JP2008041747A - 有機エレクトロルミネッセント発光装置およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】表示用途等に用いられる低輝度から光源用途等の高輝度まで幅広い範囲で駆動可能であって、幅広い輝度の範囲にわたって安定に動作し、画素ばらつきが少なく、発光効率が高くかつ寿命特性に優れた、発光部を複数備えた有機エレクトロルミネッセント発光装置を提供する。
【解決手段】少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された少なくとも1つの機能層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、前記機能層は少なくとも1種類の有機半導体からなる発光機能を有した層(以下発光層)と、前記一組の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間に配された、遷移金属の酸化物層とを含み、前記遷移金属の酸化物層は、複数の発光部に跨って連続的に形成される。
【選択図】 図1
【解決手段】少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された少なくとも1つの機能層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、前記機能層は少なくとも1種類の有機半導体からなる発光機能を有した層(以下発光層)と、前記一組の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間に配された、遷移金属の酸化物層とを含み、前記遷移金属の酸化物層は、複数の発光部に跨って連続的に形成される。
【選択図】 図1
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセント発光装置およびその製造方法にかかり、特に携帯電話用のディスプレイや表示素子、各種光源などに用いられ、低輝度から光源用途等の高輝度まで幅広い輝度範囲で駆動される電界発光素子である有機エレクトロルミネッセント素子を用いた装置に関する。
有機エレクトロルミネッセント素子は固体蛍光性物質の電界発光現象を利用した発光デバイスであり、小型のディスプレイとして一部で実用化されている。
有機エレクトロルミネッセント素子は発光機能を有した層(以下発光層)に用いられる材料によって、いくつかのグループに分類することが出来る。代表的なもののひとつは発光層に低分子量の有機化合物を用いる低分子有機エレクトロルミネッセント素子で、主に真空蒸着法を用いて作成される。そして今一つは発光層に高分子化合物を用いる高分子有機エレクトロルミネッセント素子である。
高分子有機エレクトロルミネッセント素子は各機能層を構成する材料を溶解した溶液を用いることでスピンコート法やインクジェット法、印刷法等による成膜が可能であり、その簡便なプロセスから低コスト化や大面積化が期待できる技術として注目されている。
典型的な高分子有機エレクトロルミネッセント素子は陽極および陰極の間に電荷注入層、発光層等の複数の機能層を積層することで作製される。この高分子有機エレクトロルミネッセント素子を用いてアクティブマトリックス型のディスプレイを製造しようとすると、TFT(薄膜トランジスタ)などの駆動回路と共に、同一基板上に複数の有機エレクトロルミネッセント素子を配列して形成する必要がある。
例えば、発光層として高分子膜を塗布法によって形成した有機エレクトロルミネッセント素子では、まず、不透明の反射層とその上層に陽極としてのITO(インジウム錫酸化物)を成膜したガラス基板上に電荷注入層としてのPEDOT:PSS(ポリチオフェンとポリスチレンスルホン酸の混合物:以下PEDOTと記載する)薄膜をスピンコートなどによって成膜する。PEDOTは電荷注入層として事実上の標準となっている材料であり、陽極側に配置されることでホール注入層として機能する。
PEDOT層の上に発光層としてポリフェニレンビニレン(以下PPVと表す)およびその誘導体、またはポリフルオレンおよびそれらの誘導体がスピンコート法などによって成膜される。そしてこれら発光層上に有機膜からなる電荷注入層を介して、真空蒸着法等によって陰極としての透光性電極が成膜され素子が完成する。
このような高分子有機エレクトロルミネッセント素子では、インクジェットや塗布法によって、1画素毎にPEDOTおよび発光層を形成しており、これが画素ばらつきの原因となっていた。
そこで、電荷注入層および発光層を高精度に配列するために種々の構成が提案されている(例えば特許文献1)。
そこで、電荷注入層および発光層を高精度に配列するために種々の構成が提案されている(例えば特許文献1)。
この有機エレクトロルミネッセント素子は、異なる色の複数の画素を構成する複数の有機エレクトロルミネッセント素子を備え、第1および第2の電極との間に発光層およびキャリア輸送層を挟み、発光層およびキャリア輸送層を一体化することにより位置あわせ精度の緩和をはかるものである。この例では、ホール輸送層、電子輸送層のいずれについてもNPBやAlqなどの低分子有機材料が用いられている。
また、同様に位置ずれを防ぐために、画素間を分離するための領域に重なるように発光層を形成し、隣接する発光層間に生じる境界部と、有機層で構成される電子輸送層やホール輸送層などの電荷注入層の境界部とが一致するように形成した構造も提案されている(例えば特許文献2)
上記特許文献1および2の構造においては、いずれも、画素を分離する領域(画素規制層)上に、発光層および電荷注入層が設けられており、これらの上層に真空蒸着法で電極が形成される。
また、蒸着法では、成膜速度が低く、成膜に長時間を有する上、所望の組成比をもつ透明電極を形成するのは困難な場合がある。このため電極膜としてITO(酸化インジウム錫)層などを制御性よく形成するにはスパッタリング法が望ましい。しかしながら、スパッタリング法で形成しようとすると、やはり、発光層あるいはキャリア輸送層などの有機層がスパッタダメージを受け、特性劣化を生じやすいという問題があった。
そこで、このような発光層が受けるダメージを回避する方法としては、上部電極を蒸着法で形成された第1導電層とスパッタリング法で形成された第2導電層とで構成し、これらの間にバッファ層を介在させることにより、スパッタダメージを防止するようにしたエレクトロルミネッセント素子も提案されている(特許文献3)。しかしながら、第1導電層は金属であるため基本的に可視光を通さない。従って膜厚を薄くして透明性を確保することが必要であるが、それでも光透過損失は免れ得ず、また、膜厚のバラツキがあれば透過性にムラを生じることになり、均一性を確保することが困難であった。
上記特許文献1乃至3のいずれにおいても、複数の画素を有した有機エレクトロルミネッセント表示装置が示されているがいずれも電荷注入層は低分子有機材料で構成されている。
これに対し、単一素子ではあるが、発光層としてAlqなどの低分子層を用いた有機エレクトロルミネッセント素子において、電荷注入特性を向上するために、陽極として、仕事関数が酸化錫インジウム(ITO)よりも大きなモリブデン酸化物などの金属酸化物薄膜を用いた有機エレクトロルミネッセント素子も提案されている(特許文献4)。この構成によれば、仕事関数が従来の陽極材料であるITOよりも大きい金属酸化物薄膜を用いて正孔輸送層あるいは発光層とのエネルギー障壁を低減させ、駆動電圧が低下でき発光性能が長時間に亘って保持できる耐久性に優れた有機薄膜発光素子を提供するとしている。
さらにまた、下層側の電極を平坦化するために、発光領域となる部分に開口を有する有機樹脂などからなる第1の絶縁層を形成し、この上層を酸化シリコン膜、窒化シリコン膜、酸窒化シリコン膜などの薄い第2の絶縁層で被覆し、発光層を形成した発光装置も提案されている(特許文献5)。この構造では平坦化膜として第1の絶縁層を用い、発光領域で発光層と第1の電極との間に介在するのは、第2の絶縁層であり、この第2の絶縁層はトンネル効果を有するように1から10nmと薄い膜となっている。
これに対し、単一素子ではあるが、発光層としてAlqなどの低分子層を用いた有機エレクトロルミネッセント素子において、電荷注入特性を向上するために、陽極として、仕事関数が酸化錫インジウム(ITO)よりも大きなモリブデン酸化物などの金属酸化物薄膜を用いた有機エレクトロルミネッセント素子も提案されている(特許文献4)。この構成によれば、仕事関数が従来の陽極材料であるITOよりも大きい金属酸化物薄膜を用いて正孔輸送層あるいは発光層とのエネルギー障壁を低減させ、駆動電圧が低下でき発光性能が長時間に亘って保持できる耐久性に優れた有機薄膜発光素子を提供するとしている。
さらにまた、下層側の電極を平坦化するために、発光領域となる部分に開口を有する有機樹脂などからなる第1の絶縁層を形成し、この上層を酸化シリコン膜、窒化シリコン膜、酸窒化シリコン膜などの薄い第2の絶縁層で被覆し、発光層を形成した発光装置も提案されている(特許文献5)。この構造では平坦化膜として第1の絶縁層を用い、発光領域で発光層と第1の電極との間に介在するのは、第2の絶縁層であり、この第2の絶縁層はトンネル効果を有するように1から10nmと薄い膜となっている。
しかしながら、上記特許文献3によっても、第1導電層のパターニングに際しては、下地の有機層が、やはりガスプラズマなどのエッチャントにさらされることになり、根本的な解決にはなっていない。さらには、この有機エレクトロルミネッセント素子の場合も、画素規制層(平坦化絶縁層)上に、発光層や電荷注入層が乗り上げた形になっており、平坦性が悪く、上部電極のパターニングに際し、十分なパターン精度を得ることができないという問題があった。
またこの平坦化絶縁層の段差に起因して発光層の膜厚が薄い部分が生じ、これが特性劣化の原因となることもあった。
またこの平坦化絶縁層の段差に起因して発光層の膜厚が薄い部分が生じ、これが特性劣化の原因となることもあった。
特許文献5の発光装置においては、第1の絶縁層で平坦化し、酸化シリコン膜、窒化シリコン膜などからなる薄い第2の絶縁層で第1の電極上の微細な凹凸を平坦化するという2層構造であり、工数が多い上、トンネル電流を生起しうるとともに第1の電極上の微細な凹凸を平坦化するように、膜厚を高精度に制御しつつ第2の絶縁層を形成しなければならず、生産性が悪いという問題もある。
さらにまた特許文献4の有機エレクトロルミネッセント素子においては、金属酸化物薄膜を用いるとしているが、これは素子毎に個別に形成されている。
本発明は、前記実情に鑑みてなされたもので、表示用途等に用いられる低輝度から光源用途等の高輝度まで幅広い範囲で駆動可能であって、幅広い輝度の範囲にわたって安定に動作し、画素ばらつきが少なく、発光効率が高くかつ寿命特性に優れた、発光部を複数備えた有機エレクトロルミネッセント発光装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため、本発明は、少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された少なくとも1つの機能層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、前記機能層は少なくとも1種類の有機半導体からなる発光機能を有した層(以下発光層)と、前記一組の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間に配された、遷移金属の酸化物層とを含み、前記遷移金属の酸化物層は、複数の発光部に跨って連続的に形成されたことを特徴とする。
この構成により、遷移金属の酸化物層を複数の画素に跨って一体的に形成しているため、遷移金属の酸化物層を発光層よりも下層側に配したときは、発光層の形成に際し、平坦面上に高精度の発光層を形成することになり、表面の平坦化を図ることができる。従って、発光層の上層に形成される電極のパターニングに際しても高精度のパターンを得る事が可能となる。
この構成により、遷移金属の酸化物層を複数の画素に跨って一体的に形成しているため、遷移金属の酸化物層を発光層よりも下層側に配したときは、発光層の形成に際し、平坦面上に高精度の発光層を形成することになり、表面の平坦化を図ることができる。従って、発光層の上層に形成される電極のパターニングに際しても高精度のパターンを得る事が可能となる。
また、遷移金属酸化物層は、横方向の導電率が小さいため、複数の画素に跨って一体的に形成しても、クロストークがほとんど無く、画素ばらつきがなく、高精度の発光特性を得る事が可能となる。
一方、遷移金属の酸化物層を発光層よりも上層側に配したときは、一対の電極のうち上層側に形成される電極の形成に際し、平坦面上に高精度のパターン形成を行うことが可能となる。また、遷移金属の酸化物層は、下地の発光層を保護し、スパッタリングダメージあるいはプラズマダメージなどを回避可能であり、また電極のパターニング工程におけるプラズマダメージも回避可能である。
一方、遷移金属の酸化物層を発光層よりも上層側に配したときは、一対の電極のうち上層側に形成される電極の形成に際し、平坦面上に高精度のパターン形成を行うことが可能となる。また、遷移金属の酸化物層は、下地の発光層を保護し、スパッタリングダメージあるいはプラズマダメージなどを回避可能であり、また電極のパターニング工程におけるプラズマダメージも回避可能である。
また、この構成によれば、電荷注入層として遷移金属の酸化物を用いることにより、発光強度が極めて大きく特性の安定な有機エレクトロルミネッセント発光装置を得ることができる。これは、2種類の高分子材料のクーロン相互作用による緩やかな結合が外れ易いPEDOTのように電流密度の増大に際しても、不安定となったりすることなく、安定な特性を維持することができ、発光強度を増大することができる。このように遷移金属酸化物からなる電荷注入層を基板側に複数の画素に跨って一体的に配することで、有機エレクトロルミネッセント発光装置において広範囲の電流密度に亘って素子の発光強度および、発光効率を高レベルに維持することができ、また、寿命も向上する。従って、発光層に対して基板側か上層側か、いずれの側に遷移金属の酸化物層を配した場合にも、キャリア注入特性は大きく、発光効率の向上を図ることが可能となる。
以上のように、本発明によれば、高輝度に至るまで、幅広い輝度範囲にわたって安定に動作し、かつ寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント発光装置を実現することができる。
以上のように、本発明によれば、高輝度に至るまで、幅広い輝度範囲にわたって安定に動作し、かつ寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント発光装置を実現することができる。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層は、前記基板上に形成された電極上を覆うように形成される。
高抵抗体である低分子膜などの有機膜の場合とは異なり、例えば酸化シリコン等から構成された数nmの薄膜を用いるような例(特許文献5:トンネル効果を利用)を除き、遷移金属酸化物の場合、一体形成することは考えられていなかったが、遷移金属の酸化物層は、膜厚方向に対して横方向の抵抗が高く画素間のクロストークのおそれが無い事を発見した。本発明は、この点に着目してなされたもので、発光層の形成に際し、パターニング工程を必要とする場合にも下地を保護しつつパターニングを行うことが可能となる上、クロストークを回避することができるため、電荷注入特性を向上しつつ、発光層についても一体形成することが可能となる。さらに平坦面上に発光層を形成することになり、クロストークを招くことなく表面の平坦化を図ることができる。また、本発明に用いられる酸化物は可視光領域で実質的に透明であり膜厚が多少のバラツキを持っていたとしても電荷注入特性が大きく変化しないと言う大きな特徴を持っている。
高抵抗体である低分子膜などの有機膜の場合とは異なり、例えば酸化シリコン等から構成された数nmの薄膜を用いるような例(特許文献5:トンネル効果を利用)を除き、遷移金属酸化物の場合、一体形成することは考えられていなかったが、遷移金属の酸化物層は、膜厚方向に対して横方向の抵抗が高く画素間のクロストークのおそれが無い事を発見した。本発明は、この点に着目してなされたもので、発光層の形成に際し、パターニング工程を必要とする場合にも下地を保護しつつパターニングを行うことが可能となる上、クロストークを回避することができるため、電荷注入特性を向上しつつ、発光層についても一体形成することが可能となる。さらに平坦面上に発光層を形成することになり、クロストークを招くことなく表面の平坦化を図ることができる。また、本発明に用いられる酸化物は可視光領域で実質的に透明であり膜厚が多少のバラツキを持っていたとしても電荷注入特性が大きく変化しないと言う大きな特徴を持っている。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層は、前記基板と対向する電極と発光層との間に形成される。
この構成によれば、発光層の上層側の電極の成膜あるいはパターニングに際し、発光層をダメージから保護することができ、良好な発光特性を得る事が可能となる。
この構成によれば、発光層の上層側の電極の成膜あるいはパターニングに際し、発光層をダメージから保護することができ、良好な発光特性を得る事が可能となる。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記基板上に形成された電極上を覆うように形成された第1の遷移金属の酸化物層と、さらに前記発光層の上層に一体的に形成された第2の遷移金属酸化物層とを具備している。すなわち前記遷移金属の酸化物層は、前記両電極と前記発光層との間に形成される。
この構成によれば、これら遷移金属の酸化物層が、発光層などの下地層を保護することができる。また第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、クロストークを招くことなく、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
この構成によれば、これら遷移金属の酸化物層が、発光層などの下地層を保護することができる。また第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、クロストークを招くことなく、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記1対の電極のうち基板上に形成される第1の電極の有効面積が、絶縁膜で構成された画素規制層によって規定されており、前記遷移金属の酸化物層は前記画素規制層上を覆うように一体的に形成される。
上記構成によれば、第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、クロストークを招くことなく、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
上記構成によれば、第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、クロストークを招くことなく、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、発光層が充填される。
この構成によれば、段差の均一化を測ると共に、均一な凹部を形成することができ、しかも凹部は一体的に形成されていてもクロストークもなく良好に維持される。
この構成によれば、段差の均一化を測ると共に、均一な凹部を形成することができ、しかも凹部は一体的に形成されていてもクロストークもなく良好に維持される。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、複数種の発光層が順次配列するように充填される。
この構成によれば、酸化モリブデンなど、遷移金属の酸化物で覆われた表面に複数種の発光層が形成されるており、段差被覆性が良好であることから微細な段差は無くなり、表面の均一化を測ると共に、均一な凹部を形成することができる。しかも遷移金属の酸化物層は一体的に形成されていてもクロストークもなく良好に維持される。
この構成によれば、酸化モリブデンなど、遷移金属の酸化物で覆われた表面に複数種の発光層が形成されるており、段差被覆性が良好であることから微細な段差は無くなり、表面の均一化を測ると共に、均一な凹部を形成することができる。しかも遷移金属の酸化物層は一体的に形成されていてもクロストークもなく良好に維持される。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記一対の電極はマトリックス配線構造を有し、交差部が発光部を構成する。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、基板上に反射性材料で構成された陽極と、透光性材料で構成された陰極とで、少なくとも一層の機能層を挟み、前記機能層は、少なくとも発光機能を有した発光層と、この発光層と前記陽極との間に配置された遷移金属の酸化物層とを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層は、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステンのいずれかを含む。
また本発明は、基板上に、少なくとも一組の電極のうちの第1の電極を形成する工程と、1種類の有機半導体からなる発光層を含む機能層を形成する工程と、前記機能層上に第2の電極を形成する工程とを含み、前記電極間に複数の発光部を形成した有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、前記機能層を形成する工程は、前記第1および第2の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間遷移金属の酸化物層を、複数の発光部にわたって一体的となるように形成する工程を含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記遷移金属の酸化物層の形成工程は、前記基板上に形成された電極上を覆うように形成する工程であるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記遷移金属の酸化物層を形成する工程は、前記発光層の上層に一体的に形成する工程であるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記遷移金属の酸化物層を形成する工程は、前記基板上に形成された電極上を覆うように第1の遷移金属の酸化物層を形成する工程と、さらに前記発光層の上層に一体的に第2の遷移金属酸化物層を形成する工程とを含み、前記第1および第2の遷移金属の酸化物層が前記発光層の両側に配されるように形成される。
この構成によれば、前記遷移金属の酸化物層は、前記両電極と前記発光層との間に形成される。これら遷移金属の酸化物層が、発光層などの下地層を保護することができる。また第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
この構成によれば、前記遷移金属の酸化物層は、前記両電極と前記発光層との間に形成される。これら遷移金属の酸化物層が、発光層などの下地層を保護することができる。また第1の遷移金属酸化物層を一体的に形成することにより、表面の平坦化をはかることができ、発光層の平坦化が可能となる。したがって、発光特性の均一性の向上が可能となり、さらなる長寿命化を図ることが可能となる。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記1対の電極のうち基板上に形成される第1の電極の有効面積が、絶縁膜で構成された画素規制層によって規定されるように、画素規制層を形成する工程を含み、前記遷移金属の酸化物層は前記画素規制層上を覆うように一体的に形成されるようにしたものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記発光層を形成する工程は、前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、インクジェット法により発光層を充填する工程を含むものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記充填する工程は、遷移金属の酸化物層表面の凹部に、複数種の発光層が順次配列するように充填する工程であるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記第1および第2の電極を形成する工程は、マトリックス配線構造を有し、交差部が発光部を構成するように、ストライプ状にパターニングする工程を含むものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、基板上に反射性材料で陽極を形成する工程と、少なくとも発光機能を有した発光層と、この発光層と前記陽極との間に配置された遷移金属の酸化物層とを含む機能層を形成する工程と、透光性材料で構成された陰極を形成する工程とを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法において、前記遷移金属の酸化物層を形成する工程が、ドライプロセスで、酸化タングステン層、酸化モリブデン層、酸化バナジウム層のいずれかを形成する工程を含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記発光層がフェニレンビニレン基を含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記発光層がデンドリマ構造をもつ少なくとも1種類の高分子物質からなる発光層を含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記発光層が、発光性の構造単位を中心に有するデンドリマ高分子あるいはデンドリマ低分子構造からなるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記機能層が少なくとも1種類のバッファ層を含むものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記バッファ層が高分子層で構成されるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層が、モリブデン酸化物を含む電荷注入層であるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層が、バナジウム酸化物を含む電荷注入層であるものを含む。
また本発明は、上記有機エレクトロルミネッセント発光装置において、前記遷移金属の酸化物層が、タングステン酸化物を含む電荷注入層であるものを含む。
本発明の有機エレクトロルミネッセント発光装置によれば、画素ばらつきの低減をはかることができ、高精度で信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント発光装置を提供することが可能となる。
すなわち、酸化モリブデンなど、の遷移金属の酸化物薄膜を用いて、複数の素子に跨るホール注入層を一体的に形成し、下地層を保護しているため発光層の劣化もなく、クロストークのない、長寿命、かつトップエミッションに用いても高性能なデバイスを提供できる。
すなわち、酸化モリブデンなど、の遷移金属の酸化物薄膜を用いて、複数の素子に跨るホール注入層を一体的に形成し、下地層を保護しているため発光層の劣化もなく、クロストークのない、長寿命、かつトップエミッションに用いても高性能なデバイスを提供できる。
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しつつ詳細に説明する。
(実施の形態1)
図1に本発明の実施の形態における高分子有機エレクトロルミネッセント素子をマトリックス状に配列した構造の有機エレクトロルミネッセント発光装置の構成図を示す断面図、図2(a)はこの有機エレクトロルミネッセント発光装置の発光層形成前の状態を示す平面説明図、図2(b)は図2(a)のA−A断面図、図2(c)は図2(a)のB−B断面図である。
図1に本発明の実施の形態における高分子有機エレクトロルミネッセント素子をマトリックス状に配列した構造の有機エレクトロルミネッセント発光装置の構成図を示す断面図、図2(a)はこの有機エレクトロルミネッセント発光装置の発光層形成前の状態を示す平面説明図、図2(b)は図2(a)のA−A断面図、図2(c)は図2(a)のB−B断面図である。
本実施の形態では、トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を構成するもので、透光性のガラス基板11上に形成された反射性の金属としてストライプ状に形成されたアルミニウム層からなる陽極12上に、電荷注入層13として酸化モリブデン薄膜を、前記ストライプ状の陽極12に直交する方向にストライプ状に形成するとともに、この上に電子ブロック機能を持つ有機バッファ層としての高分子材料層(図示せず)と、発光層14としての高分子材料を順次積層し、この上にさらに、バッファ層16としての遷移金属酸化物(酸化モリブデン)層と、陰極15とを順次積層したことを特徴とするものである。ストライプ状に形成された陽極12および陰極15の交差領域が発光部を構成している。17はレジストで形成された隔壁すなわち、画素規制層としての断面台形状の突起部である。
すなわち、本実施の形態の有機エレクトロルミネッセント素子は、図1に示すように、透光性のガラス材料からなる基板11と、この基板11上に形成された陽極12としてのアルミニウム(Al)薄膜と、更にこの上層に形成された電荷注入層13としての遷移金属酸化物薄膜と、バッファ層としての高分子材料からなる電子ブロック層(図示せず)と、高分子材料からなる発光層14と、遷移金属酸化物層としての酸化モリブデン層16と、透光性材料である酸化インジウム錫で形成された陰極15とで構成される。
上記有機エレクトロルミネッセント素子の陽極12をプラス極として、また陰極15をマイナス極として直流電圧または直流電流を印加すると、塗布法で形成された高分子膜からなる発光層14には、陽極12から電荷注入層13、有機バッファ層Bを介してホールが注入されるとともに陰極15からバッファ層16を介して電子が注入される。発光層14では、このようにして注入されたホールと電子とが再結合し、これに伴って生成される励起子が励起状態から基底状態へ移行する際に発光現象が起る。
本実施の形態の有機エレクトロルミネッセント素子によれば、基板上に反射性の金属材料であるアルミニウム層を形成しこれを陽極12とするとともに、この陽極と発光層との間、および上層側の陰極15と発光層14との間に酸化モリブデン薄膜からなるバッファ層16を介在させている。このため、陽極12を構成するストライプ状パターンはこの上層にこのストライプ状パターンと直交する方向にストライプ状に形成された電荷注入層13によって平坦化され、この上層に発光層14が形成されている。そしてこの発光層上を覆うように酸化モリブデン層からなるバッファ層16が形成され、さらに表面の平坦化をはかったうえで、さらにこの上層に陰極15が形成されている。
この構成によれば、発光層14が複数の発光部(複数画素)にわたり一体的に形成された酸化モリブデン薄膜16上に形成されているため、平坦化された表面に形成され、さらにこの発光層14の上層に一体的に形成されたバッファ層16を介して陰極が形成されており、発光層が均一な膜厚となるように構成されている。したがって、電界集中を回避することができ、発光特性の向上および長寿命化を図ることが可能となる。
この構成によれば、発光層14が複数の発光部(複数画素)にわたり一体的に形成された酸化モリブデン薄膜16上に形成されているため、平坦化された表面に形成され、さらにこの発光層14の上層に一体的に形成されたバッファ層16を介して陰極が形成されており、発光層が均一な膜厚となるように構成されている。したがって、電界集中を回避することができ、発光特性の向上および長寿命化を図ることが可能となる。
さらにまた、陰極15の形成に先立ち、発光層14の表面は酸化モリブデン薄膜からなるバッファ層16で覆われており、成膜時のスパッタリング粒子によるダメージは回避され、良好な表面状態を維持することができる。この構成によれば信頼性の高いトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を得ることができる。また、酸化モリブデン薄膜からなるバッファ層16が陰極と発光層との間に形成されており良好な電子注入特性を発揮し得る。その上、電荷注入層13が酸化モリブデン薄膜で構成されており、ホールを容易に注入することができるとともに、有機バッファ層Bによって電子の抜けをブロックすることができ、ホールおよび電子が発光機能を有した層内で有効に発光に寄与するようにすることができる。従って、良好な発光特性を得ることができ、高温下でも信頼性の高い素子を得ることができる。また、ここで用いられる酸化モリブデンは可視光領域で実質的に透明であり膜厚が多少のバラツキを持っていたとしても電荷注入特性が大きく変化しないと言う大きな特徴を持っている。
また、下地に駆動用の薄膜トランジスタを形成したり、光量検出用の薄膜トランジスタを形成したりした場合にも、有機エレクトロルミネッセント発光装置の発光を妨げることなく、良好に外部取り出しを行うことが可能となる。
次に本発明の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造工程について説明する。
まず、ガラス基板11上にスパッタリング法によりAl薄膜を形成し、これらをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、陽極12を形成する。そしてこの上層にレジストを塗布し、図3(a)に示すようにフォトリソグラフィにより、画素規制層17として断面台形状の突起部を形成する。このとき、断面台形状となるように、フォトリソグラフィにおける露光光量を調整する。
この後、図3(b)に示すように、この上層に、真空蒸着法により、酸化モリブデン薄膜を形成し、これらをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、電荷注入層13を形成する。
まず、ガラス基板11上にスパッタリング法によりAl薄膜を形成し、これらをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、陽極12を形成する。そしてこの上層にレジストを塗布し、図3(a)に示すようにフォトリソグラフィにより、画素規制層17として断面台形状の突起部を形成する。このとき、断面台形状となるように、フォトリソグラフィにおける露光光量を調整する。
この後、図3(b)に示すように、この上層に、真空蒸着法により、酸化モリブデン薄膜を形成し、これらをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、電荷注入層13を形成する。
この後塗布法により図3(c)に示すように、高分子材料からなる有機バッファ層(図示せず)および発光層14を塗布形成する。
この後、図3(d)に示すように、真空蒸着法によりバッファ層16として酸化モリブデン薄膜を形成する。
そして最後に、スパッタリング法によりスパッタ粒子を照射し、陰極15としてのITO薄膜を形成する。
このようにして図1に示した有機エレクトロルミネッセント発光装置が形成される。本発明の方法によれば、陰極15の形成工程における発光層のスパッタリングダメージはバッファ層16により良好に回避され、良好な表面状態を維持することができる。また有機バッファ層および発光層14が高分子材料を塗布することにより形成されるため、製造が容易でかつ大面積化が可能である。
この後、図3(d)に示すように、真空蒸着法によりバッファ層16として酸化モリブデン薄膜を形成する。
そして最後に、スパッタリング法によりスパッタ粒子を照射し、陰極15としてのITO薄膜を形成する。
このようにして図1に示した有機エレクトロルミネッセント発光装置が形成される。本発明の方法によれば、陰極15の形成工程における発光層のスパッタリングダメージはバッファ層16により良好に回避され、良好な表面状態を維持することができる。また有機バッファ層および発光層14が高分子材料を塗布することにより形成されるため、製造が容易でかつ大面積化が可能である。
次に本発明の実施例について説明する。
構造としては図1に示したものと同様であり、図1を参照しつつ説明する。
本実施例1の有機エレクトロルミネッセント発光装置は、厚さ1mmのコーニング7029#と指称されているガラス製の基板11と、この上層に形成された厚さ100nmのAl薄膜からなる陽極12と、この陽極12の上層に形成された厚さ50nmの酸化モリブデン薄膜からなる電荷注入層13と、電荷注入層13上に形成された、厚さ20nmのポリフルオレン系化合物である有機バッファ層としてのポリ[(9,9-ジオクチルフルオレニル-2,7-ジイル)-アルト-コ-(N,N'-ジフェニル)-N,N’ジ(p-ブチル-オキシフェニル)-1,4-ジアミノベンゼン]]と、PPV系の材料である厚さ80nmのポリ[2-メトキシ-5-(2-エチルヘキシロキシ)-1,4-フェニレンビニレン]Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene]からなる発光層14と、発光層14上に形成された厚さ10nmの酸化モリブデン薄膜からなるバッファ層16と、厚さ100nmの酸化インジウム錫(ITO)層とからなる陰極15とで構成されている。このようにして作製した試料を試料101とした。
構造としては図1に示したものと同様であり、図1を参照しつつ説明する。
本実施例1の有機エレクトロルミネッセント発光装置は、厚さ1mmのコーニング7029#と指称されているガラス製の基板11と、この上層に形成された厚さ100nmのAl薄膜からなる陽極12と、この陽極12の上層に形成された厚さ50nmの酸化モリブデン薄膜からなる電荷注入層13と、電荷注入層13上に形成された、厚さ20nmのポリフルオレン系化合物である有機バッファ層としてのポリ[(9,9-ジオクチルフルオレニル-2,7-ジイル)-アルト-コ-(N,N'-ジフェニル)-N,N’ジ(p-ブチル-オキシフェニル)-1,4-ジアミノベンゼン]]と、PPV系の材料である厚さ80nmのポリ[2-メトキシ-5-(2-エチルヘキシロキシ)-1,4-フェニレンビニレン]Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene]からなる発光層14と、発光層14上に形成された厚さ10nmの酸化モリブデン薄膜からなるバッファ層16と、厚さ100nmの酸化インジウム錫(ITO)層とからなる陰極15とで構成されている。このようにして作製した試料を試料101とした。
このようにして形成された電荷注入層として酸化モリブデンを用いた有機エレクトロルミネッセント素子(図1)を以降「モリブデン酸化物発光装置」と呼称する。
また表1に示すように、電荷注入層を酸化バナジウムとしたもの(試料102)、電荷注入層を酸化タングステンとしたもの(試料103)を同様にして作成した。
また表1に示すように、電荷注入層を酸化バナジウムとしたもの(試料102)、電荷注入層を酸化タングステンとしたもの(試料103)を同様にして作成した。
これらの有機エレクトロルミネッセント発光装置を直流電源に接続し、電圧をあげながら6Vになったときの発光輝度を測定した。その結果、本発明実施例1に示した試料1のモリブデン酸化物発光装置および試料2、試料3の発光装置はクロストークもなく、4900cd/m2、2800cd/m2、3800cd/m2程度であった。これに対し比較例の装置は輝度むらが大きかったり、2000cd/m2であった。また比較例3のように4200cd/m2程度と輝度が大きいものでも半減寿命が65時間程度と短いことがわかった。
陰極を構成するITOをスパッタリングにより形成する場合、スパッタダメージにより、発光層の劣化を免れ得なかったが、このように、陰極側にも酸化モリブデン層を介在させることにより、スパッタリングダメージを回避し、発光層の表面状態を良好に維持することができる上、酸化モリブデンは発光層とオーミック接触を形成するため、陰極を構成する電極材料の仕事関数に依存することなく、電子の注入特性を向上するとともにホールのブロック性能を向上することが可能となる。
特に、この有機エレクトロルミネッセント素子において、前記第2の電極と発光機能を有した層との間に形成された遷移金属の酸化物層または第2の遷移金属の酸化物層は、前記発光機能を有した層を覆うように形成するのが望ましい。
この構成によれば、第2の電極の成膜時、あるいは第2の電極のパターニング時においては、発光層は遷移金属の酸化物層で覆われているため、発光層は、スパッタダメージあるいはプラズマダメージから保護され、信頼性の高い膜形成が可能となる。
特に、この有機エレクトロルミネッセント素子において、前記第2の電極と発光機能を有した層との間に形成された遷移金属の酸化物層または第2の遷移金属の酸化物層は、前記発光機能を有した層を覆うように形成するのが望ましい。
この構成によれば、第2の電極の成膜時、あるいは第2の電極のパターニング時においては、発光層は遷移金属の酸化物層で覆われているため、発光層は、スパッタダメージあるいはプラズマダメージから保護され、信頼性の高い膜形成が可能となる。
また、比較のために、陽極上に形成する電荷注入層(ホール注入層)をPEDOTで形成し、発光層と陰極との間にバッファ層として銅ヅタロシアニンを形成した場合、試料401(比較例4)、輝度が3200Cd/cm2に低下しただけでなく、輝度半減寿命が200時間から80時間へと半分以下に低下した。
なお、以上の説明において、有機エレクトロルミネッセント素子は直流駆動となっているが、交流電圧または交流電流、あるいはパルス波で駆動してもよい。
なお、遷移金属酸化物の厚み、特にMoO3の膜厚は素子特性に対して非常に鈍感であり、厚さに大きく依存することなく均一な発光特性で安定に動作する有機エレクトロルミネッセント素子を提供することが可能となる。また、安定であるため、この上層に蒸着法などにより発光機能を有する層を成膜することができ、発光層を低分子層で構成することも可能である。さらにまた少なくとも膜厚30nm以上望ましくは40nm以上の遷移金属酸化物層を含むことにより、ITOなどの透光性電極のパターニング時にレジストが残留していたり、ITO上にパーティクルが付着したりした場合にも、膜厚30nm以上望ましくは40nm以上の遷移金属酸化物層を形成した上に、この上層に形成される発光機能を有した層は膜厚分布を生じることなく、均一に形成される。したがって、非発光領域を形成したりすることもなく、また画素ショートを生じたりすることもなく、均一な発光機能を有した層を形成することができ、良好な発光スペクトルを得ることができる。また、MoO3のような遷移金属酸化物を成膜する際、条件を選ぶことにより、積層方向の比抵抗の小さい遷移金属酸化物を得ることができ、厚膜化しても、大きな電圧降下を生じることなく発光機能を有する層に電界を与えることができる。ここで遷移金属酸化物としては、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステンなどが適用可能であるが、酸化モリブデン(MOx)はMO3に限定されることなく、価数の異なるものも有効である。酸化バナジウム、酸化タングステンについても価数の異なるものも有効である。また、共蒸着により形成した複数の元素を含む酸化物も適用可能である。
また、ここで用いられる遷移金属の酸化物としては、酸化モリブデンのほか、クロム(Cr)、タングステン(W)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、タンタル(Ta)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、ハフニウム(Hf)、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、トリウム(Tr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ルテニウム(Ru)、オスミウム(Os)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、カドミウム(Cd)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)、シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、錫(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)あるいは、ランタン(La)からルテチウム(Lu)までのいわゆる希土類元素などの酸化物を挙げることができる。なかでも酸化アルミニウム(AlO)、酸化銅(CuO)、酸化シリコン(SiO)は、特に長寿命化に有効である。
また、陽極を構成する電極材料としては、前記実施例1に示した、アルミニウムの他、銀、銅、銅合金、クロムなど、仕事関数が発光層よりも小さい電極材料を用いて、十分な反射性を維持しつつ、発光特性に優れ、信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を提供することが可能となる。
銀は、低抵抗でかつ塗布膜として形成することができ、かつ反射性を有することから、配線パターンなどと同一工程で形成でき、集積化に際しては特に、極めて有効な材料でありながら、仕事関数が4.73eV程度と小さく、従来の有機エレクトロルミネッセント素子では陽極としては使用されていない。しかしながら本実施の形態のように、酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を電荷注入層として用いた場合には、良好な発光特性を得ることができ、トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができることがわかった。上記構成によれば、陽極として低抵抗でかつ反射性を有する銀または銀合金層を用いることができるため、発光特性の良好な有機エレクトロルミネッセント素子を形成することが可能となる。
また銅は、極めて低抵抗でかつ塗布膜として形成することができ、かつ反射性を有することから、集積化に際しては特に配線パターンなどと同一工程で形成でき、極めて有効な材料でありながら、仕事関数が4.1乃至4.5eV程度と小さく、従来の有機エレクトロルミネッセント素子では陽極としては使用されていない。しかしながら、酸化モリブデンなどの遷移金属酸化物層を電荷注入層として用いた場合には、良好な発光特性を得ることができ、トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができる。
発光層のイオン化ポテンシャルによって、使用する陽極材料は異なってくるが、発光層のイオン化ポテンシャルよりも仕事関数の小さい材料を使用でき、このほか、金(4.3eV)、モリブデン(4.6eV)、ニッケル(5.2eV)、タングステン(4.6eV)、インジウム(4.1eV)、イリジウムなど、比抵抗、隣接層との密着性、成膜の容易性などのみを考慮して選択することができる。
また、本発明において、発光層としては実施例1で説明したPPV(ポリフェニレンビニレン)のみならず、デンドリマ構造を有する高分子材料、ポリフルオレン系化合物群およびそれらの誘導体、ポリスピロ化合物群およびそれらの誘導体また低分子系の発光材料を高分子骨格に化学的に結合したいわゆるペンダントタイプの高分子化合物、高分子有機EL材料と低分子有機EL材料との混合物、さらにはそれらをブレンドして用いる等適宜変更可能である。また、塗布型の低分子化合物等を適用することも可能であり、発光層の材料は特に限定されない。
すなわち、発光層14を構成する高分子系の有機発光材料としては、可視領域で蛍光または燐光特性を有しかつ成膜性の良いものが望ましく、例えば、ポリスピロ環を骨格とする高分子発光材料も好ましく用いることが出来、またポリパラフェニレンビニレン(PPV)、ポリフルオレン等のポリマー発光材料等も用いることができる。また、発光層14を構成する低分子系の有機発光材料としては、Alq3やBe−ベンゾキノリノール(BeBq2)の他に、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)−1,3,4−チアジアゾール、4,4'−ビス(5,7−ベンチル−2−ベンゾオキサゾリル)スチルベン、4,4'−ビス〔5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾリル〕スチルベン、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ベンチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフィン、2,5−ビス(〔5−α,α−ジメチルベンジル〕−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、2,5−ビス〔5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾリル〕−3,4−ジフェニルチオフェン、2,5−ビス(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、4,4'−ビス(2−ベンゾオキサイゾリル)ビフェニル、5−メチル−2−〔2−〔4−(5−メチル−2−ベンゾオキサイゾリル)フェニル〕ビニル〕ベンゾオキサイゾリル、2−〔2−(4−クロロフェニル)ビニル〕ナフト〔1,2−d〕オキサゾール等のベンゾオキサゾール系、2,2'−(p−フェニレンジビニレン)−ビスベンゾチアゾール等のベンゾチアゾール系、2−〔2−〔4−(2−ベンゾイミダゾリル)フェニル〕ビニル〕ベンゾイミダゾール、2−〔2−(4−カルボキシフェニル)ビニル〕ベンゾイミダゾール等のベンゾイミダゾール系等の蛍光増白剤や、トリス(8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)マグネシウム、ビス(ベンゾ〔f〕−8−キノリノール)亜鉛、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)アルミニウムオキシド、トリス(8−キノリノール)インジウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、8−キノリノールリチウム、トリス(5−クロロ−8−キノリノール)ガリウム、ビス(5−クロロ−8−キノリノール)カルシウム、ポリ〔亜鉛−ビス(8−ヒドロキシ−5−キノリノニル)メタン〕等の8−ヒドロキシキノリン系金属錯体やジリチウムエピンドリジオン等の金属キレート化オキシノイド化合物や、1,4−ビス(2−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−(3−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(4−メチルスチリル)ベンゼン、ジスチリルベンゼン、1,4−ビス(2−エチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(3−エチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(2−メチルスチリル)2−メチルベンゼン等のスチリルベンゼン系化合物や、2,5−ビス(4−メチルスチリル)ピラジン、2,5−ビス(4−エチルスチリル)ピラジン、2,5−ビス〔2−(1−ナフチル)ビニル〕ピラジン、2,5−ビス(4−メトキシスチリル)ピラジン、2,5−ビス〔2−(4−ビフェニル)ビニル〕ピラジン、2,5−ビス〔2−(1−ピレニル)ビニル〕ピラジン等のジスチルピラジン誘導体や、ナフタルイミド誘導体や、ペリレン誘導体や、オキサジアゾール誘導体や、アルダジン誘導体や、シクロペンタジエン誘導体や、スチリルアミン誘導体や、クマリン系誘導体や、芳香族ジメチリディン誘導体等が用いられる。さらに、アントラセン、サリチル酸塩、ピレン、コロネン等も用いられる。あるいは、ファク−トリス(2−フェニルピリジン)イリジウム等の燐光発光材料を用いることもできる。ここで、高分子系材料、低分子系材料から成る発光層14は、材料をトルエン、キシレン等の溶媒に溶解したものをスピンコート法で層状に成形し、溶解液中の溶媒を揮発させることで得られる。
また、発光層として、デンドリマを用いるようにしてもよい。特に中心部にIr等の重金属元素を有するデンドリマは燐光発光し、高い発光効率を与える。配位子のデンドロン部の構造で赤、緑、青など所望の色を得ることが出来る。同様に電子輸送部、ホール輸送部を有する構造設計で電荷輸送能の調整をすることができる。
例えば緑色のりん光を発するデンドリマとしては次式に示すようにイリジウムデンドリマ錯体がある。
例えば赤色のりん光を発するデンドリマとしては次式に示すようにイリジウムデンドリマ錯体がある。
例えば青色のりん光を発するデンドリマとしては次式に示すようにイリジウムデンドリマ錯体がある。このデンドリマは深青色の光を発するデンドリマAと青緑色の光を発するデンドリマBとの混合物で構成された錯体である。
なお、発光層を高分子材料(ポリマー材料)で構成することにより、大面積でも均一な膜厚で成膜できることから大面積の有機エレクトロルミネッセント素子の作成が可能となる。また、発光層の熱に対する安定性が高くなるとともに、層間の界面における欠陥やピンホールの発生を抑制することができるため、安定性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができる。
また、上述した機能層における正孔輸送層としては、正孔移動度が高く、成膜性の良いものが望ましくTPDの他に、ポルフィン、テトラフェニルポルフィン銅、フタロシアニン、銅フタロシアニン、チタニウムフタロシアニンオキサイド等のポリフィリン化合物や、1,1−ビス{4−(ジ−P−トリルアミノ)フェニル}シクロヘキサン、4,4',4''−トリメチルトリフェニルアミン、N,N,N',N'−テトラキス(P−トリル)−P−フェニレンジアミン、1−(N,N−ジ−P−トリルアミノ)ナフタレン、4,4'−ビス(ジメチルアミノ)−2−2'−ジメチルトリフェニルメタン、N,N,N',N'−テトラフェニル−4,4'−ジアミノビフェニル、N、N'−ジフェニル−N、N'−ジ−m−トリル−4、4'−ジアミノビフェニル、N−フェニルカルバゾ−ル等の芳香族第三級アミンや、4−ジ−P−トリルアミノスチルベン、4−(ジ−P−トリルアミノ)−4'−〔4−(ジ−P−トリルアミノ)スチリル〕スチルベン等のスチルベン化合物や、トリアゾール誘導体や、オキサジザゾール誘導体や、イミダゾール誘導体や、ポリアリールアルカン誘導体や、ピラゾリン誘導体や、ピラゾロン誘導体や、フェニレンジアミン誘導体や、アニールアミン誘導体や、アミノ置換カルコン誘導体や、オキサゾール誘導体や、スチリルアントラセン誘導体や、フルオレノン誘導体や、ヒドラゾン誘導体や、シラザン誘導体や、ポリシラン系アニリン系共重合体や、高分子オリゴマーや、スチリルアミン化合物や、芳香族ジメチリディン系化合物や、ポリ−3,4エチレンジオキシチオフェン(PEDOT)、テトラジヘクシルフルオレニルビフェニル(TFB)あるいはポリ3−メチルチオフェン(PMeT)といったポリチオフェン誘導体等の有機材料が用いられる。また、ポリカーボネート等の高分子中に低分子の正孔輸送層用の有機材料を分散させた、高分子分散系の正孔輸送層も用いられる。またこれらの正孔輸送材料は電子ブロック材料として用いることもできる。
上述した機能層における電子輸送層としては、1,3−ビス(4−tert−ブチルフェニル−1,3,4−オキサジアゾリル)フェニレン(OXD−7)等のオキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、シロール誘導体からなるポリマー材料等、あるいは、ビス(2−メチル−8−キノリノレート)−(パラ−フェニルフェノレート)アルミニウム(BAlq)、バソフプロイン(BCP)等が用いられる。またこれらの電子輸送層を構成可能な材料は正孔ブロック材料として用いることもできる。
なお、これらの機能層(発光層、或いは、必要に応じて形成される正孔注入層、電子注入層)を高分子材料で形成する場合、スピンコーティング法や、キャスティング法や、ディッピング法や、バーコート法や、ロールを用いた印刷法、インクジェット法等の湿式成膜法であってもよい。これにより、大規模な真空装置が不要であるため、安価な設備で成膜が可能となるとともに、容易に大面積の有機エレクトロルミネッセント素子の作成が可能となるとともに、有機エレクトロルミネッセント素子の各層間の密着性が向上するため、素子における短絡を抑制することができ、安定性の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができる。
また、カラーの表示装置などに用いる場合にはRGBの各色の発光を実現する発光層の塗り分けが必要となるが、公知の印刷法、インクジェット法などを用いることにより、容易に塗り分けを実現することができる。
また、有機エレクトロルミネッセンス素子の陰極15としては、仕事関数の小さい金属もしくは合金が用いられるが、トップエミッション構造の有機エレクトロルミネッセント素子を構成するために、本実施例では、仕事関数の小さい金属を用いた光透過性の高い超薄膜を形成し、その上部にITO,IZOなどの透光性材料からなる導電膜を積層することで、透明陰極を形成している。この仕事関数の低い材料からなる超薄膜としては、Ba-Alの2層構造に限定されることなく、Ca-Alの2層構造、あるいはLi, Ce, Ca、Ba、In、Mg、Ti等の金属やこれらの酸化物、フッ化物に代表されるハロゲン化物、Mg−Ag合金、Mg−In合金等のMg合金や、Al−Li合金、Al−Sr合金、Al−Ba合金等のAl合金等が用いられる。あるいはLiO2/AlやLiF/Al等の積層構造の超薄膜と、透光性導電膜との積層構造も陰極材料として好適である。
また実施の形態1では、発光層14を便宜上単一の層として記述しているが、発光層14を陽極12の側から順に正孔輸送層/電子ブロック層/上述した有機発光材料層(ともに図示せず)の三層構造としてもよいし、発光層14を陰極15の側から順に電子輸送層/有機発光材料層(ともに図示せず)の二層構造、あるいは陽極12の側から順に正孔輸送層/有機発光材料層の2層構造(ともに図示せず)、あるいは陽極12の側から順に正孔注入層/正孔輸送層/電子ブロック層/有機発光材料層/正孔ブロック層/電子輸送層/電子注入層のごとく7層構造(ともに図示せず)としてもよい。またはより単純に発光層14が上述した有機発光材料のみからなる単層構造であってもよい。このように実施の形態において発光層14と呼称する場合は、発光層14が正孔輸送層、電子ブロック層、電子輸送層などの機能層を有する多層構造である場合も含むものとする。後に説明する他の実施の形態についても同様である。
また、本発明の有機エレクトロルミネッセント素子を構成する機能層のうち、遷移金属酸化物層の成膜については上記方法に限定されるものではなく、真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、分子線エピタキシー法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、熱CVD法、プラズマCVD法、MOCVD法などのドライプロセスが望ましい。また、このほか有機エレクトロルミネッセント素子を構成する各機能層の成膜については、ゾルゲル法、ラングミュア・ブロジェット法(LB法)、レイヤーバイレイヤー法、スピンコート法、インクジェット法、ディップコーティング法、スプレー法などの湿式法などからも適宜選択可能であり、結果的に本発明の効果を奏効し得るように形成可能な方法であれば、いかなるものでもよいことはいうまでもない。
なお、ガラス基板11は無色透明なガラスの一枚板である。ガラス基板11としては、例えば透明または半透明のソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラス等の遷移金属酸化物ガラス、無機フッ化物ガラス等の無機ガラスを用いることができる。
その他の材料をガラス基板11に代えて採用することも可能であり、例えば透明または半透明のポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリエーテルスルフォン、ポリフッ化ビニル、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリアクリレート、非晶質ポリオレフィン、フッ素系樹脂ポリシロキサン、ポリシラン等のポリマー材料を用いた高分子フィルム等、あるいは透明または半透明のAs2S3、As40S10、S40Ge10等のカルコゲノイドガラス、ZnO、Nb2O、Ta2O5、SiO、Si3N4、HfO2、TiO2等の金属酸化物および窒化物等の材料、或いは発光領域から出射される光を、基板を介さずに取り出す場合には、不透明のシリコン、ゲルマニウム、炭化シリコン、ガリウム砒素、窒化ガリウム等の半導体材料、或いは顔料等を含んだ前述の透明基板材料、表面に絶縁処理を施した金属材料等から適宜選択して用いることができ、複数の基板材料を積層した積層基板を用いることもできる。
またガラス基板11などの基板の表面あるいは基板内部には、後述するようにエレクトロルミネッセント素子を駆動するための抵抗・コンデンサ・インダクタ・ダイオード・トランジスタ等からなる回路を集積化して形成しても良い。
さらに用途によっては特定波長のみを透過する材料、光−光変換機能をもった特定の波長の光へ変換する材料などであってもよい。また基板は絶縁性であることが望ましいが、特に限定されるものではなく、エレクトロルミネッセント素子の駆動を妨げない範囲或いは用途によって導電性を有していても良い。
すなわち、本実施の形態では、少なくとも表面が反射性の金属で構成されていればよく、金属基板を用い、例えばこれを接地端子として用いるようにしてもよい。この場合は、所定の領域にスルーホールをもつ絶縁膜を介して、陽極としてアルミニウムなどの所望の導体パターンを形成する。この上層は、遷移金属酸化物層、発光層、陽極の順で、前記実施の形態と同様に形成する。
このように、基板上に形成した陽極上に電荷注入層として遷移金属酸化物層を有する高分子有機エレクトロルミネッセント素子は、電流密度の広い範囲に亘って素子の発光強度、発光効率が高いレベルで維持され、また、良好な寿命特性を示す。従って、幅広い輝度の範囲にわたって安定に動作し、かつ寿命特性に優れた有機エレクトロルミネッセント素子を実現することができる。
(実施の形態2)
次に、有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた表示装置について説明する。本実施の形態の表示装置は、基本的には、機能層として、陽極側に酸化モリブデン層を介在させた図1に示した実施の形態1の有機エレクトロルミネッセント発光装置と同様の発光装置を用いてアクティブマトリックス型の表示装置を構成したものである。この表示装置は、図4にこのアクティブマトリックス型の表示装置の等価回路図、図5にレイアウト説明図、図6に断面図、図7に上面説明図を示すように、各画素に駆動回路を形成したアクティブマトリックス型の表示装置を構成するものである。
次に、有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた表示装置について説明する。本実施の形態の表示装置は、基本的には、機能層として、陽極側に酸化モリブデン層を介在させた図1に示した実施の形態1の有機エレクトロルミネッセント発光装置と同様の発光装置を用いてアクティブマトリックス型の表示装置を構成したものである。この表示装置は、図4にこのアクティブマトリックス型の表示装置の等価回路図、図5にレイアウト説明図、図6に断面図、図7に上面説明図を示すように、各画素に駆動回路を形成したアクティブマトリックス型の表示装置を構成するものである。
この表示装置140は、図4に等価回路図、図5に画素のレイアウト説明図を示すように、画素を形成する有機エレクトロルミネッセント素子(エレクトロルミネッセント)110およびスイッチングトランジスタ130、光検出素子としてのカレントトランジスタ120とからなる2つのTFT(T1,T2)とコンデンサCとからなる駆動回路を上下左右に複数個配列し、左右方向に並んだ各駆動回路の第1のTFT(T1)のゲート電極を走査線143に接続して走査信号を与え、また上下方向に並んだ各駆動回路の第1のTFTのドレイン電極をデータ線に接続し、発光信号を供給するように構成されている。エレクトロルミネッセント素子(エレクトロルミネッセント)の一端には駆動用電源(図示せず)が接続され、コンデンサCの一端は接地されている。143は走査線、144は信号線、145は共通給電線、147は走査線ドライバ、148は信号線ドライバ、149は共通給電線ドライバである。
図6は有機エレクトロルミネッセント素子の断面説明図(図6は図5のA−A断面図である)、図7はこの表示装置の上面説明図であり、駆動用の薄膜トランジスタ(図示せず)を形成したガラス基板100に、陽極(Al)112、酸化モリブデン層(遷移金属酸化物層)113、有機バッファ層(電荷ブロック層)(図示せず)、発光層114(赤色発光層114R,緑色発光層114G,青色発光層114B)、酸化モリブデン層116、陰極115を形成してトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント素子を形成している。構造としては、陽極および電荷注入層は個別に形成され、発光層は画素規制層117としての酸化シリコン層からなる突出部で開口面積を規定され、陰極115は、陽極に直交する方向に走行するストライプ状に形成されている。なおこの駆動用の薄膜トランジスタは、例えばガラス基板100上に有機半導体層(高分子層)を形成し、これを、ゲート絶縁膜で被覆しこの上にゲート電極を形成すると共にゲート絶縁膜に形成したスルーホールを介してソース・ドレイン電極を形成してなるものである。そして、この上にポリイミド膜などを塗布して絶縁層(平坦層)を形成し、その上部に陽極(ITO)112、酸化モリブデン層、電子ブロック層、発光層などの有機半導体層、酸化モリブデン層からなるバッファ層116、2層構造の陰極115(Ba-Al超薄膜、ITO)を形成して有機エレクトロルミネッセント素子を形成した構造を有している。なお、図7では、コンデンサや配線については省略したが、これらも同じガラス基板上に形成されている。このようなTFTと有機エレクトロルミネッセント素子からなる画素が同一基板上に複数個マトリクス状に形成されてアクティブマトリクス型の表示装置を構成している。
製造に際しては図5に示すように、酸化シリコン層(絶縁層)で構成した画素規制層117によって形成され、表面を一体的に形成された酸化モリブデン層113で被覆された開口部153にインクジェット法により、発光層が形成される。
すなわち、製造に際しては、ガラス基板100上に形成された走査線143、信号線144、スイッチングTFT130、画素電極を構成するアルミニウムのパターンからなる電極112などの上に画素規制層117を形成し、その後開口部を設ける。
そしてこの上層に、全面に遷移金属酸化物層113を蒸着によって形成する。
この後、インクジェット法によって必要に応じてバッファ層としてTFBを塗布する。このTFB層は遷移金属酸化物層と同様に全面に塗布してもよいし、開口部に対応する部分だけに塗布してもよい。
そして、乾燥工程を経て、開口部に対応する位置にインクジェット法によって所望の色(RGBのいずれか)に対応する高分子有機EL材料を塗布し、発光層114(114R,114G,114B)を形成する。
さらに、バッファ層116を成膜し、最後に表示画素141が配置されている領域に対して図示しない陰極115を形成する。
そしてこの上層に、全面に遷移金属酸化物層113を蒸着によって形成する。
この後、インクジェット法によって必要に応じてバッファ層としてTFBを塗布する。このTFB層は遷移金属酸化物層と同様に全面に塗布してもよいし、開口部に対応する部分だけに塗布してもよい。
そして、乾燥工程を経て、開口部に対応する位置にインクジェット法によって所望の色(RGBのいずれか)に対応する高分子有機EL材料を塗布し、発光層114(114R,114G,114B)を形成する。
さらに、バッファ層116を成膜し、最後に表示画素141が配置されている領域に対して図示しない陰極115を形成する。
この構成によれば、高速駆動が可能で信頼性の高い表示装置を提供することができる。発光層と陽極との間に、一体的に形成された遷移金属の酸化物である酸化モリブデン層が介在しているため、クロストークがなく、発光層は酸化モリブデン層により平滑化され、高精度にサイズが制御された、内表面を持つ凹部に充填されている。このためインクジェット法により、位置ずれも無く確実に発光層を形成することができ、膜厚およびサイズが高精度に制御された発光層を得ることができる。また、発光層の上層にも一体形成された酸化モリブデン層が、形成されているため、陰極を形成する際にスパッタダメージを受けたり、パターニング工程におけるプラズマダメージを受けたりすることもない。
従って、発光層が均一に形成された表面に形成されると共に、表面も平滑な状態を維持できることになり、発光層が均一に形成され、電界集中もなく、陽極および陰極によって印加される電界が均一に発光層に付与され、良好な発光特性を得ることができる。また各発光層が均一に形成されることになり、発光特性のばらつきもなく良好な発光特性を得ることができる。
また、陰極115の成膜時あるいはパターニング時においては、発光層は、少なくとも酸化モリブデン層からなるバッファ層116で覆われているため、スパッタダメージあるいはプラズマダメージから保護され、信頼性の高い膜形成が可能となる。ここでは図6に示すようにバッファ層116および下層側の酸化モリブデン層(電荷注入層)113は発光層114を覆うように発光層114のパターンよりも大きく一体的に形成されている。
従って、発光層が均一に形成された表面に形成されると共に、表面も平滑な状態を維持できることになり、発光層が均一に形成され、電界集中もなく、陽極および陰極によって印加される電界が均一に発光層に付与され、良好な発光特性を得ることができる。また各発光層が均一に形成されることになり、発光特性のばらつきもなく良好な発光特性を得ることができる。
また、陰極115の成膜時あるいはパターニング時においては、発光層は、少なくとも酸化モリブデン層からなるバッファ層116で覆われているため、スパッタダメージあるいはプラズマダメージから保護され、信頼性の高い膜形成が可能となる。ここでは図6に示すようにバッファ層116および下層側の酸化モリブデン層(電荷注入層)113は発光層114を覆うように発光層114のパターンよりも大きく一体的に形成されている。
次にエレクトロルミネッセント素子を2次元的に複数配置した発光装置を用いた照明装置の例を、図7を援用して説明する。2次元的に配置されたエレクトロルミネッセント素子110について、例えば全てのエレクトロルミネッセント素子1を一斉に点灯/消灯するような構成は極めて容易に実現できる。ただしこのように一斉に点灯/消灯するような構成であっても、少なくとも一方の電極(例えばAlで構成される画素電極(図7の陽極112参照))は個々のエレクトロルミネッセント素子1単位に分離した構成とすることが望ましい。これは何らかの要因によって表示画素141に欠陥があったとしても、欠陥が当該表示画素141に留まるため、照明装置全体の製造歩留まりを向上させることができるからである。このような構成を有する照明装置は、例えば家庭における一般的な照明器具に応用することができる。この場合に照明装置を極めて薄く構成することができるから、天井のみならず壁面にも容易に設置することができるようになる。
また、2次元的に配置されたエレクトロルミネッセント素子は任意のデータを供給することで、その発光パターンを簡単に制御することができ、かつ本発明に係るエレクトロルミネッセント素子は、その発光領域を例えば40μm角程度のサイズで構成できるから、照明装置にデータを供給してパネル型の表示装置と兼用するようなアプリケーションを構成できる。もちろんこの場合には表示画素141は位置に応じて赤色、緑色、青色に塗り分けられている必要があるが、インクジェット法を用いることにより、極めて容易に多色化が可能となる。
従来は照明装置と表示装置を比較したときに、その発光輝度は照明装置の方が大きいものであった。しかしながら本発明に係るエレクトロルミネッセント素子110は十分に大きく面積をとることができ、極めて高い発光輝度を有しているため、照明装置と表示装置を兼用できるのである。この場合、照明装置と表示装置ではその機能の違い(すなわち使用モード)に起因して発光輝度を調整する機構が必要となるが、この機構は例えば前記実施の形態2に示した構成を採用し駆動電流を制御して各エレクトロルミネッセント素子の発光輝度を調整することで実現できる。即ち照明装置として使用する場合は全てのエレクトロルミネッセント素子をより大きな電流で駆動し、表示装置として使用する場合は小電流でかつ階調に応じて制御された電流値で(すなわち画像データに応じて)各エレクトロルミネッセント素子を駆動すればよい。このようなアプリケーションにおいて、照明装置として機能する場合の電源と、表示装置として機能する場合の電源は単一のものとしてもよいが、駆動電流を制御する、例えばディジタル−アナログ変換器のダイナミックレンジが大きく、表示装置として使用する際の階調数が不足するような場合には、図4および図5に示す共通給電線145に接続された電源(図示せず)を使用モードに応じて切り替えるような構成とすることが望ましい。もちろん照明装置としての使用モードにおいても、明るさの制御が必要な態様(すなわち調光機能を有する照明装置)にあっては、先に説明した階調に応じた電流値制御によって容易に対応することができる。また本発明のエレクトロルミネッセント素子は、ガラス基板100の上のみならず例えばPETなどの樹脂基板上にも形成できることから、様々なイルミネーション用の照明装置としても応用することができる。
なお、薄膜トランジスタを有機トランジスタで構成してもよい。また薄膜トランジスタ上に有機エレクトロルミネッセント素子を積層した構造、あるいは有機エレクトロルミネッセント素子上に薄膜トランジスタを積層した構造なども有効である。
加えて、高画質のエレクトロルミネッセント表示装置を得るために、有機エレクトロルミネッセント素子を形成したエレクトロルミネッセント基板と、TFT、コンデンサ、配線などを形成したTFT基板とを、エレクトロルミネッセント基板の電極とTFT基板の電極とが接続バンクを用いて接続されるように貼り合わせるようにしてもよい。
(実施の形態3)
次に本発明の実施の形態3について説明する。
本実施の形態では、本発明の有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた画像形成装置の露光部を構成する光ヘッドについて説明する。
本実施の形態の有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた光ヘッドは、図8に断面概要図、図9に上面図を示すように、表面に平坦化のためのベースコート層(図示せず)を形成したガラス基板100上に、駆動トランジスタ120としての薄膜トランジスタと、エレクトロルミネッセント発光装置110とを順次積層したものである。この駆動トランジスタは、光検出素子(図示せず)の出力に応じて、駆動電流または駆動時間を補正しつつ前記エレクトロルミネッセント発光装置を駆動するためのスイッチングトランジスタであり、さらにこのガラス基板100上に、有機エレクトロルミネッセント発光装置の下層に位置するように、この薄膜トランジスタに接続されたチップICとしての駆動回路(140)を搭載したものである。101は絶縁膜である。そして、駆動トランジスタ120はベースコート層表面に形成された多結晶シリコン層からなる島領域ARを帯状のi層からなるチャネル領域を隔てて所望の濃度にドープすることによりソース領域121S、ドレイン領域121Dを形成し、この上層に形成される酸化シリコン膜からなる第1の絶縁膜122、第2の絶縁膜123を貫通するようにスルーホールを介して形成された多結晶シリコン層からなるソースおよびドレイン電極125S,125Dで構成される。また、この上層に保護層124としての窒化シリコン膜を介して、エレクトロルミネッセント発光装置110が形成されており、保護膜124、陽極112となるAl層、発光層114、陰極115の順に各層が積層形成されている。106は実際の光出射領域ALEの内側に第2の光出射領域ALE1として、光出射領域を規定するための開口を有する遮光膜である.
次に本発明の実施の形態3について説明する。
本実施の形態では、本発明の有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた画像形成装置の露光部を構成する光ヘッドについて説明する。
本実施の形態の有機エレクトロルミネッセント発光装置を用いた光ヘッドは、図8に断面概要図、図9に上面図を示すように、表面に平坦化のためのベースコート層(図示せず)を形成したガラス基板100上に、駆動トランジスタ120としての薄膜トランジスタと、エレクトロルミネッセント発光装置110とを順次積層したものである。この駆動トランジスタは、光検出素子(図示せず)の出力に応じて、駆動電流または駆動時間を補正しつつ前記エレクトロルミネッセント発光装置を駆動するためのスイッチングトランジスタであり、さらにこのガラス基板100上に、有機エレクトロルミネッセント発光装置の下層に位置するように、この薄膜トランジスタに接続されたチップICとしての駆動回路(140)を搭載したものである。101は絶縁膜である。そして、駆動トランジスタ120はベースコート層表面に形成された多結晶シリコン層からなる島領域ARを帯状のi層からなるチャネル領域を隔てて所望の濃度にドープすることによりソース領域121S、ドレイン領域121Dを形成し、この上層に形成される酸化シリコン膜からなる第1の絶縁膜122、第2の絶縁膜123を貫通するようにスルーホールを介して形成された多結晶シリコン層からなるソースおよびドレイン電極125S,125Dで構成される。また、この上層に保護層124としての窒化シリコン膜を介して、エレクトロルミネッセント発光装置110が形成されており、保護膜124、陽極112となるAl層、発光層114、陰極115の順に各層が積層形成されている。106は実際の光出射領域ALEの内側に第2の光出射領域ALE1として、光出射領域を規定するための開口を有する遮光膜である.
一方、光検出素子を構成する各層は、駆動トランジスタとしての選択トランジスタ130と同一の製造工程で形成される。
これら各層は、CVD法による半導体薄膜の形成、フォトリソグラフィによるパターニング、不純物イオンの注入、絶縁膜の形成、など通例の半導体プロセスを経て形成される。ここでMoO3薄膜のシート抵抗を通常の4端子法で測定したところ、12MΩcmであった。
これら各層は、CVD法による半導体薄膜の形成、フォトリソグラフィによるパターニング、不純物イオンの注入、絶縁膜の形成、など通例の半導体プロセスを経て形成される。ここでMoO3薄膜のシート抵抗を通常の4端子法で測定したところ、12MΩcmであった。
有機エレクトロルミネッセント発光装置は、図8に断面概要図を示すように、素子構造としては前記実施の形態2で説明した、陰極側にも遷移金属酸化物層116としての膜厚40nmのMoO3層を形成したものを用いた。このエレクトロルミネッセント発光装置は、透光性のガラス基板100上に第1の電極112としてCr層からなる陽極と、ITOからなる第2の電極115としての陰極と、これら電極間に形成された機能層とを備え、この機能層は、有機半導体高分子層からなる発光機能を有した層すなわち発光層114と、前記第1の電極112と前記発光層114との間に遷移金属酸化物層113としての膜厚40nmのMoO3層を形成するとともに、このMoO3層の下層に膜厚50nmの窒化シリコン膜からなる画素規制層117とを備えたもので、遷移金属酸化物層113,116としてのMoO3層を第1の電極と発光層との間および発光層と第2の電極との間に配したことを特徴とする。またこの遷移金属酸化物層113,116は真空蒸着法またはCVD法によって成膜されるが、CVD法の場合は、成膜に際し、原料ガスの組成比、圧力および温度を制御し積層される。ここでは上層側の第2の電極の形成に先立ち、発光層の表面は遷移金属酸化物層116としてのMoO3層を有しているため、第2の電極としてのITOをスパッタリングによって形成するに際しても、発光層がスパッタダメージを受けることはない。また、この遷移金属酸化物層116は、電子注入層としても作用するため、電子の注入効率も向上する。
またこの遷移金属酸化物層は、積層方向の比抵抗が、面方向の比抵抗の3分の1程度となるように成膜される。また、膜厚を従来では考えられなかった厚さである膜厚40nmとすることにより、厚膜のMoO3層によって表面の平坦化および平滑化をはかった上で、良好に発光領域の面積を規制するように構成している。
ここでは遷移金属酸化物層116としての厚いMoO3層と、陽極であるAl層からなる第1の電極112との間にTFBからなるバッファ層(電子ブロック層)を介在させるようにしたが、このバッファ層はなくてもよい。
この構成によれば、注入効率が良好で、信頼性の高い有機エレクトロルミネッセント発光装置を形成することが可能となる。これに対し、遷移金属酸化物層に代えて、PEDT層を用いた場合、注入効率が十分ではなかった。また、遷移金属酸化物層を、膜厚40nmとすることにより、厚膜のMoO3層によって表面の平坦化および平滑化をはかった上で、良好に発光領域の面積を規制することができる。また、画素規制層の下地を平滑化することができ、その分画素規制層の膜厚を薄くしても、十分な絶縁性を維持することができることになり、画素規制層に起因する段差の低減を図ることが可能となる結果、発光機能を有した層の膜厚分布をより均一化することが可能となる。また画素の短絡を生じることもなかった。
また、前記実施の形態では、基板側が陽極である場合について説明したが、基板側が陰極である場合にも適用可能であることはいうまでもない。
本発明にかかる有機エレクトロルミネッセント発光装置は、幅広い輝度の範囲にわたって安定に動作し、かつ寿命特性に優れているのでフラットパネルディスプレイや表示発光装置、光源などを含む広範な応用において有用である。
10 ガラス基板
11 反射層
12 陽極
13 電荷注入層
14 発光層
15 電荷注入層
16 陰極
11 反射層
12 陽極
13 電荷注入層
14 発光層
15 電荷注入層
16 陰極
Claims (20)
- 少なくとも一組の電極と、前記電極間に形成された少なくとも1つの機能層とを具備した複数の発光部を基板上に形成した有機エレクトロルミネッセント装置であって、
前記機能層は少なくとも1種類の有機半導体からなる発光機能を有した層(以下発光層)と、
前記一組の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間に配された、遷移金属の酸化物層とを含み、
前記遷移金属の酸化物層は、複数の発光部に跨って連続的に形成された有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層は、
前記基板上に形成された電極上を覆うように形成される有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層は、
前記基板と対向する電極と発光層との間に形成される有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層は、
前記基板上に形成された電極上を覆うように形成された第1の遷移金属の酸化物層と、さらに前記発光層の上層に一体的に形成された第2の遷移金属酸化物層とを具備した有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1乃至4のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記1対の電極のうち基板上に形成される第1の電極の有効面積が、絶縁膜で構成された画素規制層によって規定されており、
前記遷移金属の酸化物層は前記画素規制層上を覆うように一体的に形成された有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、発光層が充填された有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、複数種の発光層が順次配列するように充填された有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1乃至7のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記一対の電極はマトリックス配線構造を有し、交差部が発光部を構成した有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1乃至8のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
基板上に反射性材料で構成された陽極と、
透光性材料で構成された陰極とで、少なくとも一層の機能層を挟み、
前記機能層は、少なくとも発光機能を有した発光層と、この発光層と前記陽極との間に配置された遷移金属の酸化物層とを含む有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 請求項1乃至9のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置であって、
前記遷移金属の酸化物層は、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステンのいずれかを含む有機エレクトロルミネッセント発光装置。 - 基板上に、少なくとも一組の電極のうちの第1の電極を形成する工程と、
1種類の有機半導体からなる発光層を含む機能層を形成する工程と、
前記機能層上に第2の電極を形成する工程とを含み、
前記電極間に複数の発光部を形成した有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記機能層を形成する工程は、
前記第1および第2の電極のうち少なくとも一方の電極と前記機能層との間遷移金属の酸化物層を、複数の発光部にわたって一体的となるように形成する工程を含む有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記遷移金属の酸化物層の形成工程は、
前記基板上に形成された電極上を覆うように形成する工程である有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記遷移金属の酸化物層を形成する工程は、
前記発光層の上層に一体的に形成する工程である有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記遷移金属の酸化物層を形成する工程は、
前記基板上に形成された電極上を覆うように第1の遷移金属の酸化物層を形成する工程と、
さらに前記発光層の上層に一体的に第2の遷移金属酸化物層を形成する工程とを含み、
前記第1および第2の遷移金属の酸化物層が前記発光層の両側に配されるように形成される有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11乃至14のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記1対の電極のうち基板上に形成される第1の電極の有効面積が、絶縁膜で構成された画素規制層によって規定されるように、画素規制層を形成する工程を含み、
前記遷移金属の酸化物層は前記画素規制層上を覆うように一体的に形成されるようにした有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項15に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記発光層を形成する工程は、前記遷移金属の酸化物層表面の凹部に、インクジェット法により発光層を充填する工程を含む有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項15に記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記充填する工程は、遷移金属の酸化物層表面の凹部に、複数種の発光層が順次配列するように充填する工程である有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11乃至17のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記第1および第2の電極を形成する工程は、マトリックス配線構造を有し、交差部が発光部を構成するように、各電極をストライプ状にパターニングする工程を含む有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11乃至18のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
基板上に反射性材料で陽極を形成する工程と、
少なくとも発光機能を有した発光層と、この発光層と前記陽極との間に配置された遷移金属の酸化物層とを含む機能層を形成する工程と、
透光性材料で構成された陰極を形成する工程とを含む、
有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。 - 請求項11乃至19のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法であって、
前記遷移金属の酸化物層を形成する工程が、ドライプロセスで酸化タングステン層、酸化モリブデン層、酸化バナジウム層のいずれかを形成する工程を含む有機エレクトロルミネッセント発光装置の製造方法。
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