JPH09306504A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH09306504A JPH09306504A JP8113710A JP11371096A JPH09306504A JP H09306504 A JPH09306504 A JP H09306504A JP 8113710 A JP8113710 A JP 8113710A JP 11371096 A JP11371096 A JP 11371096A JP H09306504 A JPH09306504 A JP H09306504A
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- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
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Abstract
活物質と集電体の接触性を良好に保って、充放電サイク
ルに優れた安価な非水電解液二次電池の提供する。 【解決手段】 平面状集電体4の両面に電極構成物質層
5が形成されてなる負極6を備え、上記負極6の平面状
集電体4は、金属の電解析出から形成される電解金属箔
からなり、上記電解金属箔は、一方の主面の表面粗さが
10点平均粗さにして3.0μmより小さく、この主面
と他方の主面との表面粗さとの差が10点平均粗さにし
て2.5μmより小さい。
Description
面に電極構成物質層が形成されてなる電極を備える非水
電解液二次電池に関し、特に平面状集電体の改良に関す
るものである。
り、電子機器の小型化、軽量化、高性能化が進み、これ
ら電子機器には、エネルギー密度の高い二次電池が要求
されている。従来、これら電子機器に使用される二次電
池としてニッケル・カドミウム電池や鉛電池などが挙げ
られるが、これら電池では、エネルギー密度が高い電池
を得るという点で不十分であった。
コバルト複合酸化物などのリチウム複合酸化物を使用
し、負極として炭素材料などのようなリチウムイオンを
ドープ及び脱ドープ可能な物質を使用した非水電解液二
次電池、いわゆるリチウムイオン二次電池の研究・開発
が行われている。このリチウムイオン二次電池は、高エ
ネルギー密度を有し、自己放電も少なく、サイクル特性
に優れ、かつ軽量という優れた特性を有する。
集電体としては、一般に金属箔が使用されている。特
に、銅からなる金属箔は、リチウム金属と合金を形成し
ない、電気伝導性が良い、低コストといった特徴を有す
るため、負極集電体として多用されている。この銅箔に
は、一般に、銅板を機械的にローラ圧延した、いわゆる
厚み10〜30μmの圧延銅箔が使用されている。しか
しながら、圧延銅箔は、圧延装置のサイズの規制から、
幅の広いものを得るのが難しい。
いわゆる電解銅箔は、圧延銅箔に比べ比較的幅の広いも
のも容易に得られる。また、この電解銅箔をリチウムイ
オン二次電池の負極集電体に使用した場合には、生産性
が飛躍的に向上し、電池生産のコストを大幅に下げるこ
とができる。
電解銅箔を負極集電体に使用したリチウムイオン二次電
池においては、電池特性、特に充放電でのサイクル特性
が悪く、使用することができなかった。
果、上述した問題は、電解金属箔の一方の主面に大きな
凹凸が形成されて、電解金属箔の両主面の表面粗さの差
が大きすぎるために生じていることがわかった。
主にプリント基板、フレキシブル基板であり、プラスチ
ックとの密着性を良くするために(アンカー効果をねら
うために)、その主面に大きな凹凸を形成していた。そ
のため、この電解金属箔を非水電解液二次電池の集電体
に用いた場合には、活物質表面に沿った変形が十分に起
こらないため、活物質と集電体の接触が悪く、容量の劣
化やサイクル特性の低下が生じていた。
ために提案されたものであり、活物質表面に沿って集電
体が十分に変形し、活物質と集電体の接触性を良好に保
って、充放電サイクルに優れた安価な非水電解液二次電
池の提供を目的とする。
二次電池は、平面状集電体の表面に電極構成物質層が形
成されてなる正極及び負極を備え、上記正極及び負極の
平面状集電体の少なくとも一方は、金属の電解析出から
形成される電解金属箔からなり、上記電解金属箔は、一
方の主面の表面粗さが10点平均粗さにして3.0μm
より小さく、この主面と他方の主面との表面粗さとの差
が10点平均粗さにして2.5μmより小さいことを特
徴とする。
は、上記平面状集電体の少なくとも一方が、金属の電解
析出から形成される電解金属箔からなることから、製造
上の大きさの制約がなく、電池生産のコストを下げるこ
とができる。
おいては、集電体である電解金属箔の一方の主面の表面
粗さが10点平均粗さにして3.0μmより小さく、こ
の主面と他方の主面との表面粗さとの差が10点平均粗
さにして2.5μmより小さいことから、集電体と活物
質との接触性が良く、電気伝導度が大きくなって、充放
電サイクルに優れたものとなる。
質層が形成されてなる電極は、活物質とバインダーとを
含有する電極構成物質層が集電体の表面に塗布され、そ
の後ロール圧延等でプレスされて作製される。このプレ
ス工程は、電極を所定の密度に圧縮する作用と、適切な
導電性を有するように活物質粒子間を接近させる作用と
を有する。プレス工程を経た電極は、活物質粒子間、及
び活物質と集電体との接触性が良くなり、電気伝導度が
大きくなる。
質粒子間、及び活物質と集電体の距離を小さくすると共
に、集電体の形状が活物質表面の形状に沿って変形する
ことが重要である。活物質表面に沿って集電体が変形し
た場合には、活物質と集電体との接触性がさらに良くな
り、電気伝導度がさらに大きくなり、望ましい電池特性
が得られる。
しない場合には、活物質と集電体の接触部分が少なくな
り、電気伝導度が小さい。また、集電体表面の凹凸が大
きい場合には、活物質と集電体の接触点も少ない。この
ような接触抵抗が大きい電極は、充放電を繰り返すと、
活物質の充放電に伴う膨張収縮によるストレスや、接着
剤であるバインダーの電解液への溶解などによって、集
電体と活物質との距離が段々と大きくなり、一部の活物
質が充放電に利用できない電気伝導度になって容量の劣
化が起きる。
表面粗さが10点平均粗さにして3.0μmより大きい
場合、或いはこの主面と他方の主面主面との表面粗さと
の差が10点平均粗さにして2.5μmより大きい場合
には、活物質が集電体に塗布されてプレスされる際に、
集電体が活物質の表面に沿った変形が十分起こらず、ま
た、表面の凹凸が大きいために活物質との接触点が少な
く、充放電に伴って容量の劣化が起きて十分な電池特性
が得られない。
は、平面状集電体の表面に電極構成物質層が形成されて
なる電極を備えて構成され、上記平面状集電体の少なく
とも一方が金属の電解析出から形成される電解金属箔か
らなる。そして、この電解金属箔は、一方の主面である
マット面の表面粗さが10点平均粗さにして3.0μm
より小さく、このマット面と他方の主面である光沢面と
の表面粗さとの差が10点平均粗さにして2.5μmよ
り小さく形成される。
を含有する水溶液を電解液とし、回転ドラムを電極とし
て、ドラム表面に形成される。この時、形成された電解
金属箔は、ドラム側の主面を光沢面と称し、電解液側の
もう一方の主面をマット面と称す。
ット面と光沢面との表面粗さの差が小さいため、プレス
工程時に活物質表面に沿った変形が十分に起こり、活物
質との接触性が良好に保たれる。
0601において、10点平均線粗さ(RZ)について
の定義がなされている。10点平均粗さ(RZ)は、図
1に示すように、断面曲線から基準長さLだけだけ抜き
取った部分の平均線から縦倍率の方向に測定した、最も
高い山頂から5番目までの山頂の標高(Yp)の絶対値
の平均値(|Yp1+Yp2+Yp3+Yp4+Yp5|/5)
と、最も低い谷底から5番目までの谷底の標高(Yv)
の絶対値の平均値(|Yv1+Yv2+Yv3+Yv4+Yv5|
/5)との和を求めたものである。
に限定するものではないが、正極が少なくともリチウム
を含む金属酸化物からなり、負極がリチウムをドープ及
び脱ドープ可能な負極とからなるようないわゆるリチウ
ムイオン二次電池において好適である。
は、上記電解金属箔が銅からなることが好ましい。電解
銅箔は、リチウム金属と合金を形成することがなく、電
気伝導性が良く、低コストで生産できるなどの種々の利
点を有している。
は、金属箔の酸化を抑制するために、防錆被膜が被覆さ
れていてもよい。また、上記電解金属箔の少なくとも一
方の面には、金属箔表面と活物質との吸着性を向上させ
るために、シランカップリング剤からなる膜が被覆され
ていてもよい。
て、正極活物質としては、LixMO2(但し、Mは、1
種類以上の遷移金属を表す。xは、リチウムの組成比で
ある。)を含んだ活物質が使用可能である。かかる活物
質としては、LixCoO2、LixNiO2、LixMn2
O4、LixMnO3、LixNiyCo(1ーy)O2などの複
合酸化物が挙げられる。
バルト、ニッケルの炭酸塩を出発原料とし、これら炭酸
塩を組成に応じて混合し、酸素存在雰囲気下600℃〜
1000℃の温度範囲で焼成することにより得られる。
また、出発原料は、炭酸塩に限定されず、水酸化物、酸
化物からも同様に合成可能である。
ープ及び脱ドープ可能なものであれば良く、熱分解炭素
類、コークス類(ピッチコークス、ニードルコークス、
石油コークスなど)、グラファイト類、ガラス状炭素
類、有機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン
樹脂などを適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素
繊維、活性炭などの炭素質材料、あるいは、金属リチウ
ム、リチウム合金(例えば、リチウム−アルミ合金)の
他、ポリアセチレン、ポリピロールなどのポリマーも使
用可能である。
れを有機溶媒に溶解させた電解液が用いられる。ここで
有機溶媒としては、特に限定されるものではないが、例
えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネー
ト、1,2−ジメトキシエタン、γ−ブチロラクトン、
テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、
1,3−ジオキソラン、スルホラン、アセトニトリル、
ジエチルカーボネート、ジプロピルカーボネートなどの
単独もしくは2種類以上の混合溶媒の使用が可能であ
る。
LiPF6、LiBF4、LiB(C6H5)4、LiC
l、LiBr、CH3SO3Li、CF3SO3Liなどの
使用が可能である。
について、好適な実施例を図面を参照しながら説明す
る。なお、本発明は、本実施例に限定されるものではな
いことは言うまでもない。
示すように、正極集電体1に正極活物質2を塗布してな
る正極3と、負極集電体4に負極活物質5を塗布してな
る負極6とから構成される。そして、この非水電解液二
次電池は、正極3、セパレータ7、負極6、セパレータ
7をこの順に積層して積層電極体とし、この積層電極体
を多数回巻回されてなる渦巻式電極体の上下に絶縁体
8、9を配置した状態で電池缶10に収納してなるもの
である。
4は、次のようにして作製した。組成1で示される硫酸
銅溶液を電解液として、貴金属酸化物被覆チタンを陽極
に、チタン製回転ドラムを陰極として、電流密度50A
/dm2、液温50℃の条件で電解することによって、
厚み12μmの電解銅箔を得た。
秒間浸漬して、クロメート処理を施し、水洗後乾燥させ
た。なお、ここでは、クロメート処理を行ったが、ベン
ゾトリアゾール系処理、或いはシランカップリング剤処
理、又はクロメート処理後にシランカップリング剤処理
を行ってもよいことは勿論である。
た。負極活物質5としては、出発原料として石油ピッチ
を用い、これを焼成して粗粒状のピッチコークスを得
た。この粗粒状ピッチコークスを粉砕して平均粒径20
μmの粉末とし、この粉末を不活性ガス中、1000℃
にて焼成して不純物を除去し、コークス材料粉末を得
た。
を90重量部、結着材としてポリフッ化ビニリデンを1
0重量部の割合で混合して負極合剤を調整した。次い
で、この負極合剤を溶剤であるN−メチルピロリドンに
分散させてスラリーにした。そして、このスラリーを上
述した厚さ10μmの帯状の電解銅箔である負極集電体
4の両面に塗布し、乾燥後ローラプレス機で圧縮形成し
て、帯状負極6を得た。この帯状負極6は、成形後の負
極合剤の膜厚が両面共に90μmで同一であり、その幅
が55.6mm、長さが551.5mmに形成される。
た。正極活物質(LiCoO2)2は、炭酸リチウム
0.5モルと炭酸コバルト1モルと混合し、空気中で9
00℃、5時間焼成してLiCoO2を得た。
CoO2)2を91重量%、導電剤としてグラファイト
を6重量%、結着剤としてポリフッ化ビニリデンを3重
量%の割合で混合して正極合材を作製し、これをN−メ
チル−2ピロリドンに分散してスラリー状とした。次
に、このスラリーを厚み20μmの帯状のアルミニウム
からなる正極集電体の両面に均一に塗布し、乾燥後ロー
ラープレス機で圧縮成形して厚み160μmの帯状正極
3を得た。この帯状正極3は、成形後の正極合剤の膜厚
が表面共に70μmであり、その幅が53.6mm、長
さが523.5mmに形成される。
帯状負極6と、厚さが25μm、幅が58.1mmの微
多孔性ポリプロピレンフィルムよりなるセパレータ7と
を、上述したように積層し、これを積層電極体とした。
この積層電極体は、その長さ方向に沿って負極6を内側
にして渦巻型に多数回巻回され、最外周セパレータの最
終端部をテープで固定されて、渦巻式電極体となる。こ
の渦巻式電極体の中空部分は、その内径が、3.5m
m、外形が17mmに形成される。
その上下両面に絶縁板8、9が設置された状態で、ニッ
ケルメッキが施された鉄製の電池缶10に収納した。そ
して、正極3及び負極6の集電を行うために、アルミニ
ウム製の正極リード13を正極集電体1から導出して電
池蓋11に接続し、ニッケル製の負極リード14を負極
集電体4から導出して電池缶10に接続した。
池缶10に、プロピレンカーボネイトとジエチルカーボ
ネイトとの等容量混合溶媒中にLiPF6を1モル/l
の割合で溶解した非水電解液5.0gを注入した。次い
で、アスファルトで表面を塗布された絶縁封口ガスケッ
ト12を介して電池缶10をかしめることにより、電池
蓋11を固定し、電池缶10内の気密性を保持させた。
5mmの円筒形非水電解液二次電池(実施例1)を作製
した。
にして作製した。組成2で示される硫酸銅溶液を電解液
として、貴金属酸化物被覆チタンを陽極に、チタン製回
転ドラムを陰極として、電流密度50A/dm2、液温
50℃の条件で電解することによって、厚み12μmの
電解銅箔を得た。そして、この電解箔にクロメート処理
を行った。
にして円筒形非水電解液二次電池(実施例2)を作製し
た。
にして作製した。組成3で示される硫酸銅溶液を電解液
として、貴金属酸化物被覆チタンを陽極に、チタン製回
転ドラムを陰極として、電流密度50A/dm2、液温
58℃の条件で電解することによって、厚み9μmの電
解銅箔を得た。
光沢面がRZ=2.00μm、マット面がRZ=3.52
μmであった。
る電解液からなる銅電解浴を用いて、電流密度6A/d
m2、液温58℃でマット面に光沢銅メッキを施した。
そして、この銅メッキが施された電解銅箔に同様にクロ
メート処理を施した。
(A)及び光沢剤(B)を各々300cc添加した。
例1と同様にして円筒形非水電解液二次電池(実施例
3)を作製した。
にして作製した。組成5で示される硫酸銅溶液を電解液
として、貴金属酸化物被覆チタンを陽極に、チタン製回
転ドラムを陰極として、電流密度50A/dm2、液温
58℃の条件で電解することによって、厚み12μmの
電解銅箔を得た。そして、この電解銅箔にクロメート処
理を行った。
して円筒形非水電解液二次電池(比較例1)を作製し
た。
で得られた電解銅箔において、その表面粗さ(10点平
均粗さRZ)を表面粗さ計(株式会社小坂研究所製SE
−3C型)で調べた。この結果を表1に示す。なお、光
沢面の表面粗さを測定する際には、基準長さLを0.8
mmとし、マット面の表面粗さを測定する際には、基準
長さLを2.5mmとした。
用いた実施例1〜実施例3及び比較例1の円筒形非水電
解液二次電池について、100サイクル後の容量維持率
を調べた。その結果を図3、図4及び表2に示す。
に用いた実施例1〜実施例3及び比較例1の円筒形非水
電解液二次電池について、100サイクル前後のインピ
ーダンスの変化を調べた。その結果を図5、図6及び表
2に示す。
面の表面粗さが3μm以上になると容量維持率が大幅に
低下し、インピーダンスの変化が大きくなるため、マッ
ト面の表面粗さは、3μm未満が好ましい。また、図4
及び図6に示すように、マット面と光沢面との表面粗さ
の差が大きくなるほど容量維持率が低くなり、インピー
ダンスが大きくなっている。このことから、マット面と
光沢面との表面粗さの差は、2.5μm未満であること
が好ましい。
び実施例2のように、最初の電解条件によって規制して
もよいし、実施例3のように、銅メッキを後から施して
規制してもよい。
電池においては、圧延銅箔に比べ製造上大きさの制約が
なく、生産性が高い電解銅箔を負極集電体に用いている
ことから、生産性が向上し、電池生産コストを大幅に下
げることができる。
いては、集電体である電解金属箔の一方の面であるマッ
ト面の表面粗さが3.0μmより小さく、光沢面とマッ
ト面との表面粗さとの差が2.5μmより小さいことか
ら、集電体と活物質との接触性が良く、電気伝導度が大
きくなって、充放電サイクルに優れたものとなる。
明に係る非水電解液二次電池は、集電体に金属の電解析
出から形成される電解金属箔を用いてなることから、電
池の生産性を向上させ、電池生産のコストを下げること
ができる。
マット面の表面粗さが10点平均粗さにして3.0μm
より小さく、この主面と他方の主面との表面粗さとの差
が10点平均粗さにして2.5μmより小さく形成され
る。このことから、本発明に係る非水電解液二次電池に
おいては、集電体と活物質との接触性が良く、電気伝導
度が大きくなって、充放電サイクルに優れたものとな
る。
の断面図である。
概略断面図である。
銅箔のマット面の表面粗さと容量維持率との関係を示す
特性図である。
銅箔のマット面と光沢面との表面粗さの差と、容量維持
率との関係を示す特性図である。
銅箔のマット面の表面粗さと100サイクル後のインピ
ーダンスとの関係を示す特性図である。
銅箔のマット面と光沢面との表面粗さの差と、100サ
イクル後のインピーダンスとの関係を示す特性図であ
る。
集電体、5 負極活物質、6 負極、7 セパレータ、
8 絶縁体、9 絶縁体、10 電池缶、11電池蓋、
12 絶縁封口ガスケット、13 正極リード、14
負極リード、
Claims (5)
- 【請求項1】 平面状集電体の表面に電極構成物質層が
形成されてなる正極及び負極を備える非水電解液二次電
池において、 正極及び負極の平面状集電体の少なくとも一方は、金属
の電解析出から形成される電解金属箔からなり、 上記電解金属箔は、一方の主面の表面粗さが10点平均
粗さにして3.0μmより小さく、この主面と他方の主
面との表面粗さとの差が10点平均粗さにして2.5μ
mより小さいことを特徴とする非水電解液二次電池。 - 【請求項2】 正極の電極構成物質が、少なくともリチ
ウムを含む金属酸化物からなり、負極の電極構成物質
が、リチウムをドープ及び脱ドープ可能な物質とからな
ることを特徴とする請求項1に記載の非水電解液二次電
池。 - 【請求項3】 上記電解金属箔が銅からなることを特徴
とする請求項1に記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項4】 上記電解金属箔の少なくとも一方の面
が、防錆被膜によって被覆されていることを特徴とする
請求項1に記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項5】 上記電解金属箔の少なくとも一方の面
が、シランカップリング剤によって被覆されていること
を特徴とする請求項1記載の非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP11371096A JP3742144B2 (ja) | 1996-05-08 | 1996-05-08 | 非水電解液二次電池及び非水電解液二次電池用の平面状集電体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP11371096A JP3742144B2 (ja) | 1996-05-08 | 1996-05-08 | 非水電解液二次電池及び非水電解液二次電池用の平面状集電体 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH09306504A true JPH09306504A (ja) | 1997-11-28 |
JP3742144B2 JP3742144B2 (ja) | 2006-02-01 |
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ID=14619204
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP11371096A Expired - Lifetime JP3742144B2 (ja) | 1996-05-08 | 1996-05-08 | 非水電解液二次電池及び非水電解液二次電池用の平面状集電体 |
Country Status (1)
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---|---|
JP (1) | JP3742144B2 (ja) |
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