，可較佳地列舉矽烷醇基兩末端之聚二甲基矽氧烷。
就穩定性及/或操作性之觀點而言，矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷之數量平均分子量例如為100~1,000,000，較佳為200~100,000。數量平均分子量係藉由凝膠滲透層析法，以標準聚苯乙烯進行換算而算出。關於下述之矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷以外之原料的數量平均分子量，亦以與上述相同之方式算出。
上述矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷中之矽烷醇基當量例如為0.002~25 mmol/g，較佳為0.02~25 mmol/g。
矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷之調配比例相對於縮合原料100質量份，例如為1~99.99質量份，較佳為50~99.9質量份，進而較佳為 80~99.5質量份。
乙烯系矽化合物為同時具有乙烯系不飽和烴基、及矽烷醇縮合反應中之脫離基之矽烷化合物，具體而言，以下述通式(2)表示。
通式(2)：R2-Si(X1)3 (2)
(通式(2)中，R2表示一價乙烯系不飽和烴基，X1表示鹵素原子、烷氧基、苯氧基、或乙醯氧基；其中，X1可相同或相互不同)
於上述通式(2)中，作為R2所表示之乙烯系不飽和烴基，可列舉經取代或未經取代之乙烯系不飽和烴基，例如可列舉烯基、環烯基等。
作為烯基，例如可列舉乙烯基、烯丙基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基、庚烯基、辛烯基等碳數2~10之烯基。
作為環烯基，例如可列舉環己烯基、降烯基等碳數3~10之環烯基。
作為乙烯系不飽和烴基，就與氫矽烷基之反應性之觀點而言，可較佳地列舉烯基，進而較佳地列舉碳數2~5之烯基，尤佳地列舉乙烯基。
上述通式(2)中之X1為矽烷醇縮合反應中之脫離基，上述通式(2)中之SiX1基為矽烷醇縮合反應中之反應性官能基。
於上述通式(2)中，作為X1所表示之鹵素原子，例如可列舉溴、氯、氟、碘等。
於上述通式(2)中，作為X1所表示之烷氧基，可列舉：例如具有碳數1~6之直鏈狀或分支狀之烷基的烷氧基(甲氧基、乙氧基、丙氧基、異丙氧基、丁氧基、異丁氧基、戊氧基、己氧基等)、例如具有碳數3~6之環烷基之烷氧基(環戊氧基、環己氧基等)等。
於上述通式(2)中，X1可相同或相互不同，較佳為相同。
如上所述之上述通式(2)之X1之中，可較佳地列舉烷氧基，可進而較佳地列舉甲氧基。
作為上述乙烯系矽化合物，例如可列舉含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三鹵化矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三苯氧基矽烷、含乙烯系不飽和烴基之三乙醯氧基矽烷等。
上述乙烯系矽化合物可單獨使用，或亦可併用。
上述乙烯系矽化合物之中，可較佳地列舉含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷。
作為含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷，具體而言，可列舉：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三丙氧基矽烷等乙烯基三烷氧基矽烷、例如烯丙基三甲氧基矽烷、丙烯基三甲氧基矽烷、丁烯基三甲氧基矽烷、環己烯基三甲氧基矽烷等。
又，上述含乙烯系不飽和烴基之三烷氧基矽烷之中，可較佳地列舉乙烯基三烷氧基矽烷，進而較佳地列舉乙烯基三甲氧基矽烷。
乙烯系矽化合物之調配比例相對於縮合原料100質量份，例如為0.01~90質量份，較佳為0.01~50質量份，進而較佳為0.01~10質量份。
含環氧基之矽化合物為同時具有環氧基、及矽烷醇縮合反應中之脫離基之矽烷化合物，具體而言，以下述通式(3)表示。
通式(3)：R3-Si(X2)3 (3)
(通式(3)中，R3表示含環氧結構之基，X2表示鹵素原子、烷氧基、苯氧基、或乙醯氧基；其中，X2可相同或相互不同)
於通式(3)中，作為R3所表示之含環氧結構之基，可列舉：例如環氧基、例如縮水甘油醚基、例如環氧環己基等環氧環烷基等。
上述含環氧結構之基之中，可較佳地列舉縮水甘油醚基。具體而言，縮水甘油醚基為下述通式(4)所表示之縮水甘油氧基烷基。
通式(4)：
(通式(4)中，R4表示選自飽和烴基及芳香族烴基中之2價烴基)
上述通式(4)中R4所表示之2價烴基中，作為飽和烴基，可列舉：例如碳數1~6之伸烷基(亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基等)、例如碳數3~8之伸環烷基(伸環戊基、伸環己基等)等。
又，上述通式(4)中R4所表示之2價烴基中，作為芳香族烴基，例如可列舉碳數6~10之伸芳基(伸苯基、伸萘基等)等。
作為上述2價烴基，可較佳地列舉碳數1~6之伸烷基，進而較佳地列舉伸丙基。
作為縮水甘油醚基，具體而言，可列舉：縮水甘油氧基甲基、縮水甘油氧基乙基、縮水甘油氧基丙基、縮水甘油氧基環己基、縮水甘油氧基苯基等。
上述縮水甘油醚基之中，可較佳地列舉縮水甘油氧基丙基。
上述通式(3)中之X2為矽烷醇縮合反應中之脫離基，上述通式(3)中之SiX2基為矽烷醇縮合反應中之反應性官能基。
於上述通式(3)中，作為X2所表示之鹵素原子，可列舉與上述通式(2)之X1所表示之鹵素原子相同者。
於上述通式(3)中，作為X2所表示之烷氧基，可列舉與上述通式(2)之X1所表示之烷氧基相同者。
於上述通式(3)中，X2可相同或相互不同，較佳為相同。
作為如上所述之上述通式(3)之X2，可較佳地列舉烷氧基，可進而較佳地列舉甲氧基。
作為上述含環氧基之矽化合物，例如可列舉含環氧基之三烷氧 基矽烷、含環氧基之三鹵化矽烷、含環氧基之三苯氧基矽烷、含環氧基之三乙醯氧基矽烷等。
上述含環氧基之矽化合物可單獨使用，或亦可併用。
又，上述乙烯系矽化合物之中，可較佳地列舉含環氧基之三烷氧基矽烷。
作為含環氧基之三烷氧基矽烷，具體而言，可列舉：縮水甘油氧基甲基三甲氧基矽烷、(2-縮水甘油氧基乙基)三甲氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷等縮水甘油氧基烷基三甲氧基矽烷、例如(3-縮水甘油氧基丙基)三乙氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三丙氧基矽烷、(3-縮水甘油氧基丙基)三異丙氧基矽烷等。
又，上述含環氧基之三烷氧基矽烷之中，可較佳地列舉縮水甘油氧基烷基三烷氧基矽烷，進而較佳地列舉(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷。
含環氧基之矽化合物之調配比例相對於縮合原料100質量份，例如為0.01~90質量份，較佳為0.01~50質量份，進而較佳為0.01~1質量份。
矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷之矽烷醇基(SiOH基)相對於乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物之反應性官能基(SiX1基及SiX2基)的莫耳比(SiOH/(SiX1+SiX2))例如為20/1~0.2/1，較佳為10/1~0.5/1，進而較佳為實質上為1/1。
乙烯系矽化合物相對於含環氧基之矽化合物之莫耳比例如為10/90~99/1，較佳為50/50~97/3，進而較佳為80/20~95/5。
若莫耳比為上述範圍內，則有確保硬化物之強度且可提高接著性之優點。
有機氫矽氧烷為不含乙烯系不飽和烴基且於1分子中具有至少2個氫矽烷基之有機矽氧烷。
具體而言，有機氫矽氧烷可列舉含氫側鏈之有機聚矽氧烷、氫兩末端之有機聚矽氧烷等。
含氫側鏈之有機聚矽氧烷為具有氫原子作為自主鏈分支之側鏈之有機氫矽氧烷，例如可列舉甲基氫聚矽氧烷、二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷、乙基氫聚矽氧烷、甲基氫聚矽氧烷-共聚-甲基苯基聚矽氧烷等。
含氫側鏈之有機聚矽氧烷之數量平均分子量例如為100~1,000,000。
又，氫兩末端之有機聚矽氧烷為於主鏈之兩末端具有氫原子之有機氫矽氧烷，例如可列舉氫矽烷基兩末端之聚二甲基矽氧烷、氫矽烷基兩末端之聚甲基苯基矽氧烷、氫矽烷基兩末端之聚二苯基矽氧烷等。
就穩定性及/或操作性之觀點而言，氫兩末端之有機聚矽氧烷之數量平均分子量例如為100~1,000,000，進而較佳為100~100,000。
上述有機氫矽氧烷可單獨使用，或亦可併用。
又，上述有機氫矽氧烷之中，可較佳地列舉含氫側鏈之有機聚矽氧烷，可進而較佳地列舉二甲基聚矽氧烷-共聚-甲基氫聚矽氧烷。
有機氫矽氧烷之調配比例雖亦取決於乙烯系矽化合物之乙烯系不飽和烴基(上述通式(2)之R2)與有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比，但例如相對於乙烯系矽化合物100質量份，例如為10~10,000質量份，較佳為100~1,000質量份。
又，乙烯系矽化合物之乙烯系不飽和烴基(上述通式(2)之R2)相對於有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(R2/SiH)例如為20/1~0.05/1，較佳為20/1~0.1/1，進而較佳為10/1~0.1/1，尤佳為10/1~0.2/1，最佳為5/1~0.2/1。又，例如亦可設定為未達1/1且0.05/1以上。
第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物係藉由將上述矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物、含環氧基之矽化合物及有機氫矽氧烷與觸媒一起調配，並進行攪拌混合而製備。
作為觸媒，例如可列舉縮合觸媒及加成觸媒(矽氫化觸媒)等。
縮合觸媒只要為提高縮合反應、即矽烷醇基與反應性官能基(上述通式(2)之SiX1基及上述通式(3)之SiX2基)之矽烷醇縮合反應之反應速度的物質，則並無特別限定，可列舉：例如鹽酸、乙酸、甲酸、硫酸等酸，例如氫氧化鉀、氫氧化鈉、碳酸鉀、氫氧化四甲基銨等鹼，例如鋁、鈦、鋅、錫等金屬等。
上述縮合觸媒可單獨使用，或亦可併用。
又，上述縮合觸媒之中，就相溶性及熱分解性之觀點而言，可較佳地列舉鹼，進而較佳地列舉氫氧化四甲基銨。
上述縮合觸媒之調配比例相對於矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷100莫耳，例如為0.1~50莫耳，較佳為0.5~5莫耳。
加成觸媒只要為提高加成反應、即乙烯系不飽和烴基與SiH之矽氫化反應之反應速度的物質，則並無特別限定，可列舉：例如鉑黑、氯化鉑、氯鉑酸、鉑-烯烴錯合物、鉑-羰基錯合物、鉑-乙醯乙酸酯等鉑觸媒、例如鈀觸媒、銠觸媒等金屬觸媒。
上述加成觸媒可單獨使用，或亦可併用。
又，上述加成觸媒之中，就相溶性、透明性及觸媒活性之觀點而言，可較佳地列舉鉑觸媒，進而較佳地列舉鉑-羰基錯合物。
加成觸媒之調配比例以加成觸媒之金屬量之質量份數計，相對於有機氫矽氧烷100質量份，例如為1.0×10-4~1.0質量份，較佳為1.0×10-4~0.5質量份，進而較佳為1.0×10-4~0.05質量份。
再者，上述觸媒可直接使用固體狀態者，或就操作性之觀點而言，亦可製成溶解或分散於溶劑中之溶液或分散液而使用。
作為溶劑，可列舉：例如甲醇、乙醇等醇，例如矽氧烷等矽化合物，例如己烷等脂肪族烴，例如甲苯等芳香族烴，例如四氫呋喃等醚等有機溶劑。又，作為溶劑，亦可列舉例如水等水系溶劑。
作為溶劑，於觸媒為縮合觸媒之情形時，可較佳地列舉醇，於觸媒為加成觸媒之情形時，可較佳地列舉矽化合物及芳香族烴。
製備第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物時，例如可一次性添加上述原料(縮合原料及加成原料)與觸媒，或亦可以不同之時序分別添加各原料及各觸媒。進而，亦可一次性添加一部分成分，再以不同之時序分別添加剩餘部分之各成分。
上述第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物之製備方法之中，可較佳地列舉首先一次性添加縮合原料及縮合觸媒，其次加入加成原料，其後加入加成觸媒之方法。
具體而言，以上述比例一次性調配矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷、乙烯系矽化合物及含環氧基之矽化合物(即縮合原料)、縮合觸媒，將其等攪拌例如5分鐘~24小時。
又，於調配及攪拌時，為提高縮合原料之相溶性及操作性，例如亦可將溫度調整為0~60℃。
又，於原料及縮合觸媒之調配時，亦可以適當之比例添加用以提高其等之相溶性之相溶劑。
作為相溶劑，例如可列舉甲醇等醇等有機溶劑。再者，關於相溶劑，於將縮合觸媒製備為有機溶劑之溶液或分散液之情形時，亦可將該有機溶劑作為相溶劑供給。
其後，視需要將系統減壓，藉此去除揮發成分(有機溶劑)。
繼而，於所獲得之縮合原料及縮合觸媒之混合物中，調配有機氫矽氧烷，並攪拌例如1~120分鐘。
於調配及攪拌時，為提高混合物及有機氫矽氧烷之相溶性及操 作性，例如亦可將溫度調整為0~60℃。
其後，於系統中調配加成觸媒，並例如以1~60分鐘進行攪拌。
藉此，可製備第2熱硬化性聚矽氧樹脂組合物。
樹脂含有聚矽氧樹脂例如70質量%以上，較佳為90質量%以上，進而較佳為100質量%(即，僅聚矽氧樹脂)。
樹脂可單獨使用或併用兩種以上。
樹脂之調配比例相對於螢光組合物，例如為50~99質量%，較佳為60~95質量%，進而較佳為70~90質量%。
又，螢光組合物例如含有除上述螢光體以外之填充劑作為任意成分。
作為填充劑，可列舉：例如二氧化矽(silica)微粒子、氧化鈦微粒子、氧化鋅微粒子、氧化鎂微粒子、氧化鋯微粒子、氧化鐵微粒子等氧化物微粒子，例如硫酸鋇微粒子等硫酸化合物微粒子，例如碳酸鈣微粒子、碳酸鋇微粒子等碳酸化合物微粒子，例如鈦酸鋇微粒子等複合氧化物微粒子(除上述氧化物微粒子以外)，例如氫氧化鋁微粒子等氫氧化物微粒子等無機微粒子。又，作為填充劑，亦可列舉聚矽氧微粒子等有機微粒子。
作為填充劑，可較佳地列舉二氧化矽微粒子、聚矽氧微粒子，進而較佳地列舉二氧化矽微粒子。
作為二氧化矽微粒子，例如可列舉熔融二氧化矽微粒子、結晶二氧化矽微粒子等，較佳可列舉熔融二氧化矽微粒子(即石英玻璃微粒子)。
聚矽氧微粒子為具有交聯結構之聚矽氧烷(硬化後)之微粒子，例如可列舉聚倍半矽氧烷微粒子等。
填充劑之形狀並無限定，例如可列舉球狀、板狀、針狀等。填充劑之最大長度之平均值(於球狀之情形時為其平均粒徑)例如為 1~50,000 nm，較佳為1~5,000 nm，更佳為1~1,000 nm，進而較佳為5~500 nm。最大長度之平均值係使用雷射繞射散射式粒度分佈計而測定。
上述填充劑可單獨使用或併用兩種以上。
又，於螢光組合物中調配填充劑之情形時，相對於樹脂100質量份，螢光體及填充劑之總質量份數例如為1~50質量份，較佳為3~30質量份，進而，螢光體相對於螢光體及填充劑之總質量份數之質量比率(螢光體質量/(螢光體質量+填充劑質量))例如為0.0001~1，較佳為0.01~1。
又，螢光體相對於填充劑之質量比率(螢光體質量/填充劑質量)例如為0.2~3.0，較佳為0.5~2.0。
製備螢光組合物時，調配樹脂、螢光體、及視需要之填充劑，並均勻地混合。
藉此，螢光體及填充劑均勻地分散混合於樹脂中。
再者，於螢光組合物之製備時，視需要亦可以適當之比率調配公知之溶劑。
藉此，製備螢光組合物。
形成螢光層2時，如參照圖2般將所製備之螢光組合物塗佈於脫模片材25(虛線)之上表面，並藉由加熱使其乾燥。
乾燥時之加熱溫度例如為80~160℃，較佳為90~150℃，加熱時間例如為5~60分鐘，較佳為5~30分鐘。
於樹脂含有聚矽氧樹脂之情形時，聚矽氧樹脂藉由上述加熱而成為B階段。
其後，藉由進一步加熱，B階段之聚矽氧樹脂成為C階段。用以使聚矽氧樹脂成為C階段之加熱溫度例如為100~200℃，加熱時間例如為30分鐘~2小時。
另一方面，於將螢光層2形成為螢光體陶瓷板之情形時，燒結作為陶瓷材料之螢光體。即，獲得作為燒結螢光體之螢光體陶瓷板之螢光層2。
即，螢光層2準備成B階段之聚矽氧樹脂、C階段之聚矽氧樹脂、或螢光體陶瓷板。
再者，可將螢光層2設置為單層，又，亦可設置為複數層之積層體。於將螢光層2設置為複數層之積層體之情形時，積層含有黃色螢光體之黃色螢光體層、含有紅色螢光體之紅色螢光體層、及含有綠色螢光體之綠色螢光體層等。
螢光層2之厚度例如為30~1,000 μm，較佳為50~700 μm。
如圖1所示，密封層3形成於螢光層2之整個上表面。
密封層3例如由含有密封樹脂作為必需成分之密封組合物形成。
作為密封樹脂，可列舉與上述螢光組合物中所含之樹脂相同之樹脂，可較佳地列舉聚矽氧樹脂。
作為密封樹脂，於聚矽氧樹脂之中，可使用同一種類或不同種類之聚矽氧樹脂。作為密封樹脂，可較佳地列舉與螢光層2之樹脂中列舉之聚矽氧樹脂為同一種類的聚矽氧樹脂。
密封樹脂含有聚矽氧樹脂例如70質量%以上，較佳為90質量%以上，進而較佳為100質量%(即，僅聚矽氧樹脂)。
密封樹脂可單獨使用或併用兩種以上。
密封樹脂之調配比例相對於密封組合物，例如為50質量%以上，較佳為60質量%以上，又，例如為99質量%以下，較佳為97質量%以下。
又，密封組合物例如含有與上述相同之填充劑作為任意成分。
填充劑之調配比例相對於密封樹脂100質量份，例如為1~50質量份，較佳為3~35質量份。
製備密封組合物時，調配密封樹脂、及視需要之填充劑，並均勻地混合。
藉此，填充劑均勻地分散混合於密封樹脂中。
再者，於密封組合物之製備時，視需要亦可以適當之比率調配公知之溶劑。
藉此，製備密封組合物。
形成密封層3時，如圖2所示，將所製備之將密封組合物塗佈於第1基材7之厚度方向之一面(圖2中之下表面)，並藉由加熱使其乾燥。
第1基材係由包含例如聚對苯二甲酸乙二酯(PET，Polyethylene Terephthalate)、聚萘二甲酸乙二酯等聚酯樹脂、例如聚乙烯等烯烴樹脂等之樹脂板，或包含例如不鏽鋼等之金屬箔等形成。第1基材7之厚度例如為25~100 μm，較佳為30~70 μm。
乾燥時之加熱條件與螢光層2之乾燥時之加熱條件相同，較佳為加熱時間以5~15分鐘為宜。
於密封樹脂含有聚矽氧樹脂之情形時，聚矽氧樹脂藉由上述加熱而成為B階段。
藉此，獲得積層於第1基材7之下表面之密封層3。
所獲得之密封層3之厚度例如為50~600 μm，較佳為100~500 μm。
如圖1所示，接著層4形成於螢光層2之整個下表面，且係為了將螢光層2接著於覆蓋層14(參照下述圖3(b))而設置。
接著層4例如由含有接著劑作為必需成分之接著組合物形成。
作為接著劑，可列舉與上述螢光組合物中所含之樹脂相同之樹脂，可較佳地列舉聚矽氧樹脂。
作為接著劑，於聚矽氧樹脂之中，可使用同一種類或不同種類 之聚矽氧樹脂。作為接著劑，可較佳地列舉與螢光層2之樹脂中列舉之聚矽氧樹脂為同一種類的聚矽氧樹脂。
接著劑含有聚矽氧樹脂例如70質量%以上，較佳為90質量%以上，進而較佳為100質量%(即，僅聚矽氧樹脂)。
接著劑可單獨使用或併用兩種以上。
接著劑之調配比例相對於接著組合物，例如為50質量%以上，較佳為60質量%以上，又，例如為99質量%以下，較佳為97質量%以下。
又，接著組合物例如含有與上述相同之填充劑作為任意成分。藉此，可使接著層4作為擴散層而發揮作用。填充劑之調配比例相對於接著劑100質量份，例如為1~50質量份，較佳為3~35質量份。
為製備接著組合物，調配接著劑與視需要之填充劑，並均勻地混合。
藉此，填充劑均勻地分散混合於接著劑中。
再者，於接著組合物之製備時，視需要亦可以適當之比率調配公知之溶劑。
藉此，製備接著組合物。
為形成接著層4，如圖2所示，將所製備之接著組合物塗佈於第2基材8之厚度方向之一面(圖2中之上表面)，並藉由加熱使其乾燥。
作為第2基材8，可使用與第1基材7相同者。
乾燥時之加熱條件與螢光層2之乾燥時之加熱條件相同。
於接著劑含有聚矽氧樹脂之情形時，聚矽氧樹脂藉由上述加熱而成為B階段。
藉此，獲得積層於第2基材8之上表面之接著層4。
所獲得之接著層4之厚度例如為10~200 μm，較佳為20~100 μm。
繼而，為製作螢光密封片材1，例如，首先分別準備積層於脫模 片材25之上表面之螢光層2、積層於第1基材7之下表面之密封層3、及積層於第2基材8之上表面之接著層4。
並且，所準備之螢光層2之厚度50 μm下之25℃下之儲存剪切模數G'例如為1.0×103~2.0×106 Pa，較佳為2.0×103~1.0×105 Pa。
更具體而言，於螢光層2由含有B階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成為厚度50 μm的情形時，螢光層2之25℃下之儲存剪切模數G'例如為2.0×104~4.0×105 Pa，較佳為4.0×104~2.0×105 Pa。
其次，對如參照圖4(e)般，於下述發光二極體裝置20中使用螢光密封片材1之情形時，用以形成為沿著面方向之平板形狀之螢光層2進行說明。
具體而言，由具有上述儲存剪切模數G'且含有B階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成螢光層2時，選擇塗佈於脫模片材25上之後之螢光組合物之乾燥時的加熱條件、及/或螢光體及填充劑之種類及調配比例。更具體而言，較佳為將螢光組合物之加熱時間調整為10~15分鐘。
又，於螢光層2由含有C階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成為厚度50 μm的情形時，螢光層2之25℃下之儲存剪切模數G'例如為5.0×105~2.0×106 Pa，較佳為6.0×105~1.0×106 Pa。
進而，於螢光層2由螢光體陶瓷板形成為厚度50 μm之情形時，螢光層2之25℃下之儲存剪切模數G'例如為1×1011~5×1011 Pa，較佳為2×1011~4×1011 Pa。
螢光層2之25℃下之儲存剪切模數G'係藉由頻率1 Hz、測定溫度25℃下之動態黏彈性測定而算出。其次說明之密封層3及接著層4之儲存剪切模數G'亦藉由與上述相同的方法而算出。
又，所準備之密封層3之厚度140 μm下之25℃下之儲存剪切模數G'例如以滿足下述式(A)之方式設定，較佳為以滿足下述式(A')之方式 設定。
(螢光層2之儲存剪切模數G')/(密封層3之儲存剪切模數G')≧20 (A)
20≦(螢光層2之儲存剪切模數G')/(密封層3之儲存剪切模數G')≦30 (A')
於螢光層2之儲存剪切模數G'相對於密封層3之儲存剪切模數G'之比(螢光層2之儲存剪切模數G'/密封層3之儲存剪切模數G')未達上述下限之情形時，有螢光層2產生變形之情況(參照圖5)。另一方面，於上述比超過上述上限之情形時，有螢光層2中產生龜裂之情況。
具體而言，厚度140 μm之密封層3之25℃下之儲存剪切模數G'例如為1.0×103~2.0×104 Pa，較佳為2.0×103~1.0×104 Pa。
上述密封層3較佳為由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成。
即，由具有上述儲存剪切模數G'且含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成密封層3時，選擇塗佈於第1基材7上之後之密封組合物之乾燥時的加熱條件、及/或填充劑之種類及調配比例。
又，所準備之接著層4較佳為由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成，25℃下之儲存剪切模數G'例如為1.0×103~2.0×104 Pa。
其後，如圖2所示，將密封層3及接著層4自上下積層於螢光層2。具體而言，如圖2之朝下箭頭所示，將密封層3貼合(轉印)於螢光層2之上表面。又，如圖2之虛線箭頭所示，自螢光層2之下表面剝離脫模片材25，繼而，如圖2之朝上箭頭所示，將接著層4貼合(轉印)於螢光層2之下表面。
藉此，獲得螢光密封片材1。
其後，視需要加熱螢光密封片材1使其乾燥。加熱溫度例如為40~140℃，較佳為100~140℃，加熱時間例如為0.5~15分鐘，較佳為 1~10分鐘。
繼而，參照圖3及圖4對使用該螢光密封片材1而製造發光二極體裝置20之方法進行說明。
首先，於該方法中，如圖3(a)之箭頭所示，自接著層4之下表面剝離第2基材8。
其次，於該方法中，如圖3(b)所示，將覆蓋層14貼合於接著層4之下表面(第1貼合步驟)。
作為覆蓋層14，例如可列舉由玻璃、丙烯酸系樹脂等透明且強韌之材料形成之板等。可較佳地列舉玻璃板。具體而言，作為覆蓋層14，例如可列舉擴散板、透鏡等。
又，覆蓋層14設定為積層於接著層4之整個下表面之尺寸。又，覆蓋層14之厚度例如為30~1,500 μm，較佳為50~1,000 μm。
繼而，於該方法中，如圖3(c)之箭頭所示，自密封層3之上表面剝離第1基材7。
其次，於該方法中，如圖3(d)所示，準備安裝有發光二極體元件5之基板15，繼而，將基板15、螢光密封片材1及覆蓋層14設置於加壓機中。
基板15形成為大致平板狀，具體而言，由導體層作為電路圖案而積層於絕緣基板下之積層板形成。絕緣基板例如包含矽基板、陶瓷基板、聚醯亞胺樹脂基板等，較佳為包含陶瓷基板，具體而言，包含藍寶石(Al2O3)基板。導體層例如由金、銅、銀、鎳等導體形成。基板15之厚度例如為30~1,500 μm，較佳為500~1,000 μm。
發光二極體元件5係於基板15之下表面(厚度方向之一面)，沿面方向(與厚度方向正交之方向)相互隔開間隔而設置有複數個。各發光二極體元件5為俯視大致矩形狀，且形成為於面方向擴展之剖面觀察大致矩形狀。各發光二極體元件5係對基板15之導體層進行倒裝連接 或打線接合連接。各發光二極體元件5為發出藍光之元件。
發光二極體元件5之厚度例如為50~300 μm，較佳為100~200 μm，各發光二極體元件5之面方向之最大長度例如為500~2,000 μm，較佳為1,000~1,500 μm，各發光二極體元件5間之間隔例如為50~2,000 μm，較佳為500~1,000 μm。
加壓機構成為可於厚度方向上對基板15、螢光密封片材1及覆蓋層14進行加壓，具體而言，包含下板10與於下板10之上側隔開間隔而配置之上板11。
上板11設置為可相對於下板10於厚度方向上相對移動。具體而言，上板11及下板10設置為可對螢光密封片材1及基板15進行按壓。 又，上板11及下板10以投影至厚度方向上時將螢光密封片材1包含在內之方式形成為較螢光密封片材1大。
作為形成下板10及上板11之材料，可適當地選擇，例如可列舉玻璃、玻璃-環氧樹脂等硬質材料等。
將基板15設置於加壓機中時，經由未圖示之熱剝離片材將基板15之上表面(相對於安裝有發光二極體元件5之面為相反側之面)暫時固定於上板11。
熱剝離片材係將基板15暫時固定於上板11，且藉由之後的加熱而自基板15剝離之剝離片材。熱剝離片材可使用市售品，具體而言，可使用Revalpha系列(註冊商標，日東電工公司製造)等。
又，將螢光密封片材1及覆蓋層14設置於加壓機中時，將覆蓋層14之下表面載置於下板10之上表面。
藉此，發光二極體元件5以投影至厚度方向上時包含在螢光密封片材1內之方式與其等隔開間隔地對向配置。
並且，於螢光密封片材1之周圍之下板10的上表面，以包圍螢光密封片材1之方式設置間隔件12。
間隔件12於俯視時包圍螢光密封片材1，且形成為於厚度方向上延伸之剖面大致矩形狀。間隔件12之厚度(厚度方向長度)係以下述熱壓接(第2貼合步驟)前之螢光密封片材1之厚度藉由熱壓接而於厚度方向上被壓入之壓入量成為所期望的範圍之方式進行設定，具體而言，設定為與熱壓接後之螢光密封片材1、覆蓋層14及基板15之厚度的總和(參照圖4(e))相同之厚度。
其次，於該方法中，如圖3(d)之箭頭及圖4(e)所示，以被覆各發光二極體元件5之方式將密封層3貼合於基板15(第2貼合步驟)。
具體而言，將上板11朝向下板10下壓，而將基板15與螢光密封片材1熱壓接。實施上板11之下壓直至上板11之周端部的下表面與間隔件12之上表面抵接。下壓之壓力例如為0.05~0.5 MPa，較佳為0.1~0.3 MPa。
又，於上板11之下壓之同時，將基板15、螢光密封片材1及覆蓋層14加熱。加熱溫度例如為100~200℃，較佳為120~180℃。加熱時間例如為1~60分鐘，較佳為2~30分鐘。
於螢光層2由含有B階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，聚矽氧樹脂成為C階段，螢光層2完全硬化。
並且，於螢光層2及密封層3之儲存剪切模數G'滿足上述式(A)(較佳為上述式(A'))之情形時，螢光層2之剖面形狀於熱壓接前後實質上未變化，具體而言，形成為沿著面方向之平板形狀。
又，於密封層3由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，聚矽氧樹脂成為C階段，密封層3完全硬化。藉此，發光二極體元件5埋設於密封層3中而被密封。
進而，於接著層4由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，聚矽氧樹脂成為C階段，螢光層2完全硬化。藉此，覆蓋層14經由接著層4而與螢光層2接著。
因此，於螢光層2由含有B階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成、同時密封層3由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成、且接著層4由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，使螢光層2、密封層3及接著層4中所含之各聚矽氧樹脂經上述熱壓接而同時成為C階段，螢光層2、密封層3及接著層4同時完全硬化。
另一方面，於螢光層2由含有C階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物或螢光體陶瓷板形成，而密封層3由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成、且接著層4由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，使密封層3及接著層4中所含之各聚矽氧樹脂經上述熱壓接而同時成為C階段，密封層3及接著層4同時完全硬化。
藉此，如圖4(e)所示，獲得複數個發光二極體元件5由密封層3密封、且覆蓋層14經由接著層4而與螢光層2接著之作為封裝體的發光二極體裝置20。
其後，如圖4(f)所示，自加壓機中取出發光二極體裝置20並使其上下反轉，繼而，如圖4(f)之單點劃線所示，對發光二極體裝置20進行切割(dicing)加工。即，沿著厚度方向切割發光二極體裝置20，而切成複數個發光二極體元件5。即，如圖4(g)所示，使各發光二極體元件5彼此分開(單片化)。
並且，根據該螢光密封片材1，可經由接著層4將螢光層2接著於覆蓋層14，且利用密封層3將發光二極體元件5密封。
並且，於該螢光密封片材1中，在螢光層2之厚度方向之兩面預先設置有密封層3及接著層4，因此根據發光二極體裝置20之製造方法，藉由經由接著層4將螢光層2貼合於覆蓋層14，且以被覆發光二極體元件5之方式將密封層3貼合於基板15，可一面利用接著層4將螢光 層2接著於覆蓋層14，一面利用密封層3簡易地密封發光二極體元件5。
即，由於可將接著層4、螢光層2及密封層3依序積層於覆蓋層14，或將密封層3、螢光層2及接著層4依序積層於基板15，省略每次加熱各層之工夫，故而可簡化製造步驟，降低製造成本。
詳細而言，於螢光層2由含有B階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物形成、同時密封層3由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成、且接著層4由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成的情形時，藉由第2貼合步驟之熱壓接，螢光層2、密封層3及接著層4之任一者之聚矽氧樹脂均可一次性(總括地)成為C階段，可一次性使螢光層2、密封層3及接著層4完全硬化。
或者，於螢光層2由含有C階段之聚矽氧樹脂之螢光組合物或螢光體陶瓷板形成，而密封層3由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成、且接著層4由含有B階段之聚矽氧樹脂之接著組合物形成的情形時，藉由上述熱壓接，密封層3及接著層4中所含之各聚矽氧樹脂可一次性(總括地)成為C階段，可一次性使密封層3及接著層4完全硬化。
其結果為，可簡化製造步驟。
並且，發光二極體元件5由螢光密封片材1密封之發光二極體裝置20藉由一面利用密封層3提高可靠性，一面利用螢光層2轉換自發光二極體元件5發出之光，可發出高能量之光，進而，可經由覆蓋層14發出該光。
進而，於該發光二極體裝置20中，由於螢光層2形成為沿著面方向之平板形狀，故而可使螢光層2之厚度沿著面方向成為固定，即，確保螢光層2之厚度之均勻性。
再者，於圖3及圖4之實施形態中，如圖3(b)所示，首先，實施經 由接著層4將覆蓋層14貼合於螢光層2之第1貼合步驟，其後，如圖4(e)所示，實施將密封層3貼合於基板15之第2貼合步驟，但第1貼合步驟及第2貼合步驟之順序並無特別限定，亦可相反。
即，例如亦可首先實施第2貼合步驟，其後實施第1貼合步驟。於該情形時，於第2貼合步驟中不進行加熱，僅將密封層3壓接於基板15，而於第1貼合步驟中實施加熱(具體而言為熱壓接)。第1貼合步驟中之加熱溫度與上述第2貼合步驟中之加熱溫度相同。
進而，亦可同時實施第1貼合步驟及第2貼合步驟。
即便如上述般適當地變更第1貼合步驟及第2貼合步驟，亦可發揮與圖3及圖4之實施形態相同之作用效果。
圖5係表示本發明之發光二極體裝置之其他實施形態(螢光層與發光二極體元件之形狀對應之態樣)的剖面圖。
再者，於圖5中，對於與上述各部對應之構件標註同一參照符號，並省略其詳細說明。
如圖5所示，亦可對應於發光二極體元件5之形狀而形成螢光層2。
即，螢光層2係以一面沿著面方向，一面繞過各發光二極體元件5之方式形成。
詳細而言，於螢光層2中，形成有經由密封層3被覆發光二極體元件5之各角部(上表面及側面之稜線部)13之彎曲部6。
彎曲部6係以如下方式形成：於螢光層2中，將於各發光二極體元件5之上表面之正上方部分形成為平板狀的第1平坦部9、與於各發光二極體元件5間之基板15之上表面的正上方部分形成為平板狀之第2平坦部16連接，且自第1平坦部9朝向第2平坦部16、即朝向發光二極體元件5之外側呈彎曲狀傾斜(垂下)。
為獲得包含上述形狀之螢光層2之發光二極體裝置20，例如以滿 足下述式(B)之方式設定用以形成螢光密封片材1之圖2所示之螢光層2(厚度50 μm)及密封層3(厚度140 μm)的25℃下之儲存剪切模數G'，較佳為以滿足下述式(B')之方式設定，進而較佳為以滿足下述式(B")之方式設定。
(螢光層2之儲存剪切模數G')/(密封層3之儲存剪切模數G')<20 (B)
1≦(螢光層2之儲存剪切模數G')/(密封層3之儲存剪切模數G')≦15 (B')
5≦(螢光層2之儲存剪切模數G')/(密封層3之儲存剪切模數G')≦15 (B")
具體而言，圖2中所示之形成於脫模片材25之上表面之厚度50 μm的螢光層2之25℃下之儲存剪切模數G'例如為1.0×103~8.0×104 Pa，較佳為1.5×103~7.75×104 Pa，更佳為2.0×103~6.0×104 Pa。
具有上述儲存剪切模數G'之螢光層2較佳為由含有B階段之聚矽氧樹脂的螢光組合物形成，且選擇塗佈後之螢光組合物之乾燥時的加熱條件、及/或螢光體及填充劑之種類及調配比例。
更具體而言，較佳為將螢光組合物之加熱溫度調整為5分鐘以上且未達10分鐘。
又，圖2中所示之形成於第1基材7之下表面之厚度140 μm的密封層3之25℃下之儲存剪切模數G'例如為1.0×103~2.0×104 Pa，較佳為2.0×103~1.0×104 Pa。
具有上述儲存剪切模數G'之密封層3較佳為由含有B階段之聚矽氧樹脂之密封組合物形成，且選擇塗佈於第1基材7上之後之密封組合物的乾燥時之加熱條件、及/或填充劑之種類及調配比例。
其後，如圖2之箭頭所示，將密封層3貼合(轉印)於螢光層2之上表面。又，如圖2之虛線箭頭所示，自螢光層2之下表面剝離脫模片材 25，繼而，將接著層4貼合(轉印)於螢光層2之下表面。
藉此，獲得螢光密封片材1。
其後，視需要加熱螢光密封片材1。加熱溫度例如為40~140℃，較佳為100~140℃，加熱時間例如為0.5~15分鐘，較佳為1~10分鐘。
其後，按照上述圖3(a)~圖4(f)之各步驟，獲得發光二極體裝置20。
再者，於圖3(d)之箭頭及圖4(e)所示之第2貼合步驟、即以被覆各發光二極體元件5之方式將密封層3貼合於基板15之步驟中，於螢光層2及密封層3之儲存剪切模數G'滿足上述式(B)(較佳為上述式(B'))之情形時，螢光層2之剖面形狀於熱壓接前後產生變化，具體而言，如圖5所示，形成為形成有彎曲部6、第1平坦部9及第2平坦部16之形狀。
又，發光二極體元件5埋設於密封層3中，且密封層3之上側部分之剖面形狀形成為與上述螢光層2對應的形狀。
進而，覆蓋層14經由接著層4而與螢光層2接著，且接著層4之下側部分之剖面形狀形成為與上述螢光層2對應的形狀。
並且，若螢光層2為上述形狀，則可抑制發光二極體裝置20之光角度相依性。又，亦可藉由彎曲部6及第2平坦部16，防止自發光二極體元件5朝向側方(面方向)發出之光之洩漏。具體而言，可有效地防止通過密封層3而不通過螢光層2發出之藍光之洩漏。
再者，於圖2之實施形態中，首先，分別準備螢光層2、密封層3及接著層4，其次，如圖2之箭頭所示，藉由將密封層3轉印於螢光層2之上表面且將接著層4轉印於螢光層2之下表面之轉印法，製造螢光密封片材1。然而，例如，雖未圖示，但亦可例如將密封組合物直接塗佈於螢光層2之上表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成密封層3，且例如將接著組合物直接塗佈於螢光層2之下表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成接著層4(第1直接塗佈法)。
或者，亦可將密封組合物塗佈於第1基材7之下表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成密封層3，其次，將螢光組合物直接塗佈於密封層3之下表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成螢光層2，其後，將接著組合物直接塗佈於螢光層2之下表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成接著層4(第2直接塗佈法)。其後，視需要將第2基材8積層於接著層4之下表面。
進而，亦可與上述相反，即，於第2基材8之上表面由接著組合物形成接著層4，其次，將螢光組合物直接塗佈於接著層4之上表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成螢光層2，其後，將密封組合物直接塗佈於螢光層2之上表面，繼而，藉由加熱使其乾燥而形成密封層3(第3直接塗佈法)。其後，視需要將第1基材7積層於密封層3之上表面。
於第1~第3直接塗佈法中，螢光層2及密封層3之儲存剪切模數G'至少滿足上述式(A)或(B)。
[實施例]
以下示出製備例及實施例，更具體地說明本發明，但本發明並不受該等任何限定。
製備例1 (聚矽氧樹脂之製備)
相對於加熱至40℃之矽烷醇基兩末端之聚矽氧烷(式(1)中，R1均為甲基，n之平均為155，數量平均分子量為11,500，矽烷醇基當量為0.174 mmol/g)2031 g(0.177莫耳)，調配乙烯基三甲氧基矽烷15.76 g(0.106莫耳)、及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷2.80 g(0.0118莫耳)，並進行攪拌混合。
再者，矽烷醇基兩末端之聚二甲基矽氧烷之矽烷醇基(SiOH)相對於乙烯基三甲氧基矽烷及(3-縮水甘油氧基丙基)三甲氧基矽烷之甲氧 基矽烷基(SiOCH3)的莫耳比(矽烷醇基之莫耳數/甲氧基矽烷基之總莫耳數)為1/1。
攪拌混合後，添加氫氧化四甲基銨之甲醇溶液(縮合觸媒，濃度10質量%)0.97 mL(觸媒含量：0.88毫莫耳，相對於矽烷醇基兩末端之聚二甲基矽氧烷100莫耳相當於0.50莫耳)，並於40℃下攪拌1小時。一面將所獲得之混合物(油)於40℃之減壓下(10 mmHg)攪拌1小時，一面去除揮發成分(甲醇等)。
其後，將系統恢復至常壓後，向反應物中添加有機氫矽氧烷(信越化學工業公司製造，數量平均分子量為2,000，氫矽烷基當量為7.14 mmol/g)44.5 g(0.022莫耳)，並於40℃下攪拌1小時。
再者，乙烯基三甲氧基矽烷之乙烯基(CH2=CH-)相對於有機氫矽氧烷之氫矽烷基(SiH基)的莫耳比(CH2=CH-/SiH)為1/3。
其後，於系統中添加鉑-羰基錯合物之矽氧烷溶液(加成觸媒，鉑濃度為2質量%)0.13 mL(作為鉑，相對於有機氫矽氧烷100質量份相當於5.8×10-3質量份)，於40℃下攪拌10分鐘而製備聚矽氧樹脂。
實施例1 1.螢光層之製作
於製備例1之聚矽氧樹脂100質量份中，調配填充劑(Aerosil 976S，二氧化矽微粒子，球形狀，平均粒徑10~15 nm，Aerosil公司製造)5質量份、螢光體(YAG：Ce，球形狀，平均粒徑17 μm)10質量份，並攪拌混合1小時而製備螢光組合物。
其後，將螢光組合物塗佈於脫模片材之上表面，藉由於135℃下加熱10分鐘使其乾燥，而製作厚度50 μm之螢光層(參照圖2)。
再者，螢光層之聚矽氧樹脂為B階段。
2.密封層之製作
於製備例1之聚矽氧樹脂100質量份中，調配填充劑(Aerosil 976S，二氧化矽微粒子，球形狀，平均粒徑10~15 nm，Aerosil公司製造)5質量份，並攪拌混合1小時而製備接著組合物。
其後，將接著組合物塗佈於第1基材(PET製)之下表面，藉由於135℃下加熱6分鐘使其乾燥，而製作厚度140 μm之密封層(參照圖2)。
再者，密封層之聚矽氧樹脂為B階段。
3.接著層之製作
於製備例1之聚矽氧樹脂100質量份中，調配填充劑(Aerosil 976S，二氧化矽微粒子，球形狀，平均粒徑10~15 nm，Aerosil公司製造)5質量份，並攪拌混合1小時而製備接著組合物(參照圖2)。
其後，將接著組合物塗佈於第2基材(PET製)之上表面，藉由於135℃下加熱6分鐘使其乾燥，而製作厚度40 μm之接著層(參照圖2)。
再者，接著層之聚矽氧樹脂為B階段。
4.螢光密封片材之製作
將密封層貼合於螢光層之上表面(參照圖2之朝下箭頭)，且自螢光層之下表面剝離脫模片材(參照圖2之虛線箭頭)，繼而，將接著層貼合於螢光層之下表面，其後，藉由於135℃下加熱10分鐘使其乾燥，藉此製作厚度230 μm之螢光密封片材(參照圖1)。
5.發光二極體裝置之製作
自接著層之下表面剝離第2基材(參照圖3(a)之箭頭)，其次，將厚度150 μm之包含玻璃板之覆蓋層貼合於接著層的下表面(第1貼合步驟，參照圖3(b))。
其次，自密封層之上表面剝離第1基材(參照圖3(c)之箭頭)。
繼而，準備安裝有厚度100 μm、1,000 μm×1,000 μm之複數個發光二極體元件之基板，並將基板、螢光密封片材及覆蓋層設置於加壓機中(參照圖3(d))。
於加壓機之位於螢光密封片材之周圍的下板，以包圍螢光密封片材及覆蓋層之方式設置厚度220 μm之間隔件。
又，經由未圖示之熱剝離片材(Revalpha，日東電工公司製造)，將基板之上表面暫時固定於上板。又，將覆蓋層之下表面載置於下板之上表面。
其次，以被覆各發光二極體元件之方式將密封層貼合於基板(參照圖3(d)之箭頭及圖4(e)，第2貼合步驟)。
具體而言，一面將上板朝向下板下壓，一面於0.22 MPa、160℃之條件下將基板與螢光密封片材及覆蓋層熱壓接10分鐘。
藉此，將發光二極體元件埋設於密封層中。又，覆蓋層經由接著層而與螢光層接著。再者，螢光層為沿著面方向之平板形狀(參照圖4(f))。又，螢光層、密封層及接著層之聚矽氧樹脂成為C階段。
藉此，獲得發光二極體裝置。
其後，自加壓機中取出發光二極體裝置並進行切割加工，而獲得複數個發光二極體元件被切成複數個之發光二極體裝置(參照圖4(f)之單點劃線及圖4(g))。
實施例2
1.於螢光層之製作時，將螢光組合物之乾燥時之加熱時間自10分鐘變更為5分鐘，除此以外，以與實施例1同樣之方式製作螢光密封片材，繼而，獲得發光二極體裝置。
又，於發光二極體裝置中，螢光層係以將第1平坦部及第2平坦部連接，並朝向發光二極體元件之外側向下方呈彎曲狀傾斜之方式形成(參照圖5)。又，密封層及接著層形成為與上述螢光層之形狀對應之形狀。
實施例3
1.於螢光層之製作時，將螢光組合物之乾燥時之加熱時間自10分 鐘變更為15分鐘，除此以外，以與實施例1同樣之方式製作螢光密封片材，繼而，獲得發光二極體裝置。
再者，螢光層為沿著面方向之平板形狀(參照圖4(f))。
實施例4
1.於螢光層之製作時，將螢光組合物之乾燥時之加熱時間自10分鐘變更為7分鐘，除此以外，以與實施例1同樣之方式製作螢光密封片材，繼而，獲得發光二極體裝置。
又，於發光二極體裝置中，螢光層係以將第1平坦部及第2平坦部連接，並朝向發光二極體元件之外側向下方呈彎曲狀傾斜之方式形成(參照圖5)。又，密封層及接著層形成為與上述螢光層之形狀對應之形狀。
(評價) (儲存剪切模數G')
藉由使用流變儀之動態黏彈性測定而算出各實施例中製作之螢光層(參照「1.螢光層之製作」)、密封層(參照「2.密封層之製作」)、及接著層(參照「3.接著層之製作」)之25℃下的儲存剪切模數G'。
將測定條件記載於以下。
測定裝置：流變儀(ARES，Rheometrics公司製造)
測定溫度：25℃
頻率：1 Hz
將結果記載於表1中。
再者，上述說明係作為本發明之例示之實施形態而提供，其僅為例示，不應進行限定性解釋。該技術領域之業者明確可知之本發明的變化例包含於下述申請專利範圍內。
1‧‧‧螢光密封片材
2‧‧‧螢光層
3‧‧‧密封層
4‧‧‧接著層
5‧‧‧發光二極體元件
10‧‧‧下板
11‧‧‧上板
12‧‧‧間隔件
14‧‧‧覆蓋層
15‧‧‧基板
20‧‧‧發光二極體裝置

Claims (11)

  1. 一種螢光密封片材，其特徵在於：其係用以密封發光二極體元件者，且包含：螢光層；密封層，其形成於上述螢光層之厚度方向之一側；及接著層，其形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側且用以接著於覆蓋層。
  2. 如請求項1之螢光密封片材，其係藉由將具有滿足下述式(A)之於頻率1 Hz、25℃下之儲存剪切模數G'的上述螢光層及上述密封層積層而獲得，(上述螢光層之儲存剪切模數G')/(上述密封層之儲存剪切模數G')≧20 (A)。
  3. 如請求項1之螢光密封片材，其係藉由將具有滿足下述式(B)之於頻率1 Hz、25℃下之儲存剪切模數G'的上述螢光層及上述密封層積層而獲得，(上述螢光層之儲存剪切模數G')/(上述密封層之儲存剪切模數G')<20 (B)。
  4. 如請求項1之螢光密封片材，其中上述密封層及上述接著層含有聚矽氧樹脂。
  5. 如請求項4之螢光密封片材，其中上述聚矽氧樹脂為B階段。
  6. 如請求項1之螢光密封片材，其中上述螢光層包含選自由B階段之聚矽氧樹脂、C階段之聚矽氧樹脂、及陶瓷板所組成之群中之至少一種。
  7. 一種發光二極體裝置之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：準備安裝有發光二極體元件之基板； 第1貼合步驟，其係經由包含螢光層、形成於上述螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側之接著層的螢光密封片材之上述接著層，將上述螢光層貼合於上述覆蓋層；及第2貼合步驟，其係以被覆上述發光二極體元件之方式將上述密封層貼合於上述基板。
  8. 如請求項7之發光二極體裝置之製造方法，其中上述密封層及上述接著層含有B階段之聚矽氧樹脂；上述第1貼合步驟及上述第2貼合步驟之中，首先實施一貼合步驟，其後實施另一貼合步驟，或者，同時實施兩貼合步驟；於實施上述另一貼合步驟之步驟或實施上述兩貼合步驟之步驟中，藉由加熱而使上述密封層及上述接著層之聚矽氧樹脂成為C階段。
  9. 一種發光二極體裝置，其特徵在於，其係藉由包括如下步驟之發光二極體裝置之製造方法而製造：準備安裝有發光二極體元件之基板；第1貼合步驟，其係經由包含螢光層、形成於上述螢光層之厚度方向之一側的密封層、及形成於上述螢光層之上述厚度方向之另一側之接著層的螢光密封片材之上述接著層，將上述螢光層貼合於上述覆蓋層；及第2貼合步驟，其係以被覆上述發光二極體元件之方式將上述密封層貼合於上述基板。
  10. 如請求項9之發光二極體裝置，其中上述螢光層形成為沿著與上述厚度方向正交之方向之平板形狀。
  11. 如請求項9之發光二極體裝置，其中上述螢光層係對應於上述發光二極體元件之形狀而形成。
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