TW201330093A - 用於ｅｕｖ蝕刻之輔助層 - Google Patents

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Abstract

本發明提供使用EUV蝕刻製程製造微電子結構之新穎方法及由此形成之所得結構。該方法包含在光阻層下方直接利用輔助層。該輔助層可直接塗覆至基板上，或可塗覆至任何可塗覆至基板上之中間層上。較佳輔助層由可旋塗聚合組成物形成。本發明方法允許以改良之劑量/尺寸比達成減小之臨界尺寸，同時改良黏著及減少或消除圖案損毀問題。

Description

用於EUV蝕刻之輔助層 【相關申請案】
本申請案主張2011年11月21日申請之題為「ASSIST LAYERS FOR EUV LITHOGRAPHY」之美國臨時專利申請案第61/562,166號的優先權益，該申請案以全文引用之方式併入本文中。
本發明關於使用EVU(極紫外線)蝕刻製造微電子結構之方法。
由於半導體行業繼續遵從莫耳定律(Moore's law)，故對於逐漸減小之特徵尺寸之需求需要使用較薄膜來防止圖案損毀。較薄膜將需要使用硬式光罩將圖案轉移至基板。 期望極紫外線(EUV)曝光成為單一曝光蝕刻之所選方法，以達成22 nm節點及超過22 nm節點之所需臨界尺寸(CD)目標。可惜的是，EUV蝕刻已因許多問題而受阻，最值得注意的一個問題在於缺乏強力輻射源。由於可用能量之量有限，故蝕刻效能可能受損，且需要較長曝光時間，從而導致低產量。此問題之一個解決方案為改良EUV抗蝕劑之敏感度。此敏感度可進一步由達到某一特徵尺寸所需之能量之量(亦稱為劑量)，或簡言之劑量/尺寸(dose to size)來界定。
在材料設計(尤其關於抗蝕劑)方面之主要挑戰在於同時達成行業目標所必需之線寬粗糙度(LWR)及敏感度 改良。LWR為光蝕刻所形成之線寬之變化的量度。敏感度為使光阻成像所必需之能量的最小劑量。國際半導體技術藍圖(International Technology Roadmap for Semiconductors)制定以下目標：3σ LWR<3 nm，且敏感度<10 mJ/cm2。大多數當前可用之抗蝕劑無法達到兩個目標而傾向於在LWR與敏感度之間達成折衷。在改良LWR的同時改良抗蝕劑敏感度方面已作出眾多嘗試。多種方法之一為將光酸產生劑(PAG)官能基併入抗蝕劑聚合物中。該等方法侷限於最大量或最小量之PAG必須存在於聚合物調配物中以獲得最佳蝕刻效能。獲得併入聚合物主鏈中之理想PAG組成物亦具有綜合性挑戰。
在抗蝕劑設計之另一方法中，已嘗試使用鹵素來增加抗蝕劑吸光度，從而減小LWR並增加敏感度。此方法具有前景，但抗蝕劑需要一定程度之透明度以使可能在抗蝕劑底部發生之錐形化減至最小。錐形化由光子自抗蝕劑頂部行進至抗蝕劑底部時發生之光吸收差異所引起。亦已提出，抗蝕劑吸光度及藉由EUV輻射之二次電子產生在可改良LWR及敏感度之酸產生方面起到重要作用。然而，如上文所論述，對吸光度增加存在限制，該吸光度增加可在錐形化發生之前在抗蝕膜中達成。
需要改良LWR，同時具有必需之敏感度的EUV方法。
本發明藉由提供一種形成結構之方法解決先前技術之問題，其中該方法包含提供視情況在上面包括一或多個中 間層之基板。在基板上或在一或多個中間層(若存在)上形成輔助層。輔助層為固化膜，以視為100重量%之固化膜總重量計，該固化膜包含至少約0.01重量%之金屬。在輔助層上上形成光阻層，且對光阻之至少一部分進行EUV輻射。
本發明亦提供一種包含基板之結構，其中該基板視情況在上面包括一或多個中間層。在基板上或在一或多個中間層(若存在)上存在輔助層。輔助層為固化膜，以視為100重量%之固化膜總重量計，該固化膜包含至少約0.01重量%之金屬。輔助層亦具有約1 nm至約100 nm之厚度。最後，在輔助層上存在光阻層。
本發明方法
更詳細而言，本發明提供一種形成尤其適於EUV蝕刻之微電子結構的方法。如本文所用之EUV蝕刻涉及小於約20 nm、較佳約10.5 nm至約14.5 nm且更佳為約13.5 nm之波長。
在本發明方法中，提供具有表面之基板。可利用任何微電子基板。較佳基板包括選自由以下組成之群的基板：矽、SiGe、SiO2、Si3N4、鋁、Al2O3、鉿、鋯、鈦、鎂、鎢、矽化鎢、砷化鎵、鍺、鉭、氮化鉭、銦及磷化銦。基板可具有平坦表面，或其可包括形貌特徵(通孔、溝槽、接觸孔、凸起特徵、線等)。如本文所用之「形貌(topography)」涉及基板表面中或基板表面上之結構的高度或深度。
隨後將適用於形成輔助層之組成物(下文更詳細論述)塗覆至基板上以在該基板上形成輔助層。可藉由任何已知塗覆方法來塗覆組成物，其中一個較佳方法為以約350 rpm至約4,000 rpm(較佳約1,000 rpm至約2,500 rpm)之速度旋塗組成物，持續約20秒至約90秒(較佳約30秒至約60秒)之時段。隨後烘烤輔助層以誘導組成物熱交聯，從而形成固化輔助層。較佳烘烤條件包含至少約145℃、較佳約150℃至約250℃且更佳約175℃至約210℃之溫度及持續約30秒至約120秒(較佳約45秒至約90秒)之時段。
烘烤後輔助層之厚度較佳為約1 nm至約100 nm，更佳為約1 nm至約50 nm，甚至更佳為約1 nm至約30 nm，且最佳為約5 nm至約20 nm。若基板表面包括形貌，則較佳以足以實質上覆蓋基板形貌之厚度塗覆輔助層。另外，固化輔助層與水之接觸角將為約50°至約110°且較佳為約65°至約80°。
儘管上文論述將輔助層直接塗覆至基板表面上，但應瞭解，在一些實施例中，可首先將一或多個中間層塗覆至基板上。在彼等情況下，隨後可將輔助層塗覆至最上中間層上而非基板表面上。可利用之可能中間層之實例包括選自由硬式光罩(包括旋塗碳)、有機層、碳層、有機金屬層及障壁層組成之群的中間層。
交聯輔助層宜實質上不溶於典型有機溶劑，諸如乳酸乙酯(EL)、丙二醇甲醚乙酸酯(PGMEA)、丙二醇甲醚(PGME)、丙二醇正丙醚(PnP)、環己酮、丙酮、γ丁內 酯(GBL)及其混合物。因此，當進行剝離測試時，交聯輔助層之剝離百分比將小於約5%，較佳小於約1%且甚至更佳為約0%。剝離測試包含首先確定固化輔助層之厚度(藉由取五個不同位置處之量測的平均值)。此厚度為初始平均膜厚度。接著，將溶劑(例如乳酸乙酯)覆液(puddle)至固化膜上持續約20秒，繼而以約3,000 rpm離心乾燥約30秒以移除溶劑。使用橢圓對稱法在晶圓上之五個不同點處再次量測厚度，且確定此等量測之平均值。此平均值為平均最終膜厚度。
剝離量為初始平均膜厚度與最終平均膜厚度之間的差。剝離百分比為：
在輔助層固化後，可將EUV光阻(亦即成像層)塗覆至輔助層上以形成光阻層。本發明之一個顯著優勢在於可選擇光阻組成物而無需考慮對光阻組成物進行改質以使其更適合於EUV塗覆。舉例而言，不需要將PAG官能基併入光阻聚合物中，且在一個實施例中，所用光阻聚合物實質上不含(亦即小於約0.1%且更佳為約0%)PAG或其他酸產生劑。亦不必將鹵素併入光阻組成物中，使得光阻組成物亦可實質上不含(亦即小於約0.1%且較佳為約0%)鹵素或至少不含添加之鹵素。
可藉由任何習知方法形成光阻層，其中一個較佳方法為以約350 rpm至約4,000 rpm(較佳約1,000 rpm至約2,500 rpm)之速度旋塗光阻組成物，持續約20秒至約90秒(較佳約30秒至約60秒)之時段。隨後較佳在至少約90℃、較佳約100℃至約140℃且更佳約105℃至約130℃之溫度下且持續約30秒至約120秒之時段對光阻層進行塗覆後烘烤(「PAB」)。烘烤後光阻層之厚度將典型地為約40 nm至約120 nm，較佳為約45 nm至約80 nm，且更佳為約50 nm至約70 nm。
隨後藉由曝露於劑量為約1 mJ/cm2至約100 mJ/cm2、較佳約5 mJ/cm2至約50 mJ/cm2且更佳約5 mJ/cm2至約15 mJ/cm2之EUV輻射來圖案化光阻層，繼而使經曝光之光阻層顯影。更特定言之，使用位於光阻層之表面上方之光罩曝光光阻層。該光罩具有經設計以允許EUV輻射自光罩反射且接觸光阻層之表面的開放區域。光罩之其餘部分經設計以吸收光，從而防止輻射接觸某些區域中光阻層之表面。熟習此項技術者應易於瞭解，開放區域及吸收部分之佈置基於欲形成於光阻層中且最終形成於基板中之所要圖案而設計。
應瞭解，本發明與先前技術之不同之處在於其不依賴於抗蝕劑或EUV源來改良抗蝕劑效能。此概念與依賴於改變抗蝕劑來達成較好LWR及敏感度之先前概念不同。有利地，當光阻層曝露於EUV輻射時，輔助層吸光度經調變作為二次電子產生之源。因為抗蝕劑及輔助層在本發明方法 中表現為單一層，所以不存在反射效應，且兩種材料吸收大致相同量之能量。能量為193 nm波長之光子之約14倍的高能EUV光子及二次電子產生提高光阻之酸產生效率且因而改良LWR及敏感度。更有利地，輔助層可經設計而具有特定發色團來吸收特定波長，該發色團將控制帶外輻射之反射率，此舉將減少帶外輻射之負效應。
EUV曝光之後，較佳在低於約140℃、較佳約80℃至約140℃且更佳約90℃至約130℃之溫度下對光阻層進行曝光後烘烤(「PEB」)，持續約30秒至約120秒(較佳約45秒至約90秒)之時段。
隨後使光阻層與顯影劑接觸以形成圖案。視所用光阻為正型抑或負型而定，顯影劑將移除光阻層之經曝光部分或移除光阻層之未曝光部分，以形成圖案。隨後將圖案轉移至輔助層、轉移至任何存在之中間層且最終轉移至基板。此圖案轉移可經由電漿蝕刻製程(例如CF4蝕刻劑、O2蝕刻劑)或濕式蝕刻或顯影製程進行。在圖案將經由蝕刻自光阻層轉移至基板之實施例中，較佳地，輔助層相對於典型EUV光阻之蝕刻選擇性為至少約1且較佳約1.1至約2。此等層較佳以等於或小於基板蝕刻速率之速率進行蝕刻。亦即，當使用上述蝕刻劑時，基板蝕刻速率與本發明組成物蝕刻速率之比將為約1至約5且更佳為約1至約4。
在其他實施例中，所用輔助層可為顯影劑可溶的。如本文所用之「顯影劑可溶(developer soluble)」或「可濕式顯影(wet-developable)」意謂已曝露於EUV輻射之輔助層 部分可實質上用習知水性顯影劑(諸如氫氧化四甲基銨(TMAH)顯影劑)移除。當移除光阻層以在光阻層及輔助層中形成所要圖案時，由顯影劑移除光阻層之經曝光部分下方的輔助層之經曝光部分。圖案可為通孔、溝槽、線、間隔等，其將最終使用蝕刻製程或離子植入製程轉移至基板。將由顯影劑移除輔助層之較佳至少約95%、更佳至少約99%且甚至更佳約100%之經曝光部分。適合顯影劑為諸如TMAH之有機或無機鹼性溶液，且較佳包含濃度為0.26 N或低於0.26 N之TMAH水溶液。輔助層於0.26 N TMAH顯影劑中之溶解速率將較佳為約100 nm/s至約1,000 nm/s且甚至更佳為500 nm/s至約1,000 nm/s。隨後可在圖案化堆上進行習知蝕刻、金屬化等以完成裝置製造。
在另一實施例中，所用輔助層可溶於非極性有機溶劑。在曝露於EUV輻射時，輔助層之經曝光部分轉變成含有不可溶極性官能基，從而能夠用非極性溶劑對膜進行負型色調顯影。固化輔助層將可溶於非極性有機溶劑及該等溶劑之混合物。輔助層較佳可溶於典型非極性溶劑，諸如EL、PGMEA、庚酮、乙酸丁酯、PnP、環己酮、丙酮、GBL及其混合物；輔助層更佳可溶於乙酸丁酯及乙酸丁酯與一或多種添加劑之混合物。
不管藉由蝕刻抑或藉由顯影來實現圖案轉移，所得特徵皆具有高解析度。舉例而言，本發明方法可達成小於約32 nm且較佳小於22 nm之解析度。
用於本發明方法之組成物
用於本發明之組成物為溶劑型調配物，該溶劑型調配物在塗佈於基板上並加熱時會形成含金屬膜。該組成物(且最終為含金屬膜)較佳包含選自由金屬鹵化物、金屬碳化物、金屬硫化物、金屬氮化物、金屬氧化物及其混合物組成之群的金屬或金屬衍生物。該等金屬及金屬衍生物包括選自由Si、SiO2、Si3N4、AlN、Al2O3、ZrC、ZrO2、Hf、HfO2、TiN、TiO、TiO2、Ti2O3、Mg3N2、MgO、W、WO、WO2及WO3組成之群的金屬及金屬衍生物。最佳金屬為能夠在EUV波長下充分吸收能量之金屬。較佳金屬包括選自由Al、Mg、Na、Zn、Co、Cu、Ga、Ge、Hf、Ti、Zr、Se、Ni、V、Ar、Sc及Si組成之群的金屬。該等金屬將典型地在EUV波長下具有至少約4 cm2/mol、較佳約5 cm2/mol至約9 cm2/mol且更佳約6 cm2/mol至約9 cm2/mol之吸收。
與所選金屬無關，較佳地，以視為100重量%之固化膜總重量計，固化含金屬膜之總金屬含量為至少約0.01重量%，較佳為約10重量%至約70重量%，且甚至更佳為約20重量%至約50重量%。甚至更佳地，彼金屬含量完全歸於上文所列之一或多種金屬。藉由確保以組成物之總重量(100重量%)計，金屬來源以至少約0.05重量%、較佳約0.1重量%至約20重量%且甚至更佳約0.5重量%至約5重量%之含量存在於組成物中來達成此等百分比。
一個較佳實施例使用形成金屬氧化物膜之組成物。形成金屬氧化物之物質性質上可為單體、寡聚或聚合的，其中溶膠凝膠材料及奈米粒子被視為聚合的。金屬醇鹽及二 酮為金屬氧化物之典型前驅物。單體可在存在熱之情況下直接轉化為金屬氧化物且可藉由添加催化劑輔助。在一些情況下，對於溶液穩定性、膜形成或固化速率而言需要較高分子量前驅物。可藉由使用多功能配位體或合成溶膠凝膠聚合物(部分氧化之單體)來獲得該等前驅物。可使用不同金屬單體之混合物、溶膠凝膠、混合金屬溶膠凝膠或含矽之混合物。多種金屬及/或矽之混合物可有助於蝕刻速率整定、調配物穩定性、固化速率、膜塗佈品質及蝕刻品質(光學常數及特徵控制)。
適合聚合金屬醇鹽之實例包括包含具有下式之重複單位的聚合金屬醇鹽：
其中各R個別地選自由氫及烷基(較佳為C1-C8烷基)組成之群，且M為金屬，諸如上文所述之金屬。最佳之R基團選自由-CH3及-CH2-CH3組成之群。其他適合之組成物亦描述於美國專利第6,740,469號中，該專利以引用之方式併入本文中。
在另一實施例中，組成物將包括具有多面體寡聚倍半 矽氧烷化合物(諸如由Hybrid Plastics以名稱POSS商品化之化合物)之重複單體的聚合物，及/或組成物將包括多面體寡聚倍半矽氧烷化合物。一種此類化合物具有下式：
其中各R1個別地選自由氫、烷基(較佳為C1-C12烷基且更佳為C1-C6烷基)、芳基(較佳為C6-C18芳基且更佳為C6-C12芳基)、羥烷基矽烷氧基及烯烴部分組成之群。一個較佳羥烷基矽烷氧基為具有下式者：
在化合物(I)作為聚合物之一部分存在的實施例中，聚合較佳經由R1上之烯烴基發生。因此，至少一個R1將包括烯烴部分(諸如在甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯中)。在此實施例中，亦較佳的是，(I)中之至少一個R1為
其中「*」指代(I)上之矽原子。
在一些實施例中，利用PAG或甚至熱酸產生劑(TAG)。較佳地，PAG或TAG不附接至聚合物、寡聚物或小分子，而是僅僅混入輔助層組成物中。較佳PAG包括選自由以下組成之群的PAG：鎓鹽(例如三苯基鋶全氟磺酸鹽，諸如TPS九氟丁磺酸鹽、TPS三氟甲磺酸鹽及其經取代形式，諸如三(4-第三丁基苯基)鋶全氟-1-丁烷磺酸鹽(經烷基取代之TPS九氟丁磺酸鹽)，均可購自Sigma-Aldrich)；磺酸肟(例如由CIBA以名稱CGI®出售之磺酸肟)；三(例如可購自Midori Kagaku公司之TAZ-108®)；及其組合。以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，PAG應以約0.001重量%至約20重量%且較佳約2重量%至約6重量%之含量存在於組成物中。
在另一實施例中，所用輔助層組成物實質上不含任何酸產生劑，諸如PAG。亦即，以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，輔助層組成物將包含小於約0.001重量%之酸產生劑且較佳約0重量%之酸產生劑。
在另一實施例中，輔助層組成物可含有用以捕獲過量酸之淬滅劑，更佳為在未曝光區域中充當除酸劑之光可分解組分，由此減少此等區域中之酸擴散。較佳地，淬滅劑不附接至聚合物，而是以物理方式混入輔助層中。在此等實施例中，以視為100重量%之聚合物固體總重量計，組成物應包括含量為約0.001重量%至約20重量%且較佳為約1重量%至約5重量%之淬滅劑。
用於含金屬組成物中之較佳交聯劑選自由乙烯醚交聯劑、胺基塑膠(例如以名稱Powderlink®或Cymel®出售之胺基塑膠)、環氧樹脂及其混合物組成之群。市售乙烯醚之實例包括以商品名VECTomerTM(Aldrich；St.Louis,MO)出售之乙烯醚。適合環氧樹脂之實例包括可以名稱Araldite®購自Huntsman Advanced Materials之環氧樹脂(例如MY720四功能環氧樹脂)。在使用時，以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，交聯劑較佳以約0.01重量%至約50重量%且較佳約0.01重量%至約30重量%之含量存在於組成物中。
用於組成物中之乙烯醚交聯劑更佳具有下式：R'-(X-O-CH=CH2)n， 其中R'選自由芳基(較佳為C6-C14芳基)及烷基(較佳為C1-C18烷基且更佳為C1-C10烷基)組成之群，各X個別地選自由烷基(較佳為C1-C18烷基且更佳為C1-C10烷基)、烷氧基(較佳為C1-C18烷氧基且更佳為C1-C10烷氧基)、羰基及兩個或兩個以上前述基團之組合組成之群，且n至少為2且較佳為2至6。最佳乙烯醚包括選自由乙二醇乙烯醚、三羥甲基丙烷三乙烯醚、1,4-環己烷二甲醇二乙烯醚及其混合物組成之群的乙烯醚。
在一些實施例中，用於形成輔助層之組成物包含酸催化劑。較佳催化劑選自由磺酸(例如對甲苯磺酸、苯乙烯 磺酸)、磺酸鹽(例如對甲苯磺酸吡錠、三氟甲烷磺酸吡錠、3-硝基苯磺酸吡錠)及其混合物組成之群。以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，組成物可包含約0.1重量%至約2重量%之催化劑且較佳約0.3重量%至約1重量%之催化劑。
在另一實施例中，用於形成輔助層之組成物包含鹼催化劑或鹽催化劑。較佳之此類催化物為鹵化銨鹽(例如氯化苄基三甲基銨、氯化苄基三乙基銨)。以視為100%重量的組成物中之固體總重量計，組成物可包含約0.1重量%至約2重量%之催化劑且較佳約0.3重量%至約1重量%之催化劑。
在另一實施例中，輔助層組成物實質上不含催化劑。亦即，以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，輔助層組成物將包含小於約0.001重量%之催化劑且較佳約0重量%之催化劑。
在一些實施例中，可併入發色團以控制帶外輻射之反射率。在此等情況下，發色團可鍵結至含金屬化合物或聚合物，或其可以物理方式混入組成物中。若利用發色團，則以視為100重量%的組成物中之固體總重量計，該發色團典型地以約0.1重量%至約20重量%且較佳約1重量%至約10重量%之含量存在。
較佳溶劑系統包括選自由PGMEA、PGME、PnP、EL、環己酮、GBL、甲基異丁基甲醇及其混合物組成之群的溶劑。溶劑系統之沸點較佳為約70℃至約200℃且更佳為約 100℃至約150℃。以視為100重量%之組成物總重量計，溶劑系統應以約97重量%至約99.5重量%且較佳約98重量%至約99重量%之含量使用。以視為100重量%之組成物總重量計，用於形成輔助層之組成物將包含較佳約0.5重量%至約3重量%之固體且更佳約1重量%至約2重量%之固體的固體含量。
將上述成分於溶劑系統中混合在一起形成輔助層組成物。此外，同時亦將任何視情況選用之成分(例如界面活性劑)分散於溶劑系統中。
應瞭解，前述本發明提供優於先前技術之許多優勢。舉例而言，輔助層輔助抗蝕劑進行光成像且輔助後續蝕刻製程。輔助層亦藉由提供第二電子源而減少使光阻成像所必需之EUV能量之劑量。輔助層藉由吸收帶外輻射而進一步輔助在光阻中形成清晰影像，該帶外輻射可能負面地影響光阻之成像能力。最後，輔助層之化學組成物可使其充當硬式光罩，該硬式光罩可較好地將圖案自光阻轉移至底層基板及/或中間層中。
實施例
以下實施例闡述本發明之較佳方法。然而，應瞭解，提供此等實施例以作說明，且其中任何內容均不應視為對本發明之總體範疇的限制。
實施例1 使用溶膠凝膠矽平台製備塗層
在此程序中，將7.498公克四乙氧基矽烷(Gelest， Morrisville，PA)、4.998公克2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷(Gelest)、12.496公克甲基三甲氧基矽烷(Gelest)及58.315公克PGME(Ultra Pure Solutions公司，Castroville，CA)添加至圓底燒瓶中。經10分鐘之時段，在攪拌下將2.937公克乙酸(Sigma Aldrich)及13.756公克水之溶液添加至燒瓶中。圓底燒瓶配備有蒸餾頭、蒸餾塔及收集瓶。在95℃下加熱溶液5小時。在反應期間移除副產物(水及甲醇)。最終溶液未經進一步純化即直接用作ML-2(下文論述)。
接著，將3.096公克ML-2、0.155公克含1 wt%氯化苄基三乙基銨(「BTEAC」，Alfa Aesar，Ward Hill，MA)之PGME、67.724公克PGME、29.025公克PGMEA及0.01公克NDS-105(PAG，Midori Kagaku，Tokyo，Japan)混合直至均質，隨後經0.2 μm終點過濾器過濾，得到調配物1A。
由以下方式製備另一調配物：將3.096公克ML-2、0.155公克含1 wt% BTEAC之PGME、67.724公克PGME、29.025公克PGMEA及0.02公克NDS-105混合直至均質，繼而經0.2 μm終點過濾器過濾，得到調配物1B。
由以下方式製備第三調配物：將3.096公克ML-2、0.155公克含1 wt% BTEAC之PGME、67.724公克PGME、29.025公克PGMEA、0.015公克雙酚A(Sigma-Aldrich，St.Louis，MO)及0.01公克NDS-105混合直至均質，接著經0.2 μm終點過濾器過濾，得到調配物1C。
藉由以1,500 rpm旋塗於4吋矽晶圓上持續60秒，繼 而在205℃下烘烤1分鐘使調配物1A、1B及1C成形為個別20 nm厚之膜。測得乳酸乙酯剝離小於0.5%，此意謂未發生明顯膜損失或膨脹。
實施例2 使用溶膠凝膠矽平台製備塗層
在此實施例中，將20.32公克四乙氧基矽烷、34.04公克含75%二異丙醇雙(2,4-戊二酸)合鈦之異丙醇(Gelest)及41.43公克PGME添加至圓底燒瓶中。經10分鐘之時段，在攪拌下將0.70公克乙酸(Sigma Aldrich)及3.51公克水之溶液添加至燒瓶中。圓底燒瓶配備有蒸餾頭、蒸餾塔及收集瓶。在95℃下加熱溶液5小時。在反應期間移除副產物(水及甲醇)，此後將21.44公克所得溶液、5.52公克含0.55 wt% BTEAC之PGME、25.10公克PGME及47.94公克PGMEA混合直至均質。經0.2 μm終點過濾器過濾均質混合物，得到調配物2。藉由以1,500 rpm旋塗於4吋矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤1分鐘使調配物2成形為20 nm厚之膜。測得乳酸乙酯剝離小於0.5%，此意謂未發生明顯膜損失或膨脹。
實施例3 使用溶膠凝膠矽平台製備塗層
在此程序中，將15.23公克四乙氧基矽烷、34.20公克含60%二正丁醇雙(2,4-戊二酸)合鋯之正丁醇(Gelest)及46.25公克PGME(Ultra Pure Solutions公司)添加至圓底燒瓶中。經10分鐘之時段，在攪拌下將0.63公克乙酸(Sigma Aldrich)及2.69公克水之溶液添加至燒瓶中。圓底燒瓶配備有蒸餾頭、蒸餾塔及收集瓶。在95℃下加熱溶液5小時。在反應期間移除副產物(水及甲醇)，此後將21.86公克所得溶液、5.44公克含0.55 wt% BTEAC之PGME、24.66公克PGME及48.04公克PGMEA混合直至均質。隨後經0.2 μm終點過濾器過濾均質混合物，得到調配物3。藉由以1,500 rpm旋塗於4吋矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤1分鐘使調配物3成形為20 nm厚之膜。測得乳酸乙酯剝離小於0.5%，此意謂未發生明顯膜損失或膨脹。
實施例4 使用溶膠凝膠矽平台製備塗層
在此程序中，將5.61公克四乙氧基矽烷、13.02公克甲基三甲氧基矽烷、1.13公克9-蒽甲酸、1.50公克異丙醇鈦(Gelest)、10.35公克水、2.09公克乙酸及66.3公克PGME混合且在95℃下於氮氣環境下反應5小時。在反應期間移除副產物(水及甲醇)。接著，將10.04公克所得溶液、1.03公克含0.55 wt% BTEAC之PGME、65.41公克PGME及27.72公克PGMEA混合直至均質，隨後經0.1 μm終點過濾器過濾，得到調配物4。
藉由以1,500 rpm旋塗於4吋矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤1分鐘使調配物4成形為20 nm厚之膜。測得乳酸乙酯剝離小於0.5%，此意謂未發生明顯膜損失或膨脹。
實施例5 使用溶膠凝膠矽平台製備塗層
在此實施例中，將2.83公克苯基三甲氧基矽烷、4.86公克2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、7.94公克甲基三甲氧基矽烷、12.40公克四乙氧基矽烷(Gelest)、13.86公克3 N乙酸溶液(17.6%乙酸及82.4%水)及58.30公克PGMEA混合且在95℃下於氮氣環境下反應5小時。在反應期間移除副產物(水及甲醇)。接著，將5.8397公克所得溶液、1.3166公克含0.4 wt% BTEAC之PGME、63.13公克PGME、24.84公克PGMEA及4.8761公克TPS-109(Midori Kagaku，Tokyo，Japan)混合直至均質，隨後經0.1 μm終點過濾器過濾，得到調配物5。
藉由以1,500 rpm旋塗於4吋矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤1分鐘使調配物5成形為20 nm厚之膜。測得乳酸乙酯剝離小於0.5%，此意謂未發生明顯膜損失或膨脹。
實施例6 使用溶膠凝膠矽鋁平台製備塗層
在此程序中，將5.50公克苯基三甲氧基矽烷、16.45公克乙烯基三甲氧基矽烷(Gelest)、15.11公克甲基三甲氧基矽烷、藉由添加PGMEA稀釋至40%固體之19.03公克二異丙醇乙基乙醯乙酸合鋁於IPA(Gelest)中之75%固體溶液及88.58公克PGMEA添加至圓底燒瓶中。經10分鐘之時段，在攪拌下將17.22公克3 N乙酸溶液(17.6%乙酸及82.4%水)添加至燒瓶中。圓底燒瓶配備有蒸餾頭、蒸餾塔 及收集瓶。在95℃下加熱溶液5小時。接著，將5.20公克此溶液與0.4189公克含1% BTEAC之PGME、49.153公克PGME及45.2137公克PGMEA混合直至獲得均質溶液。經0.02 μm終點過濾器過濾溶液，得到調配物6。
實施例7 蝕刻結果
以1,500 rpm將旋塗碳硬式光罩OptiStack® SOC110D-310(Brewer Science公司)塗佈至矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤60秒，形成厚度為100 nm之膜。隨後以約1,500 rpm將各種調配物塗佈至晶圓上持續30秒，繼而在205℃下烘烤60秒，形成厚度為20 nm之膜。將EUV抗蝕劑塗覆至膜上，繼而在105℃下烘烤60秒，隨後在13.5 nm波長下曝光且用0.26 N TMAH顯影30秒。
將結果與E2Stack® AL412材料(EUV輔助層，Brewer Science公司)相比較。此等結果展示於表1及圖1至圖13中。
實施例8 蝕刻結果
以1,500 rpm將旋塗碳硬式光罩OptiStack® SOC110D-310(Brewer Science公司)塗佈至矽晶圓上持續60秒，繼而在205℃下烘烤60秒，形成厚度為100 nm之膜。隨後以約1,500 rpm將調配物6之各種稀釋液塗佈至晶圓上持續60秒，接著在205℃下烘烤60秒，形成具有各種厚度之膜。將ArF抗蝕劑塗覆至膜上，繼而在105℃下烘烤60秒，隨後在193 nm波長下曝光且用0.26 N TMAH顯影30秒。
進行三次連續蝕刻。第一次蝕刻用於打開輔助層且在35 sccm流量、50毫托(mTorr)壓力、100 W功率及357 V DC偏壓下使用CF4氣體。第二次蝕刻用於打開SOC且在25 sccm流量(對於兩種氣體)、20毫托壓力、300 W功率及736 V DC偏壓下使用Ar：CO2。最後，第三次蝕刻亦用於SOC且在20 sccm流量(對於兩種氣體)、20毫托壓力、300 W功率及705 V DC偏壓下使用O2：N2。圖案轉移為成功的，但觀測到一些CD邊緣修整。圖14至圖17展示此等結果。
實施例9 蝕刻結果
將調配物6用於包括底層、輔助層及EUV抗蝕劑之多層堆疊中。在不使用調配物6之情況下，測得劑量/尺寸為9.4 mJ/cm2。將調配物6用作輔助層使劑量/尺寸減至7.8 mJ/cm2且可圖案化28 nm線及間隔，如圖18中所展示。
圖1為描繪30 nm線之劑量/尺寸比之圖；圖2為展示使用調配物1A之30 nm線之自上而下之視圖的掃描電子顯微鏡(SEM)照片；圖3為展示使用調配物1C之30 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖4為展示使用調配物2之30 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖5為展示使用調配物3之30 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖6為展示使用調配物4之30 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖7為展示使用E2Stack® AL412之30 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖8為描繪26 nm線之劑量/尺寸比之圖；圖9為展示使用調配物1A之26 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖10為展示使用調配物2之26 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖11為展示使用調配物3之26 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖12為展示使用調配物4之26 nm線之自上而下之視圖的SEM照片；圖13為展示使用E2Stack® AL412之26 nm線之自上而 下之視圖的SEM照片；圖14為展示蝕刻後48 nm線及間隔之橫截面視圖的SEM照片，如實施例8中所述；圖15為展示CF4蝕刻後48 nm線及間隔之橫截面視圖的SEM照片，如實施例8中所述；圖16為展示Ar：CO2蝕刻後48 nm線及間隔之橫截面視圖的SEM照片，如實施例8中所述；圖17為展示O2：N2蝕刻後48 nm線及間隔之橫截面視圖的SEM照片，如實施例8中所述；及圖18為展示EUV蝕刻後28 nm線及間隔之自上而下之視圖的SEM照片，如實施例9中所述(調配物6)。

Claims (22)

  1. 一種形成結構之方法，該方法包含：提供基板，該基板視情況在上面包括一或多個中間層；在該基板上或在該一或多個中間層(若存在)上形成輔助層，該輔助層為固化膜，以視為100重量%之該固化膜之總重量計，該固化膜包含至少約0.01重量%之金屬；在該輔助層上形成光阻層；及對該光阻層之至少一部分進行EUV輻射。
  2. 如申請專利範圍第1項之方法，該金屬係選自由Al、Mg、Na、Zn、Co、Cu、Ga、Ge、Hf、Ti、Zr、Se、Ni、V、Ar、Sc及Si組成之群。
  3. 如申請專利範圍第1項之方法，該輔助層係由包含金屬或金屬衍生物之組成物形成，該金屬或金屬衍生物選自由金屬鹵化物、金屬碳化物、金屬硫化物、金屬氮化物、金屬氧化物及其混合物組成之群。
  4. 如申請專利範圍第3項之方法，其中該金屬或金屬衍生物係選自由Si、SiO2、Si3N4、AlN、Al2O3、ZrC、ZrO2、Hf、HfO2、TiN、TiO、TiO2、Ti2O3、Mg3N2、MgO、W、WO、WO2及WO3組成之群。
  5. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該基板係選自由矽、SiGe、SiO2、Si3N4、鋁、Al2O3、鉿、鋯、鈦、鎂、鎢、矽化鎢、砷化鎵、鍺、鉭、氮化鉭、銦及磷化銦組成之群。
  6. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該輔助層係由包含交聯劑之組成物形成。
  7. 如申請專利範圍第1項之方法，其中對該光阻層進行EUV輻射之該步驟係以約5 mJ/cm2至約100 mJ/cm2之劑量進行。
  8. 如申請專利範圍第1項之方法，其進一步包含在對該光阻層進行EUV輻射之該步驟之後在該光阻層中形成圖案。
  9. 如申請專利範圍第8項之方法，其進一步包含將該圖案轉移至該底層；轉移至該等中間層(若存在)；及轉移至該基板。
  10. 如申請專利範圍第8項之方法，其中在該光阻層中形成圖案之該步驟包含使該光阻層與顯影劑接觸以移除該光阻層之一部分。
  11. 如申請專利範圍第9項之方法，其中將該圖案轉移之該步驟包含蝕刻該底層；蝕刻中間層(若存在)；及蝕刻該基板。
  12. 如申請專利範圍第9項之方法，其中該圖案之解析度小於約32 nm。
  13. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該底層係由實質上不含光酸產生劑之組成物形成。
  14. 如申請專利範圍第1項之方法，該基板包括一或多個中間層，該等中間層之一為最上中間層，且該最上中間層為碳層。
  15. 一種結構，其包括：基板，該基板視情況在上面包括一或多個中間層； 輔助層，在該基板上或在該一或多個中間層(若存在)上，該輔助層：為固化膜，以視為100重量%之該固化膜之總重量計，該固化膜包含至少約0.01重量%之金屬；及厚度為約1 nm至約100 nm；及光阻層，在該輔助層上。
  16. 如申請專利範圍第15項之結構，該金屬係選自由Al、Mg、Na、Zn、Co、Cu、Ga、Ge、Hf、Ti、Zr、Se、Ni、V、Ar、Sc及Si組成之群。
  17. 如申請專利範圍第15項之結構，該輔助層係由包含金屬或金屬衍生物之組成物形成，該金屬或金屬衍生物選自由金屬鹵化物、金屬碳化物、金屬硫化物、金屬氮化物、金屬氧化物及其混合物組成之群。
  18. 如申請專利範圍第17項之結構，其中該金屬或金屬衍生物係選自由Si、SiO2、Si3N4、AlN、Al2O3、ZrC、ZrO2、Hf、HfO2、TiN、TiO、TiO2、Ti2O3、Mg3N2、MgO、W、WO、WO2及WO3組成之群。
  19. 如申請專利範圍第15項之結構，其中該基板係選自由矽、SiGe、SiO2、Si3N4、鋁、Al2O3、鉿、鋯、鈦、鎂、鎢、矽化鎢、砷化鎵、鍺、鉭、氮化鉭、銦及磷化銦組成之群。
  20. 如申請專利範圍第15項之結構，其中該光阻層包含形成於其中之圖案。
  21. 如申請專利範圍第20項之結構，其中該圖案之解析 度小於約32 nm。
  22. 如申請專利範圍第15項之結構，該基板包括一或多個中間層，該等中間層之一為最上中間層，且該最上中間層為碳層。
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