JPWO2015147053A1 - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

式ｕＲｗＢｘＧａｙＣｕｚＡｌｑＭ（１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ）Ｔによって表され、前記ＲＨはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の５質量％以下であり、２９．５≦ｕ≦３２．０、０．８６≦ｗ≦０．９３、０．２≦ｘ≦１．０、０．３≦ｙ≦１．０、０．０５≦ｚ≦０．５、０≦ｑ≦０．１であり、かつ、ｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−［Ｆｅ］／５５．８４７−［Ｃｏ］／５８．９３３のとき、ｐ＜０の関係を満足するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上１２時間以下加熱する熱処理工程と、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

Description

本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは軽希土類元素ＲＬと重希土類元素ＲＨからなり、ＲＬはＮｄおよび／またはＰｒ、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏのうち少なくとも一種であり、Ｔは遷移金属元素でありＦｅを必ず含む）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハイブリッド自動車用、電気自動車用や家電製品用の各種モータ等に使用されている。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、特にハイブリッド自動車用や電気自動車用モータに使用される場合、高い保磁力Ｈ_ｃＪ（以下、単に「Ｈ_ｃＪ」と記載する場合がある）が要求されており、従来、Ｈ_ｃＪ向上のために、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素（主としてＤｙ）が多量に添加されていた。

しかし、重希土類元素、特に、Ｄｙなどは資源存在量が少ないうえ産出地が限定されているなどの理由から供給が安定しておらず、価格が大きく変動するなどの問題を有している。そのため、近年、ユーザーからＤｙなどの重希土類元素をできるだけ使用することなくＢ_ｒを低下させずにＨ_ｃＪを向上させることが求められている。

特許文献１〜３に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｂ量を一般的に含有されるＢ量よりも低く（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物の化学量論比のＢ量よりも低く）したうえで、Ｇａ等を添加することにより、Ｄｙなどの重希土類元素をできるだけ使用せず、Ｂ_ｒの低下を抑制しつつ、高いＨ_ｃＪを得ることが提案されている。

特許文献１は、通常のＲ−Ｔ−Ｂ系合金よりもＢ量を低くするとともに、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕのうちから選ばれる１種以上の金属元素を含有させることによりＲ_２Ｔ_１７相を生成させ、該Ｒ_２Ｔ_１７相を原料として生成させた遷移金属リッチ相（Ｒ_６Ｔ_１３Ｍ）の体積率を充分に確保することにより、保磁力の高いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石が得られることが記載されている。

また、特許文献２は、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の硼素の臨界含有量を下回るとともに、Ｃｏ、Ｃｕ及びＧａを含有した合金は従来の合金に比べ同じ残留磁化Ｂ_ｒで高い抗磁力Ｈ_ｃＪを有することが記載されている。

また、特許文献３は、通常のＲ−Ｔ−Ｂ系合金よりもＢ量を低くするとともに、Ｂ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｃ、Ｏの量を所定の範囲にし、さらにＢに対するＮｄ及びＰｒ、並びにＧaおよびＣの原子比がそれぞれ特定の関係を満たすことによって高い残留磁束密度および保磁力が得られることが記載されている。

国際公開第２０１３／００８７５６号 特表２００３−５１０４６７号公報 国際公開第２０１３／１９１２７６号

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、通常、高いＨ_ｃＪを得るために、焼結後の焼結磁石に対し、熱処理を行う。生産設備として一般的に用いられるような容量の大きい熱処理炉においては、炉内の位置により昇温速度が異なる場合があることから、大量のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を熱処理する場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の載置位置によって熱処理温度に到達するまでの時間が異なる場合があり、それに伴い載置位置によって熱処理温度での保持時間が異なる場合がある。例えば、熱処理炉の構造などによっては、載置位置によって熱処理温度での保持時間が２時間程度異なる場合もあり得る。通常、熱処理温度での保持時間は約１時間は必要である。従って、昇温速度が遅く、熱処理温度での保持時間が短い載置位置のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材にも高いＨ_ｃＪを付与するために必要な保持時間（約１時間）を確保し、載置位置によるＨ_ｃＪの変動を抑制するためには３時間以上の熱処理を行う必要がある。
Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物の化学量論比以上のＢ量を有する一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、図３に示す通り、３時間以上熱処理を行っても、Ｈ_ｃＪは大きく変動しない。しかし、発明者らが検討の結果、特許文献１〜３に記載されているような一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低く（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物の化学量論比のＢ量よりも低く）し、Ｇａ等を添加した組成の焼結磁石は、２時間以上の熱処理を行うとＨ_ｃＪが大きく低下することが分かった。この現象は上述したように、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では見られないものである。その結果、特許文献１〜３に記載の組成の焼結磁石を容量の大きい熱処理炉で大量に処理すると、載置位置よって焼結磁石のＨ_ｃＪが大きく変動してしまう場合がある。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、Ｄｙなどの重希土類元素をできるだけ使用せず、高いＨ_ｃＪを得ることができる特許文献１〜３に記載されたような、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くし、Ｇａ等を添加した組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、大量生産時においても熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動を抑制して、高いＨ_ｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の提供を目的とする。

本発明の態様１は、
式ｕＲｗＢｘＧａｙＣｕｚＡｌｑＭ（１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ）Ｔ（Ｒは軽希土類元素ＲＬと重希土類元素ＲＨからなり、ＲＬはＮｄおよび／またはＰｒ、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏのうち少なくとも一種であり、Ｔは遷移金属元素でありＦｅを必ず含む、ＭはＮｂおよび／またはＺｒであり、ｕ、ｗ、ｘ、ｙ、ｚ、ｑおよび１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑは質量％を示す）によって表され、
前記ＲＨはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の５質量％以下であり、
２９．５≦ｕ≦３２．０、
０．８６≦ｗ≦０．９３、
０．２≦ｘ≦１．０、
０．３≦ｙ≦１．０、
０．０５≦ｚ≦０．５、
０≦ｑ≦０．１であり、かつ、
ｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−（［Ｆｅ］／５５．８４７＋［Ｃｏ］／５８．９３３）（［Ｂ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］は、それぞれＢ、Ｆｅ、Ｃｏの質量％を示す）のとき、
ｐ＜０の関係を満足するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程と、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上１２時間以下加熱する熱処理工程と、
を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の態様２は、態様１において、
０．３≦ｘ≦０．７、
０．５≦ｙ≦０．７である、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の態様３は、態様１または態様２において、
前記熱処理工程は、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上８時間以下加熱するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明により、特許文献１〜３に記載されたような、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くし、Ｇａ等を添加した組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、大量生産時においても熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動を抑制して、高いＨ_ｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することができる。

試料Ｎｏ．１−３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＨ_ｃＪと熱処理時間の関係を示す説明図である。 試料Ｎｏ．１−１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＨ_ｃＪと熱処理時間の関係を示す説明図である。 一般的なＢ量を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＨ_ｃＪと熱処理時間の関係を示す説明図である。

本発明者は、上記問題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、前記本発明の態様１に示す、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物の化学量論比以上のＢ量を有する一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くし、Ｇａ等を添加した組成において、Ｃｕ量を０．３〜１．０質量％にするとともに４５０℃以上４７０℃以下で４時間以上１２時間以下の熱処理を行うことにより、大量生産時においても熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動を抑制して、高いＨ_ｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができることを見出した。

特許文献１は、Ｃｕ量が０〜０．３１質量％の組成の焼結磁石に対し、８００℃と５００℃の２段階の熱処理をおこなっているが、熱処理時間についての記載はない。また、特許文献２は、Ｃｕ量が０．１〜０．１９質量％の組成の焼結磁石に対し、特許文献２の図３や図４に記載されるような熱処理パターンで４４０℃〜５５０℃の熱処理を１時間〜２時間行っている。しかし、前記の通り、熱処理の時間が１時間〜２時間と短いため、生産設備として一般的に用いられるような容量の大きい熱処理炉を用いた場合、載置位置よって焼結磁石のＨ_ｃＪが大きく変動する可能性がある。
さらに、特許文献３は、実施例にＣｕ量が０．６質量％の組成の焼結磁石に対し、８５０℃で１時間及び５４０℃で２時間の熱処理をおこなっている。しかし、当該熱処理温度は組成に応じた最適な温度とは言えず、そのため、高いＨ_ｃＪが得られないだけでなく、生産設備として一般的に用いられるような容量の大きい熱処理炉を用いた場合、載置位置よって焼結磁石のＨ_ｃＪが大きく変動する可能性がある。

以下、本発明について説明する。以下の説明において、熱処理工程前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材」といい、熱処理工程後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を単に「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石」という。

［Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程］
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程は、まず、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材が以下に詳述する組成となるようにそれぞれの元素の金属または合金を準備し、ストリップキャスティング法等によりフレーク状の原料合金を作製する。次に、前記フレーク状の原料合金から合金粉末を作製し、前記合金粉末を成形、焼結することによりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する。合金粉末の作製、成形、焼結は、一例として以下のようにして行う。得られたフレーク状の原料合金を水素粉砕し、例えば１．０ｍｍ以下の粗粉砕粉を得る。次に、粗粉砕粉を不活性ガス中でジェットミル等により微粉砕し、例えば粒径Ｄ_５０（気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値（体積基準メジアン径））が３〜５μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得る。合金粉末は、１種類の合金粉末（単合金粉末）を用いてもよいし、２種類以上の合金粉末を混合することにより合金粉末（混合合金粉末）を得る、いわゆる２合金法を用いてもよく、公知の方法などを用いて本発明の組成となるように合金粉末を作製すればよい。ジェットミル粉砕前の粗粉砕粉、ジェットミル粉砕中およびジェットミル粉砕後の合金粉末に助剤として公知の潤滑剤を添加してもよい。次に得られた合金粉末を磁界中で成形し、成形体を得る。成形は、金型のキャビティー内に乾燥した合金粉末を挿入し、成形する乾式成形法、金型のキャビティー内に分散媒と分散媒中に分散した合金粉末とを含むスラリーを注入し、スラリーの分散媒を排出しながら成形する湿式成形法を含む公知の任意の成形方法を用いてよい。そして、成形体を焼結することによりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を得る。成形体の焼結は公知の方法を用いることができる。なお、焼結時の雰囲気による酸化を防止するために、焼結は真空雰囲気中または雰囲気ガス中で行うことが好ましい。雰囲気ガスは、ヘリウム、アルゴンなどの不活性ガスを用いることが好ましい。
なお、上記の説明ではフレーク状の原料合金を用いて合金粉末を得る方法を説明したが、フレーク状の原料合金に代えて、フレーク状以外の形状の鋳造材を含む任意の形態の原料合金を用いてよい。

本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の組成は、
式ｕＲｗＢｘＧａｙＣｕｚＡｌｑＭ（１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ）Ｔ （１）
（Ｒは軽希土類元素ＲＬと重希土類元素ＲＨからなり、ＲＬはＮｄおよび／またはＰｒ、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏのうち少なくとも一種であり、Ｔは遷移金属元素でありＦｅを必ず含む、ＭはＮｂおよび／またはＺｒであり、ｕ、ｗ、ｘ、ｙ、ｚ、ｑおよび１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑは質量％を示す）によって表され、
前記ＲＨはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の５質量％以下であり、
２９．５≦ｕ≦３２．０ （２）
０．８６≦ｗ≦０．９３ （３）
０．２≦ｘ≦１．０ （４）
０．３≦ｙ≦１．０ （５）
０．０５≦ｚ≦０．５ （６）
０≦ｑ≦０．１ （７）
であり、かつ、
ｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−（［Ｆｅ］／５５．８４７＋［Ｃｏ］／５８．９３３） （８）
（［Ｂ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］は、それぞれＢ、Ｆｅ、Ｃｏの質量％を示す）のとき、
ｐ＜０ （９）
の関係を満足する。
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は不可避的不純物を含むことができる。例えば、ジジム合金（Ｎｄ−Ｐｒ）、電解鉄、フェロボロンなどに通常含有される不可避的不純物を含有していても本発明の効果を奏することができる。不可避的不純物は、例えば、Ｌａ、Ｃｅ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｓｉなどである。
上記組成により、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くするとともに、Ｇａ等を含有させているので、上述した特許文献１〜３と同様に、粒界にＲ−Ｔ−Ｇａ相（およびＲ−Ｔ−Ｇａ−Ｃｕ相）が生成される。その結果、Ｄｙなどの重希土類元素をできるだけ使用せず、高いＨ_ｃＪを得ることができる。
上述の式（１）において、Ｔの含有量が「（１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ）」で示されていることからも分かるように、不可避的不純物（Ａｌを除く不可避的不純物）は、Ｔの含有量の中に含まれる。本発明において、式（１）〜（７）を満足するかどうかの判断は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）を用いて、Ｒ、Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、ＡｌおよびＭ（ＮｂおよびＺｒ）、それぞれの含有量を測定し、ｕ、ｗ、ｘ、ｙ、ｚおよびｑを求め、式「１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ」によりＴの含有量を求めることにより行ってよい。また、式（８）および（９）を満足しているかは、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）を用いて、Ｂ、ＦｅおよびＣｏ、それぞれの含有量を求めてよい。

本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＲは、軽希土類元素ＲＬと重希土類元素ＲＨからなり、ＲＬはＮｄおよび／またはＰｒ（すなわち、ＲＬは、ＮｄおよびＰｒを意味し、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石はＮｄおよびＰｒの少なくとも一方を含んでよい。）、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏのうち少なくとも一種であり（すなわち、ＲＨは、Ｄｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏを意味し、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石はＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏの少なくとも１つを含んでよい。）、ＲＨはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の５質量％以下である。本発明は重希土類元素を使用しなくても高いＢ_ｒと高いＨ_ｃＪを得ることができるため、より高いＨ_ｃＪを求められる場合でもＲＨの添加量を削減でき、典型的には２．５質量％以下とすることができる。また、Ｒ量（ｕ）は２９．５質量％未満では焼結時の液相が不足するために十分に緻密化できないので高いＢ_ｒが得られず、３２．０質量％を超えると主相比率が低下してやはり高いＢ_ｒを得ることができない。好ましくは３０．０質量％以上３１．５質量％以下である。Ｔは遷移金属元素でありＦｅを必ず含む。Ｆｅ以外の遷移金属元素としては例えばＣｏが挙げられる。但し、Ｃｏの置換量は、２．５質量％以下が好ましく、Ｃｏの置換量（含有量）が、１０質量％を超えるとＢ_ｒが低下するため好ましくない。さらに少量のＶ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗなどを含有してもよい。Ｂはボロンであり、Ｂ量は０．８６質量％以上０．９３質量％以下である。Ｂ量（ｗ）が０．８６質量％未満ではＲ_２Ｔ_１７相が析出して高いＨ_ｃＪが得られなかったり主相比率が低下して高いＢ_ｒを得ることができず、０．９３質量％を超えるとＲ−Ｔ−Ｇａ相が少なくなり高いＨ_ｃＪが得られない。好ましくは０．８８質量％以上０．９１質量％以下である。

Ｇａ量（ｘ）は、０．２質量％以上１．０質量％以下である。Ｇａの含有量が０．２質量％未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相の生成量が少なすぎて、Ｒ_２Ｔ_１７相を消失させることができず、高いＨ_ｃＪを得ることができない恐れがある。Ｇａの含有量が１．０質量％を超えると、不要なＧａが存在することになり、主相比率が低下してＢ_ｒが低下する恐れがある。好ましいＧａの含有量は０．３質量％以上０．７質量％以下である。

Ｃｕ量（ｙ）は、０．３質量％以上１．０質量％以下である。Ｃｕ量を本発明の範囲とし、後述する特定範囲の温度と時間で熱処理を行うことで、熱処理時間によるＨｃ_Ｊの変動を抑制することができる。Ｃｕ量（ｙ）が０．３質量％未満のときは、熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動を抑制することができず、上述したように生産設備として一般的に用いられるような容量の大きい熱処理炉を用いた場合、載置位置よってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨ_ｃＪが大きく変化する。Ｃｕ量が１．０質量％を超えると、不要なＣｕが存在することになり、主相比率が低下してＢ_ｒが低下する恐れがある。好ましいＣｕ量は、０．５質量％以上０．７質量％以下である。

Ａｌ量（ｚ）は、０．０５質量％以上０．５質量％以下である。Ａｌを含有することにより、Ｈ_ｃＪを向上させることができる。Ａｌは不可避的不純物として含有されてもよいし、積極的に添加して含有させてもよい。不可避的不純物で含有される量と積極的に添加した量の合計で０．０５質量％以上０．５質量％以下含有させる。

また、一般的に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｎｂおよび／またはＺｒを含有することにより焼結時における結晶粒の異常粒成長が抑制されることが知られている。本発明においても、Ｎｂおよび／またはＺｒを合計で０．１質量％以下含有してもよい（すなわち、ＮｂおよびＺｒの少なくとも一方を含有してよく、Ｎｂ量およびＺｒ量の合計で０．１質量％以下である。）。Ｎｂおよび／またはＺｒの含有量が合計で０．１質量％を超えると不要なＮｂやＺｒが存在することにより、主相比率が低下してＢ_ｒが低下する恐れがある。

さらに、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の組成は、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くする。一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相以外に軟磁性相であるＲ_２Ｔ_１７相が析出しないよう（［Ｂ］／１０．８１１（Ｂの原子量）×１４）が（［Ｆｅ］／５５．８４７（Ｆｅの原子量）＋［Ｃｏ］／５８．９３３（Ｃｏの原子量））を下回らない組成となっている。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と異なり、（［Ｂ］／１０．８１１（Ｂの原子量）×１４）が（［Ｆｅ］／５５．８４７（Ｆｅの原子量）＋［Ｃｏ］／５８．９３３（Ｃｏの原子量））を下回るようにｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−［Ｆｅ］／５５．８４７−［Ｃｏ］／５８．９３３（［Ｂ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］は、それぞれＢ、Ｆｅ、Ｃｏの質量％を示す）のとき、ｐ＜０となる組成とし、且つＧａ、Ｃｕを含むことでＲ−Ｔ−Ｇａ相やＲ−Ｇａ相やＲ−Ｇａ−Ｃｕ相を析出させる。これにより、Ｄｙなどの重希土類元素をできるだけ使用せず、高いＨ_ｃＪを得ることができる。なお、図３に記載の組成は、（［Ｂ］／１０．８１１（Ｂの原子量）×１４）が（［Ｆｅ］／５５．８４７（Ｆｅの原子量）＋［Ｃｏ］／５８．９３３（Ｃｏの原子量））を下回らない組成（ｐ＞０）となっている。

本発明において、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相とは、Ｒ含有量が１５質量％以上６５質量％以下、Ｔ含有量が２０質量％以上８０質量％以下、Ｇａ含有量が２質量％以上２０質量％以下の組成を有するものであって、代表的にはＬａ_６Ｃｏ_１１Ｇａ_３型結晶構造を有する化合物であり、具体的にはＲ_６Ｔ_１３−αＧａ_１＋α化合物である。なお、Ｒ−Ｔ−Ｇａ相は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中にＡｌやＣｕ、Ｓｉが含有される場合Ｒ_６Ｔ_１３（Ｇａ_{１-ｘ-ｙ-ｚ}Ｃｕ_ｘＡｌ_ｙＳｉ_ｚ）_１＋α化合物になっている可能性がある。

[熱処理工程]
得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上１２時間以下加熱する。本発明の範囲で熱処理を行うことで、高いＨ_ｃＪが得られるとともに、熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動を抑制することができる。熱処理温度や時間が本発明の範囲からはずれると、高いＨ_ｃＪが得られなかったり、熱処理時間が長すぎて生産性が低下する。特に熱処理時間が４時間未満であると、熱処理炉の記載位置によりＨ_ｃＪが変動する恐れがあり、さらに、高いＨ_ｃＪが得られない恐れもある。また熱処理時間が８時間を超えると生産効率が低下し、さらに、Ｈ_ｃＪが低下する恐れがある。好ましくは４時間以上８時間以下である。熱処理時間によるＨ_ｃＪの変動幅をよりいっそう抑制し、高いＨ_ｃＪを得ることができるからである。

好ましくは、熱処理工程前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材に対して、６００℃以上１０２０℃以下の加熱処理を行った後に、上記熱処理工程を行う。前記加熱処理を行うことにより、より高いＨ_ｃＪを得ることができる。
さらに、前記加熱処理および前記熱処理工程は、焼結後に連続的に行ってもよい。例えば、成形体を１１００℃で焼結後、４６０℃まで冷却した後、つづけて、４６０℃で６時間保持して熱処理工程を行ったり、成形体を１１００℃で焼結後、８００℃まで冷却した後、つづけて、８００℃で２時間保持して加熱処理を行い、その後４６０℃まで冷却した後、さらにつづけて、４６０℃で６時間保持して熱処理工程を行ってもよい。

得られた焼結磁石に磁石寸法の調整のため、研削などの機械加工を施してもよい。その場合、熱処理は機械加工前でも機械加工後でもよい。さらに、得られた焼結磁石に、表面処理を施してもよい。表面処理は、公知の表面処理で良く、例えばＡｌ蒸着や電気Ｎｉめっきや樹脂塗装などの表面処理を行うことができる。

本発明の実施形態の例として説明するが、本発明はそれらに限定されるものではない。

＜実験例１＞
Ｎｄメタル、Ｐｒメタル、電解Ｃｏ、Ａｌメタル、Ｃｕメタル、Ｇａメタル、電解鉄（いずれも純度９９％以上）およびフェロボロン合金を用いて、焼結後の組成が表１の組成となるように配合し、それらの原料を溶解してストリップキャスト法により鋳造し、厚み０．２〜０．４ｍｍのフレーク状の原料合金を得た。得られたフレーク状の原料合金を水素加圧雰囲気で水素脆化させた後、５５０℃まで真空中で加熱、冷却する脱水素処理を施し、粗粉砕粉を得た。次に、得られた粗粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０が４．０〜４．６μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。なお、本検討では、粉砕時の窒素ガス中の酸素濃度は５０ｐｐｍ以下とすることにより、最終的に得られる焼結磁石の酸素量が０．１質量％前後となるようにした。なお、粒径Ｄ_５０は、気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値（体積基準メジアン径）である。

前記微粉砕粉を油に分散させてスラリーを作製した。そして、金型のキャビティー内にスラリーを注入し、油を排出しながら成形する湿式成形法により成形体を得た。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交する、いわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。

得られた成形体に対し脱油処理を行った後、真空中、１０４０℃〜１０７０℃で４時間焼結した後急冷し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を得た。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の密度は７．５Ｍｇ／ｍ^３ 以上であった。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の成分、ガス分析（Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）、Ｃ（炭素））の結果を表１に示す。なお、表１における各成分は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）を使用して測定した。また、Ｏ（酸素）はガス融解−赤外線吸収法、Ｎ（窒素）はガス融解−熱伝導法、Ｃ（炭素）は燃焼−赤外線吸収法によるガス分析装置を使用して測定した。また、表１において、Ｎｄ、Ｐｒの量を合計した値がＲ量（ｕ）である。以下の全ての表も同様である。また、表１には「ｑ」を記載していないが、Ｎｂ量とＺｒ量の合計がＭ量（ｑ）である（後述する表７、１３および１９も同じ）。

得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を加熱し、真空中にて８００℃で２時間保持した後室温まで冷却し、次いで真空中で表２〜表６に記載の条件で熱処理した後室温まで冷却した。すなわち、素材Ｎｏ．１−１は、表２の熱処理条件（熱処理温度、熱処理時間）で、素材Ｎｏ．１−２は、表３の熱処理条件で、同様に、素材Ｎｏ．１−３〜１−５は、表４〜表６の熱処理条件でそれぞれ熱処理を行った。この際、表２〜表６に記載の条件での熱処理は容量の小さな実験用の熱処理炉でおこなっており、昇温時の試料温度の遅れはほとんど起こらないため、記載の熱処理時間は実際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材が熱処理温度で保持された時間に相当する。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に機械加工を施し、縦７ｍｍ、横７ｍｍ、厚み７ｍｍの試料を作製し、３．２ＭＡ／ｍのパルス磁界で着磁した後、Ｂ−Ｈトレーサによって各試料のＢ_ｒ及びＨ_ｃＪを測定した。測定結果を表２〜表６に示す。なお、熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は表１に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結素材の組成と同様（実質的に同じ）であることを高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）により分析し確認した。

さらに、表２（素材Ｎｏ．１−１）〜表６（素材Ｎｏ．１−５）についてＨ_ｃＪの変動幅を求めた。Ｈ_ｃＪの変動幅はつぎのようにして求める。まず、各表（各素材Ｎｏ．）における熱処理温度および熱処理時間のうち、Ｈ_ｃＪが一番高い最適な温度、時間を基準とする。次に、前記最適な温度における４時間〜１２時間の熱処理時間で、Ｈ_ｃＪが一番低い値と基準のＨ_ｃＪの値との差を求め、その差をＨ_ｃＪの変動幅として求める。表中の△Ｈ_ｃＪは、この差を示している。なお、以下いずれの実験例も４時間〜１２時間全ての熱処理時間で実験を行ってはいないため、４時間〜１２時間の範囲内で実験した測定結果の中で、Ｈ_ｃＪが一番低い値を使用して、前記基準との差を求めている。例えば、表２（素材Ｎｏ．１−１）において、Ｈ_ｃＪが一番高い最適な温度、時間は、比較例７（１４５０ｋＡ／ｍ）である。比較例７の温度（４８０℃）を基準として、比較例７の温度における４時間〜１２時間の熱処理時間の範囲でＨ_ｃＪが一番低い値は、比較例８（熱処理時間：４時間、Ｈ_ｃＪ：１３６０ｋＡ／ｍ）である。比較例８と基準（比較例７）の差を求めると、Ｈ_ｃＪの変動幅は、９０ｋＡ／ｍとなる。同様にして表３（素材Ｎｏ．１−２）〜表６（素材Ｎｏ．１−５）についても求めた。Ｈ_ｃＪの変動幅を求めるのに使用した比較例、実施例には下線が引いてある。また、本発明では、生産上問題ない範囲として、Ｈ_ｃＪの変動幅が６０ｋＡ／ｍ以下をＨ_ｃＪの変動幅が抑制されているとして本発明とする。

本発明の組成の条件を満足しているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（素材Ｎｏ．１−２、１−３、１−４、１−５）は、表３〜表６に示すように、本発明の熱処理時間、熱処理温度において、Ｈ_ｃＪの変動幅が１７〜５７ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍより小さい。なお、表３〜表６のＨ_ｃＪの変動幅は、上述したように、Ｈ_ｃＪが一番高い最適な温度を基準として求めているが、それ以外の本発明の熱処理温度、熱処理時間においても、Ｈ_ｃＪの変動幅は６０ｋＡ／ｍより小さい。（例えば、実施例４〜６（４５０℃）のＨ_ｃＪ変動幅は、２０ｋＡ／ｍであり、実施例１０〜１３（４７０℃）のＨ_ｃＪ変動幅は、５２ｋＡ／ｍである）これに対し、Ｃｕ量が本発明の組成範囲外であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結石（素材Ｎｏ．１−１）は、表２に示すように、本発明の熱処理温度、熱処理時間であってもＨ_ｃＪの変動幅が９０ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍを超えている。さらに、表３〜表６に示すように、本発明の組成の条件を満足していても、本発明の熱処理温度からはずれると、熱処理時間が２時間を超えた場合、Ｈ_ｃＪが低下している。なお、本発明の熱処理温度から外れていても、熱処理時間が２時間以内であると、高いＨ_ｃＪが得られている場合（例えば、表３の比較例１８や表４の比較例３１）があるが、熱処理時間が短かすぎるため、生産設備として一般的に用いられるような容量の大きい熱処理炉を用いた場合、炉内の載置位置よってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性が大きく変動すると考えられる。さらに、補足のため、表４および表２の熱処理時間とＨ_ｃＪの関係について図１および図２に示す。図２に示すように、Ｃｕ量が本発明の組成範囲外である素材Ｎｏ．１−１は、Ｈ_ｃＪの変動幅が大きく、いずれの熱処理温度でも、熱処理時間が２時間を超えるとＨ_ｃＪが急激に低下している。これに対し、本発明の条件を満足している組成（素材Ｎｏ．１−３）は、図１に示すように、Ｈ_ｃＪの変動幅が抑制されており、更に本発明の温度範囲（４５０℃〜４７０℃）では、高いＨ_ｃＪが得られている。

＜実験例２＞
Ｎｄメタル、Ｐｒメタル、電解Ｃｏ、Ａｌメタル、Ｃｕメタル、Ｇａメタル、電解鉄（いずれも純度９９％以上）およびフェロボロン合金を用いて、焼結後の組成が表７の組成となるように配合し、実験例１と同様の方法で粗粉砕粉を作製した。得られた粗粉砕粉に対し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０が４．０〜４．６μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。このとき粉砕時の窒素ガス中の酸素濃度を制御することにより、最終的に得られる焼結磁石の酸素量が０．１質量％前後となるようにした。なお、粒径Ｄ_５０は、気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値（体積基準メジアン径）である。

前記微粉砕粉を実験例１と同様の方法で成形、焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を得た。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の密度は７．５Ｍｇ／ｍ^３ 以上であった。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の成分、ガス分析（Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）、Ｃ（炭素））を実験例１と同様の方法で行った。その結果を表７に示す。

得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を加熱し、真空中にて８００℃で２時間保持した後室温まで冷却し、次いで真空中で表８〜表１２に記載の条件で熱処理した後室温まで冷却した。すなわち、素材Ｎｏ．２−１は、表８の熱処理条件（熱処理温度、熱処理時間）で、同様に、素材Ｎｏ．２−２〜２−５は、表９〜表１２の熱処理条件でそれぞれ熱処理を行った。この際、表８〜表１２に記載の条件での熱処理は容量の小さな実験用の熱処理炉でおこなっており、昇温時の試料温度の遅れはほとんど起こらないため、記載の熱処理時間は実際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材が熱処理温度で保持された時間に相当する。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を実験例１と同様の方法でＢ_ｒおよびＨ_ｃＪを測定した。なお、熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は表７に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結素材の組成と同様（実質的に同じ）であることを高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）により分析し確認した。さらに、実験例１と同様の方法でＨ_ｃＪの変動幅を評価した。測定結果およびＨ_ｃＪの変動幅（△Ｈ_ｃＪ）を表８〜表１２に示す。

本発明の組成の条件を満足しているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（素材Ｎｏ．２−２、２−３、２−４、２−５）は、表９〜表１２に示すように、本発明の熱処理温度、熱処理時間において、Ｈ_ｃＪの変動幅が６〜３３ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍより小さい。これに対し、Ｃｕ量が本発明の組成範囲外であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結石（素材Ｎｏ．２−１）は、表８に示すように、Ｈ_ｃＪの変動幅が６８ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍを超えている。さらに、表９〜表１２に示すように、本発明の組成の条件を満足していても、本発明の熱処理温度からはずれると、熱処理時間が２時間を超えた場合、Ｈ_ｃＪが低下している。

＜実験例３＞
Ｎｄメタル、Ｐｒメタル、電解Ｃｏ、Ａｌメタル、Ｃｕメタル、Ｇａメタル、電解鉄（いずれも純度９９％以上）およびフェロボロン合金を用いて、焼結後の組成が表１３の組成となるように配合し、実験例１と同様の方法で粗粉砕粉を作製した。得られた粗粉砕粉に対し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０が４．１〜４．７μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。このとき粉砕時の窒素ガス中の酸素濃度を制御することにより、最終的に得られる焼結磁石の酸素量が０．１質量％前後となるようにした。なお、粒径Ｄ_５０は、気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値（体積基準メジアン径）である。
前記微粉砕粉を実験例１と同様の方法で成形、焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を得た。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の密度は７．５Ｍｇ／ｍ^３ 以上であった。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の成分、ガス分析（Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）、Ｃ（炭素））を実験例１と同様の方法で行った。その結果を表１３に示す。

得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を加熱し、真空中にて８００℃で２時間保持した後室温まで冷却し、次いで真空中で表１４〜表１８に記載の条件で熱処理した後室温まで冷却した。すなわち、素材Ｎｏ．３−１は、表１４の熱処理条件（熱処理温度、熱処理時間）で、同様に、素材Ｎｏ．３−２〜３−５は、表１５〜表１８の熱処理条件でそれぞれ熱処理を行った。この際、表１４〜表１８に記載の条件での熱処理は容量の小さな実験用の熱処理炉でおこなっており、昇温時の試料温度の遅れはほとんど起こらないため、記載の熱処理時間は実際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材が熱処理温度で保持された時間に相当する。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を実験例１と同様の方法でＢ_ｒおよびＨ_ｃＪを測定した。なお、熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は表１３に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結素材の組成と同様（実質的に同じ）であることを高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）により分析し確認した。さらに、実験例１と同様の方法でＨ_ｃＪの変動幅を評価した。測定結果およびＨ_ｃＪの変動幅（△Ｈ_ｃＪ）を表１４〜表１８に示す。

本発明の組成の条件を満足しているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（素材Ｎｏ．３−２、３−３、３−４、３−５）は、表１５〜表１８に示すように、本発明の熱処理温度、熱処理時間において、Ｈ_ｃＪの変動幅が８〜４９ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍより小さい。これに対し、Ｃｕ量が本発明の組成範囲外であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結石（試料Ｎｏ．３−１）は、表１４に示すように、Ｈ_ｃＪの変動幅が１０２ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍを超えている。さらに、表１５〜表１８に示すように、本発明の組成の条件を満足していても、本発明の熱処理温度からはずれると、熱処理時間が２時間を超えた場合、Ｈ_ｃＪが低下している。

＜実験例４＞
Ｎｄメタル、Ｐｒメタル、電解Ｃｏ、Ａｌメタル、Ｃｕメタル、Ｇａメタル、電解鉄（いずれも純度９９％以上）およびフェロボロン合金、フェロニオブ合金、フェロジルコニウム合金を用いて、焼結後の組成が表１９の組成となるように配合し、実験例１と同様の方法で粗粉砕粉を作製した。得られた粗粉砕粉に対し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０が４．０〜４．５μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。このとき粉砕時の窒素ガス中の酸素濃度を制御することにより、最終的に得られる焼結磁石の酸素量が０．１質量％前後となるようにした。なお、粒径Ｄ_５０は、気流分散式レーザー回折法による測定で得られる体積中心値（体積基準メジアン径）である。
前記微粉砕粉を実験例１と同様の方法で成形、焼結し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を得た。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の密度は７．５Ｍｇ／ｍ^３ 以上であった。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の成分、ガス分析（Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）、Ｃ（炭素））を実験例１と同様の方法で行った。その結果を表１９に示す。

得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を加熱し、真空中にて８００℃で２時間保持した後室温まで冷却し、次いで真空中で表２０〜表２４に記載の条件で熱処理した後室温まで冷却した。すなわち、素材Ｎｏ．４−１は、表２０の熱処理条件（熱処理温度、熱処理時間）で、同様に、素材Ｎｏ．４−２〜４−５は、表２１〜表２４の熱処理条件でそれぞれ熱処理を行った。この際、表２０〜表２４に記載の条件での熱処理は容量の小さな実験用の熱処理炉でおこなっており、昇温時の試料温度の遅れはほとんど起こらないため、記載の熱処理時間は実際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材が熱処理温度で保持された時間に相当する。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を実験例１と同様の方法でＢ_ｒおよびＨ_ｃＪを測定した。なお、熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は表１９に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結素材の組成と同様（実質的に同じ）であることを高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）により分析し確認した。さらに、実験例１と同様の方法でＨ_ｃＪの変動幅を評価した。測定結果およびＨ_ｃＪの変動幅を表２０〜表２４に示す。

本発明の組成の条件を満足しているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（素材Ｎｏ．４−３）は、表２２に示すように、本発明の熱処理温度、熱処理時間において、Ｈ_ｃＪの変動幅が１５ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍより小さい。これに対し、Ｒ量、Ｂ量またはＧａ量が本発明の組成範囲外であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（素材Ｎｏ．４−１はＲ量が、素材Ｎｏ．４−２はＢ量が、素材Ｎｏ．４−４および素材Ｎｏ．４−５はＧａ量がそれぞれ本発明の組成範囲外）は、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を低くし（ｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−［Ｆｅ］／５５．８４７−［Ｃｏ］／５８．９３３（［Ｂ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］は、それぞれＢ、Ｆｅ、Ｃｏの質量％を示す）のとき、ｐ＜０の関係を満たす）、かつ、Ｃｕがいずれも本発明の範囲内であるため、表２０、表２１、表２３、表２４に示すように、Ｈ_ｃＪの変動幅が１５〜３４ｋＡ／ｍと、６０ｋＡ／ｍ以下であるものの、Ｈ_ｃＪの値が全ての熱処理温度、熱処理時間において、１３００ｋＡ／ｍ以下であり、Ｈ_ｃＪが低下している。

本出願は、出願日が２０１４年３月２６日である日本国特許出願、特願第２０１４-０６３４５１号を基礎出願とする優先権主張を伴う。特願第２０１４-０６３４５１号は参照することにより、その全てが本明細書に取り込まれる。

本発明により得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハイブリッド自動車用、電気自動車用や家電製品用の各種モータなどに好適に利用することができる。

Claims (3)

1. 式ｕＲｗＢｘＧａｙＣｕｚＡｌｑＭ（１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑ）Ｔ（Ｒは軽希土類元素ＲＬと重希土類元素ＲＨからなり、ＲＬはＮｄおよび／またはＰｒ、ＲＨはＤｙ、Ｔｂ、ＧｄおよびＨｏのうち少なくとも一種であり、Ｔは遷移金属元素でありＦｅを必ず含む、ＭはＮｂおよび／またはＺｒであり、ｕ、ｗ、ｘ、ｙ、ｚ、ｑおよび１００−ｕ−ｗ−ｘ−ｙ−ｚ−ｑは質量％を示す）によって表され、
   前記ＲＨはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の５質量％以下であり、
   ２９．５≦ｕ≦３２．０、
   ０．８６≦ｗ≦０．９３、
   ０．２≦ｘ≦１．０、
   ０．３≦ｙ≦１．０、
   ０．０５≦ｚ≦０．５、
   ０≦ｑ≦０．１であり、かつ、
   ｐ＝［Ｂ］／１０．８１１×１４−［Ｆｅ］／５５．８４７−［Ｃｏ］／５８．９３３（［Ｂ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］は、それぞれＢ、Ｆｅ、Ｃｏの質量％を示す）のとき、
   ｐ＜０の関係を満足するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程と、
   前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上１２時間以下加熱する熱処理工程と、
   を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
2. ０．３≦ｘ≦０．７、
   ０．５≦ｙ≦０．７である、
   請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
3. 前記熱処理工程は、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を４５０℃以上４７０℃以下の温度で４時間以上８時間以下加熱する請求項１または２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。

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