JP5540458B2 - 無機酸化物透明分散液と樹脂組成物、透明複合体、発光素子封止用組成物及び発光素子並びに透明複合体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、無機酸化物透明分散液と樹脂組成物、透明複合体、発光素子封止用組成物及び発光素子並びに透明複合体の製造方法に関し、更に詳しくは、樹脂のフィラー材として好適に用いられ、屈折率および機械的特性の向上と共に透明性維持を可能とする無機酸化物透明分散液と樹脂組成物、透明複合体、発光素子封止用組成物及び発光素子並びに透明複合体の製造方法に関するものである。

従来より、シリカ等の無機酸化物をフィラーとして樹脂と複合化することにより、樹脂の機械的特性等を向上させる試みがなされている。このフィラーと樹脂とを複合化する方法としては、無機酸化物を水および／または有機溶媒中に分散させた分散液と樹脂とを混合する方法が一般的であり、分散液と樹脂を種々の方法により混合することにより、無機酸化物粒子が第２相として複合化された無機酸化物粒子複合化プラスチックを作製することができる。

一方、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬ）等のフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）用基板としては、従来、ガラス基板が多く用いられてきたが、このガラス基板には、割れ易い、曲げられない、比重が大きく軽量化に不向き等の問題があり、そこで、ガラス基板の代わりとして、柔軟性を有するプラスチック基板を用いる試みが数多く行われるようになってきた。
フラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）用としてのプラスチック基板に対する要求特性としては、透明性、屈折率、機械的特性等が挙げられている。

また、プラスチックの屈折率を向上させるための無機酸化物フィラーとしては、ジルコニア、チタニア等の酸化物微粒子が高屈折率フィラーとして利用されている。
また、無機酸化物フィラーを樹脂と複合化するために、無機酸化物フィラーを水系溶媒や有機溶媒中に分散させた分散液が開発され、樹脂の屈折率の向上について検討されている。
この複合化の例としては、粒径１０〜１００ｎｍのジルコニア粒子と樹脂とを複合化したジルコニア粒子複合化プラスチックを用いた高屈折率かつ高透明性の厚み数ミクロンの膜が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００５−１６１１１１号公報

ところで、従来の無機酸化物粒子を疎水性である樹脂と複合化しようとすると、この無機酸化物粒子の表面が親水性を有しているために、無機酸化物粒子と樹脂とが分離したり、分離はしないものの濁って失透したり等の不具合が発生する虞があり、樹脂の透明性を維持したまま無機酸化物粒子と複合化することは困難であるという問題点があった。
そこで、一般的な解決法として、無機酸化物粒子の表面を疎水化するために、有機高分子分散剤等の表面修飾剤を無機酸化物粒子の表面に付与することにより無機酸化物粒子と樹脂との相溶性を高める工夫がなされているが、この疎水化された無機酸化物粒子と樹脂との複合体は、複合体そのものの機械的特性及び屈折率を上昇させるという優れた点があるものの、無機酸化物粒子の粒径が２０ｎｍ以上と大きいために透明性が低下し、場合によっては失透してしまう虞があるという問題点があった。

本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであって、無機酸化物粒子の表面を１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により修飾することにより、屈折率および機械的特性の向上と共に透明性維持を可能とする無機酸化物透明分散液と樹脂組成物、透明複合体、発光素子封止用組成物及び発光素子並びに透明複合体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明者等は、無機酸化物粒子の表面修飾剤について鋭意検討を重ねた結果、分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子の表面を、１つ以上の反応性官能基を有するアルコキシシラン化合物、シロキサン化合物のうちいずれか１種または２種からなる表面修飾剤により修飾し、この表面が修飾された無機酸化物粒子を分散液中に分散させて無機酸化物透明分散液とし、この無機酸化物透明分散液中の無機酸化物粒子の含有率を５重量％、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率を９０％以上とし、さらに、無機酸化物粒子を、樹脂と組み合わされて使用された場合に、この無機酸化物粒子の表面の反応性官能基と前記樹脂とが重合反応することとすれば、この無機酸化物透明分散液を用いて無機酸化物粒子と樹脂とを重合反応により複合一体化した場合に、複合体の透明性を維持しながら、屈折率、機械的特性の向上が可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の無機酸化物透明分散液は、１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子を含有してなる無機酸化物透明分散液であって、前記表面修飾剤は、アルコキシシラン化合物、シロキサン化合物のうちいずれか１種または２種であり、前記無機酸化物粒子の含有率を５重量％、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上であり、前記無機酸化物粒子は、樹脂と組み合わされて使用された場合に、この無機酸化物粒子の表面の反応性官能基と前記樹脂とが重合反応することを特徴とする。

前記反応性官能基は、炭素−炭素二重結合またはケイ素−水素結合を有することが好ましい。
前記反応性官能基は、アルコキシル基、ヒドロキシル基、ビニル基、スチリル基、アクリル基、メタクリル基、アクリロイル基、エポキシ基の群から選択される１種または２種以上であることが好ましい。

前記表面の修飾部分の重量比は、前記無機酸化物粒子の５重量％以上かつ２００重量％以下であることが好ましい。
前記無機酸化物は、ジルコニアであることが好ましい。
前記無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ７０重量％以下であることが好ましい。

本発明の樹脂組成物は、本発明の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合してなることを特徴とする。
前記反応性官能基はビニル基であり、前記樹脂はケイ素−水素結合を有するシリコーン樹脂であることが好ましい。
前記反応性官能基はアクリル基であり、前記樹脂はアクリル樹脂であることが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、本発明の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合してなる樹脂組成物であり、前記反応性官能基はエポキシ基であり、前記樹脂はエポキシ樹脂であることが好ましい。

本発明の透明複合体は、本発明の樹脂組成物を硬化してなる透明複合体であって、前記無機酸化物粒子の含有率を２５重量％、光路長を１ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上であることを特徴とする。
前記樹脂は、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂またはアクリル樹脂であることが好ましい。
前記反応性官能基はビニル基であり、前記樹脂はケイ素−水素結合を有するシリコーン樹脂であることが好ましい。
前記反応性官能基はアクリル基であり、前記樹脂はアクリル樹脂であることが好ましい。
前記反応性官能基はエポキシ基であり、前記樹脂はエポキシ樹脂であることが好ましい。
前記無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ８０重量％以下であることが好ましい。

本発明の発光素子封止用組成物は、本発明の無機酸化物透明分散液を含有してなることを特徴とする。
本発明の発光素子封止用組成物は、本発明の樹脂組成物を含有してなることを特徴とする。

本発明の発光素子は、少なくとも光透過領域を本発明の透明複合体としたことを特徴とする。

本発明の透明複合体の製造方法は、本発明の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合して樹脂組成物とし、この樹脂組成物を成形もしくは充填し、次いで、この成形体もしくは充填物を硬化することを特徴とする。

本発明の無機酸化物透明分散液によれば、１つ以上の反応性官能基を有するアルコキシシラン化合物、シロキサン化合物のうちいずれか１種または２種からなる表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子を含有した無機酸化物透明分散液中の無機酸化物粒子の含有率を５重量％、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率を９０％以上とし、この無機酸化物粒子が樹脂と組み合わされて使用された場合に、この無機酸化物粒子の表面の反応性官能基と前記樹脂とが重合反応することとしたので、屈折率および機械的特性をさらに高めることができ、透明性を維持することができる。
したがって、この無機酸化物透明分散液と樹脂とを混合すれば、屈折率が高く、透明性に優れ、しかも機械的特性が向上した透明複合体を容易に得ることができる。

本発明の透明複合体によれば、本発明の樹脂組成物を硬化してなる透明複合体の無機酸化物粒子の含有率を２５重量％、光路長を１ｍｍとしたときの可視光透過率を９０％以上としたので、屈折率および機械的特性をさらに高めるとともに、透明性を維持することができる。

本発明の透明複合体の製造方法によれば、本発明の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合して樹脂組成物とし、この樹脂組成物を成形もしくは充填し、次いで、この成形体もしくは充填物を硬化するので、屈折率および機械的特性に優れ、しかも透明性が低下する虞のない透明複合体を容易かつ安価に作製することができる。

本発明の無機酸化物透明分散液と透明複合体、発光素子封止用組成物及び発光素子並びに透明複合体の製造方法を実施するための最良の形態について説明する。
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。

「無機酸化物透明分散液」
本発明の無機酸化物透明分散液は、１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子と、分散媒とを含む分散液である。

無機酸化物としては、特に限定されないが、例えば、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）、酸化チタン（ＴｉＯ_２）、酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）、酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３、ＦｅＯ、Ｆｅ_３Ｏ_４）、酸化銅（ＣｕＯ、Ｃｕ_２Ｏ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）、酸化ニオブ（Ｎｂ_２Ｏ_５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ_３）、酸化インジウム（Ｉｎ_２Ｏ_３、Ｉｎ_２Ｏ）、酸化スズ（ＳｎＯ_２）、酸化タンタル（Ｔａ_２Ｏ_５）、酸化タングステン（ＷＯ_３、Ｗ_２Ｏ_５）、酸化鉛（ＰｂＯ、ＰｂＯ_２）、酸化ビスマス（Ｂｉ_２Ｏ_３）、酸化セリウム（ＣｅＯ_２、Ｃｅ_２Ｏ_３）、酸化アンチモン（Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_５）、酸化ゲルマニウム（ＧｅＯ_２、ＧｅＯ）、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）、酸化ルテニウム（ＲｕＯ_２）等が挙げられる。

また、これらの無機酸化物を複数種、複合した複合酸化物、例えば、スズ添加酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモン添加酸化スズ（ＡＴＯ）、酸化アルミニウム亜鉛（ＺｎＯ・Ａｌ_２Ｏ_３）等も挙げられる。

上記の表面修飾剤としては、１つ以上の反応性官能基を有することが必要であり、この反応性官能基としては、炭素−炭素二重結合またはケイ素−水素結合を有することが好ましい。
また、この反応性官能基としては、アルコキシル基、ヒドロキシル基、ビニル基、スチリル基、アクリル基、メタクリル基、アクリロイル基、エポキシ基の群から選択される１種または２種以上であることが好ましい。

これらの表面修飾剤のうち特に好ましいのは、炭素−炭素二重結合またはケイ素−水素結合を有するもののうち、シランカップリング剤、変性シリコーン、界面活性剤の群から選択された１種または２種以上である。

シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリクロルシラン、ビニルトフェノキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリクロルシラン、３−グリシドキシプロピルトリフェノキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、ｐ−スチリルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリクロルシシラン、ｐ−スチリルトリフェノキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリクロルシラン、３−アクリロキシプロピルトリフェノキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリクロルシラン、３−メタクリロキシプロピルトリフェノキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、アリルトリクロルシシラン、アリルトリフェノキシシラン等が挙げられる。

また、ビニルエチルジメトキシシラン、ビニルエチルジエトキシシラン、ビニルエチルジクロルシラン、ビニルエチルジフェノキシシラン、３−グリシドキシプロピルエチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルエチルジクロルシラン、３−グリシドキシプロピルエチルジフェノキシシラン、ｐ−スチリルエチルジメトキシシラン、ｐ−スチリルエチルジエトキシシラン、ｐ−スチリルトリエチルジクロルシシラン、ｐ−スチリルエチルジフェノキシシラン、３−アクリロキシプロピルエチルジメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルエチルジエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルエチルジクロルシラン、３−アクリロキシプロピルエチルジフェノキシシラン、３−メタクリロキシプロピルエチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルエチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルエチルジクロルシラン、３−メタクリロキシプロピルエチルジフェノキシシラン、アリルエチルジメトキシシラン、アリルエチルジエトキシシラン、アリルエチルジクロルシシラン、アリルエチルジフェノキシシラン等も挙げられる。

さらに、ビニルジエチルメトキシシラン、ビニルジエチルエトキシシラン、ビニルジエチルクロルシラン、ビニルジエチルフェノキシシラン、３−グリシドキシプロピルジエチルメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルジエチルエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルジエチルクロルシラン、３−グリシドキシプロピルジエチルフェノキシシラン、ｐ−スチリルジエチルメトキシシラン、ｐ−スチリルジエチルエトキシシラン、ｐ−スチリルジエチルクロルシシラン、ｐ−スチリルジエチルフェノキシシラン、３−アクリロキシプロピルジエチルメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルジエチルエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルジエチルクロルシラン、３−アクリロキシプロピルジエチルフェノキシシラン、３−メタクリロキシプロピルジエチルメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルジエチルエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルジエチルクロルシラン、３−メタクリロキシプロピルジエチルフェノキシシラン、アリルジエチルメトキシシラン、アリルジエチルエトキシシラン、アリルジエチルクロルシシラン、アリルジエチルフェノキシシラン等も挙げられる。

変性シリコーンとしては、エポキシ変性シリコーン、エポキシ・ポリエーテル変性シリコーン、メタクリル変性シリコーン、フェノール変性シリコーン、メチルスチリル変性シリコーン、アクリル変性シリコーン、アルコキシ変性シリコーン、メチルハイドロジェンシリコーン等が挙げられる。
また、ビニル基および／またはケイ素原子に結合した官能基を有する変性シリコーンを用いると、ビニル基および／またはケイ素原子に結合した官能基が樹脂を硬化させる際の化学反応に寄与するので、特に好ましい。

界面活性剤としては、非イオン系界面活性剤が好適に用いられる。
非イオン系界面活性剤としては、例えば、アクリル酸、クロトン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等の不飽和脂肪酸等が挙げられる。

上記の表面修飾剤を用いて無機酸化物粒子の表面を修飾する方法としては、湿式法、乾式法等が挙げられる。
湿式法とは、表面修飾剤と無機酸化物粒子を溶媒に投入し混合することにより、無機酸化物粒子の表面を修飾する方法である。
乾式法とは、表面修飾剤と乾燥した無機酸化物粒子をミキサー等の乾式混合機に投入し混合することにより、無機酸化物粒子の表面を修飾する方法である。

この表面が修飾された無機酸化物粒子の修飾部分の重量比は、無機酸化物粒子全体量の５重量％以上かつ２００重量％以下であることが好ましく、より好ましくは１０重量％以上かつ１００重量％以下、さらに好ましくは２０重量％以上かつ１００重量％以下である。
ここで、修飾部分の重量比を５重量％以上かつ２００重量％以下と限定した理由は、修飾部分の重量比が５重量％未満であると、無機酸化物粒子の樹脂への相溶が困難となり、樹脂との複合化の際に透明性が失われるからであり、一方、修飾部分の重量比が２００重量％を超えると、表面処理剤が樹脂特性へ及ぼす影響が大きくなり、屈折率等の複合体特性が低下するからである。

また、無機酸化物粒子の分散粒径を１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下と限定した理由は、分散粒径が１ｎｍ未満であると、結晶性が乏しくなり、屈折率等の粒子特性を発現することが難しくなるからであり、一方、分散粒径が２０ｎｍを超えると、分散液や透明複合体とした場合に透明性が低下するからである。
このように、無機酸化物粒子は、ナノサイズの粒子であるから、この無機酸化物粒子を樹脂中に分散させて透明複合体とした場合においても、光散乱が小さく、複合体の透明性を維持することが可能である。

この無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ７０重量％以下が好ましく、より好ましくは１重量％以上かつ５０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以上かつ３０重量％以下である。
ここで、無機酸化物粒子の含有率を１重量％以上かつ７０重量％以下と限定した理由は、この範囲が無機酸化物粒子が良好な分散状態を取りうる範囲であり、含有率が１重量％未満であると、無機酸化物粒子としての効果が低下し、また、７０重量％を超えると、ゲル化や凝集沈澱が生じ、分散液としての特徴を消失するからである。

分散媒は、基本的には、水、有機溶媒、液状の樹脂モノマー、液状の樹脂オリゴマーのうち少なくとも１種以上を含有したものである。
上記の有機溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、２−プロパノール、ブタノール、オクタノール等のアルコール類、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、γ−ブチロラクトン等のエステル類、ジエチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル（メチルセロソルブ）、エチレングリコールモノエチルエーテル（エチルセロソルブ）、エチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルセロソルブ）、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のエーテル類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセチルアセトン、シクロヘキサノン等のケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素、ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド類が好適に用いられ、これらの溶媒のうち１種または２種以上を用いることができる。

上記の液状の樹脂モノマーとしては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル等のアクリル系またはメタクリル系のモノマー、エポキシ系モノマー等が好適に用いられる。
また、上記の液状の樹脂オリゴマーとしては、ウレタンアクリレート系オリゴマー、エポキシアクリレート系オリゴマー、アクリレート系オリゴマー等が好適に用いられる。
この無機酸化物透明分散液は、上記以外に、その特性を損なわない範囲において樹脂モノマー等を含有していてもよい。

この無機酸化物透明分散液の可視光透過率は、無機酸化物の組成及び含有率により異なるが、無機酸化物の含有率を５重量％とした場合、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上が好ましく、より好ましくは９５％以上である。
例えば、無機酸化物粒子としてジルコニア粒子を用いた場合、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率は、ジルコニア粒子の含有率が１重量％では９５％以上、ジルコニア粒子の含有率が４０重量％では８０％以上である。

「透明複合体」
本発明の透明複合体は、１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子を樹脂中に分散しかつ当該樹脂と反応してなる複合体である。
樹脂としては、可視光線あるいは近赤外線等の所定の波長帯域の光に対して透明性を有する樹脂であればよく、熱可塑性、熱硬化性、可視光線や紫外線や赤外線等による光（電磁波）硬化性、電子線照射による電子線硬化性等の硬化性樹脂が好適に用いられる。

このような樹脂としては、例えば、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリシクロヘキシルメタクリレート等のアクリレート、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエーテル、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアクリル酸エステル、ポリアミド、フェノール−ホルムアルデヒド（フェノール樹脂）、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート、アクリロニトリル・スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、メチルメタクレート・スチレン共重合体（ＭＳ樹脂）、ポリ−４−メチルペンテン、ノルボルネン系ポリマー、ポリウレタン、エポキシ、シリコーン等が挙げられ、特に好ましくは、シリコーン、エポキシ、アクリレートである。

シリコーン樹脂は、少なくとも下記の（ａ）〜（ｃ）の成分から構成されることが好ましい。
（ａ）１分子中のケイ素原子に結合した官能基のうち少なくとも２つがアルケニル基であるオルガノポリシロキサン
（ｂ）１分子中のケイ素原子に結合した官能基のうち少なくとも２つが水素原子であるか、または分子鎖の両端が水素原子で封鎖された直鎖状のオルガノポリシロキサン
（ｃ）ヒドロシリル化反応用触媒

（ａ）成分中のアルケニル基としては、ビニル基、アリル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等が挙げられ、特に、ビニル基が好ましい。
また、このアルケニル基以外のケイ素原子に結合した官能基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基等が挙げられ、特に、メチル基が好ましい。

（ｂ）成分中の水素原子以外のケイ素原子に結合した官能基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基等が挙げられ、特に、メチル基が好ましい。
また、（ｂ）成分の含有量は、（ａ）成分に含まれている合計アルケニル基１モルに対して水素原子が０．１〜１０モルの範囲内となる量であることが好ましく、より好ましくは０．１〜５モルの範囲内となる量であり、さらに好ましくは０．５〜２モルの範囲内となる量である。

（ｃ）成分のヒドロシリル化反応用触媒は、（ａ）成分中のアルケニル基と、（ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子とのヒドロシリル化反応を促進するための触媒である。この様な触媒としては、例えば、白金系触媒、ロジウム系触媒、パラジウム系触媒等が挙げられ、特に、白金系触媒が好ましい。
この白金系触媒としては、白金微粉末、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金カルボニル錯体等が挙げられ、特に、塩化白金酸が好ましい。

また、（ｃ）成分の含有量は、本組成物の硬化を促進させることのできる量、すなわち（ａ）成分中のアルケニル基と（ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子とのヒドロシリル化反応を促進させることのできる量であればよく、特に限定されることはないが、具体的には、本組成物に対して本成分中の金属原子が重量単位で０．０１〜５００ｐｐｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜５０ｐｐｍの範囲内である。

本成分中の金属原子の含有量を上記のように限定した理由は、含有量が０．０１ｐｐｍ未満であると、本組成物が十分に硬化しない虞があるからであり、一方、含有量が５００ｐｐｍを超えると、得られた硬化物に着色等の問題が生じる虞があるからである。
このシリコーン樹脂については、本発明の目的を損なわないかぎり、その他任意の成分として、耐熱剤、染料、顔料、難燃性付与剤等を含有してもよい。

エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、水素添加ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等の２官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリス・ヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂等の多官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、テトラグリシジルジアミニジフェニルメタン型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート型エポキシ樹脂、アミノフェノール型エポキシ樹脂、アニリン型エポキシ樹脂、トルイジン型エポキシ樹脂等のグリシジルアミン型エポキシ樹脂等が好適に用いられる。

エポキシ樹脂の硬化剤としては、重付加型、触媒型、縮合型のいずれのタイプのものでも使用可能であり、例えば、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン、ポリアミド、ジシアンジアミド、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。

アクリル樹脂としては、単官能アクリレートおよび／または多官能アクリレートが用いられ、これらのうち１種または２種以上が用いられる。
単官能アクリレート及び多官能アクリレートそれぞれの具体例について次に挙げる。
（ａ）脂肪族単官能（メタ）アクリレートとしては、
ブチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート
メトキシプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキレングリコール（メタ）アクリレート
（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等のＮ−置換アクリルアミド等が挙げられる。

（ｂ）脂肪族多官能（メタ）アクリレートとしては、
１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１．４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリブタンジオールジ（メタ）アクリレート、等のアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート
ペンタエリスリトールトリアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド変性トリメチロールプロパントリアクリレート等のトリ（メタ）アクリレート
ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジ−トリメチロールプロパンテトラアクリレート等のテトラ（メタ）アクリレート
ジペンタエリスリトール（モノヒドロキシ）ペンタアクリレート等のペンタ（メタ）アクリレート
等が挙げられる。

（ｃ）脂環式（メタ）アクリレートのうち、単官能型としては、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が、また、多官能型としては、ジシクロペンタジエニルジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
（ｄ）芳香族（メタ）アクリレートのうち、単官能型としては、フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等が、また、多官能型としては、ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート等のジアクリレート類、ビスフェノールＦジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。

（ｅ）ポリウレタン（メタ）アクリレートとしては、ポリウレタンエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
（ｆ）エポキシ（メタ）アクリレートとしては、ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート、ノボラック型エポキシアクリレート等が挙げられる。

ラジカル重合開始剤としては、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等の過酸化物系重合開始剤、あるいは２，２’−アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ系重合開始剤が挙げられる。

この無機酸化物粒子と樹脂との反応形態としては、無機酸化物粒子の表面に残存する反応性官能基と樹脂との重合反応が、屈折率および機械的特性をさらに高めることができ、透明性を維持することができるので、好ましい。
この重合反応としては、例えば、シリコーン樹脂の場合、付加重合反応または縮合重合反応であり、エポキシ樹脂またはアクリル樹脂の場合、付加重合反応である。
表１に反応形態を示す。

また、上記のシリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等に対しては、その特性を損なわない範囲において、酸化防止剤、離型剤、カップリング剤、無機充填剤等を添加してもよい。

この透明複合体では、無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ８０重量％以下が好ましく、より好ましくは１０重量％以上かつ８０重量％以下、さらに好ましくは１０重量％以上かつ５０重量％以下である。
ここで、無機酸化物粒子の含有率を１重量％以上かつ８０重量％以下と限定した理由は、下限値の１重量％は屈折率及び機械的特性の向上が可能となる添加率の最小値であるからであり、一方、上限値の８０重量％は樹脂自体の特性（柔軟性、比重）を維持することができる添加率の最大値であるからである。

この透明複合体の可視光透過率は、無機酸化物の組成及び含有率により異なるが、無機酸化物の含有率を２５重量％とした場合、光路長を１ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上が好ましく、より好ましくは９２％以上である。
例えば、無機酸化物粒子としてジルコニア粒子を用いた場合、光路長を１ｍｍとしたときの可視光透過率は、ジルコニア粒子の含有率が１重量％では９５％以上、ジルコニア粒子の含有率が４０重量％では８０％以上である。

このジルコニア粒子の屈折率は２．１５であるから、このジルコニア粒子を樹脂中に分散させることにより、アクリル樹脂、シリコーン樹脂の屈折率１．４程度、エポキシ樹脂の屈折率１．５程度と比べて、樹脂の屈折率をそれ以上に向上させることが可能である。
また、このジルコニア粒子は、靭性、硬度が高いので、複合体の機械的特性向上に適している。
また、このジルコニア粒子は、粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下のナノサイズの粒子であるから、樹脂と複合化させた場合においても、光散乱が小さく、複合材料の透明性を維持することが可能である。

「透明複合体の製造方法」
本発明の透明複合体は、次に挙げる方法により作製することができる。
まず、上述した本発明の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーやオリゴマーを、ミキサー等を用いて混合し、流動し易い状態の樹脂組成物とする。
次いで、この樹脂組成物を金型を用いて成形、または金型あるいは容器内に充填し、次いで、この成形体もしくは充填物に加熱、あるいは紫外線や赤外線等の照射、のいずれかを施し、この成形体もしくは充填物を硬化させる。

ここで、樹脂のモノマーやオリゴマーが、反応性を有する炭素二重結合（Ｃ＝Ｃ）を有する場合、単に混合するだけでも、重合・樹脂化させることができる。
特に、アクリル樹脂等の紫外線（ＵＶ）硬化性樹脂を含む樹脂組成物を硬化させる方法としては、様々な方法があるが、代表的には、加熱または光照射により開始されるラジカル重合反応を用いたモールド成形法、トランスファー成形法等が挙げられる。このラジカル重合反応としては、熱による重合反応（熱重合）、紫外線等の光による重合反応（光重合）、ガンマ（γ）線による重合反応、あるいは、これらの複数を組み合わせた方法等が挙げられる。

「発光素子封止用組成物」
本発明の発光素子封止用組成物は、本発明の無機酸化物透明分散液、すなわち、１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子と分散媒とを含む分散液と、上述したシリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等とを混合したものであり、流動性のある流体である。

「発光素子」
本発明の発光素子は、少なくとも光透過領域を本発明の透明複合体としたものであり、上記の発光素子封止用組成物を発光素子の少なくとも光透過領域に充填し、次いで、充填物に加熱、あるいは紫外線や赤外線等の照射、のいずれかを施し、この充填物を硬化させることにより、発光素子の光透過領域を本発明の透明複合体により封止したものである。

この発光素子によれば、光透過領域を、屈折率および機械的特性が高く、しかも透明性に優れた封止材（組成物）により封止したので、この光透過領域が高光透過率、高屈折率、高硬度等に優れたものとなる。したがって、発光素子の光の取り出し効率を向上させることができ、その結果、発光輝度を向上させることができる。

以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。

「実施例１」
オキシ塩化ジルコニウム８水塩２６１５ｇを純水４０Ｌ（リットル）に溶解させたジルコニウム塩溶液に、２８％アンモニア水３４４ｇを純水２０Ｌに溶解させた希アンモニア水を攪拌しながら加え、ジルコニア前駆体スラリーを調整した。
次いで、このスラリーに、硫酸ナトリウム３００ｇを５Ｌの純水に溶解させた硫酸ナトリウム水溶液を攪拌しながら加えた。このときの硫酸ナトリウムの添加量は、ジルコニウム塩溶液中のジルコニウムイオンのジルコニア換算値に対して３０重量％であった。

次いで、この混合物を、乾燥器を用いて、大気中、１３０℃にて２４時間、乾燥させ、固形物を得た。
次いで、この固形物を自動乳鉢等により粉砕した後、電気炉を用いて、大気中、５００℃にて１時間焼成した。
次いで、この焼成物を純水中に投入し、攪拌してスラリー状とした後、遠心分離器を用いて洗浄を行い、添加した硫酸ナトリウムを十分に除去した後、乾燥器にて乾燥させ、ジルコニア粒子を作製した。

次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを８５ｇ、表面修飾剤として炭素−炭素二重結合を有するシランカップリング剤であるビニルトリメトキシシランを５ｇ加えて混合し、ジルコニア粒子の表面を表面修飾剤により修飾した。ここでは、ビニルトリメトキシシランとしてＫＢＭ−１００３（信越化学（株）社製）を用いた。
その後分散処理を行い、実施例１のジルコニア透明分散液（Ｚ１）を作製した。

次いで、このジルコニア透明分散液のジルコニア粒子の分散粒径及び分散液の可視光透過率を測定した。
分散粒径は、動的光散乱式粒径分布測定装置（Malvern社製）を用い、ジルコニア透明分散液中のジルコニア粒子の含有量を１重量％に調製したものを測定用試料とした。また、データ解析条件としては、粒子径基準を体積基準とし、分散粒子であるジルコニアの屈折率を２．１５、分散媒であるトルエンの屈折率を１．４９とした。

また、分散液の可視光透過率は、上記の分散液のジルコニア含有率をトルエンを用いて５重量％に調製した試料を石英セル（１０ｍｍ×１０ｍｍ）に入れ、この試料の光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率を分光光度計（日本分光社製）を用いて測定した。ここでは、透過率が８０％以上を「○」、８０％未満を「×」とした。
表２に、これらの測定結果を示す。
また、この分散液のジルコニア粒子の結晶系をＸ線回折装置を用いて調べた。
図１にジルコニア粒子の粉末Ｘ線回折図形（チャート）を示す。この粉末Ｘ線回折図形により、ジルコニア粒子の結晶系が正方晶系であることが確認された。

「実施例２」
実施例１に準じて粒子合成を行い、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを８５ｇ、表面修飾剤としてアクリル基を有するシランカップリング剤である３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランを５ｇ加えて混合し、その後分散処理を行い、実施例２のジルコニア透明分散液（Ｚ２）を作製した。ここでは、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランとしてＫＢＭ−５０３（信越化学（株）社製）を用いた。
次いで、実施例１に準じてジルコニア粒子の分散粒径及び可視光透過率を測定した。表２に測定結果を示す。

「実施例３」
実施例１に準じて粒子合成を行い、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを８５ｇ、表面修飾剤としてエポキシ基を有するシランカップリング剤である３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランを５ｇ加えて混合し、その後分散処理を行い、実施例３のジルコニア透明分散液（Ｚ３）を作製した。ここでは、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとしてＫＢＭ−４０３（信越化学（株）社製）を用いた。
次いで、実施例１に準じてジルコニア粒子の分散粒径及び可視光透過率を測定した。表２に測定結果を示す。

「比較例１」
実施例１に準じて粒子合成を行い、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを８５ｇ、表面修飾剤として反応性官能基を有しないシランカップリング剤であるデシルトリメトキシシランを５ｇ加えて混合し、その後分散処理を行い、比較例１のジルコニア透明分散液（Ｚ４）を作製した。ここでは、デシルトリメトキシシランとしてＫＢＭ−３１０３Ｃ（信越化学（株）社製）を用いた。
次いで、実施例１に準じてジルコニア粒子の分散粒径及び可視光透過率を測定した。表２に測定結果を示す。

「比較例２」
実施例１に準じて粒子合成を行い、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを８９．６ｇ、表面修飾剤としてエポキシ基を有するシランカップリング剤である３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランを０．４ｇ加えて混合し、その後分散処理を行い、比較例２のジルコニア分散液（Ｚ５）を作製した。ここでは、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシランとしてＫＢＭ−４０３（信越化学（株）社製）を用いた。
次いで、実施例１に準じてジルコニア粒子の分散粒径及び可視光透過率を測定した。表２に測定結果を示す。

「比較例３」
実施例１に準じて粒子合成を行い、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子１０ｇに、分散媒としてトルエンを９０ｇ加えて混合し、その後分散処理を行い、比較例３のジルコニア分散液（Ｚ６）を作製した。このジルコニア分散液（Ｚ６）のジルコニア粒子は、分散液に表面修飾剤を加えていないために、表面が表面修飾剤により修飾されていないものである。
次いで、実施例１に準じてジルコニア粒子の分散粒径及び可視光透過率を測定した。表２に測定結果を示す。

［透明複合体の作製］
「実施例４」
実施例１のジルコニア透明分散液（Ｚ１）１００ｇに、シリコーンオイル（メチルハイドロジェンポリシロキサンと両末端に各々ビニル基を有するオルガノポリシロキサンとの混合物）１０ｇを加え、さらに、塩化白金酸をシリコーンオイル１００重量部に対して２０ｐｐｍとなるように加え、真空乾燥により脱溶剤化し、樹脂組成物を作製した。
次いで、この樹脂組成物を、ガラス板で組み上げた型の中に厚みが１ｍｍになるように流し込み、１５０℃にて２時間加熱して硬化させ、実施例４の透明複合体を作製した。
この透明複合体のジルコニアの含有率は５０重量％であった。

「実施例５」
実施例２のジルコニア透明分散液（Ｚ２）１００ｇに、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート５ｇ、ペンタエリスリトールトリアクリレート２．５ｇ、ペンタエリスリトールテトラアクリレート２ｇ、重合開始剤としてベンゾイルパーオキサイド０．５ｇを加え、真空乾燥により脱溶剤化し、樹脂組成物を作製した。
次いで、この樹脂組成物を、ガラス板で組み上げた型の中に厚みが１ｍｍになるように流し込み、６０℃にて５時間、続いて１２０℃にて２時間加熱して硬化させ、実施例５の透明複合体を作製した。
この透明複合体のジルコニアの含有率は５０重量％であった。

「実施例６」
実施例３のジルコニア透明分散液（Ｚ３）１００ｇに、エポキシレジン：エピコート８２８を７ｇおよび硬化剤としてエピキュア３０８０を３ｇ（いずれもジャパンエポキシレジン（株）社製）加え、真空乾燥により脱溶剤化し、樹脂組成物を作製した。
次いで、この樹脂組成物を、ガラス板で組み上げた型の中に厚みが１ｍｍになるように流し込み、８０℃にて３０分間加熱して硬化させ、実施例６の透明複合体を作製した。
この透明複合体のジルコニアの含有率は５０重量％であった。

「比較例４」
比較例１のジルコニア透明分散液（Ｚ４）を用いた以外は、実施例４に準じて処理し、比較例４の透明複合体を作製した。

「比較例５」
比較例１のジルコニア透明分散液（Ｚ４）を用いた以外は、実施例５に準じて処理し、比較例５の透明複合体を作製した。

「比較例６」
比較例１のジルコニア透明分散液（Ｚ４）を用いた以外は、実施例６に準じて処理し、比較例６の透明複合体を作製した。

「比較例７」
比較例２のジルコニア分散液（Ｚ５）を用いた以外は、実施例４に準じて処理し、比較例７の透明複合体を作製した。

「比較例８」
比較例２のジルコニア分散液（Ｚ５）を用いた以外は、実施例５に準じて処理し、比較例８の透明複合体を作製した。

「比較例９」
比較例２のジルコニア分散液（Ｚ５）を用いた以外は、実施例６に準じて処理し、比較例９の透明複合体を作製した。

「比較例１０」
透明複合体のジルコニアの含有率を１重量％とした以外は、比較例７に準じて処理し、比較例１０の透明複合体を作製した。

「比較例１１」
透明複合体のジルコニアの含有率を１重量％とした以外は、比較例８に準じて処理し、比較例１１の透明複合体を作製した。

「比較例１２」
透明複合体のジルコニアの含有率を１重量％とした以外は、比較例９に準じて処理し、比較例１２の透明複合体を作製した。

「透明複合体の評価」
実施例４〜６及び比較例４〜１２それぞれの透明複合体について、可視光透過率、屈折率及び硬度の３点について、下記の装置または方法により評価を行った。
（１）可視光透過率
分光光度計（日本分光社製）を用いて可視光線の透過率を測定した。
ここでは、測定用試料を１００×１００×１ｍｍの大きさのバルク体とし、透過率が８０％以上を「○」、８０％未満を「×」とした。

（２）屈折率
日本工業規格：ＪＩＳ Ｋ ７１４２「プラスチックの屈折率測定方法」に準拠し、アッベ屈折計により測定した。
ここでは、ジルコニアを添加していない樹脂を基準として、屈折率が０．０５以上向上した場合を「○」、屈折率が０．０５未満しか向上しなかった場合を「×」とした。

（３）硬度
日本工業規格：ＪＩＳ Ｋ ７２１５「プラスチックのデュロメータ硬さ試験方法」に準拠し、デュロメータを用いてＪＩＳ−Ａ硬度を測定した。
ここでは、比較例１のジルコニア分散液（Ｚ４）を用いた比較例４〜６の樹脂組成物を用いて作製され、ジルコニアの含有率が５０重量％である各透明複合体の硬さを基準とし、この基準値より高い場合を「○」、この基準値より低い場合を「×」とした。
以上の評価結果を表３に示す。

これらの評価結果によれば、実施例４〜６では、可視光透過率、屈折率、硬度ともに良好であることが分かった。
一方、比較例４〜１２では、可視光透過率、屈折率、硬度のいずれかの特性が実施例４〜６と比べて劣っていた。

本発明の無機酸化物透明分散液は、１つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子を含有したことにより、この無機酸化物粒子および樹脂を含む透明複合体の屈折率および機械的特性の向上と共に透明性の維持を図ることができるものであるから、半導体レーザ（ＬＥＤ）の封止材、液晶表示装置用基板、有機ＥＬ表示装置用基板、カラーフィルター用基板、タッチパネル用基板、太陽電池用基板等の光学シート、透明板、光学レンズ、光学素子、光導波路等はもちろんのこと、これ以外の様々な工業分野においても、その効果は大である。

本発明の実施例１のジルコニア粒子の粉末Ｘ線回折図形を示す図である。

Claims (20)

1. １つ以上の反応性官能基を有する表面修飾剤により表面が修飾されかつ分散粒径が１ｎｍ以上かつ２０ｎｍ以下の無機酸化物粒子を含有してなる無機酸化物透明分散液であって、
   前記表面修飾剤は、アルコキシシラン化合物、シロキサン化合物のうちいずれか１種または２種であり、
   前記無機酸化物粒子の含有率を５重量％、光路長を１０ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上であり、
   前記無機酸化物粒子は、樹脂と組み合わされて使用された場合に、この無機酸化物粒子の表面の反応性官能基と前記樹脂とが重合反応することを特徴とする無機酸化物透明分散液。
2. 前記反応性官能基は、炭素−炭素二重結合またはケイ素−水素結合を有することを特徴とする請求項１記載の無機酸化物透明分散液。
3. 前記反応性官能基は、アルコキシル基、ヒドロキシル基、ビニル基、スチリル基、アクリル基、メタクリル基、アクリロイル基、エポキシ基の群から選択される１種または２種以上であることを特徴とする請求項１記載の無機酸化物透明分散液。
4. 前記表面の修飾部分の重量比は、前記無機酸化物粒子の５重量％以上かつ２００重量％以下であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液。
5. 前記無機酸化物は、ジルコニアであることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液。
6. 前記無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ７０重量％以下であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液。
7. 請求項１ないし６のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合してなることを特徴とする樹脂組成物。
8. 前記反応性官能基はビニル基であり、前記樹脂はケイ素−水素結合を有するシリコーン樹脂であることを特徴とする請求項７記載の樹脂組成物。
9. 前記反応性官能基はアクリル基であり、前記樹脂はアクリル樹脂であることを特徴とする請求項７記載の樹脂組成物。
10. 請求項１、３ないし６のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合してなる樹脂組成物であって、
    前記反応性官能基はエポキシ基であり、前記樹脂はエポキシ樹脂であることを特徴とする樹脂組成物。
11. 請求項７ないし１０のいずれか１項記載の樹脂組成物を硬化してなる透明複合体であって、
    前記無機酸化物粒子の含有率を２５重量％、光路長を１ｍｍとしたときの可視光透過率は９０％以上であることを特徴とする透明複合体。
12. 前記樹脂は、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂またはアクリル樹脂であることを特徴とする請求項１１記載の透明複合体。
13. 前記反応性官能基はビニル基であり、前記樹脂はケイ素−水素結合を有するシリコーン樹脂であることを特徴とする請求項１１記載の透明複合体。
14. 前記反応性官能基はアクリル基であり、前記樹脂はアクリル樹脂であることを特徴とする請求項１１記載の透明複合体。
15. 前記反応性官能基はエポキシ基であり、前記樹脂はエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１１記載の透明複合体。
16. 前記無機酸化物粒子の含有率は、１重量％以上かつ８０重量％以下であることを特徴とする請求項１１ないし１５のいずれか１項記載の透明複合体。
17. 請求項１ないし６のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液を含有してなることを特徴とする発光素子封止用組成物。
18. 請求項７ないし１０のいずれか１項記載の樹脂組成物を含有してなることを特徴とする発光素子封止用組成物。
19. 少なくとも光透過領域を請求項１１ないし１６のいずれか１項記載の透明複合体としたことを特徴とする発光素子。
20. 請求項１ないし６のいずれか１項記載の無機酸化物透明分散液と、樹脂のモノマーまたはオリゴマーとを混合して樹脂組成物とし、この樹脂組成物を成形もしくは充填し、次いで、この成形体もしくは充填物を硬化することを特徴とする透明複合体の製造方法。

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