JP2013077811A - 封止シート、その製造方法、発光ダイオード装置およびその製造方法 - Google Patents

封止シート、その製造方法、発光ダイオード装置およびその製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】発光ダイオード装置を簡単かつ効率よく製造することのできる、発光ダイオード装置の製造方法、それよって得られ、発光ダイオード素子を面光源と確実にすることのできる発光ダイオード装置、それらに用いられる封止シート、および、その製造方法を提供すること。
【解決手段】発光ダイオード素子１２を封止するための封止層２と、封止層２の上に形成され、発光ダイオード素子１２から発光される光を拡散させるための光拡散層３と、封止層２および光拡散層３の間に介在されるスペーサ層４とを備える封止シート１を、基板１３の上側に配置して、発光ダイオード素子１２を封止層２によって封止する。
【選択図】図３

Description

本発明は、封止シート、その製造方法、発光ダイオード装置およびその製造方法、詳しくは、光学用途に用いられる発光ダイオード装置、その製造方法、それらに用いられる封止シートおよびその製造方法に関する。
高エネルギーの光を発光できる発光ダイオード装置には、例えば、ＬＥＤ（発光ダイオード素子）と、ＬＥＤを封止する封止層とが設けられている。そのような発光ダイオード装置は、ＬＥＤから発光された光が封止層を透過する。
また、ＬＥＤは、光を強い指向性で発光することから、点光源となる。つまり、ＬＥＤの直上部の輝度と、直上部の周囲の輝度との差が大きくなる。そうすると、発光ダイオード装置において光の色むらを生じる。
かかる色むらの発生を抑制すべく、例えば、発光ダイオードチップと、それを封止する透明層と、透明層の上面に形成される光拡散層とを備える発光ダイオード装置が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
特許文献１の発光ダイオード装置は、発光ダイオードチップを透明層によって封止し、その後、光拡散層を、透明層の上面に、上下方向に投影したときに発光ダイオードチップを含むように配置することにより、得られる。
そして、特許文献１の発光ダイオード装置では、発光ダイオードチップから上方に向かって発光される光が、透明層を透過した後、光拡散層において、その面方向に沿って拡散する。そのため、発光ダイオード装置において、発光ダイオードチップが面光源となる。つまり、光拡散層において、発光ダイオードチップの直上部の輝度と、直上部の周囲の輝度との差が低減される。そうすると、発光ダイオード装置において光の色むらの発生が抑制される。
特開２００７−６７２０４号公報
近年、発光ダイオード装置において、発光ダイオード素子をより確実に面光源とすることにより、色むらの発生をより一層有効に抑制することが求められている。
一方、特許文献１の発光ダイオード装置の製造方法では、透明層で発光ダイオードチップを封止し、その後、光拡散層を透明層の上面に配置するので、製造工数が多く、そのため、煩雑となり、製造効率が低いという不具合がある。
本発明の目的は、発光ダイオード装置を簡単かつ効率よく製造することのできる、発光ダイオード装置の製造方法、それよって得られ、発光ダイオード素子を面光源と確実にすることのできる発光ダイオード装置、それらに用いられる封止シート、および、その製造方法を提供することにある。
上記目的を達成するために、本発明の封止シートは、発光ダイオード素子を封止するための封止層と、前記封止層の厚み方向一方側に形成され、前記発光ダイオード素子から発光される光を拡散させるための光拡散層と、前記封止層および前記光拡散層の間に介在されるスペーサ層とを備えることを特徴としている。
また、本発明の封止シートでは、前記スペーサ層の厚みが、０．５ｍｍ以上であることが好適である。
また、本発明の封止シートでは、前記スペーサ層の厚みが、１ｍｍ以上であることが好適である。
また、本発明の封止シートでは、前記スペーサ層は、透明樹脂から形成されていることが好適である。
また、本発明の封止シートでは、前記封止層は、Ｂステージ状態の熱硬化性樹脂から形成されていることが好適である。
また、本発明の封止シートでは、前記光拡散層は、シリコーン樹脂と、前記シリコーン樹脂中に分散する光反射成分とを含有する光拡散樹脂から形成されていることが好適である。
また、本発明の封止シートは、発光ダイオード素子から発光される光の波長を変換するための蛍光体層をさらに備えることが好適である。
また、本発明の封止シートでは、前記蛍光体層は、前記封止層および前記スペーサ層の間に介在されることが好適である。
また、本発明の封止シートの製造方法は、発光ダイオード素子から発光される光を拡散させるための光拡散層を形成する工程と、スペーサ層を前記光拡散層の厚み方向一方側に形成する工程と、発光ダイオード素子を封止するための封止層を、前記スペーサ層の前記厚み方向一方側に形成する工程とを備えることを特徴としている。
また、本発明の発光ダイオード装置は、基板と、前記基板に実装される発光ダイオード素子と、前記基板の上に、前記発光ダイオード素子を封止するように形成される上記した封止シートとを備えることを特徴としている。
また、本発明の発光ダイオード装置では、前記発光ダイオード素子は、前記封止シートの前記厚み方向に対する直交方向において間隔を隔てて複数設けられていることが好適である。
また、本発明の発光ダイオード装置の製造方法は、発光ダイオード素子が実装された基板を用意する工程、および、上記した封止シートを前記基板の厚み方向一方側に配置して、前記発光ダイオード素子を前記封止層によって封止する工程を備えることを特徴としている。
本発明の封止シートの製造方法およびそれにより得られる本発明の封止シートは、封止層、スペーサ層および光拡散層を備えている。そして、本発明の発光ダイオード装置の製造方法では、発光ダイオード素子が実装された基板を用意した後、上記した封止シートを基板に配置して、発光ダイオード素子を封止層によって封止する簡単な方法によって、基板に対する封止層の設置と光拡散層の設置とを同時に実施することができ、それによって、本発明の発光ダイオード装置を効率よく製造することができる。
また、本発明の封止シートの製造方法およびそれにより得られる本発明の封止シートでは、スペーサ層が、封止層および光拡散層の間に介在されているので、封止層と光拡散層との厚み方向の間隔を確実に確保することができる。
そのため、かかる封止シートが配置され、封止層によって発光ダイオード素子が封止された本発明の発光ダイオード装置では、発光ダイオード素子から発光される光は、封止層およびスペーサ層を透過すると、その後、広がりをもって光拡散層に至る。その後、光は、光拡散層において、厚み方向に対する直交方向に拡散する。
その結果、発光ダイオード装置において、発光ダイオード素子を面光源と確実にすることができる。すなわち、発光ダイオード素子の直上部の輝度と、直上部の周囲の輝度との差を低減することができる。そのため、発光ダイオード装置における光の色むらを抑制することできる。
図１は、本発明の封止シートの一実施形態の断面図を示す。 図２は、図１に示す封止シートを製造する方法を説明する工程図であり、（ａ）光拡散層を形成する工程（ｂ）スペーサ層を形成する工程、（ｃ）蛍光体層を形成する工程、（ｄ）封止層を形成する工程を示す。 図３は、図１に示す封止シートを用いて発光ダイオード素子を封止する方法を説明する工程図であり、（ａ）は、発光ダイオード素子が実装された基板を用意する工程、（ｂ）は、発光ダイオード素子を封止シートによって埋設する工程、（ｃ）は、封止シートを基板に圧着する工程、（ｄ）は、封止シートを加熱して硬化させる工程を示す。 図４は、図３（ａ）で示す基板であって、（ａ）は、平面図（ｂ）は、断面図を示す。 図５は、本発明の封止シートの他の実施形態（蛍光体層が設けられず、封止層とスペーサ層とが接触する態様）の断面図を示す。 図６は、比較例１の封止シート（光拡散層およびスペーサ層が設けられない態様）の断面図を示す。 図７は、比較例２および３の封止シート（スペーサ層が設けられない態様）の断面図を示す。 図８は、比較例４〜７の封止シート（スペーサ層が設けられず、光拡散層に空隙が区画される態様）の断面図を示す。 図９は、実施例１の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１０は、実施例２の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１１は、実施例３の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１２は、実施例４の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１３は、実施例５の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１４は、比較例１の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１５は、比較例２の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１６は、比較例３の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１７は、比較例４の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１８は、比較例５の発光を撮影した画像処理図を示す。 図１９は、比較例６の発光を撮影した画像処理図を示す。 図２０は、比較例７の発光を撮影した画像処理図を示す。
図１は、本発明の封止シートの一実施形態の断面図、図２は、図１に示す封止シートを製造する方法を説明する工程図、図３は、図１に示す封止シートを用いて発光ダイオード素子を封止する方法を説明する工程図、図４は、図３（ａ）で示す基板である。
図１に示す封止シート１は、図３（ｄ）が参照されるように、発光ダイオード装置１１（後述）に設けられ、発光ダイオード素子１２（後述、図３参照）を封止するためのシートであって、平面視略矩形状に形成されている。
図１に示すように、封止シート１は、封止層２と、封止層２の上（厚み方向一方側）に形成される光拡散層３と、封止層２および光拡散層３の間に介在されるスペーサ層４とを備えている。また、封止シート１は、封止層２とスペーサ層４との間に介在される蛍光体層５をさらに備えている。
すなわち、封止シート１は、封止層２に、蛍光体層５、スペーサ層４および光拡散層３が上側に順次積層された積層体シートとして形成されている。
封止層２は、平面視略矩シート形状に形成されている。
封止層２を形成する封止材としては、例えば、透明樹脂が挙げられ、そのような透明樹脂は、エラストマーを含み、具体的には、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、例えば、アクリル樹脂などの熱可塑性樹脂などの封止樹脂などが挙げられる。透明樹脂として、好ましくは、熱硬化性樹脂が挙げられる。
熱硬化性樹脂は、例えば、Ｂステージ（半硬化）状態の熱硬化性樹脂組成物を含み、例えば、熱硬化性シリコーン樹脂組成物、熱硬化性エポキシ樹脂組成物が挙げられ、好ましくは、熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
熱硬化性シリコーン樹脂組成物としては、とりわけ、２段階で反応することができる熱硬化性シリコーンなどが挙げられ、具体的には、縮合反応および付加反応（具体的には、ヒドロシリル化反応）することができる熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられ、より具体的には、加熱によって、縮合反応して、Ｂステージ状態（半硬化状態）となることができ、次いで、さらなる加熱によって、付加反応して、硬化（完全硬化）状態となることができる熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、例えば、シラノール両末端ポリシロキサン、アルケニル基含有アルコキシシラン、エポキシ基含有アルコキシシランおよびオルガノハイドロジェンシロキサンを含有している。なお、シラノール両末端ポリシロキサン、アルケニル基含有アルコキシシランおよびエポキシ基含有アルコキシシランは、縮合原料（縮合反応に供される原料）であり、アルケニル基含有アルコキシシランおよびオルガノハイドロジェンシロキサンは、付加原料（付加反応に供される原料）である。
シラノール両末端ポリシロキサンは、分子の両末端にシラノール基（ＳｉＯＨ基）を含有するシラン化合物であって、具体的には、下記式（１）で示される。
（式（１）中、Ｒ１およびＲ２は１価の炭化水素基であり、ｎは１以上の整数を示す。Ｒ１およびＲ２は、互いに同一または相異なっている。）
上記式（１）において、Ｒ１およびＲ２は、好ましくは、互いに同一である。
Ｒ１およびＲ２で示される１価の炭化水素基は、飽和または不飽和であり、直鎖状、分枝鎖状または環状の炭化水素基などが挙げられる。炭化水素基の炭素数は、調製の容易性または熱安定性の観点から、例えば、１〜２０、好ましくは、１〜１０である。
具体的には、１価の炭化水素基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ペンチル、シクロペンチル、ヘキシル、シクロヘキシルなどの飽和脂肪族炭化水素基、例えば、フェニル、ナフチルなどの芳香族炭化水素基などが挙げられる。
１価の炭化水素基として、好ましくは、飽和脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、さらに好ましくは、メチル、フェニル、とりわけ好ましくは、透明性および耐光性の観点から、メチルが挙げられる。
上記式（１）中、ｎは、好ましくは、安定性および／または取り扱い性の観点から、１〜１００００の整数、さらに好ましくは、１〜１０００の整数である。
シラノール両末端ポリシロキサンとして、具体的には、シラノール両末端ポリジメチルシロキサン、シラノール両末端ポリメチルフェニルシロキサン、シラノール両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。好ましくは、シラノール両末端ポリジメチルシロキサンが挙げられる。
シラノール両末端ポリシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
シラノール両末端ポリシロキサンは、単独使用または２種以上併用することができる。
なお、シラノール両末端ポリシロキサンは、通常、ｎが相異なる（つまり、分子量が異なる）化合物の混合物である。
従って、上記式（１）におけるｎは、平均値として算出される。
シラノール両末端ポリシロキサンの数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００〜１０００，０００、好ましくは２００〜１００，０００である。数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレンで換算されて算出される。後述するシラノール両末端ポリシロキサン以外の原料の数平均分子量についても、上記と同様にして算出される。
シラノール両末端ポリシロキサンの配合割合は、縮合原料の総量に対して、例えば、１〜９９．９９質量％、好ましくは、５０〜９９．９質量％、さらに好ましくは、８０〜９９．５質量％である。
アルケニル基含有アルコキシシランは、アルケニル基およびアルコキシ基を併有するシラン化合物であって、具体的には、下記式（２）で示されるアルケニル基含有トリアルコキシシランである。
Ｒ３−Ｓｉ（ＯＲ４）３ （２）
（式（２）中、Ｒ３は、直鎖または環状のアルケニル基、Ｒ４は、１価の炭化水素基である。Ｒ３およびＲ４は、互いに異なっている。）
Ｒ３で示されるアルケニル基の炭素数は、調製の容易性または熱安定性の観点から、例えば、１〜２０、好ましくは、１〜１０である。
具体的には、アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの直鎖状アルケニル基、例えば、ノルボルネニル基、シクロヘキセニル基などの環状アルケニル基などが挙げられる。
好ましくは、直鎖状アルケニル基、さらに好ましくは、付加反応の反応性の観点から、ビニル基が挙げられる。
Ｒ４で示される１価の炭化水素基としては、上記式（１）のＲ１およびＲ２で示される１価の炭化水素基と同様のものが挙げられる。好ましくは、メチルが挙げられる。
具体的には、アルケニル基含有アルコキシシランとしては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシランなどのビニルトリアルコキシシラン、例えば、アリルトリメトキシシラン、例えば、プロペニルトリメトキシシラン、例えば、ブテニルトリメトキシシラン、例えば、ペンテニルトリメトキシシラン、例えば、ヘキセニルトリメトキシシラン、例えば、ヘプテニルトリメトキシシラン、例えば、オクテニルトリメトキシシラン、例えば、ノルボルネニルトリメトキシシラン、例えば、シクロヘキセニルトリメトキシシランなどが挙げられる。
好ましくは、ビニルトリアルコキシシラン、さらに好ましくは、ビニルトリメトキシシランが挙げられる。
アルケニル基含有アルコキシシランは、単独使用または２種以上併用することができる。
アルケニル基含有アルコキシシランは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
アルケニル基含有トリアルコキシシランの配合割合は、縮合原料の総量に対して、例えば、０．０１〜９０質量％、好ましくは、０．０１〜５０質量％、さらに好ましくは、０．０１〜１０質量％である。
エポキシ基含有アルコキシシランは、エポキシ基およびアルコキシ基を併有するシラン化合物であって、具体的には、下記式（３）で示されるエポキシ基含有トリアルコキシシランである。
Ｒ５−Ｓｉ（ＯＲ６）３ （３）
（式（３）中、Ｒ５は、グリシジルエーテル基、Ｒ６は、１価の炭化水素基である。）
Ｒ５で示されるグリシジルエーテル基は、下記式（４）で示されるグリシドキシアルキル基である。
（式（４）中、Ｒ７は、２価の炭化水素基である。）
上記式（４）中、Ｒ７で示される２価の炭化水素基としては、例えば、メチレン、エチレン、プロピレン、ブチレンなどの、炭素数１〜６のアルキレン基、例えば、シクロヘキシレンなどの炭素数３〜８のシクロアルキレン基、例えば、フェニレンなどの炭素数６〜１０のアリーレン基が挙げられる。
２価の炭化水素基としては、好ましくは、アルキレン基、さらに好ましくは、プロピレンが挙げられる。
具体的には、Ｒ５で示されるグリシジルエーテル基としては、グリシドキシメチル、グリシドキシエチル、グリシドキシプロピル、グリシドキシシクロヘキシル、グリシドキシフェニルなどが挙げられる。
上記式（３）中、Ｒ６で示される１価の炭化水素基としては、上記式（１）のＲ１およびＲ２で示される１価の炭化水素基と同様のものが挙げられる。好ましくは、メチルが挙げられる。
具体的には、エポキシ基含有アルコキシシランとしては、例えば、グリシドキシメチルトリメトキシシラン、（２−グリシドキシエチル）トリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランなどのグリシドキシアルキルトリメトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリエトキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリプロポキシシラン、例えば、（３−グリシドキシプロピル）トリイソプロポキシシランなどが挙げられる。
好ましくは、グリシドキシアルキルトリメトキシシラン、さらに好ましくは、グリシドキシメチルトリアルコキシシラン、とりわけ好ましくは、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランが挙げられる。
エポキシ基含有アルコキシシランは、単独使用または２種以上併用することができる。
エポキシ基含有アルコキシシランは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
エポキシ基含有アルコキシシランの配合割合は、縮合原料の総量に対して、例えば、０．０１〜９０質量％、好ましくは、０．０１〜５０質量％、さらに好ましくは、０．０１〜２０質量％である。
シラノール両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）の、アルケニル基含有アルコキシシランおよびエポキシ基含有アルコキシシランのアルコキシシリル基（ＳｉＯＲ４基およびＳｉＯＲ６基）に対するモル比（ＳｉＯＨ／（ＳｉＯＲ４＋ＳｉＯＲ６）は、例えば、２０／１〜０．２／１、好ましくは、１０／１〜０．５／１、さらに好ましくは、実質的に１／１である。
モル比が上記範囲を超える場合には、熱硬化性シリコーン樹脂組成物をＢステージ（半硬化）状態とする際に、適度な靭性を有するＢステージ状物（半硬化物）を得られない場合があり、一方、モル比が上記範囲に満たない場合には、アルケニル基含有アルコキシシランおよびエポキシ基含有アルコキシシランの配合割合が過度に多く、そのため、得られる封止層２の耐熱性が低下する場合がある。
また、モル比が上記範囲内（好ましくは、実質的に１／１）であれば、シラノール両末端ポリシロキサンのシラノール基（ＳｉＯＨ基）と、アルケニル基含有アルコキシシランのアルコキシシリル基（ＳｉＯＲ４基）およびエポキシ基含有アルコキシシランのアルコキシシリル基（ＳｉＯＲ６）とを過不足なく縮合反応させることができる。
アルケニル基含有アルコキシシランのエポキシ基含有アルコキシシランに対するモル比は、例えば、１０／９０〜９９／１、好ましくは、５０／５０〜９７／３、さらに好ましくは、８０／２０〜９５／５である。上記した範囲内であれば、硬化物の強度を確保しつつ、接着性を向上できる利点がある。
オルガノハイドロジェンシロキサンは、主鎖のケイ素原子に直接結合する水素原子を含有する化合物であり、例えば、下記式（５）に示され、主鎖の途中（両末端間）のケイ素原子に直接結合する水素原子を含有するヒドリド化合物、または、下記式（６）で示され、主鎖の両末端のケイ素原子に直接結合する水素原子を含有するヒドリド化合物（ヒドロシリル両末端ポリシロキサン）が挙げられる。
（式（５）中、Ｉ〜ＩＶは、構成単位であり、ＩおよびＩＶが末端単位、ＩＩおよびＩＩＩが繰り返し単位を示し、Ｒ８は、互いに同一または相異なり、１価の炭化水素基である。ａは、０以上の整数を示し、ｂは、２以上の整数を示す。）
（式（６）中、Ｒ９は、互いに同一または相異なり、１価の炭化水素基である。ｃは、０以上の整数を示す。）
構成単位Ｉ〜ＩＶにおけるＲ８は、好ましくは、互いに同一である。
Ｒ８で示される１価の炭化水素基は、上記したＲ１およびＲ２で示される１価の炭化水素基と同様のものが挙げられる。好ましくは、飽和脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、さらに好ましくは、メチル、フェニルが挙げられ、とりわけ好ましくは、メチルが挙げられる。
構成単位ＩおよびＩＶは、両末端の構成単位である。
構成単位ＩＩにおけるａは、構成単位ＩＩの繰り返し単位数であり、好ましくは、反応性の観点から、１〜１０００の整数、さらに好ましくは、１〜１００の整数を示す。
構成単位ＩＩＩにおけるｂは、構成単位ＩＩＩの繰り返し単位数であり、好ましくは、反応性の観点から、２〜１００００、さらに好ましくは、２〜１０００の整数を示す。
具体的には、上記式（５）で示されるヒドリド化合物としては、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ｃｏ−メチルフェニルポリシロキサンなどが挙げられる。好ましくは、ジメチルポリシロキサン−ｃｏ−メチルハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。
上記式（５）で示されるヒドリド化合物は、単独使用または２種以上併用することができる。
なお、上記式（５）で示されるヒドリド化合物は、通常、ａおよび／またはｂが相異なる（つまり、分子量が異なる）化合物の混合物である。
従って、構成単位ＩＩにおけるａおよび構成単位ＩＩＩにおけるｂは、それぞれ、平均値として算出される。
上記式（５）で示されるヒドリド化合物の数平均分子量は、例えば、１００〜１，０００，０００である。
上記式（６）におけるＲ９は、好ましくは、互いに同一である。つまり、両末端のケイ素原子に結合するＲ９と、両末端間のケイ素原子に結合するＲ９とは、すべて同一である。
Ｒ９で示される１価の炭化水素基は、上記したＲ１およびＲ２で示される１価の炭化水素基と同様のものが挙げられる。好ましくは、飽和脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、さらに好ましくは、メチル、フェニルが挙げられる。
上記式（６）中、ｃは、反応性の観点から、好ましくは、１〜１０，０００の整数、さらに、好ましくは１〜１，０００の整数を示す。
具体的には、上記式（６）で示されるヒドリド化合物としては、例えば、ヒドロシリル両末端ポリジメチルシロキサン、ヒドロシリル両末端ポリメチルフェニルシロキサン、ヒドロシリル両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
上記式（６）で示されるヒドリド化合物は、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
上記式（６）で示されるヒドリド化合物はとしては、通常、ｃが相異なる（つまり、分子量が異なる）化合物の混合物である。
従って、上記した（６）におけるｃは、平均値として算出される。
式（６）で表されるヒドリド化合物の数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば１００〜１，０００，０００、さらに好ましくは、１００〜１００，０００である。
オルガノハイドロジェンシロキサンの２５℃における粘度は、例えば、１０〜１００，０００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、１５〜５０，０００ｍＰａ・ｓである。粘度は、Ｂ型粘度計により測定される。
オルガノハイドロジェンシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
オルガノハイドロジェンシロキサンとしては、上記式（５）で示されるヒドリド化合物または上記式（６）で示されるヒドリド化合物を単独使用することができ、あるいは、それらを併用することもできる。オルガノハイドロジェンシロキサンとして、好ましくは、上記式（５）で示されるヒドリド化合物が単独使用される。
オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合は、アルケニル基含有アルコキシシランのアルケニル基（上記式（２）のＲ３）とオルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）とのモル比にもよるが、例えば、アルケニル基含有アルコキシシラン１００質量部に対して、例えば、１０〜１０，０００質量部、好ましくは、１００〜１，０００質量部である。
また、アルケニル基含有アルコキシシランのアルケニル基（上記式（２）のＲ３）の、オルガノハイドロジェンシロキサンに対するヒドロシリル基（ＳｉＨ基）モル比（Ｒ３／ＳｉＨ）は、例えば、２０／１〜０．０５／１、好ましくは、２０／１〜０．１／１、さらに好ましくは、１０／１〜０．１／１、とりわけ好ましくは、１０／１〜０．２／１、もっとも好ましくは、５／１〜０．２／１である。
モル比が上記範囲を超える場合には、熱硬化性シリコーン樹脂組成物をＢステージ状態とする際に、適度な靭性を有する半硬化物を得られない場合があり、モル比が上記範囲に満たない場合には、オルガノハイドロジェンシロキサンの配合割合が過度に多く、そのため、得られる蛍光体層５の耐熱性および靭性が不十分となる場合がある。
また、モル比が上記範囲内であれば、熱硬化性シリコーン樹脂組成物をＢステージ状態とする際に、モル比が上記範囲内であれば、Ｂステージ状態へ迅速に移行させることができる。
熱硬化性シリコーン樹脂組成物は、上記したシラノール両末端ポリシロキサン、アルケニル基含有アルコキシシラン、エポキシ基含有アルコキシシランおよびオルガノハイドロジェンシロキサン）を、触媒とともに、配合して、攪拌混合することにより調製される。
触媒としては、例えば、縮合触媒および付加触媒（ヒドロシリル化触媒）などが挙げられる。
縮合触媒は、シラノール基とアルコキシシリル基との縮合反応の反応速度を向上させる物質であれば特に限定されず、例えば、塩酸、酢酸、ギ酸、硫酸などの酸、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの塩基、例えば、アルミニウム、チタン、亜鉛、スズなどの金属系触媒などが挙げられる。
これらのうち、相溶性および熱分解性の観点から、好ましくは、塩基、さらに好ましくは、水酸化テトラメチルアンモニウムが挙げられる。
縮合触媒の配合割合は、シラノール両末端ポリシロキサン１００モルに対して、例えば、０．１〜５０モル、好ましくは、０．２５〜５モルである。
付加触媒は、付加反応、つまり、アルケニル基とＳｉＨとのヒドロシリル化反応の反応速度を向上させる物質であれば、特に限定されず、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金−カルボニル錯体、白金−アセチルアセテートなどの白金触媒、例えば、パラジウム触媒、例えば、ロジウム触媒などの金属触媒が挙げられる。
これらのうち、相溶性、透明性および触媒活性の観点から、好ましくは、白金触媒、さらに好ましくは、白金−カルボニル錯体が挙げられる。
付加触媒の配合割合は、付加触媒の金属量の質量部数として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して、例えば、１．０×１０−４〜１．０質量部、好ましくは、１．０×１０−４〜０．５質量部、さらに好ましく、１．０×１０−４〜０．０５質量部である。
なお、上記した触媒は、固体状態のものをそのまま用いてもよく、あるいは、取扱性の観点から、溶媒に溶解または分散させた溶液または分散液として用いることもできる。
溶媒としては、例えば、水、例えば、メタノール、エタノールなどのアルコールなどが挙げられる。好ましくは、アルコールが挙げられる。
熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製するには、例えば、上記した原料（縮合原料および付加原料）と、触媒とを一度に加える。あるいは、まず、各原料および各触媒を異なるタイミングでそれぞれ加えることができる。さらには、一部の成分を一度に加え、残部の各成分を、異なるタイミングでそれぞれ加えることもできる。
好ましくは、まず、縮合原料および縮合触媒を一度に加え、次いで、付加原料を加え、その後、付加触媒を加える。
具体的には、シラノール両末端ポリシロキサン、アルケニル基含有アルコキシシランおよびエポキシ基含有アルコキシシラン（つまり、縮合原料）と、縮合触媒とを、上記した割合で配合して、それらを、例えば、５分間〜２４時間攪拌する。
また、配合および攪拌時には、縮合原料の相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に加熱することもできる。
また、原料および縮合触媒の配合時に、それらの相溶性を向上させるための相溶化剤を適宜の割合で加えることもできる。
相溶化剤としては、例えば、メタノールなどのアルコールなどの有機溶媒が挙げられる。なお、相溶化剤は、縮合触媒が有機溶媒の溶液または分散液として調製されている場合には、その有機溶媒を相溶化剤として供することもできる。
その後、系を、必要により減圧にすることにより、揮発成分（有機溶媒）を除去する。
次いで、得られる縮合原料および縮合触媒の混合物に、オルガノハイドロジェンシロキサンを配合して、例えば、１〜６０分間で攪拌する。
配合および攪拌時には、混合物およびオルガノハイドロジェンシロキサンの相溶性および取扱性を向上させるために、例えば、０〜６０℃に加熱することもできる。
その後、系に、付加触媒を配合して、例えば、１〜６０分間で攪拌する。
これにより、熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製することができる。
また、封止材には、必要により、光反射成分および／または蛍光体を含有させることもできる。
光反射成分は、例えば、白色の化合物であって、そのような白色の化合物としては、具体的には、白色顔料が挙げられる。
白色顔料としては、例えば、白色無機顔料が挙げられ、そのような白色無機顔料としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化ケイ素（具体的には、二酸化ケイ素、シリカ）、酸化アルミニウム（アルミナ）、タルクなどの酸化物、例えば、鉛白（炭酸鉛）、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、例えば、窒化アルミニウムなどの窒化物、例えば、カオリン（カオリナイト）などの粘土鉱物などが挙げられる。
白色無機顔料として、好ましくは、酸化物、さらに好ましくは、シリカが挙げられる。
シリカとしては、例えば、溶融シリカ粉末、結晶シリカ粉末などが挙げられ、好ましくは、溶融シリカ粉末（すなわち、石英ガラス粉末）が挙げられる。
光反射成分は、粒子状であり、その形状は限定されず、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。好ましくは、球状が挙げられる。
光反射成分の最大長さの平均値（球状である場合には、その平均粒子径）は、例えば、１〜６０μｍ、好ましくは、２〜４５μｍである。最大長さの平均値は、レーザー回折散乱式粒度分布計を用いて測定される。なお、以下の粒子の最大長さの平均値は、上記と同様にして測定される。
光反射成分の配合割合は、透明樹脂１００質量部に対して、例えば、０．５〜９０質量部、好ましくは、着色性、光反射性および透明樹脂のハンドリング性の観点から、１．５〜７０質量部である。
上記した光反射成分は、透明樹脂中に均一に分散される。
蛍光体は、後の蛍光体層５において詳述され、透明樹脂中に均一に分散される。蛍光体の配合割合は、透明樹脂１００質量部に対して、例えば、０．５〜９０質量部、好ましくは、１．５〜７０質量部である。
光反射成分および／または蛍光体を封止材に配合する場合には、熱硬化性シリコーン樹脂組成物と、光反射成分および／または蛍光体とを配合する。
封止層２（Ｂステージ状態の封止層２）の圧縮弾性率の２５℃におけるは、例えば、０．０２〜１ＭＰａである。圧縮弾性率は、例えば、荷重測定器（精密加重測定器１６０５ ＩＩ ＶＬ、アイコーエンジニアリング社製）にて測定される。
封止層２の厚みＬ１（図３（ｂ）参照）は、発光ダイオード素子１２を埋設できるように調整されており、具体的には、例えば、３００〜３０００μｍ、好ましくは、５００〜２０００μｍである。
蛍光体層５は、図１に示すように、封止層２の上面全面に形成されている。
蛍光体層５は、蛍光体を含有しており、そのような蛍光体としては、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体などが挙げられる。そのような蛍光体としては、例えば、複合金属酸化物や金属硫化物などに、例えば、セリウム（Ｃｅ）やユウロピウム（Ｅｕ）などの金属原子がドープされた蛍光体が挙げられる。
具体的には、蛍光体としては、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ２ＣａＭｇ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２：Ｃｅなどのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４（ＢＯＳ（バリウム・オルトシリケート））：Ｅｕ、Ｃａ３ＳｉＯ４Ｃｌ２：Ｅｕ、Ｓｒ３ＳｉＯ５：Ｅｕ、Ｌｉ２ＳｒＳｉＯ４：Ｅｕ、Ｃａ３Ｓｉ２Ｏ７：Ｅｕなどのシリケート蛍光体、例えば、ＣａＡｌ１２Ｏ１９：Ｍｎ、ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｅｕなどのアルミネート蛍光体、例えば、ＺｎＳ：Ｃｕ，Ａｌ、ＣａＳ：Ｅｕ、ＣａＧａ２Ｓ４：Ｅｕ、ＳｒＧａ２Ｓ４：Ｅｕなどの硫化物蛍光体、例えば、ＣａＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、ＳｒＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉ５Ｎ８：Ｅｕなどの窒化物蛍光体、例えば、Ｋ２ＳｉＦ６：Ｍｎ、Ｋ２ＴｉＦ６：Ｍｎなどのフッ化物系蛍光体などが挙げられる。好ましくは、青色光から黄色光への変換特性の観点から、ガーネット型蛍光体、さらに好ましくは、変換効率の観点から、ＹＡＧ：Ｃｅ、ＢＯＳ：Ｅｕが挙げられる。
これら蛍光体は、単独使用または２種以上併用することができる。
また、蛍光体は、粒子状であり、その形状は、特に限定されず、例えば、球状、平板状、針状などが挙げられる。
また、蛍光体の最大長さの平均値（球状である場合には、その平均粒子径）は、例えば、０．１〜５００μｍ、好ましくは、０．２〜２００μｍである。蛍光体粒子の平均粒子径は、粒度分布測定装置により測定される。
また、蛍光体層５は、上記した蛍光体を樹脂に配合した蛍光体含有樹脂から形成されている。
樹脂としては、上記した封止層２に用いられる透明樹脂と同様の透明樹脂が挙げられ、好ましくは、熱硬化性樹脂組成物、さらに好ましくは、熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。また、樹脂は、好ましくは、Ｃステージ（完全硬化）状態の熱硬化性樹脂が挙げられる。
蛍光体含有樹脂組成物を調製するには、上記した蛍光体および樹脂（好ましくは、熱硬化性樹脂）を配合して、攪拌混合する。具体的には、蛍光体および樹脂を配合して、それらを混合して、蛍光体を樹脂中に均一に分散させる。
蛍光体の配合割合は、蛍光体の量子効率や散乱性によって適宜調整され、例えば、白色など、所定の色目となるように調整され、具体的には、蛍光体含有樹脂組成物に対して、例えば、１〜５０質量％、例えば、１０〜４０質量％である。
攪拌温度は、例えば、室温（約２５℃）〜５０℃であり、攪拌時間は、例えば、１分間〜１８０分間である。
これにより、蛍光体含有樹脂組成物を調製する。
あるいは、蛍光体層５を、例えば、蛍光体のセラミックスから、蛍光体セラミックスプレートとして形成することもできる。
蛍光体層５の厚みは、例えば、５０〜１０００μｍ、好ましくは、５０〜５００μｍである。
スペーサ層４は、蛍光体層５の上面全面に形成されている。
スペーサ層４は、例えば、透明樹脂から形成されている。そのような透明樹脂としては、封止層２を形成する透明樹脂と同様のものが挙げられ、好ましくは、光反射成分を含有しない透明樹脂、とりわけ好ましくは、熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
スペーサ層４の厚みは、例えば、０．５ｍｍ以上、好ましくは、１ｍｍ以上、さらに好ましくは、１．２ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下であり、好ましくは、４ｍｍ以下、さらに好ましくは、３ｍｍ以下でもある。
スペーサ層４の厚みが上記下限未満であれば、後述する発光ダイオード素子１２（図４参照）間の間隔が広い場合（具体的には、５ｍｍ以上）に、発光ダイオード素子１２から発光された光が、スペーサ層４において十分に広がらず、そのため、次に説明する光拡散層３において発光ダイオード素子１２が面光源とならない場合がある。
一方、スペーサ層４の厚みが上記上限を超える場合には、塗布などによってスペーサ層４を簡便に形成することができない場合がある。
スペーサ層４の光透過率は、スペーサ層４の厚みが５００μｍの場合に、波長４４０〜６００ｎｍの光に対して、例えば、８０％以上、好ましくは、８５％以上、さらに好ましくは、９０％以上であり、例えば、１００％以下でもある。
また、スペーサ層４の屈折率は、波長５５５ｎｍの光に対して、例えば、１を超過し、好ましくは、１．３以上、さらに好ましくは、１．３５以上であり、例えば、１．４５以下でもある。
光拡散層３は、スペーサ層４の上面全面に形成されている。
光拡散層３は、例えば、透明樹脂と、光反射成分とを含有する光拡散樹脂組成物から形成されている。
透明樹脂としては、上記した透明樹脂と同様のものが挙げられ、長期信頼性の観点から、好ましくは、シリコーン樹脂、さらに好ましくは、Ｃステージ状態の熱硬化性シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
光反射成分は、透明樹脂（好ましくは、熱硬化性シリコーン樹脂組成物）中に分散している。光反射成分としては、上記した封止材に配合することもできる光反射成分と同様のものが挙げられる。
光反射成分の最大長さの平均値（球状である場合には、その平均粒子径）は、例えば、１μｍ以上、好ましくは、２μｍ以上であり、また、例えば、６０μｍ以下、好ましくは、４０μｍ以下、さらに好ましくは、２０μｍ以下でもある。
光反射成分の最大長さの平均値が上記下限に満たない場合には、光拡散層３において光のレイリー散乱を生じ、そのため、後方散乱が大きくなる場合がある。
また、光反射成分の最大長さの平均値が上記上限を超える場合には、光反射成分（を構成する粒子）と、透明樹脂との界面における反射（界面反射）が大きくなり、後方散乱が大きくなる場合がある。
光反射成分の配合割合は、例えば、光拡散樹脂組成物に対して、例えば、３質量％以上、好ましくは、５質量％以上であり、また、例えば、５０質量％以下である。また、光反射成分の配合割合は、透明樹脂１００質量部に対して、例えば、３〜９０質量部、好ましくは、１０〜６０質量部である。
光拡散層３の厚みは、例えば、５０〜２０００μｍ、好ましくは、１００〜１０００μｍである。
次に、封止シート１を製造する方法について、図２を参照して説明する。
この方法では、まず、図２（ａ）に示すように、光拡散層３を形成する。
光拡散層３を形成するには、例えば、透明樹脂と光反射成分とを配合して、必要により溶媒をさらに適宜の割合で配合した後、光拡散樹脂組成物を調製する。
その後、調製した光拡散樹脂組成物を、例えば、離型フィルム（セパレータフィルム）６の上に塗布して、光拡散樹脂組成物からなる塗膜を形成する。その後、塗膜を加熱する。これにより、Ｃステージ（完全硬化）状態の光拡散樹脂からなる光拡散層３を形成する。
加熱温度は、例えば、８０〜１５０℃、好ましくは、１００〜１２０℃であり、加熱時間は、例えば、３〜３００分間、好ましくは、５〜６０分間である。
あるいは、予めフィルム状に成形された光拡散フィルムを光拡散層として供することもできる。光拡散フィルムとしては、市販品を用いることができ、具体的には、例えば、ライトアップシリーズ（きもと社製）などが用いられる。
なお、光拡散フィルムを光拡散層として供する場合には、離型フィルム（セパレータフィルム）６を用いることなく、光拡散フィルムをそのままフィルム状の光拡散層として用意する。
次いで、この方法では、図２（ｂ）に示すように、スペーサ層４を光拡散層３の上（厚み方向一方側）に形成する。
具体的には、透明樹脂と必要により溶媒と配合して透明樹脂組成物を調製する。
調製した透明樹脂組成物を、光拡散層３の上面全面に塗布して、透明樹脂組成物からなる塗膜を形成する。その後、塗膜を加熱する。加熱温度は、例えば、８０〜１３０℃、好ましくは、９０〜１００℃であり、加熱時間は、例えば、３〜３００分間、好ましくは、５〜６０分間である。
これより、Ｃステージ（完全硬化）状態の透明樹脂からなるスペーサ層４を形成する。
次いで、この方法では、図２（ｃ）に示すように、蛍光体層５をスペーサ層４の上（厚み方向一方側）に形成する。
具体的には、樹脂と蛍光体とを配合して、必要により溶媒をさらに適宜の割合で配合した後、蛍光体含有樹脂組成物を調製する。
その後、調製した蛍光体含有樹脂組成物をスペーサ層４の上面全面に塗布して、蛍光体含有樹脂組成物からなる塗膜を形成する。その後、塗膜を加熱する。加熱温度は、例えば、８０〜１３０℃、好ましくは、９０〜１００℃であり、加熱時間は、例えば、３〜３００分間、好ましくは、５〜６０分間である。
これにより、Ｃステージ（完全硬化）状態の蛍光体含有樹脂からなる蛍光体層５を形成する。
あるいは、蛍光体セラミックスプレートをスペーサ層４の上に積層することにより、蛍光体層５を形成することもできる。
次いで、この方法では、図２（ｄ）に示すように、封止層２を蛍光体層５の上（厚み方向一方側）に形成する。
具体的には、封止樹脂と光反射成分および／または蛍光体とを含有する封止樹脂組成物を蛍光体層５の上面全面に塗布して、封止樹脂組成物からなる塗膜を形成する。その後、塗膜を加熱する。加熱温度は、例えば、１００〜１６０℃、好ましくは、１１０〜１５５℃であり、加熱時間は、例えば、１〜６０分間、好ましくは、３〜１０分間である。
これにより、Ｂステージ（半硬化）状態の封止樹脂組成物からなる封止層２を形成する。
このようにして、封止シート１を得る。
次に、封止シート１を用いて発光ダイオード素子１２を封止して、発光ダイオード装置１１を製造する方法について、図３および図４を参照して説明する。
この方法では、図４（ａ）および図４（ｂ）に示すように、発光ダイオード素子１２が実装された基板１３を用意する。
基板１３は、平板状をなし、上面において、発光ダイオード素子１２と電気的に接続するための端子（図示せず）と、それに連続する配線（図示せず）とが設けられている。
発光ダイオード素子１２は、基板１３の上（厚み方向一方側）において、面方向（厚み方向に対する直交方向）に間隔を隔てて整列配置されている。各発光ダイオード素子１２は、平面視略矩形状に形成されている。発光ダイオード素子１２は、ワイヤボンディングまたはフリップチップなどによって、基板１３に実装されている。
各発光ダイオード素子１２間の間隔は、例えば、０．１〜１００ｍｍ、好ましくは、１〜１０ｍｍであり、各発光ダイオード素子１２の面方向の最大長さ（発光ダイオード素子１２の大きさ）は、例えば、１〜５ｍｍ、好ましくは、１〜２ｍｍであり、各発光ダイオード素子１２の面方向の最小長さは、例えば、０．１〜１ｍｍ、好ましくは、０．２〜１．５ｍｍである。
なお、基板１３は、複数の発光ダイオード素子１２が実装されていることから、マルチ基板とされる。
次いで、この方法では、図３（ａ）に示すように、封止シート１を基板１３の上（厚み方向一方）側に隣接配置する。
具体的には、図２（ｄ）に示す封止シート１を上下反転し、その後、図３（ａ）の矢印、図３（ｂ）および図３（ｃ）に示すように、封止シート１によって発光ダイオード素子１２を埋設する。具体的には、封止シート１を、基板１３の上に、発光ダイオード素子１２、端子および配線が封止層２に埋設されるように載置する。
詳しくは、図３（ｂ）に示すように、封止シート１を降下させて（押下げて）、封止層２によって発光ダイオード素子１２の表面を被覆する。続いて、図３（ｃ）に示すように、封止シート１を基板１３に対して圧着する。
圧着は、封止層２が基板１３側に押し込まれる（圧縮される）量（以下、押込み量とする）を制御することにより実施する。
押込み量は、下記式により示される。
押込み量＝圧縮（圧着）前の封止層２の厚みＬ１−圧縮（圧着）後の封止層２の厚みＬ２
押込み量は、下記式により示される押込み率が、例えば、３〜３０％に設定されるように、調節される。
押込み率＝押込み量／圧縮（圧着）前の封止層２の厚みＬ１×１００％
具体的には、封止シート１を、封止層２の厚みが、押込み量分圧縮されるように圧着する。
このように押込み量を調節することで、封止層２の圧壊を防止して、発光ダイオード素子１２を封止層２で確実に封止することができる。
圧着の温度は、例えば、０〜４０℃、好ましくは、１５〜３５℃である。
また、圧着では、封止シート１を押下げた（押込んだ）状態で保持することができ、その保持時間は、例えば、１０秒間〜１０分間、好ましくは、１０秒間〜５分間である。
その後、図３（ｄ）に示すように、封止層２を加熱することにより、封止樹脂組成物を硬化させる。
加熱温度は、例えば、１００〜１６０℃、好ましくは、１２０〜１５５℃であり、加熱時間は、例えば、１０〜６００分間、好ましくは、６０〜４５０分間である。
これによって、発光ダイオード素子１２を、Ｃステージ（完全硬化）状態の封止層２によって封止する。
その後、必要により、図３（ｄ）の仮想線で示すように、離型フィルム６を光拡散層３から引き剥がす。
このようにして、図３（ｄ）に示すように、基板１３、発光ダイオード素子１２および封止シート１を備える発光ダイオード装置１１を製造することができる。
なお、この発光ダイオード装置１１は、マルチ基板である基板１３に実装された複数の発光ダイオード素子（チップ）１２が封止層２によって封止されていることから、マルチチップモジュールとされる。
そして、上記した方法により得られる封止シート１は、封止層２、スペーサ層４および光拡散層３を備えている。そして、上記した発光ダイオード装置１１の製造方法では、発光ダイオード素子１２が実装された基板１３を用意した後、封止シート１を基板１３に配置して、発光ダイオード素子１２を封止層２によって封止する簡単な方法によって、基板１３に対する封止層２の設置と光拡散層３の設置とを同時に実施することができ、それによって、発光ダイオード装置１１を効率よく製造することができる。
また、封止シート１では、スペーサ層４が、封止層２および光拡散層３の間に介在されているので、封止層２と光拡散層３との厚み方向の間隔を確実に確保することができる。
そのため、かかる封止シート１が配置され、封止層２によって発光ダイオード素子１２が封止された発光ダイオード装置１１では、発光ダイオード素子１２から発光される光は、封止層２およびスペーサ層４を透過すると、その後、広がりをもって光拡散層３に至る。その後、光は、光拡散層３において、面方向に拡散する。
その結果、発光ダイオード装置１１において、発光ダイオード素子１２を面光源と確実にすることができる。すなわち、発光ダイオード素子１２の直上部の輝度と、直上部の周囲の輝度との差を低減することができる。
具体的には、基板１３に、等間隔に整列状に複数実装された発光ダイオード素子を、封止シート１で封止した発光ダイオード装置１１における輝度均一性（後の実施例で詳述）は、例えば、７０％以上、好ましくは、７５％以上、さらに好ましくは、９０％以上、とりわけ好ましくは、９５％以上であり、また、例えば、１００％以下でもある。
そのため、発光ダイオード装置１１における光の色むらを抑制することできる。
図５は、本発明の封止シートの他の実施形態（蛍光体層が設けられず、封止層とスペーサ層とが接触する態様）の断面図を示す。
なお、以下の各図面において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
図１の実施形態では、蛍光体層５を封止層２とスペーサ層４との間に介在させているが、例えば、図５に示すように、蛍光体層５を設けず、封止層２とスペーサ層４とをそれらが互いに接触するように設けることもできる。
図５において、この封止シート１は、封止層２と、封止層２の上に形成される光拡散層３と、封止層２および光拡散層３の間に介在されるスペーサ層４とを備えている。つまり、封止シート１は、封止層２に、スペーサ層４および光拡散層３が上側に順次積層された積層体シートとして形成されている。
スペーサ層４は、封止層２の上面全面に形成されている。
図５で示す封止シート１は、上記した図１で示す封止シート１と同様の作用効果を奏することができる。
好ましくは、図１に示すように、封止シート１において、蛍光体層５を封止層２とスペーサ層４との間に介在されるように設ける。
図１に示す封止シート１では、図３（ｄ）が参照されるように、蛍光体層５によって、発光ダイオード素子１２から発光される光の波長を変換することができる。具体的には、蛍光体層５によって、発光ダイオード素子１２から発光される光に含まれる青色光を、蛍光体層５によって黄色光に部分的に変換することができる。そのため、発光ダイオード装置１１は、黄色光と、蛍光体層５を透過するが、黄色光に変換されなかった青色光との混色によって、高エネルギーの白色光を発光することができる。
なお、図１および図３（ｄ）の実施形態では、蛍光体層５を封止層２とスペーサ層４との間に介在させているが、その配置は特に限定されず、図示しないが、例えば、スペーサ層４と光拡散層３との間に介在させたり、あるいは、光拡散層３の上面全面に設けることもできる。
好ましくは、図１および図３（ｄ）の実施形態のように、蛍光体層５を封止層２とスペーサ層４との間に介在させる。
これによって、発光ダイオード素子１２から発光され、続いて、封止層２を透過し、蛍光体層５によって波長が一部変換された光は、黄色光および青色光の混色光（白色光）として、スペーサ層４を透過して、広がりをもって光拡散層３に至る。そして、高エネルギーの白色光が、光拡散層３において、面方向に拡散するので、発光ダイオード素子１２を高エネルギーの面光源とすることができる。
一方、図５の封止シート１において、封止層２に蛍光体を含有させて、封止層２を封止蛍光層２とすることもできる。
すなわち、封止蛍光層２を形成する封止樹脂に蛍光体を含有させ、それによって、蛍光体を封止樹脂中に分散させる。
この実施形態であれば、図１の封止シート１と同様の作用効果（高エネルギーの白色光の発光）を奏することができる。
また、図３（ｄ）の発光ダイオード装置１１では、発光ダイオード素子１２を基板１３に複数実装しているが、例えば、図示しないが、発光ダイオード素子１２を基板１３に１つ実装することもできる。
その場合にも、図１の封止シート１と同様の作用効果を奏することができる。
好ましくは、図３（ｄ）で示すように、発光ダイオード装置１１において、発光ダイオード素子１２を基板１３に複数実装する。
これにより、複数の発光ダイオード素子１２によって、発光光量を増大することができながら、各発光ダイオード素子１２の直上部の輝度と、直上部の周囲（各発光ダイオード素子１２間の部分を含む。）の輝度との差を低減して、発光ダイオード装置１１において光の色むらの発生を抑制することができる。
以下に、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明は、何らそれらに限定されない。
実施例１
（１）光拡散層の形成
シリコーンエラストマー（ＥＬＡＳＴＯＳＩＬ ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカーシリコーン社製）５ｇに、二酸化ケイ素（ＦＢ−３ＳＤＣ、球状、平均粒子径３．４μｍ、電気化学合成社製）５ｇを加え、手攪拌により均一に分散し、液状の光拡散樹脂組成物を調製した。その後、調製した光拡散樹脂組成物を、脱泡し、続いて、セパレータフィルム（ＳＳ４Ｃ）の上に、アプリケーターを用いて、厚みが５００μｍとなるように塗布し、その後、塗膜を１００℃で、１０分間加熱硬化することにより、Ｃステージ（完全硬化）の光拡散樹脂からなる光拡散層を形成した（図２（ａ）参照）。
（２）スペーサ層の形成
脱泡したシリコーンエラストマー（ＥＬＡＳＴＯＳＩＬ ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカーシリコーン社製）からなる熱硬化性シリコーン樹脂組成物を、上記（１）で形成した光拡散層の上面全面に、厚みが１ｍｍとなるように塗布し、その後、塗膜を１００℃で、１０分間、加熱して硬化することにより、Ｃステージ（完全硬化）の透明樹脂からなるスペーサ層を形成した（図２（ｂ）参照）。
（３）蛍光体層の形成
シリコーンエラストマー（ＥＬＡＳＴＯＳＩＬ ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカーシリコーン社製）７４ｇに、ＹＡＧ：Ｃｅを２６ｇ加え、手攪拌により均一に分散し、液状の蛍光体含有樹脂組成物を調製した。その後、調製した蛍光体含有樹脂組成物を脱泡し、続いて、スペーサ層の上面全面に、厚みが１００μｍとなるように塗布し、その後、塗膜を１００℃で、１０分間、加熱して硬化することにより、Ｃステージ（完全硬化）の蛍光体含有樹脂からなる蛍光体層を形成した（図２（ｃ）参照）。
（４）封止層の形成および封止シートの作製
４０℃に加温したシラノール両末端ポリジメチルシロキサン（シラノール両末端ポリシロキサン、式（１）中、Ｒ１およびＲ２がすべてメチル、ｎの平均が１５５、数平均分子量１１，５００）２０３１ｇ（０．１７７モル）に対して、ビニルトリメトキシシラン（アルケニル基含有アルコキシシラン）１５．７６ｇ（０．１０６モル）、および、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン（エポキシ基含有アルコキシシラン）２．８０ｇ（０．０１１８モル）とを配合して、攪拌混合した。
なお、シラノール両末端ポリジメチルシロキサンのＳｉＯＨ基の、ビニルトリメトキシシランおよび（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシランのＳｉＯＣＨ３基に対するモル比（ＳｉＯＨ基のモル数／ＳｉＯＣＨ３基のモル数）は、１／１であった。
攪拌混合後、水酸化テトラメチルアンモニウムのメタノール溶液（縮合触媒、濃度１０質量％）０．９７ｍＬ（０．７６６ｇ、触媒含量：０．８８ミリモル、シラノール両末端ポリジメチルシロキサン１００モルに対して０．５０モルに相当）を加え、４０℃で１時間攪拌した。得られた混合物（オイル）を４０℃の減圧下（１０ｍｍＨｇ）で、１時間攪拌しながら、揮発分（メタノールなど）を除去した。
その後、系を常圧に戻した後、反応物に、オルガノハイドロジェンシロキサン（式（５）中、Ｒ８が全てメチル、ａの平均が１０、ｂの平均が１０。２５℃における粘度２０ｍＰａ・ｓ）４４．６７ｇ（０．３１９モル）を加え、４０℃で１時間攪拌した。
なお、ビニルトリメトキシシランのビニル基（ＣＨ２＝ＣＨ−）の、オルガノハイドロジェンシロキサンのヒドロシリル基（ＳｉＨ基）に対するモル比（ＣＨ２＝ＣＨ−／ＳｉＨ）は、１／３であった。
その後、系に、白金−カルボニル錯体溶液（付加触媒、白金濃度２質量％）０．１３ｇ（０．１３ｍＬ、白金含量２質量％、白金として、オルガノハイドロジェンシロキサン１００質量部に対して１．２×１０−４質量部に相当）を加えて、４０℃で１０分間攪拌した。
これにより、熱硬化性シリコーン樹脂組成物を調製した。
その後、調製した熱硬化性シリコーン樹脂組成物５０ｇと、二酸化ケイ素（ＦＢ−４０Ｓ、球状、平均粒子径４０μｍ、電気化学合成社製）５０ｇとを配合して、均一に分散して、液状の混合物を調製した。その後、混合物を脱泡し、続いて、蛍光体層の上面全面に、厚み（Ｌ１）が１ｍｍとなるように塗布し、その後、塗膜を１３５℃で３分間、加熱することにより、Ｂステージ（半硬化）状態の、二酸化ケイ素を含有する封止樹脂組成物からなる封止層を形成した（図２（ｄ）参照）。なお、封止層の圧縮弾性率（２５℃）は、０．１ＭＰａであった。
これによって、離型フィルムに、光拡散層、スペーサ層、蛍光体層および封止層が順次積層された封止シートを作製した。
（５）発光ダイオード装置の製造
複数（２５個：縦５列、横５列）の発光ダイオード素子（チップ）が間隔を隔てて整列状に実装された基板（マルチ基板）を用意した（図３、図４（ａ）および図４（ｂ）参照）。なお、各発光ダイオード素子は、１辺の長さが１ｍｍ（つまり、大きさ１ｍｍ×１ｍｍ）の平面視正方形状をなし、各発光ダイオード素子間の間隔は５ｍｍであった。
次いで、上下反転した封止シートを、封止層が発光ダイオード素子を埋設するように、基板の上に載置した（図３（ａ）参照）。
具体的には、封止シートは、図２（ｄ）に示す状態の封止シートを上下反転させて、封止層が、発光ダイオード素子と上下方向に間隔を隔てて対向するように、配置した（図３（ａ）参照）。
次いで、常温（２５℃）で、発光ダイオード素子を封止シートによって埋設した（図３（ｂ）および図３（ｃ）参照）。
具体的には、封止シートを降下させ、封止層によって発光ダイオード素子の表面を被覆した（図３（ｂ）参照）。続いて、封止シートの位置を、封止層の厚みが押込み量５０μｍ（押込み率５％＝押込み量５０μｍ／圧縮（圧着）前の封止層の厚み（Ｌ１）１０００μｍ×１００％）分圧縮されるように制御した状態で４０秒保持し、封止シートを基板に対して圧着した（図３（ｃ）参照）。
圧着後、封止層の厚み（Ｌ２）は９５０μｍであった。
その後、１５０℃で、５時間加熱して、封止層を硬化させた（図３（ｄ）参照）。
これによって、発光ダイオード素子を、Ｃステージ（完全硬化）状態の封止層によって封止した。
その後、セパレータフィルム（ＳＳ４Ｃ）を光拡散層から引き剥がした（図３（ｄ）の下線参照）。
これにより、発光ダイオード装置（マルチチップモジュール）を製造した。
実施例２
（２）スペーサ層の形成において、スペーサ層の厚みを１ｍｍから２ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光体層および封止層を順次形成して、封止シートを形成し、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
実施例３
（２）スペーサ層の形成において、スペーサ層の厚みを１ｍｍから３ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光体層および封止層を順次形成して、封止シートを形成し、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
実施例４
（２）スペーサ層の形成において、スペーサ層の厚みを１ｍｍから４ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、蛍光体層および封止層を順次形成して、封止シートを形成し、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
実施例５
（１）光拡散層の形成において、厚み１２５μｍの光拡散フィルム（ライトアップＰＢＵ、きもと社製）を光拡散層として供した以外は、実施例１と同様にして、スペーサ層、蛍光体層および封止層を順次形成して、封止シートを形成し、続いて、発光ダイオード装置を製造した。
つまり、セパレータフィルム（ＳＳ４Ｃ）を用いることなく、光拡散フィルムを光拡散層として用意した。
比較例１
光拡散層およびスペーサ層を設けなかった以外は、実施例１と同様にし、発光ダイオード装置を製造した（図６参照）。
つまり、図６に示すように、封止シート１は、封止層２と、その上に形成される蛍光体層５とを備える。
比較例２
スペーサ層を設けなかった以外は、実施例１と同様にし、発光ダイオード装置を製造した（図７参照）。
つまり、図７に示すように、封止シート１は、封止層２と、その上に形成される蛍光体層５と、蛍光体層５の上に形成される光拡散層３とを備える。
比較例３
図６で示された比較例１の発光ダイオード装置１１における蛍光体層５の上に、厚み１２５μｍの光拡散フィルム（ライトアップＰＢＵ、きもと社製）を積層した（図７参照）。
つまり、図６で示された発光ダイオード素子１２をすでに封止した後の封止シート１に、図７に示すように、光拡散フィルム３を設けた。
比較例４
まず、図８が参照されるように、厚み１２５μｍの光拡散フィルム（ライトアップＰＢＵ、きもと社製）の周端部を下側に折り返することにより、下方に向かって開く断面コ字形状の光拡散層を形成した。この光拡散層を、その中央部が、図６で示された比較例１の発光ダイオード装置１１の発光ダイオード素子１２と対向するように位置決めした後、光拡散層３の周端部を基板１３の周端部に積層した。これによって、光拡散層３の中央部の下側に、厚み（厚み方向間隔）１ｍｍの空隙７を区画した（図８参照）。
つまり、図６で示された発光ダイオード素子１２をすでに封止した後の封止シート１に、図８で示す断面コ字形状の光拡散層３を設けた。
比較例５
光拡散層３の形成において、空隙７の厚みを１ｍｍから２ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、発光ダイオード装置を製造した。
比較例６
光拡散層３の形成において、空隙７の厚みを１ｍｍから３ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、発光ダイオード装置を製造した。
比較例７
光拡散層３の形成において、空隙７の厚みを１ｍｍから４ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、発光ダイオード装置を製造した。
（評価）
（１）輝度均一性
輝度計（ハイランド社製）によって発光ダイオード装置の輝度均一性を評価した。
すなわち、発光ダイオード装置の上側に、輝度計測装置を対向配置し、発光ダイオード素子を発光させて、発光ダイオード素子の直上部の輝度と、直上部の周囲の輝度との差を、下記式により算出される輝度均一性（％）として評価した。
輝度均一性（％）＝（周囲の輝度）／（直上部の輝度）輝度均一性（％）×１００
その結果を表１に示す。
なお、輝度均一性は、数値が高いほど、均一性の度合いが高いことを示し、数値が小さいほど、均一性の度合いが低いことを示す。
また、輝度計測装置に備えられるカメラによって受光された光を画像として撮影した。それらの画像を図９〜図２０に示す。
（２）発光ダイオード装置の製造方法の簡便性
発光ダイオード装置の製造工程の簡便性を以下の基準で評価した。
○：封止層による発光ダイオード素子の封止と、発光ダイオード素子に対応する光拡散層の設置とを同時に実施できた。
×：封止層による発光ダイオード素子を封止した後、発光ダイオード素子に対応する光拡散層を設置した。
（考察）
実施例１〜５では、いずれも輝度均一性の評価が７０％以上と良好であり、図９〜図１３で示すように、面光源となった。しかも、封止層による発光ダイオード素子の封止と、光拡散層の設置とを同時に実施することができた。
一方、比較例１には、光拡散層が設けられていないため、輝度均一性の評価が７０％未満と不良であり、図１４で示すように、点光源となっていた。
また、比較例２および３には、スペーサ層が設けられていないため、輝度均一性の評価が７０％未満と不良であり、図１５および図１６で示すように、点光源となっていた。
さらに、比較例４〜７には、封止層による発光ダイオード素子を封止した後、発光ダイオード素子に対応する光拡散層を設置することにより、発光ダイオード装置を製造しているので、その分、製造工数が多くなった。
（３）光透過率（スペーサ層および蛍光体層）
Ａ．スペーサ層
実施例１の（２）スペーサ層の形成で用いた熱硬化性シリコーン樹脂組成物から、厚み５００μｍのスペーサ層のサンプルを作製し、作製したサンプルの波長５５５ｎｍの光に対する光透過率を分光光度計（日本分光株式会社製）にて測定した。その結果、光透過率は、９３％であった。
Ｂ．蛍光体層
実施例１の（３）蛍光体層の形成で用いた蛍光体含有樹脂組成物から、厚み５００μｍの蛍光体層のサンプルを作製し、作製したサンプルの波長５５５ｎｍの光に対する光透過率分光光度計（日本分光株式会社製）にて測定した。その結果、光透過率は、６０％であった。
（４）屈折率（スペーサ層）
実施例１の（２）スペーサ層の形成で用いた熱硬化性シリコーン樹脂組成物から、厚み５００μｍのスペーサ層のサンプルを作製し、作製したサンプルの波長５５５ｎｍの光に対する屈折率をアッベ屈折計にて測定した。その結果、屈折率は、１．４１であった。
１ 封止シート
２ 封止層（封止蛍光層）
３ 光拡散層（光拡散フィルム）
４ スペーサ層
５ 蛍光体層
１１ 発光ダイオード装置
１２ 発光ダイオード素子
１３ 基板

Claims (12)

  1. 発光ダイオード素子を封止するための封止層と、
    前記封止層の厚み方向一方側に形成され、前記発光ダイオード素子から発光される光を拡散させるための光拡散層と、
    前記封止層および前記光拡散層の間に介在されるスペーサ層と
    を備えることを特徴とする、封止シート。
  2. 前記スペーサ層の厚みが、０．５ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１に記載の封止シート。
  3. 前記スペーサ層の厚みが、１ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１に記載の封止シート。
  4. 前記スペーサ層は、透明樹脂から形成されていることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の封止シート。
  5. 前記封止層は、Ｂステージ状態の熱硬化性樹脂から形成されていることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の封止シート。
  6. 前記光拡散層は、シリコーン樹脂と、前記シリコーン樹脂中に分散する光反射成分とを含有する光拡散樹脂から形成されていることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の封止シート。
  7. 発光ダイオード素子から発光される光の波長を変換するための蛍光体層
    をさらに備えることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の封止シート。
  8. 前記蛍光体層は、前記封止層および前記スペーサ層の間に介在されることを特徴とする、請求項７に記載の封止シート。
  9. 発光ダイオード素子から発光される光を拡散させるための光拡散層を形成する工程と、
    スペーサ層を前記光拡散層の厚み方向一方側に形成する工程と、
    発光ダイオード素子を封止するための封止層を、前記スペーサ層の前記厚み方向一方側に形成する工程と
    を備えることを特徴とする、封止シートの製造方法。
  10. 基板と、
    前記基板に実装される発光ダイオード素子と、
    前記基板の上に、前記発光ダイオード素子を封止するように形成される請求項１〜８のいずれか一項に記載の封止シートと
    を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置。
  11. 前記発光ダイオード素子は、前記封止シートの前記厚み方向に対する直交方向において間隔を隔てて複数設けられていることを特徴とする、請求項１０に記載の発光ダイオード装置。
  12. 発光ダイオード素子が実装された基板を用意する工程、および、
    請求項１〜８のいずれか一項に記載の封止シートを前記基板の厚み方向一方側に配置して、前記発光ダイオード素子を前記封止層によって封止する工程
    を備えることを特徴とする、発光ダイオード装置の製造方法。
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