JP5720779B2 - バイポーラ全固体電池 - Google Patents

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Description

本発明は、バイポーラ電極の集電体の破れにより生じる短絡を好適に防止することが可能なバイポーラ全固体電池、およびその製造方法に関する。
近年におけるパソコン、ビデオカメラおよび携帯電話等の情報関連機器や通信機器等の急速な普及に伴い、その電源として利用される電池の開発が重要視されている。また、自動車産業界等においても、電気自動車用あるいはハイブリッド自動車用の高出力かつ高容量の電池の開発が進められている。現在、種々の電池の中でも、エネルギー密度が高いという観点から、リチウム電池が注目を浴びている。
現在市販されているリチウム電池は、可燃性の有機溶媒を含む電解液が使用されているため、短絡時の温度上昇を抑える安全装置の取り付けや短絡防止のための構造・材料面での改善が必要となる。これに対し、電解液を固体電解質層に変えて、電池を全固体化したリチウム電池は、電池内に可燃性の有機溶媒を用いないので、安全装置の簡素化が図れ、製造コストや生産性に優れると考えられている。
また、上述の電気自動車用のリチウム電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型のバイポーラ電池に注目が集まっている。バイポーラ電池は、集電体の一方の面に正極活物質層が形成され他方の面に負極活物質層が形成されてなるバイポーラ電極と、電解質とが交互に積層されてなるものである。
ここで、バイポーラ電池においては、複数のバイポーラ電極を積層させた構成を有することから、集電体同士の接触や、バイポーラ電極の端部の不揃い部分における電極活物質層および集電体の接触等より短絡が発生する可能性があるという問題がある。そこで、特許文献１においては、電極活物質層が形成されていないバイポーラ電極の周辺部の集電体上に絶縁材料からなる絶縁部を設けることが開示されている。
特開２００４−２５３１５５号公報
ところで、バイポーラ電極においては、１つの集電体のそれぞれの表面に形成される正極活物質層の端部と、負極活物質層の端部との位置を精度高く合わせて形成することが困難であるという問題がある。そのため、正極活物質層の端部と負極活物質層の端部との位置ずれを有する場合は、位置ずれによる剪断力（以下、ずれ剪断力と称して説明する場合がある。）が集電体に加わり、集電体が破れて貫通孔を生じ、短絡が発生してしまうという問題がある。さらに、バイポーラ全固体電池の集電体としては、電池の体積を小さくすることを目的として、より薄膜の金属箔が好適に用いられることから、上述の集電体の破れによる短絡が発生しやすいという問題がある。なお、このようなずれ剪断力を原因とする集電体の破れによる短絡の問題については特許文献１においては言及されていない問題である。
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、バイポーラ電極の集電体の破れを防止し、短絡の発生を好適に防止することが可能なバイポーラ全固体電池、および上記バイポーラ全固体電池の製造方法を提供することを主目的とする。
上記課題を解決するために、本発明においては、集電体、並びに上記集電体の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層、および上記集電体の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層からなる電極活物質層を有するバイポーラ電極と、固体電解質を含有する固体電解質層とを有し、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極が積層されているバイポーラ全固体電池であって、上記電極活物質層は上記集電体の端部の内側に形成され、上記電極活物質層の端部と上記集電体表面との間には上記集電体表面上に形成された補強層が配置されていることを特徴とするバイポーラ全固体電池を提供する。
本発明によれば、電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層を配置することができることから、電極活物質層の端部付近の集電体を補強することが可能となる。よって、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能となり、集電体が破れることによる短絡の発生を好適に防止することが可能となる。よって、集電体の破れによる短絡の生じにくいバイポーラ全固体電池とすることができる。
上記発明においては、上記補強層が絶縁体であることが好ましい。補強層が形成されている部分における短絡の発生を好適に防止することが可能となる。
上記発明においては、上記集電体の端部が絶縁体で覆われていることが好ましい。積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡が生じにくいバイポーラ全固体電池とすることができる。
また、本発明においては、上述したバイポーラ全固体電池の製造方法であって、集電体の端部の内側に位置し電極活物質層が形成される電極活物質層形成領域の端部と、上記集電体表面との間に補強層が配置されるように、上記補強層を上記集電体表面上に形成した後、上記電極活物質層形成領域に上記電極活物質層を形成することによりバイポーラ電極を形成するバイポーラ電極形成工程と、固体電解質層を形成する固体電解質層形成工程と、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極を積層させることによりバイポーラ全固体電池を組立てる組立工程とを有することを特徴とするバイポーラ全固体電池の製造方法を提供する。
本発明によれば、バイポーラ電極形成工程を有することにより、電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層を配置することができることから、電極活物質層の端部付近の集電体を補強することが可能となり、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能となる。よって、集電体の破れによる短絡の生じにくいバイポーラ全固体電池を製造することが可能となる。
本発明においては、バイポーラ全固体電池の端部付近における集電体の破れを防止し、短絡の発生を好適に防止することが可能なバイポーラ全固体電池、および上記バイポーラ全固体電池の製造方法を提供することができるという効果を奏する。
本発明のバイポーラ全固体電池の一例を示す概略断面図である。 本発明に用いられるバイポーラ電極の一例を示す概略図である。 本発明に用いられるバイポーラ電極の他の例を示す概略図である。 本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法の一例を示す工程図である。
以下、本発明のバイポーラ全固体電池、およびバイポーラ全固体電池の製造方法について説明する。
Ａ．バイポーラ全固体電池
まず、本発明のバイポーラ全固体電池について説明する。本発明のバイポーラ全固体電池は、集電体、並びに上記集電体の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層、および上記集電体の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層からなる電極活物質層を有するバイポーラ電極と、固体電解質を含有する固体電解質層とを有し、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極が積層されているものであって、上記電極活物質層は上記集電体の端部の内側に形成され、上記電極活物質層の端部と上記集電体表面との間には上記集電体表面上に形成された補強層が配置されていることを特徴とするものである。
なお、「固体電解質層を介して複数のバイポーラ電極が積層されている」とは、１つのバイポーラ電極の正極活物質層と上記１つのバイポーラ電極に隣接する他のバイポーラ電極の負極活物質層との間に固体電解質層が配置されるように、複数のバイポーラ電極が積層されていることを指す。
また、本発明において「電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層が配置されている」とは、正極活物質層の端部または負極活物質層の端部のうち、少なくとも一方の電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層が配置されていることを指す。また、この場合、少なくとも一方の集電体表面に補強層が形成されていることを指す。
ここで、本発明のバイポーラ全固体電池について図を用いて説明する。図１は本発明のバイポーラ全固体電池の一例を示す概略断面図である。図１に示すように、本発明のバイポーラ全固体電池１００は、集電体１１、並びに集電体１１の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層１２、および集電体１１の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層１３からなる電極活物質層、並びに集電体１１の表面に形成された補強層１４を有するバイポーラ電極１０と、固体電解質を含有する固体電解質層２０とを有し、固体電解質層２０を介して複数のバイポーラ電極１０が積層されているものである。また、本発明のバイポーラ全固体電池１００は、上述の構成の他に、電池ケース３０や拘束治具４０を有していてもよい。
ここで、本発明に用いられるバイポーラ全固体電極についてより詳しく説明する。
また、図２（ａ）は本発明のバイポーラ全固体電池に用いられるバイポーラ電極の一例を示す概略平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＡ−Ａ線断面図である。なお、図２（ａ）は、バイポーラ電極１０を負極活物質層１３側からみた図であり、集電体１１および正極活物質層１２については省略して示している。図２（ａ）、（ｂ）に示すように、本発明において、集電体１１の一方の表面においては、正極活物質層１２が集電体１１の端部ｓの内側に形成され、正極活物質層１２の端部ｐと集電体１１表面との間には補強層１４が配置され、補強層１４が集電体１１の端部ｓから正極活物質層１２の端部ｐまで連続して形成されている。また、集電体１１の他方の表面においては、負極活物質層１３が集電体１１の端部ｓの内側に形成され、負極活物質層１３の端部ｑと集電体１１表面との間には補強層１４が配置され、補強層１４が集電体１１の端部ｓから負極活物質層１３の端部ｑまで連続して形成されている。なお、図２（ｂ）中のｒは補強層１４の電極活物質層側の端部を示している。また、図２（ａ）中の一点鎖線は補強層１４の端部ｒ（負極活物質層１３側）を示している。
本発明によれば、電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層を配置することができることから、電極活物質層の端部付近の集電体を補強することが可能となる。よって、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能となり、集電体が破れることによる短絡の発生を好適に防止することが可能となる。よって、集電体の破れによる短絡の生じにくいバイポーラ全固体電池とすることができる。
また、本発明によれば、補強層は集電体の表面上に形成され、バイポーラ全固体電池の外周を完全にシールするものではないことから、固体電解質層からガスが発生した場合も、バイポーラ全固体電池の外に排出することが可能となり、電極活物質層の劣化を好適に防止することが可能となる。
以下、本発明のバイポーラ全固体電池の各構成について説明する。
１．バイポーラ電極
本発明に用いられるバイポーラ電極は、集電体と、正極活物質層と、負極活物質層と、補強層とを有するものである。
（１）補強層
本発明に用いられる補強層は、集電体の表面に形成され、電極活物質層の端部と集電体表面との間に配置されるものである。
このような補強層としては、集電体を補強することが可能であればよく、絶縁体であってもよく、導電体であってもよいが、絶縁体であることがより好ましい。補強層が絶縁体であることにより、補強層が形成されている部分における短絡の発生を好適に防止することができるからである。
このような補強層の形成位置としては、集電体を補強することが可能であれば特に限定されず、例えば集電体の正極活物質層側表面または集電体の負極活物質層側表面のいずれか一方に形成されていてもよく、集電体の正極活物質層側表面および負極活物質層側表面の両方に形成されていてもよい。
本発明においては、なかでも、補強層が集電体の正極活物質層側表面および負極活物質層側表面の両方に形成されていることが好ましい。上述したずれ剪断力に対する集電体の耐久性をより高いものとすることができるからである。
また、集電体の表面における補強層の形成領域としては、電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層を配置することが可能な位置であれば特に限定されない。補強層の形成領域は、バイポーラ電極において発電に寄与する面積（発電面積）を考慮して形成されることから、通常は、以下に説明する領域に形成され、例えばバイポーラ電極の中央部分には形成されないものである。
ここで、補強層の形成領域についてより詳しく説明する。上記補強層は、電極活物質層の端部と集電体表面との間に配置されるものであることから、通常、電極活物質層が形成される電極活物質層形成領域の内側に形成されているものである。電極活物質層形成領域の内側に形成されている補強層、すなわち電極活物質層および補強層の積層部分の幅としては、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能な程度であれば特に限定されず、本発明のバイポーラ全固体電池の用途等により適宜選択することができる。より具体的には、電極活物質層の幅に対する上記電極活物質層および補強層の積層部分の幅の比率が、０．０１％〜３０％の範囲内、なかでも０．１％〜１０％の範囲内、特に１％〜５％の範囲内であることが好ましい。上記比率が上記範囲に満たない場合は、電極活物質層および補強層の位置合わせに高い精度が必要となることから製造工程が煩雑となる可能性があるからである。一方、上記比率が上記範囲を超える場合は、バイポーラ電極における発電面積が小さくなり、本発明のバイポーラ全固体電池の電池特性が低下する可能性があるからである。なお電極活物質層および補強層の積層部分の幅とは、図２（ａ）、（ｂ）においてＬ１、Ｌ１’で示される距離を指す。また、電極活物質層の幅とは、電極活物質層の１つの端辺から上記１つの端辺に対向する他の端辺までの距離を指し、図２（ａ）、（ｂ）においてＬ２、Ｌ２’で示される距離を指す。
本発明においては、上記補強層が、集電体の端部から電極活物質層の端部まで連続して形成されているものであることが好ましい。電極活物質層の端部の外側に位置する集電体を絶縁層で被覆することができ、集電体の露出部分が少ない、または無いものとすることができることから、積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡が生じにくいバイポーラ全固体電池とすることができるからである。なお、この場合は上記補強層が絶縁体である必要がある。
なお、本発明において「補強層が集電体の端部から電極活物質層の端部まで連続して形成されている」とは、補強層が集電体の端部から正極活物質層の端部または負極活物質層の端部まで連続して形成されていることを指す。
また、本発明において、「補強層が集電体の端部から連続して形成されている」とは、図３（ａ）に示すように、集電体１１の端部ｓと補強層１４の端部ｒ’（集電体の端部側）とが一致するように、補強層１４が集電体１１の表面上に連続して形成されている場合だけではなく、図３（ｂ）に示すように、本発明のバイポーラ全固体電池において積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡を防止することが可能となる程度に、集電体の端部１１の端部ｓよりも内側に補強層１４の端部ｒ’が位置するように、補強層１４が集電体１１の表面上に連続して形成されている場合や、図２（ｂ）に示すように、補強層１４が集電体１１の端部ｓおよび端面を覆うように連続して形成されている場合を含む概念である。本発明においては、なかでも、補強層１４が集電体１１の端部ｓおよび端面を覆うように連続して形成されていることが好ましい。上述した隣接する集電体同士の接触による短絡をより好適に防止することが可能となるからである。なお、図３（ａ）、（ｂ）は本発明に用いられるバイポーラ電極の他の例を示す概略断面図であり、説明していない符号については、図２（ｂ）と同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
また上述したように、本発明においては補強層が電極活物質層の端部の内側にも形成される場合があることから、「補強層が電極活物質層の端部まで連続して形成されている」とは、補強層が電極活物質層の端部およびその内側まで連続して形成されている場合を含む概念である。
また、上記補強層が集電体の端部から電極活物質層の端部まで連続して形成されている場合であって、集電体の正極活物質層側表面または集電体の負極活物質層側表面のいずれか一方に形成される場合は、本発明のバイポーラ全固体電池において、積層方向に隣接する２つバイポーラ電極において、対向するそれぞれのバイポーラ電極の集電体表面のうち、いずれか一方に補強層が形成されることが好ましい。積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡をより好適に防止することが可能となるからである。
このような補強層の厚みとしては、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能であり、かつ、バイポーラ全固体電池の積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡を防止することが可能となる程度であれば特に限定されず、１μｍ〜１００μｍの範囲内、なかでも５μｍ〜５０μｍの範囲内、特に１０μｍ〜３０μｍの範囲内であることが好ましい。補強層の厚みが上記範囲に満たない場合は、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を十分に付与することができず、集電体に破れを生じる可能性があるからである。一方、補強層の厚みが上記範囲を超える場合は、補強層の厚みによる段差により、電極活物質層の表面を平坦なものとすることが困難となる場合があるからである。
補強層の材料としては、集電体に所望の耐久性を付与することが可能であれば特に限定されない。上述したように、本発明においては補強層が絶縁体であることが好ましいことから、補強層の材料としては絶縁性材料であることが好ましい。
上記絶縁性材料としては、所望の絶縁性を有するものであれば特に限定されず、一般的なバイポーラ電池に用いられる補強層の材料と同様とすることが可能であるが、なかでも、樹脂材料であることが好ましい。樹脂材料は上述の剪断力に対する耐久性が高く、伸びるといった性質を有することから、例えば補強層が形成されている領域において集電体に破れが生じた場合であっても、補強層が伸びることにより集電体に貫通孔が生じて短絡が発生することを好適に防止することが可能となる。
上記補強層に用いられる樹脂材料としては、例えばポリエステル、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート等を挙げることができる。
上記補強層は、集電体側の表面に粘着層を有していてもよい。補強層および集電体の密着性を向上させることが可能となるからである。なお、粘着層に用いられる材料については、一般的な粘着剤とすることができるので、ここでの説明は省略する。また、粘着剤の厚みについては、補強層および粘着層を積層させた層厚みが上述した補強層の厚みとなる程度であることが好ましい。
上記補強層の形成方法としては、集電体の表面の所望の領域に所望の厚みを有する補強層を形成することが可能な方法であれば特に限定されず、例えば、上述した樹脂材料を塗布することにより形成する方法、上述した樹脂材料を用いたフィルムを粘着層を用いて集電体の表面に貼り合わせる方法等を挙げることができる。
（２）電極活物質層
本発明における電極活物質層は、上記集電体の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層と、上記集電体の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層とからなるものである。
（ｉ）正極活物質層
本発明に用いられる正極活物質層は、集電体の一方の表面に形成されるものであり、かつ正極活物質を含有するものである。
上記正極活物質層を形成する正極活物質層形成領域としては、集電体の端部の内側であり、バイポーラ電極が所望の発電面積を有し、かつ正極活物質層の端部の内側に補強層を形成することが可能となる領域であれば特に限定されない。正極活物質層形成領域については、本発明のバイポーラ全固体電池の用途等に応じて適宜選択される。
上記正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含有する層であり、必要に応じて、導電化材、固体電解質材料および結着材の少なくとも一つを含有していても良い。正極活物質としては、例えばバイポーラ全固体リチウム電池である場合は、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ２、Ｌｉ２ＮｉＭｎ３Ｏ８、ＬｉＶＯ２、ＬｉＣｒＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２等を挙げることができる。
本発明における正極活物質層は、さらに導電化材を含有していても良い。導電化材の添加により、正極活物質層の導電性を向上させることができる。導電化材としては、例えばアセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンファイバー等を挙げることができる。また、正極活物質層は、さらに固体電解質材料を含有していても良い。固体電解質材料の添加により、正極活物質層のイオン伝導性を向上させることができる。固体電解質材料としては、後述する固体電解質層の項で説明する材料と同様とすることができる。また、正極活物質層は、さらに結着材を含有していても良い。結着材としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素含有結着材等を挙げることができる。正極活物質層の厚みは、例えば０．１μｍ〜１０００μｍの範囲内であることが好ましい。
正極活物質層の形成方法としては、集電体の表面の所望の領域に所望の厚みを有する正極活物質層を形成することが可能な方法であれば特に限定されず、例えば、正極活物質層の材料を加圧プレスすることにより形成する方法や、正極活物質層の材料および溶剤を含むスラリーを調製し、上記スラリーを集電体の表面に塗布することにより形成する方法を挙げることができる。
（ｉｉ）負極活物質層
本発明に用いられる負極活物質層は、集電体の正極活物質層側とは反対側の表面に形成されるものであり、かつ負極活物質を含有するものである。
上記負極活物質層を形成する負極活物質層形成領域としては、集電体の端部の内側であり、バイポーラ電極が所望の発電面積を有し、かつ負極活物質層の端部より内側に補強層を形成することが可能となる領域であれば特に限定されない。負極活物質層形成領域については、本発明のバイポーラ全固体電池の用途等に応じて適宜選択される。
次に、本発明における負極活物質層について説明する。本発明における負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含有する層であり、必要に応じて、導電化材、固体電解質材料および結着材の少なくとも一つを含有していても良い。負極活物質としては、例えば金属活物質およびカーボン活物質を挙げることができる。金属活物質としては、例えばＩｎ、Ａｌ、ＳｉおよびＳｎ等を挙げることができる。一方、カーボン活物質としては、例えばメソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、高配向性グラファイト（ＨＯＰＧ）、ハードカーボン、ソフトカーボン等を挙げることができる。
なお、負極活物質層に用いられる、導電化材、固体電解質材料および結着材については、上述した正極活物質層における場合と同様である。また、負極活物質層の厚さは、例えば０．１μｍ〜１０００μｍの範囲内であることが好ましい。
負極活物質層の形成方法については、上述した正極活物質層の形成方法と同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
（３）集電体
本発明における集電体について説明する。本発明における集電体の材料としては、導電性を有し、正極活物質層、負極活物質層、および補強層を集電体表面上に形成することが可能なものであれば特に限定されず、たとえば、ステンレス、アルミニウム、銅等を挙げることができる。
また、上記集電体の厚みについては、本発明のバイポーラ全固体電池の用途等に応じて適宜選択することが可能であるが、通常、１μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましく、なかでも５μｍ〜３０μｍの範囲内、特に１０μｍ〜２０μｍの範囲内であることが好ましい。また、上述した範囲内においては、集電体の厚みはより薄いことが好ましい。集電体の破れによる短絡の発生を防止する効果をより大きく発揮することができるからである。また、集電体の形状については本発明のバイポーラ全固体電池の用途等に応じて適宜選択することが可能である。
（４）バイポーラ電極
本発明に用いられるバイポーラ電極において、バイポーラ全固体電池の最外層に位置するバイポーラ電極の外側の面（図１中のＴ面）においては、通常、電極活物質層および補強層は形成されないものである。
また、本発明に用いられるバイポーラ電極は、集電体の端部が絶縁体で覆われていることが好ましい。バイポーラ全固体電池において積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡を好適に防止することが可能となる。また、この場合、上記絶縁体としては補強層と別体で形成された絶縁性材料の被膜であってもよく、集電体の端部から電極活物質層の端部まで連続して形成された補強層であってもよいが、補強層であることがより好ましい。上述した絶縁性材料の被膜を別途形成する場合に比べて、製造工程を簡略化することが可能となるからである。
２．固体電解質層
本発明に用いられる固体電解質層は、固体電解質を有するものである。
また、上記固体電解質層は、バイポーラ全固体電池において、１つのバイポーラ電極の正極活物質層と、上記１つのバイポーラ電極に隣接する他のバイポーラ電極の負極活物質層との間に配置されるものである。このような固体電解質層の形成領域としては、上記正極活物質層よび負極活物質層の間に配置可能な位置であれば特に限定されないが、なかでも、図１に示すように、固体電解質層２０が電極活物質層（図１では負極活物質層１３）の表面および端面を覆うように形成されていることが好ましい。バイポーラ全固体電池の短絡をより好適に防止することが可能となるからである。
固体電解質層を構成する固体電解質材料としては、イオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、本発明のバイポーラ全固体電池が、バイポーラ全固体リチウム電池である場合は、Ｌｉ２Ｏ−Ｂ２Ｏ３−Ｐ２Ｏ５、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ−Ｂ２Ｏ３、Ｌｉ２Ｏ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ等の酸化物非晶質固体電解質材料、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｂ２Ｓ３、Ｌｉ３ＰＯ４−Ｌｉ２Ｓ−Ｓｉ２Ｓ、Ｌｉ３ＰＯ４−Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、Ｌｉ３ＰＯ４−Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｏ５、ＬｉＩ−Ｌｉ３ＰＯ４−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５等の硫化物非晶質固体電解質材料、ＬｉＩ、ＬｉＩ−Ａｌ２Ｏ３、Ｌｉ３Ｎ、Ｌｉ３Ｎ−ＬｉＩ−ＬｉＯＨ、Ｌｉ１＋ｘＡｌｘＴｉ２−ｘ（ＰＯ４）３（０≦ｘ≦２）、Ｌｉ１＋ｘ＋ｙＡｘＴｉ２−ｘＳｉｙＰ３−ｙＯ１２（Ａ＝ＡｌまたはＧａ、０≦ｘ≦０．４、０＜ｙ≦０．６）、［（Ａ１／２Ｌｉ１／２）１−ｘＢｘ］ＴｉＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｂ＝ＳｒまたはＢａ、０≦ｘ≦０．５）、Ｌｉ５Ｌａ３Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２、Ｌｉ６ＢａＬａ２Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ３ＰＯ（４−３／２ｘ）Ｎｘ（ｘ＜１）、Ｌｉ３．６Ｓｉ０．６Ｐ０．４Ｏ４等の結晶質酸化物・酸窒化物等を挙げることができる。
また、固体電解質層は、上述の固体電解質材料の他に、結着材を含有していてもよい。なお、結着材については、上述した正極活物質層に用いられるものと同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
固体電解質層の厚さは、例えば０．１μｍ〜１０００μｍの範囲内、中でも０．１μｍ〜３００μｍの範囲内であることが好ましい。
固体電解質層の形成方法としては、特に限定されず、例えば、固体電解質層の材料を加圧プレスすることにより形成する方法や、固体電解質層の材料および溶剤を含有するスラリーを調製し、上記スラリーを電極活物質層が形成された集電体上に塗布することにより形成する方法を挙げることができる。なかでも、スラリーを塗布する方法であることが好ましい。電極活物質層を覆うようにして固体電解質層を形成することが容易となるからである。
３．その他の構成
本発明のバイポーラ全固体電池は、上述したバイポーラ電極と、固体電解質層とを少なくとも有するものである。さらに通常は、電池ケースが用いられる。本発明に用いられる電池ケースとしては、一般的なバイポーラ全固体電池の電池ケースを用いることができ、例えばＳＵＳ製電池ケース等を挙げることができる。
４．バイポーラ全固体電池
本発明のバイポーラ全固体電池は、上述した固体電解質層を介して、複数のバイポーラ電極を積層させたものである。上記バイポーラ電極の積層数については、本発明のバイポーラ全固体電池の用途等に応じて適宜選択される。
本発明のバイポーラ全固体電池の種類（全固体電池の種類）としては、全固体リチウム電池、全固体ナトリウム電池、全固体マグネシウム電池および全固体カルシウム電池等を挙げることができ、中でも、全固体リチウム電池および全固体ナトリウム電池が好ましく、特に、全固体リチウム電池が好ましい。また、本発明の全固体電池は、一次電池であっても良く、二次電池であっても良いが、中でも、二次電池であることが好ましい。繰り返し充放電でき、例えば、車載用電池として有用だからである。本発明の全固体電池の形状としては、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型および角型等を挙げることができる。
また、本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法は、特に限定されず、たとえば後述する「Ｂ．バイポーラ全固体電池の製造方法」の項で説明する方法を用いることができる。
Ｂ．バイポーラ全固体電池の製造方法
次に、本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法について説明する。
本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法は、上述した「Ａ．バイポーラ全固体電池」の項で説明したバイポーラ全固体電池の製造方法であって、集電体の端部の内側に位置し電極活物質層が形成される電極活物質層形成領域の端部と、上記集電体表面との間に補強層が配置されるように、上記補強層を上記集電体表面上に形成した後、上記電極活物質層形成領域に上記電極活物質層を形成することによりバイポーラ電極を形成するバイポーラ電極形成工程と、固体電解質層を形成する固体電解質層形成工程と、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極を積層させることによりバイポーラ全固体電池を組立てる組立工程とを有することを特徴とする製造方法である。
ここで、本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法について図を用いて説明する。図４（ａ）〜（ｄ）は、本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法の一例を示す工程図である。本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法において、まず、バイポーラ電極形成工程においては、図４（ａ）に示すように、集電体１１の一方の表面において、集電体１１の端部の内側に位置し正極活物質層が形成される正極活物質層形成領域Ｘ１２の端部と集電体１１表面との間に補強層１４が配置されるように、集電体１１の端部から正極活物質層形成領域Ｘ１２の端部まで補強層１４を集電体１１表面上に連続して形成する。また集電体１１の他方の表面においても同様に、負極活物質層が形成される負極活物質層形成領域Ｘ１３の端部と集電体１１表面との間に補強層１４が配置されるように、集電体１１の端部から負極活物質層形成領域Ｘ１３の端部まで補強層１４を集電体１１表面上に連続して形成する。次に、図４（ｂ）に示すように、正極活物質層形成領域Ｘ１２、および負極活物質層Ｘ１３に正極活物質層１２、および負極活物質層１３を形成することによりバイポーラ電極１０を形成する。次に固体電解質層形成工程においては、図４（ｃ）に示すように、固体電解質層２０を負極活物質層１３を覆うように形成する。次に組立工程においては、固体電解質層２０を介して複数のバイポーラ電極１０を積層させることによりバイポーラ全固体電池１００を組立てる。図示はしないが、組立てたバイポーラ全固体電池を電池ケースに封入し、拘束治具を配置することにより、図１に示すバイポーラ全固体電池を得ることができる。
本発明によれば、バイポーラ電極形成工程を有することにより、電極活物質層の端部と集電体表面との間に補強層を配置することができることから、電極活物質層の端部付近の集電体を補強することが可能となり、集電体に上述したずれ剪断力に対する耐久性を付与することが可能となる。よって、集電体の破れによる短絡の生じにくいバイポーラ全固体電池を製造することが可能となる。
以下、本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法について説明する。
１．バイポーラ電極形成工程
本発明におけるバイポーラ電極形成工程は、集電体の端部の内側に位置し電極活物質層が形成される電極活物質層形成領域の端部と、上記集電体表面との間に補強層が配置されるように、補強層を上記集電体表面上に形成した後、上記電極活物質層形成領域に上記電極活物質層を形成することによりバイポーラ電極を形成する工程である。
本工程により形成されるバイポーラ電極が両方の表面に補強層を有する場合は、本工程としては、集電体表面に補強層を形成した後、集電体のそれぞれの表面に正極活物質層または負極活物質層を形成する工程であってもよく、集電体の一方の表面に補強層を形成した後、補強層が形成された集電体の表面に正極活物質層または負極活物質層のいずれか一方を形成し、さらに集電体の他方の表面に補強層を形成した後、正極活物質層または負極活物質層の形成されていない方を形成する工程であってもよい。
また、本工程においては、補強層を集電体の端部から電極活物質層の端部まで連続して形成することが好ましい。電極活物質層の端部の外側に位置する集電体を補強層で被覆することができ、集電体の露出部分が少ない、または無いものとすることができるため、積層方向に隣接する集電体同士の接触による短絡が生じにくいバイポーラ全固体電池を製造することが可能となるからである。
なお、本工程における補強層の形成位置、補強層の形成領域、形成される補強層およびその形成方法、電極活物質層およびその形成方法、並びに、バイポーラ電極については、上述した「Ａ．バイポーラ全固体電池」の項で説明した内容と同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
２．固体電解質層形成工程
本発明における固体電解質層形成工程は、固体電解質層を形成する工程である。なお、本工程により形成される固体電解質層およびその形成方法については上述した「Ａ．バイポーラ全固体電池」の項で説明した内容と同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
３．組立工程
本発明における組立工程は、上記固体電解質層を介して複数の上記バイポーラ電極を積層させることによりバイポーラ全固体電池を組立てる組立工程である。本工程に用いられるバイポーラ全固体電池の組立方法については、上記固体電解質層を介して上記複数のバイポーラ電極を積層させることが可能な方法であれば特に限定されず、公知の方法とすることができる。また、本工程により得られるバイポーラ全固体電池については、上述した「Ａ．バイポーラ全固体電池」の項で説明した内容と同様とすることができるので、ここでの説明は省略する。
４．その他の工程
本発明のバイポーラ全固体電池の製造方法は、上述した各工程以外にも必要な工程を適宜選択して行うことができる。このような工程としては、例えば、バイポーラ全固体電池を電池ケースに封入する工程や、拘束治具を配置する工程等を挙げることができる。
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
以下に実施例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。
集電体として厚み１０μｍのＳＵＳ３０４箔を準備し、補強層として厚み１２μｍのＰＥＮフィルムをＳＵＳ３０４箔の外周に熱圧着させた。なお、補強層は集電体の両方の表面に熱圧着させた。
次に、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（正極活物質）と、７５Ｌｉ２Ｓ−２５Ｐ２Ｓ５（固体電解質）と、ブチレンラバー（ＪＳＲ社製）（結着材）と、ヘプタン（溶剤）とを正極活物質：固体電解質：結着材：ヘプタン＝４７：１６：１：３６の質量比で混合し、混練することにより、スラリー状にし、補強層が正極活物質層の端部よりも内側に形成されるように、集電体上に塗布して乾燥させることにより、厚み６０μｍの正極活物質層を得た。
天然黒鉛（負極活物質）、７５Ｌｉ２Ｓ−２５Ｐ２Ｓ５（固体電解質）と、ブチレンラバー（ＪＳＲ社製）（結着材）と、ヘプタン（溶剤）とを負極活物質：固体電解質：結着材：ヘプタン＝４０：３０：０．２：２９．８の質量比で混合し、混練することにより、スラリー状にし、補強層が正極活物質層の端部よりも内側に形成されるように、正極活物質層が形成されている側とは反対側の集電体上に塗布して乾燥させることにより、厚み８０μｍの負極活物質層を得た。
７５Ｌｉ２Ｓ−２５Ｐ２Ｓ５（固体電解質）と、ブチレンラバー（ＪＳＲ社製）（結着材）と、ヘプタン（溶剤）とを固体電解質：結着材：ヘプタン＝３４．５：０．５：６５の質量比で混合し、混練することにより、スラリー状にし、集電体の負極活物質層を完全に覆うように塗布し、乾燥させることにより、厚み２０μｍの固体電解質層を得た。
上述のようにして、バイポーラ電極を４枚作製し、１つのバイポーラ電極の正極活物質層および上記１つのバイポーラ電極に隣接するバイポーラ電極の負極層の間に固体電解質層が配置されるように、バイポーラ電極を積層させた。なお、最外層に配置されるバイポーラ電極の外側の面は、補強層、電極活物質層、および固体電解質層は形成されていないものである。
得られたバイポーラ全固体電池をアルミラミネートフィルムに入れ、密封した。また、上記ラミネートフィルムに荷重をかけることが可能な構造を有する拘束治具により、締結させた。これにより、バイポーラ全固体電池を得た。
［評価］
締結したバイポーラ全固体電池を、電圧４．２Ｖ〜２Ｖの範囲において電流密度４．８ｍＡ／ｃｍ２で繰り返し充放電を実施した。
バイポーラ全固体電池の上述の構造とすることにより、集電体の破れの発生率を低減することができた。
１０ … バイポーラ電極
１１ … 集電体
１２ … 正極活物質層
１３ … 負極活物質層
１４ … 補強層
２０ … 固体電解質層
１００ … バイポーラ全固体電池
ｐ … 正極活物質層の端部
ｑ … 負極活物質層の端部
ｒ、ｒ’ … 補強層の端部
ｓ … 集電体の端部
Ｘ１２ … 正極活物質層形成領域
Ｘ１３ … 負極活物質層形成領域

Claims (3)

  1. 集電体、並びに前記集電体の一方の表面に形成され正極活物質を含有する正極活物質層、および前記集電体の他方の表面に形成され負極活物質を含有する負極活物質層からなる電極活物質層を有するバイポーラ電極と、
    固体電解質を含有する固体電解質層とを有し、
    前記固体電解質層を介して複数の前記バイポーラ電極が積層されているバイポーラ全固体電池であって、
    前記電極活物質層は前記集電体の端部の内側に形成され、
    前記電極活物質層の端部と前記集電体表面との間には、前記集電体表面上に形成された絶縁体である補強層が配置されていることを特徴とするバイポーラ全固体電池。
  2. 前記集電体の端部が前記絶縁体で覆われていることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ全固体電池。
  3. 請求項１に記載のバイポーラ全固体電池の製造方法であって、
    集電体の端部の内側に位置し電極活物質層が形成される電極活物質層形成領域の端部と、前記集電体表面との間に絶縁体である補強層が配置されるように、前記補強層を前記集電体表面上に形成した後、前記電極活物質層形成領域に前記電極活物質層を形成することによりバイポーラ電極を形成するバイポーラ電極形成工程と、
    固体電解質層を形成する固体電解質層形成工程と、
    前記固体電解質層を介して複数の前記バイポーラ電極を積層させることによりバイポーラ全固体電池を組立てる組立工程と
    を有することを特徴とするバイポーラ全固体電池の製造方法。
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