JP5677432B2 - 有機el素子、表示装置および発光装置 - Google Patents
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Description
本発明の一態様に係る有機EL素子は、陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に配置され、有機材料を用いてなる発光層を含む、1または複数の層からなる機能層と、前記陽極と前記機能層との間に配置されたホール注入層と、前記発光層を規定するバンクと、を備え、前記ホール注入層は、酸化タングステンを含み、UPS測定に基づくUPSスペクトルにおいて、価電子帯の上端よりも低い結合エネルギー領域のフェルミ面近傍に隆起した形状を有し、XPS測定に基づく、前記酸化タングステンのタングステン原子に対する、前記タングステン原子および酸素原子以外のその他の原子の数密度の比が、0.83以下であり、前記バンクに規定された領域においては前記機能層側の表面の一部が他の部分よりも前記陽極側に位置する凹入構造に形成され、前記凹入構造における凹部の縁が前記バンクの一部で被覆されている。
以下、本発明の一態様に係る有機EL素子およびその製造方法、表示装置、発光装置を説明し、さらに各性能確認実験の結果と考察を述べる。なお、各図面における部材縮尺は、実際のものとは異なる。
図1は、本発明の一態様に係る有機EL素子を説明するための平面図である。
基板1は、例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、無蛍光ガラス、燐酸系ガラス、硼酸系ガラス、石英、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリエチレン、ポリエステル、シリコーン系樹脂、又はアルミナ等の絶縁性材料で形成されている。
また、凹部の縁4cの形状は、一例として示した図3のようなエッヂ形状よりも、多角形、あるいは丸みを帯びた形状とすることで、電界集中をより抑制できる。
以上の構成を持つ有機EL素子10a,10b,10cでは、酸化タングステンからなるホール注入層4の成膜後にその表面に所定の波長の紫外光が照射されているため、酸化タングステンの酸素欠陥に類する構造が形成する電子準位が維持されたまま、その表面から吸着物が最大限に除去されている。これにより、低駆動電圧で長寿命の有機EL素子となっている。
図5乃至図7は、本発明の一態様に係る有機EL素子の製造方法を説明する工程図である。
以上の有機EL素子10a,10b,10cの製造方法では、酸化タングステンからなるホール注入層4の成膜後、所定の波長の紫外光を照射する工程を含む。これにより、ホール注入層表面における酸化タングステンの酸素欠陥に類する構造が形成する電子準位を維持したまま、ホール注入層4の表面から吸着物を除去することができる。
次に、紫外光照射装置について説明する。図8に示す紫外光照射装置20は、有機EL素子10a,10b,10cの中間製品13に対し紫外光を照射するための装置であって、波長域が主として184.9nm超380nm以下である紫外光を出射する光源21と、当該光源21から出射した紫外光を前記中間製品13に向けて集光する反射鏡22と、それら光源21および反射鏡22を覆いかつ保持する筐体23と、前記光源21を点灯制御する制御部24とを備える。
以上、本発明の一態様に係る有機EL素子を実施の形態に基づいて具体的に説明してきたが、上記実施の形態は、本発明の構成および作用・効果を分かり易く説明するために用いた例であって、本発明の内容は、上記の実施の形態に限定されない。例えば、理解容易のために挙げた各部のサイズや材料などは、あくまでも典型的な一例に過ぎず、本発明がそれらサイズや材料などに限定されるものではない。例えば、以下のような変形例が考えられる。
本発明者は、有機EL素子の駆動電圧の増大や素子の寿命の低下を防止するため、製造工程において各層の形成後に、洗浄により各層の表面の吸着物を除去するプロセスを設けることを着想した。
本発明者がこれらの方法について鋭意検討した結果、酸化タングステンを含むホール注入層を有する有機EL素子において、UVオゾン洗浄および酸素プラズマ洗浄は、前記ホール注入層の洗浄には適していないことを見出した。
本実施の形態では、酸化タングステンからなるホール注入層4の成膜後、所定の条件で紫外光を照射することにより、ホール注入層4表面の吸着物を除去している。この吸着物除去効果については以下の実験で確認された。
バイアス:なし
出射角 :基板法線方向
まず、各サンプルをワイドスキャン測定したところ、観測された元素はいずれのサンプルもタングステン(W)、酸素(O)、および炭素(C)のみであった。そこで、Wの4f軌道(W4f)、およびCの1s軌道(C1s)のナロースキャンスペクトルの測定を行い、酸化タングステンからなるホール注入層4の表層数nmにおける、タングステン原子の数密度に対する炭素原子の数密度の相対値、すなわち、WとCとの組成比を求めた。なお、スペクトルから組成比を求めるためには、測定に使用した光電子分光装置に付属のXPS解析ソフトウェア「MultiPak」の組成比算出機能を使用した。
本実施の形態では、酸化タングステンからなるホール注入層4表面の吸着物を、紫外光照射で除去する際、ホール注入能力に作用する酸素欠陥に類する構造が形成する電子準位は、照射の影響はほとんど受けずに維持されている。この維持性については、以下の実験で確認された。
バイアス:なし
出射角 :基板法線方向
図13に、各サンプルのフェルミ面近傍のUPSスペクトルを示す。なお、以降、光電子分光(UPS、XPS)スペクトルは、横軸の結合エネルギーの原点はフェルミ面に採り、左方向を正の向きとした。照射なしサンプル、照射1分サンプル、照射10分サンプルのいずれも、図中に(I)で示したフェルミ面近傍の隆起構造が明確に確認できる。したがって、ホール注入能力に作用する酸素欠陥に類する構造が、紫外光の照射を受けても維持されていることがわかる。
本実施の形態の紫外光照射による、酸化タングステンからなるホール注入層4の表面の洗浄では、ある程度以上の照射時間において、その吸着物除去効果が飽和することが、以下の実験で確認された。
本実施の形態では、ホール注入能力に作用する酸素欠陥に類する構造が形成する電子準位が、少なくとも表面洗浄後からその表面に上層が積層されるまでの間において継続的に維持される。その根拠は以下の通りである。
紫外光照射によりホール注入層4を洗浄した本実施の形態に係る有機EL素子10a,10b,10cは、照射をしないで作製した有機EL素子に比べて素子特性が良い。これに関しては、以下の実験で確認された。
本実施の形態では、ホール注入層4の成膜後に所定の波長の紫外光を大気中にて照射することで、ホール注入層4の吸着物が除去されており、除去されたホール注入層4を用いた有機EL素子10は除去を行わない有機EL素子よりも低電圧駆動を実現する。この紫外光の波長については、以下の考察により規定された。
O + O2 → O3
また、さらにオゾンが分解し、再び酸素ラジカルが発生するための紫外光の波長は253.7nmである。
E=Nhc/λ(N:アボガドロ数、h:プランク定数、c:光速、λ:波長 )
上式より、波長184.9nmの紫外光のエネルギーは647kJ/mol、波長253.7nmの紫外光のエネルギーは472kJ/molに相当する。これらの値を表4と比較すると、本実施の形態の波長域の紫外光は、吸着物に見られる多くの原子間結合を切断できることがわかる。特に、後述するように、化学吸着の場合は、吸着物は酸化タングステンの酸素原子と主に単結合すると考えられるが、この吸着物との単結合のエネルギーは、大きくてもO−H結合の463kJ/mol(波長258nmに相当)程度であるから、本実施の形態の波長域の紫外光で切断が可能であることがわかる。また、物理吸着の場合は、化学吸着よりもはるかに結合が弱いため、これも紫外光照射で容易に除去される。
本実施の形態では、紫外光の照射後も、ホール注入層4表面の酸素欠陥に類する構造が形成する電子準位が継続的に維持され、したがって、ホール注入能力も安定して維持され、低駆動電圧の有機EL素子の製造を安定して行うことが可能である。この維持性に関して以下に考察する。
本願発明者らは、酸化タングステンを含むホール注入層を備えた有機EL素子の製造工程において、ホール注入層が膜減りすることを見出した。本願発明者らは、このホール注入層の膜減りがバンク形成工程にて発生しているものと推測した。そこでホール注入層の膜減り現象を究明するため、以下の確認実験を行った。
本発明者は、「背景技術」の欄において記載した、金属化合物を適用した有機EL素子に関し、鋭意研究により、発光面内における輝度ムラの発生や局所的な劣化による寿命の低下の可能性があることを新たに見出した。
図25は、本発明の一態様に係る表示装置等を示す斜視図である。図25に示すように、本発明の一態様に係る表示装置300は、R、G、又はBの光を出射する各ピクセルが行方向及び列方向にマトリックス状に規則的に配置されてなる有機ELディスプレイであって、各ピクセルが本発明の一態様に係る有機EL素子で構成されている。
図27は、本発明の一態様に係る発光装置を示す図であって、(a)は縦断面図、(b)は横断面図である。図27に示すように、発光装置400は、本発明の一態様に係る有機EL素子の製造方法により製造された有機EL素子410と、それら有機EL素子410が上面に実装されたベース420と、当該ベース420にそれら有機EL素子410を挟むようにして取り付けられた一対の反射部材430とを備え、照明装置や光源として用いられる。各有機EL素子410は、ベース420上に形成された導電パターン(不図示)に電気的に接続されており、前記導電パターンにより供給された駆動電力によって発光する。各有機EL素子410から出射された光の一部は、反射部材430によって配光が制御される。
4 ホール注入層
4a 凹部
4b 凹部の底面
4c 凹部の縁
4d 凹部の側面
5 バンク
5a,5b バンクの底面
5d 被覆部
6 発光層
8 陰極
10 有機EL素子
300 表示装置
400 発光装置
Claims (22)
- 陽極と、
陰極と、
前記陽極と前記陰極との間に配置され、有機材料を用いてなる発光層を含む、1または複数の層からなる機能層と、
前記陽極と前記機能層との間に配置されたホール注入層と、
前記発光層を規定するバンクと、を備え、
前記ホール注入層は、
酸化タングステンを含み、
UPS測定に基づくUPSスペクトルにおいて、価電子帯の上端よりも低い結合エネルギー領域のフェルミ面近傍に隆起した形状を有し、
XPS測定に基づく、前記酸化タングステンのタングステン原子に対する、前記タングステン原子および酸素原子以外のその他の原子の数密度の比が、0.83以下であり、
前記バンクに規定された領域においては前記機能層側の表面の一部が他の部分よりも前記陽極側に位置する凹入構造に形成され、
前記凹入構造における凹部の縁が前記バンクの一部で被覆されていることを
を特徴とする有機EL素子。 - 前記UPSスペクトルにおいて、前記隆起した形状は、前記価電子帯の上端に対し、1.8〜3.6eV低い結合エネルギー領域内に位置する、請求項1記載の有機EL素子。
- 前記酸化タングステンのタングステン原子に対する、前記その他の原子の数密度の比は、0.62以下である、請求項1記載の有機EL素子。
- 前記その他の原子は炭素原子である、請求項1記載の有機EL素子。
- 前記ホール注入層は、
UPS測定に基づくUPSスペクトルにおいて、価電子帯の上端よりも低い結合エネルギー領域のフェルミ面近傍に隆起した形状を有し、
XPS測定に基づく、前記酸化タングステンのタングステン原子に対する、前記タングステン原子および酸素原子以外のその他の原子の数密度の比が、0.83以下となるように、紫外線が照射されて構成されている、請求項1記載の有機EL素子。 - 前記バンクの一部は、前記ホール注入層の凹入構造における凹部の底面まで達し、前記バンクの側面は、前記凹部底面への到達点から頂点にかけて上り斜面になっている
ことを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子。 - 前記バンクの一部は、前記ホール注入層の凹入構造における凹部の底面まで達していない
ことを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子。 - 前記ホール注入層は、前記バンクの底面に沿って前記バンクの側方に延出している
ことを特徴とする請求項1に記載の有機EL素子。 - 前記ホール注入層の前記凹部の縁は、前記ホール注入層の上面において凹入されていない領域と前記凹部の側面とで形成された凸角部分である
ことを特徴とする、請求項1に記載の有機EL素子。 - 陽極と、
陰極と、
前記陽極と前記陰極との間に配置され、有機材料を用いてなる発光層を含む、1または複数の層からなる機能層と、
前記陽極と前記機能層との間に配置されたホール注入層と、
前記発光層を規定するバンクと、を備え、
前記ホール注入層は、
酸化タングステンを含み、
UPS測定に基づくUPSスペクトルにおいて、価電子帯の上端よりも低い結合エネルギー領域のフェルミ面近傍に隆起した形状を有し、
かつ、結合エネルギーが4.5〜5.4eVにおいて、ピーク形状を有し、
前記バンクに規定された領域においては前記機能層側の表面の一部が他の部分よりも前記陽極側に位置する凹入構造に形成され、
前記凹入構造における凹部の縁が前記バンクの一部で被覆されていることを
を特徴とする有機EL素子。 - 前記UPSスペクトルにおいて、前記隆起した形状は、前記価電子帯の上端に対し、1.8〜3.6eV低い結合エネルギー領域内に位置する、請求項10記載の有機EL素子。
- 前記ホール注入層は、
UPS測定に基づくUPSスペクトルにおいて、価電子帯の上端よりも低い結合エネルギー領域のフェルミ面近傍に隆起した形状を有し、
かつ、結合エネルギーが4.5〜5.4eVにおいて、ピーク形状を有するように、
紫外線が照射されて構成されている、請求項10記載の有機EL素子。 - 前記バンクの一部は、前記ホール注入層の凹入構造における凹部の底面まで達し、前記バンクの側面は、前記凹部底面への到達点から頂点にかけて上り斜面になっている
ことを特徴とする請求項10に記載の有機EL素子。 - 前記バンクの一部は、前記ホール注入層の凹入構造における凹部の底面まで達していない
ことを特徴とする請求項10に記載の有機EL素子。 - 前記ホール注入層は、前記バンクの底面に沿って前記バンクの側方に延出している
ことを特徴とする請求項10に記載の有機EL素子。 - 前記ホール注入層の前記凹部の縁は、前記ホール注入層の上面において凹入されていない領域と前記凹部の側面とで形成された凸角部分である
ことを特徴とする、請求項10に記載の有機EL素子。 - 請求項1〜16いずれかに記載の有機EL素子を備える表示装置。
- 請求項1〜16いずれかに記載の有機EL素子を備える発光装置。
- 前記凹入構造は、前記ホール注入層における前記機能層側の表面の一部が溶解されて窪んでいる、請求項1記載の有機EL素子。
- 前記ホール注入層は、前記機能層側の表面の一部が窪んだ部分の厚みが、前記窪んだ部分と連続する窪んでいない部分の厚みよりも薄い、請求項1記載の有機EL素子。
- 前記凹入構造は、前記ホール注入層における前記機能層側の表面の一部が溶解されて窪んでいる、請求項10記載の有機EL素子。
- 前記ホール注入層は、前記機能層側の表面の一部が窪んだ部分の厚みが、前記窪んだ部分と連続する窪んでいない部分の厚みよりも薄い、請求項10記載の有機EL素子。
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