JP7100120B2 - 一体型全固体二次電池{Integral All-Solid State Rechargeable Batteries} - Google Patents
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Description
この同時にまたは連続して導電性セラミックス物質、高分子、溶媒を含む、上記第1の混合スラリーと異なる第2の混合スラリーを陰極に塗布し、乾燥して溶媒を除去し、溶媒を除去して形成した導電性セラミックス物質、高分子を含む第2の複合フィルムに液体電解質を吸収させて陰極と第2の固体電解質が一体化された陰極ユニットを作成し、
陽極ユニットと陰極ユニットを付けて一体型全高体二次電池を作製する方法。
(1)接触しているセラミックを介して移動(ポンピング移動)
(2)液体電解質を介して移動
(3)セラミック物質と液体電解質を横切る移動
本発明の具体的な実施例を詳細に説明する。具体的な実施例は、本発明の例示として提示されるものだけで、これにより本発明が制限されるのはない。本発明の範囲は、後述する請求項により決まるだけである。
Claims (17)
- 導電性セラミックス物質と、高分子と、溶媒とを含む混合スラリーを電極のうちいずれか一側に塗布する工程と、
乾燥することで前記混合スラリー中の前記溶媒を除去し、前記導電性セラミックス物質と、前記高分子とを含む複合フィルムを形成する工程と、
形成した前記複合フィルムに非水性有機溶媒にリチウム塩またはナトリウム塩を溶解させた液体電解質を吸収させて非水性有機溶媒液体電解質を含む複合フィルムを形成する工程と、
前記非水性有機溶媒液体電解質を含む前記複合フィルムに対して反対の電極を覆う工程と
を備える、一体型全固体二次電池を作製する方法であって、
前記混合スラリー中の前記導電性セラミックス物質の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、60重量%乃至99重量%であり、
前記混合スラリー中の前記高分子の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、1重量%乃至40重量%であり、
前記複合フィルムに吸収される前記非水性有機溶媒液体電解質の量は、前記複合フィルム100重量部に対して1重量部乃至40重量部である、方法。 - 導電性セラミックス物質と、高分子と、溶媒とを含む第1の混合スラリーを電極のうちいずれか一側に塗布する工程と、
乾燥することで前記第1の混合スラリー中の前記溶媒を除去し、前記導電性セラミックス物質と、前記高分子とを含む第1の複合フィルムを形成する工程と、
導電性セラミックス物質と、高分子と、溶媒とを含み、前記第1の混合スラリーとは含まれる材料の少なくとも1つ以上が異なる第2の混合スラリーを前記第1の複合フィルム上に塗布する工程と、
乾燥することで前記第2の混合スラリー中の前記溶媒を除去することにより、前記第1の複合フィルムの上に、第2の複合フィルムが積層された多層複合フィルムを形成工程と、
形成した前記多層複合フィルムに非水性有機溶媒にリチウム塩またはナトリウム塩を溶解させた液体電解質を吸収させて非水性有機溶媒液体電解質を含む多層複合フィルムを形成する工程と、
前記非水性有機溶媒液体電解質を含む前記多層複合フィルムに対して反対の電極を覆う工程と
を備える、一体型全固体二次電池を作製する方法であって、
前記第1の混合スラリーおよび前記第2の混合スラリー中の前記導電性セラミックス物質の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、60重量%乃至99重量%であり、
前記第1の混合スラリーおよび前記第2の混合スラリー中の前記高分子の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、1重量%乃至40重量%であり、
前記多層複合フィルムに吸収される前記非水性有機溶媒液体電解質の量は、前記多層複合フィルム100重量部に対して1重量部乃至40重量部である、方法。 - 導電性セラミックス物質と、高分子と、溶媒とを含む第1の混合スラリーを陽極に塗布する工程と、
乾燥することで前記第1の混合スラリー中の前記溶媒を除去し、前記導電性セラミックス物質と、前記高分子とを含む第1の複合フィルムを形成する工程と、
形成された前記第1の複合フィルムに非水性有機溶媒にリチウム塩またはナトリウム塩を溶解させた非水性有機溶媒液体電解質を吸収させて前記陽極と第1の固体電解質が一体化された陽極ユニットを作製する工程と、
導電性セラミックス物質と、高分子と、溶媒とを含み、前記第1の混合スラリーとは含まれる材料の少なくとも1つ以上が異なる第2の混合スラリーを陰極に塗布する工程と、
乾燥することで前記第2の混合スラリー中の前記溶媒を除去し、前記導電性セラミックス物質と、前記高分子とを含む第2の複合フィルムを形成する工程と、
形成された前記第2の複合フィルムに非水性有機溶媒にリチウム塩またはナトリウム塩を溶解させた非水性有機溶媒液体電解質を吸収させて前記陰極と第2の固体電解質が一体化された陰極ユニットを作製する工程と、
前記陽極ユニットと前記陰極ユニットとを付ける工程と
を備える、一体型全固体二次電池を作製する方法であって、
前記陰極ユニットの作製は、前記陽極ユニットの作製と同時にまたは連続して行われ、
前記第1の混合スラリー中の前記導電性セラミックス物質の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、60重量%乃至99重量%であり、
前記第1の混合スラリー中の前記高分子の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、1重量%乃至40重量%であり、
前記第1の複合フィルムに吸収される前記非水性有機溶媒液体電解質の量は、前記第1の複合フィルム100重量部に対して1重量部乃至40重量部であり、
前記第2の混合スラリー中の前記導電性セラミックス物質の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、60重量%乃至99重量%であり、
前記第2の混合スラリー中の前記高分子の量は、前記導電性セラミックス物質と前記高分子の合計を100重量%としたとき、1重量%乃至40重量%であり、
前記第2の複合フィルムに吸収される前記非水性有機溶媒液体電解質の量は、前記第2の複合フィルム100重量部に対して1重量部乃至40重量部である、方法。 - 前記多層複合フィルムが、前記第1の複合フィルムと前記第2の複合フィルムとは含まれる材料の少なくとも1つ以上が異なる第3の複合フィルムをさらに含むものであり、
前記第3の複合フィルムは、導電性セラミックス物質と、高分子とを含む、請求項2に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。 - 前記陽極ユニットと前記陰極ユニットのいずれか一つまたは両方が、前記第1の複合フィルムと前記第2の複合フィルムとは含まれる材料の少なくとも1つ以上が異なる第3の複合フィルムをさらに含むものであり、
前記第3の複合フィルムは、導電性セラミックス物質と、高分子とを含む、請求項3に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。 - 前記混合スラリーに使用される前記溶媒は、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)系またはその誘導体、アセトン系またはその誘導体、アルコール系またはその誘導体、メタノール系またはその誘導体、ジメチルアセトアミド(DMAc)系またはその誘導体、テトラヒドロフラン(THF)系またはその誘導体、ジメチルホルムアミド(DMF)系またはその誘導体、蒸留水、またはこれらの混合物である、請求項1乃至請求項5のうちいずれか一項に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記非水性有機溶媒は、炭酸系、エステル系、エーテル系、ケトン系、アルコール系、非プロトン性溶媒、またはこれらの組み合わせである、請求項1に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記リチウム塩は、LiClO4、LiPF6、CF3SO2NLiSO2CF3(LiTFSI)、Li[N(SO2F)2](LiFSI)、Li[B(C2O4)2](LiBOB)、LiAsF6、リチウムフルオロスルホニル-トリフルオロメタンスルホニルイミド(LiFTFSI)またはこれらの組み合わせである、請求項1に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記ナトリウム塩はNaClO4、NaPF4、NaPF6、NaAsF6、NaTFSI、Na[(C2F5)3PF3](NaFAP)、Na[B(C2O4)2](NaBOB)、Na[N(SO2F)2](NaFSI)、NaBeti(NaN[SO2C2F5]2)、またはこれらの組み合わせである、請求項1に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記導電性セラミックス物質は、リチウム酸化物系、リチウム硫化物系、リチウムリン酸系、アモルファスイオン伝導度の物質、ナシコン(NASICON)、ナトリウム硫化物系、またはナトリウム酸化物系である、請求項1乃至請求項5のうちいずれか一項に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記リチウム酸化物系の前記導電性セラミックス物質は、Li-Al2O3、Li-β-Al2O3、Li-TiO2、Li-BaTiO3、Li-SiO2、(La、Li)TiO3(LLTO)((La、Li)=La、またはLi)、Li5La3Ta2O12、Li6La2CaTa2O12、Li4SiO4Li3BO2.5N0.5、Li9SiAlO8、Li6La2ANb2O12(A=CaまたはSr)、Li2Nd3TeSbO12、Li7La3Zr2O12(LLZO)、Li5La3Ta2O12、 またはLi9SiAlO8である、請求項10に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記リチウム硫化物系の前記導電性セラミックス物質は、Li10GeP2S12、Li7P2S11、Li3.25Ge0.25P0.75S4(LGPS)、Li2S-Si2S5、Li2S-Ga2S3-GeS2、Li2S-Sb2S3-GeS2、Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-Li4SiO4、またはLi3.25-Ge0.25-P0.75S4(Thio-LISICON)である、請求項10に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記リチウムリン酸系の前記導電性セラミックス物質は、LAGP(Li1+xAlxGe2-x(PO4)3)(O<x<2)、LTAP(Li1+xTi2-xAlx(PO4)3)(0<x<2)、Li1+xTi2-xAlxSiy(PO4)3-y(0<x<2、0<y<3)、LiAlxZr2-x(PO4)3(0<x<2)、またはLiTixZr2-x(PO4)3(0<x<2)である、請求項10に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記アモルファスイオン伝導度の物質はリン系ガラス(phosphorous-based glass)、酸化物系ガラス(oxide-based glass)、または酸化物-硫化物系ガラス(oxide-sulfide based glass)である、請求項10に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記ナトリウム酸化物系の前記導電性セラミックス物質は、Na3Zr2Si2PO12である、請求項10に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 前記高分子は、ポリビニリデンフルオライド(PVdF)系、またはその共重合体、ポリ[(フッ化ビニリデン-コ-トリフルオロエチレン]系またはその共重合体、ポリエチレングリコール(PEO)系またはその共重合体、ポリアクリロニトリル(PAN)系またはその共重合体、ポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)系またはその共重合体、ポリビニルクロライド系またはその共重合体、ポリビニルピロリドン(PVP)系またはその共重合体、ポリイミド(PI)系またはその共重合体、ポリエチレン(PE)系またはその共重合体、ポリウレタン(PU)系またはその共重合体、ポリプロピレン(PP)系またはその共重合体、ポリ(プロピレンオキシド)(PPO)系またはその共重合体、ポリ(エチレンイミン)(PEI)系またはその共重合体、ポリ(エチレンスルフィド)(PES)系またはその共重合体、ポリ(ビニルアセトテイト)(PVAc)系またはその共重合体、ポリ(エチレンサクシネート)(PESc)系またはその共重合体、ポリエステル系またはその共重合体、ポリアミン系またはその共重合体、ポリサルファイド系またはその共重合体、シロキサン(Siloxane)系またはその共重合体、スチレンブタジエンゴム(SBR)系またはその共重合体、カルボキシメチルセルロース(CMC)系またはその共重合体、またはこれらの誘導体、またはこれらの組み合わせである、請求項1乃至請求項5のいずれか一項に記載の一体型全固体二次電池を作製する方法。
- 請求項1乃至請求項5のいずれか一項に記載の方法により作製された一体型全固体二次電池を圧着してパッキングする工程を備える、パッキングされた一体型全固体二次電池を作製する方法。
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