JP5689533B2 - 光学用基材、半導体発光素子、インプリント用モールドおよび露光方法 - Google Patents

Description

本発明は、光学用基材および半導体発光素子に関する。より詳細には、表面に微細構造が形成されている光学用基材およびそれを用いた半導体発光素子、ならびにそれらに適用できるインプリント用モールドおよびそれを作製するための露光方法に関する。

青色ＬＥＤに代表されるＧａＮ系半導体素子は、単結晶基板上にエピタキシャル成長でｎ層、発光層、ｐ層を積層して製造され、基板として一般にサファイア単結晶基板やＳｉＣ単結晶基板が用いられる。しかしながら、例えば、サファイア結晶とＧａＮ系半導体結晶との間には、格子不整合が存在するために、この格子不整合によって転位が発生する（例えば、非特許文献１参照）。この転位密度は、１×１０^９個／ｃｍ^２に達する。この転位によって、ＬＥＤ内部での内部量子効率が下がり、結果として、ＬＥＤの発光効率が下がってしまう。

また、ＧａＮ系半導体層の屈折率は、サファイア基材よりも大きいため、半導体発光層内で発生した光は、サファイア基材との界面から、臨界角以上の角度では出射せず、導光モードとなって減衰し、結果として外部量子効率が低下する問題があった。また、単結晶基板として、空気層より屈折率が非常に大きいＳｉＣ基板を用いた場合には、ＳｉＣ基板と空気層との界面から臨界角以上の角度では出光しない。このため、サファイア基板を用いた場合と同様に、半導体発光層内で発生した発光光が導波モードとなって減衰し、外部量子効率が低下する問題があった。

そこで、半導体に欠陥が発生しない凹凸を基板に設け、半導体層での光の導波方向を変えて、外部量子効率を上げる技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

また、基板に設ける凹凸構造の大きさをナノサイズとし、凹凸構造のパターンをランダム配置としたサファイア基材の技術が提案されている（例えば、特許文献２参照）。なお、基板に設けるパターンサイズがナノサイズであると、マイクロサイズのパターン基板に比べ、ＬＥＤの発光効率が向上することが報告されている（例えば、非特許文献２参照）。さらに、ｐ型半導体層の上面に凹凸構造を設け、透明導電膜とのコンタクト抵抗を低減するＧａＮ系半導体素子が提案されている（例えば、特許文献３参照）。

特開２００３−３１８４４１号公報 特開２００７−２９４９７２号公報 特開２００５−２５９９７０号公報

ＩＥＥＥ ｐｈｏｔｏ． Ｔｅｃｈ． Ｌｅｔｔ．，２０，１３（２００８） Ｊ． Ａｐｐｌ． Ｐｈｙｓ．，１０３，０１４３１４（２００８）

ＬＥＤの発光効率を示す外部量子効率ＥＱＥ（Ｅｘｔｅｒｎａｌ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｅｙ）を決定する要因として、電子注入効率ＥＩＥ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｉｎｊｅｃｔｉｏｎ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ）、内部量子効率ＩＱＥ（Ｉｎｔｅｒｎａｌ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ）および光取り出し効率ＬＥＥ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ）が挙げられる。このうち、内部量子効率ＩＱＥは、ＧａＮ系半導体結晶の結晶不整合に起因する転位密度に依存する。光取り出し効率ＬＥＥは、基板に設けられた凹凸構造による光散乱により、ＧａＮ系半導体結晶層内部の導波モードを崩すことで改善される。さらに、電子注入効率ＥＩＥは、ｐ型半導体層とＩＴＯ、ＺｎＯ、Ｉｎ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２などの酸化物で構成された透明導電膜との界面抵抗を低減することで改善される。特に、ＩＴＯなどの透明導電材料はｎ型導電体であるため、ｐ型半導体層との界面でショットキー障壁を形成しやすく、これによりオーミック性が低下して、コンタクト抵抗が増加しやすい。そのため、ｐ型半導体層との界面に凹凸構造を形成し、接触面積を増加させ、オーミックコンタクトを向上させることで改善される。

すなわち、半導体発光素子における凹凸構造の役割（効果）としては、（１）半導体結晶内の転位低減による内部量子効率ＩＱＥの改善、（２）導波モードを解消することによる光取り出し効率ＬＥＥの改善、（３）オーミックコンタクト向上による電子注入効率ＥＩＥの改善が挙げられる。

しかしながら、特許文献１に記載の技術では、（２）の効果による光取り出し効率ＬＥＥの改善はなされるが、（１）の転位低減の効果は少ない。基材表面に凹凸を設けることで、転位欠陥が減少する理由は、凹凸によりＧａＮ系半導体層のＣＶＤ成長モードが乱され、層成長に伴う転位欠陥が衝突して消滅するためである。そのため、欠陥数に相当するだけの凹凸が存在すれば欠陥減少には効果的であるが、欠陥数よりも少ない凹凸の数では、転位低減の効果は限定される。例えば、転位密度１×１０^９個／ｃｍ^２は、ナノオーダーに換算すると１０個／μｍ^２に相当し、転位密度１×１０^８個／ｃｍ^２は、１個／μｍ^２に相当する。５μｍ×５μｍ（□５μｍ）に２個程度凹凸を設けると、凹凸パターン密度は、０．０８×１０^８個／ｃｍ^２となり、５００ｎｍ×５００ｎｍ（□５００ｎｍ）に２個程度凹凸を設けると、凹凸パターン密度は、８×１０^８個／ｃｍ ^２ となる。このように、凹凸のサイズをナノオーダーのピッチとすると、転位密度の低減に大きな効果がある。

しかしながら、凹凸パターン密度が細かくなると、光に対する散乱効果が減少し、（２）の導波モード解消の効果が減る。ＬＥＤの発光波長は、可視光域であり、特に白色ＬＥＤに使用されるＧａＮ系ＬＥＤの発光波長は４５０〜５００ｎｍである。充分な光散乱効果を得るためには、凹凸パターンは波長の２〜２０倍程度が好ましく、ナノオーダーでは効果が少ない。

また、特許文献３に記載の技術では、パターン形状のピッチおよび深さをナノメートルオーダーにする必要があり、形成したパターンによる光取り出し効率の改善は十分ではなかった。これは、ｐ型半導体層の厚みを、その吸収係数の大きさから数百ｎｍ程度とする必要があり、必然的に、パターンの大きさと同等のオーダーになるからである。一方で、ＬＥＤの発光波長は可視光範囲（４５０ｎｍ〜７５０ｎｍ）であり、波長と同定のパターンでは、その光取り出し効率は低くなる問題があった。

このように、従来の技術では、ＬＥＤ発光効率に対する３つの効果、（１）半導体結晶内の転位低減による内部量子効率ＩＱＥの改善、（２）光散乱により導波モードを解消することによる光取り出し効率ＬＥＥの改善、（３）オーミックコンタクト向上による電子注入効率ＥＩＥの改善、について、半導体発光素子における凹凸構造の役割において、凹凸ピッチの大きさについて、（１）および（３）と（２）とはトレードオフの関係にあり、必ずしも最適な構造とはいえなかった。すなわち、従来の微細構造体においては、ＬＥＤの発光効率を十分に向上できていない課題があった。

本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、半導体層中の転位欠陥数を減らすことにより内部量子効率ＩＱＥを改善しつつ、光散乱により導波モードを解消して光取り出し効率ＬＥＥを高めることにより、ＬＥＤの発光効率を向上させる、あるいは、ｐ型半導体層のオーミックコンタクトを向上させ電子注入効率ＥＩＥを高めることにより、ＬＥＤの発光効率を向上させる、微細構造体を備えた光学用基材およびそれを使用した半導体発光素子、インプリント用モールド並びに露光方法を提供することを目的とする。

本発明の光学用基材は、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であって、不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ （２）

本発明の光学用基材においては、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることが好ましい。

また、本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ （４）

また、本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。

また、本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ （６）

また、本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。

また、本発明の光学用基材は、基材の主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部で構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材の主面内の第１方向において前記複数のドットが一定間隔Ｐｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を前記第１方向に直交する第２方向に一定間隔のピッチＰｘで並設し、隣接する第１ドット列および第２ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α１と、前記第２ドット列および前記第２ドット列に隣接する第３ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α２とが互いに異なることを特徴とする。

この場合においては、前記シフト量α１と前記シフト量α２の差分が一定でないことが好ましい。

上述の本発明の光学用基材においては、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは、それぞれ１００ｎｍ以上、１０００ｎｍ以下であることが好ましい。

また、本発明の半導体発光素子においては、前記した本発明の光学用基材を、少なくとも１つ以上構成に含むことを特徴とする。

本発明のインプリント用モールドは、前記した本発明の光学用基材を転写賦形によって製造するためのインプリント用モールドであって、該インプリント用モールドは、該光学用基材主面上の配置されたドットと嵌合する形状を有することを特徴とする。

本発明の露光方法は、前記した本発明の光学用基材を転写賦形によって製造するための、インプリント用モールド表面に配置されるドットパターンに対応するドットパターンを、レジスト層で被覆されたロール状部材の表面をレーザ光でパルス露光して、前記レジスト層に複数の露光部からなる露光パターンを形成する露光方法であって、回転制御部により、前記ロール状部材を中心軸周りに回転させ、露光制御部により、加工ヘッド部から前記レーザ光を照射するよう制御し、軸方向移動手段により、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って移動させ、前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて、位相変調させたパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御することを特徴とする。

本発明の露光方法においては、前記軸方向移動手段により、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って周期的に変化する移動速度で移動させ、および／または、前記露光制御部により、前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて制御したパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御することが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記ロール状部材の円周に沿って形成される前記露光パターンの長さおよび間隔の少なくとも一方が、前記パルス信号に対して、複数個のパルス長で制御されることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記ロール状部材の円周に沿って形成される前記露光パターンのピッチおよびサイズが５０ｎｍ以上１μｍ以下であることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記ロール状部材の表面を被覆する前記レジスト層は、熱反応型レジストからなることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記レーザ光の波長は、５５０ｎｍ以下であることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記レーザ光は、対物レンズにより収束され、その焦点深度内に前記ロール状部材の表面が存在するようにオートフォーカスされることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記加工ヘッド部に用いるレーザは、半導体レーザであることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記加工ヘッド部に用いるレーザは、ＸｅＦ、ＸｅＣｌ、ＫｒＦ、ＡｒＦ、Ｆ２エキシマレーザのいずれかであることが好ましい。

本発明の露光方法においては、前記加工ヘッド部に用いるレーザは、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波のいずれかであることが好ましい。

本発明によれば、光学用基材および半導体発光素子に備えられた微細構造層によって、半導体層中の転位欠陥数を減らすことにより内部量子効率ＩＱＥを改善し、あるいは、ｐ型半導体層のオーミックコンタクトを向上させて電子注入効率ＥＩＥを改善し、かつ、光散乱により導波モードを解消して光取り出し効率ＬＥＥを高めることにより、ＬＥＤの発光効率を向上させることができる。

本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の断面模式図である。 本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の断面模式図である。 本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の断面模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材の一例を示す斜視模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材の他の例を示す斜視模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における平均ピッチの概念図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である 第１の実施形態に係る光学用基材をＸ軸方向からみた時の複数のドットの配置を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における第２方向におけるドットの配置例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における第２方向における異なるドット径を有するドットの配置例を示す模式図である。 第１の実施の形態に係る光学用基材における第２方向における異なるドット高さを有するドットの配置例を示す模式図である。 第２の実施の形態における光学用基材の平面模式図である。 本発明の実施の形態に係る露光装置の概略構成図である。 本実施の形態に係る露光装置におけるスピンドルモーターのＺ相信号を基準信号として基準パルス信号、変調パルス信号を設定した一例を説明する説明図である。 本実施の形態に係る露光装置における基準パルス信号と変調パルス信号から、位相変調パルス信号を設定した一例を説明する説明図である。 本実施の形態に係る露光装置におけるレーザ光を照射する加工ヘッド部の移動速度の一例を説明する説明図である。 本実施の形態に係る光学用基材の実施例の凹凸構造の電子顕微鏡写真である。 本実施の形態に係る光学用基材の実施例の凹凸構造の電子顕微鏡写真である。

本発明の実施の形態について、以下、具体的に説明する。

本実施の形態に係る光学用基材は、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。

この構成によれば、ナノオーダーの凹凸構造が光学用基材表面に設けられることにより、光学用基材表面に半導体層を設ける際に、半導体層のＣＶＤ成長モードが乱され、相成長に伴う転位欠陥が衝突して消滅し、転位欠陥の低減効果を生じさせることができる。半導体結晶内の転位欠陥が低減することにより、半導体発光素子の内部量子効率ＩＱＥを高めることが可能となる。

また、ナノオーダーの凹凸を有する光学用基材が、少なくとも２層以上の半導体層と発光層とを積層して構成される積層半導体層を有する半導体発光素子の最表面に設けられることにより、その表面に構成される透明導電膜または電極パッドとの接触面積が増大し、コンタクト抵抗を低減することが可能である。

さらに、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方、またはいずれか一方が不定間隔であることから、光学用基材表面に設けられる凹凸のナノオーダーでの周期性は乱れることとなり、半導体層中からの発光に対し、光散乱性を強く発現させることができる。この光散乱性によって導波モードを解消し光取り出し効率ＬＥＥを高めることが可能となる。

ピッチＰｙおよびピッチＰｘのいずれか一方が一定間隔であり、他方が不定間隔である場合には、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、ナノオーダーの凹凸間隔が小さくなる。これにより、周期性の乱れによる光散乱効果は低下するが、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果、あるいは、透明導電膜または電極パッドとの接触面積が増大し、コンタクト抵抗の低減効果をより高めることができる。

一方、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合には、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果、あるいは、コンタクト抵抗の低減効果は、低下するが、周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができる。

ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とするか、あるいは、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とするかは、光学用基材の表面状態、目的により種々選択し、最適な構造を選択することができる。例えば、転位欠陥と光散乱効果との選択においては、転位欠陥が比較的生じにくい光学用基材、ＣＶＤ装置またはＣＶＤ条件の場合には、光散乱効果を高めるため、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。また、転位欠陥が比較的多く生じやすい光学用基材、ＣＶＤ装置またはＣＶＤ装置条件の場合には、転位欠陥の低減効果を高めるため、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。

また、コンタクト抵抗と光散乱効果との選択においては、透明導電膜または電極パッドと最表層半導体層の生成条件や種類により種々選択し、最適な構造を選択することができる。例えば、比較的オーミック特性がよいｐ型半導体層と透明導電膜との組み合わせの場合には、光散乱効果を高めるため、ピッチＰｘとピッチＰｙの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。また、逆にオーミック特性がよくない場合には、接触面積増大によるコンタクト抵抗の低減効果を高めるために、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。

以下、本実施の形態に係る光学用基材について詳細に説明する。光学用基材とは、半導体発光素子と隣接する基材であり、少なくとも１層以上のｎ型半導体層と少なくとも１層以上のｐ型半導体層と１層以上の発光層から構成される半導体発光素子の、ｎ型半導体層、発光半導体層、ｐ型半導体層のいずれかに隣接する基材である。

例えば、図１は、本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の断面模式図である。図１に示すように、半導体発光素子１００においては、光学用基材１０１の一主面上に設けられた微細構造層１０２上にｎ型半導体層１０３、発光半導体層１０４およびｐ型半導体層１０５が順次積層されている。また、ｐ型半導体層１０５上には透明導電膜１０６が形成されている。また、ｎ型半導体層１０３表面にカソード電極１０７が、透明導電膜１０６表面にアノード電極１０８がそれぞれ形成されている。なお、光学用基材１０１上に順次積層されたｎ型半導体層１０３、発光半導体層１０４およびｐ型半導体層１０５を、積層半導体層１１０と称する。

なお、図１においては、光学用基材１０１の一主面上に設けられた微細構造層１０２上に半導体層１０３、１０４、１０５を順次積層しているが、光学用基材１０１の微細構造層１０２が設けられた面と相対する他の一主面上に半導体層を順次積層してもよい。

図２は、本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の別の一例の断面模式図である。図２に示すように、半導体発光素子２００において、光学用基材２０１上には、ｎ型半導体層２０２、発光半導体層２０３およびｐ型半導体層２０４が順次積層されている。また、ｐ型半導体層２０４上には、ｐ型半導体層２０４と接する一主面上に微細構造層２０５を有する本実施の形態の光学用基材である透明導電膜２０６が設けられている。また、ｎ型半導体層２０２表面にカソード電極２０７が、透明導電膜２０６表面にアノード電極２０８がそれぞれ形成されている。

図２においては、透明導電膜２０６の微細構造層２０５が設けられる主面は、ｐ型半導体層２０４と隣接しているが、ｐ型半導体層２０４と相対する主面に設けてもよい。

図３は、本実施の形態の光学用基材を適用した半導体発光素子の別の一例の断面模式図である。図３に示すように、半導体発光素子３００においては、光学用基材３０１上にｎ型半導体層３０２、発光半導体層３０３、および、発光半導体層３０３と相対する主面上に微細構造層３０５が設けられた本発明の光学用基材であるｐ型半導体層３０４が順次積層されている。光学用基材３０１のｎ型半導体層３０２と接する主面とは反対側の主面にカソード電極３０６が、ｐ型半導体層３０４表面にアノード電極３０７がそれぞれ形成されている。

図１から図３に示した半導体発光素子１００、２００、３００は、ダブルヘテロ構造の半導体発光素子に、本実施の形態の光学用基材を適用した例であるが、積層半導体層の積層構造はこれに限定されるものではない。また、基材とｎ型半導体層との間に、図示しないバッファ層を設けてもよい。

次に、図４を参照して、本発明の第１の実施の形態に係る光学用基材の構成について詳細に説明する。図４は、第１の実施の形態に係る光学用基材１の一例を示す斜視模式図である。図４に示すように、光学用基材１は、概して平板形状を有しており、基材１１と、この基材１１の一主面上に設けられた微細構造層１２と、を備えている。微細構造層１２は、基材１１の主面から上方に突出する複数の凸部１３（凸部列１３−１〜１３−Ｎ）を含む。凸部１３は、それぞれ特定の間隔を持って配置されている。

微細構造層１２は、基材１１の主面上に別途形成してもよいし、基材１１を直接加工して形成してもよい。

なお、図４においては、微細構造層１２の微細構造が複数の凸部１３で構成される例について示しているが、これに限られず、微細構造層１２の微細構造は複数の凹部で構成されていてもよい。図５は、第１の実施の形態に係る光学用基材の他の例を示す斜視模式図である。図５に示すように、光学用基材１ａは、概して平板形状を有しており、基材１１ａと、この基材１１ａの一主面上に設けられた微細構造層１２ａと、を備えている。微細構造層１２ａは、微細構造層１２ａの表面Ｓから基材１１ａ主面側に向けて陥没した複数の凹部１４（凹部列１４−１〜１４−Ｎ）を含む。凹部１４は、それぞれ特定の間隔を持って配置されている。

微細構造層１２ａは、基材１１ａの主面上に別途形成してもよいし、基材１１ａを直接加工して形成してもよい。

以下、光学用基材１，１ａにおける微細構造層１２、１２ａの微細構造を構成する凸部１３または凹部１４を「ドット」と称する。

図６は、光学用基材１の平面模式図である。図６に示すように、ドット（凸部１３または凹部１４）は、基材１１主面内の第１方向Ｄ１において、複数のドットが不定間隔Ｐｙ（ピッチＰｙ１，Ｐｙ２，Ｐｙ３，…）で配列された複数のドット列（凸部列１３−１〜１３−Ｎまたは凹部列１４−１〜１４−Ｎ）を構成する。また、各ドット列は、基材１１主面内で第１方向Ｄ１に直交する第２方向Ｄ２において、不定間隔Ｐｘ（ピッチＰｘ１，Ｐｘ２，Ｐｘ３，…）で配置されている。

また、本実施の形態の光学用基材において、ナノオーダーの不定間隔が変動幅δであることが好ましい。具体的には図６において、ピッチＰｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３は、Ｐｙａｖ±δの範囲である。

平均ピッチの概念図を図７に示す。ここで、変動幅δは、第１方向Ｄ１におけるドット列１３−１を構成する複数のドット間のピッチＰｙの標準偏差σの３倍の値であり、第１方向Ｄ１のピッチＰｙを１００点以上計測して算出される値で定義される。また、変動幅δは、平均ピッチＰｙａｖより小さいことが好ましい。変動幅δは、特に、平均ピッチＰｙａｖの１％以上５０％以下の範囲であると、ドット列１３−１を構成する複数のドット間のピッチＰｙの大きさが適度な範囲となるので、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果とコンタクト抵抗の低減効果を発現できる。変動幅δは、さらに、平均ピッチＰｙａｖの５％以上３０％以下の範囲であると、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥低減効果とコンタクト抵抗の低減効果、さらに光散乱効果が共に得られるのでより好ましい。

以上は、第１方向Ｄ１のピッチＰｙについての記述であるが、第２方向Ｄ２については、ＰｙをＰｘと読み替えて定義される。

図８は、第１の実施の形態に係る光学用基材１の平面模式図である。図８に示すように、凹凸構造１２において、基材１１本体の主面内に属するＹ軸方向において複数のドット３１が配列されたドット列３２−１〜３２−Ｎを複数並設している。各ドット列３２−１〜３２−Ｎに属する複数のドット３１は、互いに異なるピッチ（Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３）で不定間隔に配列されている。また、各ドット列３２−１〜３２−Ｎは、基材１１本体主面内でＹ軸方向に直交するＸ軸方向（第２方向）において、一定間隔のピッチＰｘで並設されている。

すなわち、第１の実施の形態に係る光学用基材１においては、各ドット列３２−１〜３２−Ｎに属する複数のドット３１がＹ軸方向に不定間隔Ｐｙ１，Ｐｙ２，Ｐｙ３で配置されると共に、各ドット列３２−１〜３２−ＮがＸ軸方向に一定間隔Ｐｘで設けられている。この構成により、基材１１本体をＸ軸方向から見た場合に、主面Ｓ上に複数のドット３１が互いにずれて不規則に配置されるので、基材１１本体の主面Ｓ内に配設される複数のドット間の繰り返しパターンの周期性が低減される。例えば、基材１１本体の主面Ｓ内の斜め方向のピッチＰａ、Ｐｂが異なる値となる。これにより、光学用基材１上に設けられた半導体結晶内の転移を低減できるので、内部量子効率ＩＱＥを向上できる。また、ナノオーダーであるので表面積が増加し、コンタクト抵抗を低減できる。また、凹凸構造１２による光散乱性が向上するので、散乱による導波モードの解消による光取り出し効率ＬＥＥを向上できる。

図９は、第２方向Ｄ２に前記複数のドットが一定間隔のピッチＰｘで配列された複数のドット列を有し、Ｙ軸方向において、変動幅δを有するピッチＰｙで配列されている第１の実施の形態の光学用基材１を第１方向Ｄ１から見たときの複数のドットの配置を示す模式図である。図９中、複数のドット３１は、ドット列３２−１に属するもの（図中実線で示す）と、ドット列３２−２に属するもの（図中一点破線で示す）と、ドット列３２−３に属するもの（図中二点破線で示す）に分けられる。同一のドット列に属する複数のドット３１が、Ｙ軸方向に不定間隔Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３で配置されている。これにより、図９に示すように複数のドット３１が互いにずれて不規則に配置され、配置が乱れることにより光散乱効果を発現させることができる。

図１０は、第１の実施の形態に係る光学用基材１における凹凸構造１２を構成する複数のドット３１の配置（ドットパターン）の一例を示す模式図である。図１０においては、各ドット３１のピッチＰｙおよびピッチＰｘが略等しく、変動幅δがピッチＰｙａｖの２０％である例を示している。図１０に示すように、各ドット列３２−ａ、３２−ｂがピッチＰｘで一定間隔に並んでいても、Ｙ軸方向におけるドット３１間のピッチＰｙに周期性はないことがわかる。このように、複数のドット３１の存在により、光学用基材１上に設けた半導体結晶内の転位欠陥を抑制でき、さらに、複数のドット３１の配置が乱れることにより光散乱効果を発現させることができる。

ここで、互いに異なるピッチＰｘで不定間隔に配置された第２方向Ｄ２におけるドット列の配置例について説明する。図１１は、第２方向Ｄ２におけるドット列の配置例を示す模式図である。図１１に示すように、第２方向Ｄ２におけるドット列（図１１中ＤＬ）は、８列ずつ特定の間隔（ピッチＰｘ）で配置されており、かつ、８列のドット列が繰り返し配置されている。この複数（ｚ）のドット列で構成された単位を、長周期単位Ｌｘｚ（ただし、ｚは正の整数）と称する。なお、互いに異なるピッチＰｙで不定間隔に配置された第１方向Ｄ１におけるドットについても、長周期単位Ｌｙｚを使用し、以下の説明と同様に配置できる。

ピッチＰｘは、隣接するドット列間の距離である。ここで、長周期単位Ｌｘｚにおける少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のドット列間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）には、次の式（１）の関係が成り立つ。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ （１）

なお、各ドットの直径は、ピッチＰｘｎより小さい。ピッチＰｘ１からＰｘｎまでの長さは、長周期単位Ｌｘｚを構成する。

図１１は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７，ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列間のピッチＰｘｎには、次の式（２）の関係が成り立っている。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＞Ｐｘ４＞Ｐｘ５＞Ｐｘ６＞Ｐｘ７ （２）

また、長周期単位ＬｘｚにおけるピッチＰｘは、ピッチＰｘの最大値（Ｐｘ（ｍａｘ））と、最小値（Ｐｘ（ｍｉｎ））との差で表される最大位相ずれδが、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．０１＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．６６、好ましくは、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．０２＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．５、より好ましくは、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．１＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．４、を満たすよう設定されている。

例えば、図１１に示す長周期単位Ｌ１においては、各ドット列間のピッチＰｘｎは次のように表される。
Ｐｘ１＝Ｐｘ（ｍｉｎ）
Ｐｘ２＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δａ
Ｐｘ３＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｂ＝Ｐｘ（ｍａｘ）
Ｐｘ４＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｃ
Ｐｘ５＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｄ
Ｐｘ６＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｅ
Ｐｘ７＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｆ

ただし、δａからδｆの値は、Ｐｘ（ｍｉｎ）×０．０１＜（δａ〜δｆ）＜Ｐｘ（ｍｉｎ）×０．５を満たす。隣接する長周期単位Ｌ２についても同様である。

また、長周期単位Ｌｘｚ、あるいは長周期単位Ｌｙｚにおけるｚの最大値は、４≦ｚ≦１０００、好ましくは、４≦ｚ≦１００、より好ましくは、４≦ｚ≦２０、を満たすよう設定されている。

なお、第１方向Ｄ１および第２方向Ｄ２における長周期単位ＬｘｚおよびＬｙｚは互いに同一である必要はない。

本実施の形態の光学用基材１において、第１方向Ｄ１においては、上記した長周期単位Ｌｙｚを有するドット群が少なくとも１個以上配列され、第２方向Ｄ２においては、上記した長周期単位Ｌｘｚを有するドット列群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。

ピッチＰｙの不定期間隔に配置された配置は、上記説明した互いに異なるピッチＰｘで不定間隔に配置された第２方向におけるドット列の配置例において、ドット列をドットと読み替えることで定義される。

第１の実施の形態に係る光学用基材１においては、微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドットは、第１方向Ｄ１、第２方向Ｄ２ともに上記説明したような不定間隔のピッチＰｘ，Ｐｙで配置することもできるし（図１２参照）、第１方向Ｄ１、第２方向Ｄ２のいずれか一方のみを上記説明したような不定間隔のピッチで配置し、他方を一定間隔のピッチで配置することもできる（図１３参照）。なお、図１３においては、第１方向Ｄ１におけるドットが不定間隔で配置され、第２方向Ｄ２におけるドット列が一定間隔に配置されている。

さらに、隣接する第１ドット列および第２ドット列間、あるいは第１ドット列および第３ドット列がそろった配置とすることもできる（図１４、図１５、図１６、図１７参照）。

ピッチＰｙおよびピッチＰｘのいずれか一方が一定間隔であり、他方が不定間隔である場合には、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、ナノオーダーの凹凸間隔が小さくなる。これにより、周期性の乱れによる光散乱効果は低下するが、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果と、接触面積増大によるｐ型半導体層のコンタクト抵抗の低減効果をより高めることができる。

一方、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合には、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果と、接触面積増大によるｐ型半導体層のコンタクト抵抗の低減効果は低下するが、周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができる。

ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とするか、あるいは、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とするかは、光学用基材１の表面状態、ＣＶＤ装置の特性、透明導電膜あるいはアノード電極およびｐ型半導体層の生成条件などにより種々選択し、最適な構造を選択することができる。例えば、転位欠陥が比較的生じにくい光学用基材１、ＣＶＤ装置またはＣＶＤ条件の場合には、光散乱効果を高めるため、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。また、転位欠陥が比較的多く生じやすい光学用基材１、ＣＶＤ装置またはＣＶＤ条件の場合には、転位欠陥の低減効果を高めるため、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。

また、コンタクト抵抗と光散乱効果との選択においては、透明導電膜または電極パッドと最表層半導体層の生成条件や種類により種々選択し、最適な構造を選択することができる。例えば、比較的オーミック特性が良好なｐ型半導体層と透明導電膜あるいはアノード電極の場合には、光散乱効果を高めるため、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用するとよい。また、オーミック特性が比較的よくないｐ型半導体層と透明導電膜あるいはアノード電極の場合には、コンタクト抵抗低減効果を高めるため、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用するとよい。

また、第１方向Ｄ１におけるドット間距離、あるいは第２方向Ｄ２におけるドット列間距離のいずれか一方が一定間隔で配置される場合には、一定間隔のピッチに対する不定間隔のピッチの比が、特定の範囲内にあることが好ましい。

ここで、第１方向Ｄ１におけるドットが一定間隔Ｐｙｃで配置され、第２方向Ｄ２におけるドット列が不定間隔Ｐｘで配置される例について説明する。この場合には、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比は、８５％〜１００％の範囲内にあることが好ましい。一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比が８５％以上であれば、隣接するドット間の重なりが小さくなるため好ましい。また、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比が１００％以下であれば、ドットを構成する凸部１３の充填率が向上するため好ましい。なお、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比は、９０％〜９５％の範囲内にあることが、より好ましい。

また、１つの長周期単位ＬｘｚあるいはＬｙｚは、５個以上のドットから構成されると（属するピッチＰｘまたはＰｙが４以上であると）、半導体発光層内で発生した光の屈折率の長周期の変動が、ナノオーダーから遠ざかり、光散乱が生じやすくなるため好ましい。一方、十分な光取り出し効率ＬＥＥを得るためには、長周期単位Ｌｘｚ、あるいはＬｙｚは、１００１個以下のドットから構成される（属するピッチＰｘまたはＰｙが１０００以下である）ことが好ましい。

第１の実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）は、以上のような微細構造層１２（１２ａ）の微細構造の関係を満足することにより、光散乱効果が十分となり、かつ、ドット（凸部１３または凹部１４）の粗密が小さくなるため転位欠陥の低減効果が生じることとなる。その結果、ナノオーダーの凹凸で半導体層中の転位欠陥を減らすと同時に、ナノオーダーの周期性が乱れることとなり、半導体層中からの発光に対し、光散乱性を強く発現することができる。

さらに第１の実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）は、以上のような微細構造層１２（１２ａ）の微細構造の関係を満足することにより、光散乱効果が十分となり、かつ、ドット（凸部１３または凹部１４）の粗密による接触面積増加のためコンタクト抵抗を低減すると同時に、ナノオーダーの周期性が乱れることとなり、半導体層中からの発光に対し、光散乱性を強く発現することができる。

続いて、第１の実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）について説明する。凸部１３および凹部１４の形状は、本発明の効果が得られるもの範囲であれば特に限定されず、用途に応じて適時変更可能である。凸部１３および凹部１４の形状としては、例えば、ピラー形状、ホール形状、円錐形状、角錐形状および楕円錘形状などを用いることができる。

本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）においては、ドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減することが好ましい。

以下、ピッチに対応して増減するドットの直径の例について、詳細に説明する。

本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向Ｄ１において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向Ｄ２において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ （４）

さらに、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向Ｄ１において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向Ｄ２において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。

図１８は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７、ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列を構成する各ドットの径Ｄｘｎには、上記式（４）の関係が成り立っている。

図１８においては、隣接するドット間隔が広くなると、ドット径が小さくなり、ドット間隔が狭くなるとドット径が大きくなっている。増減するドット径の増減範囲は、大きすぎると隣接するドットと接するようになり好ましくなく、小さすぎると、光取り出し効率が低下するため好ましくない。同じ長周期単位Ｌｘｚ内における、ドットの平均径に対し、±２０％以内であると、光取り出し効率が増加し好ましい。

上記構成により、発光光に対するドットによる周期性の乱れが大きくなり、半導体発光素子における光取り出し効率が増加することとなる。

また、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）においては、各ドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対して増減することが好ましい。

以下、ピッチに対応して増減するドット高さの例について、詳細に説明する。

本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向Ｄ１において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ （６）

さらに、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向Ｄ１において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、かつ、第２方向において、ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。

図１９は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７、ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列を構成する各ドットの高さＨｘｎには、上記式（６）の関係が成り立っている。

図１９においては、隣接するドット間隔が広くなると、ドット高さが小さくなり、ドット間隔が狭くなるとドット高さが大きくなっている。増減するドット高さの増減範囲は、大きすぎるとその部分における光取り出し効率のムラが大きくなり好ましくなく、小さすぎると、ドット高さの増減による光取り出し効率の向上効果が低下するため好ましくない。同じ長周期単位Ｌｘｚ内における、ドットの平均高さに対し、±２０％以内であると、光取り出し効率がムラなく増加し好ましい。

上記構成により、発光光に対するドットによる周期性の乱れが大きくなり、半導体発光素子における光取り出し効率が増加することとなる。

また、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、基材１１（１１ａ）の主面から面外方向に延在する複数の凸部１３または凹部１４で構成される複数のドットを含む微細構造層１２（１２ａ）を備え、微細構造層１２（１２ａ）は、基材１１（１１ａ）の主面内の第１方向Ｄ１において複数のドットが一定間隔Ｐｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を第１方向Ｄ１に直交する第２方向Ｄ２に一定間隔のピッチＰｘで並設し、隣接する第１ドット列および第２ドット列間の第１方向Ｄ１におけるシフト量α１と、第２ドット列および第２ドット列に隣接する第３ドット列間の第１方向Ｄ１におけるシフト量α２と、が互いに異なることを特徴とする。

この構成によれば、まず、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに一定間隔で、且つ、周期構造を有する一方、各ドット列間の第１方向Ｄ１におけるシフト量α１、α２が互いに異なるので、微細構造層１２（１２ａ）を構成する複数のドットの配置の周期性が乱れ、光散乱効果を生じさせることができる。

また、この構成によれば、微細構造層１２（１２ａ）において、ナノオーダーの一定間隔ピッチＰｘで並設された複数のドット列が基材の表面に設けられるので、この基材の表面に半導体層を設ける際に、半導体層のＣＶＤ成長モードが乱され、相成長に伴う転位欠陥が衝突して消滅する。これにより、半導体結晶内の転位欠陥を低減することができるので、半導体発光素子の内部量子効率ＩＱＥを高めることができる。

また、ナノオーダーの凹凸で形成されているので、接触面積増大によるｐ型半導体層のコンタクト抵抗の低減効果をより高めることができる。

図２０は、本発明の第２の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である。第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、複数のドット６１は、基材本体の主面内のＹ軸方向においてピッチＰｙで一定間隔に配列され、ドット列６２−１〜６２−Ｎを構成している。各ドット列６２−１〜６２−Ｎは、基材本体の主面内でＹ軸方向に直交するＸ軸方向に一定間隔のピッチＰｘで並設されている。そして、互いに隣接するドット列間にＹ軸方向においてシフト量α（位置差）が生じるように配列されている。

すなわち、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、凹凸構造は、Ｘ軸方向において隣接する第１ドット列６２−１および第２ドット列６２−２との間のＹ軸方向におけるシフト量α１と、第２トッド列６２−２およびこの第２ドット列６２−２に隣接する第３ドット列６２−３との間のシフト量α２とが、互いに異なるように設けられる。

この構成により、基材本体の主面内における斜め方向の複数のドット６１間のピッチＰ１〜ピッチＰ３が不規則となり、繰り返しパターンの周期性が低減されるので、凹凸構造による光散乱性がより強まる。

また、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、シフト量α１とシフト量α２との差分が一定でないことが好ましい。この構成により、凹凸構造を構成する複数のドット６１の配置の周期性、すなわち、繰り返しパターンの周期性がより低減され、さらに光散乱性を強めることができるので、半導体発光素子の光取り出し効率を向上させることができる。また、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果を発現できる。

また、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、ピッチＰｙおよびピッチＰｘが共に一定間隔となるように設けている。このため、第１の実施の形態に係る光学用基材１においてピッチＰｘのみが一定間隔であり、Ｙ軸方向のピッチＰｙが変動幅δを有して不定間隔である場合に比べて、ドット６１の間隔が小さくなる。これにより、周期性の乱れによる光散乱効果は低下するが、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果をより高めることができる。

また、ピッチＰｙが不定間隔である第１の実施の形態に係る光学用基材１と比較して、ＣＶＤ成長モードによる転位欠陥の低減効果は低下するが、複数のドット６１の配置の周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができる。

この場合、シフト量α１とシフト量α２の差分が一定でないことが好ましい。この構成により、光散乱効果が更に向上するので、導波モードを解消し光取り出し効率をさらに高めることが可能となる。

また、上記した本発明の第１および第２の実施の形態に係る光学用基材において、ピッチＰｘおよびピッチＰｙは、それぞれ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。ピッチＰｘ，Ｐｙがこの範囲内にあると、ナノオーダーの凹凸が光学用基材表面に設けられることにより、光学用基材表面に半導体層を設けた場合の半導体層中の転位欠陥数を減らすことができる。ピッチＰｘ，Ｐｙは、１００ｎｍ以上であることにより、ＬＥＤの光取り出し効率ＬＥＥが向上し、発光効率向上に寄与する転位欠陥の減少の効果が現れる。また、ピッチＰｘ，Ｐｙが１０００ｎｍ以下であることにより、転位欠陥数の低減効果が維持される。

光学用基材が、半導体発光素子の最表面に設けられる場合も、ピッチＰｘ、Ｐｙは、それぞれ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。吸収係数による発光光減衰を抑えるために、半導体発光素子の最表面に設けられるｐ型半導体層は概して数μｍの厚みに構成されている。そのためにｐ型半導体層表面に設ける凹凸の深さは、１０００ｎｍ以下に抑える必要がある。光取り出し効率向上のためには、ピッチＰｘ、ピッチＰｙと深さとの比であるアスペクト比は１以上が好ましいため、ピッチＰｘおよびピッチＰｙは、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であると好ましい。さらにピッチＰｘ、ピッチＰｙが１０００ｎｍ以下であると、図２におけるｐ型半導体層２０４と本実施の形態に係る光学用基材である透明導電膜２０６、または、図３における本実施の形態に係る光学用基材であるｐ型半導体層３０４とアノード電極３０７との接着性が向上し好ましい。

続いて、本実施の形態に係る光学用基材により、光取り出し効率が向上する原理について説明する。

先述のとおり、光学用基材に、ナノオーダーの凹凸（ドット）から構成される微細構造層を設けることにより、光散乱により導波モードを解消することによる光取り出し効率ＬＥＥの改善の効果が得られる。

複数のドットから構成される長周期単位Ｌｘｚを繰り返し並べることにより、長周期単位Ｌｘｚごとに屈折率が変化し、長周期単位Ｌｘｚを構成する複数のドットが１単位となって繰り返された場合と同じ効果を生じることとなる。換言すると、波長と同程度の複数のドットの場合、平均的な屈折率分布で光の挙動を説明できるため（有効媒質近似）、空間の平均屈折率分布を計算すると、あたかも、長周期単位Ｌｘｚの複数のドットが１単位として繰り返されたように光に作用する。このように長周期単位Ｌｘｚで並べられた複数のドットは、光散乱効果を奏する。

さらに、本実施の形態に係る光学用基材においては、ドットの各々の直径が、ピッチに応じて増減する。空間の平均屈折率分布は、構成単位の体積分率に依存し変化するため、長周期単位Ｌｘｚの複数のドットにおいて、各ドットの体積が変化するとそれだけ、平均屈折率分布の変化が大きくなり、同じ長周期単位Ｌｘｚでも、より光散乱効果が高まることとなる。この効果は、ドット間ピッチが狭い場合、ドットの直径を大きく、ドット間ピッチが広い場合、ドットの直径を小さくすることでより顕著となる。

さらに、本実施の形態に係る光学用基材においては、ドットの高さもドット間ピッチに応じて増減する。この場合も上記した理由と同様、ドット間ピッチが狭い場合、ドット高さを大きくし、ドット間ピッチが広い場合、ドット高さを小さくすると、長周期単位Ｌｘｚ内の平均屈折率分布が大きくなり、光散乱効果を増加させることになる。

さらに、複数のドットから構成される長周期単位Ｌｘｚを繰り返し並べた配列において、上記したドットの各々の直径とドットの高さの両方を、ピッチに応じて増減させると、有効媒質近似により記述される屈折率分布の差がさらに大きくなるため好ましい。この場合、ドット間ピッチが狭い場合、ドットの直径とドットの高さを大きくし、ドット間ピッチが広い場合、ドットの直径とドットの高さを小さくすると、空間の平均屈折率分布において、構成単位の体積分率の差が大きくなり、より光散乱効果が高まり好ましい。

本実施の形態に係る光学用基材においては、基材本体の材質は、半導体発光素子用基材として使用できるものであれば特に制限はない。例えば、サファイア、ＳｉＣ、ＳｉＮ、ＧａＮ，シリコン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化マンガン、酸化ジルコニウム、酸化マンガン亜鉛鉄、酸化マグネシウムアルミニウム、ホウ化ジルコニウム、酸化ガリウム、酸化インジウム、酸化リチウムガリウム、酸化リチウムアルミニウム、酸化ネオジウムガリウム、酸化ランタンストロンチウムアルミニウムタンタル、酸化ストロンチウムチタン、酸化チタン、ハフニウム、タングステン、モリブデン、ＧａＰ、ＧａＡｓなどの基材を用いることができる。なかでも半導体層との格子マッチングの観点から、サファイア、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ基材などを適用することが好ましい。さらに、単体で用いてもよく、これらを用いた基材本体上に別の基材を設けたヘテロ構造の基材としてもよい。

また、本実施の形態に係る光学用基材においては、ｐ型半導体層の材質は、ＬＥＤに適したｐ型半導体層として使用できるものであれば、特に制限はない。例えば、シリコン、ゲルマニウムなどの元素半導体、および、ＩＩＩ−Ｖ族、ＩＩ−ＶＩ族、ＶＩ−ＶＩ族などの化合物半導体に適宜、種々の元素をドープしたものを適用できる。

本実施の形態に係る光学用基材においては、透明導電膜の材質は、ＬＥＤに適した透明導電膜として使用できるものであれば、特に制限はない。例えば、Ｎｉ／Ａｕ電極などの金属薄膜や、ＩＴＯ、ＺｎＯ、Ｉｎ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＩＺＯ、ＩＧＺＯなどの導電性酸化物膜などを適用できる。特に、透明性、導電性の観点からＩＴＯが好ましい。

次に、本発明の実施の形態に係る光学用基材を適用した半導体発光素子について説明する。

本実施の形態に係る半導体発光素子においては、上述の本実施の形態に係る光学用基材を少なくとも一つ以上を構成に含む。本実施の形態に係る光学用基材を構成に入れることで、ＩＱＥの向上、ＥＩＥの構造、ＬＥＥの向上を図ることができる。

本実施の形態に係る半導体発光素子は、例えば、基材主面上に、少なくとも２層以上の半導体層と発光層とを積層して構成される積層半導体層を有する。そして、積層半導体層が最表面半導体層主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、この微細構造層が、上述の実施の形態に係る光学用基材の微細構造に相当する。積層半導体層については、図１〜図３を用いた説明した通りである。

本実施の形態に係る半導体発光素子において、ｎ型半導体層としては、ＬＥＤに適したに適したｎ型半導体層として使用できるものであれば、特に制限はない。例えば、シリコン、ゲルマニウムなどの元素半導体、ＩＩＩ−Ｖ族、ＩＩ−ＶＩ族、ＶＩ−ＶＩ族などの化合物半導体などに適宜、種々の元素をドープしたものを適用できる。また、ｎ型半導体層、ｐ型半導体層には、適宜、図示しないｎ型クラッド層、ｐ型クラッド層を設けることができる。

発光半導体層としては、ＬＥＤとして発光特性を有するものであれば、特に限定されない。例えば、発光半導体層として、ＡｓＰ、ＧａＰ、ＡｌＧａＡｓ、ＩｎＧａＮ、ＧａＮ、ＡｌＧａＮ、ＺｎＳｅ、ＡｌＨａＩｎＰ、ＺｎＯなどの半導体層を適用できる。また、発光半導体層には、適宜、特性に応じて種々の元素をドープしてもよい。

これらの積層半導体層（ｎ型半導体層、発光半導体層、およびｐ型半導体層）は、基材表面に公知の技術により製膜できる。例えば、製膜方法としては、有機金属気相成長法（ＭＯＣＶＤ）、ハイドライド気相成長法（ＨＶＰＥ）、分子線エピタキシャル成長法（ＭＢＥ）などが適用できる。

続いて、本実施の形態に係る光学用基材の製造方法について説明する。ただし、以下に示す製造方法は一例であって、光学用基材の製造方法はこれに限定されるものではない。

光学用基材の製造には露光装置が用いられる。本実施の形態に係る露光装置は、表面がレジスト層で被覆されたロール状部材をレーザ光でパルス露光して、前記レジスト層に複数の露光部からなる露光パターンを形成する露光装置であって、前記ロール状部材を中心軸周りに回転させる回転制御部と、前記レーザ光を照射する加工ヘッド部と、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って移動させる軸方向移動手段と、前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて、位相変調させたパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御する露光制御部と、を備えることを特徴とする。

また、本実施の形態に係る露光装置は、表面がレジスト層で被覆されたロール状部材をレーザ光でパルス露光して、前記レジスト層に複数の露光部からなる露光パターンを形成する露光装置であって、前記ロール状部材を中心軸周りに回転させる回転制御部と、前記レーザ光を照射する加工ヘッド部と、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って周期的に変化する移動速度で移動させる軸方向移動手段と、前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて制御したパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御する露光制御部と、を備えることを特徴とする。

まず、図２１を参照して、本実施の形態に係るナノインプリントモールド形成用の露光装置について説明する。図２１は、本実施の形態に係る露光装置の概略構成図である。

本実施の形態に係る露光装置は、上記実施の形態に係る光学用基材を転写賦形によって製造するためのインプリント用モールドの表面に形成するドットパターンを、レジスト層で被覆されたロール状部材の表面をレーザ光でパルス露光して前記レジスト層に複数の露光部からなる露光パターンを形成するものである。

ここで、インプリント用モールドは、上記実施の形態に係る光学用基材の主面上に形成するドットに対応する形状のドットを有する。言い換えれば、インプリント用モールドの表面にドットパターンが形成され、このドットパターンを光学用基材の主面上に転写して、微細構造層の複数のドットを形成する。インプリント用モールドにドットパターンを形成するために、以下に説明する露光装置を用いて、インプリント用モールドのための基材の表面に設けたレジスト層を露光する。

図２１に示すように、露光装置４００は、レジスト層が被覆されたロール状部材４０１を図示しないロール把持部により把持しており、回転制御部４０２と、加工ヘッド部４０３と、移動機構部４０４と、露光制御部４０５と、を備えている。回転制御部４０２は、ロール状部材４０１の中心を軸として、ロール状部材４０１を回転させる。加工ヘッド部４０３は、レーザ光を照射して、ロール状部材４０１のレジスト層を露光する。移動機構部４０４は、加工ヘッド部４０３をロール状部材４０１の長軸方向に沿って、制御速度で移動させる。露光制御部４０５は、回転制御部４０２によるロール状部材４０１の回転と同期した基準信号に基づいて、加工ヘッド部４０３によるレーザ露光のパルス信号を制御する。

露光装置４００によるロール状部材４０１の加工は、ロール状部材４０１を回転させた状態で、加工ヘッド部４０３からパルスレーザを照射することにより行う。加工ヘッド部４０３は、パルスレーザを照射しながら、移動機構部４０４によって、ロール状部材４０１の長軸方向に沿って移動する。ロール状部材４０１の回転数およびパルスレーザの周波数から、回転方向におけるロール状部材４０１の外周面のレジスト層に任意のピッチでパターン４０６が記録される。これが、ロールツーロールナノインプリントモールドにおける第１方向Ｄ１のピッチＰｙとなる。

さらに、ロール状部材４０１の長軸方向に沿って走査しているため、任意の位置からロール状部材４０１が１周すると、加工ヘッド部４０３が長軸方向にずれることになる。これがロールツーロールナノインプリントモールドにおける第２方向Ｄ２のピッチＰｘとなる。ロール状部材４０１の周長に比較して、パターン４０６のピッチＰｙ，Ｐｘは、ナノメートルオーダーと非常に小さいので、第１方向Ｄ１のピッチＰｙを維持しながら、長軸方向でみると第１方向Ｄ１のシフト量がずれた列状パターンを形成することができる。さらに、上述したように、パターン４０６のピッチＰｙ，Ｐｘは、ロール状部材４０１の周長に比較して非常に小さいので、第１方向Ｄ１と第２方向Ｄ２は実質的に直交する。

ロール状部材４０１は、円筒状に形成された部材に回転軸が備えられているものであり、材質としては、金属、カーボンコア、ガラス、石英などが適用できる。ロール状部材４０１は、高回転が可能な加工精度が必要とされることから、材質は、金属、カーボンコアなどが好ましい。さらに、レーザ露光される円筒表面部のみ、異なる材料で被覆することもできる。特に、熱反応型レジストを使用するときは、断熱効果を高めるために金属よりも熱伝導率が低い材料を適用することが好ましく、ガラス、石英、酸化物、窒化物などが挙げられる。円筒表面に被覆した層を、後述するレジスト層をマスクとしてエッチングするエッチング層として、使用することも可能である。

ロール状部材４０１を被覆するレジストは、レーザ光により露光されるものであれば、特に限定されるものではなく、光硬化型レジスト、光増幅型レジスト、熱反応型レジストなどが適用できる。特に、熱反応型レジストは、レーザ光の波長よりも小さい波長でパターン形成できるので好ましい。

熱反応型レジストは、有機レジストまたは無機レジストであることが好ましい。これらのレジストにより形成されたレジスト層は、単層構造であっても、複数のレジスト層を組み合わせた多層構造であってもよい。なお、どのようなレジストを選択するかは、工程や要求加工精度などによって適宜変更することができる。例えば、有機レジストは、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を形成する際に、ロールコーターなどで塗布できるため工程が簡便となる。ただし、スリーブ上に塗布するためレジストの粘性に制限があり、塗布厚精度や制御あるいは多層にコーティングすることは難しい。

有機レジストとしては、（株）情報機構発刊 「最新レジスト材料ハンドブック」や（株）工業調査会 「フォトポリマーハンドブック」にあるように、ノボラック樹脂またはノボラック樹脂とジアゾナフトキンとの混合物、メタクリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリエチレン系樹脂、フェノール系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミド系樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、ビニル系樹脂などが挙げられる。

一方、無機レジストは、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を、抵抗加熱蒸着法や電子ビームスパッタ法、ＣＶＤ法などの気相法などによって設けることが好適である。これらの方法は、基本的に真空プロセスになるため、スリーブ上に形成するには工数が掛かるが、膜厚が精度良く制御でき、また、多層に積層することが容易である。

無機レジスト材料は、反応させる温度によって種々選択することができる。例えば、無機レジスト材料としては、Ａｌ，Ｓｉ，Ｐ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ａｇ，Ａｕおよびこれらの合金が挙げられる。また、無機レジスト材料は、Ｍｇ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｓｒ，Ｙ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｂａ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙの酸化物、窒化物、窒酸化物、炭化物、硫化物、硫酸化物、フッ化物、塩化物や、これらの混合物を適用してもよい。

ロール状部材４０１を被覆するレジストとして、熱反応型レジストを使用すると、後述する回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号で露光する場合、パターンを形成するドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するため好ましい。熱反応型レジストを使用した場合に、ピッチに対応してドットの直径が増減する明確なメカニズムは不明であるが、つぎのように推測される。

熱反応型レジストの場合、照射部に照射されたレーザの熱エネルギーによりレジスト層を形成する材料に変化が生じ、エッチング特性が変わることでパターンが形成される。この時、照射された熱はレジスト層の変化にすべて使われるのではなく、一部は蓄熱され隣接する領域に伝熱される。そのため、隣接する領域での熱エネルギーは、照射エネルギーに加え、隣接する領域からの伝熱エネルギーが加わることになる。ナノオーダーのパターン形成では、この伝熱エネルギーの寄与は無視できず、伝熱の寄与は、パターンを形成するドット間距離に反比例するため、結果として、得られるパターン径は、隣接するドット間距離の影響を受ける。

ここで、ドット間距離が位相変調により変わると、上記した伝熱エネルギーの寄与が、ドット毎に異なることになり、ドット間距離が広いと、伝熱エネルギーの寄与が小さくなり、ドット径が小さくなり、ドット間距離が狭いと、伝熱エネルギーの寄与が大きくなるため、ドット径が大きくなる。

また、ロール状部材４０１を被覆するレジストとして、熱反応型レジストを使用し、後述するエッチング層を設け、パターンの加工深さを制御すると、前記したと同様、回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号で露光する場合、パターンを形成するドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するため好ましい。熱反応型レジストとエッチング層を併用した場合に、ピッチＰｘに対応してドットの高さが増減するメカニズムは不明であるが、上記した、ドット間距離に応じてドット径が増減することから説明が可能である。

すなわち、ナノオーダーのパターニングにおいて、ドット径に応じて、エッチング深さは増減し、ドット径が広くなるとエッチング深さは深くなり、ドット径が狭くなるとエッチング深さが浅くなる傾向がある。特に、エッチング手法がドライエッチングにおいて顕著である。これは、エッチャントの交換、あるいは、エッチング生成物の離脱が迅速に行われないためであると考えられる。

前記したように、熱反応型レジストを使用すると、ドット間距離が広いとドット径が小さくなり、ドット間距離が狭いと、ドット径が大きくなる。ドット径に応じて、エッチング深さが増減する傾向があるため、結果として、ドット間距離が広いと、ドット深さは浅くなり、ドット間距離が狭いと、ドット深さが深くなる。

以上のドット間距離と、ドット径、ドット深さの増減の影響は、平均ピッチが小さくなると顕著である。これは、上記した伝熱エネルギーの影響が大きくなるためと推定される。

本発明においては、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を利用してそのままロールツーロールナノインプリントモールドとして適用してもよく、また、レジスト層をマスクとして、ロール状部材４０１の表面基材をエッチングすることによりパターンを形成してもよい。

ロール状部材４０１にエッチング層を設けることで、パターンの加工深さを自由に制御でき、かつ、熱反応レジスト層の厚みを加工に最適な膜厚に選択することができる。すなわち、エッチング層の厚みを制御することで、加工深さを自由に制御できる。また、加工深さはエッチング層で制御できることから、熱反応型レジスト層は露光や現像が容易な膜厚を選択すればよい。

露光を行う加工ヘッド部４０３に用いるレーザは、波長１５０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下が好ましい。また、波長の小型化および入手の容易さから、半導体レーザを使用することが好ましい。半導体レーザの波長は、１５０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下であることが好ましい。波長が１５０ｎｍより短い場合には、レーザの出力が小さくなり、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を露光することが困難なためである。一方、波長が５５０ｎｍより長い場合には、レーザのスポット径を５００ｎｍ以下にすることができず、小さな露光部を形成することが困難なためである。

一方、スポットサイズが小さな露光部を形成するためには、加工ヘッド部４０３に用いるレーザとして、ガスレーザを使用することが好ましい。特に、ＸｅＦ、ＸｅＣｌ、ＫｒＦ、ＡｒＦ、Ｆ２のガスレーザは、波長が３５１ｎｍ、３０８ｎｍ、２４８ｎｍ，１９３ｎｍ、１５７ｎｍと短く、非常に小さなスポットサイズに集光することができるため好ましい。

また、加工ヘッド部４０３に用いるレーザとして、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波を用いることができる。Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波の波長は、それぞれ５３２ｎｍ、３５５ｎｍ、２６６ｎｍであり、小さなスポットサイズを得ることができる。

ロール状部材４０１の表面に設けられたレジスト層に微細パターンを露光により形成する場合、ロール状部材４０１の回転位置精度が非常に高く、初めに焦点深度内に部材表面があるようにレーザの光学系を調整しておけば製造は容易である。しかしながら、ナノインプリントに適合するほどのロール寸法精度、回転精度を保持することは非常に困難である。そのため、露光に用いるレーザは対物レンズにより収束されロール状部材４０１表面が焦点深度の中に絶えず、存在するようにオートフォーカスがかけられていることが好ましい。

回転制御部４０２は、ロール状部材４０１をロールの中心を軸に回転させる機能を有する装置であれば特に制限されるものではなく、例えば、スピンドルモーターなどが好適である。

加工ヘッド部４０３をロール状部材４０１の長軸方向に移動させる移動機構部４０４としては、制御された速度で加工ヘッド部４０３を移動できれば特に制限されるものではなく、リニアサーボモーターなどが好適に挙げられる。

図２１に示す露光装置４００では、ロール状部材４０１の表面上に形成される露光パターンが回転制御部４０２の回転（例えば、スピンドルモーターの回転）と同期した基準信号に基づいて、位相変調させたパルス信号により露光制御部４０５で露光部の位置を制御している。基準信号としては、スピンドルモーターの回転に同期したエンコーダーからの出力パルスを用いることができる。

回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号は、例えば、次のように制御することができる。

図２２Ａ〜２２Ｃを用いて、スピンドルモーターのＺ相信号と、基準パルス信号、変調パルス信号との関係を説明する。Ｚ相信号を基準とし、そのｍ倍（ｍ＞２の整数）の周波数のパルス信号が基準パルス信号であり、ｎ倍（ｍ／ｎ＞ｋかつｋ＞１の整数）の周波数のパルス信号が変調パルス信号となる。基準パルス信号、変調パルス信号のいずれも、Ｚ相信号の周波数の整数倍であるために、ロール状部材４０１が中心軸周りに１回転する時間内に整数のパルス信号が存在することになる。

続いて、図２３を用いて、基準パルス信号と変調パルス信号、位相変調パルス信号との関係を説明する。基準パルス信号の位相を変調パルス信号の波長で周期的に増減させると、位相変調パルス信号となる。例えば、基準パルス周波数ｆＹ０を次の式（７）で表わし、変調周波数ｆＹＬを次の式（８）で表わすと、周波数変調させた変調パルス信号ｆＹは次の式（９）で表せられる。
ｆＹ０＝Ａｓｉｎ（ω０ｔ＋φ０） （７）
ｆＹＬ＝Ｂｓｉｎ（ω１ｔ＋φ１） （８）
ｆＹ＝Ａｓｉｎ（ω０ｔ＋φ０＋Ｃｓｉｎ（ω１ｔ）） （９）
また、次の式（１０）で表わすように、基準パルス周波数ｆＹ０に、変調パルス信号から得られるサイン波を加算することでも位相変調パルス信号ｆＹ´を得ることができる。
ｆＹ´＝ｆＹ０＋Ｃ´ｓｉｎ（ｔ・ｆＹＬ／ｆＹ０×２π） （１０）

さらには、基準パルスのパルス波長ＬＹ０に、変調パルス信号の波長ＬＹＬから得られるサイン波を加算することで、位相変調パルス信号の波長ＬＹを得ることができる。

図２３に示すように、得られる位相変調パルス信号は、変調パルス信号の信号間隔に応じて、基準パルス信号のパルス間隔が周期的に増減した信号となる。

また、露光装置４００においては、位相変調したパルス信号によらず、一定周波数の基準パルス信号を用いて加工ヘッド部４０３によるレーザ露光のパルス信号を制御し、移動機構部４０４による加工ヘッド部４０３の移動速度を周期的に増減させる構成としてもよい。この場合には、例えば、図２４に示すように、加工ヘッド部４０３の移動速度を周期的に増減する。図２４に図示した移動速度は、基準移動速度±σの移動速度の例である。この移動速度は、ロール状部材４０１の回転と同期させることが好ましく、例えば、Ｚ相信号における速度が図２４に示す速度となるように制御する。

以上は、パターン４０６が周期的な位相変調で制御された場合であるが、周期的でなくランダムな位相変調によってパターン４０６を形成することもできる。例えば第１方向Ｄ１においては、ピッチＰｙは、パルス周波数に反比例するので、パルス周波数に、最大位相ずれが１／１０になるようにランダム周波数変調を行うと、ピッチＰｙは、ピッチＰｙの１／１０の最大変動幅δ１を有し、ランダムにピッチＰｙが増減したパターンを得ることができる。

回転と同期した基準信号の制御頻度については、ロール１周毎など複数回以上の頻度による基準信号により、変調パルス信号を制御してもよく、露光初期に設定した初期の基準信号のみで制御してもよい。初期の基準信号のみで制御する場合、回転制御部４０２の回転数に変調が生じた場合、露光パルス信号に位相変調が生じることとなる。なんとなれば、ナノオーダーの回転制御であるため、回転制御部４０２のわずかな電位変動でも、ナノオーダーのピッチ変動が生じ、それが積算されるためである。仮に５００ｎｍピッチのパターンピッチの場合、ロール外周長が２５０ｍｍであると、５０万回のレーザ露光となり、１万回毎に１ｎｍのずれでも、５０ｎｍのずれとなる。

同じピッチ、同じ長周期でも、基準信号の制御頻度の調整により、図１２および図１４に示す配置の微細構造を作成することが可能となる。図１２に示す配置の微細構造を形成する場合は、基準信号の制御頻度を下げており、図１４に示す配置の微細構造を形成する場合は基準信号の制御頻度を上げている。そのため、図１４に示す配置においては、該当するドットの第２方向Ｄ２の位相（位置）がそろっており、図１２に示す配置においては、該当するドットの第２方向Ｄ２の位相（位置）にずれが生じる。図１３および図１５に示す配置の関係も同様である。

さらに、同様の理由により、第１方向Ｄ１のピッチＰｙ、第２方向Ｄ２のピッチＰｘが、各々等ピッチであっても、図２０に示す第２の実施の形態に係る光学用基材６０のように、Ｘ軸方向において隣接する第１ドット列６２−１および第２ドット列６２−２との間のＹ軸方向におけるシフト量α１と、第２トッド列６２−２およびこの第２ドット列６２−２に隣接する第三ドット列６２−３との間のシフト量α２とが、互いに異なるように設けられ、シフト量α１とシフト量α２の差分は一定でない。

この構成により、基材本体の主面内における斜め方向の複数のドット６１間のピッチＰ１〜ピッチＰ３が不規則となり、繰り返しパターンの周期性が低減されるので、凹凸構造による光散乱性がより強まる。

露光装置４００により、表面に設けられたレジスト層が露光されたロール状部材４０１を現像し、現像したレジスト層をマスクとして、ドライエッチングによりエッチング層をエッチングする。エッチング後、残渣のレジスト層を除去すると、ロールツーロールナノインプリントモールドを得ることができる。

上記のように得られたパターン４０６を、所定の基材に転写し、本実施の形態に係る光学用基材を得る方法としては特に限定されるものではなく、例えば、ナノインプリントリソグラフィ法により所定の基材表面にパターンを転写し、転写パターン部分をマスクとして、ドライエッチングにより基材をエッチングすることでパターン４０６を基材に転写することができる。具体的には、パターン４０６を形成したロール状部材４０１を円筒型モールド（ロールツーロールナノインプリントモールド）として用いる。基材の表面側に有機材料からなるレジスト層を形成し、このレジスト層に円筒型モールドを押し付けて、パターン４０６をレジスト層に転写した後、レジスト層および基材を表面側からエッチングすることで基材の表面側に微細凹凸構造を形成し、本実施の形態の光学用基材とすることができる。

また、円筒型モールド（ロール状部材４０１）からパターン４０６を直接基材に転写するのではなく、パターン４０６を一度フィルムに転写し、樹脂モールドを形成してから、この樹脂モールドによるナノインプリントリソグラフィ法により基材上にパターンを形成し、本実施の形態に係る光学用基材を得る方法も挙げられる。この方法によれば、モールドの利用効率を高めて、基材の平坦性を吸収できるため、パターンを基材に転写する方法としては、樹脂モールドによるナノインプリントリソグラフィ法がより好ましい。

円筒型モールドから樹脂モールドにパターン４０６を転写する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、直接ナノインプリント法が適用できる。直接ナノインプリント法としては、所定温度で加熱しながら円筒型モールドのパターン４０６に熱硬化性樹脂を充填し、円筒型モールドを冷却してから硬化した熱硬化性樹脂を離型して転写する熱ナノインプリント法や、円筒型モールドのパターン４０６に充填した光硬化性樹脂に所定の波長の光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させてから、円筒型モールドから硬化した光硬化性樹脂を離型して転写する光ナノインプリント法が挙げられる。

円筒型モールド（ロール状部材４０１）は、シームレスの円筒状モールドであるため、特に、ロールツーロールナノインプリントにより樹脂モールドを連続転写することに好適である。

また、パターン４０６を転写した樹脂モールドから電鋳により電鋳モールドを作製し、この電鋳モールドによりナノインプリントリソグラフィ法によりパターンを形成する方法も挙げられる。電鋳モールドを形成した場合は、元型となる円筒型モールドの寿命を延ばす点で好ましく、電鋳モールドを一度形成する方式においても、基材の平坦性を吸収できるため、さらに樹脂モールドを形成する方法が好ましい。

さらに、樹脂モールド法においては、繰り返し転写が容易であるため好ましい。ここでの「繰り返し転写」とは、（１）凸凹パターン形状を有する樹脂モールド（＋）から、転写反転した凹凸パターン転写物を複数製造すること、または、（２）特に硬化性樹脂組成物を転写剤として用いる場合において、樹脂モールド（＋）から反転した転写体（−）を得て、次に転写体（−）を樹脂モールド（−）として、反転転写した転写体（＋）を得て、凸凹／凹凸／凸凹／凹凸／・・・／を繰り返しパターン反転転写することのいずれか一方、あるいは両方を意味する。

レジスト層により基材の表面側にパターンを形成したのち、レジスト層をマスクとして、エッチングにより基材に凹凸を形成する。エッチング方法としては、レジスト層をマスクとして基材に凹凸を形成できれば、特に限定されるものではなく、ウェットエッチング、ドライエッチングなどが適用できる。特に、基材の凹凸を深く形成できるためドライエッチング法が好ましい。ドライエッチング法の中でも異方性ドライエッチングが好ましく、ＩＣＰ−ＲＩＥ、ＥＣＭ−ＲＩＥが好ましい。ドライエッチングに使用する反応ガスとしては、基材の材質と反応すれば、特に限定されるものではないが、ＢＣｌ３、Ｃｌ２、ＣＨＦ３、あるいはこれらの混合ガスが好ましく、適宜、Ａｒ、Ｏ２などを混合できる。

以下、本発明の効果を明確にするために行った実施例をもとに本発明をより詳細に説明する。なお、実施例における材料、使用組成、処理工程などは例示的なものであり、適宜変更して実施することが可能である。その他、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、適宜変更して実施することが可能である。そのため、本発明は以下の実施例によって何ら限定されるものではない。

［実施例１］
（円筒状金型作製（樹脂モールド作製用鋳型の作製））

円筒状金型の基材としては、直径８０ｍｍ、長さ５０ｍｍの円筒型石英ガラスロールを用いた。この円筒型石英ガラスロール表面に、次の方法により半導体パルスレーザを用いた直接描画リソグラフィ法により微細構造（微細凹凸構造）を形成した。

まず、この石英ガラス表面の微細構造上にスパッタリング法によりレジスト層を成膜した。スパッタリング法は、ターゲット（レジスト層）として、ＣｕＯ（８ａｔｍ％Ｓｉ含有）を用いて、ＲＦ１００Ｗの電力で実施した。成膜後のレジスト層の膜厚は２０ｎｍであった。以上のように作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｘ軸方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：８０ｎｍ
変動幅δ２のＸ軸方向の長周期ＰｘＬ ：５μｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：１００ｎｍ
変動幅δ１のＹ軸方向の長周期ＰｙＬ ：５μｍ

Ｙ軸方向ピッチＰｙは次のように決定される。

スピンドルモーターのＺ相信号を基準に、１周に要する時間Ｔが測定され、線速度ｓから周長Ｌが計算され、次の式（１１）が得られる。
Ｌ＝Ｔ×ｓ （１１）

目標ピッチをＰｙとして、Ｌ／Ｐｙが整数になるように目標ピッチＰｙの０．１％以下の値を足して調整し、実効ピッチＰｙ’を次の式（１２）によって得る。
Ｌ／Ｐｙ’＝ｍ （ｍは整数） （１２）

目標ピッチＰｙと実効ピッチＰｙ’とは、厳密にはＰｙ≠Ｐｙ’であるが、Ｌ／Ｐｙ≒１０^７であるので、Ｐｙ／Ｐｙ’≒１０^−７となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。同様に、長周期ＰｙＬも、Ｌ／ＰｙＬが整数になるように実効長周期ＰｙＬ’を次の式（１３）によって得る。
Ｌ／ＰｙＬ’＝ｎ （ｎは整数） （１３）

この場合も、厳密にはＰｙＬ≠ＰｙＬ’であるが、Ｌ／ＰｙＬ≒１０^５であるので、ＰｙＬ／ＰｙＬ’≒１０^−５となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。

次に実効ピッチＰｙ’から、式（１４），（１５）により、基準パルス周波数ｆｙ０、変調周波数ｆｙＬが算出される。
ｆｙ０＝ｓ／Ｐｙ’ （１４）
ｆｙＬ＝ｓ／ＰｙＬ’ （１５）

最後に、式（１４）、（１５）から、スピンドルモーターのＺ相信号からの経過時間ｔにおけるパルス周波数ｆｙが、式（１６）のように決定される。
ｆｙ＝ｆｙ０＋δ１×ｓｉｎ（ｔ×（ｆｙＬ／ｆｙ０）×２π） （１６）

Ｘ軸方向の軸送り速度は次のように決定される。

スピンドルモーターのＺ相信号を基準に、１周に要する時間Ｔが測定され、Ｘ軸方向ピッチＰｘから、軸方向の基準送り速度Ｖｘ０が次の式（１７）のように決定される。
Ｖｘ０＝Ｐｘ／Ｔ （１７）

Ｘ軸方向の長周期ＰｘＬから、時刻ｔにおける軸送り速度Ｖｘを次の式（１８）で決定し、スキャンする。
Ｖｘ＝Ｖｘ０＋Ｖδ２・ｓｉｎ（Ｐｘ／ＰｘＬ×ｔ×２π） （１８）

ここで、Ｖδ２は、ｘ軸方向の長周期ＰｘＬにおける速度変動幅であり、長周期ＰｘＬのピッチ変動幅δ２，Ｐｘ，Ｖｘ０により、次の式（１９）で示される。
Ｖδ２＝δ２×Ｖｘ０／Ｐｘ （１９）

次に、レジスト層を現像する。レジスト層の現像は、０．０３ｗｔ％のグリシン水溶液を用いて、処理時間２４０秒の条件で実施した。次に、現像したレジスト層をマスクとし、ドライエッチングによるエッチング層のエッチングを行った。ドライエッチングは、エッチングガスとしてＳＦ_６を用い、処理ガス圧１Ｐａ、処理電力３００Ｗ、処理時間５分の条件で実施した。次に、表面に微細構造が付与された円筒状金型から、残渣のレジスト層のみをｐＨ１の塩酸で６分間の条件で剥離して円筒モールド（転写用モールド）を作製した。

（樹脂モールドの作製）
得られた円筒状の石英ガラスロール表面（転写用モールド）に対し、デュラサーフＨＤ−１１０１Ｚ（ダイキン化学工業社製）を塗布し、６０℃で１時間加熱後、室温で２４時間静置、固定化した。その後、デュラサーフＨＤ−ＺＶ（ダイキン化学工業社製）で３回洗浄し、離型処理を施した。

次に、得られた円筒モールドからリール状樹脂モールドを作製した。ＯＰＴＯＯＬ ＤＡＣ ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製 Ｍ３５０）およびＩｒｇａｃｕｒｅ １８４（Ｃｉｂａ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。次に、この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚６μｍになるように塗布した。

次いで、円筒モールド（円筒状金型）に対し、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ^２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。

樹脂モールドを走査型電子顕微鏡で観察したところ、断面形状がφ４００ｎｍ、ｈ８００ｎｍの凸部がつぎの長周期構造を有する周期構造で形成されていた。
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｘ軸方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：８０ｎｍ
変動幅δ２のＸ軸方向の長周期ＰｘＬ ：５μｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：１００ｎｍ
変動幅δ１のＹ軸方向の長周期ＰｙＬ ：５μｍ

（電子顕微鏡）
装置；ＨＩＴＡＣＨＩ ｓ−５５００
加速電圧；１０ｋＶ
ＭＯＤＥ；Ｎｏｒｍａｌ

（反転樹脂モールドの作製）
次に、ＯＰＴＯＯＬ ＤＡＣ ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製 Ｍ３５０）、およびＩｒｇａｃｕｒｅ １８４（Ｃｉｂａ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚２μｍになるように塗布した。

次いで、上記リール状樹脂モールドに、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ^２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写された透明樹脂モールドシート（長さ２００ｍｍ、幅３００ｍｍ）を得た。

（ナノインプリントリソグラフィ）
φ２”厚さ０．３３ｍｍのＣ面サファイア基材上に、マスク材料をスピンコーティング法（２０００ｒｐｍ、２０秒）により塗布し、レジスト層を形成した。マスク材料は、感光性樹脂組成物の固形分を５重量％になるようにプロピレングリコールモノメチルエーテルで希釈した塗布溶液を作製した。

（感光性樹脂組成物）
感光性樹脂組成物としては、３−エチル−３｛［３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ］メチル｝オキセタン（ＯＸＴ−２２１、東亜合成社製）２０重量部、３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボン酸３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（和光純薬社製）８０重量部、フェノキシジエチレングリコールアクリレート（アロニックス（登録商標）Ｍ−１０１Ａ、東亜合成社製）５０重量部、エチレンオキサイド変性ビスフェノールＡジアクリレート（アロニックス（登録商標）Ｍ−２１１Ｂ、東亜合成社製）５０重量部、ＤＴＳ−１０２（みどり化学社製）８重量部、１，９−ジブトキシアントラセン（アントラキュア（登録商標）ＵＶＳ−１３３１、川崎化成社製）１重量部、Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）１８４（Ｃｉｂａ社製）５重量部およびオプツール（登録商標） ＤＡＣ ＨＰ（２０％固形分、ダイキン工業社製）４重量部、を混合して使用した。

レジスト層を形成したサファイア基材上に、透明樹脂モールドシートを７０ｍｍ×７０ｍｍ（□７０ｍｍ）に切断し貼り合わせた。貼り合わせには、サンテック社製のフィルム貼合装置（ＴＭＳ−Ｓ２）を使用し、貼合ニップ力９０Ｎ、貼合速度１．５ｍ／ｓで貼り合わせた。次に、貼合し一体化した透明樹脂モールド／レジスト層／サファイア基材とを、□７０ｍｍ×ｔ１０ｍｍの透明シリコーン板（硬度２０）２枚で挟んだ。その状態で、エンジニアリングシステム社製のナノインプリント装置（ＥＵＮ−４２００）を用いて、０．０５ＭＰａの圧力でプレスした。プレスした状態で、透明樹脂モールド側から紫外線を２５００ｍＪ／ｃｍ^２で照射し、レジスト層を硬化させた。硬化後、透明シリコーン板と透明樹脂モールドを剥離し、Ｃ面状にパターンが形成されたレジスト／サファイア積層体を得た。

（エッチング）
反応性イオンエッチング装置（ＲＩＥ−１０１ｉＰＨ、サムコ株式会社製）を用い、下記エッチング条件でサファイアをエッチングした。
エッチングガス：Ｃｌ２／（Ｃｌ２＋ＢＣｌ３）＝０．１
ガス流量：１０ｓｃｃｍ
エッチング圧力：０．１Ｐａ
アンテナ：５０ｗ
バイアス：５０ｗ

エッチング後、サファイア基材の断面を電子顕微鏡で観察したところ、断面形状φ４００ｎｍ、ｈ＝２５０ｎｍの凸部が、ナノインプリントに使用したリール状透明樹脂モールドと同様の長周期構造を含む周期構造であった。

（半導体発光素子の形成）
得られたサファイア基材上に、ＭＯＣＶＤにより、（１）ＡｌＧａＮ低温バッファ層、（２）ｎ型ＧａＮ層、（３）ｎ型ＡｌＧａＮクラッド層、（４）ＩｎＧａＮ発光層（ＭＱＷ）、（５）ｐ型ＡｌＧａＮクラッド層、（６）ｐ型ＧａＮ層、（７）ＩＴＯ層を連続的に積層した。サファイア基材上の凹凸は、（２）ｎ型ＧａＮ層の積層時に埋められて、平坦化する製膜条件とした。さらに、エッチング加工し電極パッドを取り付けた。

この状態で、プローバを用いてｐ電極パッドとｎ電極パッドの間に２０ｍＡの電流を流し発光出力を測定した。比較例１との発光出力比を表１に示す。

［実施例２］
実施例１と同様に作製した円筒状金型を線速度ｓ＝３．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：１７３ｎｍ
Ｘ軸方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：１７ｎｍ
変動幅δ２のＸ軸方向の長周期ＰｘＬ ：５μｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：２００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：２０ｎｍ
変動幅δ１のＹ軸方向の長周期ＰｙＬ ：５μｍ

以下、実施例１と同様の操作により、表面に微細構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。

樹脂モールドを走査型電子顕微鏡で観察したところ、断面形状がφ１５０ｎｍ±１５ｎｍ、ｈ２６０ｎｍ±３０ｎｍの凸部がつぎの長周期構造を有する周期構造で形成されていた。
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：１７３ｎｍ
Ｘ軸方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：１７ｎｍ
変動幅δ２のＸ軸方向の長周期ＰｘＬ ：５μｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：２００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：２０ｎｍ
変動幅δ１のＹ軸方向の長周期ＰｙＬ ：５μｍ

ドット径とドット高さの最大値は、最も周囲とのドット間距離が狭いドットにおいて観察され、ドット径とドット高さの最小値は、最も周囲とのドット間距離が広いドットにおいて観察され、その間のドット径は、ドット間距離の変動幅の変調と同様な変調曲線を示した。

以下、実施例１と同様に半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。発光出力比を表１に示す。

［実施例３］
実施例１と同様に作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：２６０ｎｍ
Ｘ軸方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：２６ｎｍ
変動幅δ２のＸ軸方向の長周期ＰｘＬ ：３．６４μｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：３００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：３０ｎｍ
変動幅δ１のＹ軸方向の長周期ＰｙＬ ：４．２μｍ

次に実施例１と同様に、表面構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）が得られた。

次に、作製したリール状透明樹脂モールドの表面を走査型電子顕微鏡により観察した。電子顕微鏡写真を図２５に示す。図２５は、平面視における凹凸構造の電子顕微鏡写真である。図２５からわかるように、この微細構造においては、Ｙ軸方向（上下方向）、Ｘ軸方向（左右方向）ともに、ナノオーダーの凸部が不定間隔で配列され、各ピッチは、上記したピッチが、長周期で繰り返し配列されている。

以下、実施例１と同様に半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。発光出力比を表１に示す。

［実施例４］
実施例１と同様に作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：２００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：２００ｎｍ

ピッチＰｙの基準信号の制御を初期のみとした。

次に実施例１と同様に、表面構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）が得られた。

次に、作製したリール状透明樹脂モールドの表面を走査型電子顕微鏡により観察した。電子顕微鏡写真を図２６に示す。図２６から分かるように、この微細構造においては、Ｙ軸方向（上下方向）において設定したピッチＰｙで凸部が列状に配列されている。また、この列状の凸部は、Ｘ軸方向（左右方向）において所定のピッチＰｘで繰り返し設けられていることがわかる。また、Ｘ軸方向において隣接して配列された列状の凸部間において、シフト量αが不規則であることがわかる
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：２００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：２００ｎｍ

以下、実施例１と同様に半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。発光出力比を表１に示す。

［実施例５］
円筒状モールドの作製において、露光用半導体レーザの発光周波数にランダム信号を重畳し、Ｙ軸方向のピッチＰｙに下記に示す変動幅δを設けた。
Ｙ軸方向ピッチ Ｐｙ：２００ｎｍ±１０ｎｍ

以下、実施例１と同様に半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。発光出力比を表１に示す。

［実施例６］
基材をＳｉＣとした以外は、実施例４と同様にしてＳｉＣ基材（光学用基材）および半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。発光出力比を表１に示す。

［実施例７］
実施例１と同様にして、表面に微細構造が反転転写された透明樹脂モールドシート（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。

（積層半導体層の形成）
φ２”厚さ０．３７ｍｍのＣ面サファイア基材上に、ＭＯＣＶＤにより、（１）ＡｌＧａＮ低温バッファ層、（２）ｎ型ＧａＮ層、（３）ｎ型ＡｌＧａＮクラッド層、（４）ＩｎＧａＮ発光層（ＭＱＷ）、（５）ｐ型ＡｌＧａＮクラッド層、（６）ｐ型ＧａＮ層を連続的に積層し、積層半導体層を形成した。

（ナノインプリントリソグラフィ）
得られた積層半導体層の最表面の（６）ｐ型ＧａＮ層上に、マスク材料をスピンコーティング法（２０００ｒｐｍ、２０秒）により塗布し、レジスト層を形成した。マスク材料は、感光性樹脂組成物の固形分を５重量％になるようにプロピレングリコールモノメチルエーテルで希釈した塗布溶液を作製した。感光性樹脂組成物は、実施例１と同一組成のものを使用した。

レジスト層を形成したＧａＮ面上に、透明樹脂モールドシートを７０ｍｍ×７０ｍｍ（□７０ｍｍ）に切断し貼り合わせた。貼り合わせには、サンテック社製のフィルム貼合装置（ＴＭＳ−Ｓ２）を使用し、貼合ニップ力９０Ｎ、貼合速度１．５ｍ／ｓで貼り合わせた。次に、貼合し一体化した透明樹脂モールド／レジスト層／ＧａＮ層／サファイア基材を、□７０ｍｍ×ｔ１０ｍｍの透明シリコーン板（硬度２０）２枚で挟んだ。その状態で、エンジニアリングシステム社製のナノインプリント装置（ＥＵＮ−４２００）を用いて、０．０５ＭＰａの圧力でプレスした。プレスした状態で、透明樹脂モールド側から紫外線を２５００ｍＪ／ｃｍ^２で照射し、レジスト層を硬化させた。硬化後、透明シリコーン板と透明樹脂モールドを剥離し、Ｃ面状にパターンが形成されたレジスト／ＧａＮ／サファイア積層体を得た。

（エッチング）
反応性イオンエッチング装置（ＲＩＥ−１０１ｉＰＨ、サムコ株式会社製）を用い、下記エッチング条件でＧａＮ半導体層をエッチングした。
エッチングガス：Ｃｌ２／（Ｃｌ２＋ＢＣｌ３）＝０．１
ガス流量：１０ｓｃｃｍ
エッチング圧力：０．１Ｐａ
アンテナ：５０ｗ
バイアス：５０ｗ

エッチング後、ＧａＮ面上を電子顕微鏡で観察したところ、断面形状φ４００ｎｍ、ｈ＝５０ｎｍの凸部が、ナノインプリントに使用したリール状透明樹脂モールドと同様の長周期構造を含む周期構造であった。

（半導体発光素子の形成）
凹凸パターンが形成された積層半導体層表面のＧａＮ面上に、さらに透明導電膜としてＩＴＯ層をスパッタにより形成した。さらに、エッチング加工し電極パッドを取り付けた。

この状態で、プローバを用いてｐ電極パッドとｎ電極パッドの間に２０ｍＡの電流を流し発光出力を測定した。この実施例７と、下記比較例１との発光出力比を表１に示す。

［実施例８］
実施例１と同様にして、表面に微細構造が反転転写された透明樹脂モールドシート（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。

（積層半導体層の形成）
φ２”厚さ０．３７ｍｍのＣ面サファイア基材上に、ＭＯＣＶＤにより、（１）ＡｌＧａＮ低温バッファ層、（２）ｎ型ＧａＮ層、（３）ｎ型ＡｌＧａＮクラッド層、（４）ＩｎＧａＮ発光層（ＭＱＷ）、（５）ｐ型ＡｌＧａＮクラッド層、（６）ｐ型ＧａＮ層、（７）ＩＴＯ層を連続的に積層し、積層半導体層を形成した。

（ナノインプリントリソグラフィ）
得られた積層半導体層の最表面の（７）ＩＴＯ層上に、マスク材料をスピンコーティング法（２０００ｒｐｍ、２０秒）により塗布し、レジスト層を形成した。マスク材料は、感光性樹脂組成物の固形分を５重量％になるようにプロピレングリコールモノメチルエーテルで希釈した塗布溶液を作製した。感光性樹脂組成物は、実施例１と同一組成であった。

レジスト層を形成したＩＴＯ面上に、透明樹脂モールドシートを７０ｍｍ×７０ｍｍ（□７０ｍｍ）に切断し貼り合わせた。貼り合わせには、サンテック社製のフィルム貼合装置（ＴＭＳ−Ｓ２）を使用し、貼合ニップ力９０Ｎ、貼合速度１．５ｍ／ｓで貼り合わせた。次に、貼合し一体化した透明樹脂モールド／レジスト層／ＩＴＯ層／ＧａＮ層／サファイア基材を、□７０ｍｍ×ｔ１０ｍｍの透明シリコーン板（硬度２０）２枚で挟んだ。その状態で、エンジニアリングシステム社製のナノインプリント装置（ＥＵＮ−４２００）を用いて、０．０５ＭＰａの圧力でプレスした。プレスした状態で、透明樹脂モールド側から紫外線を２５００ｍＪ／ｃｍ^２で照射し、レジスト層を硬化させた。硬化後、透明シリコーン板と透明樹脂モールドを剥離し、Ｃ面状にパターンが形成されたレジスト／ＩＴＯ／ＧａＮ／サファイア積層体を得た。

（エッチング）
反応性イオンエッチング装置（ＲＩＥ−１０１ｉＰＨ、サムコ株式会社製）を用い、下記エッチング条件でＩＴＯ層をエッチングした。
エッチングガス：Ｃｌ２／（Ｃｌ２＋ＢＣｌ３）＝０．１
ガス流量：１０ｓｃｃｍ
エッチング圧力：０．１Ｐａ
アンテナ：５０ｗ
バイアス：５０ｗ

エッチング後、ＩＴＯ面上を電子顕微鏡で観察したところ、断面形状φ４００ｎｍ、ｈ＝５０ｎｍの凸部が、ナノインプリントに使用したリール状透明樹脂モールドと同様の長周期構造を含む周期構造であった。

（半導体発光素子の形成）
凹凸パターンが形成された積層半導体層表面のＩＴＯ面上に、さらに、エッチング加工し電極パッドを取り付けた。

この状態で、プローバを用いてｐ電極パッドとｎ電極パッドの間に２０ｍＡの電流を流し発光出力を測定した。この実施例８と、下記比較例１との発光出力比を表１に示す。

［比較例１］
実施例１と同様の条件で通常のフラットなサファイア基材上に半導体発光層を形成し、同様の方法で発光出力を測定した。

［比較例２］
通常のフォトリソグラフィ法により、直径３μｍ、ピッチ６μｍ、高さ２μｍの六方配置の凹凸構造をサファイア基材上に設けた。その後、実施例１と同様の条件で半導体発光層を形成し、同様の方法で発光出力を測定した。

［比較例３］
実施例１と同様の方法で、半導体レーザを用いた直接描画リソグラフィ法によりナノパターンの微細構造（微細凹凸構造）を石英ガラス表面に形成した。Ｘ軸方向、Ｙ軸方向のピッチは同じで、ピッチ変動がない六方配列とした。
Ｘ軸方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
その後、実施例１と同様の方法で、半導体発光層を形成し、発光出力を測定した。

［比較例４］
半導体レーザを用いた直接描画リソグラフィ法によりナノパターンの微細構造（微細凹凸構造）を石英ガラス表面に形成した。Ｘ軸方向、Ｙ軸方向のピッチは同じで、ピッチ変動がない六方配列とした。
Ｘ軸方向ピッチ Ｐｘ：２００ｎｍ
Ｙ軸方向ピッチ Ｐｙ：２００ｎｍ
上記以外は、実施例１と同様にしてサファイア基材（光学用基材）および半導体発光素子を作製し、発光出力を測定した。結果を表１に示す。

［比較例５］
通常のフォトリソグラフィ法により、直径３μｍ、ピッチ６μｍ、高さ５０ｎｍの六方配置の凹凸構造をサファイア基材上のｐ型ＧａＮ層上に設けた。その後、実施例７と同様の条件で半導体発光素子を形成し、同様の方法で発光出力を測定した。

［比較例６］
通常のフォトリソグラフィ法により、直径３μｍ、ピッチ６μｍ、高さ５０ｎｍの六方配置の凹凸構造を実施例８に用いた積層半導体層上に設けた。その後、実施例８と同様の条件で半導体発光素子を作製し、同様の方向で発光出力を測定した。

表１は、比較例１の出力を１として、発光出力比として示している。表１から、本実施の形態に係る光学用基材（実施例１〜実施例６）によれば、従来の平坦なサファイア基材（比較例１）、μオーダーの凹凸を有するサファイア基材（比較例２）、ピッチ変動がないナノオーダーの凹凸を有するサファイア基材（比較例３）に比べ、サファイア基材上に成膜した半導体層中の転位欠陥数を減らすことができ、また、周期性が乱れた凹凸パターンに起因する光散乱により導波モードを解消して光取り出し効率を上げることができるため、高い発光効率を有する半導体発光素子を得ることができることがわかった。

また、表１から、本実施の形態に係る半導体発光素子（実施例７、８）によれば、従来の平坦な最表層（比較例１）、マイクロオーダーの凹凸を有するＧａＮ最表層（比較例４）、マイクロオーダーの凹凸を有するＩＴＯ最表層（比較例５）に比べ、透明導電膜、ｐ電極パッドとのコンタクト抵抗を低減し、また、周期性が乱れた凹凸パターンに起因する光散乱により導光モードを解消して光取り出し効率を上げることができるため、高い発光効率を有することがわかった。

なお、本発明は上記実施の形態に限定されず、さまざまに変更して実施可能である。上記実施の形態において、添付図面に図示されている大きさや形状などについては、これに限定されず、本発明の効果を発揮する範囲内で適宜変更が可能である。その他、本発明の目的の範囲を逸脱しない限りにおいて適宜変更して実施可能である。

本発明によれば、光学用基材、および半導体発光素子に備えられた微細構造層によって、半導体層中の転位欠陥数を減らすことにより内部量子効率ＩＱＥを改善し、あるいは、ｐ型半導体層のオーミックコンタクトを向上させて電子注入効率ＥＩＥを改善し、かつ、光散乱により導波モードを解消して光取り出し効率ＬＥＥを高めることにより、ＬＥＤの発光効率を向上させることができる。したがって、本発明の光学用基材および半導体発光素子は、高い発光効率を有するため、電力の有効活用ができ、省エネルギーに大きく貢献できる。

本出願は、２０１１年８月３１日出願の特願２０１１−１８８８０３および特願２０１１−１８８８０４、２０１１年１０月１８日出願の特願２０１１−２２９１２１、２０１２年２月１０日出願の特願２０１２−２７５４８、特願２０１２−２７５４９および特願２０１２−２７５５０、並びに、２０１２年４月１０日出願の特願２０１２−８９２３０に基づく。これらの内容は全てここに含めておく。

Claims (20)

1. 基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、
   前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であって、
   不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、
   前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
   前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする光学用基材。
   Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ （１）
   Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ （２）
2. 前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、
   前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
3. 前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
   前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
   前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
   Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ （３）
   Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ （４）
4. 前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
   前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
   前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項２に記載の光学用基材。
   Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ （３）
   Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ （４）
5. 前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
   前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
   前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項３に記載の光学用基材。
   Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ （５）
   Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ （６）
6. 前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
   前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
   前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項４に記載の光学用基材。
   Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ （５）
   Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ （６）
7. 基材の主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部で構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材の主面内の第１方向において前記複数のドットが一定間隔のナノオーダーのピッチＰｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を前記第１方向に直交する第２方向に一定間隔のナノオーダーのピッチＰｘで並設し、
   隣接する第１ドット列および第２ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α１と、前記第２ドット列および前記第２ドット列に隣接する第３ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α２とが互いに異なることを特徴とする光学用基材。
8. 前記シフト量α１と前記シフト量α２の差分が一定でないことを特徴とする請求項７に記載の光学用基材。
9. 請求項１から請求項８のいずれかに記載の光学用基材を、少なくとも１つ以上構成に含むことを特徴とする半導体発光素子。
10. 請求項１から請求項８のいずれかに記載の光学用基材を転写賦形によって製造するためのインプリント用モールドであって、該インプリント用モールドは、該光学用基材主面上の配置されたドットと嵌合する形状を有することを特徴とするインプリント用モールド。
11. 請求項１記載の光学用基材を転写腑形によって製造するための、インプリント用モールド表面に配置されるドットパターンに対応するドットパターンを、レジスト層で被覆されたロール状部材の表面をレーザ光でパルス露光して、前記レジスト層に複数の露光部からなる露光パターンを形成する露光方法であって、
    回転制御部により、前記ロール状部材を中心軸周りに回転させ、
    露光制御部により、加工ヘッド部から前記レーザ光を照射するよう制御し、
    軸方向移動手段により、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って移動させ、
    前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて、位相変調させたパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御することを特徴とする露光方法。
12. 前記軸方向移動手段により、前記加工ヘッド部を前記ロール状部材の長軸方向に沿って周期的に変化する移動速度で移動させ、および／または、前記露光制御部により、前記回転制御部の回転と同期した基準信号に基づいて制御したパルス信号に基づくパルス露光を繰り返し、前記ロール状部材の円周に沿って前記露光パターンを形成するよう前記加工ヘッド部を制御することを特徴とする請求項１１に記載の露光方法。
13. 前記ロール状部材の円周に沿って形成される前記露光パターンの長さおよび間隔の少なくとも一方が、前記パルス信号に対して、複数個のパルス長で制御されることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
14. 前記ロール状部材の円周に沿って形成される前記露光パターンのピッチおよびサイズが５０ｎｍ以上１μｍ以下であることを特徴とする請求項１１から請求項１３のいずれかに記載の露光方法。
15. 前記ロール状部材の表面を被覆する前記レジスト層は、熱反応型レジストからなることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
16. 前記レーザ光の波長は、５５０ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
17. 前記レーザ光は、対物レンズにより収束され、その焦点深度内に前記ロール状部材の表面が存在するようにオートフォーカスされることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
18. 前記加工ヘッド部に用いるレーザは、半導体レーザであることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
19. 前記加工ヘッド部に用いるレーザは、ＸｅＦ、ＸｅＣｌ、ＫｒＦ、ＡｒＦ、Ｆ２エキシマレーザのいずれかであることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。
20. 前記加工ヘッド部に用いるレーザは、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波のいずれかであることを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の露光方法。

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