JP5228464B2 - 発光装置及び電子機器 - Google Patents
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特に近年では、従来の赤色や緑色の発光ダイオード(LED)に加え、青色さらには白色の発光ダイオード(LED)も開発されており、照明、LCDバックライト等、その用途も幅広くなってきている。
この発光ダイオード(LEDデバイス)は、LED素子を、エポキシ樹脂等の可視光線に対して透明性を有する樹脂により封止したもので、LED素子にて発光した光は、透明樹脂を透過して外部に向かって出射されるようになっている。
LED素子にて発光した光は、透明樹脂を透過して外部に向かって出射されるが、この際、一部の光がLED素子と透明樹脂との界面、さらには透明樹脂と大気との界面にて全反射されることによる光損失が生じる。
そこで、LED素子を、屈折率n1の蛍光体と屈折率n2の微粒子と屈折率n3のシリコーン樹脂とを含む封止樹脂で封止した構造の発光装置が提案されている(特許文献1)。この発光装置では、蛍光体による光の散乱を抑えるとともに、LED素子と封止樹脂との界面における全反射を抑制することにより、光の取り出し効率を向上させている。
しかしながら、従来の封止樹脂の屈折率は、例えばエポキシ樹脂では1.5〜1.55程度と、LED素子等の屈折率(1.8〜3以上)との差が大きく、このため、LED素子から放出される光が封止樹脂との界面で全反射してしまう虞があり、このような全反射が生じた場合、光の取り出し効率が低下し、その結果、発光装置の発光輝度が低下する虞があるという問題点があった。
また、封止樹脂は、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等であるから、その化学構造上、更なる樹脂自体の高屈折率化には限界があるという問題点があった。
前記ジルコニア分散樹脂層における前記ジルコニア微粒子の含有率は30質量%以上かつ80質量%以下であることが好ましい。
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
この発光装置では、LED素子4に接するジルコニア分散樹脂層6の屈折率は、LED素子4より遠い側の樹脂層7の屈折率より高くなるように設定されている。
ここで、ジルコニア微粒子の平均一次粒子径を1nm以上かつ20nm以下とした理由は、平均一次粒子径が1nm未満では、結晶性が乏しくなり、屈折率などの粒子特性を発現することが難しくなるからであり、一方、平均一次粒子径が20nmを超えると、エポキシ系樹脂またはアクリル系樹脂に分散させて透明複合体とした場合に透明性が低下するからである。
この方法は、透過電子顕微鏡(TEM)像における所定の個数の粒子の粒子径を測定し、その平均値を求める方法である。なお、平均一次粒子径を求める方法は、上記の方法に限定されることはなく、他の方法、例えば、動的光散乱法により求めてもよい。
このジルコニア微粒子は、粉体のものを用いることができる他、予め水に分散したジルコニア水分散液を用いても構わない。この場合、ジルコニア水分散液に後述する表面処理剤を添加してジルコニア微粒子の表面を疎水化し、その後、ジルコニア微粒子を分離すればよい。
表面処理剤としては、シラン化合物、シロキサン化合物、シラザン化合物、脂肪酸の群から選択される1種または2種以上が好適に用いられる。
これらのシラン化合物は、1種単独で用いることもでき、2種以上を混合して用いることもできる。
これらのシロキサン化合物は、1種単独で用いることもでき、2種以上を混合して用いることもできる。
シラザン化合物としては、ヘキサメチルジシラザン等が挙げられる。
脂肪酸としては、ステアリン酸、オレイン酸、クロトン酸、アクリル酸、パルミチン酸等が挙げられる。
(A)エポキシ系樹脂
エポキシ系樹脂とは、エポキシ樹脂を主骨格に有する樹脂のことであり、このエポキシ樹脂としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、水素添加ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等の2官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂;フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリス・ヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂等の多官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂;テトラグリシジルジアミニジフェニルメタン型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート型エポキシ樹脂、アミノフェノール型エポキシ樹脂、アニリン型エポキシ樹脂、トルイジン型エポキシ樹脂等のグリシジルアミン型エポキシ樹脂等が好適に用いられる。
この硬化促進剤の添加量は、酸無水物硬化剤100重量部に対して、0.01重量部以上かつ10重量部以下であることが好ましく、0.05重量部以上かつ5重量部以下であることがより好ましい。
アクリル系樹脂とは、アクリル樹脂を主骨格に有する樹脂のことであり、このアクリル樹脂としては、単官能アクリレートおよび/または多官能アクリレートが用いられ、これらのうち1種または2種以上が用いられる。また、この単官能アクリレートおよび/または多官能アクリレートは、任意の割合で予め重合しているアクリル系オリゴマーを使用してもよい。
(d)芳香族(メタ)アクリレートのうち、単官能アクリレートとしては、フェニル(メタ)アクリレート、ベンジル(メタ)アクリレート、フェノキシエチル(メタ)アクリレート、フェノキシジエチレングリコール(メタ)アクリレート等が、また、多官能アクリレートとしては、ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート等のジアクリレート類、ビスフェノールFジ(メタ)アクリレート等が挙げられる。
(f)エポキシ(メタ)アクリレートとしては、ビスフェノールA型エポキシアクリレート、ノボラック型エポキシアクリレート等が挙げられる。
分散方法としては、上記のエポキシ系樹脂またはアクリル系樹脂と、上記の表面処理ジルコニア微粒子とを、ホモミキサー、ロールミル等の分散装置を用いて分散混合することにより得ることができる。また、この分散方法は、工程や保管方法に合わせて調整することもできる。例えば、表面処理ジルコニア微粒子を複数種の成分に別々に分散混合し、これら複数種の混合物を、パッケージへの注入直前に混合することも可能である。
この場合、LED素子4に近い層から第n層とすると、第1層の屈折率が最も高く、nの値が大きくなるにしたがって屈折率が小さくなり、第n層の屈折率が最も低くなるように設定する。これにより、LED素子4から出射された光の損失が小さくなり、LED素子4から発光される光を効率よく外部に取出すことができる。
予め、上記の表面処理ジルコニア微粒子をエポキシ系樹脂またはアクリル系樹脂に分散させたジルコニア含有樹脂組成物を作製しておく。
このジルコニア含有樹脂組成物は、上記の表面処理ジルコニア微粒子を、例えば、メタノール、エタノール、2−プロパノール、1−ブタノール、ジエチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル(メチルセロソルブ)、エチレングリコールモノエチルエーテル(エチルセロソルブ)、メチルエチルケトン、トルエン等の有機溶媒や水の分散媒中に分散させて表面処理ジルコニア微粒子分散液を作製し、この分散液に上記のエポキシ系樹脂またはアクリル系樹脂を溶解させ、その後、減圧下にて有機溶媒や水の分散媒を除去することで作製することができる。
次いで、図2(b)に示すように、電極3及びLED素子4を覆うように、パッケージ1の凹部1a内にジルコニア含有樹脂組成物11を注入し、次いで、この樹脂組成物11を加熱、あるいは紫外線や赤外線等の照射を施して樹脂組成物11を硬化させ、ジルコニア分散樹脂層6を形成する。
次いで、図2(c)に示すように、ジルコニア分散樹脂層6を覆うように、パッケージ1の凹部1a内に、上記のジルコニア含有樹脂組成物に用いられた樹脂と同一組成のエポキシ系またはアクリル系の樹脂組成物12を注入し、次いで、この樹脂組成物12を加熱、あるいは紫外線や赤外線等の照射を施して樹脂組成物12を硬化させ、樹脂層7を形成する。
この封止後、メタルケースの装着、外部端子の絶縁処理等を施すことにより、図1に示す本実施形態の発光装置を作製することができる。
この発光装置を各種照明機器や各種表示装置に搭載することにより、発光輝度が向上し、装置としての性能を向上させた電子機器を提供することができる。
(ジルコニア分散液の作製)
オキシ塩化ジルコニウム8水塩2615gを純水40Lに溶解させたジルコニウム塩溶液に、28%アンモニア水344gを純水20Lに溶解させた希アンモニア水を攪拌しながら加え、ジルコニア前駆体スラリーを調整した。
次いで、このスラリーに、硫酸ナトリウム300gを5Lの純水に溶解させた硫酸ナトリウム水溶液を攪拌しながら加えた。このときの硫酸ナトリウムの添加量は、ジルコニウム塩溶液中のジルコニウムイオンのジルコニア換算値に対して30質量%であった。
次いで、この固形物を自動乳鉢等により粉砕した後、電気炉を用いて、大気中、500℃にて1時間焼成した。
次いで、この焼成物を純水中に投入し、攪拌してスラリー状とした後、遠心分離器を用いて洗浄を行い、添加した硫酸ナトリウムを十分に除去した後、乾燥器にて乾燥させ、ジルコニア粒子を作製した。
次いで、このジルコニア粒子40質量部及びアクリロキシプロピルトリメトキシシラン10質量部をトルエン50質量部中に投入し、窒素雰囲気下、110℃にて加熱還流することにより、表面処理されたジルコニア微粒子のトルエン分散液を作製した。このトルエン分散液を、透過型電子顕微鏡(TEM)観察用のコロジオン膜付メッシュに微量掬い取り、透過型電子顕微鏡(TEM)にて観察したところ、一次粒子径が3nm〜7nmの微粒子が分散していることが確認された。
エポキシ樹脂としてエピコート828(ジャパンエポキシレジン(株)社製)、酸無水物硬化剤としてリカシッドMH700(新日本理化(株)社製)を、エポキシ当量が1:1となるように混合し、エポキシ樹脂組成物(S1)を作製した。
そして、上記のトルエン分散液とエポキシ樹脂組成物(S1)を、トルエン分散液中の表面処理ジルコニア微粒子とエポキシ樹脂の比率が6:4となるように混合し、その後、減圧してトルエンを除去し、表面処理ジルコニア微粒子が分散したエポキシ樹脂組成物(Z1)を作製した。
このエポキシ樹脂組成物(Z1)の硬化前の屈折率(d線)をアッベ屈折率計で測定したところ、1.60であった。一方、エポキシ樹脂組成物(S1)の屈折率(d線)は1.50であった。
LED素子4として青色LED素子を用い、パッケージ1の凹部1aに、この凹部1aの容積の1/2量をエポキシ樹脂組成物(Z1)を用いて封止し、次いで、この凹部1aの容積の残りの1/2量をエポキシ樹脂組成物(S1)を用いて封止し、次いで、150℃にて加熱硬化させ、実施例の発光装置を作製した。
LED素子4として青色LED素子を用い、パッケージ1の凹部1aをエポキシ樹脂組成物(S1)を用いて封止し、次いで、150℃にて加熱硬化させ、比較例の発光装置を作製した。
このエポキシ樹脂組成物(S1)の屈折率(d線)は1.50であった。
実施例及び比較例の発光装置の光取り出し効率を評価した。
実施例及び比較例の発光装置を各30個づつ作製し、定格値(3.5V−20mA)にて点灯させ、その光出力を測定した。
その結果、比較例の光取出し効率を100%とした場合、実施例における効率は110%となり、ジルコニア微粒子による高屈折率化の効果により、LED素子4からの光取出し効率が10%向上することが確認できた。
1a 凹部
1b 下面
2、3 電極
4 LED素子(発光素子)
5、23、33 樹脂封止層
6、21、31 ジルコニア分散樹脂層
7、22、32 樹脂層
11 ジルコニア含有樹脂組成物
12 樹脂組成物
Claims (4)
- 発光素子上の少なくとも光透過領域を、エポキシ系樹脂またはアクリル系樹脂を主成分とする複数の樹脂層を積層してなる樹脂封止層により封止してなる発光装置であって、
前記複数の樹脂層それぞれの樹脂は、同一の組成の樹脂であり、
これら複数の樹脂層のうち前記発光素子に接する樹脂層は、シラン化合物、シロキサン化合物、シラザン化合物、脂肪酸の群から選択される1種または2種以上により表面処理されたジルコニア微粒子を分散させたジルコニア分散樹脂層であり、
このジルコニア分散樹脂層の589nm以下の波長の光に対する屈折率は1.58以上であることを特徴とする発光装置。 - 前記ジルコニア微粒子の平均一次粒子径は、1nm以上かつ20nm以下であることを特徴とする請求項1記載の発光装置。
- 前記ジルコニア分散樹脂層における前記ジルコニア微粒子の含有率は30質量%以上かつ80質量%以下であることを特徴とする請求項1または2記載の発光装置。
- 請求項1ないし3のいずれか1項記載の発光装置を備えてなることを特徴とする電子機器。
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