KR20120099583A - 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치 및 검사 방법 - Google Patents

리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치 및 검사 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 리튬 이차 전지의 금속 리튬 석출에 의한 이상 충전 상태를 검출하고, 안전성을 높이기 위한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치를 제공한다. 전기를 충방전 가능한 정극, 부극, 리튬 이온을 포함하는 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지에 대하여, 전류 검출 수단에서 측정한 전류치로부터 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q를 산출하고, 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q와, 전압 검출 수단에서 측정한 상기 리튬 이차 전지의 전압 V로부터 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV와 전기량 Q의 변화 dQ의 비율인 dV/dQ를 산출한다. 산출한 Q-dV/dQ 곡선에서, 전지 데이터 기억 수단에 미리 기억된 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에 나타나는 피크와 다른 피크가 존재하는 경우에 이상 충전 상태라고 판단한다.

Description

리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치 및 검사 방법 {DEVICE FOR DETECTING ABNORMALITY OF STATE OF CHARGE IN A LITHIUM SECONDARY BATTERY AND METHOD FOR TESTING THE SAME}
본 발명은 리튬 이차 전지를 구비하고, 부하에 전력을 공급하는 전력 공급 시스템에서의 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치에 관한 것이다.
리튬 이차 전지는 고에너지 밀도를 갖기 때문에, 전기 자동차용이나 백업용의 전원에 이용되어 오고 있다. 그 중에서도 부극 활성 물질에 흑연을 사용하는 리튬 이차 전지는 전지의 평균 전압을 높게 할 수 있고, 부극 활성 물질을 고밀도로 충전할 수 있기 때문에 고에너지 밀도를 필요로 하는 용도에 적합하다. 그러나, 부극 활성 물질에 흑연을 사용하는 리튬 이차 전지는, 충방전에 의해 부극에 리튬 금속이 석출되는 이상 충전 상태가 되기 쉽고, 이 결과 충방전 사이클에 따른 용량 감소가 발생하여, 최악의 경우에는 파열ㆍ발화 등에 이를 위험성이 있었다.
이차 전지의 상태를 검지하는 방법으로서는 이차 전지의 축전량 Q, 이차 전지의 전압 V, 소정의 시간에서의 Q, V의 변화량 dQ, dV로부터 얻어지는 Q-V 곡선, Q-dV/dQ 곡선을 사용하는 것이 있으며, 예를 들면 특허문헌 1이 제안되어 있다. 이것은 초기 상태의 이차 전지와 열화된 이차 전지에 대하여, Q-dV/dQ 곡선 상의 특징점 A에서의 축전량 QA와, 특징점 C에서의 축전량 QC와의 차분치 △Q를 비교함으로써 이차 전지의 열화 상태를 검지하는 것이다.
일본 특허 공개 제2009-252381호 공보
그러나, 특허문헌 1은 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선 상의 이상 충전 상태를 제외한 특징점의 차분치를 비교하고 있고, 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태에만 나타나는 특징점에 대해서는 고려하고 있지 않다. 이로 인해, 리튬 이차 전지의 열화 상태를 진단할 수는 있지만, 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태를 검지할 수가 없었다.
본 발명은 상기와 같은 과제를 해결하고, 리튬 이차 전지의 안전성을 향상시키기 위한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치를 제공하는 데에 있다.
전기를 충방전 가능한 정극, 부극, 리튬 이온을 포함하는 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지에 대하여, 전류 검출 수단에서 측정한 전류치로부터 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q를 산출하고, 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q와, 전압 검출 수단에서 측정한 상기 리튬 이차 전지의 전압 V로부터 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV와 전기량 Q의 변화 dQ의 비율인 dV/dQ를 산출한다. 산출한 Q-dV/dQ 곡선에서, 전지 데이터 기억 수단에 미리 기억된 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에 나타나는 피크와 다른 피크가 존재하는 경우에 이상 충전 상태라고 판단한다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치에 의해, 이상 충전 상태를 고정밀도로 검출할 수 있고, 리튬 이차 전지의 안전성을 향상시키는 것이 가능해진다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치의 블럭도이다.
도 2는 흑연 재료를 포함하는 부극을 금속 리튬이 석출될 때까지 충전한 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 부극의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계의 방전 곡선을 나타내는 도면이다.
도 3은 도 2의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타내는 도면이다.
도 4는 이상 충전 상태가 아닌 정상적인 리튬 이차 전지를 완전 충전 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계의 방전 곡선을 나타내는 도면이다.
도 5는 도 4의 방전 곡선의 횡축을 Q로부터 DOD로 변경한 방전 곡선을 나타내는 도면이다.
도 6은 도 4의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타내는 도면이다.
도 7은 도 4의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 DOD-dV/dQ 곡선을 나타내는 도면이다.
도 8은 이상 충전 상태의 리튬 이차 전지를 완전 충전 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계의 방전 곡선을 나타내는 도면이다.
도 9는 도 8의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타내는 도면이다.
도 10은 도 8의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 DOD-dV/dQ 곡선을 나타내는 도면이다.
도 11은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치의 연산 수단의 동작을 나타내는 흐름도이다.
이하, 도면에 따라 본 발명의 일 실시 형태에 의한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치의 구성 및 동작에 대하여 설명한다. 또한, 본 발명은 이하에 설명하는 형태에 한정되는 것이 아니다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 의한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치의 시스템 블럭도이다. 본 실시 형태의 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치(100)는, 이상 충전 상태 검출 대상인 리튬 이차 전지(200)의 정극 및 부극의 단자와 접속하고, 리튬 이차 전지(200)를 충전 또는 방전시켰을 때에 측정되는 데이터에 기초하여 리튬 이차 전지(200)의 이상 충전 상태를 검출하는 장치이다. 리튬 이차 전지(200)의 이상 충전 상태란 부극에 금속 리튬이 석출된 상태를 의미한다.
도 1에 나타낸 바와 같은 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치(100)는 전압 검출 수단(110), 전류 검출 수단(120), 연산 수단(130), 전류 제어 수단(140), 디스플레이 등의 표시 수단(150), 온도 검출 수단(160), 키보드나 마우스 등의 조건 입력 수단(170)을 구비하고 있다.
연산 수단(130)은 CPU(131)와 RAM 등의 측정 데이터 기억 수단(132)과 전지 데이터 기억 수단(133)을 구비하고, 연산 수단(130) 외부와의 통신을 행하는 인터페이스(134)를 구비하고 있다.
CPU(131)는 소정 시간 t마다 전류 검출 수단(120)에서 검출한 전류치 I로부터 리튬 이차 전지(200)의 충전 또는 방전의 전기량 Q를 산출한다. 또한 리튬 이차 전지(200)의 소정 시간 t마다의 전기량 변화 dQ와, 전압 검출 수단(110)에서 검출한 리튬 이차 전지(200)의 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV를 산출하고, 리튬 이차 전지(200)의 전기량 Q의 변화 dQ에 대한 리튬 이차 전지(200)의 전압 V의 변화 dV의 비율인 dV/dQ를 산출한다.
CPU(131)는 상기 전기량 Q, dV/dQ의 값으로부터 Q-dV/dQ 곡선을 작성하고 Q-dV/dQ 곡선을 측정 데이터 기억 수단(132)에 기억시킨다. 또한, 사용 전에 취득해 둔 이상 충전 상태가 아니라 정상 상태인 리튬 이차 전지(200)의 Q-dV/dQ 곡선을 전지 데이터 기억 수단(133)에 미리 기억시켜 둔다.
CPU(131)는 측정 데이터 기억 수단(132)에 기억시킨 Q-dV/dQ 곡선과 전지 데이터 기억 수단(133)에 미리 기억시켜 둔 Q-dV/dQ 곡선의 형상을 비교하여, 리튬 이차 전지(200)가 이상 충전 상태에 있는지의 여부를 판단한다. 인터페이스(134)는 CPU(131)에 의해 판정된 결과를 통신선을 통하여 상황에 따라 부하(300), 충전기(400), 전류 제어 수단(140), 표시 수단(150)에 출력한다.
연산 수단(130)은 기억 장치나 CPU 등으로 구성되는 컨트롤러나 계산기 시스템 또는 마이크로 컴퓨터이며, 정보를 입력하고 연산을 행하여 연산 결과를 출력하는 것이 가능한 수단이면 된다.
인터페이스(134)는 연산 수단(130)과 외부의 통신을 행하는 수단이다. 인터페이스(134)로서는 통신선에 대하여 정보를 입출력하는 수단 외에 네트워크, 무선 LAN 등 유선 통신일 수도 있고, 무선 통신일 수도 있으며, 연산 수단(130)과 외부의 통신을 행하는 수단이면 된다.
도 2에는 상대극과 참조극을 금속 리튬으로 하고, 시험극에 흑연 재료를 포함하는 부극을 이용한 3극식의 시험 셀을 제작하고, 부극에 금속 리튬이 석출될 때까지 충전한 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 부극의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계를 나타낸 방전 곡선을 나타내었다. 또한, 도 3에는 도 2의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타내었다.
도 3은 좌단이 충전 상태이다. 부극의 충전이란 부극에 Li+ 이온을 흡장하는 상태이고, 부극의 방전이란 부극으로부터 Li+ 이온을 방출하는 상태를 나타낸다. 양단의 피크 X2, Y2를 제외하고 A2, B2, C2, E2의 4개의 주된 피크 형상이 보여진다. A2, B2, C2는 정상적인 상태의 부극으로부터 Li+ 이온이 방출되는 것에 유래하는 피크이고, E2는 부극에 석출된 금속 리튬이 방출되는 것에 유래하는 피크이다. A2, B2, C2는 정상적인 상태의 피크이고, 흑연에 흡장되어 있는 Li+ 이온의 양이 많은 것부터 순서대로 A2, B2, C2로 된다.
여기서는 제1 피크가 A2, 제2 피크가 B2, 제3 피크가 C2이다. 이하, 제1 피크를 A□, 제2 피크를 B□, 제3 피크를 C□로 하고, 이상 충전 상태를 나타내는 피크를 E□로 나타내는 것으로 한다. □는 각 도면에 기재한 피크를 구별하는 것이며, □에는 자연수를 적용시킨다.
도 4에는 이상 충전 상태가 아닌 정상적인 리튬 이차 전지를 완전 충전 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계를 나타낸 방전 곡선을 나타내었다. 도 4에 나타낸 예는 정극 활성 물질에 LiFePO4, 부극 활성 물질에 흑연을 이용한 리튬 이차 전지를 3.6V의 전압으로 완전히 충전시키고, 이후 충전 전압으로부터 방전시켰을 때의 방전 곡선을 나타낸다.
도 5에는 도 4의 방전 전기량 Q를 방전 심도(DOD: Depth of discharge)로 한 방전 곡선을 나타낸다. DOD란 도 3의 방전 곡선이 전지 전압 2V에 도달하고, 방전을 종료하였을 때의 방전 전기량 Qd를 100으로 하고, 방전 전기량 Q를 Qd의 백분율로 나타낸 것이다. 방전을 종료하는 전압을 이하에서는 방전 종지 전압으로 한다. Qd는 리튬 이차 전지를 전지 전압 2V까지 방전한 후에, 3.6V의 전압으로 완전히 충전하였을 때의 충전 전기량 Qc로 대용할 수도 있다. 도 6에는 도 4의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타낸다. 또한, 도 7에는 도 4의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 DOD-dV/dQ 곡선을 나타낸다. 도 6, 도 7 모두 양단의 피크 X4, Y4를 제외하고 A4, B4, C4의 3개의 주된 피크 형상이 보여진다. A4, B4, C4의 3개의 피크는 도 3에 나타낸 A2, B2, C2의 피크 형상에 대응하고 있으며, E2에 상당하는 피크 형상은 검출되지 않는다.
도 8에는 도 4에 방전 곡선을 나타낸 리튬 이차 전지와 동종의 것이며, 이상 충전 상태로 된 리튬 이차 전지를 도 4에 나타낸 리튬 이차 전지와 동일한 조건에서 충전한 완전 충전 상태로부터 일정한 방전 전류에 의해 방전하였을 때의 방전 전기량 Q와 전지 전압 V의 관계를 나타낸 방전 곡선을 나타내었다. 도 9에는 도 8의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 Q-dV/dQ 곡선을 나타낸다. 또한, 도 10에는 도 8의 방전 곡선을 바탕으로 작성한 DOD-dV/dQ 곡선을 나타낸다.
양단의 피크 X8, Y8을 제외하고 A8, E8과, B8과 C8이 중첩된 넓은 피크의 3개의 주된 피크 형상이 보여진다. A8의 피크 형상은 도 4의 A4와 유사한 형상을 하고 있고, 동일한 피크이다. 또한, B8과 C8이 중첩된 넓은 피크 형상은 도 4의 B4와 C4가 중첩된 것이다. E8의 피크 형상은 도 4에서는 볼 수 없었던 피크 형상이며, 도 3의 E2의 피크와 유사한 형상을 하고 있고, 부극에 금속 리튬이 석출된 이상 충전 상태를 나타내는 것이다.
그리고, 본 발명에서는 정상 시의 리튬 이차 전지에 보여지는 A4, B4, C4의 피크를 검출하고, 이 피크 형상보다도 방전 용량이 작을 때 또는 방전 심도 DOD가 작을 때에, E8의 피크를 검출한 경우에 이상 충전 상태라고 판단한다. B4, C4는 도 10의 B8, C8과 같이 피크 형상이 중첩되는 일이 있으므로, A4를 기준으로 이상 충전 상태를 판단하는 것이 바람직하다.
또한, 방전 시뿐만 아니라 충전 시에 있어서도 마찬가지로 피크 형상으로부터도 이상 충전 상태를 판단할 수도 있다. 이 경우에는 각 도면의 횡축을 충전 용량 또는 충전 심도로 보면 된다. 정상 시의 리튬 이차 전지에 보여지는 A4, B4, C4의 피크를 검출하고, 이 피크 형상보다도 충전 용량이 클 때 또는 충전 심도 DOD가 클 때에, E8의 피크를 검출한 경우에 이상 충전 상태라고 판단한다.
리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선, DOD-dV/dQ 곡선의 데이터는, 측정 대상인 리튬에 이차 전지의 기종, 충방전 전류, 주위 온도 등의 조합에 따라 각각 작성하여 기억해 두는 것이 바람직하다. 전지 데이터 기억 수단(133)에 기억하는 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선, DOD-dV/dQ 곡선의 데이터는, 충전 및 방전 전류가 1/50C 내지 1/5C에서 취득된 것을 기억시켜 두는 것이 바람직하고, 1/20C 내지 1/10C에서 취득된 것을 기억시켜 두는 것이 보다 바람직하다. 여기서 1C란 전지의 정격 용량을 1시간만에 충전 또는 방전하는 전류치이며, 예를 들면 1/50C에서는 정격 용량을 충전 또는 방전하는 데 50시간을 필요로 한다.
전지 데이터 기억 수단(133)은 측정 대상의 리튬 이차 전지의 기종, 충방전 전류, 주위 온도에 따른 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선 DOD-dV/dQ 곡선의 데이터를 미리 보유해 둘 수 있고, 변경이 있는 경우에는 신규로 입력할 수 있도록 해 두는 것이 바람직하다. 또한, 예를 들면 HDD를 갖는 보조 기억 장치(180)에 측정 대상인 리튬 이차 전지의 기종, 충방전 전류, 주위 온도에 따른 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선, DOD-dV/dQ 곡선의 데이터를 기억시키고, 전지 데이터 기억 수단(133)에 판독하여 CPU(131)가 실행하는 것으로도 실현할 수 있다. 보조 기억 장치(180)는 CD-ROM, CD-RW, DVD-ROM, USB 메모리 등의 가반형 기억 매체의 재생을 행하는 기억 장치를 또한 사용할 수 있다.
이하, 완전 충전 상태에 있는 리튬 이차 전지(200)를 방전할 때에, 전지 데이터 기억 수단(133)에 기억된 데이터에 따라 행해지는 처리를 설명한다.
우선, CPU(131)는 전류 검출 수단(120)에서 측정되는 전류치가 조건 입력 수단(170)에 의해 설정된 방전 전류로 되도록 인터페이스(134)를 통하여 전류 제어 수단(140)을 제어한다.
CPU(131)는 소정의 시간 t마다 전류 검출 수단(120)에서 검출한 전류치 I로부터 리튬 이차 전지(200)의 방전 전기량 Q를 산출한다. 또한, 리튬 이차 전지(200)의 소정 시간 t마다의 전기량 변화 dQ와, 전압 검출 수단(110)에서 검출한 리튬 이차 전지(200)의 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV를 산출하고, 리튬 이차 전지(200)의 전기량 Q의 변화 dQ에 대한 전지 전압 V의 변화 dV의 비율인 dV/dQ를 산출한다.
CPU(131)는 상기 전기량 Q, dV/dQ의 값으로부터 Q-dV/dQ 곡선을 작성하고, Q-dV/dQ 곡선을 측정 데이터 기억 수단(132)에 기억시킨다. 또한, 조건 입력 수단(170)에 의해 설정된 리튬 이차 전지의 기종, 방전 전류, 나아가 온도 검출 수단(160)에서 측정한 이차 전지(200)의 주위 온도에 적합한 Q-dV/dQ 곡선을 전지 데이터 기억 수단(133)으로부터 판독한다.
CPU(131)는 측정 데이터 기억 수단(132)에 기억시킨 Q-dV/dQ 곡선과 전지 데이터 기억 수단(133)으로부터 판독한 Q-dV/dQ 곡선의 피크 형상을 비교하여, 리튬 이차 전지(200)가 이상 충전 상태에 있는지의 여부를 판단한다.
CPU(131)는 도 6, 도 9의 피크 A4, A8을 검출하는 것보다도 Q가 작을 때에, 도 9의 E8의 피크와 같이 A4, A8보다도 높은 피크를 검출하면 이상 충전 상태인 것을, 검출하지 않으면 정상 상태인 것을 판단하고, 인터페이스(134)로부터 표시 수단(150)에 출력한다. 도 4, 도 8의 Qd의 값을 취득하고 있었던 경우에는, Q-dV/dQ 곡선 대신에 DOD-dV/dQ 곡선을 이용하여 이상 충전 상태를 판단할 수도 있다.
도 11에는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치(100)에 의한 리튬 이차 전지(200)의 이상 충전 상태를 검출하는 흐름도를 나타낸다. 도 11에 나타내어진 바와 같이, 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치(100)는, 우선 스텝 S1에 있어서 방전 전류, 방전 종지 전압, 리튬 이차 전지(200)의 기종 등의 조건을 설정하고, 스텝 S2에 있어서 리튬 이차 전지(200)의 주위 온도를 측정하고, 스텝 S3에서 리튬 이차 전지(200)로부터의 방전을 개시한다.
스텝 S4에서는 전지 전압 V와 전류치 I를 측정한다. 스텝 S5에서는 리튬 이차 전지(200)가 방전 종지 전압에 도달하였는지의 여부를 판정하여, 도달한("예") 경우에는 방전을 종료하고, 도달하지 않은("아니오") 경우에는 스텝 S6으로 진행한다.
스텝 S6에서는 방전 전기량 Q의 값을 산출하고, 스텝 S7에서는 dV/dQ의 값을 산출한다. 스텝 S8에서는 측정 데이터 기억 수단(132)에 기억된 Q-dV/dQ 곡선과, 조건에 적합한 전지 데이터 기억 수단(133)의 Q-dV/dQ 곡선을 비교하여, 도 5, 도 6의 피크 A4나 도 9, 도 10의 피크 A8에 상당하는 피크를 검출하였는지의 여부를 판정한다. 검출한("예") 경우에는 스텝 S4로 복귀하여 스텝 S4 내지 스텝 S7의 처리를 행한다.
검출하지 않은("아니오") 경우에는 스텝 S9로 진행한다. 스텝 S9에서는 도 9, 도 10의 E8과 같은 A4(A8)보다도 피크 높이가 높은 피크를 검출하였는지의 여부를 판정한다. 검출하지 않은("아니오") 경우에는 스텝 S4로 복귀하여 스텝 S4 내지 스텝 S8의 처리를 행한다. 스텝 S4로 진행한다. 검출한("예") 경우에는 스텝 S10으로 진행하여 이상 충전 상태인 것을 표시한다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치(100)를 이용하여 이상 충전 상태를 검출할 수 있는 리튬 이차 전지로서는, 다음과 같이 제작된 리튬 이차 전지인 것이 바람직하다. 이하와 같은 재료를 이용함으로써, 이상 충전 상태를 고정밀도로 검출할 수 있다.
리튬 이차 전지의 부극은 부극 활성 물질, 결합제, 집전체를 포함한다. 본 발명에서는 리튬을 전기 화학적으로 흡장ㆍ방출 가능한 X선 회절법에 의해 구한 (002)면의 면 간격이 d002=0.335 내지 0.349nm인 흑연을 사용하는 것이 바람직하다. 사용하는 부극 활성 물질은 일반적으로 분말 상태에서 사용되는 경우가 많기 때문에, 그것에 결합제를 혼합하여 분말끼리를 결합시킴과 동시에, 이 분말층을 집전체에 접착시키고 있다. 부극 집전체는 리튬과 합금화하기 어려운 재질인 것이 조건이며, 동박이 다용되고 있다. 부극 활성 물질, 결합제 및 유기 용매를 혼합한 부극 슬러리를 닥터 블레이드법 등에 의해 집전체에 부착시킨 후, 유기 용매를 건조하고, 롤 프레스에 의해 부극을 가압 성형함으로써 부극을 제작할 수 있다.
리튬 이차 전지의 정극은 정극 활성 물질, 도전제, 결합제, 집전체를 포함한다. 본 발명에서 사용 가능한 정극 활성 물질은 리튬을 함유하는 산화물을 포함한다. 이것은 예를 들면 LiCoO2, LiNiO2, LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2, LiMn0.4Ni0.4Co0.2O2와 같은 층상 구조를 갖는 산화물이나, LiMn2O4나 Li1+xMn2-xO4와 같은 스피넬 구조를 갖는 리튬망간 복합 산화물, 또한 Mn의 일부를 Al이나 Mg 등의 다른 원소로 치환한 것, 또한 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물에서 화학식 Li1+xM1-xPO4(M은 Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속 원소임)로 표시되는 것을 사용할 수 있다. 그 중에서도 정극의 충방전 전압이 평탄하게 되기 때문에 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물에서 화학식 Li1+xM1-xPO4(M은 Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속 원소임)를 이용하는 것이 바람직하다.
정극 활성 물질은 일반적으로 고저항이기 때문에, 도전제로서 탄소 분말을 혼합함으로써 정극 활성 물질의 전기 전도성을 보충하고 있다. 정극 활성 물질과 도전제는 모두 분말이기 때문에, 분말에 결합제를 혼합하여 분말끼리를 결합시킴과 동시에, 이 분말층을 집전체에 접착시키고 있다.
도전제는 천연 흑연, 인조 흑연, 코크스, 카본 블랙, 비정질 탄소 등을 사용하는 것이 가능하다. 도전제의 평균 입경을 정극 활성 물질 분말의 평균 입경보다도 작게 하면, 도전제가 정극 활성 물질 입자 표면에 부착하기 쉬워져 소량의 도전제에 의해 정극의 전기 저항이 감소하는 경우가 많다. 따라서, 정극 활성 물질의 평균 입경에 따라 도전제를 선택하면 된다. 정극 집전체는 전해액에 용해되기 어려운 재질이면 되며, 알루미늄박이 다용되고 있다. 정극 활성 물질, 도전제, 결합제 및 유기 용매를 혼합한 정극 슬러리를 블레이드를 이용하여 집전체에 도포하는 방법, 즉 닥터 블레이드법에 의해 정극을 제작할 수 있다. 이와 같이 제작한 정극을 가열에 의해 유기 용매를 건조하고, 롤 프레스에 의해 정극을 가압 성형하여 정극 합제와 집전체를 밀착시킨다.
상기에서 제작한 정극과 부극의 사이에 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 4불화에틸렌 등의 고분자계 세퍼레이터를 삽입하고, 세퍼레이터와 전극에 전해액을 충분히 유지시킴으로써 정극과 부극의 전기적 절연을 확보하고, 정극과 부극 사이에서 리튬 이온의 교환을 가능하게 한다. 원통형 전지의 경우에는 정극, 부극의 사이에 세퍼레이터를 삽입한 상태에서 권회하여 전극군을 제조한다. 세퍼레이터 대신에 폴리에틸렌옥시드(PEO), 폴리메타크릴레이트(PMMA), 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리불화비닐리덴(PVdF), 폴리불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌 공중합체(PVdF-HFP) 등의 중합체에 리튬염 또는 비수전해액을 유지시킨 시트상의 고체 전해질 또는 겔 전해질을 사용하는 것도 가능하다. 또한, 전극을 2축으로 권회하면 타원형의 전극군도 얻어진다. 각형 전지의 경우에는 정극과 부극을 직사각형으로 절단하여 정극과 부극을 교대로 적층하고, 각 전극 사이에 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 4불화에틸렌 등의 고분자계 세퍼레이터를 삽입하여 전극군을 제작한다. 본 발명은 상기에서 설명한 전극군의 구조에 무관하며, 임의의 구조에 적용 가능하다.
또한, 바람직한 전해액으로서는 프로필렌카보네이트, 부틸렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 아세트산 메틸, 아세트산 에틸, 아세트산 프로필, 포름산 메틸, 포름산 에틸, 포름산 프로필, γ-부티로락톤, α-아세틸-γ-부티로락톤, α-메톡시-γ-부티로락톤, 디옥솔란, 술포란, 에틸렌술파이트로부터 선택되는 용매 중 적어도 1개 이상을 혼합한 용매를 사용할 수 있다. 이들 용매에 LiPF6, LiBF4, LiSO2CF3, LiN[SO2CF3]2, LiN[SO2CF2CF3]2, LiB[OCOCF3]4, LiB[OCOCF2CF3]4 등의 리튬염 전해질을 부피 농도로 0.5 내지 2M 정도 함유한 것을 사용할 수 있다.
제작한 전극군은 알루미늄, 스테인리스강, 니켈 도금강제의 전지 용기에 삽입한 후에, 전해액을 전극군에 침투시킨다. 전지캔의 형상은 원통형, 편평 타원형, 각형 등이 있으며, 전극군을 수납할 수 있으면 어느 형상의 전지캔을 선택할 수도 있다.
또한, 본 발명에 의한 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법은, 전기 자동차, 하이브리드 자동차 등의 정기 검사에 도입하면, 전기 자동차, 하이브리드 자동차 등에 탑재되어 있는 리튬 이차 전지를 충전 또는 방전하고, Q-dV/dQ 곡선을 그려 정상 상태의 Q-dV/dQ 곡선과 비교하여 이상 충전 상태의 피크의 유무를 판정함으로써, 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태를 검사할 수 있다.
하이브리드 자동차 등에 사용되고 있는 복수의 리튬 이차 전지를 직렬 또는 직병렬로 접속한 전지 모듈을 구성하는 각 리튬 이차 전지의 전지 전압과, 각 직렬 접속에 흐르는 전류치를 측정하고, 각 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선을 그려 정상 상태의 Q-dV/dQ 곡선과 비교하여 이상 충전 상태의 피크의 유무를 판정함으로써, 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태를 검사할 수 있다.
이상과 같이, 본 발명의 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치 및 이상 충전 상태 검사 방법은 리튬 이차 전지의 검사에 바람직하게 적용된다.
100: 이상 충전 상태 검출 장치
110: 전압 검출 수단
120: 전류 검출 수단
130: 연산 수단
131: CPU
132: 측정 데이터 기억 수단
133: 전지 데이터 기억 수단
134: 인터페이스
140: 전류 제어 수단
150: 표시 수단
160: 온도 검출 수단
170: 조건 입력 수단
180: 보조 기억 수단
200: 리튬 이차 전지
300: 부하
400: 충전기

Claims (20)

  1. 전기를 충방전 가능한 정극, 부극, 리튬 이온을 포함하는 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치이며,
    상기 리튬 이차 전지의 전압 V를 검출하는 전압 검출 수단과,
    상기 리튬 이차 전지에 흐르는 전류를 검출하는 전류 검출 수단과,
    상기 전류 검출 수단에서 측정한 전류치로부터 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q를 산출하고, 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q와 상기 리튬 이차 전지의 전압 V로부터 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV와 전기량 Q의 변화 dQ의 비율인 dV/dQ를 산출하는 연산 수단과,
    상기 전류 검출 수단에서 검출한 전류치, 상기 전압 검출 수단에서 검출한 전압 V, 상기 연산 수단에서 산출된 축전량 Q 및 dV/dQ의 정보를 기억하는 측정 데이터 기억 수단과,
    정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 기억하는 전지 데이터 기억 수단과,
    상기 측정 데이터 기억 수단의 정보를 기초로 한 Q-dV/dQ 곡선에서, 상기 전지 데이터 기억 수단에 기억된 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에 나타나는 피크와 다른 피크가 존재하는 경우에, 이상 충전 상태라고 판단하는 제어부를 구비하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  2. 제1항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 부극은 흑연을 포함하고,
    상기 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에는 상기 흑연에 흡장되어 있는 리튬 이온의 양이 많은 영역으로부터 적은 영역으로 순서대로 제1 피크, 제2 피크, 제3 피크가 나타나는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  3. 제2항에 있어서, 상기 제어부는, 충전 상태로부터 방전하는 경우에는, 상기 제1 피크가 나타나기 전의 방전 전기량 Q가 작은 영역에서, 피크 높이를 나타내는 dV/dQ의 값이 상기 제1 피크보다도 큰 피크를 검출하였을 때에 이상 충전 상태라고 판단하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  4. 제2항에 있어서, 상기 제어부는, 방전 상태로부터 충전한 경우에는, 상기 제1 피크가 나타난 후의 충전 완료 전의 충전 전기량 Q가 큰 영역에서, 피크 높이를 나타내는 dV/dQ의 값이 상기 제1 피크보다도 큰 피크를 검출하였을 때에 이상 충전 상태라고 판단하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 이상 충전 상태는 부극에 금속 리튬이 석출된 상태인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 부극은, X선 회절법에 의해 구한 (002)면의 면 간격이 d002=0.335 내지 0.349nm인 흑연이 포함되어 있는 부극 활성 물질에 의해 구성되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  7. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 정극은, 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물이 적어도 포함되어 있는 정극 활성 물질에 의해 구성되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  8. 제7항에 있어서, 상기 정극 활성 물질은, 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물이 화학식 Li1+xM1-xPO4(M은 Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속 원소임)로 표시되는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  9. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전지 데이터 기억 수단은 복수의 전류치마다 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 미리 기억하고,
    상기 제어부는, 상기 전지 데이터 기억 수단에 기억된 복수의 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선 중으로부터, 상기 전류 검출 수단에 의해 측정된 상기 리튬 이차 전지에 흐르는 전류치에 대응하는 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 선택하여 이상 충전 상태를 실행하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  10. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 주위 온도를 측정하는 온도 측정부를 갖고,
    상기 전지 데이터 기억 수단은 복수의 리튬 이차 전지의 주위 온도마다 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 미리 기억하고,
    상기 제어부는, 상기 전지 데이터 기억 수단에 기억된 복수의 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선 중으로부터, 상기 온도 측정부에 의해 측정된 상기 리튬 이차 전지의 주위 온도에 대응하는 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 선택하여 이상 충전 상태를 실행하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검출 장치.
  11. 전기를 충방전 가능한 정극, 부극, 리튬 이온을 포함하는 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법이며,
    상기 리튬 이차 전지의 전류치, 전압치 V를 소정 시간마다 취득하고,
    상기 리튬 이차 전지의 전류치를 바탕으로 상기 리튬 이차 전지의 축전량 Q를 산출하고,
    상기 축전량 Q와 상기 전압치 V로부터 소정 시간 t마다의 전압치 V의 변화 dV와 전기량 Q의 변화 dQ의 비율인 dV/dQ를 산출하여 상기 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선을 구하고,
    상기 리튬 이차 전지의 Q-dV/dQ 곡선에서, 미리 취득해 둔 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에 나타나는 피크와 다른 피크가 존재하는 경우에, 이상 충전 상태라고 판단하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 부극은 흑연을 포함하고,
    상기 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선에는 상기 흑연에 흡장되어 있는 리튬 이온의 양이 많은 영역으로부터 적은 영역으로 순서대로 제1 피크, 제2 피크, 제3 피크가 나타나는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  13. 제12항에 있어서, 충전 상태로부터 방전하는 경우에는, 상기 제1 피크가 나타나기 전의 방전 전기량 Q가 작은 영역에서, 피크 높이를 나타내는 dV/dQ의 값이 상기 제1 피크보다도 큰 피크를 검출하였을 때에 이상 충전 상태라고 판단하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  14. 제12항에 있어서, 방전 상태로부터 충전한 경우에는, 상기 제1 피크가 나타난 후, 충전 완료 전의 충전 전기량 Q가 큰 영역에서, 피크 높이를 나타내는 dV/dQ의 값이 상기 제1 피크보다도 큰 피크를 검출하였을 때에 이상 충전 상태라고 판단하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  15. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 이상 충전 상태는 부극에 금속 리튬이 석출된 상태인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  16. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 부극은, X선 회절법에 의해 구한 (002)면의 면 간격이 d002=0.335 내지 0.349nm인 흑연이 포함되어 있는 부극 활성 물질에 의해 구성되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  17. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지의 정극은, 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물이 적어도 포함되어 있는 정극 활성 물질에 의해 구성되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  18. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 정극 활성 물질은, 올리빈 결정 구조를 갖는 리튬 함유 전이 금속 복합 산화물이 화학식 Li1+xM1-xPO4(M은 Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속 원소임)로 표시되는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  19. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 복수의 충방전 전류의 값마다 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 미리 기억하고,
    상기 복수의 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선 중으로부터, 전류 검출 수단에 의해 측정된 상기 리튬 이차 전지에 흐르는 전류치에 대응하는 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 선택하여 이상 충전 상태를 실행하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
  20. 제11항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 복수의 리튬 이차 전지의 주위 온도마다 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 미리 기억하고,
    상기 복수의 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선 중으로부터, 온도 측정부에 의해 측정된 상기 리튬 이차 전지의 주위 온도에 대응하는 정상 시의 Q-dV/dQ 곡선을 선택하여 이상 충전 상태를 실행하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지의 이상 충전 상태 검사 방법.
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