KR20210018783A - 이산화탄소 반응기 제어를 위한 시스템 및 방법 - Google Patents

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켄드라 쿨
에토샤 케이브
니콜라스 플랜더스
시차오 마
쿤 젱
조지 레오나드
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오푸스-12 인코포레이티드
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Abstract

바람직하게는 이산화탄소 반응기를 포함하는 시스템. 바람직하게는 원하는 유출물 조성에 기초하여 이산화탄소 반응기 양태 선택, 제어된 공정 조건하에 이산화탄소 반응기를 가동시켜 원하는 유출물 조성을 생성함, 및/또는 공정 조건을 변경시켜 유출물 조성을 변경시키는 것을 포함하는, 이산화탄소 반응기 제어를 위한 방법.

Description

이산화탄소 반응기 제어를 위한 시스템 및 방법
관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 2018년 1월 22일에 출원된 미국 가출원 제62/619,996호, 2018년 1월 22일에 출원된 미국 가출원 제62/620,109호, 및 2018년 6월 15일에 출원된 미국 가출원 제62/685,771호의 이익을 주정하고, 이들 각각은 참조에 의해 전체가 통합된다.
정부 지원 진술
본 발명은 국립 과학 재단이 수여하는 수상 번호 1738554, 및 에너지부 과학국이 수여하는 수상 번호 DE-SCO015872, DE-SCO017725, 및 DE-SCO018549에 따라 정부 지원으로 이루어졌다. 정부는 본 발명에 대한 특정 권리를 갖는다.
기술 분야
본 발명은 일반적으로 이산화탄소 반응기 분야에 관한 것이고, 더욱 구체적으로 이산화탄소 반응기 분야에서 반응기 제어를 위한 신규하고 유용한 시스템 및 방법에 관한 것이다.
배경
이산화탄소 반응기 제어를 위한 전형적인 시스템 및 방법은 일산화탄소(CO) 및/또는 다른 탄소 함유 생성물(carbon-containing product, CCP)의 생성과 관련된 양태의 최대화, 예컨대 CO 대 다른 반응기 생성물의 비율(예를 들어, CO:H2 비율), CO 농도, 및/또는 총 CO 유출물 또는 유출물 속도 최대화에 초점을 맞춘다.
따라서, 이산화탄소 반응기 분야에서 반응기 제어를 위한 신규하고 유용한 시스템 및 방법을 생성할 필요가 있다.
도 1은 방법의 한 구체예의 흐름도 표현이다.
도 2A-2B는 각각 시스템의 한 구체예 및 구체예의 변형의 개략적 표현이다.
도 2C-2D는 각각 시스템의 구체예의 제1 및 제2 예의 개략적 표현이다.
도 3은 시스템의 예의 개략적 표현이다.
도 4A-4B는 각각 전류 밀도에 대한 반응기 유출물의 이상화 및 비이상화 의존성의 예이다.
바람직한 구체예의 설명
본 발명의 바람직한 구체예의 다음 설명은 본 발명을 이러한 바람직한 구체예로 제한하는 것으로 의도되지 않고, 당업자가 본 발명을 만들고 사용할 있게 하기 위한 것이다.
1. 개관.
이산화탄소 반응기 제어를 위한 시스템 및/또는 방법은 바람직하게는 반응기 생성물의 양, 농도, 및/또는 비율과 관련된 측면과 같은 반응기 생성 양태를 제어하는 기능을 한다. 이산화탄소 반응기 제어를 위한 전형적인 시스템 및 방법은 일산화탄소(CO) 및/또는 다른 탄소 함유 생성물(CCP)의 생성과 관련된 양태의 최대화 (예를 들어, 탄소 함유 화학종(carbon-containing specie, CCS)), 예컨대 CO 대 다른 반응기 생성물의 비율(예를 들어, CO:H2 비율), CO 농도, 및/또는 총 CO 유출물 또는 유출물 속도 최대화에 초점을 맞춘다.
그러나, 본 발명자들은 일부 적용에 대해 양태 값을 단순히 최대화하는 것이 바람직하지 않을 수 있고, 그러한 양태의 임의의 제어(예를 들어, 목표 양태 값의 범위 내의 값을 충족시키기 위한 동적 또는 선택적 양태 제어)가, 단순한 최대화보다 유익할 수 있음을 발견했다. 예를 들어, 반응기 생성물의 CO:H2 비율을 선택적으로 제어하는 것이 바람직할 수 있다 (예를 들어, 주어진 시스템 및/또는 공정에 대해 가능한 최고 CO:H2 비율로부터, 약 1:3 CO:H2 이하까지의 스펙트럼 이내의 임의의 제어를 가능하게 함). 그러한 제어로써, 반응기 유출물은 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch) 공정을 통한 액체 탄화수소 생성 (예를 들어, 약 1:2 CO:H2 유출물 비율을 생성하기 위한 반응기 제어), 화학 합성 공정, 및/또는 가스 (예를 들어, 합성가스) 발효 공정 (예를 들어, 생물반응기)과 같은 적용에 더욱 효과적으로 사용될 수 있다 (예를 들어, 여기서 반응기 유출물이 후속 유입물에 직접 공급될 수 있다).
2. 시스템.
시스템은 (예를 들어, 도 2A-2D에 나타나는 바와 같은) 이산화탄소를 포함하는 유입물(바람직하게는 유입물 스트림, 예컨대 유체 스트림)로부터 탄소 함유 생성물(예를 들어, CO, 알칸, 알코올 등) 및/또는 수소를 생성하는 반응기와 같은 이산화탄소 반응기를 포함할 수 있다. 반응기는 바람직하게는 기체상 이산화탄소 유입물을 수용하고 및/또는 기체상 이산화탄소를 사용하여 반응(들)을 수행하지만 (예를 들어, 기체상 반응기임), 부가적으로 또는 대안적으로 액체상 이산화탄소, 초임계 유체상 이산화탄소, 고체상 이산화탄소, 및/또는 임의의 다른 적합한 이산화탄소 유입물을 수용할 수 있다. 반응기는 바람직하게는 전해기 (예를 들어, 전기화학 반응기), 더욱 바람직하게는 기체상 고분자-전해질 막 전해기이지만, 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 반응기를 포함할 수 있다.
반응기는 바람직하게는 다음 중 하나 이상을 포함한다: 전극 (예를 들어, 산화전극, 환원전극), 촉매 (예를 들어, 환원전극 및/또는 산화전극 내 및/또는 인접), 가스 확산층 (예를 들어, 환원전극 및/또는 산화전극에 인접), 및/또는 유동장 (예를 들어, 전극 및/또는 가스 확산층 이내 및/또는 근처에 한정됨, 예컨대 가스 확산층을 가로질러 환원전극을 마주하여 한정된 하나 이상의 채널). 일부 구체예에서, 반응기는 바람직하게는 반응기의 산화전극과 환원전극 사이의 이온 소통을 제공하는 하나 이상의 고분자 전해질 막(PEM)을 포함한다. 한 변형에서, 반응기는 환원 촉매 및 이온 전도성 고분자를 포함하는 환원전극 층; PEM 막 (예를 들어, 양극성 막, 단극성 막 등; 하나 이상의 음이온 전도체, 예컨대 음이온 교환막(AEM), 양성자 및/또는 양이온 전도체, 예컨대 양성자 교환막, 및/또는 임의의 다른 적합한 이온 전도성 고분자를 포함하는 막; 하나 이상의 버퍼 층을 포함하는 막; 등); 및 산화 촉매 및 이온 전도성 고분자를 포함하는 산화전극 층을 포함하는 막 스택을 포함한다. 각 층의 이온 전도성 고분자는 동일하거나 상이한 이온 전도성 고분자일 수 있다.
일부 구체예에서, 하나 이상의 촉매(예를 들어, 환원 촉매, 산화 촉매)가 촉매 입자(예를 들어, 입자의 다공성 네트워크를 한정), 바람직하게는 나노입자를 포함할 수 있다. 하나 이상의 촉매는 부가적으로 또는 대안적으로 하나 이상의 고분자 전해질을 포함할 수 있고, 바람직하게는 여기서 고분자 전해질은 촉매 나노입자와 혼합된다 (예를 들어, 다공성 네트워크에 의해 한정된 개방 영역으로 로딩되는 것과 같이 다공성 네트워크 내에 배열됨). 촉매 나노입자는 하나 이상의 특징적 크기(예를 들어, 평균 크기, 중앙 크기, 최소 크기, 최대 크기, 입자 크기 분포의 특정 백분위수에서의 크기 등)를 한정할 수 있고, 및/또는 다공성 네트워크는 다공도(예를 들어, 네트워크 내의 빈 공간의 분율), 밀도, 우회성 (예를 들어, 층 두께, 면적, 및/또는 부피당 특징적 경로 길이, 예컨대 빈 공간을 통한 경로 또는 상호연결된 입자를 따른 경로 등), 및/또는 임의의 다른 적합한 다공성 네트워크 메트릭을 한정할 수 있다.
한 예에서 ("반응기 구성 A" 시스템은 탄소 섬유 페이퍼 가스 확산층 (예를 들어, Sigracet 39BC); Vulcan 탄소상의 약 20 중량%의 약 4 nm 금 입자 및 음이온 전도성 고분자를 포함하는 촉매층 (예를 들어, Fumasep FAA-3); 양극성 PEM; 및 유동장, 예컨대 단일, 이중, 삼중 또는 사중 굴곡형 유동장 또는 맞물림형 유동장을 포함한다. 특정 예에서, 전극은 약 25 cm2의 면적을 한정하지만, 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 면적을 한정할 수 있다.
일부 구체예에서, 반응기는 2017년 5월 3일에 출원되고 발명의 명칭이 "with Advanced Architecture for the Electrochemical Reaction of CO2, CO and Other Chemical Compounds"인 미국 특허 출원 제15/586,182호에 기재된 것과 같은 하나 이상의 요소를 포함하고, 상기 출원은 그 전체가 참조로 본원에 포함된다. 그러나, 반응기는 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 적절한 배열로 임의의 다른 적합한 요소를 포함할 수 있다.
(예를 들어, 도 3에서 예로서 나타난 것과 같은) 시스템 및/또는 방법의 임의의 구체예 및/또는 요소에 관한 추가의 정보가 아래에 제공된다.
본 발명의 시스템은 다음 중 하나 이상을 포함하는, 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물에 연결된 이산화탄소 유입물의 업스트림 공급원을 임의로 포함할 수 있다: 바이오가스 생성 시스템; 옥수수 에탄올 생성 시스템, 맥주 생성 시스템, 와인 생성 시스템과 같은 에탄올 발효 시스템; 천연 가스 처리 시스템; 시멘트 생성 시스템; 고로 시스템, 예를 들어 고로 가스를 생성할 수 있는 강철 고로 시스템; 코크스 가스 생성 시스템; 석유 발전소 시스템, 천연 가스 발전소 시스템, 석탄 발전소 시스템과 같은 발전소 시스템; 석유 정제 시스템; 에틸렌 생성 시스템; 암모니아 생성 시스템; 수성-가스 변위 시스템과 같은 수소 생성 시스템; 천연 가스 처리 플랜트 (예를 들어, 벤필드(Benfield) 처리); 에틸렌 옥사이드 생성 시스템; 알루미늄 제련 시스템; 액화 천연 가스 (LNG) 생성 시스템; 고체 공급원료 가스화기 (예를 들어, 도시 고형 폐기물, 바이오매스, 또는 석탄 공급원료); 개질기 (예를 들어, 증기 메탄 개질기, 자열 개질기); 부도아르(Boudouard) 반응을 수행하는 시스템; 이산화탄소 공정의 직접 공기 포집(direct air capture, DAC); 및/또는 이산화탄소를 생성할 수 있는 임의의 다른 시스템. 이산화탄소의 업스트림 공급원은 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물에 직접 연결될 수 있고 (예를 들어, 환원전극 유동장 및/또는 가스 확산층 등을 통해 환원 촉매에 연결된 것과 같은 유입물 역할을 함) 또는 대안적으로 업스트림 공급원은 정제 시스템; 가스 압축 시스템; 또는 정제 시스템 및 가스 압축 시스템 모두에 어느 순서로든 연결될 수 있고; 이는 이후 이산화탄소 본 발명의 시스템의 유입물에 연결된다. 다중 정제 및/또는 가스 압축 시스템(예를 들어, 스크러버 등)이 사용될 수 있다.
본 발명의 시스템은 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유출물에 연결된, 본 발명의 이산화탄소 반응기로부터의 화학 유출물을 변환시킬 수 있는 다운스트림 시스템의 유입물을 추가로 포함할 수 있다. 본 발명의 다운스트림 시스템은 다음 중 하나 이상을 포함할 수 있다: 생물반응기 시스템; 피셔-트롭쉬 시스템; 혐기성 발효 시스템; 합성가스 발효 시스템; 폴리케톤 생성 시스템; 포르메이트 생성 시스템; 포르메이트 에스테르 생성 시스템; 포름아미드 생성 시스템; 하이드로포르밀화 시스템; 메탄올 합성 시스템; 에틸렌 중합 시스템; 및/또는 본 발명의 이산화탄소 반응기로부터의 화학 유출물을 변환시킬 수 있는 임의의 다른 시스템. 본 발명의 이산화탄소 반응기 유출물은 (예를 들어, 환원전극 유동장 및/또는 가스 확산층을 통해) 다운스트림 시스템에 직접 연결될 수 있고, 및/또는 이산화탄소 반응기 유출물은 정제 시스템; 가스 압축 시스템; 또는 정제 시스템 및 가스 압축 시스템 모두에서 어느 순서로든 연결될 수 있고; 이는 이후 바람직하게는 다운스트림 시스템의 유입물에 연결된다. 다중 정제 시스템 및/또는 가스 압축 시스템이 사용될 수 있다.
본 발명의 다운스트림 시스템은 다른 생성물 유출물 이외에도 이산화탄소 유출물을 생성할 수 있다. 본 발명의 시스템은 다운스트림 시스템의 이산화탄소 함유 유출물과 이산화탄소 반응기의 유입물 사이의 연결을 추가로 포함할 수 있다. 다운스트림 시스템의 이산화탄소 함유 유출물은 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물에 직접 연결될 수 있거나 대안적으로 다운스트림 이산화탄소 함유 유출물은 정제 시스템; 가스 압축 시스템; 또는 정제 시스템 및 가스 압축 시스템 모두에 어느 순서로든 연결될 수 있고; 이는 이후 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물에 연결된다. 다중 정제 시스템 및/또는 가스 압축 시스템이 사용될 수 있다.
본 발명의 이산화탄소 반응기는 다운스트림 시스템 및 공정에서 사용될 수 있는 다양한 생성물(예를 들어, 메탄, 에틸렌, 일산화탄소 (CO), 분자 수소 (H2), 에탄올, 포르메이트, 포름산, 아세테이트, 아세트산, 프로판올, 부탄올, 에탄, 메탄올)을 생성할 수 있다. 상이한 이산화탄소 반응기(예를 들어, 상이한 층 스택, 촉매 및/또는 촉매층, PEM, 유동장, 가스 확산층, 셀 압축 구성, 및/또는 임의의 다른 적합한 양태 등을 포함)가 상이한 환원 생성물(예를 들어, HCR과 같은 생성물 조성물)을 획득하기 위해 사용될 수 있지만; 상이한 환원 생성물은 부가적으로 또는 대안적으로 작업 파라미터를 조정하여 달성되고 및/또는 달리 달성될 수 있다. 가능한 많은 다운스트림 시스템 및 공정은 CO2를 방출한다 (예는 메탄의 생물-이용, 포름산 또는 포르메이트의 생물-이용, 아세트산 또는 아세테이트의 생물-이용, 피셔-트롭쉬, 메탄올 합성을 포함한다). 특정 적용에 적합한 크기의 이산화탄소 재순환 시스템은 여러 경우에서 전체 공정의 탄소 효율을 증가시키기 위해 CO2를 다운스트림 시스템 유출물로부터 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물로 되돌리는 데 사용될 수 있다.
본 발명의 시스템은 본 발명의 이산화탄소 반응기에 연결된 전기 에너지의 공급원을 추가로 포함할 수 있고, 상기 전기 에너지의 공급원은 다음 중 하나 이상을 포함한다: 태양 전기 에너지 생산 시스템; 풍력 전기 에너지 생산 시스템; 지열 전기 에너지 생산 시스템; 화석 연료 전기 에너지 생산 시스템; 또는 전기 에너지를 생성할 수 있는 임의의 다른 시스템.
본 발명의 시스템은 화학 에너지 형태의 전기 에너지를 저장하기 위해 사용될 수 있다. 예를 들어, 전력 생성자는 비첨두 사용 기간 동안 과잉의 전력을 생산할 수 있다. 본 발명의 시스템은 과잉 전력을 소비할 필요성에 신속하게 대응할 수 있다. 이들은 작동을 위해 워밍업할 필요가 없으며, 본 발명의 이산화탄소 반응기의 열화 없이 전원 켜짐 및 전원 꺼짐 상태 사이에서 순환할 수 있다. 전력 이용 요구에 신속하게 대응할 수 있는 능력은 본 발명의 시스템이 태양 전기 에너지 생산 시스템, 및 풍력 전기 에너지 생산 시스템과 같은 전력의 간헐적인 공급원으로써 잘 작동하도록 한다.
본 발명의 시스템의 구체예는 업스트림 생물반응기, 이산화탄소 반응기, 및 간헐적인 전기 에너지 공급원을 포함할 수 있다. 전력이 태양, 또는 풍력, 또는 낮은 비첨두 수요, 또는 다른 공급원으로부터 이용 가능한 경우, 전력 가용성 검출 수단이 이산화탄소 반응기를 시작하기 위해 사용될 수 있다. 또한, 시스템은 예를 들어, 업스트림 생물반응기의 온도를 상승시키고 업스트림 생물반응기로의 영양소 흐름을 증가시켜 업스트림 생물반응기의 출력을 높일 수 있다. 다른 업스트림 이산화탄소 공급원에 있어서, 다른 수단이 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물로의 이산화탄소의 흐름을 증가시키기 위해 필요한 대로 사용될 수 있다.
본 발명의 시스템은 본 발명의 이산화탄소 반응기에 연결된 시스템 (예를 들어, 센서, 시스템 등) 안의 조건, 유출물, 및 유입물을 측정하기 위한 수단을 추가로 포함할 수 있다. 그러한 수단은 기체 크로마토그래프, 질량 분석계, 적외선 분광계, 가시광선 분광계, 및/또는 자외선 분광계; 온도 탐지 수단; 유량 측정 수단; 전력 가용성 탐지기; 및/또는 임의의 다른 모니터링 시스템과 같은 화학 특성 측정 시스템을 포함할 수 있다. 모니터링 시스템은 유입물 및/또는 유출물 스트림의 파라미터, 유입물 및/또는 유출물 스트림의 성분의 파라미터(예를 들어, 불순물 농도, 이산화탄소 농도, 생성물 농도 등)를 모니터링, 및/또는 스트림의 임의의 다른 적합한 파라미터(들)를 모니터링할 수 있다.
본 발명의 시스템은 본 발명의 이산화탄소 반응기에 연결된 시스템(예를 들어, 센서, 시스템 등)에서 측정된 조건에 응답하기 위한 수단을 추가로 포함할 수 있다. 그러한 수단은 유량, 온도, 전력 소비 또는 다른 시스템 파라미터를 조정하기 위한 시스템을 포함할 수 있다.
본 발명의 시스템은 하나 이상의 이산화탄소 반응기를 포함할 수 있다.
그러나, 시스템은 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 적절한 배열로 임의의 다른 적합한 요소를 포함할 수 있다.
3. 방법.
상기 방법은 바람직하게는 전술한 시스템을 사용하여 구현되지만, 임의의 다른 적합한 시스템(들)을 사용하여 부가적으로 또는 대안적으로 구현될 수 있다. 상기 방법은 바람직하게는 원하는 비율(예를 들어, 분자 수소-대-CCP 비율(hydrogen-to-CCP ratio, HCR) 및/또는 CCP-대-분자 수소 비율)로 원하는 유출물(예를 들어, CO, H2 등)을 생성하도록 (예를 들어, 아래에서 더 상세히 설명되는 바와 같이) 제어된 공정 조건하에 반응기를 가동하는 것 , 및/또는 (예를 들어, 도 1에 나타나는 바와 같이) 유출물 및/또는 유출물 비율을 변경하도록 공정 조건을 변경하는 것을 포함한다.
반응기 가동은: 하나 이상의 유입물 (예를 들어, 기체, 액체, 고체 등), 예컨대 이산화탄소, 이산화탄소 공급원 (예를 들어, 수성 가스), 및/또는 물을 제공하는 단계; 유입물의 전부 또는 일부가 반응을 거쳐 (예를 들어, 장치 전극에 전압을 인가하여), 생성물을 생성하는 단계; 및/또는 (예를 들어, 유출물 가스 스트림으로서) 반응기로부터 생성물을 제거하는 단계를 포함할 수 있다. 그러한 반응은, 예를 들어, CO (및/또는 다른 CCP, 예컨대 포름산, 메탄올, 글리옥살, 메탄, 아세트산, 글리콜알데하이드, 에틸렌 글리콜, 아세트알데하이드, 에탄올, 에틸렌, 하이드록시아세톤, 아세톤, 알릴 알코올, 프로피온알데하이드, n-프로판올 등), H2, 및/또는 O2와 같은 생성물을 생성하기 위해 이산화탄소 및/또는 물을 환원시키는 것을 포함할 수 있다. 그러나, 반응기 가동은 임의의 다른 적합한 반응을 발생시키는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있고, 및/또는 임의의 적합한 방식으로 수행되는 임의의 다른 적합한 요소를 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다.
상기 방법은 원하는 공정 조건(예를 들어, 양태)의 세트, 예컨대 원하는 유출물 메트릭 값(예를 들어, 원하는 CCP:H2 비율, 예컨대 CO:H2 비율)을 야기하는 것으로 알려진 공정 조건을 달성하기 위한 시스템 제어를 포함할 수 있다. 상기 방법은 (예를 들어, 차이를 감소시키거나 제거하기 위해) 예컨대 실제 유출물과 원하는 유출물 사이의 차이에 기초하여 공정 조건을 변경하는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 방법은 다음을 포함할 수 있다: 초기 공정 조건 세트 부과; 하나 이상의 유출물 메트릭 (예를 들어, CCP:H2 비율) 모니터링; 목표 유출물 메트릭과 상이한 (예를 들어, 목표보다 크거나 작은) 유출물 메트릭 결정; 유출물 메트릭 차이를 감소시키기 위한 하나 이상의 공정 조건 변경 (예를 들어, 유출물 메트릭이 공정 조건 값 증가에 따라 증가하거나 감소하는 경향이 있는 조건과 같은 공정 조건 값 감소 또는 증가); 및 임의로 유출물 메트릭 모니터링 및/또는 공정 조건 변경 (예를 들어, 유출물 메트릭에 기초하는 공정 조건의 폐루브 제어 구현) 지속.
상기 방법은 목표 유출물 메트릭(들) 결정을 임의로 포함할 수 있고, 이는 파라미터(들) 또는 양태(들)를 목표(예를 들어, 주어진 적용 또는 다운스트림 시스템에 대한 핵심 파라미터)로 할지 결정하는 기능을 한다. 하나 이상의 목표 유출물 메트릭이 주어진 공정에 대해 선택될 수 있다. 목표 유출물 메트릭은 적용(예를 들어, 피셔-트롭스와 같은 위에 기재된 적용)과 관련된 (예를 들어, 이에 대해 사전 결정된, 이에 의해 지시된 등); 무작위로 선택된; (예를 들어, 다운스트림 적용 성능의 반복적인 테스트 및 모니터링을 통해) 실험적으로 결정된; (예를 들어, 다운스트림 적용 작업 파라미터, 반응기 작업 파라미터 등에 기초하여) 최적화된; 사용자에 의해 지정된; 및/또는 달리 결정된 유출물 메트릭일 수 있다.
상기 방법은 (값의 범위로부터) 목표로 하는 값을 식별하는 기능을 하는 목표 유출물 메트릭에 대한 목표값 결정을 임의로 포함할 수 있다. 일부 변형에서, 목표값은 최대값 또는 최소값(예를 들어, 실질적으로 달성 가능한 최대값 또는 최소값, 이론적 최대값 또는 최소값 등)일 수 있다. 그러나, 목표값은 부가적으로 또는 대안적으로 극값이 아닐 수 있다 (예를 들어, 최대와 최소 사이의 중간값 또는 값의 범위일 수 있다). 목표값은 적용과 관련된 (예를 들어, 사전 결정된, 사전 관련된); 무작위로 선택된; 실험적으로 결정된 (예를 들어, 반복적인 목표값 선택, 다운스트림 적용 성능의 모니터링, 및 적용 성능에 기초한 목표값 조정을 통해); (예를 들어, 다운스트림 적용 작업 파라미터, 반응기 작업 파라미터 등에 기초하여) 최적화된; 또는 달리 결정된 값일 수 있다. 그러나, 목표값은 임의의 다른 적합한 값일 수 있고, 임의의 적합한 방식으로 결정될 수 있다.
일부 조건하에, 상기 방법은 95% 이상(예를 들어, 최대 100%)의 이산화탄소 전환율 (예를 들어, CO 수득률)을 달성할 수 있고, 예컨대 여기서 그러한 조건하에 가동되는 시스템이 적어도 임계 전환율 메트릭을 달성할 수 있다. 그러나, 상기 방법은 50%, 60%, 70%, 80%, 90% 초과; 10%-100%, 예컨대 10-40, 30-50, 40-60, 50-70, 60-75, 70-85, 80-95, 90-95, 92-98, 및/또는 95-100%의 이산화탄소 전환율; 및/또는 임의의 다른 적합한 이산화탄소 전환율을 달성하는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다.
상기 방법은 바람직하게는 (예를 들어, 반응기 유출물의 적용에 관련하여 전술한 바와 같이; 부록에서와 같이 후술하는 바와 같이; 등) 반응기 생성물(또는 이의 서브세트)을 생성물의 다운스트림 소비자에게 공급하는 것을 포함한다. 상기 방법은 반응기 생성물이 생성된 후 (예를 들어, 변경된 생성물 다운스트림 소비자에게 공급하기 전 등) 이를 변경하는 것을 임의로 포함할 수 있다. 반응기 생성물 변경은 생성물 정제(예를 들어, 반응기 유출물 스트림으로부터 SOx 및/또는 NOx와 같은 불순물 제거)를 임의로 포함할 수 있다. 반응기 생성물 변경은 예컨대 원하는 유출물 메트릭을 달성하기 위해 추가적인 가스(및/또는 다른 물질)를 반응기 유출물 스트림(및/또는 유입물 스트림)에 혼합하는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 한 변형에서, 반응기 유출물의 CO:H2 비율이 원하는 값과 상이한 경우, 비율은 반응기 유출물을 다른 가스 (예를 들어, 실질적으로 순수한 CO 및/또는 H2; CO 및 H2의 다른 혼합물, 예컨대 반응기의 사전에 생성되고 저장된 유출물, 제2 반응기의 유출물, 다른 시스템의 유출물 및/또는 폐가스 등)와 혼합하여 조정될 수 있다. 예를 들어, 유출물 스트림 (및/또는 반응기의 임의의 다른 부분의 가스)의 CO:H2 비율은 (예를 들어, 반응기 생성 동안 연속으로) 모니터링될 수 있고, 원하는 값으로부터의 편차는 다른 가스를 혼합하여 (예를 들어, 비율을 증가시키기 위해 CO 및/또는 CO-풍부 혼합물을 첨가하여, 비율을 감소시키기 위해 H2 및/또는 H2-풍부 혼합물을 첨가하여) 보상될 수 있다. 이 예는 바람직하게는 (예를 들어, 폐루프 제어에 관해 위에 설명한 바와 같이) 반응기 유출물 수정을 위한 공정 조건 변경을 또한 포함한다. 외부 가스 공급물(예를 들어, 제철소와 같은 하나 이상의 다른 시스템의 유출물 및/또는 폐가스)이 다운스트림 소비자(예를 들어, 가스 발효기)에게 공급되는 두 번째 변형에서, 반응기 생성물이 외부 가스 공급물의 CCP:H2 비율(예를 들어, CO:H2 비율)을 변경시키기 위해 사용된다 (예를 들어, 외부 가스 공급의 CCP:H2 비율이 원하는 값과 상이한 경우, 반응기 생성물에서 혼합하여 원하는 값을 달성). 예를 들어, 원하는 값으로부터의 외부 가스 공급물의 편차에 기반하여, 공정 조건이 제어되어 반응기 생성물의 CO:H2 비율을 변경할 수 있고 (예를 들어, CO-부족 외부 가스 공급물에 대한 비율 증가, CO-풍부 외부 가스 공급물에 대한 비율 감소), 및/또는 외부 가스 공급물에 혼합되는 반응기 생성물의 양이 제어될 수 있다 (예를 들어, 원하는 값을 달성하기 위해). 그러나, 반응기 유출물 스트림은 임의의 다른 적합한 방식으로 부가적으로 또는 대안적으로 변경될 수 있거나, 변경 없이 사용될 수 있다.
일부 예에서, 상기 방법은 시스템의 하나 이상의 업스트림 및/또는 다운스트림 요소(예를 들어, 다운스트림 반응기, 업스트림 유입물 등)와 관련된 하나 이상의 메트릭(예를 들어, 작업 메트릭) 결정을 포함한다. 그러한 작업 메트릭은, 예를 들어: 반응기 조건, 예컨대 온도, 압력 등; 다운스트림 반응기 및/또는 업스트림 공급원 유출물 메트릭, 예컨대 유출물 양, 조성, 순도 등; 다운스트림 반응기(들)에 대한 다른 유입물과 관련된 메트릭, 예컨대 유입물 양, 조성, 순도 등; 반응기 효율 메트릭; 및/또는 임의의 다른 적합한 메트릭을 포함할 수 있다. 그러한 예에서, 상기 방법은 바람직하게는 메트릭에 기초하여, 예컨대 이산화탄소 반응기 유출물의 HCR 변경에 의해 이산화탄소 반응기 작업을 변경하는 것을 포함한다 (예를 들어, 다운스트림 반응기의 작업을 개선 및/또는 유지하기 위해; 이산화탄소 반응기의 작업을 개선 및/또는 유지하기 위해, 예컨대 업스트림 공급원 변화를 수용하기 위해; 목표 유출물 메트릭, 예컨대 HCR 또는 환원 생성물 농도, 예컨대 주어진 다양한 이산화탄소 공급원을 개선 및/또는 유지하기 위해; 등). 그러나, 상기 방법은 임의의 다른 적합한 메트릭 결정 및/또는 임의의 다른 적합한 방식의 (예를 들어, 메트릭에 기초한) 작동을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다.
4. 공정 조건.
공정 조건은: 유입물 이산화탄소 유량 및/또는 압력, 유입물 가스 수화, 전류 밀도, (예를 들어, 바람직하게는 1.5 V 내지 3 V에서 유지되고, 1.5 V 미만, 2 V-2.5 V, 2 V-4 V, 4 V 초과에서, 및/또는 임의의 다른 적합한 전압(들)에서 부가적으로 또는 대안적으로 작업되는) 전압, 및/또는 온도를 포함할 수 있다. 공정 조건은 가스 확산층 양태, 촉매 양태, 유동장 양태, 및/또는 PEM 양태와 같은 시스템 구성을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 그러나, 임의의 다른 적합한 공정 조건이 제어되거나 표적화될 수 있다. 공정 조건은 (예를 들어, 업스트림 시스템에 의해 판단되어) 제어되지 않거나, 목표 값을 충족시키기 위해 제어되거나 (예를 들어, 여기서 목표 값은 반응기 유출물을 수신하는 적용, 순간 또는 예상 반응기 작업 파라미터에 기초하여 결정될 수 있거나, 달리 결정됨), 달리 결정될 수 있다.
공정 조건은 바람직하게는 대기압 초과의 압력 (예를 들어, 유입물 가스 압력, 반응기 압력, 등) (예를 들어, 임계 압력 범위 이내 및/또는 초과, 예컨대 1-5, 5-10, 10-20, 20-50, 50-100, 100-300, 300-1000, 1-10, 5-50, 10-100, 20-500, 및/또는 1000 atm 초과, 14-50, 50-150, 100-300, 200-500, 500-1000, 750-1500, 1000-3000, 3000-10,000, 10,000-20,000, 및/또는 20,000 psi 초과, 등) 및/또는 기체상 전해기 이외의 전해기에서 전형적으로 실행 가능한 압력 초과의 압력을 포함하지만, 1 기압과 실질적으로 동일한 압력, 1 기압 미만의 압력, 및/또는 임의의 다른 적합한 압력을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 공정 조건은 바람직하게는 전형적인 실온 초과의 온도 (예를 들어, 반응기 온도) (예를 들어, 임계 온도 범위 이내 및/또는 초과, 예컨대 25-50, 40-60, 50-100, 50-75, 70-100, 및/또는 100 ℃ 초과, 등) 및/또는 기체상 전해기 이외의 전해기에서 전형적으로 실행 가능한 온도 초과의 온도를 포함하지만, 실온과 실질적으로 동일한 온도 (예를 들어, 20-30 ℃), 실온 미만의 온도, 및/또는 임의의 다른 적합한 온도를 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 그러나, 공정 조건은 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 공정 조건을 포함할 수 있다.
더 높은 이산화탄소 유량은 (예를 들어, 환원에 대한 이산화탄소의 더 큰 가용성으로 인해) CO와 같은 CCP의 증가된 생성, 및 따라서 증가된 CCP:H2 비율을 유발할 수 있다 (그리고 이에 상응하여, 더 낮은 이산화탄소 유량은 감소된 CCP 생성 및 CCP:H2 비율을 유발할 수 있다). 일부 구체예에서, 더 높은 이산화탄소 유량이 또한 감소된 이산화탄소 전환율 효율을 야기하여, 유출물 스트림(예를 들어, 합성가스 유출물)을 미반응 이산화탄소로 희석할 수 있다. 예를 들어, (예를 들어, 반응기 입구에서 측정된) 이산화탄소 유량은 0.1-1000 sccm/cm2 의 범위 (예를 들어, 0.1-1, 1-10, 10-100, 및/또는 100-1000 sccm/cm2)의 하나 이상의 값으로 유지될 수 있다.
유입물 가스 유량에 기초한 제어의 첫 번째 특정 예에서, 삼중 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 반응기 압력은 실질적으로 120 psi에서 유지되고, 전류 밀도는 실질적으로 500 mA/cm2에서 유지되고, 반응기 온도는 실질적으로 30 ℃에서 유지된다. 이러한 특정 예에서, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스는 다양한 유량의 유입물이고, 여기서 (예를 들어, 반응기 입구에서 측정된) 12 sccm/cm2, 20 sccm/cm2, 및 40 sccm/cm2의 유입물 유량이 각각 약 1:1, 2:1.1, 및 4:1의 CO:H2 비율을 야기한다.
유입물 가스 유량에 기초한 제어의 두 번째 특정 예에서, 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 반응기 압력은 실질적으로 130 psi에서 유지되고, 전류 밀도는 실질적으로 500 mA/cm2에서 유지된다. 이러한 특정 예에서, 40 sccm/cm2 유량의 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스 유입물은 약 8:2의 CO:H2 비율을 야기하는 한편, 12 sccm/cm2 유량은 약 1:1 비율을 야기한다.
더 높은 이산화탄소 압력은 증가된 CCP 분획 수율 및/또는 CCP:H2 비율을 유발할 수 있다 (그리고 이에 상응하여, 더 낮은 이산화탄소 압력은 감소된 CCP 분획 수율 및/또는 CCP:H2 비율을 유발할 수 있다). 첫 번째, 증가된 이산화탄소 압력은 환원에 대한 이산화탄소의 더 큰 가용성을 야기할 수 있고, 이에 의해 CCP의 총 생성을 증가시킨다. 두 번째, 촉매에서 더 높은 압력은 (예를 들어, 환원전극으로부터) 촉매로의 물 유입을 감소시켜, 환원에 이용 가능한 물의 양을 줄일 수 있고, 이는 CCP:H2 비율을 직접 증가시킬 수 있고 및/또는 촉매 반응 부위에 대한 경쟁 및/또는 반응 에너지를 감소시킬 수 있다 (예를 들어, 이에 의해 이산화탄소의 환원에 유리함). 따라서, (예를 들어, CCP 분획 수율 및/또는 CCP:H2 비율이 바람직한) 일부 구체예에서, 높은 반응기 압력 (예를 들어, 100 psi 초과, 이산화탄소 상 전이 압력 이하, 예컨대 1070 psi의 임계 압력 등)이 사용될 수 있다. 예를 들어, 반응기 압력은 1-1100 psi의 범위(예를 들어, 1-10, 10-100, 100-300, 200-600, 및/또는 500-1100 psi)의 하나 이상의 값에서 및/또는 임의의 다른 적합한 압력에서 유지될 수 있다.
반응기 압력에 기초한 제어의 특정 예에서, 단일 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스가 100 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도가 실질적으로 150 mA/cm2에서 유지되고, 반응기 온도가 실질적으로 20 ℃에서 유지된다. 이러한 특정 예에서, 반응기 압력은 실질적으로 다양한 압력에서 유지되며, 여기서 25, 50, 75, 및 100 psi의 반응기 압력은 약 3:2, 2.4:1, 3:1, 및 5:1의 CO:H2 비율 및 약 59%, 69%, 75%, 및 84%의 CO 분획 수율을 각각 야기한다.
유입물 가스 수화 증가는 (예를 들어, 환원에 대한 물의 더 큰 가용성으로 인해) 증가된 물 환원, 따라서 감소된 CCP:H2 비율을 유발할 수 있다. 실질적으로 순수한 이산화탄소 유입물의 경우, 단지 소량의 물이 촉매에 도달하여 (거의 전적으로 반응기의 환원전극 측으로부터 나옴), 더 높은 CCP:H2 비율을 유발한다. 반대로, 수화된 유입물 가스가 사용될 경우, 유입물 가스로부터 상당한 양의 물이 촉매에 도달하고 반응할 수 있다. 예를 들어, 유입물 가스 수화(예를 들어, 유입물 가스 중 수증기의 비율)는 0% (예를 들어, 실질적으로 순수한 이산화탄소, 실질적으로 수화되지 않은 유입물 가스) 내지 100%의 범위(예를 들어, 0-1, 1-3, 3-5, 5-7, 7-10, 10-15, 15-25, 25-50, 50-75, 및/또는 75-100 퍼센트)의 하나 이상의 값에서 유지될 수 있다.
유입물 가스 수화에 기초한 제어의 특정 예에서, 단일 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 전류 밀도는 실질적으로 50 mA/ cm2에서 유지되고, 반응기 압력은 실질적으로 12 psi에서 유지되고, 반응기 온도는 실질적으로 20 ℃에서 유지된다. 이러한 특정 예에서, 다양한 수화 양을 갖는 이산화탄소 가스는 100 sccm/ cm2에서 유입되고, 여기서 순수한 이산화탄소 유입물 가스는 약 3:2, 유입물 가스의 CO:H2 비율을 야기하고 12.2% 수화는 약 1:5.67의 CO:H2 비율을 야기하며, 중간 수화 양은 두 값 사이의 CO:H2 비율을 야기한다.
반응기는 전류 밀도와 관련하여 상이한 CCP 및 H2 생성 체제를 나타낼 수 있다. 이상화된 반응기에서, 낮은 전류 밀도에서, 물 환원이 일어나지 않고 모든 전류가 이산화탄소 환원에 주어져, 전류에 대해 실질적으로 선형인 CO 생성의 의존성을 야기하고 실질적으로 H2 생성이 없는 반면; 더 높은 전류 밀도에서, 추가의 전류가 (예를 들어, 실질적으로 모든 이산화탄소가 이미 소모된 임계 전류 이상에서) 물 환원에 사용되어, 추가 전류에 대해 실질적으로 선형인 H2 생성의 의존성 및 실질적으로 일정한 CO 생성을 야기한다 (예를 들어, 도 4A에 나타난 바와 같이). 많은 전형적인 반응기에서, 이러한 이상적임이 느슨해지지만, 두 가지 일반적 체제가 여전히 나타난다: 낮은 전류 밀도 체제에서 CO 생성이 H2 생성보다 훨씬 빠르게 증가한 다음, 더 높은 전류 밀도 체제에서 정체에 접근하는 동안 H2 생성이 더 빠르게 증가한다 (예를 들어, 도 4B에 나타난 바와 같이). 상기 방법은 광범위한 전류 밀도 중 임의의 것 또는 전부에서의 작업(예를 들어, 저 및/또는 고 전류 밀도 체제 내의 반응기 작업 제어 등)에 의한 CO 및/또는 H2 생성 제어(예를 들어, CO:H2 비율 제어)를 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 기체상 유입 이산화탄소의 사용은 비교적 높은 전류 밀도를 가능하게 할 수 있다 (한편 수성 이산화탄소를 사용하는 반응기는 수십 mA/cm2 이하의 전류 밀도로 제한될 수 있다). 예를 들어, 상기 방법은 1 mA/cm2 내지 100 A/cm2의 전류 밀도 (예를 들어, 1-75 mA/cm2, 50-100 mA/cm2, 100-200 mA/cm2, 200-500 mA/cm2, 500-1000 mA/cm2, 50-1000 mA/cm2, 0.5-10 A/cm2, 1-2 A/cm2, 2-5 A/ cm2, 5-10 A/cm2, 5-100 A/cm2, 10-20 A/cm2, 20-50 A/cm2, 50-100 A/cm2, 등; 50 mA/cm2, 65 mA/cm2, 80 mA/cm2, 90 mA/cm2, 100 mA/cm2, 110 mA/cm2, 120 mA/cm2, 130 mA/cm2, 140 mA/cm2, 150 mA/cm2, 200 mA/cm2, 300 mA/cm2, 500 mA/cm2, 700 mA/cm2, 1000 mA/cm2, 1500 mA/cm2 등과 같은 문턱값에서, 이상에서 또는 이하에서) 및/또는 임의의 다른 적합한 전류 밀도에서의 작업을 포함할 수 있다.
일부 구체예에서, 증가된 반응기 온도는 감소된 CO:H2 비율을 야기할 수 있다 (예를 들어, 환원전극으로부터 증가한 물의 유입, 증가된 물의 반응성 등으로 인해). 상기 방법은 CO:H2 비율 및/또는 임의의 다른 적합한 유출물 메트릭을 제어하기 위해, 작업 범위, 예컨대 최소 온도 (예를 들어, 0 ℃와 같은 물 동결 온도)와 최대 온도 (예를 들어, 40 ℃, 50 ℃, 60 ℃, 75 ℃, 등; 100 ℃와 같은 물 비등 온도) 사이의 범위 내에서 반응기 온도를 제어하는 것을 포함할 수 있다.
반응기 온도에 기초한 제어의 특정 예에서, 사중 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스는 70 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도는 실질적으로 150 mA/cm2에서 유지되고, 반응기 압력은 실질적으로 100 psi에서 유지된다. 이러한 특정 예에서, 반응기 온도는 실질적으로 다양한 온도에서 유지되고, 여기서 26.7, 35, 38.7, 및 41.9 ℃의 반응기 온도가 각각 약 1:0.4, 2:1, 1:1.8, 및 1:3의 CO:H2 비율을 야기한다.
가스 확산층(gas diffusion layer, GDL)의 특징은 CCP 및/또는 H2 생성에 영향을 미치기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있다. 예를 들어, GDL 소수성은 (예를 들어, 물 수송에 영향을 이침으로써) H2 생성을 변경시킬 수 있고, 여기서 더욱 친수성인 GDL이 H2 생성을 선호하고 (이에 의해 CCP:H2 비율을 감소시키고) 더욱 소수성인 GDL이 H2 생성을 억제한다 (이에 의해 CCP:H2 비율을 증가시킨다). 두께 및/또는 기공 크기와 같은 다른 GDL 특징이 또한 반응기 유출물을 변경하기 위해 사용될 수 있다.
막(예를 들어, 고분자 전해질 막)의 특징은 CCP 및/또는 H2 생성에 영향을 미치기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있다. 예에서, CCP 생성을 선호하는 음이온 교환막이 높은 CCP:H2 비율을 달성하기 위해 사용될 수 있고, H2 생성을 선호하는 양이온 교환막이 낮은 CCP:H2 비율을 달성하기 위해 사용될 수 있으며, 다양한 음이온 및 양이온 전달 특징(예를 들어, 이동성)을 나타내는 (예를 들어, 음이온 및 양이온 전달 모두를 가능하게 하는) 혼성 막이 다양한 중간 비율을 달성하기 위해 사용될 수 있다 (예를 들어, 더 높은 비율을 위해 음이온 전달을 선호하는 막, 더 낮은 비율을 위해 양이온 전달을 선호하는 막).
촉매의 특징(예를 들어, 입자 크기, 촉매 종 등)은 CCP 및/또는 H2 생성에 영향을 미치기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있다. 예를 들어, 더 큰 촉매 입자가 더 미흡한 이산화탄소 수송을 야기하여, CCP 생성을 억제하고 CCP:H2 비율을 감소시킬 수 있는 반면, 더 촉매 입자가 CCP 생성에 유리하여, 비율을 증가시킬 수 있다. 수소 발생을 위한 높은 전환 빈도를 갖는 활성 자리("수소 자리") 및 이산화탄소 환원을 위한 높은 전환 빈도를 갖는 활성 자리("이산화탄소 자리")의 상대적인 수는 부가적으로 또는 대안적으로 촉매 입자 크기에 의존할 수 있다: 더 큰 촉매 입자는 전형적으로 H2 생성을 선호하는 더 높은 비율의 수소 자리 대 이산화탄소 자리를 갖는 반면, 더 작은 촉매 입자는 전형적으로 CO 생성을 선호하는 더 낮은 비율을 갖는다. 촉매 유형(예를 들어, 촉매 종)은, 예컨대 하나 이상의 촉매 물질의 혼합물 사용에 의해 반응기 유출물을 제어하기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있고, 여기서 제1 세트의 촉매 물질(예를 들어, 금)은 이산화탄소 환원을 선호하고 제2 세트의 촉매 물질(예를 들어, 백금)은 물 환원을 선호한다. 예에서, 실질적으로 순수한 금 촉매를 사용하여 높은 CCP:H2 비율을 달성할 수 있고, 실질적으로 순수한 백금 촉매를 사용하여 낮은 CCP:H2 비율을 달성할 수 있고, 다양한 조성의 금-백금 혼합물(예를 들어, 합금 입자, 금 입자와 백금 입자의 혼합물 등)을 사용하여 다양한 중간 비율을 달성할 수 있다 (예를 들어, 더 높은 비율을 위해 더 많은 금, 더 낮은 비율을 위해 더 많은 백금). 촉매는 부가적으로 또는 대안적으로 V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Sn, Zr, Nb, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, Hf, Ta, W, Re, Ir, Hg, Al, Si, In, Ga, Tl, Pb, Bi, Sb, Te, Sm, Tb, Ce, Nd, 및/또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 촉매는 하나 이상의 지지체 구조물 (예를 들어, 지지체 입자, 지지체 매트릭스 등), 바람직하게는 탄소, 붕소 도핑된 다이아몬드, 및/또는 불소 도핑된 산화 주석과 같은 전도성 지지체 구조물에 부가적으로 또는 대안적으로 연계될 수 있다 (예를 들어, 부착, 지지, 내포, 인접, 접촉 등). 그러나, 촉매는 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 물질을 포함할 수 있다.
촉매 입자 크기에 기초한 제어의 특정 예에서, 두 가지 촉매 입자 크기를 갖는 반응기 구성 A의 변형이 사용되고, 두 가지 모두 반응기 온도가 실질적으로 30 ℃에서 유지되고, 반응기 압력이 실질적으로 100 psi, 맞물림형 유동장에서 유지되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스는 10 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도는 실질적으로 500 mA/cm2에서 유지된다. 제1 촉매 입자 세트는 (표준 반응기 구성 A에서와 같이) 4 nm의 특징적 크기를 가져, 1:1.6의 HCR 및 3.8 V의 전압을 야기한다. 제2 촉매 입자 세트는 20 nm의 특징적 크기를 가져, 1:2.8의 HCR 및 4.2 V의 전압을 야기한다.
반응기 셀 압축의 특징은 CCP 및/또는 H2 생성에 영향을 미치기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있다. 반응기 셀 압축에 기초한 제어의 특정 예에서, 반응기 구성 A는 두 가지 상이한 가스켓 두께로 사용되고 (더 큰 가스켓 두께에 대래 더 큰 압축 야기), 두 가지 모두 반응기 온도가 실질적으로 30 ℃에서 유지되고, 반응기 압력이 실질적으로 100 psi에서 유지되고, 삼중 굴곡형 유동장, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스가 40 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도가 실질적으로 500 mA/cm2에서 유지된다. 제1 가스켓은 0.012 인치 두께이며, 1:4의 HCR 및 3.6 V의 전압을 야기한다. 제2 가스켓은 0.010 인치 두께이며, 1:10.1의 HCR 및 3.8 V의 전압을 야기한다.
유동장의 특징은 CCP 및/또는 H2 생성에 영향을 미치기 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있다. 유동장 특징에 기초한 제어의 첫 번째 특정 예에서, 반응기 구성 A가 두 가지 상이한 공정 조건 세트하에 사용되고, 두 가지 모두 반응기 온도가 실질적으로 30 ℃에서 유지되고 반응기 압력이 실질적으로 120 psi에서 유지된다. 제1 조건 세트에서, 맞물림형 유동장이 사용되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스가 10 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도가 실질적으로 160 mA/cm2에서 유지되어, 1.6:1의 CO:H2 비율을 야기한다. 제2 조건 세트에서, 사중 굴곡형 유동장이 사용되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스가 40 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도가 실질적으로 120 mA/cm2에서 유지되어, 18.5:1의 CO:H2 비율을 야기한다.
유동장 특징에 기초한 제어의 두 번째 특정 예에서, 반응기 구성 A가 두 가지 상이한 공정 조건 세트하에 사용되고, 두 가지 모두 반응기 온도가 실질적으로 30 ℃에서 유지되고, 반응기 압력이 실질적으로 100 psi에서 유지되고, 실질적으로 순수한 이산화탄소 가스가 40 sccm/cm2에서 유입되고, 전류 밀도가 실질적으로 500 mA/cm2에서 유지된다. 제1 조건 세트에서, 맞물림형 유동장이 사용되고 3.6 V의 전압이 실질적으로 유지되어, 1.6:1의 CO:H2 비율을 야기한다. 제2 조건 세트에서, 삼중 굴곡형 유동장이 사용되고 3.8 V의 전압이 실질적으로 유지되어, 10.1:1의 CO:H2 비율을 야기한다.
그러나, 임의의 다른 적합한 유동장이 반응기 유출물 제어를 위해 부가적으로 또는 대안적으로 사용될 수 있고, 공정 조건이 임의의 다른 적합한 반응기 조건을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있고, 방법이 임의의 적합한 방식으로 반응기 유출물 제어를 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다.
5. 불순물 내성.
일부 구체예에서, 예컨대 반응기가 고압에서 가동되고 및/또는 촉매가 낮은 전압(예를 들어, 산화전극에 대한 음의 전압)에서 유지되는 구체예에서, 시스템 및/또는 방법은 불순물 및/또는 (예를 들어, 다른 이산화탄소 반응기와 비교하여) 희석된 이산화탄소 유입물에 대한 높은 내성, 에컨대 반응기 유입물(들) 중의 불순물에 의한 피독 및/또는 메탄, CO, O2, 및/또는 N2와 같은 화학종에 의해 희석된 유입물에 대한 내성을 달성할 수 있다. 예를 들어, 방법은 불순물 및/또는 희석된 유입물 내성을 달성하기 위해 목표 공정 조건(예를 들어, PEM 유형, 높은 목표 반응기 압력 등과 같은 반응기 구성)을 결정하는 것을 포함할 수 있다 (예를 들어, 항상 그러한 공정 조건 선택; 전류 및/또는 반응기 유입물의 예상 상태, 예컨대 불순물 및/또는 희석 상태 등에 응하여 그러한 공정 조건 선택). 이들 불순물은 반응기 유입물 스트림에 전형적으로 존재하는 화학종 (예를 들어, 석탄 및/또는 천연 가스 연소의 생성물, 예컨대 석탄 또는 천연 가스 화력 발전소의 유출물), 예컨대 SOx 및/또는 NOx를 포함할 수 있고, 및/또는 임의의 다른 적합한 불순물을 포함할 수 있다. 한 예에서, 시스템 및/또는 방법은 최대 4% CO, 6% O2, 10% N2, 800 ppm NOx, 및/또는 100 ppm SOx을 포함하며, CO, O2, 및 N2 불순물의 합계가 바람직하게는 10% 이하인 유입물 스트림을 사용하여 효과적으로 기능할 수 있다.
희석된 유입물 내성의 특정 예에서, 단일 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 전류 밀도가 실질적으로 160 mA/cm2에서 유지되고, 반응기 압력이 실질적으로 110 psi에서 유지되고, 반응기 온도가 실질적으로 20 ℃에서 유지되고, 메탄 또는 질소 중에 다양한 수준으로 희석된 이산화탄소-함유 가스가 200 sccm/cm2으로 유입된다. 이러한 특정 예에서, 반응기 성능은 최소 50% 메탄까지 메탄 희석에 대해 매우 내성이며, 여기서 0%, 25%, 및 50%의 메탄 농도가 9.5:1 내지 8.5:1의 CO:H2 비율 및 90% 초과의 CO 분획 수율을 야기한다. 75% 메탄을 사용하여 더욱 현저한 성능 감소가 관찰되며, CO 분획 수율이 약 84%까지 감소한다. 이러한 특정 예에서, 질소 희석에 대한 유사한 내성이 관찰되고, 여기서 0%, 25%, 50%, 및 75%의 질소 농도가 9:1 내지 8:1의 CO:H2 비율을 야기하고, 최대 50%의 질소 농도가 85% 초과의 CO 분획 수율을 야기한다 (75% 질소 농도가 약 81%의 CO 분획 수율을 야기함).
불순물 내성의 특정 예에서, 단일 굴곡형 유동장을 갖는 반응기 구성 A가 사용되고, 전류 밀도가 실질적으로 150 mA/cm2에서 유지되고, 반응기 압력이 실질적으로 100 psi에서 유지되고, 반응기 온도가 실질적으로 20 ℃ 내지 25 ℃에서 유지되고, 다양한 불순물을 갖는 이산화탄소-함유 가스가 100 sccm/cm2에서 유입된다. 이러한 특정 예에서, 다양한 불순물 조건하의 반응기 유출물 메트릭(예를 들어, CO 분획 수율)은 동일한 조건이지만, 실질적으로 불순물이 없는 이산화탄소 유입물을 사용하는 기준 반응기 성능과 비교된다. 이러한 특정 예에서, 반응기 성능은 4% 이하의 CO 농도, 800 ppm 이하의 NOx 농도, 120 ppm 이하의 SOx 농도, 또는 6% 이하의 산소 농도에 대한 기준 성능으로부터 크게 벗어나지 않는 것으로 나타났다.
그러나, 시스템 및/또는 방법은 불순물 및/또는 희석된 유입물에 대한 임의의 적합한 내성을 부가적으로 또는 대안적으로 나타낼 수 있거나, 그러한 내성을 나타내지 않을 수 있다.
6. 시스템 구성 선택.
방법은 바람직하게는 유출물 HCR 고려사항에 기초하여, 예컨대 원하는 유출물 HCR (예를 들어, 주어진 특정 세트의 공정 조건 및/또는 허용 가능한 공정 조건의 범위) 및/또는 HCR 범위에 기초하여 하나 이상의 시스템 구성을 선택하는 것을 임의로 포함할 수 있다.
일부 구체예에서, 이는 다음 단계를 포함한다: 제1 반응기(예를 들어, 전해기, 바람직하게는 기체상 전해기)에서, 이산화탄소를 포함하는 유입물을 수용하고 (예를 들어, 제1 세트의 공정 조건하에) 유입물로부터 제1 환원 생성물(예를 들어, 제1 HCR에서 분자 수소 및/또는 이산화탄소 이외의 하나 이상의 CCP를 포함)을 전기화학적으로 생성하는 단계; (예를 들어, 다운스트림 반응기 메트릭, 시장 가격 메트릭, 효율성 메트릭, 및/또는 임의의 다른 적합한 메트릭에 기초하여) 원하는 HCR 및/또는 HCR 범위를 결정하는 단계; 및 제1 HCR 및/또는 원하는 HCR에 기초하여 (예를 들어, 제2 반응기에 대한) 시스템 구성을 선택하는 단계 (예를 들어, 제2 반응기가 제1 HCR에 비하여 원하는 HCR에 더 가까운 HCR을 갖는 환원 생성물을 유출할 것이거나 유출할 수 있도록; 바람직하게는 실질적으로 제1 세트의 공정 조건하에 그러나 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 공정 조건하에). 예를 들어, 제2 반응기를 위한 구성은 제2 반응기가, 바람직하게는 제1 반응기와 실질적으로 동일한 조건하에 (예를 들어, 제1 세트의 공정 조건하에 유입물을 수용하면서), 유입물로부터 제2 환원 생성물을 생성하도록 선택될 수 있고, 여기서 제2 환원 생성물은 분자 수소 및 제1 환원 생성물과 동일한 CCS를 포함하고 (예를 들어, 제1 환원 생성물에 존재하는 실질적으로 모든 화학종을 포함하고), 여기서 제2 환원 생성물은 제1 HCR과 실질적으로 상이한 제2 HCR를 한정하고, 바람직하게는 여기서 제2 HCR은 제1 HCR보다 원하는 HCR에 더 가깝다. 이 실시예 및/또는 본원에 기재된 임의의 다른 구체예에 대해 제1 HCR 및 제2 HCR 사이의 상당한 차이는: 제1 HCR보다 원하는 HCR에 더 가까운; 제1 HCR과 최소 1%, 5%, 10%, 30%, 40%, 50%, 60%, 70%, 80%, 90%, 0.5-5%, 2-10%, 5-25%, 20-50%, 40-80%, 및/또는 75-100% 정도 상이한 (예를 들어, 제1 HCR보다 크거나 작음); 및/또는 제1 HCR과 달리 상이한 제2 HCR을 포함할 수 있다.
일부 구체예에서, 시스템 구성 선택은 예컨대 유출물 HCR을 변경하기 위해 하나 이상의 PEM 양태를 선택하는 것을 포함할 수 있다. 그러한 선택은 막 조성 (예를 들어, 상이한 고분자 화학종) 및/또는 미세구조 선택, 막 층 두께 선택, 및/또는 PEM의 임의의 다른 적합한 양태 선택을 포함할 수 있다. 일부 예에서, 그러한 선택은 음이온 교환막 및/또는 양이온 교환막의 두께 선택을 포함한다 (예를 들어, 여기서 더 많은 AEM을 갖는 양극성 PEM은 더 많은 양이온 교환막을 갖는 것보다 더 낮은 유출물 HCR을 생성하는 경향이 있을 것이다). 첫 번재 특정 예에서, 더 얇은 AEM 선택은 (예를 들어, 제1 반응기 AEM의 두께와 같은 기준 AEM 두께보다 얇음, 최적 CCP 생성에 실질적으로 상응하는 최적화된 AEM 두께보다 얇음, 등) 더 높은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있는 반면, 더 두꺼운 AEM 선택은 (예를 들어, 기준 AEM 두께보다 두껍지만 바람직하게는 최적화된 AEM 두께보다 두껍지 않음) 더 낮은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있다.
시스템 구성 선택은 예컨대 유출물 HCR을 변경하기 위해, 부가적으로 또는 대안적으로 반응기 촉매(들)(예를 들어, 환원 촉매, 산화 촉매)의 하나 이상의 양태를 선택하는 것을 포함할 수 있다. 일부 변형에서, 반응기 촉매 양태 선택은 촉매층 두께 선택을 포함할 수 있다 (예를 들어, 더 두꺼운 환원 촉매가 더 높은 HCR을 생성하는 경향이 있을 것이다). 한 예에서, 더 두꺼운 환원 촉매층 선택은 (예를 들어, 제1 반응기 환원 촉매층의 두께와 같은 기준 환원 촉매층 두께보다 두꺼움, 최적 CCP 생성에 실질적으로 상응하는 최적화된 환원 촉매층 두께보다 두꺼움, 등) 더 높은 유출물 HCR 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있는 반면, 더 얇은 환원 촉매층 선택은 (예를 들어, 기준 환원 촉매층 두께보다 얇지만 바람직하게는 최적화된 환원 촉매층 두께보다 얇지 않음) 더 낮은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있다.
반응기 촉매 양태 선택은 (예를 들어, 촉매층이 다공성 네트워크를 한정하는 촉매 입자, 바람직하게는 나노입자를 포함하는 구체예에서) 촉매 다공성을 선택하는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다 (예를 들어, 더욱 다공성인 환원 촉매 네트워크가 더 낮은 HCR을 생성하는 경향이 있을 것이다). 한 예에서, 덜 다공성인 환원 촉매 네트워크 선택은 (예를 들어, 제1 반응기 환원 촉매 네트워크와 같은 기준 환원 촉매보다 덜 다공성, 최적 CCP 생성에 실질적으로 상응하는 최적화된 환원 촉매보다 덜 다공성, 등) 더 높은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있는 반면, 더 다공성인 환원 촉매 선택은 (예를 들어, 기준 환원 촉매보다 더 다공성이지만 바람직하게는 최적화된 환원 촉매보다 더 다공성이지 않음) 더 낮은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있다.
반응기 촉매 양태 선택은 (예를 들어, 촉매 입자가 고분자 전해질을 포함하는 다공성 네트워크를 한정하도록 및/또는 고분자 전해질을 포함하는 매질과 혼합되도록, 촉매층이 촉매 입자, 바람직하게는 나노입자, 및 하나 이상의 고분자 전해질을 포함하는 구체예에서) 예컨대 다공성 환원 촉매 네트워크로의 고분자 전해질 로딩 정도를 선택에 의하여, 촉매-대-고분자 전해질 비율 (CPR) (예를 들어, 여기서 더 높은 환원 촉매 CPR은 더 높은 HCR을 생성하는 경향이 있을 것임)을 선택하는 것을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다. 한 예에서, 더 높은 환원 촉매 CPR 선택은 (예를 들어, 제1 반응기 환원 촉매 네트워크의 CPR과 같은 기준 환원 촉매 CPR보다 더 높은 CPR, 최적 CCP 생성에 실질적으로 상응하는 최적화된 환원 촉매보다 더 높은 CPR, 등) 더 높은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있는 반면, 더 낮은 CPR 환원 촉매 선택은 (예를 들어, 기준 환원 촉매보다 낮지만 바람직하게는 최적화된 환원 촉매 CPR보다 낮지 않은 CPR) 더 낮은 유출물 HCR을 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있다.
반응기 촉매 양태 선택은 (예를 들어, 촉매층이 촉매 입자, 바람직하게는 나노입자를 포함하는 구체예에서) 특징적 촉매 입자 크기 선택을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다 (예를 들어, 여기서 더 큰 입자 크기가 더 높은 HCR를 생성하는 경향이 있을 것이다). 한 예에서, 더 큰 환원 촉매 입자 크기 선택은 (예를 들어, 제1 반응기 환원 촉매와 같은 기준 환원 촉매의 입자보다 더 큼, 최적 CCP 생성에 실질적으로 상응하는 최적화된 환원 촉매보다 더 큼, 등) 더 큰 유출물 HCR를 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있는 반면, 더 작은 환원 촉매 입자 크기 선택은 (예를 들어, 기준 환원 촉매의 입자보다 더 작지만 바람직하게는 최적화된 환원 촉매의 입자보다 작지 않음) 더 낮은 유출물 HCR를 생성하도록 구성된 반응기를 야기할 수 있다. 그러나, 상기 방법은 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 반응기 촉매 양태를 선택하는 것을 포함할 수 있다.
방법은 반응기 셀 압축 (예를 들어, 여기서 더 적은 압축은 더 높은 HCR을 야기하는 경향이 있을 것이고 더 많은 압축은 더 낮은 HCR을 야기하는 경향이 있을 것임), 유동장, 및/또는 시스템의 임의의 다른 적합한 양태 선택을 부가적으로 또는 대안적으로 포함할 수 있다 .
7. 부록.
시스템 및/또는 방법의 임의의 구체예 및/또는 요소에 관한 추가적인 정보가 아래에 제공된다.
본 발명의 이산화탄소 반응기로부터의 생성물 가스는 하나 이상의 다운스트림 공정에서 사용될 수 있다. 예를 들어, 합성가스 생성을 위해 구성된 본 발명의 이산화탄소 반응기는 CO, H2, 및/또는 CO2의 스트림을 유출시킬 수 있다. 이 유출물 스트림은 미생물(예를 들어, 클로스트리디움 오토에타노제눔(Clostridium autoethanogenum), 클로스트리디움 카르복시도보란스(Clostridium carboxidovorans), 클로스트리디움 륭달리(Clostridium ljungdahlii), 클로스트리디움 라그스달레이(Clostridium ragsdalei), 클로스트리디움 테르모아세티쿰(Clostridium thermoaceticum), 클로스트리디움 테르모오토트로피쿰(Clostridium thermoautotrophicum), 에우박테리움 리모숨(Eubacterium limosum), 펩토스트렙토코쿠스 프로둑투스(Peptostreptococcus productus), 부티리박테리움 메틸로트로피쿰(Butyribacterium methylotrophicum), 아세토젠(acetogen), 대장균(E. coli) 등)이 CO, H2, 및/또는 CO 및 CO2에 함유된 탄소의 일부의 에너지를 사용하여 하나 이상의 바이오생성물 (예를 들어, 에탄올, 아세트산, 부탄올, 부티르산, 메탄, 등)을 생성하는 생물반응기의 유입물에 공급될 수 있다. 사용되지 않은 탄소는 다운스트림 생물반응기의 유출물로부터 방출될 수 있다 (예를 들어, CO2로서, 임의로 수증기 및/또는 다른 휘발성 화합물과 함께).
다운스트림 생물반응기의 유출물로부터 방출된 CO2는 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물로 임의로 재순환될 수 있다 (예를 들어, 바이어 생성물 생성의 탄소 효율을 증가시키기 위해, 이산화탄소 반응기 작업을 제어하기 위해, 등). 일부 구체예에서, 이러한 CO2가 본 발명의 이산화탄소 반응기에 진입(예를 들어, 재진입)하기 전에 이를 처리하는 것이 바람직할 수 있다. 예를 들어, 수증기가 제거될 수 있고, 이산화탄소 반응기 기능을 억제할 임의의 휘발성 생성물이 제거될 수 있고, 및/또는 CO2는 본 발명의 이산화탄소 반응기의 작업에 바람직한 수준까지 가압될 수 있다. 생물반응기를 떠나는 이산화탄소는 대기압에 가깝거나 및/또는 임의의 다른 적합한 압력을 가질 수 있고, 전형적인 이산화탄소 반응기 압력은 20 psi 내지 800 psi, 50 psi 내지 400 psi, 100 psi 내지 500 psi, 및/또는 임의의 다른 적합한 범위일 수 있다. 일부 예에서, 수증기는 상 분리기 및/또는 건조제(예를 들어, 상 분리기에 이어서 건조제)에 의해 제거된다. 일부 예에서, 휘발성 생성물은 산화, 적합한 흡착제에 대한 흡착, 및/또는 응축에 의해 제거된다. CO2 압축기는 CO2의 압력을 본 발명의 이산화탄소 반응기에 적합한 압력까지 상승시키기 위해 사용될 수 있다. 이산화탄소 반응기가 저압 CO2에서 가동될 수 있고 수증기 또는 다운스트림 생물반응기로부터의 CO2 스트림 유출물에서 발견되는 임의의 휘발성 화합물에 의해 억제되지 않는 경우, 시스템은 단순화되어 불필요한 정제 및 압축 시스템 및 공정을 제거할 수 있다.
다운스트림 생물반응기에서 각 리터의 배양 배지에 대해, 본 발명의 이산화탄소 반응기 유출물로부터의 가스의 1 sccm 내지 1000 sccm 또는 1 sccm 내지 2000 sccm 또는 10 sccm 내지 500 sccm의 범위 또는 임의의 다른 적합한 범위의 유량이 바람직할 수 있다. 다운스트림 생물반응기에서 각 리터의 배양 배지에 대해, 방출된 CO2는 1 sccm 내지 2000 sccm 또는 10 sccm 내지 1000 sccm 또는 10 sccm 내지 500 sccm의 범위 또는 임의의 다른 적합한 범위일 수 있다. 다운스트림 생물반응기 중의 각 리터의 배양 배지에 대해, 생물반응기를 나가는 유출물 가스 스트림 중의 수증기는 스트림의 1 부피%-2 부피%, 스트림의 2 6-5 부피%, 스트림의 5 부피%-10 부피%, 스트림의 10 부피%-25 부피%, 스트림의 25 부피% 내지 50 부피%, 스트림의 50 부피% 내지 90 부피%, 및/또는 임의의 다른 적합한 양일 수 있다. 다운스트림 생물반응기를 떠다는 휘발성 생성물은 스트림의 0.1 부피% 미만, 0.5 부피% 미만, 스트림의 1 부피% 미만, 스트림의 4 부피% 미만, 및/또는 스트림의 임의의 다른 적합한 양을 구성할 수 있다.
일부 미생물 공정은 본 발명의 이산화탄소 반응기에 의해 생성된 합성가스를 사용할 수 있다. CO, H2, 및 CO2의 합성가스 유출물 스트림은 다양한 유용한 화합물(예는 에탄올, 아세트산, 부탄올, 부티르산, 메탄을 포함함) 생성을 위한 미생물 공정이 일어나는 다운스트림 생물반응기에 대한 공급원료로서 사용될 수 있다. 합성가스 스트림 자체는 다운스트림 생물반응기에서 미생물이 성장하기에 필요한 모든 영양소를 포함하지 않을 수 있다. 생물반응기에 다른 영양소를 첨가하는 것이 미생물을 성장시키고 생성물을 생성하기 위해 필요할 수 있다. 적합한 미생물의 예는 클로스트리디움 오토에타노제눔, 클로스트리디움 카르복시도보란스, 클로스트리디움 륭달리, 클로스트리디움 라그스달레이, 클로스트리디움 테르모아세티쿰, 클로스트리디움 테르모오토트로피쿰, 에우박테리움 리모숨, 펩토스트렙토코쿠스 프로둑투스, 부티리박테리움 메틸로트로피쿰, 아세토젠, 및/또는 대장균을 포함한다.
다운스트림 생물반응기에 도입하기에 특히 어려울 수 있는 한 가지 영향소는 황이다. 많은 미생물이 특정 아미노산 합성 및 효소 과정을 위해 황을 필요로 한다. 황에 내성인 본 발명의 이산화탄소 반응기는 (예를 들어, 합성가스를 다운스트림 생물반응기에 제공하는 것에 추가하여) 다운스트림 생물반응기로의 황의 첨가를 단순화할 수 있다. 하나 이상의 황-함유 화학종(sulfur-containing species, SCS) 형태의 황, 예컨대 H2S, SO2, 및/또는 다른 황 산화물(SOx)이 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유입물에 공급되는 CO2 가스에 존재할 수 있다. H2S는 변화 없이 본 발명의 이산화탄소 반응기를 통과하고 합성가스 유출물 스트림과 함께 나갈 수 있다. SCS(예를 들어, SO2 및/또는 SOx)는 변화되지 않고 통과할 수 있고 및/또는 하나 이상의 다른 SCS(예를 들어, H2S)로 전환될 수 있고, 바람직하게는 합성가스 유출물 스트림을 포함하는 유출물이다. 황 화학종(예를 들어, H2S, SO2, 및/또는 SOx)을 추가로 포함하는 합성가스는 이후 (예를 들어, 추가의 황 영양소에 대한 필요 없이) 다운스트림 생물반응기의 유입물에 공급될 수 있다. 황 화학종 농도는 1 ppm - 10 ppm, 5 ppm - 50 ppm, 5 ppm - 100 ppm, 10 ppm 내지 200ppm, 20 ppm 내지 1000 ppm, 및/또는 임의의 다른 적합한 범위의 범위일 수 있다.
일부 구체예에서, 이산화탄소 반응기는 하나 이상의 가스 발효 반응기(예를 들어, 이산화탄소 반응기의 하나 이상의 생성물을 수용하는 것과 같은 이산화탄소 반응기의 다운스트림)에 결합될 수 있다. 상기 방법은 탄소 효율 및/또는 에너지 효율을 최적화 하는 것과 같이 이러한 결합에 기초하여 반응기 작업을 제어하는 것을 임의로 포함할 수 있다. 표 1에 나타난 에너지 균형에서 알 수 있는 바와 같이, 아세토겐은 유입물로서 순수한 CO를 사용하여 가장 에너지 효율적이며, 많은 경우에, 원하는 최종 생성물에 대한 최고 선택도를 또한 나타낸다. 그러나, 통합된 전기화학-가스 발효 시스템이 여러 이유로 수소-함유 합성가스를 활용하도록 설계될 수 있는 경우가 존재한다.
Figure pct00001
다운스트림 생물반응기에서 전자 전달 화학의 대부분 또는 전부에 CO를 사용하는 것은 전형적으로 CO2의 생성을 야기하며, 이는 이후 생물반응기의 유출물 스트림에서 배기될 수 있다. 전형적으로, 합성가스 중의 수소의 비율이 증가함에 따라, 더 적은 CO2가 생성되고, CO2 부산물은 수소 대 일산화탄소의 특정 비율 이상으로 화학량론적으로 제거될 수 있다. 에탄올로의 가스 발효의 경우에, 예를 들어, 1:2 미만의 CO:H2 비율은 전형적으로 에탄올 최종 생성물로의 모든 유입물 탄소의 혼입을 야기할 것이다. 따라서, 본 발명의 이산화탄소 반응기의 유출물 스트림 중의 CO:H2 비율의 조정은 작업자가 더 많은 H2 생성으로의 이동(shifting)에 의해 탄소 효율을 최적화 (예를 들어, CO2 방출을 최소화) 및/또는 더 많은 CO 생성으로의 이동에 의해 에너지 효율 최적화를 가능하게 할 수 있다. 유입물 비용, 예컨데 일간 전력 가격 또는 탄소 이용에 대한 인센티브 모니터링은 언제든지 최적의 작업 파라미터를 통지할 수 있다. 이러한 방식으로 생성을 조정하는 것은 또한, 예를 들어 더 많은 에탄올 생성(예를 들어, 더 많은 CO) 또는 더 많은 아세테이트 생성(예를 들어, 더 많은 H2)을 향해 추진시켜 유출물을 변경시킬 수 있다. 유출물의 시장 가격 모니터링은 임의의 주어진 시간에 최적의 작업 파라미터를 통지할 수 있다 (예를 들어, 여기서 작업 파라미터가, 예컨대 생성물의 시장 가격을 최적화하기 위해 또는 반응기 작업의 총 이익을 최적화하기 위해, 시장 가격에 기초하여 결정된다).
그러나, 시스템 및/또는 방법은 부가적으로 또는 대안적으로 임의의 다른 적합한 요소를 포함할 수 있다.
대안적인 구체예는 바람직하게는 컴퓨터 판독 가능 명령어를 저장하는 컴퓨터 판독 가능 매체에서 상기 방법의 일부 또는 전부를 구현한다. 명령어는 바람직하게는 바람직하게는 통신 라우팅 시스템에 통합된 컴퓨터 실행 가능 구성요소에 의해 실행된다. 통신 라우팅 시스템은 통신 시스템, 라우팅 시스템 및 가격 책정 시스템을 포함할 수 있다. 컴퓨터 판독 가능 매체는 임의의 적합한 컴퓨터 판독 가능 매체, 예컨대 RAM, ROM, 플래시 메모리, EEPROM, 광학 장치 (CD 또는 DVD), 하드 드라이브, 플로피 드라이브, 또는 임의의 적합한 장치에 저장될 수 있다. 컴퓨터 실행 가능 구성요소는 바람직하게는 프로세서이지만 명령어가 임의의 적합한 전용 하드웨어 장치에 의해 대안적으로 또는 부가적으로 실행될 수 있다.
간결함을 위해 생략되었지만, 시스템 및/또는 방법의 구체예는 다양한 시스템 구성요소 및 다양한 방법 공정의 모든 조합 및 순열을 포함할 수 있으며, 여기서 본원에 기재된 방법 및/또는 공정의 하나 이상의 예는 비동기적으로 (예를 들어, 순차적으로), 동시에 (예를 들어, 병렬로), 또는 임의의 다른 적합한 순서로 및/또는 본원에 기재된 시스템, 요소, 및/또는 개체의 하나 이상의 예를 사용하여 수행될 수 있다.
도면은 바람직한 구체예, 예시적인 구성, 및 이의 변형에 따른 시스템, 방법 및 컴퓨터 프로그램 제품의 가능한 구현의 아키텍처, 기능 및 동작을 도시한다. 이와 관련하여, 플로우차트 또는 블록 다이어그램의 각각의 블록은 지정된 논리 기능(들)을 구현하기 위한 하나 이상의 실행 가능한 명령어를 포함하는 모듈, 세그먼트, 단계 또는 코드의 일부를 나타낼 수 있다. 또한 일부 대안의 구현에서, 블록에 기록된 기능이 도면에 기록된 순서를 벗어나 발생할 수 있음에 유의해야 한다. 예를 들어, 연속으로 나타난 두 블록이 실제로는 실질적으로 동시에 수행될 수 있거나, 관련된 기능에 따라 블록이 때때로 역순으로 실행될 수 있다. 블록 다이어그램 및/또는 플로우차트 도해의 각각의 블록, 및 블록 다이어그램 및/또는 플로우차트 도해의 블록의 조합이, 지정된 기능 또는 동작을 수행하는 특수 목적 하드웨어-기반 시스템, 또는 특수 목적 하드웨어 및 컴퓨터 명령어의 조합에 의해 구현될 수 있음이 또한 주목될 것이다.
당업자가 이전의 상세한 설명 및 도면 및 청구범위로부터 인식할 수 있는 바와 같이, 다음 청구범위에 한정된 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 본 발명의 바람직한 구체예에 대한 수정 및 변경이 이루어질 수 있다.

Claims (21)

  1. 다음 단계를 포함하는 전해기 제어 방법:
    · 제1 기체상 전해기에서, 기체상 이산화탄소를 포함하는 유입물을 수용하는 단계;
    · 제1 기체상 전해기에서, 공정 조건의 세트하에 유입물을 수용하는 동안, 유입물로부터 제1 환원 생성물을 전기화학적으로 생성하는 단계, 여기서:
    · 제1 환원 생성물은 분자 수소 및 탄소-함유 화학종(carbon-containing species, CCS)을 포함하고, 여기서 CCS는 이산화탄소가 아니고;
    · 제1 환원 생성물은 제1 분자 수소-대-CCS 비율(hydrogen-to-CCS ratio, HCR)을 한정하고;
    · 원하는 HCR에 기초하여, 제2 기체상 전해기가 공정 조건의 세트하에 유입물을 수용하는 동안 유입물로부터 제2 환원 생성물을 생성하도록 제2 기체상 전해기에 대한 구성을 선택하는 단계, 여기서:
    · 제2 환원 생성물은 분자 수소 및 CCS를 포함하고;
    · 제2 환원 생성물은 제1 HCR과 실질적으로 상이한 제2 HCR을 한정함.
  2. 제1항에 있어서,
    · 제1 기체상 전해기는 제1 환원전극, 제1 산화전극, 및 고분자 전해질 화학종을 포함하는 제1 고분자 전해질 막(PEM)을 포함하고, 여기서 제1 PEM은 제1 환원전극과 제1 산화전극 사이에 배열되고;
    · 제2 기체상 전해기는 제2 환원전극, 제2 산화전극, 및 고분자 전해질 화학종을 포함하는 제2 PEM을 포함하고, 여기서 제2 PEM은 제2 환원전극과 제2 산화전극 사이에 배열되고;
    · 구성 선택은 원하는 HCR에 기초하여 제2 PEM을 선택하는 것을 포함하는 방법.
  3. 제2항에 있어서:
    · 제1 PEM은 제1 층 두께를 한정하는 제1 음이온 교환막(AEM)을 포함하고;
    · 제2 PEM 선택은 제1 층 두께보다 실질적으로 더 작은 제2 층 두께를 한정하는 제2 AEM 선택을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 실질적으로 더 큰 방법.
  4. 제1항에 있어서:
    · 제1 기체상 전해기는:제1 환원전극, 제1 산화전극, 고분자 전해질 화학종을 포함하는 제1 고분자 전해질 막 (PEM), 및 제1 환원 촉매층을 포함하고, 여기서:
    · 제1 PEM은 제1 환원전극과 제1 산화전극 사이에 배열되고;
    · 제1 환원 촉매층은 제1 환원전극과 제1 PEM 사이에 배열되고;
    · 제2 기체상 전해기는 제2 환원전극, 제2 산화전극, 고분자 전해질 화학종을 포함하는 제2 PEM, 및 제2 환원 촉매층을 포함하고, 여기서:
    · 제2 PEM은 제2 환원전극과 제2 산화전극 사이에 배열되고;
    · 제2 환원 촉매층은 제2 환원전극과 제2 PEM 사이에 배열되고;
    · 구성 선택은 원하는 HCR에 기초하여 제2 환원 촉매층을 선택하는 것을 포함하는 방법.
  5. 제4항에 있어서:
    · 제1 환원 촉매층은 다음을 포함하고:
    · 촉매 나노입자의 제1 다공성 네트워크; 및
    · 제1 다공성 네트워크 내에 배열된 고분자 전해질 화학종;
    · 제2 환원 촉매층은 다음을 포함하는 방법:
    · 촉매 나노입자의 제2 다공성 네트워크; 및
    · 제2 다공성 네트워크 내에 배열된 고분자 전해질 화학종.
  6. 제5항에 있어서:
    · 제1 환원 촉매층은 제1 고분자 전해질-대-촉매 나노입자 비율(ECR)을 한정하고;
    · 제2 환원 촉매층 선택은 제1 ECR보다 실질적으로 더 큰 제2 ECR을 선택하는 것을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 실질적으로 더 큰 방법.
  7. 제5항에 있어서:
    · 제1 다공성 네트워크 제1 다공도를 한정하고;
    · 제2 환원 촉매층 선택은 제1 다공도보다 실질적으로 작은 제2 다공도를 선택하는 것을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 실질적으로 더 큰 방법.
  8. 제5항에 있어서:
    · 제1 다공성 네트워크는 제1 특징적 나노입자 크기를 한정하고;
    · 제2 환원 촉매층 선택은 제1 특징적 나노입자 크기보다 실질적으로 더 큰 제2 특징적 나노입자 크기를 선택하는 것을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 실질적으로 더 큰 방법.
  9. 제8항에 있어서, 제1 및 제2 특징적 나노입자 크기는 중앙 크기인 방법.
  10. 제4항에 있어서:
    · 제1 환원 촉매층은 제1 층 두께를 한정하고;
    · 제2 환원 촉매층 선택은 제1 층 두께보다 실질적으로 더 큰 제2 층 두께를 선택하는 것을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 실질적으로 더 큰 방법.
  11. 제1항에 있어서, 다음을 추가로 포함하는 방법:
    · 구성 선택에 대응하여, 구성에서 제2 기체상 전해기를 구성하는 단계;
    · 제2 기체상 전해기를 구성한 후, 제2 기체상 전해기에서, 기체상 이산화탄소를 포함하는 제2 유입물을 수용하는 단계; 및
    · 제2 기체상 전해기에서, 공정 조건의 제2 세트하에 제2 유입물을 수용하는 동안, 유입물로부터 전기화학적으로 제3 환원 생성물을 생성하는 단계, 여기서:
    · 제3 환원 생성물은 분자 수소 및 CCS를 포함하고;
    · 제3 환원 생성물은 제3 HCR을 한정하고, 여기서 제1 HCR 및 원하는 HCR 간의 제1 차이는 제3 HCR 및 원하는 HCR 간의 제2 차이보다 큼.
  12. 제11항에 있어서:
    · 제2 유입물은 유입물과 실질적으로 동등하고;
    · 공정 조건의 제2 세트는 공정 조건의 세트와 실질적으로 동등하고;
    · 제3 HCR은 실질적으로 제2 HCR과 동일한 방법.
  13. 제11항에 있어서:
    · 유입물은 제1 습도를 한정하고;
    · 제2 유입물은 제1 습도보다 실질적으로 큰 제2 습도를 한정하고;
    · 원하는 HCR은 제1 HCR보다 더 크고;
    · 상기 방법은 원하는 HCR에 기초하여 제2 습도를 선택하는 것을 추가로 포함하는 방법.
  14. 제1항에 있어서, CCS는 일산화탄소인 방법.
  15. 제1항에 있어서, 공정 조건 세트는 50 ℃ 초과의 전해기 온도 및 10 기압 초과의 유입물 압력을 포함하는 방법.
  16. 전해기 제어 방법에 있어서, 기체상 전해기에서, 기체상 이산화탄소를 포함하는 유입물로부터 분자 수소 및 탄소-함유 화학종(CCS)을 포함하는 환원 생성물을 전기화학적으로 생성하는 단계를 포함하고, 여기서 CCS는 이산화탄소가 아니고, 환원 생성물을 전기화학적으로 생성하는 단계는 다음을 포함하는 방법:
    · 제1 시간 간격 동안, 제1 세트의 공정 조건하의 기체상 전해기 작업을 포함하는, 제1 분자 수소-대-CCS 비율(HCR)을 갖는 환원 생성물 생성 단계; 및
    · 제1 시간 간격 후의 제2 시간 간격 동안, 제2 세트의 공정 조건하에 기체상 전해기를 작업하여 제1 HCR과 실질적으로 상이한 제2 HCR을 갖는 환원 생성물을 생성하는 것을 포함하는, 전해기 작업을 조정하여 환원 생성물 HCR을 변화시키는 단계.
  17. 제16항에 있어서:
    · 제1 시간 간격 동안, 유입물은 제1 습도를 한정하고;
    · 전해기 작업 조정은 제2 시간 간격 동안, 유입물이 제1 습도보다 실질적으로 큰 제2 습도를 한정하도록 유입물 습도를 변경하는 것을 포함하고;
    · 제2 HCR은 제1 HCR보다 큰 방법.
  18. 제16항에 있어서, 환원 생성물 HCR을 변화시키기 위한 전해기 작업 조정은 제1 HCR과 실질적으로 상이한 원하는 HCR 결정에 응답하여 수행되는 방법.
  19. 제18항에 있어서, 다음 단계를 추가로 포함하는 방법:
    · 환원 생성물을 다운스트림 반응기에 제공하는 단계; 및
    · 다운스트림 반응기와 관련된 작업 메트릭을 결정하는 단계;
    여기서 원하는 HCR 결정은 작업 메트릭에 기초하여 수행됨.
  20. 제19항에 있어서:
    · 다운스트림 반응기는 생물반응기이고;
    · 유입물은 황-함유 화학종(SCS)을 추가로 포함하고, 여기서 유입물 중의 SCS의 농도는 적어도 5 ppm이고;
    · 환원 생성물과 혼합된 SCS를 생물반응기에 제공하는 것을 추가로 포함하는 방법.
  21. 제16항에 있어서:
    · 제1 세트의 공정 조건은 50 ℃ 초과의 제1 전해기 온도 및 10 기압 초과의 제1 유입물 압력을 포함하고;
    · 제2 세트의 공정 조건은 50 ℃ 초과의 제2 전해기 온도 및 10 기압 초과의 제2 유입물 압력을 포함하는 방법.
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