KR101836581B1 - 전고체 전지 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 2 이상의 단위셀이 직렬 방식 또는 병렬 방식으로 적층된 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
구체적으로는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 하여 2 이상의 단위셀을 적층하므로 높은 압력으로 가압할 필요가 없어 단위셀 간의 단락이 발생하지 않고 안정적으로 작동할 수 있는 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
구체적으로는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 하여 2 이상의 단위셀을 적층하므로 높은 압력으로 가압할 필요가 없어 단위셀 간의 단락이 발생하지 않고 안정적으로 작동할 수 있는 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 2 이상의 단위셀이 직렬 방식 또는 병렬 방식으로 적층된 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
오늘날 이차전지는 자동차, 전력저장시스템 등의 대형기기에서부터 휴대폰, 캠코더, 노트북 등의 소형기기까지 널리 사용되고 있다.
그 중 리튬 이차전지는 니켈-망간 전지나 니켈-카드뮴 전지에 비해 에너지 밀도가 높고 단위면적당 용량이 크다는 장점이 있다.
그러나 리튬 이차전지는 과열되기 쉽고, 에너지 밀도가 약 360 Wh/kg에 불과하며, 출력이 좋지 않아 자동차에 적용할 수 있는 차세대 배터리로는 적합하지 않다.
이에 고출력 및 높은 에너지 밀도를 가지는 전고체 전지에 대한 관심이 높아지고 있다. 전고체 전지는 이론 에너지 밀도가 약 2600 Wh/kg으로, 기존의 리튬 이차전지와 비교해 약 7 배 높기 때문에 전기자동차용 전원으로서 적합하다.
또한 일정한 구조의 단위셀을 적층하여 전고체 전지를 형성하면 보다 높은 작동 전압 또는 용량을 구현할 수 있다.
단위셀을 적층하여 전고체 전지를 구현하는 방식으로는 병렬 및 직렬 방식이 있다. 병렬 방식은 집전체의 양면에 동일한 극의 전극층이 위치하는 형태로 적층하는 방식이고, 직렬 방식은 집전체의 양면에 다른 극의 전극층이 위치하는 형태로 적층하는 방식을 말한다.
국내공개특허 제10-2014-0009497호는 바이폴라 전극을 이용하여 단위셀을 직렬 방식으로 적층한 전고체 전지를 개시하고 있다. 그러나 위의 특허문헌에 따르면 단위셀이 바이폴라 전극의 구조이므로, 단위셀을 적층할 때 고체전해질층과 전극층(양극층 또는 음극층)이 맞닿는 형태가 된다. 고체전해질층과 전극층 간에는 리튬 이온이 전도되어야 하므로 양 층은 강하게 접착되어야 한다. 이에 2 이상의 단위셀을 적층한 뒤 높은 압력으로 가압하는 단계를 반드시 거쳐야 한다.
이 때 각 단위셀에 가해지는 압력이 불균일하여 단위셀 간의 단락이 발생할 수 있고, 단락을 막기 위해 압력을 낮추면 고체전해질층과 전극층의 접착력이 낮아져 용량이 저하되는 등의 문제가 있다.
본 발명은 위와 같은 문제점 및 한계를 해소하기 위해 안출된 것으로 다음과 같은 목적이 있다.
본 발명은 2 이상의 단위셀을 적층하여 전지를 형성할 때 단위셀 간의 단락이 발생하지 않고 안정적으로 작동할 수 있는 전고체 전지 및 이의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위하여 다음과 같은 구성을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 집전체; 고체전해질층; 및 양극층 및 음극층으로 구성된 전극층;을 포함하는 단위셀이 2 이상 적층되고, 이웃하는 단위셀은 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 적층된 것일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지에 있어서, 상기 단위셀은 집전체, 음극층, 고체전해질층 및 양극층 순으로 적층된 구조이고, 이웃하는 단위셀은 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 양극층이 맞닿도록 적층된 직렬셀 구조일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지에 있어서, 상기 단위셀은 집전체, 음극층, 고체전해질층 및 양극층 순으로 적층된 제1 단위셀과, 집전체, 양극층, 고체전해질층 및 음극층 순으로 적층된 제2단위셀을 포함하고, 이웃하는 단위셀은 상기 제1단위셀과 제2단위셀이 교대로 적층되어 상기 집전체의 양면으로 동일한 극의 전극층이 위치하는 병렬 구조일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 이웃하는 단위셀 간에 전자전도성 보강층을 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법은 (1) 집전체에 고체전해질층; 음극층 및 양극층으로 구성된 전극층을 형성하여 단위셀을 준비하는 단계; (2) 상기 단위셀을 가압하는 단계; 및 (3) 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 하여 2 이상의 단위셀을 접착하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법에 있어서, 상기 (1) 단계는 상기 집전체에 음극층, 고체전해질층, 양극층을 순서대로 형성하는 단계이고, 상기 (3) 단계는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 양극층이 맞닿도록 하여 직렬셀 구조를 형성하는 단계일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법에 있어서, 상기 (1) 단계는 (1-1) 상기 집전체에 음극층, 고체전해질층, 양극층을 순서대로 형성하여 제1단위셀을 준비하는 단계; 및 (1-2) 상기 집전체에 양극층, 고체전해질층, 음극층을 순서대로 형성하여 제2단위셀을 준비하는 단계를 포함하고, 상기 (3) 단계는 제1단위셀과 제2단위셀을 교대로 접착하되, 상기 집전체의 양면으로 동일한 극의 전극층이 위치하도록 접착하여 병렬셀 구조를 형성하는 단계일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 제조방법은 상기 (3) 단계에서 단위셀을 접착할 때, 이웃하는 단위셀 간에 전자전도성 보강층을 개재하는 것일 수 있다.
본 발명은 위와 같은 구성을 포함하므로 다음과 같은 효과가 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 하여 이웃하는 단위셀을 적층하므로 높은 압력으로 가압할 필요가 없어 단위셀 간의 단락이 발생하지 않고 안정적으로 작동할 수 있다.
또한 본 발명에 따른 전고체 전지는 단위셀의 개방회로 전압(Open circuit voltage)을 측정하여 각 단위셀의 단락 여부를 쉽게 판단할 수 있다. 또한 단락된 셀을 선택적으로 제거할 수 있어 복구가 용이하다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 종래의 단위셀이 적층된 구조의 전고체 전지에 있어서, 상기 단위셀의 구조를 도시한 것이다.
도 2는 종래의 단위셀이 적층된 구조의 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위셀을 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 5는 도 4의 전고체 전지의 제조방법을 도시한 것이다.
도 6은 도 5의 (1) 단계의 일 예시를 설명하기 위한 것이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위셀을 도시한 것이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 9는 도 8의 전고체 전지의 제조방법을 도시한 것이다.
도 10은 본 발명의 실험예1의 결과를 나타낸 것이다.
도 11은 본 발명의 실험예2 중 실시예1의 결과를 나타낸 것이다.
도 12는 본 발명의 실험예2 중 실시예2의 결과를 나타낸 것이다.
도 2는 종래의 단위셀이 적층된 구조의 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 단위셀을 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 5는 도 4의 전고체 전지의 제조방법을 도시한 것이다.
도 6은 도 5의 (1) 단계의 일 예시를 설명하기 위한 것이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위셀을 도시한 것이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전고체 전지를 도시한 것이다.
도 9는 도 8의 전고체 전지의 제조방법을 도시한 것이다.
도 10은 본 발명의 실험예1의 결과를 나타낸 것이다.
도 11은 본 발명의 실험예2 중 실시예1의 결과를 나타낸 것이다.
도 12는 본 발명의 실험예2 중 실시예2의 결과를 나타낸 것이다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 상세하게 설명한다. 본 발명의 실시예는 발명의 요지가 변경되지 않는 한 다양한 형태로 변형될 수 있다. 그러나 본 발명의 권리범위가 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되면 공지의 구성 및 기능에 대한 설명은 생략하도록 한다.
또한 본 명세서에서 "포함"한다는 것은 특별한 기재가 없는 한 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본 발명에 있어서, "양극층"은 적어도 양극활물질을 포함하는 구성으로 추가로 도전재, 바인더, 고체전해질 등을 더 포함하는 층을 말한다. 또한 본 발명에 있어서, "음극층"은 적어도 음극활물질을 포함하는 구성으로 추가로 도전재, 바인더, 고체전해질 등을 더 포함하는 층을 말한다.
본 발명에 있어서, "고체전해질층" 및 "집전체"는 그 기능, 역할 등이 본 발명이 속하는 기술 분야에서 일반적으로 인식되고 있는 것과 동일하므로 이에 대한 구체적인 설명은 생략하기로 한다.
본 발명은 집전체, 고체전해질층, 전극층(양극층 및 음극층)을 포함하는 단위셀이 2 이상 적층된 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
도 1은 종래의 단위셀이 적층된 구조의 전고체 전지에 있어서, 상기 단위셀의 구조를 도시한 것이다. 구체적으로는 직렬 방식으로 적층된 전고체 전지의 단위셀을 도시한 것이다.
종래에는 집전체의 양면에 서로 다른 극을 갖는 전극층을 도포하여 바이폴라(bipolar) 전극을 제조하였다. 도 1을 참조하면, 집전체(60)의 일면으로 양극층(70)을, 타면으로 음극층(80)을 형성함을 알 수 있다. 이에 고체전해질층(90)을 형성하여 단위셀을 완성하였다.
이를 도 2와 같이, 일 단위셀의 고체전해질층(90')과 다른 단위셀의 전극층(정확히는 양극층, 70)이 맞닿도록 하여 적층함으로써 전고체 전지를 제조하였다.
전고체 전지에 있어서, 리튬 이온은 고체전해질층과 전극층의 계면을 통해 이동하므로 양 층의 계면은 치밀하게 형성되어야 한다. 종래와 같은 구조를 갖는 단위셀을 2 이상 적층할 때에는 이웃하는 단위셀을 단순히 접착하는 것만으로는 고체전해질층과 전극층의 계면을 제대로 형성할 수 없다.
따라서 종래와 같은 전고체 전지는 단위셀을 적층한 뒤 최종적으로 높은 압력으로 가압하거나 높은 온도로 열처리하는 과정을 반드시 거쳤다.
2 이상의 단위셀이 적층된 상태에서 높은 압력으로 가압하게 되면 각 단위셀에 압력이 균일하게 가해지지 않으므로 단위셀 간의 단락 문제가 쉽게 발생할 수 있다.
이를 방지하기 위해 압력을 낮추면 고체전해질층과 전극층의 계면이 치밀하게 형성되지 않아 전지의 용량이 낮아지는 문제가 발생할 수 있다.
또한 종래의 전고체 전지는 고체전해질층과 이웃하는 전극층 간의 높은 압력을 가하여 완성되는데, 이 때 두 층 간의 강한 접착력이 형성되어 단위셀 간의 분리가 어렵게 된다. 이로 인해, 단위셀의 개방회로 전압(Open circuit voltage)을 측정하기가 까다롭다. 즉, 단락이 발생하였을 때, 어떤 단위셀이 문제인지 쉽게 알 수 없다. 단락이 발생한 단위셀을 특정하였다 하더라도 그 단위셀을 선택적으로 제거하기 어렵기 때문에 전고체 전지의 복구가 쉽지 않다.
본 발명은 위와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로 단위셀이 종래와 차별화되는 구조를 갖는 것을 기술적 특징으로 한다.
구체적으로 본 발명에 따른 전고체 전지는 집전체, 고체전해질층 및 전극층(양극층 및 음극층)을 포함하는 단위셀이 2 이상 적층된 구조로서, 이웃하는 단위셀 중 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 적층한 것을 기술적 특징으로 한다.
이하 본 발명의 일 실시예인 직렬 방식으로 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지를 설명한다.
도 3에 도시된 바와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 단위셀(10)은 집전체(11), 음극층(12), 고체전해질층(13) 및 양극층(14) 순으로 적층된 구조일 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이 일 단위셀(10)의 집전체(11)와 다른 단위셀(10')의 양극층(14')을 맞닿도록 하여 2 이상의 단위셀을 적층하면 직렬 방식으로 연결된 구조를 갖는 전고체 전지를 얻을 수 있다. 본 발명에서 직렬 방식은 집전체의 양면에 서로 다른 극의 전극층이 위치하는 구조로 단위셀을 적층하는 방식을 의미한다.
이 때 이웃하는 단위셀 사이에 전자전도성 보강층(15)을 삽입할 수 있다. 상기 전자전도성 보강층(15)은 상기 전극층(양극층 및 음극층)과 집전체 간의 저항을 감소하는 구성이다. 따라서 전지의 충방전 시 전극층의 부피 팽창으로 인해 전극층과 집전체 간의 접촉이 나빠지는 것을 방지할 수 있다. 자세한 내용은 후술한다.
도 5를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 직렬 방식으로 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지의 제조방법은 (1) 집전체(11)에 음극층(12), 고체전해질층(13), 양극층(14)을 순서대로 형성하여 단위셀(10)을 준비하는 단계(S1), (2) 상기 단위셀(10)을 가압하여 일체화하는 단계(S2) 및 (3) 일 단위셀(10)의 집전체(11)와 다른 단위셀(10')의 양극층(14')이 맞닿도록 2 이상의 단위셀을 접착하는 단계(S3)를 포함할 수 있다.
상기 (1) 단계는 도 6에 도시된 바와 같이 집전체(11)에 음극층(12), 고체전해질층(13)을 순서대로 형성하고(S11), 필름 등의 기재(16)에 양극층(14)을 형성한 뒤(S12), 상기 고체전해질층(13)과 상기 양극층(14)이 접하도록 하여 단위셀(10)을 준비하는 단계(S13)일 수도 있다.
상기 음극층, 고체전해질층 및 양극층은 어떠한 방법으로든 형성할 수 있으나, 바람직하게는 습식 슬러리 캐스팅법을 통해 형성할 수 있다.
상기 (2) 단계는 전극층과 고체전해질층의 계면을 치밀하게 형성할 수 있는 정도의 압력으로 상기 단위셀을 가압하는 단계일 수 있는바, 구체적인 압력은 종래기술에 속하는 것으로 볼 수 있어 본 명세서에서는 생략하도록 한다.
도 6에 도시된 방법으로 단위셀을 준비한 경우에는 상기 단위셀을 가압한 뒤, 상기 (3) 단계를 수행하기 전 필름 등의 기재(16)를 제거하는 단계를 더 거칠 수 있다.
상기 (3) 단계에서 각 단위셀의 접착은 어떠한 방법으로도 수행할 수 있으나, 바람직하게는 접착제를 도포하여 접착하는 방법으로 접착할 수 있다.
또한 상기 (3) 단계에서 각 단위셀을 적층할 때, 이웃하는 단위셀 사이에 전자전도성 보강층(15)을 삽입할 수 있다.
이하 본 발명의 다른 실시예인 병렬 방식으로 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지를 설명한다.
도 7에 도시된 바와 같이 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위셀(20)은 제1단위셀(20a) 및 제2단위셀(20b)의 구조일 수 있다.
상기 제1단위셀(20a)은 집전체(21), 음극층(22), 고체전해질층(23) 및 양극층(24) 순으로 적층된 단위셀을 의미한다.
상기 제2단위셀(20b)은 집전체(21'), 양극층(24'), 고체전해질층(23') 및 음극층(22') 순으로 적층된 단위셀을 의미한다.
도 8에 도시된 바와 같이 제1단위셀(20a)과 제2단위셀(20b)을 교대로 적층하면 병렬 방식으로 연결된 구조를 갖는 전고체 전지를 얻을 수 있다. 본 발명에서 병렬 방식은 집전체의 양면에 동일한 극의 전극층이 위치하는 구조로 단위셀을 적층하는 방식을 의미한다.
본 발명의 다른 실시예 역시 이웃하는 단위셀 사이에 전자전도성 보강층(25)을 삽입할 수 있다. 자세한 내용은 후술한다.
도 9를 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 병렬 방식으로 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지의 제조방법은 (1) 집전체(21)에 음극층(22), 고체전해질층(23), 양극층(24)을 순서대로 형성하여 제1단위셀(20a)을 준비하는 단계(S1'), (2) 집전체(21')에 양극층(24'), 고체전해질층(23'), 음극층(22')을 순서대로 형성하여 제2단위셀(20b)을 준비하는 단계(S2'), (3) 상기 제1단위셀(20a) 및 제2단위셀(20b)을 각각 가압하여 일체화하는 단계(S3') 및 (4) 상기 제1단위셀(20a)과 제2단위셀(20b)을 교대로 적층하되, 상기 집전체(21')의 양면으로 동일한 극의 전극층(24', 24)이 위치하도록 2 이상의 단위셀을 접착하는 단계(S4')를 포함할 수 있다.
상기 음극층, 고체전해질층 및 단위셀에 관한 설명은 상기 일 실시예와 실질적으로 동일하므로 중복 설명을 피하기 위해 이하 생략하도록 한다.
또한 본 발명의 다른 실시예에 있어서도 각 단위셀 간에 전자전도성 보강층을 삽입할 수 있는바 이에 대해서도 중복 설명을 피하기 위해 이하 생략하도록 한다.
본 발명의 일 실시예 및 다른 실시예에 따른 전고체 전지는 다음과 같은 기술적 특징이 있다.
전술한 바와 같이 종래의 전고체 전지는 각 단위셀을 적층할 때, 고체전해질층과 전극층(양극층 또는 음극층)이 맞닿는 방식인 반면에, 본 발명은 집전체와 전극층(양극층 또는 음극층)이 맞닿는 방식이다.
상기 집전체와 전극층은 전자의 전도만 가능하면 되기 때문에 각 단위셀을 적층한 뒤 최종적으로 높은 압력으로 가압하여 일체화할 필요가 없다. 즉, 집전체와 전극층 간의 계면은 고체전해질층과 전극층의 계면과 동등한 정도로 치밀할 필요가 없다. 따라서 각 단위셀을 단순 접착해도 본 발명의 전고체 전지는 정상적으로 작동할 수 있다.
대신에 본 발명은 각 단위셀을 개별적으로 가압하여 고체전해질층과 전극층(양극층 및 음극층)의 계면을 치밀하게 형성한다. 개별적으로 가압하기 때문에 보다 높은 압력으로 균일하게 단위셀을 가압할 수 있다. 이에 따라 각 층의 계면을 좀 더 치밀하게 형성할 수 있고, 이로 인해 전술한 종래 전고체 전지의 단위셀의 단락 문제를 해결할 수 있다.
또한 본 발명의 전고체 전지는 각 단위셀의 제조 시에 높은 압력이 요구되고, 단위셀의 적층 시에는, 단순 접착해도 정상적으로 작동할 수 있다. 전고체 셀의 단락은 가장 높은 압력을 가할 때 주로 발생하기 때문에, 각 단위셀의 제조 단계 후에 개방회로 전압을 정확하게 측정함으로써, 단위셀의 단락 여부를 쉽게 파악할 수 있다.
또한 단순 접촉 또는 접착제로 각 단위셀을 적층한 것이므로 각 단위셀을 손쉽게 분리할 수 있는바, 위와 같이 단락된 단위셀이라 파악되면 그 단위셀만을 선택적으로 제거할 수 있어 전고체 전지를 쉽게 복구할 수 있다.
또한 본 발명의 전고체 전지는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층 간에 전자전도성 보강층을 더 포함할 수 있다. 전술한 바와 같이 본 발명에서 각 단위셀은 가압하여 일체화된 것이 아니라 접착되어 있다. 전지의 충방전에 따라 전극층의 부피가 수축 및 팽창하므로 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층의 접촉이 고르지 않게 될 수 있다. 이에 본 발명은 상기 전자전도성 보강층을 도입하여 위와 같은 접촉 저하에 따른 전지 성능의 하락을 방지하였다.
이하, 본 발명을 실험예를 통해 더욱 상세히 설명한다. 그러나 이들 실험예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로 본 발명의 범위가 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
실험예1 - 본 발명에 따른 단위셀의 용량 및 전압 측정
집전체의 일면에 음극층을 형성한 뒤, 상기 음극층의 위로 고체전해질층을 형성하였다. 다른 집전체의 일면에 양극층을 형성하였다.
참고로 본 실험예1은 단위셀의 용량 및 전압을 측정하기 위한 것이므로 양극층을 필름 등에 형성한 것이 아니라 집전체에 형성하였다.
상기 고체전해질층과 상기 양극층이 맞닿도록 한 뒤, 양 적층체를 가압(3 TON)하여 단위셀을 구성하였다.
상기 단위셀의 용량과 구동 전압을 측정하였다. 그 결과는 도 10과 같다. 이를 참조하면, 상기 단위셀은 정상적으로 작동됨을 알 수 있다.
실험예2 - 본 발명에 따른 직렬 방식으로 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지의 용량 및 전압 측정
집전체의 일면에 음극층을 형성한 뒤, 상기 음극층의 위로 고체전해질층을 형성하였다. 필름의 일면에 양극층을 형성하였다.
상기 고체전해질층과 상기 양극층이 맞닿도록 한 뒤, 양 적층체를 가압(3 TON)하여 단위셀을 구성하였다.
실시예1로서, 도 4와 같은 방식으로 2 개의 단위셀을 적층하여 전고체 전지를 제조하였다. 별도의 압력은 가하지 않았고 전도성 접착제를 양극층과 집전체 사이에 도포한 뒤 양 단위셀을 접착하였다.
실시예2로서, 도 4와 같은 방식으로 5 개의 단위셀을 적층하여 전고체 전지를 제조하였다. 적층 방식은 위와 동일하다.
실시예1 및 실시예2에 따른 전고체 전지의 용량과 구동 전압을 측정하였다. 그 결과는 각각 도 11 및 도 12와 같다.
이를 참조하면, 실험예1(단위셀)과 유사한 정도의 용량을 발현함을 알 수 있다. 또한 구동 전압은 각각 2배 및 5배 상승하여 전지의 에너지 밀도가 증대되었음을 알 수 있다. 따라서 본 발명에 따르면 각 단위셀의 단락 없이 2 이상의 단위셀이 적층된 전고체 전지를 제공할 수 있음을 확인할 수 있다.
이상으로 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
10, 10', 20a, 20b : 단위셀
11, 11', 21, 21' : 집전체
12, 12', 22, 22' : 음극층
13, 13', 23, 23' : 고체전해질층
14, 14', 24, 24' : 양극층
15, 25 : 전자전도성 보강층
16 : 기재
11, 11', 21, 21' : 집전체
12, 12', 22, 22' : 음극층
13, 13', 23, 23' : 고체전해질층
14, 14', 24, 24' : 양극층
15, 25 : 전자전도성 보강층
16 : 기재
Claims (8)
- 집전체; 고체전해질층; 및
양극층 및 음극층으로 구성된 전극층;을 포함하는 단위셀이 2 이상 적층되고,
이웃하는 단위셀은 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 적층되되,
상기 이웃하는 단위셀 간에 상기 전극층인 양극층 및 음극층과 상기 집전체 간의 저항을 감소시키고, 전지의 충방전 시 전극층의 부피 팽창으로 인해 전극층과 집전체 간의 접촉이 나빠지는 것을 방지할 수 있는 전자전도성 보강층이 삽입된 전고체 전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 단위셀은 집전체, 음극층, 고체전해질층 및 양극층 순으로 적층된 구조이고,
이웃하는 단위셀은 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 양극층이 맞닿도록 적층된 직렬셀 구조인 전고체 전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 단위셀은 집전체, 음극층, 고체전해질층 및 양극층 순으로 적층된 제1 단위셀과,
집전체, 양극층, 고체전해질층 및 음극층 순으로 적층된 제2단위셀을 포함하고,
이웃하는 단위셀은 상기 제1단위셀과 제2단위셀이 교대로 적층되어 상기 집전체의 양면으로 동일한 극의 전극층이 위치하는 병렬 구조인 전고체 전지.
- 삭제
- (1) 집전체에 고체전해질층; 음극층 및 양극층으로 구성된 전극층을 형성하여 단위셀을 준비하는 단계;
(2) 상기 단위셀을 가압하는 단계; 및
(3) 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 전극층이 맞닿도록 하여 2 이상의 단위셀을 접착하는 단계;를 포함하고,
상기 (3) 단계에서 단위셀을 접착할 때,
상기 전극층인 양극층 및 음극층과 상기 집전체 간의 저항을 감소하고, 전지의 충방전 시 전극층의 부피 팽창으로 인해 전극층과 집전체 간의 접촉이 나빠지는 것을 방지할 수 있도록 이웃하는 단위셀 간에 전자전도성 보강층을 개재하는 전고체 전지의 제조방법.
- 제 5 항에 있어서,
상기 (1) 단계는 상기 집전체에 음극층, 고체전해질층, 양극층을 순서대로 형성하는 단계이고,
상기 (3) 단계는 일 단위셀의 집전체와 다른 단위셀의 양극층이 맞닿도록 하여 직렬셀 구조를 형성하는 단계인 전고체 전지의 제조방법.
- 제 5 항에 있어서,
상기 (1) 단계는
(1-1) 상기 집전체에 음극층, 고체전해질층, 양극층을 순서대로 형성하여 제1단위셀을 준비하는 단계; 및
(1-2) 상기 집전체에 양극층, 고체전해질층, 음극층을 순서대로 형성하여 제2단위셀을 준비하는 단계를 포함하고,
상기 (3) 단계는 제1단위셀과 제2단위셀을 교대로 접착하되, 상기 집전체의 양면으로 동일한 극의 전극층이 위치하도록 접착하여 병렬셀 구조를 형성하는 단계인 전고체 전지의 제조방법.
- 삭제
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