JP7021102B2 - 充電式電池用のシリコンに基づく固体電解質 - Google Patents
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Description
本発明は以下を包含する:
1)アノードと、2)カソードと、3)前記カソードと前記アノードとの間に配置された、少なくとも35原子%のシリコン材料、例えば少なくとも40原子%のシリコン材料または少なくとも45原子%のシリコン材料を含む、シリコン材料を含む固体電解質とを含む、充電式の電気化学セル。
定義
真性シリコン
真性シリコンとは、本質的に純粋なシリコン、つまり、意図的に他の原子、例えばV族またはIII族元素でドープされていないシリコンである。固体電解質は、本質的に純粋なシリコンである真性シリコンを含み得る。
固体電解質はプロトンの良好な伝導体として機能し、且つ無視できるほどの電気伝導性しか有さない。「固体電解質」との用語は、その電解質が電池の稼働温度、例えば室温から100、200、300、500または1000℃までの温度で固体であることを意味する。
固体電池とは、固体の電極と固体の電解質との両方を有する電池である(この場合の固体電解質は、良好なイオン伝導性を有する電解質として機能する)。
アノードは、水素貯蔵材料を含む。アノードまたは負極材料は、充電および放電の間に、プロトンを吸着および脱着することができる。
カソードは活物質で構成され、結合剤、伝導性添加剤、プロトン伝導性添加剤および他の添加剤を有する、または有さない。前記活物質は典型的には、SHE(標準水素電極)に対して0.1~3.0Vの電位窓において酸化状態を変えることができる、酸化/水酸化物(oxide/hydroxide)または遷移金属、例えば、Ni(OH)2、NiOOH、NiO2、MnO2、Mn2O3、MMnO4(Mはカチオンである)であるが、以下に列挙されるとおり、当該技術分野において記載された多くの他のカソード材料がある。
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、PtまたはAu;
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、PtまたはAuの酸化物;
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、PtまたはAuの水酸化物;
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、PtまたはAuの酸化/水酸化物、および
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、PtまたはAuのフッ化物、からなる群から選択される。
電極は、集電体を通じて、セルのケーシングの外側に位置する端子に接続されている。
充電式電池のためのよく知られた電池セルの構造は、例えば、角型、円筒型およびボタン型である。バイポーラ型の設計もよく知られており、特に固体シリコン電解質を含む本発明の電気化学セルに適用可能である。バイポーラ型の設計は、コンタクト面、1つの正極、固体電解質および負極で構成される、個々の平坦なウェハセルを含む。例えば、同一のセルが重なり合って積層されて、1つのセルの正の面が隣接するセルの負の面と接触して、セルが直列に接続される。電池を完成させるために、電池の正極の端子および負極の端子として作用するための、電流を集めるコンタクトシートをセルの端に配置し、且つそのスタック全体を外側の電池ハウジング内に保持する。例えば、ニッケル/金属水素化物電池のセル構造に関する米国特許の包括的なレビューを提供するBatteries 2016,2,10の1~26ページ参照。
水素化アモルファスSiを、10μm厚のアルミニウム箔上に、化学気相堆積によって堆積させる。詳細は、公開されたPCT国際出願第2016/178957号の具体的な実施例1~3が参照され、その全文は参照をもって本願内に組み込まれるものとする。
形成されたシリコン含有アノードの上部に、2μm厚の窒化ケイ素固体電解質層を、化学気相堆積によって堆積して、固体電解質層を形成する。
MnO2の球状粒子(平均直径30μm)と、イオン性液体1-エチル-3-メチルイミダゾリウムアセテートとのペーストを形成し、前記の窒化ケイ素固体電解質の上部にペースト付けする。
Claims (20)
- 1)アノードと、
2)カソードと、
3)前記カソードと前記アノードとの間に配置された、シリコン材料を含む固体電解質材料であって、前記シリコン材料が少なくとも35原子%のシリコンである、前記固体電解質材料
とを含み、前記シリコン材料が、アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンであり、且つ前記アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンは、飽和されて未結合手が除去されている、充電式電気化学セル。 - 前記固体電解質が、液体またはゲルをさらに含まない、請求項1に記載の充電式電気化学セル。
- 前記固体電解質が電気絶縁性であり、且つ、セルの充電の間にカソードからアノードにプロトンを伝導または輸送でき、且つ、セルの放電の間にアノードからカソードにプロトンを伝導または輸送できる、請求項1または2に記載の電気化学セル。
- 前記固体電解質が、10kΩcmを上回る電気抵抗率を有する、請求項1から3までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記シリコン材料が、H、Li、F、N、BおよびCからなる群から選択される原子で飽和されている、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記シリコン材料が、H、LiまたはF原子で飽和されている、請求項5に記載の電気化学セル。
- 前記固体電解質が、厚さ1~50μmの範囲の薄膜である、請求項1から6までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記アノードが、金属水素化物、または金属水素化物の合金を含む、請求項1から7までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記アノードの材料は、標準の水素参照電極に対して-0.5V未満の電位で水素を可逆的に貯蔵できる、請求項1から8までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記アノードが、シリコン、カーボン、ゲルマニウム、またはスズ、またはそれらの混合物を含む、請求項1から7まで、および請求項9のいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記アノードがシリコンを含む、請求項10に記載の電気化学セル。
- 前記アノードが、アノードの総質量に対して27質量%を上回るシリコンを含む、請求項11に記載の電気化学セル。
- 前記アノードがシリコンであり、且つp型シリコン、n型シリコンまたは水素化シリコンである、請求項11または12に記載の電気化学セル。
- 前記アノードがp型シリコンまたはn型シリコンであり、且つ、アルミナ、ホスフィン、ホウ素およびそれらの混合物からなる群から選択される原子でドープされている、請求項13に記載の電気化学セル。
- 前記カソードの活物質が、遷移金属、遷移金属酸化物、遷移金属水酸化物、遷移金属酸化/水酸化物、および遷移金属フッ化物からなる群から選択される、請求項1から14までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 前記カソードが、結合剤または伝導性添加剤をさらに含む、請求項15に記載の電気化学セル。
- 前記カソード活物質が、標準水素参照電極に対して0.1~3.0Vの電位窓内で酸化状態を変えることができる遷移金属の酸化/水酸化物である、請求項15に記載の電気化学セル。
- 前記アノードが、金属、ガラスおよびプラスチックから選択される基材に付着した膜で構成されるか、または、前記カソードが、金属、ガラスおよびプラスチックから選択される基材に付着した膜で構成される、請求項1から17までのいずれか1項に記載の電気化学セル。
- 請求項1から18までのいずれか1項に記載の電気化学セルの製造方法であって、前記セルの製造は、カソードとアノードとの間に固体電解質を組み込む段階を含み、前記固体電解質は、少なくとも35原子%のシリコンであるシリコン材料を含み、前記シリコン材料が、アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンであり、且つ前記アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンは、飽和されて未結合手が除去されている、前記方法。
- 電池のカソードとアノードとの間に配置された固体電解質の使用であって、前記固体電解質が、少なくとも35原子%のシリコンであるシリコン材料を含み、前記シリコン材料が、アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンであり、且つ前記アモルファスシリコンまたは多結晶シリコンは、飽和されて未結合手が除去されている、前記使用。
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