JP4822322B2 - 異方導電性接着シートの製造方法 - Google Patents
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Description
(1)2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に平均粒径1〜8μmの導電性粒子を密集充填して導電性粒子付着フィルムを作成し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子の近接する粒子との平均粒子間隔が導電性粒子の平均粒径の1倍以上5倍以下かつ20μm以下となるように2軸延伸して保持し、該導電性粒子を、少なくとも硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂を含んでなる厚さが該導電性粒子の平均粒子間隔の2倍以上40μm以下の接着シートに転写することを含む異方導電性接着シートの製造方法。
まず、本発明における導電性粒子について説明する。本発明において、導電性粒子は、公知のものを用いることができるが、貴金属被覆された樹脂粒子、貴金属被覆された金属粒子、金属粒子、貴金属被覆された合金粒子、及び合金粒子からなる群から選ばれる少なくとも1種を用いることが好ましい。それらは、融点が500℃以下であることがより好ましい。貴金属被覆された樹脂粒子としては、ポリスチレン、ベンゾグアナミン、ポリメチルメタアクリレート等の球状粒子に、ニッケル及び金をこの順に被覆したものを用いることが好ましい。貴金属被覆された金属粒子としては、ニッケル、銅等の金属粒子に、金、パラジウム、ロジウム等の貴金属を最外層に被覆したもの、また、貴金属被覆された合金粒子としては、後述の合金粒子に金、パラジウム、ロジウム等の貴金属を最外層に被覆したもの、を用いることが好ましい。被覆する方法としては、蒸着法、スパッタリング法等の薄膜形成法、乾式ブレンド法によるコーティング法、無電解めっき法、電解めっき法等の湿式法を用いることができる。量産性の点から、無電解めっき法が好ましい。金属粒子、合金粒子としては、銀、銅、ニッケル等の金属からなる群から選ばれる1種又は2種以上を用いることが好ましい。合金粒子としては、融点が500℃以下、さらには350℃以下の低融点合金粒子を用いると、接続端子間に金属結合を形成することも可能であり、接続信頼性の点からより好ましい。低融点合金粒子を用いる場合は、予め粒子表面にフラックス等を被覆しておくことが好ましい。いわゆるフラックスを被覆することにより、表面の酸化物等を取り除くことができ、好ましい。フラックスとしては、アビエチン酸等の脂肪酸等を用いることができる。
粒度分布の幾何標準偏差とは、粒度分布のσ値(累積84.13%の粒径値)を累積50%の粒径値で除した値である。粒度分布のグラフの横軸に粒径(対数)を設定し、縦軸に累積値(%、累積個数比、対数)を設定すると粒径分布はほぼ直線になり、粒径分布は対数正規分布に従う。累積値とは全粒子数に対して、ある粒径以下の粒子の個数比を示したもので、%で表される。粒径分布のシャープさはσ(累積84.13%の粒径値)と平均粒径(累積50%の粒径値)の比で表現される。σ値は実測値又は、前述グラフのプロット値からの読み取り値である。平均粒径及び粒度分布は、公知の方法、装置を用いて測定することができ、その測定には湿式粒度分布計、レーザー式粒度分布計等を用いることができる。あるいは、電子顕微鏡等で粒子を観察し、平均粒径、粒度分布を算出しても構わない。本発明の平均粒径及び粒度分布はレーザー式粒度分布計により求めることができる。
絶縁性の観点から8μm以下が好ましく、接続端子等の高さバラツキ等の影響を受けにくく、また、電気的接続の観点から1μm以上が好ましい。
近接する導電粒子との平均粒子間隔は、20μm以下で、かつ平均粒径の1倍以上5倍以下であり、1.5倍以上3倍以下であることが好ましい。接続時の粒子流動による粒子凝集の防止、及び絶縁性確保の観点から、平均粒径の1倍以上であることが好ましく、微細接続の観点から5倍以下が好ましい。
本発明において、近接する導電粒子とは、任意の導電粒子を選定し、その導電粒子に最も近い6個の粒子を言う。近接する導電粒子との平均粒子間隔の測定方法は以下の通りである。
光学顕微鏡で拡大した写真を撮影し、任意の20個の粒子を選定し、そのそれぞれの粒子に最も近い6個の粒子との距離を測定し、全体の平均値を求めて、平均粒子間隔とする。
異方導電性接着シートの厚みは平均粒子間隔の1.5倍以上40μm以下であり、2倍以上、40μm以下であることが好ましい。機械的接続強度の観点から1.5倍以上が好ましく、接続時の粒子流動による接続粒子数減少を防止する観点から40μm以下であることが好ましい。導電性粒子の配合量としては、硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂を合わせた成分100質量部に対して、0.5質量部から20質量部であることが好ましく、1質量部から10質量部であることが特に好ましい。絶縁性の観点から20質量部以下が好ましく、電気的接続性の観点から0.5質量部以上が好ましい。
同時2軸連続延伸装置としては、公知のものを使用することができるが、長辺側をチャック金具で固定し、それらの間隔を縦横同時に延伸することにより連続延伸するテンター型延伸機が好ましい。延伸度を調整する方式としては、スクリュー方式、パンタグラフ方式を用いること可能だが、調整の精度の観点から、パンタグラフ方式がより好ましい。加熱しながら延伸する場合は、延伸部分の手前に予熱ゾーンを設けて、延伸部分の後方に熱固定ゾーンを設けることが好ましい。
本発明の異方導電性接着シートは、単層であっても、さらに導電性粒子を含まない少なくとも絶縁性樹脂を含む接着シートを積層しても構わない。積層する該接着シートの膜厚は、導電性粒子を含む該接着シートの膜厚より薄い方が好ましい。
本発明に用いる硬化剤は、前記硬化性の絶縁性樹脂を硬化できるものであればよい。硬化性の絶縁性樹脂として、熱硬化性樹脂を用いる場合は、100℃以上で熱硬化性樹脂と反応し硬化できるものが好ましい。エポキシ樹脂の場合は、保存性の点から、潜在性硬化剤であることが好ましく、例えば、イミダゾール系硬化剤、カプセル型イミダゾール系硬化剤、カチオン系硬化剤、ラジカル系硬化剤、ルイス酸系硬化剤、アミンイミド系硬化剤、ポリアミン塩系硬化剤、ヒドラジド系硬化剤等を用いることができる。保存性、低温反応性の点から、カプセル型のイミダゾール系硬化剤が好ましい。
別紙
まず、2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に平均粒径1〜8μmの導電性粒子を密集充填して導電性粒子付着フィルムを作成し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子の近接する粒子との平均粒子間隔が導電性粒子の平均粒径の1倍以上5倍以下かつ20μm以下となるように2軸延伸して保持し、該導電性粒子を、少なくとも硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂を含んでなる厚さが該導電性粒子の平均粒子間隔の1.5倍以上40μm以下の接着シートに転写することにより、本発明の異方導電性接着シートを製造することができる。好ましくは、2軸延伸可能なフィルムは長尺のフィルムであり、接着シートも長尺の接着シートである。
粘着層に使用する粘着剤は公知のものを用いることができるが、加熱しながら2軸延伸をする場合は、非熱架橋性の粘着剤を用いることが好ましい。具体的には、天然ゴムラテックス系粘着剤、合成ゴムラテックス系粘着剤、合成樹脂エマルジョン系粘着剤、シリコーン系粘着剤、エチレン−酢酸ビニル共重合体粘着剤等を、単独で、又は組み合わせて用いることができる。粘着剤の粘着性は、使用する導電性粒子の表面金属面に対するピール強度が0.5gf/cm〜40gf/cmの範囲にあることが好ましく、1〜20gf/cmの範囲にあることが特に好ましい。測定方法としては、導電性粒子の表面金属と同じ組成の金属で被覆されたガラス板を用意し、粘着剤を塗布した幅2cmのフィルムを接着し、90°ピール強度を測定する方法を用いることができる。導電性粒子付着時及び延伸時に導電性粒子を保持する観点から0.5gf/cm以上が好ましく、延伸後の接着性シートへの粒子転写の観点から40gf/cm以下が好ましい。粘着層の厚みは、使用する導電性粒子の平均粒径の1/50〜2倍の範囲が好ましく、1/10〜1倍の範囲が特に好ましい。導電性粒子付着時及び延伸時に導電性粒子を保持する観点から導電性粒子の平均粒径の1/50以上が好ましく、延伸後の接着性シートへの粒子転写の観点から2倍以下が好ましい。粘着層形成方法としては、溶剤又は水に分散又は溶解したものを、グラビアコーター、ダイコーター、ナイフコーター、バーコーター等の公知の方法で塗布し、乾燥する方法を用いることができる。ホットメルトタイプの粘着剤を塗布する場合は、無溶剤でロールコートすることができる。
導電性粒子を密集充填する方法としては、前述の、延伸可能なフィルム上に導電性粒子を分散配列し、固定する方法を用いることができる。
延伸後のフィルムの膜厚は、転写する粘着性シート及び粘着性シートの保持フィルムの膜厚を合計した厚みの1/10〜1倍であることが好ましく、1/5〜1/2倍であることが特に好ましい。延伸後のフィルムのハンドリング性の観点から、1/10以上であることが好ましく、延伸後の接着性シートへの粒子転写の観点から、1倍以下であることが好ましい。
本発明はまた、微細接続端子を有する電子回路部品とそれに対応する回路を有する回路基板とを異方導電性接着シートで電気的に接続する方法にも関する。該微細接続方法において、該電子回路部品の微細接続端子の高さは導電性粒子の平均粒子間隔の3〜15倍かつ40μm以下であり、該微細接続端子の間隔は該平均粒子間隔の1〜10倍かつ40μm以下であり、該微細接続端子のピッチは該平均粒子間隔の3〜30倍かつ80μm以下である。該電子回路部品とそれに対応する回路を有する回路基板とは、本発明の異方導電性接着シートを用いて電気的に接続する。
接続端子の高さは導電性粒子の平均粒子間隔の3〜15倍かつ40μm以下であり、4倍〜10倍が好ましい。接続構造体の機械的強度の観点から3倍以上が好ましく、接続時に接着性シートの樹脂流動により導電性粒子の移動が起こり、接続端子下部にある導電性粒子数の低下による接続性低下、及び接続部分以外にある導電性粒子の移動、凝集による絶縁性低下の観点から、15倍以下であり、かつ40μm以下が好ましい。接続端子間隔は平均粒子間隔の1〜10倍かつ40μm以下であり、1〜10倍かつ20μm以下が好ましく、2〜5倍かつ15μm以下がより好ましい。絶縁性の観点から1倍以上が好ましく、微細接続の観点から10倍以下かつ40μm以下が好ましい。ピッチは、平均粒子間隔の3〜30倍かつ80μm以下であり、5〜20倍かつ40μm以下であることが好ましい。接続性の観点から3倍以上が好ましく、微細接続の観点から30倍以下かつ80μm以下が好ましい。
本発明はまた、上記微細接続方法により接続された微細接続構造体にも関する。
本発明に用いる接続回路の間隔は、電気絶縁性の観点から導電性粒子の平均粒径の3倍から500倍であることが好ましい。また、本発明に用いる接続回路において、接続する回路部分の接続面積は、前記平均粒径の値を2乗した値の1倍から10000倍であることが好ましい。接続性の点から2倍から100倍であることが特に好ましい。
本発明の異方導電性接着シート又は本発明の接続構造体は、液晶ディスプレイ機器、プラズマディスプレイ機器、エレクトロルミネッセンスディスプレイ機器等の表示機器の配線板接続用途、それらの機器のLSI等の電子部品実装用途、その他の機器の配線基板接続部分、LSI等の電子部品実装用途に使用することができる。上記表示機器の中でも、信頼性を必要とされるプラズマディスプレイ機器、エレクトロルミネッセンスディスプレイ機器に好適に用いることができる。
マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)37g、前記固形分50%溶液に配合分散させた。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚20μmのフィルム状の接着シートを得た。
厚さ45μmの無延伸ポリプロピレンフィルム上にニトリルゴムラテックス−メチルメタアクリレートのグラフト共重合体接着剤を5μmの厚みで塗布したものに、平均粒径3.0μmの金めっきプラスチック粒子をほぼ隙間無く単層塗布した。すなわち該金めっきプラスチック粒子を該フィルム幅より大きい容器内に数層以上の厚みになるように敷き詰めたものを用意し、金めっき粒子に対して粘着剤の塗布面を下向きにして押し付けて、付着させ、その後過剰な粒子を不織布からなるスクレバーで掻き落とした。この操作を2回繰り返すことにより、隙間無く単層塗布したフィルムを得た。金メッキプラスチック粒子の粒度分布は、予めレーザー式粒度分布計(JEOL社製、HELOS SYSTEM)にて測定し、積算値50%になる値を平均粒径とした。このフィルムを2軸延伸装置(東洋精機製X6H−S、パンタグラフ方式のコーナーストレッチ型の2軸延伸機)を用いて、縦横にそれぞれ10個のチャックを用いて固定し、150℃、120秒間予熱し、その後、20%/秒の速度で縦横各100%延伸して固定した。この延伸フィルムに前記接着シートをラミネートした後、剥離し、異方導電性接着シートを得た。得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、焦点方向の変位を測定できるレーザー顕微鏡(キーエンス社製、VK9500、形状測定分解能0.01μm)を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子の95%が異方導電性接着シートの膜厚方向において5.5μmの範囲で示される層中に存在することがわかった。また、測定した導電性粒子100個のうち92%が単独粒子であった。また、平均粒子間距離は4.17μmであり、これは平均粒径の1.39倍であった。
厚さ45μmの無延伸ポリプロピレンフィルム上にニトリルゴムラテックス−メチルメタアクリレートのグラフト共重合体接着剤を5μmの厚みで塗布したものに、平均粒径2.5μmの金めっきプラスチック粒子を実施例1と同様の方法によりほぼ隙間無く単層塗布した。このフィルムを実施例1と同様の方法により2軸延伸装置を用いて縦横にそれぞれ120%延伸して固定した。この延伸フィルムに前記接着シートをラミネートした後、剥離し、異方導電性接着シートを得た。得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー式の変位計を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子の95%が異方導電性接着シートの膜厚方向において4.8μmの範囲で示される層中に存在することがわかった。また、測定した導電性粒子100個のうち91%が単独粒子であった。また、平均粒子間距離は4.24μmであり、これは平均粒径の1.70倍であった。
また、易剥離処理したポリエチレンテレフタレーフィルムを用いる以外は、上記と全く同様にして、膜厚5μmのフィルム上接着シートBを得た。
厚さ45μmの無延伸ポリプロピレンフィルム上にニトリルゴムラテックス−メチルメタアクリレートのグラフト共重合体接着剤を5μmの厚みで塗布したものに、平均粒径2.6μmの金めっきニッケル粒子を実施例1と同様の方法によりほぼ隙間無く単層塗布した。このフィルムを実施例1と同様の方法により2軸延伸装置を用いて縦横にそれぞれ200%延伸して固定した。この延伸フィルムに前記接着シートAをラミネートした後、剥離し、その剥離面に前記接着シートBをラミネートして異方導電性接着シートを得た。得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー式の変位計を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子の95%が異方導電性接着シートの膜厚方向において4.9μmの範囲で示される層中に存在することがわかった。また、測定した導電性粒子100個のうち91%が単独粒子であった。また、平均粒子間距離は7.22μmであり、これは平均粒径の2.77倍であった。
フェノキシ樹脂(ガラス転移点98℃、数平均分子量14000)37g、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、25℃粘度、14000mPa・S)26g、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン0.3gを酢酸エチル−トルエンの混合溶剤(混合比1:1)に溶解し、固形分50%溶液とした。
マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)37g、平均粒径3.0μmの金めっきプラスチック粒子2.0gを前記固形分50%溶液に配合分散させた。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚20μmのフィルム状の異方導電性接着シートを得た。
得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー式の変位計を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子は異方導電性接着シートの膜厚方向においてランダムに存在することがわかった。また、測定した導電性粒子100個のうち75%が単独粒子であった。
フェノキシ樹脂(ガラス転移点45℃、数平均分子量12000)42g、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量136、半固形)32g、γ−ウレイドプロピルトリメトキシシラン0.06gを酢酸エチル−トルエンの混合溶剤(混合比1:1)に溶解し、固形分50%溶液とした。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)26g、平均粒径2.6μmの金めっきニッケル粒子6.0gを前記固形分50%溶液に配合分散させた。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚20μmのフィルム状の接着シートを得た。
得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー式の変位計を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子は異方導電性接着シートの膜厚方向においてランダムに存在することがわかった。また、測定した導電性粒子100個のうち70%が単独粒子であった。
平均粒径10μmの金めっきプラスチック粒子を用い60%延伸する以外は、実施例1と同様の方法により異方導電性接着シートを得た。得られた異方導電性接着シートのうち、無作為に100個を選び、レーザー式の変位計を用いて、異方導電性接着シート表面からの距離を測定した。その結果、導電性粒子のうち、96%が異方導電性接着シートの膜厚方向において19.2μmの範囲で示される層中に存在することがわかった。
また測定した導電性粒子100個のうち93%が単独粒子であった。また、平均粒子間距離は、8.52μmであり、これは平均粒径の0.85倍であった。
縦横が1.6mm×15.1mmのシリコン片(厚み0.5mm)全面に酸化膜を形成後、外辺部から40μm内側に横74.5μm、縦120μmのアルミ薄膜(1000Å)を、それぞれが0.1μm間隔になるように長辺側に各々175個、短辺側に各々16個形成した。それらアルミ薄膜上に、15μm間隔になるように横25μm、縦100μmの金バンプ(厚み15μm)をそれぞれ2個ずつ形成するために、それぞれの金バンプ配置個所の外周部から7.5μm内側に横10μm、縦85μmの開口部を残す以外の部分に、ポリイミドの保護膜を常法により前記開口部以外の全面に形成した。その後、前記金バンプを形成し、試験チップとした。
厚み0.7mmの無アルカリガラス上に、前記アルミ薄膜上の金バンプが隣接するアルミ薄膜上の金バンプと対になる位置関係で接続されるように、インジウム錫酸化物膜(1400Å)の接続パッド(横66μm、縦120μm)を形成した。20個の金バンプが接続される毎に前記接続パッドにインジウム錫酸化物薄膜の引き出し配線を形成し、引出し配線上にはアルミニウム−チタン薄膜(チタン1%、3000Å)を形成し、接続評価基板とした。前記接続評価基板上に、前記接続パッドがすべて覆われるように、幅2mm、長さ17mmの異方導電性接着シートを仮張りし、2.5mm幅の圧着ヘッドを用いて、80℃、0.3MPa、3秒間加圧した後、ポリエチレンテレフタレートのベースフィルムを剥離した。そこへ、前記接続パッドと金バンプの位置が合うように試験チップを載せ、220℃、5秒間5.2MPa加圧圧着した。圧着後、前記引出し配線間(金バンプ20個のデイジーチェイン)の抵抗値を四端子法の抵抗計で抵抗測定し、接続抵抗値とした。
厚み0.7mmの無アルカリガラス上に、前記アルミ薄膜上の2個の金バンプがそれぞれ接続されるような位置関係に、インジウム錫酸化物膜(1400Å)の接続パッド(横65μm、縦120μm)を形成した。前記接続パッドを1個おきに5個接続できるようにインジウム錫酸化物薄膜の接続配線を形成し、さらにそれらと対になり、櫛型パターンを形成するように、1個おきに5個接続できるようにインジウム錫酸化物薄膜の接続配線を形成した。それぞれの接続配線にインジウム錫酸化物薄膜の引出し配線を形成し、引き出し配線上にアルミニウム−チタン薄膜(チタン1%、3000Å)を形成して、絶縁性評価基板とした。前記絶縁性評価基板上に、前記接続パッドがすべて覆われるように、幅2mm、長さ17mmの異方導電性接着シートを仮張りし、2.5mm幅の圧着ヘッドを用いて、80℃、0.3MPa、3秒間加圧した後、ポリエチレンテレフタレートのベースフィルムを剥離した。そこへ、前記接続パッドと金バンプの位置が合うように試験チップを載せ、220℃、5秒間2.6MPa加圧圧着し、絶縁抵抗試験基板とした。
この絶縁抵抗試験基板を60℃、90%相対湿度中に保持しながら、定電圧定電流電源を用いて、対になる引き出し配線間に100Vの直流電圧を印加する。この配線間の絶縁抵抗を5分間毎に測定し、絶縁抵抗値が10MΩ以下になるまでの時間を測定し、その値を絶縁低下時間とした。この絶縁低下時間が240時間未満の場合を×、240時間以上の場合を○と評価した。
Claims (1)
- 2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に平均粒径1〜8μmの導電性粒子を密集充填して導電性粒子付着フィルムを作成し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子の近接する粒子との平均粒子間隔が導電性粒子の平均粒径の1倍以上5倍以下かつ20μm以下となるように2軸延伸して保持し、該導電性粒子を、少なくとも硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂を含んでなる厚さが該導電性粒子の平均粒子間隔の2倍以上40μm以下の接着シートに転写することを含む異方導電性接着シートの製造方法。
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