JP5590424B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
入出力特性を向上させる手段としては、電池をキャパシタ装置に並列接続することが一般的であるが、かかる手段によると、電池構成やシステムが複雑になりがちである。
測定対象となるリチウムイオン二次電池に対応する評価用電池を用意する。これを、初期SOCが50%となるように調整し、温度−10℃にて、所定範囲(例えば、0.1W〜190W)で異ならせた各電力値(例えば、0.1W,0.3W,1W,5W,・・・,190Wなど)で充電する。このとき、各電力値において、両端子間電圧が4.1Vに到達するまでの充電時間(秒)を測定する。電力値(Y軸)を充電時間(X軸)に対してプロットし、充電時間が5秒のときの電力値を読み取る。これをSOC50%における入力密度Din[0](単位質量当たりの入力量)(W/kg)に換算し、この換算値を入力参照値とする。
測定対象電池につき、初期SOCを異ならせ、同様の手順にて、各初期SOCにおける入力密度Din[C]を測定し、上記入力参照値に対する比(Din[C]/Din[0])を入力比として求める。
初期SOCが50%となるように調整した評価用電池を、温度−10℃にて、所定範囲(例えば、0.1W〜190W)で異ならせた各電力値(例えば、0.1W,0.3W,1W,5W,・・・,190Wなど)で放電させる。このとき、各電力値において、両端子間電圧が2.5Vに到達するまでの放電時間(秒)を測定する。電力値(Y軸)を充電時間(X軸)に対してプロットし、放電時間が5秒のときの電力値を読み取る。これをSOC50%における出力密度Dout[0](単位質量当たりの入力量)(W/kg)に換算し、この換算値を出力参照値とする。
測定対象電池につき、初期SOCを異ならせ、同様の手順にて、各初期SOCにおける出力密度Dout[C](ここで、[C]は活性炭添加量(部)を表す。)を測定し、上記出力参照値に対する比(Dout[C]/Dout[0])を出力比として求める。
なお、上述のSOC50%出力比とは、初期SOCが50%のときの出力比(Dout[50]/Dout[0])を指す。したがって、測定対象電池のSOC50%出力比が1.10以上であることは、当該測定対象電池のSOC50%出力が、対応評価用電池のSOC50%出力より10%以上高いこと(すなわち、活性炭添加によって、出力が10%以上向上したこと)を意味する。
水溶性ポリマーとしては、例えば、カルボキシメチルセルロース(CMC)、メチルセルロース(MC)、酢酸フタル酸セルロース(CAP)、ヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPMC)、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート(HPMCP)、ポリビニルアルコール(PVA)等が挙げられる。
水分散性ポリマーとしては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重含体(PFA)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)等のフッ素系樹脂、酢酸ビニル共重合体、スチレンブタジエンブロック共重合体(SBR)、アクリル酸変性SBR樹脂(SBR系ラテックス)、アラビアゴム等のゴム類等が挙げられる。
非水溶媒(有機溶媒)に溶解するポリマーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリ塩化ビニリデン(PVDC)、ポリエチレンオキサイド(PEO)、ポリプロピレンオキサイド(PPO)、ポリエチレンオキサイド−プロピレンオキサイド共重合体(PEO−PPO)等が挙げられる。
結着剤の添加量は、正極活物質の種類や量に応じて適宜選択すればよい。
上記負極活物質層に含まれる負極活物質の量は特に限定されず、好ましくは90〜99質量%程度、より好ましくは95〜99質量%程度とすることができる。
カーボンブラック35.0g、PVDF35.0g(5%NMP溶液を700g)、活性炭(平均粒径10μm,細孔容積0.8mL/g,比表面積1800m2/g)15.5gを混練し、LiFePO4700gをさらに加えて混練した後、NMP400gを加え、一晩混練してペースト状の正極合材を調製した。この正極合材を、厚さ15μmのアルミ箔の一方の面に、塗付量が12.5mg/cm2となるように塗付し、乾燥後、3tロールプレス機でプレスして正極シートを得た。なお、LiFePO4,カーボンブラックについては、120℃で10時間真空乾燥させたものを用いた。
人造黒鉛600g、PVDF30.0g(5%NMP溶液を600g)を混練し、NMPを少しずつ加えながらさらに混練した。これを、真空下で脱泡してペースト状の負極合材を調製した。この負極合材を、厚さ10μmの銅箔の各面に、塗付量が5.0mg/cm2となるように塗付し、乾燥後、3tロールプレス機でプレスして負極シートを得た。
上記負極シート(7cm×5cm)一枚を、1.0MのLiPF6溶液(EC:EMC=3:7(体積比))を含浸させた二枚のセパレータで挟み、さらに上記正極シート(6cm×4cm)二枚で挟んだ。これを用いてラミネート型電池を作製した。
LiFePO4700gに代えて、LiFePO4630gおよびLiNiO270gを用いた他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
LiFePO4700gに代えて、LiFePO4560gおよびLiNiO2140gを用いた他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例4>
LiFePO4700gに代えて、LiFePO4350gおよびLiNiO2350gを用いた他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例5>
LiFePO4700gに代えて、LiFePO4140gおよびLiNiO2560gを用いた他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例6>
LiFePO4700gに代えて、LiNiO2700gを用いた他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
例1の評価用電池(正極活物質層から活性炭を除いた他は例1と同じ構成)を作製した。
<例8>
例2の評価用電池を作製した。
<例9>
例3の評価用電池を作製した。
<例10>
例4の評価用電池を作製した。
<例11>
例5の評価用電池を作製した。
<例12>
例6の評価用電池を作製した。
活性炭の添加量を7gとした他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例14>
活性炭の添加量を35gとした他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例15>
活性炭の添加量を70gとした他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例16>
活性炭の添加量を140gとした他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
<例17>
活性炭の添加量を210gとした他は例1と同様にして、本例のラミネート型電池を作製した。
各電池に対し、温度25℃にて、0.33Cのレートで4.1Vまで定電流(CC)充電を行い(所要時間約3時間)、次いで同電圧(4.1V)にて定電圧充電を行った。その際、電流値0.02C以下を定電圧充電の終了条件とした。続いて、0.33Cのレートで電圧が2.5Vとなるまで定電流放電し(所要時間約3時間)、続いて同電圧(2.5V)にて定電圧放電させた。その際、電流値0.02C以下を定電圧放電の終了条件とした。上記条件での充電および放電を3サイクル行った。
例7〜12の各評価用電池を、温度25℃にて0.5Cのレートで両端子間電圧が4.1Vとなるまで充電し、続いて同電圧にてにて電流値0.02C以下を終了条件として充電した後、0.5Cのレートで電圧が2.5Vとなるまで放電させ、続いて同電圧にて電流値0.02C以下を終了条件として放電させ、このときのSOCレベルに対する電圧変化をモニタリングした。SOCが15〜95%の範囲における最大電圧と最小電圧との差を、電圧変動幅ΔVSOC15−95として求めた。
例1〜6の電池およびこれら電池に対応する例7〜12の評価用電池につき、上述した入出力比測定方法に準じ、初期SOC95%,80%,60%,50%,40%,25%,15%における5秒入力密度および5秒出力密度を各々求め、各々の初期SOCにおける入出力比を算出した。各初期SOCでの測定において、電力値は、0.1W〜190Wの範囲で異ならせた。例1の電池と例7の電池(例1の評価用電池)について、図4に、SOCに対する入出力比のプロットを示す。
例1〜12の各電池につき、上述のようにして求めた入力比および出力比をSOCに対してプロットし、入出力比が0.85以上の有効SOC範囲を求めた。例1〜6の各電池につき、例7〜12の各対応評価用電池に対する有効SOC範囲拡大比(例えば、例1の有効SOC範囲/例7の有効SOC範囲)を求めた。表1に、これらの結果を、正極活物質中のオリビン型化合物含有量(%)および対応する評価用電池のΔVSOC15−95とともに示す。図5に、例1〜6の各電池における正極活物質中のオリビン型化合物の含有量(%)に対する有効SOC範囲拡大比のプロットを示す。さらに、図6に、ΔVSOC15−95に対するこれら有効SOC範囲拡大比のプロットを示す。
活性炭添加量を異ならせた例13〜17の各電池につき、初期SOCを50%に調整し、上記と同様にして5秒出力密度を求めた。上記入出力比の測定で求められた例7の電池のSOC50%における5秒出力密度を参照値とし、これに対する各電池のSOC50%での出力比を求めた。表2に、例1,7,13〜17の電池に係るSOC50%出力比を、正極活物質100部当たりの活性炭添加量(部)とともに示す。なお、例1,7の電池のSOC50%出力比は、上記で測定された値を各々採用した。図7に、活性炭添加量(部)に対するSOC50%出力比のプロットを示す。
また、表1および図5に示されるように、正極活物質中のオリビン型化合物含有量が50%以上の例1〜4の電池では、例7〜10の対応評価用電池に対する有効SOC範囲拡大比が1.10倍以上と、顕著な入出力特性の向上が認められた。一方、オリビン型化合物含有量が50%に満たない例5,6の電池は、例11,12の対応評価用電池に対する有効SOC範囲拡大比が1.10未満と、活性炭添加による入出力特性の向上効果は低かった。
また、表1および図6から、対応評価用電池のΔVSOC15−95が0.5V以下の例1〜4の電池は、有効SOC範囲拡大比が1.10以上を示し、かかる態様の電池では、活性炭を添加することの効果が顕著であることが認められた。
加えて、表2および図7に示されるとおり、正極活物質100部当たりの活性炭添加量が2〜20部の例1,14〜16の電池では、活性炭添加量が当該範囲外の例7,13,17の各電池と比べ、SOC50%出力比が1.10以上と、顕著な出力特性向上効果が認められた。
20 捲回電極体
30 正極シート(正極)
32 正極集電体
35 正極合材層
40 負極シート(負極)
42 負極集電体
45 負極合材層
50 セパレータ
100 リチウムイオン二次電池
Claims (4)
- 正極と、負極と、非水電解液とを備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、正極活物質の主成分として、リチウム含有オリビン型化合物を含み、
前記正極活物質に含まれる前記オリビン型化合物の量が、80質量%以上であり、
前記正極は、前記正極活物質100質量部に対して5〜10質量部の活性炭をさらに含み、
前記活性炭の比表面積が100〜2500m 2 /gであり、
前記活性炭の平均粒径が2μm〜50μmである、リチウムイオン二次電池。 - 前記正極から前記活性炭を除いた構成の対応評価用電池が、以下の特性:
当該対応評価用電池を、温度25℃にて0.5Cのレートで両端子間電圧が4.1Vとなるまで定電流充電し、続いて同電圧にて電流値0.02C以下を終了条件として定電圧充電した後、0.5Cのレートで電圧が2.5Vとなるまで定電流放電し、続いて同電圧にて電流値0.02C以下を終了条件として定電圧放電させた場合において、SOC15〜95%の範囲における電圧変動幅ΔVSOC15−95が0.5V以下である;
を満たすことを特徴とする、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記正極活物質に含まれる前記オリビン型化合物の量が、100質量%である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池を備える、車両。
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