JP5932248B2 - リチウムイオン移動度及び電池容量が改良された二次バッテリー - Google Patents
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Description
従って、本発明は、上記の問題、及び他の、未解決な技術的問題を解決するためになされたものである。
本発明の一態様で、上記の、及び他の目的は、リチウム二次バッテリー用のカソード活性材料であって、該カソード活性材料が、異なったレドックスレベルを有する2種類以上の活性材料から構成され、放電工程におけるカソード活性材料の連続作用により、高率放電範囲で優れた放電特性を発揮することを特徴とする、カソード活性材料により達成される。
Li1+xCo1−yMyO2Aa
式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦a≦0.05、
Mは第一列遷移金属、例えばNi、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgであり、
Aは6A族または7A族の元素、例えばS、Se、F、ClまたはIである。
Li1+xNi1−y−zMyM’zO2Aa
式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦z≦0.2、
0≦a≦0.05、
各M及びM’は、独立して、第一列遷移金属、例えばCo、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgであり、
Aは6A族または7A族の元素、例えばS、Se、F、ClまたはIである。
Li1+xNi1−y−zMyM’zO2Aa
式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦z≦0.2、
0≦a≦0.05、
各M及びM’は、独立して、第一列遷移金属、例えばCo、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgであり、
Aは6A族または7A族の元素、例えばS、Se、F、ClまたはIである。
Li1+xMn2−yMyO4Aa
式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.4、
0≦a≦0.05、
Mは第一列遷移金属、例えばNi、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgであり、
Aは6A族または7A族の元素、例えばS、Se、F、ClまたはIである。
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiMn2O4
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
−活性材料(A)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 活性材料(B)LiCoO2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
−活性材料(A)LiNi0.8Co0.15Mn0.05O2 活性材料(B)LiCoO2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2
−活性材料(A)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 活性材料(B)LiCoO2
−活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiMn2O4
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiCoO2
−活性材料(A)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 活性材料(B)LiMn2O4
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
−活性材料(A)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2 活性材料(B)LiMn2O4
−活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
ここで、下記の例を参照しながら、本発明をより詳細に説明する。これらの例は、本発明を例示するためにのみ記載するのであって、本発明の範囲及び精神を限定するものではない。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、重量比9:1、から構成された活性材料2.5gを、直径1.5cmの円筒形の型に入れ、圧力4000psi下で5分間加圧した。その後、活性材料を満たした型の厚さ、及び活性材料を導入する前の、空の型の初期厚さをそれぞれ測定し、成形された活性材料の厚さを計算した。さらに、活性材料、導電性材料及び結合剤の比95:2.5:2.5を考慮し、この計算結果に基づいて、実際の電極における電極密度及び空隙変化を計算した。こうして得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、重量比8.5:1.5、から構成された活性材料2.5gを加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、重量比8:2、から構成された活性材料2.5gを加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、重量比7:3、から構成された活性材料2.5gを加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO22.5gを活性材料として加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiCoO2、重量比9:1、から構成された活性材料2.5gを加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiCoO2、重量比8:2、から構成された活性材料2.5gを加えた以外は例1と同様にして、実験を行った。得られた実験結果を下記の表1に示す。
活性材料 厚さ 電極密度 電極多孔度
(cm) (g/cc) (%)
比較例1 0.39 3.629 18.6
比較例2 0.38 3.724 16.4
比較例3 0.379 3.737 16.1
例1 0.384 3.685 16.9
例2 0.38 3.724 15.8
例3 0.38 3.724 15.6
例4 0.388 3.646 18.2
例3の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例4の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例1の活性材料、導電性材料及び結合剤を95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例3の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例5及び6で調製したバッテリーセル及び比較例4及び5で調製したバッテリーセルに関して、それらの放電容量(0.2C−率で充電)を0.1C、0.2C、0.5C、1C、2C及び3C率で測定し、それぞれのC−率における放電容量と0.2C放電容量の比を計算した。得られた結果を図8に示す。図8に示すように、例5及び6におけるようにレドックス電位が異なった2種類の活性材料を使用することにより、比較例4におけるように、同じ粒子径を有する一種類の活性材料を使用する場合、または比較例5におけるように、異なった粒子径を有する一種類の活性材料を使用する場合と比較して、1Cを超えるC−率から出発して結果が徐々に良くなる。特に、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2の比が増加することにより、優れた結果が得られる。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2及び平均粒子径が5μmであるLiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、重量比1:1、の混合物から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を、比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
平均粒子径が18μmであるLiNi0.8Co0.15Mn0.05O2及び平均粒子径が5μmであるLiMn2O4、重量比7:3、の混合物から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
平均粒子径が18μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2及び平均粒子径が5μmであるLiMn2O4、重量比7:3、の混合物から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
平均粒子径が20μmであるLiCoO2から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
平均粒子径が18μmであるLiNi0.8Co0.15Mn0.05O2から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
平均粒子径が20μmであるLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例6〜8で調製したそれぞれのバッテリーセルに関して、それらの放電容量(0.2C−率で充電)を放電率0.1C、0.2C、0.5C、1C及び2Cで測定し、0.2C放電容量に対する比として計算した。得られた結果を図9に示す。さらに、例7〜9で調製したバッテリーセルに関して、それらの放電容量を放電率0.1C、0.2C、0.5C、1C及び2Cで測定し、0.2C放電容量に対するの比として計算した。得られた結果を図10に示す。図8と同様に、2つのグラフから、優れたC−率特性を有するLiCoO2を、C−率特性が比較的劣っているLiNi0.8Co0.1Mn0.1O2と混合したにも関わらず、C−率特性が改良されることが分かる。さらに、LiNi0.8Co0.15Mn0.05O2及びLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2も、それらをレドックスレベルが異なっているLiMn2O4と混合した場合に、それらを単独で使用した場合と比較して、C−率特性の改良を示す。ちなみに、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2はレドックスレベルが3.80Vであり、LiMn2O4のそれは4.06Vである。
例4の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が2.5mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例4の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が3.0mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例4の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が3.5mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例1の活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が2.5mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例1の活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が3.0mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例1の活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が3.5mAh/cm2であるカソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
比較例9〜11及び例10〜12で調製したそれぞれのバッテリーセルに関して、それらの放電容量を放電率0.1C、0.2C、0.5C及び1Cで測定し、0.2C率における基準放電容量に対する比として計算した。得られた結果を図11に示す。図11に示すように、装填量が低い比較例9及び例10の電池は、それらの間に類似のC−率特性を示すのに対し、レドックスレベルが異なっている2種類の活性材料の混合物を使用し、装填量を増加した比較例10及び11,及び例11及び12の電池は、C−率特性が改良されていることが分かる。
例4の混合活性材料(平均粒子径20μmのLiCoO2と平均粒子径5μmのLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2との混合物)、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が2.4mAh/cm2(放電装填に対して)であるカソードを調製した。さらに、人造グラファイト、導電性材料及び結合剤を比94:1:5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ10μmの銅(Cu)ホイル上に塗布し、装填量が2.4mAh/cm2(放電装填に対して)であるアノードを調製した。このようにして調製したカソード及びアノードを、間にセパレータを挿入して重ね合わせ、電極アセンブリーを製造した。この電極アセンブリーを、アルミニウムラミネートシートから製造された小袋型ケース中に組み込み、これに、電解質としてEC:EMC(1:2)中に含浸させた1MLiPF6を導入し、小袋型電池(全電池)を製造した。
平均粒子径5μmのLiCoO2から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、装填量が2.4mAh/cm2(放電装填に対して)であるカソードを調製した。さらに、人造グラファイト、導電性材料及び結合剤を比94:1:5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ10μmの銅(Cu)ホイル上に塗布し、装填量が2.4mAh/cm2(放電装填に対して)であるアノードを調製した。このようにして調製したカソード及びアノードを、間にセパレータを挿入して重ね合わせ、電極アセンブリーを製造した。この電極アセンブリーを、アルミニウムラミネートシートから製造された小袋型ケース中に組み込み、これに、電解質としてEC:EMC(1:2)中に含浸させた1MLiPF6を導入し、小袋型電池(全電池)を製造した。
平均粒子径5μmのLiCoO2から構成された活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用し、コイン電池を製造した。
例6及び13で調製したセル及び比較例12及び13で調製したセルに関して、それらの放電容量を0.1C、0.2C、0.5C、1C及び2C率で測定した。得られた結果を図12に示す。例6及び13のセルは同じ組成の活性材料(平均粒子径20μmのLiCoO2と平均粒子径5μmのLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2との混合活性材料を使用する)を有するが、例13の電池は全電池構造を有する電池であるのに対し、例6の電池はコイン型構造を有する電池である。同様に、比較例12及び13のセルは同じ組成の活性材料(平均粒子径5μmの活性材料LiCoO2を使用する)を有するが、比較例12の電池は全電池構造を有するのに対し、比較例13の電池はコイン型構造を有する。
例1の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例2の重量比で混合した活性材料、導電性材料及び結合剤を比95:2.5:2.5で混合し、スラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ20μmのアルミニウム(Al)ホイル上に塗布し、カソードを調製した。その後、このようにして調製したカソード、アノードとしてリチウム金属、及び電解質としてEC:EMC(1:2)中の1MLiPF6を使用してコイン型電池を製造した。
例14及び15で調製した電池に対して、実験例1と同じ様式で実験を行った。得られた結果を図13に示す。比較のために、実験例1の実験結果も図13に示す。図13から分かるように、粒子径5μmのLiNi1/3Mn1/3Co1/3O210重量%を粒子径20μmのLiCoO2に加えたバッテリーは、粒子径20μmのLiCoO2を単独で使用した比較例4の電池と比較して、添加効果に重大なさを示さなかったが、粒子径5μmのLiNi1/3Mn1/3Co1/3O215重量%の添加から、C−率特性の顕著な改良が開始された。
下記の表2に示すような様々な粒子径を有するLiMn2O4(比較例14)、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2(比較例15)、LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2(比較例16)、LiNi0.7Mn0.05Co0.25O2(比較例17)、LiNi0.8Co0.2O2(比較例18)、LiNi0.5Mn0.5O2(比較例19)、LiNi0.45Mn0.45Co0.1O2(比較例20)及びLiNi0.425Mn0.425Co0.15O2(比較例21)を使用し、例13と同じ様式で対応するバッテリーセルをそれぞれ製造した。
下記の表2に示すような、粒子径15μmを有するLiMn2O4及び粒子径6μmを有するLiNi0.8Mn0.1Co0.1O2の混合活性材料(例16)、及び粒子径15μmを有するLiMn2O4及び粒子径5μmを有するLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2の混合活性材料(例17)をそれぞれ使用し、例13と同じ様式で対応するセルを製造した。
下記の表2に示すような、粒子径12μmを有するLiNi0.7Mn0.05Co0.25O2及び粒子径6μmを有するLiNi0.8Co0.2O2の混合活性材料(比較例22)、及び粒子径6μmを有するLiNi0.425Mn0.425Co0.15O2及び粒子径6μmを有するLiNi0.45Mn0.45Co0.1O2の混合活性材料(比較例23)及び粒子径6μmを有するLiNi0.425Mn0.425Co0.15O2及び粒子径6μmを有するLiNi0.5Mn0.5O2の混合活性材料(比較例24)をそれぞれ使用し、例13と同じ様式で対応するセルを製造した。
先ず、比較例14〜17及び21の電池の製造に使用した活性材料であるLiMn2O4、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2、LiNi0.7Mn0.05Co0.25O2及びLiNi0.425Mn0.425Co0.15O2に関する電位と放電率との関係を測定した。得られた結果を図14に示す。図14から、それぞれの活性材料は、それらの間で異なったレドックスレベルを示す。
上記の説明から明らかなように、本発明により、互いに異なったレドックス電位を有する二種類以上の活性材料の混合物をカソード活性材料として使用し、好ましくは活性材料が異なった粒子径を有する場合に、死容積を最少に抑え、同時に、電極密度及び電極装填量が増加することにより、電池容量を増加させながら、高率放電範囲における放電特性が改良されたリチウム二次バッテリーを製造することができる。
(1)リチウム二次バッテリー用のカソード活性材料であって、
異なったレドックスレベルを有する二種類以上の活性材料を含んでなり、放電工程におけるカソード活性材料の連続的作用により、{(高率)放電範囲において(優れた)}放電特性を発揮する、カソード活性材料。
(2)前記活性材料の前記レドックスレベルが3.5〜4.5Vの範囲内にある、前記(1)に記載のカソード活性材料。
(3)前記カソード活性材料が2種類の活性材料から構成される、前記(1)に記載のカソード活性材料。
(4)不均質な前記活性材料が異なった平均粒子径を有し、電極密度を増加させるものである、前記(3)に記載のカソード活性材料。
(5)(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bのサイズ「大きさ」が、(比較的大きな)粒子径を有する活性材料Aのサイズ「大きさ」の50%未満である、前記(4)に記載のカソード活性材料。(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bのサイズ「大きさ」と、(比較的大きな)粒子径を有する活性材料Aのサイズ「大きさ」とは、例えば、活性材料Bが活性材料Aよりも小さいことを意味する。
(6)(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bのサイズが、(比較的大きな)粒子径を有する活性材料Aのサイズの10〜35%の範囲内である、前記(5)に記載のカソード活性材料。
(7)(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bの含有量が15〜50重量%の範囲内である、前記(4)に記載のカソード活性材料。
(8)(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bの含有量が20〜35重量%の範囲内である、前記(7)に記載のカソード活性材料。
(9)前記カソード活性材料が、式I〜IV:
Li1+xCo1−yMyO2Aa (I)
(上記式中、
−0.2<x<0.2、0≦y≦0.2、0≦a≦0.05、
Mは、Ni、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
AはS、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式Iの材料は、それらの層状構造中でCo3+⇔Co4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である)
Li1+xNi1−y−zMyM’zO2Aa (II)
(上記式中、−0.2<x<0.2、0≦y≦0.2、0≦z≦0.2、0≦a≦0.05、
各M及びM’は、独立して、Co、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式IIの材料は、それらの層状構造中でNi3+⇔Ni4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である)
Li1+xNi1−y−zMyM’zO2Aa (III)
(上記式中、
−0.2<x<0.2、0≦y≦0.2、0≦z≦0.2、0≦a≦0.05、
各M及びM’は、独立して、Co、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式IIIの材料は、それらの層状構造中でNi2+⇔Ni4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である)
Li1+xMn2−yMyO4Aa (IV)
(上記式中、
−0.2<x<0.2、0≦y≦0.4、0≦a≦0.05、
MはNi、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式IVの材料は、それらのスピネル構造中でMn3+⇔Mn4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である)
から選択された二種類以上の活性材料から構成される、前記(1)に記載のカソード活性材料。
(10)前記カソード活性材料が、式I〜IVから選択された二種類の活性材料から構成される、前記(9)に記載のカソード活性材料。
(11)前記カソード活性材料が、異なった平均粒子径を有する活性材料から構成される、前記(9)に記載のカソード活性材料。
(12)前記カソード活性材料が、LiCoO2、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2及びLiMn2O4からなる群から選択される、前記(9)に記載のカソード活性材料。
(13)前記カソード活性材料が、下記の組合せ:
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiMn2O4
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2又は
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2から構成される、前記(9)に記載のカソード活性材料。
(14)前記カソード活性材料が、(比較的大きな)粒子径を有する活性材料A及び(比較的小さな)粒子径を有する活性材料Bの混合物であり、下記の組合せ:
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
活性材料(A)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 活性材料(B)LiCoO2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
活性材料(A)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2 活性材料(B)LiCoO2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2
活性材料(A)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 活性材料(B)LiCoO2
活性材料(A)LiCoO2 活性材料(B)LiMn2O4
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiCoO2
活性材料(A)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 活性材料(B)LiMn2O4
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2
活性材料(A)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2 活性材料(B)LiMn2O4
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2
活性材料(A)LiMn2O4 活性材料(B)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2または
活性材料(A)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 活性材料(B)LiMn2O4から選択される、前記(11)に記載のカソード活性材料。
(15)前記(1)〜(14)のいずれか一項に記載のカソード活性材料を含んでなる、電極。
(16)前記(15)に記載の電極を備えてなる、リチウム二次バッテリー。
(17)前記バッテリーが、電解質が(高率)放電の中(の範囲内)で制限ファクターとして作用する二次バッテリーである、前記(16)に記載のリチウム二次バッテリー。
Claims (8)
- リチウム二次バッテリー用のカソード活性材料であって、
レドックスレベル及び平均粒子径が互いに異なる二種類の活性材料で構成されてなり、
平均粒子径が互いに異なる二種類の活性材料のうち、相対的に小さな粒子径を有する活性材料Bが重量比で20〜35重量%に含まれてなり、
前記活性材料Bのサイズが、前記平均粒子径が互いに異なる二種類の活性材料のうち、相対的に大きな粒子径を有する活性材料Aのサイズの10〜35%の範囲内であり、
前記活性材料A及び前記活性材料Bのレドックスレベルの電位差が0.03V以上であり、
活性材料Aが下記式(IV)で表される活性材料である、カソード活性材料。
Li1+xMn2−yMyO4Aa(IV)
〔上記式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.4、
0≦a≦0.05、
Mは、Ni、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式(IV)で表される活性材料は、それらのスピネル構造中でMn3+⇔Mn4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である。〕 - 前記活性材料の前記レドックスレベルが3.5〜4.5Vの範囲内にある、請求項1に記載のカソード活性材料。
- 平均粒子径が互いに異なる二種類の活性材料のうち、相対的に小さな粒子径を有する活性材料Bが、式(I)〜(III)で表されるものから選択された活性材料から構成されてなる、請求項1又は2に記載のカソード活性材料。
Li1+xCo1−yMyO2Aa(I)
〔上記式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦a≦0.05、
Mは、Ni、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式(I)の材料は、それらの層状構造中でCo3+⇔Co4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である。〕
Li1+xNi1−y−zMyM'zO2Aa(II)
〔上記式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦z≦0.2、
0≦a≦0.05、
各M及びM'は、独立して、Co、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式(II)の材料は、それらの層状構造中でNi3+⇔Ni4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である。〕
Li1+xNi1−y−zMyM'zO2Aa(III)
〔上記式中、
−0.2<x<0.2、
0≦y≦0.2、
0≦z≦0.2、
0≦a≦0.05、
各M及びM'は、独立して、Co、Mn、Fe、Cr、Ti、ZnまたはV、Al、またはMgのような第一列遷移金属であり、
Aは、S、Se、F、ClまたはIのような6A族または7A族の元素であり、
式(III)の材料は、それらの層状構造中でNi2+⇔Ni4+酸化−還元の電気化学的特性を有する活性材料である。〕 - 前記カソード活性材料が、LiCoO2、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2及びLiMn2O4からなる群から選択されてなる、請求項1に記載のカソード活性材料。
- 前記カソード活性材料が、下記組み合わせ:
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2、又は
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2から選択される、請求項1に記載のカソード活性材料。 - 前記カソード活性材料が、相対的に大きな粒子径を有する活性材料A及び相対的に小さな粒子径を有する活性材料Bの混合物であり、下記組み合わせ:
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiCoO2、
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi0.7Co0.25Mn0.05O2、又は
活性材料A LiMn2O4及び活性材料B LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2から選択される、請求項1に記載のカソード活性材料。 - 請求項1〜6の何れか一項に記載のカソード活性材料を含んでなる、電極。
- 請求項7に記載の電極を備えてなる、リチウム二次バッテリー。
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