JPS6121717A - 酸素の分離方法 - Google Patents
酸素の分離方法Info
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- JPS6121717A JPS6121717A JP14138984A JP14138984A JPS6121717A JP S6121717 A JPS6121717 A JP S6121717A JP 14138984 A JP14138984 A JP 14138984A JP 14138984 A JP14138984 A JP 14138984A JP S6121717 A JPS6121717 A JP S6121717A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は酸素の分離方法に関するものである。
近年、省エネルギー及び公害防止技術のひとつとして酸
素富化技術が注目されている。家庭用の暖房器具から工
場のボイラーまで燃焼装置の大部分は酸素濃度２１％の
空気を用いているが、製鉄。
素富化技術が注目されている。家庭用の暖房器具から工
場のボイラーまで燃焼装置の大部分は酸素濃度２１％の
空気を用いているが、製鉄。
ガラス、セメントなど特に高温高熱を要する工場では、
空気に数％の純酸素を加えて酸素富化することにより熱
効率を高める方法が採られている。
空気に数％の純酸素を加えて酸素富化することにより熱
効率を高める方法が採られている。
また魚の増養殖９発酵工業、廃水の微生物処理などにお
いても数％の酸素富化により飛躍的に効率が向上するこ
とが知られている。
いても数％の酸素富化により飛躍的に効率が向上するこ
とが知られている。
酸素富化技術には種々の方法が知られている。
例えば、ゼオライトを用いた吸脱着法があるが、酸素の
吸着、脱看の工程を繰り返す必要があるので、装置が複
雑にならざるを得す、経済的にも不利とな金。
吸着、脱看の工程を繰り返す必要があるので、装置が複
雑にならざるを得す、経済的にも不利とな金。
また、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリカーｙネ
イト共重合体あるいはオルガノシロキサン等の有機高分
子膜を用いた方法が知られている。
イト共重合体あるいはオルガノシロキサン等の有機高分
子膜を用いた方法が知られている。
しかしながら、このような高分子膜を用いて気体分離を
行った場合、選択性が低い、耐熱性が劣っているなどの
、問題を生じる。
行った場合、選択性が低い、耐熱性が劣っているなどの
、問題を生じる。
これに対し、金属酸化物の固体電解質を用いて酸素を高
純度に分離する方法が知られている。
純度に分離する方法が知られている。
例えば、酸化ジルコニウムを用いて酸素を分離する方法
が知られている。酸化ジルコニウムは高い酸素イオン導
電性を示す。これを利用し、膜の両面に電極を接着し、
両電極を外部回路で短絡させることにより、一方の電極
面で酸素ガスが電子を受容し酸素イオンとなって固体電
解質中を拡散して他面の電極に到達し、この電極面にお
いて電子を放出して酸素ガスとなる回路が成立する。こ
のようなイオン導電体を用いた方式では、固体電解質、
電極材料、酸素ガスの３相が相接する点でのみ電極反応
が起るため・有効面積が小さい。かつ電極と電解質の固
体接触が経時的に劣化し、安定性が悪いという問題点を
有している。
が知られている。酸化ジルコニウムは高い酸素イオン導
電性を示す。これを利用し、膜の両面に電極を接着し、
両電極を外部回路で短絡させることにより、一方の電極
面で酸素ガスが電子を受容し酸素イオンとなって固体電
解質中を拡散して他面の電極に到達し、この電極面にお
いて電子を放出して酸素ガスとなる回路が成立する。こ
のようなイオン導電体を用いた方式では、固体電解質、
電極材料、酸素ガスの３相が相接する点でのみ電極反応
が起るため・有効面積が小さい。かつ電極と電解質の固
体接触が経時的に劣化し、安定性が悪いという問題点を
有している。
本発明は上記のような問題点を解決し、極めて簡単な装
置により高温においても耐久性があり、かつ電極、外部
回路を必要としないで酸素分離を行う方法を提供するも
のである。
置により高温においても耐久性があり、かつ電極、外部
回路を必要としないで酸素分離を行う方法を提供するも
のである。
即ち、酸素イオン伝導性および電子伝導性を合わせ持つ
混合導電性固体電解質を用いることにより、電極と外部
−路を必要とせず、酸素の分離を行う方法を提供する。
混合導電性固体電解質を用いることにより、電極と外部
−路を必要とせず、酸素の分離を行う方法を提供する。
本発明における固体電解質は、
Ｉ＋ａｌ−２ｓｒｚｏｏｌ−ｙＦｅｙＯ３−δで表わさ
れる組成を有する。
れる組成を有する。
ここで、２はα１〜１．０の範囲の値であり、好ましく
は１２〜１．０の範囲の値である。Ｘがこれより小さい
場合、酸素透過速度が小さい。また、Ｖは［Ｌ０５〜１
．０の範囲の値であり、好ましくはＱ、１〜１．０の範
囲の値である。上記の化学式において、２の値が大きく
なるにつれて酸素透過速度が大きくなる。特に８００℃
以上の高温においてその効果が顕著であるが、８００℃
以下の温度に於ては酸素透過速度はや５不充分である。
は１２〜１．０の範囲の値である。Ｘがこれより小さい
場合、酸素透過速度が小さい。また、Ｖは［Ｌ０５〜１
．０の範囲の値であり、好ましくはＱ、１〜１．０の範
囲の値である。上記の化学式において、２の値が大きく
なるにつれて酸素透過速度が大きくなる。特に８００℃
以上の高温においてその効果が顕著であるが、８００℃
以下の温度に於ては酸素透過速度はや５不充分である。
この場合コバルトの一部もしくは全部を鉄で置換するこ
とにより、８００℃以下の温度においても高い酸素透過
速度を示すようになる。
とにより、８００℃以下の温度においても高い酸素透過
速度を示すようになる。
上記一般式において、化合物は一般に（５−δ）で表わ
される酸素欠陥を有し、δの量はｚ、ｙの値および試料
の作製条件によって異なるが、本発明のＺ、３７の範囲
ではａはα５〜０の範囲である。
される酸素欠陥を有し、δの量はｚ、ｙの値および試料
の作製条件によって異なるが、本発明のＺ、３７の範囲
ではａはα５〜０の範囲である。
本発明の酸化物は通常用いられる方法により調整するこ
とが出来る。その方法のひとつとして、ランタン、スト
ロンチウム、コバルト、鉄の酸化物を焼成する方法があ
る。
とが出来る。その方法のひとつとして、ランタン、スト
ロンチウム、コバルト、鉄の酸化物を焼成する方法があ
る。
機酸塩、塩化物、臭化物、沃化物等のノ１０ゲン化物、
あるいは水酸化物、オキシノ）ロゲン化物を所定の割合
で混合し焼成する方法がある。
あるいは水酸化物、オキシノ）ロゲン化物を所定の割合
で混合し焼成する方法がある。
また、水に可′溶な上記塩を所定の割合で水に溶解し、
蒸発乾固する、またはフリーズドライ法。
蒸発乾固する、またはフリーズドライ法。
スプレィドライ法により乾燥した後、焼成する方法によ
っても得ることが出来る。
っても得ることが出来る。
あるいは、水に可溶な塩を水に溶解した後、アンモニア
水、苛性アルカリ溶液等のアルカリ性液を添加して水酸
化物の沈殿とし、焼成する方法もある。 − 焼成温度は６５０〜１４００℃、好ましくは８５０〜１
２５０℃の範囲である。焼成時間は焼成温度によっても
異なるが、通常数時間から数十時間を要する。
水、苛性アルカリ溶液等のアルカリ性液を添加して水酸
化物の沈殿とし、焼成する方法もある。 − 焼成温度は６５０〜１４００℃、好ましくは８５０〜１
２５０℃の範囲である。焼成時間は焼成温度によっても
異なるが、通常数時間から数十時間を要する。
酸化物を成型する手段は種々の方法がある。
例えば、酸化物を加圧下に任意の形状に成型し、加熱焼
結させる方法はそのひとつである。
結させる方法はそのひとつである。
また、成型体をさらに加圧しながら加熱、焼結させる方
法もある。
法もある。
焼結温度は１０００〜１５００℃、好ましくは１１５０
〜１３５０℃の範囲である。
〜１３５０℃の範囲である。
成型体の形状は膜、シート、チェーブ等任意の形状にす
ることが出来る。また、成型体を切断。
ることが出来る。また、成型体を切断。
切り出し、研磨等の加工により所望の形状にすることも
可能である。
可能である。
また、原料酸化物粉末を多孔性支持体上に塗布し、焼結
させてもよい。
させてもよい。
さらに、多孔性支持体上に真空蒸着、イオンブレーティ
ング、スパッタリング等のいわゆるＦＴ／Ｄ、ＯＶＤ法
により膜を形成させることも可能である。
ング、スパッタリング等のいわゆるＦＴ／Ｄ、ＯＶＤ法
により膜を形成させることも可能である。
多孔性支持体としては、多孔性金属板、金属製網あるい
は金属、酸化物、窒化物、炭化物等の焼結体を用いるこ
とが出来る。
は金属、酸化物、窒化物、炭化物等の焼結体を用いるこ
とが出来る。
該固体電解質膜を用いて酸素分離を行うためには、該固
体電解質膜の両側の酸素ポテンシアルが異なるようにし
てやればよい。酸素ガスは分圧の高い側より低い側に向
って透過するので、高純度酸素を得ようとする側の酸素
分圧を低くしてやる。
体電解質膜の両側の酸素ポテンシアルが異なるようにし
てやればよい。酸素ガスは分圧の高い側より低い側に向
って透過するので、高純度酸素を得ようとする側の酸素
分圧を低くしてやる。
即ち減圧にするか他方を加圧してやればよい。
固体電解質膜の膜厚は２鰭以下で用いられるが、１龍以
下が好ましい。また電解質膜の温度は５００℃〜１２０
０℃、好ましくは６５０℃〜１１００℃である。
下が好ましい。また電解質膜の温度は５００℃〜１２０
０℃、好ましくは６５０℃〜１１００℃である。
本発明によれば、十分な電子伝導性を有し、かつ酸素イ
オン伝導性をあわせ持つ混合導電体を分離膜として用い
ることにより、低階素側゛、高酸素側を結ぶ外部回路を
必要とせず、両側の酸素ボテンシアルの差だけを利用し
て酸素を選択的に得ることが出来る。
オン伝導性をあわせ持つ混合導電体を分離膜として用い
ることにより、低階素側゛、高酸素側を結ぶ外部回路を
必要とせず、両側の酸素ボテンシアルの差だけを利用し
て酸素を選択的に得ることが出来る。
以下実施例により説明するが、これに限定されるもので
はない。
はない。
実施例１
酢酸ランタン １．５水和物 ６８５ｇ酢酸ストロンチ
ウム α５水ｓ物 １７．１７９酢酸コバルト ４水和
物 １９．９２９硝酸第二鉄 ９水和物 ＆０８ｇ を秤量して２００ｄの水に溶解し、蒸発皿で蒸発乾固し
、３５０℃で加熱分解した。得られた試料をメノウ乳鉢
で粉砕した後、８５０℃で１０時−間空気中で焼成した
。
ウム α５水ｓ物 １７．１７９酢酸コバルト ４水和
物 １９．９２９硝酸第二鉄 ９水和物 ＆０８ｇ を秤量して２００ｄの水に溶解し、蒸発皿で蒸発乾固し
、３５０℃で加熱分解した。得られた試料をメノウ乳鉢
で粉砕した後、８５０℃で１０時−間空気中で焼成した
。
得られた試料を粉砕し、ディスク状圧粉体に成型した後
、ラハンプレスで２．７ｔの加圧下で１分間プレスした
。更にこの成型体を１２５０℃で５時間空気中で焼結し
、Ｌａｏｐ ５ｒ６７０ｃ６４ Ｆ〜、ｔヘーδ より
成る直径７鴎の円板を得た。
、ラハンプレスで２．７ｔの加圧下で１分間プレスした
。更にこの成型体を１２５０℃で５時間空気中で焼結し
、Ｌａｏｐ ５ｒ６７０ｃ６４ Ｆ〜、ｔヘーδ より
成る直径７鴎の円板を得た。
この円板を研磨して、厚さ１闘の固体電解質膜とし、Ｈ
Ｂ管の先端に接着し、外側は空気にさらし、ＨＢ管の内
側を減圧にした。内側の酸素分圧は１ｆｆ″６気圧であ
った。
Ｂ管の先端に接着し、外側は空気にさらし、ＨＢ管の内
側を減圧にした。内側の酸素分圧は１ｆｆ″６気圧であ
った。
この時の酸素透過速度を７００℃で測定した結果、α４
ゴ／べ・ｍ江であった。
ゴ／べ・ｍ江であった。
比較例１
酢酸ランタン １．５水和物 ＆８５９酢酸ストロンチ
ウム α５水和物 １７．１７９酢酸コバルト ４水和
物 ２４．８９９を２００ｄの水に溶解し、実施例１と
同様の方法により焼成、焼結し、Ｌａユｚｓｒｏ、５ｏ
ｏｏｎ−δより成る直径７鴎の円板を得た。
ウム α５水和物 １７．１７９酢酸コバルト ４水和
物 ２４．８９９を２００ｄの水に溶解し、実施例１と
同様の方法により焼成、焼結し、Ｌａユｚｓｒｏ、５ｏ
ｏｏｎ−δより成る直径７鴎の円板を得た。
焼結体を研磨して７闘、厚さｊ ａｍの固体電解質膜と
し、実施例１と同様の方法によりｒ１１素透過速度を７
００℃で測定した結果、酸素の透過は全て認められなか
った。
し、実施例１と同様の方法によりｒ１１素透過速度を７
００℃で測定した結果、酸素の透過は全て認められなか
った。
実施例２
酢酸ストロンチウム α５水和物 ２１．４６９硝酸第
２鉄 ９水和物 ４α３８ｇ を２０ａｆ５の水に溶解し、アンモニア水を加わえて水
酸化物を沈殿せしめた。ろ過９分離後、実施例１と同様
の方法により焼成、焼結し、５ｒＦｅ、０３−δより成
る直径７驕の円板を得た。円板を研磨して厚さ１龍の固
体電解質膜とし、実施例１と同様の方法により酸素透過
速度を８００℃、７００℃で測定した結果、それぞれ−
１，５ゴ／ｍ・ｍｉｎ 、α６ｒｔｌ ／ｃｒｌ ＠ｗ
ｉｎでありた。
２鉄 ９水和物 ４α３８ｇ を２０ａｆ５の水に溶解し、アンモニア水を加わえて水
酸化物を沈殿せしめた。ろ過９分離後、実施例１と同様
の方法により焼成、焼結し、５ｒＦｅ、０３−δより成
る直径７驕の円板を得た。円板を研磨して厚さ１龍の固
体電解質膜とし、実施例１と同様の方法により酸素透過
速度を８００℃、７００℃で測定した結果、それぞれ−
１，５ゴ／ｍ・ｍｉｎ 、α６ｒｔｌ ／ｃｒｌ ＠ｗ
ｉｎでありた。
実施例３
酢酸ストロンチウム ０．５水和物 ２１．４６９酢酸
コバルト ４水和物 ９９６ｇ硝 酸第２鉄 ９水和物 ２４．２３９を ２００ｄの水に溶解し、実施例１と同様の方法により５
ｒＯｏ（，４Ｆｓ６．。ヘーδよりなる直径７闘の凹板
を得た。この円板を研磨して実施例１と同様の方法によ
り酸素透過速度を８００℃、７００℃、６００℃で測定
した結果、それぞれ１．６ ｍｌ ／ｃｔ／ｌ −ｍ１
ｎ 。
コバルト ４水和物 ９９６ｇ硝 酸第２鉄 ９水和物 ２４．２３９を ２００ｄの水に溶解し、実施例１と同様の方法により５
ｒＯｏ（，４Ｆｓ６．。ヘーδよりなる直径７闘の凹板
を得た。この円板を研磨して実施例１と同様の方法によ
り酸素透過速度を８００℃、７００℃、６００℃で測定
した結果、それぞれ１．６ ｍｌ ／ｃｔ／ｌ −ｍ１
ｎ 。
（Ｌ ７５ ｒｕｌ／Ｃｒｌ ａ ｍｉｎ、α２５ ｍ
ｌ ／ｃｒ／ｌ ＊ ｍｉｎであった。
ｌ ／ｃｒ／ｌ ＊ ｍｉｎであった。
比較例２
酢酸ストロンチウム α５水和物 ２１．４６９酢酸コ
バルト ４水和物 ２４８９９ を２００ｄの水に溶解し、実施例１と同様の方法により
焼成、焼結し、ＦＪｒＯｏ％−δ より成る直径７酩の
円板を得た。この円板を研磨して厚さ１ｍｔｎの固体電
解質膜とし、実施例１と同様の方法により酸素透過速度
を８００℃、７００℃、６００℃で測定した結果、８０
０℃ではα０５ ｍｌ ／ｃｒ／ｌ −、ｍ１ｎであり
、７００℃、６００℃では全く酸素の透過は認められな
かった。
バルト ４水和物 ２４８９９ を２００ｄの水に溶解し、実施例１と同様の方法により
焼成、焼結し、ＦＪｒＯｏ％−δ より成る直径７酩の
円板を得た。この円板を研磨して厚さ１ｍｔｎの固体電
解質膜とし、実施例１と同様の方法により酸素透過速度
を８００℃、７００℃、６００℃で測定した結果、８０
０℃ではα０５ ｍｌ ／ｃｒ／ｌ −、ｍ１ｎであり
、７００℃、６００℃では全く酸素の透過は認められな
かった。
Claims (1)
- （１）化学式が下記式で表わされる固体電解質を分離膜
として、酸素を含む混合ガスから酸素を分離する方法。 Ｌａ＿１＿−＿ｘＳｒ＿ｘＣｏ＿１＿−＿ｙＦｅ＿ｙＯ
＿３＿−＿δ （但し、ｘは０．１〜１．０、ｙは０．０５〜１．０、
δは０．５〜０を示す）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14138984A JPS6121717A (ja) | 1984-07-10 | 1984-07-10 | 酸素の分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14138984A JPS6121717A (ja) | 1984-07-10 | 1984-07-10 | 酸素の分離方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6121717A true JPS6121717A (ja) | 1986-01-30 |
| JPH0450055B2 JPH0450055B2 (ja) | 1992-08-13 |
Family
ID=15290852
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14138984A Granted JPS6121717A (ja) | 1984-07-10 | 1984-07-10 | 酸素の分離方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6121717A (ja) |
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-
1984
- 1984-07-10 JP JP14138984A patent/JPS6121717A/ja active Granted
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