CN111052881B - 电路连接用粘接剂膜及其制造方法、电路连接结构体的制造方法、以及粘接剂膜收纳组件 - Google Patents

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Abstract

一种电路连接用粘接剂膜1，其具备第一粘接剂层2、和层叠于该第一粘接剂层2上的第二粘接剂层3，第一粘接剂层2由光固化性组合物的固化物构成，第二粘接剂层3由热固性组合物构成，光固化性组合物含有：聚合性化合物；导电粒子4；以及具有选自由下述式(I)所表示的结构、下述式(II)所表示的结构和下述式(III)所表示的结构组成的组中的至少一种结构的光聚合引发剂。

Description

电路连接用粘接剂膜及其制造方法、电路连接结构体的制造 方法、以及粘接剂膜收纳组件
技术领域
本发明涉及一种电路连接用粘接剂膜及其制造方法、电路连接结构体的制造方法、以及粘接剂膜收纳组件。
背景技术
以往，为了进行电路连接而使用各种粘接材料。例如，作为用于进行液晶显示器与带载封装(TCP)的连接、柔性印刷配线基板(FPC)与TCP的连接、或FPC与印刷配线板的连接的粘接材料，使用在粘接剂中分散有导电粒子且具有各向异性导电性的电路连接用粘接剂膜。
在使用具有各向异性导电性的电路连接用粘接剂膜的精密电子设备的领域中，正推进电路的高密度化，电极宽度和电极间隔变得极窄。因此，在微小电极上高效率地捕捉导电粒子来获得高连接可靠性未必容易。
对此，例如专利文献1中提出了一种使导电粒子偏集于各向异性导电性粘接片的单侧，将导电粒子彼此隔开的方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2005/54388号
发明内容
发明要解决的课题
然而，专利文献1的方法中，由于电路连接时导电粒子会流动，因此有可能导电粒子在电极间凝聚而发生短路。另外，伴随导电粒子流动的导电粒子的疏密分布不仅有产生绝缘特性下降的担忧，还有产生连接电阻值的偏差的担忧，尚有改良的余地。
因此，本发明的目的在于提供一种能够降低电路连接结构体的相对电极间的连接电阻的电路连接用粘接剂膜及其制造方法、使用该粘接剂膜的电路连接结构体的制造方法、以及具备该粘接剂膜的粘接剂膜收纳组件。
用于解决课题的方法
本发明的一方面的电路连接用粘接剂膜具备第一粘接剂层、和层叠于该第一粘接剂层上的第二粘接剂层，第一粘接剂层由光固化性组合物的固化物构成，第二粘接剂层由热固性组合物构成，光固化性组合物含有：聚合性化合物；导电粒子；以及具有选自由下述式(I)所表示的结构、下述式(II)所表示的结构和下述式(III)所表示的结构组成的组中的至少一种结构的光聚合引发剂。
[化1]
[化2]
[化3]
根据这样的电路连接用粘接剂膜，能够降低电路连接结构体的相对电极间的连接电阻。进一步，根据这样的电路连接用粘接剂膜，即使在高温高湿环境下(例如85℃、85％RH)也能够维持低连接电阻。即，根据该电路连接用粘接剂膜，能够提高电路连接结构体的连接可靠性。
本发明的一方面的电路连接用粘接剂膜的制造方法具备：准备工序，准备第一粘接剂层；以及层叠工序，在第一粘接剂层上层叠由热固性组合物构成的第二粘接剂层，准备工序包含：通过对由光固化性组合物构成的层照射光而使光固化性组合物固化，获得第一粘接剂层的工序，光固化性组合物含有：聚合性化合物；导电粒子；以及具有选自由上述式(I)所表示的结构、上述式(II)所表示的结构和上述式(III)所表示的结构组成的组中的至少一种结构的光聚合引发剂。根据该方法，可获得能够降低电路连接结构体的相对电极间的连接电阻的电路连接用粘接剂膜。
光聚合引发剂可以具有选自由下述式(IV)所表示的结构和下述式(V)所表示的结构组成的组中的至少一种结构作为上述式(II)所表示的结构。
[化4]
[式(IV)中，R1和R2分别独立地表示氢原子或碳原子数1～20的烷基。]
[化5]
聚合性化合物可以为具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物。
光聚合引发剂可以具有选自由肟酯结构、α-氨基烷基苯酮结构和酰基氧化膦结构组成的组中的至少一种结构作为上述式(I)～式(III)所表示的结构。
热固性组合物可以含有具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物。
第一粘接剂层的厚度可以为导电粒子的平均粒径的0.2～0.8倍。
本发明的一方面的电路连接结构体的制造方法具备以下工序：使上述电路连接用粘接剂膜介于具有第一电极的第一电路构件与具有第二电极的第二电路构件之间，将第一电路构件和第二电路构件热压接，从而将第一电极和第二电极彼此电连接。根据该方法，能够获得降低了相对电极间的连接电阻的电路连接结构体。
本发明的一方面的粘接剂膜收纳组件具备上述电路连接用粘接剂膜、和收纳该粘接剂膜的收纳构件，收纳构件具有能够从外部观看收纳构件的内部的观看部，观看部对于波长365nm的光的透过率小于或等于10％。
另外，一般而言，使用电路连接用粘接剂膜的环境是被称为洁净室的以一定水平对室内的温度、湿度和洁净度进行了管理的房间。在电路连接用粘接剂膜从生产场地出货时，会将电路连接用粘接剂膜收纳于包装袋等收纳构件中，以免直接暴露于户外空气而招致由灰尘和湿气引起的质量下降。通常，为了从收纳构件的外部也可确认贴附于内部的粘接剂膜上的产品名、批号、有效期等各种信息，在该收纳构件上设有由透明材料形成的观看部。
然而，根据本发明人等的研究得知，在将上述电路连接用粘接剂膜收纳于以往的收纳构件进行保管或搬运后使用的情况下，有时无法获得粘接剂膜的连接电阻的降低效果。基于这样的研究结果，本发明人等进一步进行了研究，结果得知，在使用可与光固化性组合物中的光聚合引发剂反应的化合物作为第二粘接剂层中的聚合性化合物时，在粘接剂膜保管中和搬运中热固性组合物会固化，连接电阻的降低效果会减小。因此，本发明人等基于热固性组合物中的聚合性化合物通过源自第一粘接剂层中残留的光聚合引发剂的自由基而进行了聚合这一推测，进一步进行了研究，结果发现：通过制成具备上述特定的收纳构件的粘接剂膜收纳组件，能够抑制保管时或搬运时热固性组合物的固化，能够维持粘接剂膜的连接电阻的降低效果。
即，根据本发明的一方面的粘接剂膜收纳组件，在使用可与光固化性组合物中的光聚合引发剂反应的化合物作为热固性组合物中的聚合性化合物时，能够抑制在粘接剂膜保管时或搬运时该热固性组合物的固化，能够维持粘接剂膜的连接电阻的降低效果。
发明效果
根据本发明，可提供一种能够降低电路连接结构体的相对电极间的连接电阻的电路连接用粘接剂膜及其制造方法。另外，根据本发明，可提供一种使用了这样的粘接剂膜的电路连接结构体的制造方法。另外，根据本发明，可提供一种具备这样的粘接剂膜的粘接剂膜收纳组件。
附图说明
图1为表示本发明的一个实施方式的电路连接用粘接剂膜的示意截面图。
图2为表示本发明的一个实施方式的电路连接结构体的示意截面图。
图3为表示本发明的一个实施方式的电路连接结构体的制造工序的示意截面图。
图4为表示本发明的一个实施方式的粘接剂膜收纳组件的立体图。
具体实施方式
以下，根据情况一边参照附图一边对本发明的实施方式进行详细说明。需要说明的是，本说明书中，个别记载的上限值和下限值能够任意地组合。另外，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”是指丙烯酸酯和与其对应的甲基丙烯酸酯的至少一者。“(甲基)丙烯酰基”等其他类似的表达也同样。
＜电路连接用粘接剂膜＞
图1为表示一个实施方式的电路连接用粘接剂膜的示意截面图。如图1所示，电路连接用粘接剂膜1(以下也简称为“粘接剂膜1”)具备第一粘接剂层2、和层叠于第一粘接剂层2上的第二粘接剂层3。
(第一粘接剂层)
第一粘接剂层2由光固化性组合物的固化物(光固化物)构成。光固化性组合物含有(A)聚合性化合物(以下也称为“(A)成分”。)、(B)光聚合引发剂(以下也称为“(B)成分”。)、和(C)导电粒子4(以下也称为“(C)成分”。)。光固化性组合物也可以进一步含有(D)热固性树脂(以下也称为“(D)成分”。)和/或(E)热聚合引发剂(以下也称为“(E)成分”。)。第一粘接剂层2例如可以如下获得：通过对由光固化性组合物构成的层照射光能而使(A)成分聚合，使光固化性组合物固化。即，第一粘接剂层2包含导电粒子4、和使光固化性组合物的除导电粒子4以外的成分固化而成的粘接剂成分5。第一粘接剂层2可以为使光固化性组合物完全固化而成的固化物，也可以为使光固化性组合物部分固化而成的固化物。即，粘接剂成分5可以含有未反应的(A)成分和(B)成分(进一步的(D)成分和(E)成分)，也可以不含未反应的(A)成分和(B)成分(进一步的(D)成分和(E)成分)。
[(A)成分：聚合性化合物]
(A)成分例如为通过光聚合引发剂因光(例如紫外光)的照射所产生的自由基、阳离子或阴离子而进行聚合的化合物。(A)成分可以为单体、低聚物或聚合物的任一者。作为(A)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。
(A)成分具有至少一个以上的聚合性基团。聚合性基团例如为包含聚合性不饱和双键(乙烯性不饱和键)的基团。从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，聚合性基团优选为通过自由基而进行反应的自由基聚合性基团。即，(A)成分优选为自由基聚合性化合物。作为自由基聚合性基团，例如可列举乙烯基、烯丙基、苯乙烯基、烯基、亚烯基、(甲基)丙烯酰基、马来酰亚胺基等。关于(A)成分所具有的聚合性基团的数量，从聚合后容易获得为了降低连接电阻所需的物性和交联密度的观点考虑，可以大于或等于2个，从抑制聚合时的固化收缩的观点考虑，可以小于或等于10个。从光照射后获得均匀且稳定的膜(第一粘接剂层)的方面出发，优选抑制聚合时的固化收缩。本实施方式中，为了取得交联密度与固化收缩的平衡，可以在使用聚合性基团的数量在上述范围内的聚合性化合物的基础上追加使用聚合性基团的数量在上述范围外的聚合性化合物。
作为(A)成分的具体例，可列举：(甲基)丙烯酸酯化合物、马来酰亚胺化合物、乙烯基醚化合物、烯丙基化合物、苯乙烯衍生物、丙烯酰胺衍生物、纳迪克酰亚胺衍生物、天然橡胶、异戊二烯橡胶、丁基橡胶、丁腈橡胶、丁二烯橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯腈-丁二烯橡胶、羧基化丁腈橡胶等。
作为(甲基)丙烯酸酯化合物，可列举：环氧(甲基)丙烯酸酯、(聚)氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸甲酯、聚醚(甲基)丙烯酸酯、聚酯(甲基)丙烯酸酯、聚丁二烯(甲基)丙烯酸酯、有机硅丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸2-氰基乙酯、(甲基)丙烯酸2-(2-乙氧基乙氧基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸羟基丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正月桂酯、(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸四氢糠酯、磷酸2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基丙酯、乙二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚亚烷基二醇二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯氧基乙酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸改性二官能(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸改性三官能(甲基)丙烯酸酯、丙烯酸三环癸酯、二羟甲基-三环癸烷二丙烯酸酯、2-羟基-1,3-二丙烯酰氧基丙烷、2,2-双[4-(丙烯酰氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-双[4-(丙烯酰氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、2,2-二(甲基)丙烯酰氧基二乙基磷酸酯、2-(甲基)丙烯酰氧基乙基酸式磷酸酯等。
作为马来酰亚胺化合物，可列举：1-甲基-2,4-双马来酰亚胺苯、N,N'-间苯撑双马来酰亚胺、N,N'-对苯撑双马来酰亚胺、N,N'-间甲苯撑双马来酰亚胺、N,N'-4,4-联苯撑双马来酰亚胺、N,N'-4,4-(3,3'-二甲基联苯撑)双马来酰亚胺、N,N'-4,4-(3,3'-二甲基二苯基甲烷)双马来酰亚胺、N,N'-4,4-(3,3'-二乙基二苯基甲烷)双马来酰亚胺、N,N'-4,4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、N,N'-4,4-二苯基丙烷双马来酰亚胺、N,N'-4,4-二苯基醚双马来酰亚胺、N,N'-3,3-二苯基砜双马来酰亚胺、2,2-双(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、2,2-双(3-仲丁基-4-8(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、1,1-双(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)癸烷、4,4'-亚环己基-双(1-(4-马来酰亚胺苯氧基)-2-环己基苯、2,2'-双(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)六氟丙烷等。
作为乙烯基醚化合物，可列举二乙二醇二乙烯基醚、二丙二醇二乙烯基醚、环己烷二甲醇二乙烯基醚、三羟甲基丙烷三乙烯基醚等。
作为烯丙基化合物，可列举1,3-二烯丙基邻苯二甲酸酯、1,2-二烯丙基邻苯二甲酸酯、三烯丙基异氰脲酸酯等。
从固化反应速度与固化后的物性的平衡优异的观点考虑，(A)成分优选为(甲基)丙烯酸酯化合物。从兼顾用于降低连接电阻的凝聚力与用于提高粘接力的伸长率、获得更优异的粘接特性的观点考虑，(A)成分可以为(聚)氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯化合物(氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯化合物或聚氨酯(甲基)丙烯酸酯化合物)。另外，从提高凝聚力、进一步降低连接电阻的观点考虑，(A)成分可以为具有二环戊二烯骨架等高Tg骨架的(甲基)丙烯酸酯化合物。
从取得交联密度与固化收缩的平衡、进一步降低连接电阻、提高连接可靠性的观点考虑，(A)成分可以为在丙烯酸树脂、苯氧树脂、聚氨酯树脂等热塑性树脂的末端或侧链导入有乙烯基、烯丙基、(甲基)丙烯酰基等聚合性基团的化合物(例如聚氨酯(甲基)丙烯酸酯)。该情况下，从交联密度与固化收缩的平衡优异的观点考虑，(A)成分的重均分子量可以大于或等于3000，可以大于或等于5000，也可以大于或等于1万。另外，从与其他成分的相容性优异的观点考虑，(A)成分的重均分子量可以小于或等于100万，可以小于或等于50万，也可以小于或等于25万。需要说明的是，重均分子量是指依照实施例中记载的条件，通过凝胶渗透色谱(GPC)并使用基于标准聚苯乙烯的标准曲线而测定的值。
(A)成分优选包含具有下述通式(1)所表示的磷酸酯结构的自由基聚合性化合物作为(甲基)丙烯酸酯化合物。该情况下，对于无机物(金属等)表面的粘接强度提高，因此适于电极彼此(例如电路电极彼此)的粘接。
[化6]
式(1)中，n表示1～3的整数，R表示氢原子或甲基。
上述具有磷酸酯结构的自由基聚合性化合物例如可以通过使无水磷酸与(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯反应而获得。作为具有磷酸酯结构的自由基聚合性化合物的具体例，可列举单(2-(甲基)丙烯酰氧基乙基)酸式磷酸酯、二(2-(甲基)丙烯酰氧基乙基)酸式磷酸酯等。
从容易获得为了降低连接电阻、提高连接可靠性所需的交联密度的观点考虑，以光固化性组合物的总质量为基准计，(A)成分的含量可以大于或等于5质量％，可以大于或等于10质量％，也可以大于或等于20质量％。从抑制聚合时的固化收缩的观点考虑，以光固化性组合物的总质量为基准计，(A)成分的含量可以小于或等于90质量％，可以小于或等于80质量％，也可以小于或等于70质量％。
[(B)成分：光聚合引发剂]
(B)成分具有选自由下述式(I)所表示的结构、下述式(II)所表示的结构和下述式(III)所表示的结构组成的组中的至少一种结构。
[化7]
[化8]
[化9]
(B)成分可以具有多个由上述式(I)～式(III)表示的结构。多个结构彼此可以相同也可以不同。作为(B)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。
(B)成分可以为通过包含150～750nm范围内的波长的光、优选包含254～405nm范围内的波长的光、进一步优选包含365nm波长的光(例如紫外光)的照射而产生自由基、阳离子或阴离子的光聚合引发剂(光自由基聚合引发剂、光阳离子聚合引发剂或光阴离子聚合引发剂)，从连接电阻的降低效果进一步提高且连接可靠性更优异的观点、以及低温短时间下的固化更容易的观点考虑，优选为光自由基聚合引发剂。
上述式(I)所表示的结构可以为肟酯结构、联咪唑结构或吖啶结构。即，(B)成分可以具有选自由肟酯结构、联咪唑结构和吖啶结构组成的组中的至少一种结构作为上述式(I)所表示的结构。
作为具有肟酯结构的化合物，优选使用具有下述式(VI)所表示的结构的化合物。
[化10]
式(VI)中，R11、R12和R13分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的烷基、或包含芳香族系烃基的有机基团。
作为具有肟酯结构的化合物的具体例，可列举：1-苯基-1,2-丁二酮-2-(O-甲氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-(O-甲氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-(O-乙氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-O-苯甲酰基肟、1,3-二苯基丙三酮-2-(O-乙氧基羰基)肟、1-苯基-3-乙氧基丙三酮-2-(O-苯甲酰基)肟、1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)]、乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙酰基肟)等。
作为具有联咪唑结构的化合物，可列举：2-(邻氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物、2-(邻氯苯基)-4,5-二(间甲氧基苯基)咪唑二聚物、2-(邻氟苯基)-4,5-苯基咪唑二聚物、2-(邻甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物、2-(对甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物、2,4-二(对甲氧基苯基)-5-苯基咪唑二聚物、2-(2,4-二甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚物等2,4,5-三芳基咪唑二聚物。
作为具有吖啶结构的化合物，可列举9-苯基吖啶、1,7-双(9,9'-吖啶基)庚烷等。
上述式(II)所表示的结构例如可以为下述式(IV)所表示的结构或下述式(V)所表示的结构。即，(B)成分可以具有选自由下述式(IV)所表示的结构和下述式(V)所表示的结构组成的组中的至少一种结构作为上述式(II)所表示的结构。从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，(B)成分优选具有下述式(IV)所表示的结构和下述式(V)所表示的结构的至少一者。
[化11]
式(IV)中，R1和R2分别独立地表示氢原子或碳原子数1～20的烷基。
[化12]
上述式(II)所表示的结构可以为α-氨基烷基苯酮结构、氨基二苯甲酮结构或N-苯基甘氨酸结构。即，(B)成分可以具有选自由α-氨基烷基苯酮结构、氨基二苯甲酮结构和N-苯基甘氨酸结构组成的组中的至少一种结构。
作为具有α-氨基烷基苯酮结构的化合物，优选使用具有下述式(VII)所表示的结构的化合物。
[化13]
式(VII)中，R21、R22、R23和R24分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的烷基、含芳香族系烃基的有机基团、包含上述式(IV)所表示的结构的官能团或包含上述式(V)所表示的结构的官能团。R22、R23和R24中的至少一者为包含上述式(IV)所表示的结构的官能团或包含上述式(V)所表示的结构的官能团。
作为具有α-氨基烷基苯酮结构的化合物的具体例，可列举2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-吗啉基苯基丁酮-1等。
作为具有氨基二苯甲酮结构的化合物，可列举4,4'-双(二甲基氨基)二苯甲酮、4,4'-双(二乙基氨基)二苯甲酮、4-甲氧基-4'-二甲基氨基二苯甲酮等。
作为具有N-苯基甘氨酸结构的化合物，可列举N-苯基甘氨酸等。
上述式(III)所表示的结构可以为酰基氧化膦结构。即，(B)成分可以具有酰基氧化膦结构作为上述式(III)所表示的结构。
作为具有酰基氧化膦结构的化合物，优选使用具有下述式(VIII)所表示的结构的化合物。
[化14]
式(VIII)中，R31、R32和R33分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的烷基、或者含羰基或芳香族系烃基的有机基团。
作为具有酰基氧化膦结构的化合物的具体例，可列举双(2,6-二甲氧基苯甲酰基)-2,4,4-三甲基-戊基氧化膦、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲酰基-二苯基-氧化膦等。
从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，(B)成分优选具有选自由肟酯结构、α-氨基烷基苯酮结构和酰基氧化膦结构组成的组中的至少一种结构。
从快速固化性优异的观点以及连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，以光固化性组合物的总质量为基准计，(B)成分的含量优选大于或等于0.1质量％，更优选大于或等于0.3质量％。以光固化性组合物的总质量为基准计，(B)成分的含量可以大于或等于1质量％、大于或等于1.5质量％、大于或等于2质量％或大于或等于2.5质量％。从储存稳定性提高的观点、以及连接电阻的降低效果进一步提高且连接可靠性更优异的观点考虑，以光固化性组合物的总质量为基准计，(B)成分的含量优选小于或等于15质量％，更优选小于或等于10质量％，进一步优选小于或等于5质量％。以光固化性组合物的总质量为基准计，(B)成分的含量可以小于或等于3.5质量％、小于或等于3质量％、小于或等于2.5质量％、小于或等于2质量％、小于或等于1.5质量％、小于或等于1质量％或小于或等于0.7质量％。从这些观点考虑，以光固化性组合物的总质量为基准计，(B)成分的含量优选为0.1～15质量％，更优选为0.1～10质量％，进一步优选为0.3～5质量％。关于(B)成分的含量，例如以光固化性组合物的总质量为基准计，可以为0.1～1质量％、0.3～0.7质量％、1.5～3.5质量％或2～3质量％。
[(C)成分：导电粒子]
(C)成分只要为具有导电性的粒子就没有特别限制，可以为由Au、Ag、Ni、Cu、焊料等金属构成的金属粒子；由导电性碳构成的导电性碳粒子等。(C)成分也可以为具备核和被覆核的被覆层的被覆导电粒子，上述核包含非导电性的玻璃、陶瓷、塑料(聚苯乙烯等)等，上述被覆层包含上述金属或导电性碳。这些中，优选使用具备如下核和被覆核的被覆层的被覆导电粒子，上述核包含由热熔融性金属形成的金属粒子或塑料，上述被覆层包含金属或导电性碳。该情况下，容易通过加热或加压而使光固化性组合物的固化物变形，因此将电极彼此电连接时，能够增加电极与(C)成分的接触面积，使电极间的导电性进一步提高。
(C)成分也可以为绝缘被覆导电粒子，其具备：上述金属粒子、导电性碳粒子或被覆导电粒子、以及被覆该粒子表面的绝缘层，上述绝缘层包含树脂等绝缘材料。如果(C)成分为绝缘被覆导电粒子，则即使在(C)成分的含量多的情况下，也会因粒子的表面被树脂被覆而能够抑制由(C)成分彼此的接触引起的短路发生，另外，也能够提高相邻电极电路间的绝缘性。(C)成分可以单独使用上述各种导电粒子的一种或组合使用两种以上。
(C)成分的最大粒径需要小于电极的最小间隔(相邻电极间的最短距离)。从分散性和导电性优异的观点考虑，(C)成分的最大粒径可以大于或等于1.0μm，可以大于或等于2.0μm，也可以大于或等于2.5μm。从分散性和导电性优异的观点考虑，(C)成分的最大粒径可以小于或等于50μm，可以小于或等于30μm，也可以小于或等于20μm。本说明书中，对于任意的300个(pcs)导电粒子，通过使用扫描型电子显微镜(SEM)的观察进行粒径的测定，将所获得的最大值设为(C)成分的最大粒径。需要说明的是，在(C)成分具有突起的情况等(C)成分并非球形的情况下，(C)成分的粒径设为与SEM图像中的导电粒子外接的圆的直径。
从分散性和导电性优异的观点考虑，(C)成分的平均粒径可以大于或等于1.0μm，可以大于或等于2.0μm，也可以大于或等于2.5μm。从分散性和导电性优异的观点考虑，(C)成分的平均粒径可以小于或等于50μm，可以小于或等于30μm，也可以小于或等于20μm。本说明书中，对于任意的300个(pcs)导电粒子，通过使用扫描型电子显微镜(SEM)的观察进行粒径的测定，将所获得的粒径的平均值设为平均粒径。
第一粘接剂层2中，优选(C)成分均匀地分散。从容易获得稳定的连接电阻的观点考虑，第一粘接剂层2中的(C)成分的粒子密度可以大于或等于100pcs/mm2，可以大于或等于1000pcs/mm2，也可以大于或等于2000pcs/mm2。从提高相邻电极间的绝缘性的观点考虑，第一粘接剂层2中的(C)成分的粒子密度可以小于或等于100000pcs/mm2，可以小于或等于50000pcs/mm2，也可以小于或等于10000pcs/mm2。
从能够进一步提高导电性的观点考虑，以第一粘接剂层中的总体积为基准计，(C)成分的含量可以大于或等于0.1体积％，可以大于或等于1体积％，也可以大于或等于5体积％。从容易抑制短路的观点考虑，以第一粘接剂层中的总体积为基准计，(C)成分的含量可以小于或等于50体积％，可以小于或等于30体积％，也可以小于或等于20体积％。需要说明的是，以光固化性组合物的总体积为基准的(C)成分的含量可以与上述范围相同。
[(D)成分：热固性树脂]
(D)成分为通过热而固化的树脂，具有至少一个以上的热固性基团。(D)成分例如为通过热而与固化剂反应从而进行交联的化合物。作为(D)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。
从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，热固性基团例如可以为环氧基、氧杂环丁烷基等。
作为(D)成分的具体例，可列举作为表氯醇与双酚A、F、AD等的反应产物的双酚型环氧树脂；作为表氯醇与苯酚酚醛清漆、甲酚酚醛清漆等的反应产物的环氧酚醛清漆树脂；具有含萘环的骨架的萘系环氧树脂；缩水甘油胺、缩水甘油醚等一分子内具有两个以上缩水甘油基的各种环氧化合物等环氧树脂。
以第一粘接剂层的总质量为基准计，(D)成分的含量可以大于或等于30质量％，且可以小于或等于70质量％。
在第一粘接剂层包含热固性树脂的情况下，第一粘接剂层也可以进一步含有用于使热固性树脂固化的固化剂。作为固化剂，只要为通过热而产生阳离子种的固化剂就没有特别限制，可以根据目的而适当选择。作为固化剂，例如可列举硫盐、碘/>盐等。关于固化剂的含量，例如相对于热固性树脂100质量份，可以大于或等于0.1质量份，且可以小于或等于50质量份。
[(E)成分：热聚合引发剂]
(E)成分可以为通过热而产生自由基、阳离子或阴离子的热聚合引发剂(热自由基聚合引发剂、热阳离子聚合引发剂或热阴离子聚合引发剂)，从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，优选为热自由基聚合引发剂。作为(E)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。
热自由基聚合引发剂通过热而分解，产生游离自由基。即，热自由基聚合引发剂为通过赋予来自外部的热能而产生自由基的化合物。作为热自由基聚合引发剂，可以从以往已知的有机过氧化物和偶氮化合物中任意地选择。作为热自由基聚合引发剂，从稳定性、反应性和相容性的观点考虑，优选使用1分钟半衰期温度为90～175℃且重均分子量为180～1000的有机过氧化物。通过1分钟半衰期温度处于该范围内，储存稳定性更优异，自由基聚合性也足够高，能够在短时间内固化。
作为(E)成分的具体例，可列举：过氧化新癸酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、过氧化二碳酸二(4-叔丁基环己基)酯、过氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、过氧化新癸酸异丙苯酯、过氧化二月桂酰、过氧化新癸酸-1-环己基-1-甲基乙酯、过氧化新癸酸叔己酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔丁酯、过氧化-2-乙基己酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己酰基过氧化)己烷、过氧化-2-乙基己酸-叔己酯、过氧化-2-乙基己酸叔丁酯、过氧化新庚酸叔丁酯、过氧化-2-乙基己酸叔戊酯、过氧化六氢邻苯二甲酸二叔丁酯、过氧化-3,5,5-三甲基己酸叔戊酯、过氧化新癸酸-3-羟基-1,1-二甲基丁酯、过氧化新癸酸叔戊酯、过氧化-2-乙基己酸叔戊酯、过氧化二(3-甲基苯甲酰)、过氧化二苯甲酰、过氧化二(4-甲基苯甲酰)、过氧化异丙基单碳酸叔己酯、叔丁基过氧化马来酸、过氧化-3,5,5-三甲基己酸叔丁酯、过氧化月桂酸叔丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(3-甲基苯甲酰基过氧化)己烷、过氧化-2-乙基己基单碳酸叔丁酯、过氧化苯甲酸叔己酯、2,5-二甲基-2,5-二(苯甲酰基过氧化)己烷、过氧化苯甲酸叔丁酯、过氧化三甲基己二酸二丁酯、过氧化正辛酸叔戊酯、过氧化异壬酸叔戊酯、过氧化苯甲酸叔戊酯等有机过氧化物；2,2'-偶氮双-2,4-二甲基戊腈、1,1'-偶氮双(1-乙酰氧基-1-苯基乙烷)、2,2'-偶氮二异丁腈、2,2'-偶氮双(2-甲基丁腈)、4,4'-偶氮双(4-氰基戊酸)、1,1'-偶氮双(1-环己烷甲腈)等偶氮化合物等。
从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，以第一粘接剂层的总质量为基准计，(E)成分的含量可以大于或等于0.1质量％，可以大于或等于0.5质量％，也可以大于或等于1质量％。从适用期(pot life)的观点考虑，以第一粘接剂层的总质量为基准计，(E)成分的含量可以小于或等于20质量％，可以小于或等于10质量％，也可以小于或等于5质量％。第一粘接剂层2也可以不含(E)成分。需要说明的是，以光固化性组合物的总质量为基准的(E)成分的含量可以与上述范围相同。
[其他成分]
光固化性组合物也可以进一步含有除(A)成分、(B)成分、(C)成分、(D)成分和(E)成分以外的其他成分。作为其他成分，例如可列举(B)成分以外的光聚合引发剂、热塑性树脂、偶联剂、填充材和上述固化剂。这些成分也可以包含在第一粘接剂层2中。
作为(B)成分以外的光聚合引发剂，例如可列举具有苯偶酰二甲基缩酮结构的光聚合引发剂、具有α-羟基烷基苯酮结构的光聚合引发剂等。关于(B)成分以外的光聚合引发剂的含量，例如相对于(B)成分100质量份，可以大于或等于1质量份，且可以小于或等于1000质量份。
作为热塑性树脂，例如可列举苯氧树脂、聚酯树脂、聚酰胺树脂、聚氨酯树脂、聚酯聚氨酯树脂、丙烯酸橡胶等。在光固化性组合物含有热塑性树脂的情况下，能够容易地形成第一粘接剂层。另外，在光固化性组合物含有热塑性树脂的情况下，能够缓和光固化性组合物在固化时产生的第一粘接剂层的应力。另外，在热塑性树脂具有羟基等官能团的情况下，第一粘接剂层的粘接性容易提高。关于热塑性树脂的含量，例如以光固化性组合物的总质量为基准计，可以大于或等于5质量％，且可以小于或等于80质量％。
作为偶联剂，可列举具有(甲基)丙烯酰基、巯基、氨基、咪唑基、环氧基等有机官能团的硅烷偶联剂；四烷氧基硅烷等硅烷化合物；四烷氧基钛酸酯衍生物、聚二烷基钛酸酯衍生物等。在光固化性组合物含有偶联剂的情况下，能够进一步提高粘接性。关于偶联剂的含量，例如以光固化性组合物的总质量为基准计，可以大于或等于0.1质量％，且可以小于或等于20质量％。
作为填充材，例如可列举非导电性的填料(例如非导电粒子)。在光固化性组合物含有填充材的情况下，能够进一步期待连接可靠性的提高。填充材可以为无机填料和有机填料的任一者。作为无机填料，例如可列举二氧化硅微粒、氧化铝微粒、二氧化硅-氧化铝微粒、二氧化钛微粒、氧化锆微粒等金属氧化物微粒；氮化物微粒等无机微粒。作为有机填料，例如可列举有机硅微粒、甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯微粒、丙烯酸-有机硅微粒、聚酰胺微粒、聚酰亚胺微粒等有机微粒。这些微粒可以具有均匀的结构，也可以具有核-壳型结构。填充材的最大直径优选小于导电粒子4的最小粒径。关于填充材的含量，例如以光固化性组合物的总体积为基准计，可以大于或等于1体积％，且可以小于或等于30体积％。
光固化性组合物也可以含有软化剂、促进剂、劣化防止剂、着色剂、阻燃剂、触变剂等其他添加剂。以光固化性组合物的总质量为基准计，这些添加剂的含量例如可以为0.1～10质量％。这些添加剂也可以包含在第一粘接剂层2中。
第一粘接剂层2也可以包含未反应的(A)成分、(B)成分等源自光固化性组合物的成分。推测：将本实施方式的粘接剂膜1收纳于以往的收纳构件来进行保管和搬运的情况下，会在第一粘接剂层2中残留未反应的(B)成分，因此在保管中和搬运中，第二粘接剂层3中的热固性组合物的一部分会固化，粘接剂膜1的连接电阻的降低效果减小。因此，在第一粘接剂层2包含(B)成分的情况下，通过将粘接剂膜1收纳于后述的收纳构件，能够防止连接电阻的降低效果减小。从不易引起热固性组合物的固化、可充分获得连接电阻的降低效果的观点考虑，以第一粘接剂层的总质量为基准计，第一粘接剂层2中的(B)成分的含量可以小于或等于15质量％，可以小于或等于10质量％，也可以小于或等于5质量％。以第一粘接剂层的总质量为基准计，第一粘接剂层2中的(B)成分的含量可以大于或等于0.1质量％。
从容易在相对电极间捕捉导电粒子4而能够进一步降低连接电阻的观点考虑，第一粘接剂层2的厚度d1可以大于或等于导电粒子4的平均粒径的0.2倍，也可以大于或等于导电粒子4的平均粒径的0.3倍。从热压接时导电粒子被夹入相对的电极间时，导电粒子更容易破碎而能够进一步降低连接电阻的观点考虑，第一粘接剂层2的厚度d1可以小于或等于导电粒子4的平均粒径的0.8倍，也可以小于或等于导电粒子4的平均粒径的0.7倍。从这些观点考虑，第一粘接剂层2的厚度d1可以为导电粒子4的平均粒径的0.2～0.8倍，也可以为导电粒子4的平均粒径的0.3～0.7倍。在第一粘接剂层2的厚度d1与导电粒子4的平均粒径满足如上所述的关系的情况下，例如，如图1所示，第一粘接剂层2中的导电粒子4的一部分可以从第一粘接剂层2向第二粘接剂层3侧突出。该情况下，第一粘接剂层2与第二粘接剂层3的边界S位于相邻的导电粒子4、4的隔开部分。导电粒子4也可以不露出于第一粘接剂层2的与第二粘接剂层3侧相反一侧的面2a，相反侧的面2a成为平坦面。
第一粘接剂层2的厚度d1可以根据要粘接的电路构件的电极高度等而适当设定。第一粘接剂层2的厚度d1例如可以大于或等于0.5μm，且可以小于或等于20μm。需要说明的是，在导电粒子4的一部分从第一粘接剂层2的表面露出(例如向第二粘接剂层3侧突出)的情况下，从第一粘接剂层2的与第二粘接剂层3侧相反一侧的面2a至位于相邻的导电粒子4、4的隔开部分的、第一粘接剂层2与第二粘接剂层3的边界S为止的距离(图1中用d1表示的距离)为第一粘接剂层2的厚度，导电粒子4的露出部分不包含在第一粘接剂层2的厚度中。导电粒子4的露出部分的长度例如可以大于或等于0.1μm，且可以小于或等于20μm。
(第二粘接剂层)
第二粘接剂层3例如由含有(a)聚合性化合物(以下也称为(a)成分。)和(b)热聚合引发剂(以下也称为(b)成分。)的热固性组合物构成。构成第二粘接剂层3的热固性组合物为电路连接时能够流动的热固性组合物，例如为未固化的热固性组合物。
[(a)成分：聚合性化合物]
(a)成分例如为通过热聚合引发剂因热所产生的自由基、阳离子或阴离子而进行聚合的化合物。作为(a)成分，可以使用作为(A)成分而例示的化合物。从低温短时间下的连接变得容易、连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，(a)成分优选为具有通过自由基而进行反应的自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物。(a)成分中的优选的自由基聚合性化合物的例子和优选的自由基聚合性化合物的组合与(A)成分同样。在(a)成分为自由基聚合性化合物且第一粘接剂层中的(B)成分为光自由基聚合引发剂的情况下，通过将粘接剂膜收纳于后述的收纳构件，有能够显著抑制粘接剂膜保管时或搬运时热固性组合物固化的倾向。
(a)成分可以为单体、低聚物或聚合物的任一者。作为(a)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。(a)成分可以与(A)成分相同也可以不同。
从容易获得为了降低连接电阻、提高连接可靠性所需的交联密度的观点考虑，以热固性组合物的总质量为基准计，(a)成分的含量可以大于或等于10质量％，可以大于或等于20质量％，也可以大于或等于30质量％。从能够抑制聚合时的固化收缩、获得良好的可靠性的观点考虑，以热固性组合物的总质量为基准计，(a)成分的含量可以小于或等于90质量％，可以小于或等于80质量％，也可以小于或等于70质量％。
[(b)成分：热聚合引发剂]
作为(b)成分，可以使用与(E)成分同样的热聚合引发剂。作为(b)成分，可以单独使用一种化合物，也可以组合使用多种化合物。(b)成分优选为热自由基聚合引发剂。(b)成分中的优选的热自由基聚合引发剂的例子与(E)成分同样。
从连接电阻的降低效果进一步提高、连接可靠性更优异的观点考虑，以热固性组合物的总质量为基准计，(b)成分的含量可以大于或等于0.1质量％，可以大于或等于0.5质量％，也可以大于或等于1质量％。从适用期的观点考虑，以热固性组合物的总质量为基准计，(b)成分的含量可以小于或等于30质量％，可以小于或等于20质量％，也可以小于或等于10质量％。
[其他成分]
热固性组合物可以进一步含有(a)成分和(b)成分以外的其他成分。作为其他成分，例如可列举热塑性树脂、偶联剂、填充材、软化剂、促进剂、劣化防止剂、着色剂、阻燃剂、触变剂等。其他成分的详细情况与第一粘接剂层2中的其他成分的详细情况相同。
热固性组合物也可以含有与上述(D)成分同样的热固性树脂来代替(a)成分和(b)成分，或者除(a)成分和(b)成分以外还含有与上述(D)成分同样的热固性树脂。该情况下，热固性组合物也可以含有用于将上述热固性树脂固化的固化剂。在使用热固性树脂来代替(a)成分和(b)成分的情况下，例如以热固性组合物的总质量为基准计，热固性组合物中的热固性树脂的含量可以大于或等于20质量％，且可以小于或等于80质量％。在除(a)成分和(b)成分以外还使用热固性树脂的情况下，例如以热固性组合物的总质量为基准计，热固性组合物中的热固性树脂的含量可以大于或等于20质量％，且可以小于或等于80质量％。固化剂的含量可以与作为光固化性组合物中的固化剂的含量所记载的范围相同。
关于第二粘接剂层3中的导电粒子4的含量，例如以第二粘接剂层的总质量为基准计，可以小于或等于1质量％，也可以为0质量％。第二粘接剂层3优选不含导电粒子4。
第二粘接剂层3的厚度d2可以根据要粘接的电路构件的电极高度等而适当设定。从能够充分填充电极间的间距而将电极密封、获得更良好的连接可靠性的观点考虑，第二粘接剂层3的厚度d2可以大于或等于5μm，且可以小于或等于200μm。需要说明的是，在导电粒子4的一部分从第一粘接剂层2的表面露出(例如向第二粘接剂层3侧突出)的情况下，从第二粘接剂层3的与第一粘接剂层2侧相反一侧的面3a至位于相邻的导电粒子4、4的隔开部分的第一粘接剂层2与第二粘接剂层3的边界S为止的距离(图1中以d2表示的距离)为第二粘接剂层3的厚度。
从能够充分填充电极间的间距而将电极密封、获得更良好的可靠性的观点考虑，第一粘接剂层2的厚度d1相对于第二粘接剂层3的厚度d2的比(第一粘接剂层2的厚度d1/第二粘接剂层3的厚度d2)可以大于或等于1，且可以小于或等于100。
粘接剂膜1的厚度(构成粘接剂膜1的所有层的厚度的合计。图1中，第一粘接剂层2的厚度d1和第二粘接剂层3的厚度d2的合计)例如可以大于或等于5μm，且可以小于或等于200μm。
粘接剂膜1中，导电粒子4分散于第一粘接剂层2中。因此，粘接剂膜1为具有各向异性导电性的各向异性导电性粘接剂膜。粘接剂膜1介于具有第一电极的第一电路构件与具有第二电极的第二电路构件之间，用于将第一电路构件和上述第二电路构件热压接，使第一电极和第二电极彼此电连接。
根据粘接剂膜1，能够降低相对电极间的连接电阻，提高连接可靠性。可获得这样的效果的理由并不明确，本发明人等如下推测。首先，粘接剂膜1中，导电粒子4通过光固化性组合物的固化物而被固定，因此能够抑制连接时导电粒子4的流动。因此，能够提高电极对导电粒子4的捕捉效率。进一步，本实施方式中，光聚合引发剂具有上述式(I)～(III)所表示的结构中的至少一种结构。通过该光聚合引发剂，树脂的反应性(例如导电粒子附近的树脂的反应性)发生变化，树脂的交联状态、表面状态等发生变化，从而在压接时容易获得导电粒子表面与电极表面的接触。因此，本实施方式中，与使用不具有上述式(I)～(III)所表示的结构的光聚合引发剂的情况相比，能够降低连接电阻。根据以上那样的理由，本发明人等推测能够获得上述效果。
以上，对本实施方式的电路连接用粘接剂膜进行了说明，但本发明并不限定于上述实施方式。
例如，电路连接用粘接剂膜可以由第一粘接剂层和第二粘接剂层这两层构成，也可以由具备第一粘接剂层和第二粘接剂层以外的层(例如第三粘接剂层)的三层以上的层构成。第三粘接剂层可以为具有与针对第一粘接剂层或第二粘接剂层在上面描述的组成同样的组成的层，也可以为具有与针对第一粘接剂层或第二粘接剂层在上面描述的厚度同样的厚度的层。电路连接用粘接剂膜例如可以在第一粘接剂层的与第二粘接剂层相反一侧的面上进一步具备第三粘接剂层。即，电路连接用粘接剂膜例如由第二粘接剂层、第一粘接剂层和第三粘接剂层依次层叠而成。该情况下，第三粘接剂层例如与第二粘接剂层同样地由热固性组合物构成。
另外，上述实施方式的电路连接用粘接剂膜为具有各向异性导电性的各向异性导电性粘接剂膜，但电路连接用粘接剂膜也可以为不具有各向异性导电性的导电性粘接剂膜。
＜电路连接用粘接剂膜的制造方法＞
本实施方式的电路连接用粘接剂膜1的制造方法例如具备：准备上述第一粘接剂层2的准备工序(第一准备工序)；以及在第一粘接剂层2上层叠上述第二粘接剂层3的层叠工序。电路连接用粘接剂膜1的制造方法也可以进一步具备：准备第二粘接剂层3的准备工序(第二准备工序)。
在第一准备工序中，例如，在基材上形成第一粘接剂层2而获得第一粘接剂膜，从而准备第一粘接剂层2。具体而言，首先将(A)成分、(B)成分和(C)成分以及根据需要添加的(D)成分和(E)成分等其他成分加入有机溶剂中，通过搅拌混合、混炼等进行溶解或分散而调制清漆组合物。然后，使用刮刀涂布机、辊涂机、敷料器、缺角轮涂布机、模涂机等在实施了脱模处理的基材上涂布清漆组合物后，通过加热而使有机溶剂挥发，从而在基材上形成由光固化性组合物构成的层。接下来，通过对由光固化性组合物构成的层照射光而使光固化性组合物固化，在基材上形成第一粘接剂层2(固化工序)。由此，获得第一粘接剂膜。
作为在清漆组合物的调制中使用的有机溶剂，优选具有可将各成分均匀地溶解或分散的特性，例如可列举甲苯、丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯等。这些有机溶剂可以单独使用或将两种以上组合使用。调制清漆组合物时的搅拌混合和混炼例如可以使用搅拌机、混砂机、三辊研磨机、球磨机、珠磨机或均质机来进行。
作为基材，只要具有可耐受使有机溶剂挥发时的加热条件的耐热性就没有特别限制，例如可以使用包含拉伸聚丙烯(OPP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚烯烃、聚乙酸酯、聚碳酸酯、聚苯硫醚、聚酰胺、聚酰亚胺、纤维素、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、合成橡胶系、液晶聚合物等的基材(例如膜)。
使有机溶剂从涂布于基材的清漆组合物挥发时的加热条件优选设为有机溶剂充分挥发的条件。加热条件例如可以为大于或等于40℃且小于或等于120℃、大于或等于0.1分钟且小于或等于10分钟。
对于固化工序中的光照射，优选使用包含150～750nm范围内的波长的照射光(例如紫外光)。光照射例如可以使用低压水银灯、中压水银灯、高压水银灯、超高压水银灯、氙灯、金属卤化物灯、LED光源等来进行。光的照射量没有特别限定，例如以波长365nm的光的累计光量计可以为0.01～10J/cm2。
在第二准备工序中，使用(a)成分和(b)成分以及根据需要添加的其他成分并且不进行光照射，除此以外，与第一准备工序同样地在基材上形成第二粘接剂层3而获得第二粘接剂膜，从而准备第二粘接剂层3。
层叠工序中，可以通过将第一粘接剂膜与第二粘接剂膜贴合而在第一粘接剂层2上层叠第二粘接剂层3，也可以通过在第一粘接剂层2上涂布使用(a)成分和(b)成分以及根据需要添加的其他成分而获得的清漆组合物，并使有机溶剂挥发，从而在第一粘接剂层2上层叠第二粘接剂层3。
作为使第一粘接剂膜与第二粘接剂膜贴合的方法，例如可列举加热压制、辊层压、真空层压等方法。层压例如可以在0～80℃的温度条件下进行。
＜电路连接结构体及其制造方法＞
以下，对使用了上述电路连接用粘接剂膜1作为电路连接材料的电路连接结构体及其制造方法进行说明。
图2为表示一个实施方式的电路连接结构体的示意截面图。如图2所示，电路连接结构体10具备：第一电路构件13，其具有第一电路基板11和形成于第一电路基板11的主面11a上的第一电极12；第二电路构件16，其具有第二电路基板14和形成于第二电路基板14的主面14a上的第二电极15；以及电路连接部17，其配置于第一电路构件13和第二电路构件16之间且将第一电极12和第二电极15彼此电连接。
第一电路构件13和第二电路构件16彼此可以相同也可以不同。第一电路构件13和第二电路构件16可以为形成有电极的玻璃基板或塑料基板、印刷配线板、陶瓷配线板、柔性配线板、半导体硅IC芯片等。第一电路基板11和第二电路基板14可以由半导体、玻璃、陶瓷等无机物，聚酰亚胺、聚碳酸酯等有机物，玻璃/环氧等复合物等形成。第一电极12和第二电极15可以由金、银、锡、钌、铑、钯、锇、铱、铂、铜、铝、钼、钛、铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铟镓锌氧化物(IGZO)等形成。第一电极12和第二电极15可以为电路电极，也可以为凸块电极。也可以第一电极12和第二电极15的至少一者为凸块电极。图2中，第二电极15为凸块电极。
电路连接部17由上述粘接剂膜1的固化物构成。电路连接部17例如具有：第一区域18，其位于第一电路构件13与第二电路构件16彼此相对的方向(以下为“相对方向”)上的第一电路构件13侧，由上述光固化性组合物的除导电粒子4以外的(A)成分、(B)成分等成分的固化物构成；第二区域19，其位于相对方向上的第二电路构件16侧，由含有(a)成分、(b)成分等的上述光固化性组合物的固化物构成；以及导电粒子4，其至少介于第一电极12和第二电极15之间，将第一电极12和第二电极15彼此电连接。电路连接部也可以不像第一区域18和第二区域19那样具有两个区域，例如可以由上述光固化性组合物的除导电粒子4以外的成分的固化物与上述光固化性组合物的固化物混在一起的固化物构成。
图3为表示电路连接结构体10的制造方法的示意截面图。如图3所示，电路连接结构体10的制造方法例如具备以下工序：使上述粘接剂膜1介于具有第一电极12的第一电路构件13与具有第二电极15的第二电路构件16之间，将第一电路构件13和第二电路构件16热压接，从而将第一电极12和第二电极15彼此电连接。
具体而言，如图3(a)所示，首先，准备第一电路构件13以及第二电路构件16，第一电路构件13具备第一电路基板11和形成于第一电路基板11的主面11a上的第一电极12，第二电路构件16具备第二电路基板14和形成于第二电路基板14的主面14a上的第二电极15。
接着，以第一电极12与第二电极15彼此相对的方式配置第一电路构件13与第二电路构件16，在第一电路构件13与第二电路构件16之间配置粘接剂膜1。例如，如图3(a)所示，以第一粘接剂层2侧与第一电路构件13的安装面11a相对的方式将粘接剂膜1层压于第一电路构件13上。接着，以第一电路基板11上的第一电极12与第二电路基板14上的第二电极15彼此相对的方式，在层压有粘接剂膜1的第一电路构件13上配置第二电路构件16。
然后，如图3(b)所示，一边将第一电路构件13、粘接剂膜1和第二电路构件16加热一边在厚度方向上对第一电路构件13与第二电路构件16进行加压，从而将第一电路构件13与第二电路构件16彼此热压接。此时，如图3(b)中箭头所示，第二粘接剂层3包含能够流动的未固化的热固性组合物，因此以填埋第二电极15、15间的空隙的方式流动，同时通过上述加热进行固化。由此，第一电极12和第二电极15通过导电粒子4而彼此电连接，另外，第一电路构件13和第二电路构件16彼此粘接，获得图2所示的电路连接结构体10。本实施方式的电路连接结构体10的制造方法中，第一粘接剂层2为预先固化的层，因此导电粒子4固定于第一粘接剂层2中，另外，第一粘接剂层2在上述热压接时几乎不流动，导电粒子有效率地在相对电极间被捕捉，因此能够降低相对的电极12和电极15间的连接电阻。因此，能够获得连接可靠性优异的电路连接结构体。
＜粘接剂膜收纳组件＞
图4为表示一个实施方式的粘接剂膜收纳组件的立体图。如图4所示，粘接剂膜收纳组件20具备：电路连接用粘接剂膜1、将该粘接剂膜1卷绕而成的卷轴21、以及收纳粘接剂膜1和卷轴21的收纳构件22。
如图4所示，粘接剂膜1例如为带状。带状的粘接剂膜1例如通过将片状的原版以符合用途的宽度切成长条状而制作。也可以在粘接剂膜1的一个面上设置基材。作为基材，可以使用上述PET膜等基材。
卷轴21具备：具有卷绕粘接剂膜1的卷芯23的第一侧板24、和以夹着卷芯23而与第一侧板24相对的方式配置的第二侧板25。
第一侧板24例如是由塑料构成的圆板，在第一侧板24的中央部分设有截面圆形的开口部。
第一侧板24所具有的卷芯23为卷绕粘接剂膜1的部分。卷芯23例如由塑料构成，形成为厚度与粘接剂膜1的宽度同样的圆环状。卷芯23以包围第一侧板24的开口部的方式固定于第一侧板24的内侧面。另外，在卷轴21的中央部设有作为插入卷绕装置或输出装置(未图示)的旋转轴的部分的轴孔26。在将卷绕装置或输出装置的旋转轴插入该轴孔26中的状态下驱动旋转轴时，卷轴21会旋转而不会空转。也可以在轴孔26中嵌入收纳有干燥剂的干燥剂收纳容器。
第二侧板25与第一侧板24同样地，例如是由塑料构成的圆板，在第二侧板25的中央部分设有与第一侧板24的开口部直径相同的截面圆形的开口部。
收纳构件22例如形成为袋状，收纳有粘接剂膜1和卷轴21。收纳构件22具有用于将粘接剂膜1和卷轴21收纳(插入)至收纳构件22的内部的插入口27。
收纳构件22具有能够从外部观看收纳构件22的内部的观看部28。图4所示的收纳构件22以收纳构件22的整体成为观看部28的方式构成。
观看部28具有对可见光的透过性。例如，在以波长450～750nm的范围测定观看部28对于光的透过率时，在波长450～750nm之间存在至少一个光的透过率的平均值大于或等于30％且波长宽度为50nm的区域。观看部28对于光的透过率可以如下获得：制作将观看部28切成预定大小所得的试样，并利用紫外可见分光光度计测定试样对于光的透过率。由于收纳构件22具有这样的观看部28，因此即使从收纳构件22的外部也可确认到贴附于收纳构件22内部的例如卷轴21的产品名、批号、有效期等各种信息。由此，可期待防止错误产品的混入、和提高分类作业的效率。
观看部28对于波长365nm的光的透过率小于或等于10％。由于观看部28对于波长365nm的光的透过率小于或等于10％，因此能够抑制由从收纳构件22的外部入射至内部的光和残留于第一粘接剂层2中的光聚合引发剂引起的热固性组合物的固化。其结果，能够维持粘接剂膜1的连接电阻的降低效果，在将粘接剂膜1用于电路构件彼此的连接时，能够降低相对电极间的连接电阻。从进一步抑制从光聚合引发剂产生活性种(例如自由基)的观点考虑，观看部28对于波长365nm的光的透过率优选小于或等于10％，更优选小于或等于5％，进一步优选小于或等于1％，特别优选小于或等于0.1％。
从同样的观点考虑，观看部28对于能够从上述光聚合引发剂((B)成分)产生自由基、阳离子或阴离子的波长区域内的光的透过率的最大值优选小于或等于10％，更优选小于或等于5％，进一步优选小于或等于1％，特别优选小于或等于0.1％。具体而言，观看部28对于波长254～405nm的光的透过率的最大值优选小于或等于10％，更优选小于或等于5％，进一步优选小于或等于1％，特别优选小于或等于0.1％。
观看部28(收纳构件22)例如由厚度10～5000μm的片材形成。该片材由观看部28对于波长365nm的光的透过率小于或等于10％的材料构成。这样的材料可以包含一种成分，也可以包含多种成分。作为该材料，例如可列举低密度聚乙烯、直链状低密度聚乙烯、聚碳酸酯、聚酯、丙烯酸树脂、聚酰胺、玻璃等。这些材料也可以包含紫外线吸收剂。观看部28也可以具有通过层叠透光性不同的多个层而形成的层叠结构。该情况下，构成观看部28的各层可以包含上述材料。
为了防止收纳时空气从外部侵入，插入口27例如可以通过利用密封机等进行封闭而密闭。该情况下，优选在封闭插入口27之前预先将收纳构件22内的空气抽吸去除。可期待从收纳的初始阶段起收纳构件22内的湿气变少，且防止空气从外部进入。另外，通过收纳构件22的内表面与卷轴21密合，能够防止因搬运时的振动使收纳构件22的内表面与卷轴21的表面相互摩擦而产生异物，并且能够防止对卷轴21的侧板24、25的外侧面的刮伤。
上述实施方式中，收纳构件以收纳构件的整体成为观看部的方式构成，而在另一个实施方式中，收纳构件也可以在收纳构件的一部分具有观看部。例如，收纳构件可以在收纳构件的侧面的大致中央具有矩形形状的观看部。该情况下，收纳构件的除观看部以外的部分可呈黑色，以使其不透过例如紫外光和可见光。
另外，上述实施方式中，收纳构件的形状为袋状，但收纳构件也可以为例如箱状。收纳构件优选带有用于开封的切痕。该情况下，使用时的开封作业变得容易。
实施例
以下，通过实施例来更具体地说明本发明，但本发明并不限定于实施例。
＜聚氨酯丙烯酸酯(UA1)的合成＞
在具备搅拌机、温度计、具有氯化钙干燥管的回流冷却管、和氮气导入管的反应容器中，用3小时均匀地滴加聚(1,6-己二醇碳酸酯)(商品名：DuranolT5652，旭化成化学株式会社制，数均分子量1000)2500质量份(2.50mol)、和异佛尔酮二异氰酸酯(Sigma-Aldrich公司制)666质量份(3.00mol)。接下来，向反应容器中充分地导入氮气后，将反应容器内加热至70～75℃进行反应。接着，向反应容器中添加对苯二酚单甲基醚(Sigma-Aldrich公司制)0.53质量份(4.3mmol)、和二月桂酸二丁基锡(Sigma-Aldrich公司制)5.53质量份(8.8mmol)后，加入丙烯酸2-羟基乙酯(Sigma-Aldrich公司制)238质量份(2.05mol)，在空气气氛下以70℃反应6小时。由此获得聚氨酯丙烯酸酯(UA1)。聚氨酯丙烯酸酯(UA1)的重均分子量为15000。需要说明的是，重均分子量是依照下述条件，通过凝胶渗透色谱(GPC)并使用基于标准聚苯乙烯的标准曲线来测定。
(测定条件)
装置：东曹株式会社制GPC-8020
检测器：东曹株式会社制RI-8020
色谱柱：日立化成株式会社制Gelpack GLA160S+GLA150S
试样浓度：120mg/3mL
溶剂：四氢呋喃
注入量：60μL
压力：2.94×106Pa(30kgf/cm2)
流量：1.00mL/min
＜导电粒子的制作＞
在聚苯乙烯粒子的表面上，以层的厚度成为0.2μm的方式形成包含镍的层。如此获得平均粒径4μm、最大粒径4.5μm、比重2.5的导电粒子。
＜光固化性组合物的清漆(清漆组合物)的调制＞
将以下所示的成分以表1所示的配合量(质量份)混合，调制光固化性组合物1～18的清漆。需要说明的是，表1中记载的导电粒子的含量(体积％)和填充材的含量(体积％)是以光固化性组合物的总体积为基准的含量。
(聚合性化合物)
A1：二环戊二烯型二丙烯酸酯(商品名：DCP-A，东亚合成株式会社制)
A2：如上所述合成的聚氨酯丙烯酸酯(UA1)
A3：2-甲基丙烯酰氧基乙基酸式磷酸酯(商品名：Light Ester P-2M，共荣社化学株式会社制)
(光聚合引发剂)
B1：1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)](商品名：Irgacure(注册商标)OXE01，BASF公司制)
B2：乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(邻乙酰基肟)(商品名：Irgacure(注册商标)OXE02，BASF公司制)
B3：2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉基苯基)-丁酮-1(商品名：Irgacure(注册商标)369，BASF公司制)
B4：2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮(商品名：Irgacure(注册商标)907，BASF公司制)
B5：双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦(商品名：Irgacure(注册商标)279，BASF公司制)
B6：1-羟基环己基苯基酮(商品名：Irgacure(注册商标)184，BASF公司制)
B7：2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮(商品名：Irgacure(注册商标)1173，BASF公司制)
B8：1-[4-(2-羟基乙氧基)苯基]-2-羟基-2-甲基-1-丙烷-1-酮(商品名：Irgacure(注册商标)2959，BASF公司制)
B9：2-羟基-1-{4-[4-(2-羟基-2-甲基丙酰基)苄基]苯基}-2-甲基丙烷(商品名：Irgacure(注册商标)127，BASF公司制)
(导电粒子)
C1：如上所述制作的导电粒子
(热塑性树脂)
F1：双酚A型苯氧树脂(商品名：PKHC，联合碳化物公司制)
(偶联剂)
G1：3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(商品名：KBM503，信越化学工业株式会社制)
(填充材)
H1：二氧化硅微粒(商品名：R104，日本AEROSIL株式会社制，平均粒径(一次粒径)：12nm)
(溶剂)
I1：甲基乙基酮
[表1]
＜热固性组合物的清漆(清漆组合物)的调制＞
作为聚合性化合物a1～a3、热塑性树脂f1、偶联剂g1、填充材h1和溶剂i1，使用与光固化性组合物中的聚合性化合物A1～A3、热塑性树脂F1、偶联剂G1、填充材H1和溶剂I1相同的物质，将这些成分和以下所示的热聚合引发剂以表2所示的配合量(质量份)混合，调制热固性组合物1的清漆。需要说明的是，表2中记载的填充材的含量(体积％)是以热固性组合物的总体积为基准的含量。
(热聚合引发剂)
b1：过氧化苯甲酰(商品名：NYPER BMT-K40，日油株式会社制)
[表2]
(实施例1)
[第一粘接剂膜的制作]
使用涂敷装置将光固化性组合物1的清漆涂布于厚度50μm的PET膜上。接下来，进行70℃、3分钟的热风干燥，在PET膜上形成厚度(干燥后的厚度)为2μm的包含光固化性组合物1的层。接着，对于包含光固化性组合物1的层，使用金属卤化物灯以累计光量成为3000mJ/cm2的方式进行光照射，使聚合性化合物聚合。由此，使光固化性组合物1固化，形成第一粘接剂层。通过以上操作，获得在PET膜上具备厚度2μm的第一粘接剂层的第一粘接剂膜。此时的导电粒子密度为约7000pcs/mm2。需要说明的是，第一粘接剂层的厚度是使用奥林巴斯株式会社制激光显微镜OLS4100进行测定。
[第二粘接剂膜的制作]
使用涂敷装置将热固性组合物1的清漆涂布于厚度50μm的PET膜上。接下来，进行70℃、3分钟的热风干燥，在PET膜上形成厚度为10μm的第二粘接剂层(由热固性组合物1构成的层)。通过以上操作，获得在PET膜上具备第二粘接剂层的第二粘接剂膜。
[电路连接用粘接剂膜的制作]
将第一粘接剂膜和第二粘接剂膜与作为基材的PET膜一起在40℃进行加热，同时利用辊层压机进行层压。由此制作由第一粘接剂层与第二粘接剂层层叠而成的两层构成的电路连接用粘接剂膜。
[电路连接结构体的制作]
隔着所制作的电路连接用粘接剂膜，对于间距25μm的COF(FLEXSEED公司制)、和在玻璃基板上具备包含非晶氧化铟锡(ITO)的薄膜电极(高度：)的带薄膜电极的玻璃基板(Geomatec公司制)，使用热压接装置(加热方式：接触加热(contact heat)型，株式会社太阳机械制作所制)，以170℃、6MPa、4秒钟的条件进行加热加压，在整个1mm宽度上进行连接，制作电路连接结构体(连接结构体)。需要说明的是，在连接时，以电路连接用粘接剂膜中的第一粘接剂层侧的面与玻璃基板相对的方式将电路连接用粘接剂膜配置于玻璃基板上。
[电路连接结构体的评价]
对于所获得的电路连接结构体，通过万用表测定刚刚连接后和高温高湿试验后的相对电极间的连接电阻值。高温高湿试验是通过将电路连接结构体在85℃、85％RH的恒温恒湿槽中放置200小时来进行。连接电阻值是作为相对电极间的16处的电阻的平均值来求出。将结果示于表3中。
(实施例2～10和比较例1～8)
使用光固化性组合物2～18作为光固化性组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，制作电路连接用粘接剂膜和电路连接结构体，并与实施例1同样地操作，进行电路连接结构体的评价。将结果示于表3～5中。
[表3]
[表4]
[表5]
确认到：使用了具有式(I)、式(II)或式(III)所表示的结构的光聚合引发剂的实施例1～10中，与比较例1～8相比能够降低连接电阻值，电路连接结构体的连接可靠性优异。
符号说明
1：电路连接用粘接剂膜；2：第一粘接剂层；3：第二粘接剂层；4：导电粒子；10：电路连接结构体；12：电路电极(第一电极)；13：第一电路构件；15：凸块电极(第二电极)；16：第二电路构件；20：粘接剂膜收纳组件；22：收纳构件；28：观看部。

Claims (10)

1.一种电路连接用粘接剂膜，其具备第一粘接剂层、和层叠于该第一粘接剂层上的第二粘接剂层，
所述第一粘接剂层由光固化性组合物的固化物构成，
所述第二粘接剂层由热固性组合物构成，
所述光固化性组合物含有：聚合性化合物；导电粒子；以及光聚合引发剂，
所述聚合性化合物包含(聚)氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯化合物、具有二环戊二烯骨架的(甲基)丙烯酸酯化合物作为具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物，
所述光聚合引发剂包含选自由1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)]、乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙酰基肟)和2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮组成的组中的至少一种，
所述热固性组合物含有具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物。
2.根据权利要求1所述的电路连接用粘接剂膜，所述光聚合引发剂包含选自由1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)]和2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮组成的组中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的电路连接用粘接剂膜，以光固化性组合物的总质量为基准计，所述光聚合引发剂的含量为2～3质量％。
4.根据权利要求1或2所述的电路连接用粘接剂膜，所述第一粘接剂层的厚度为所述导电粒子的平均粒径的0.2～0.8倍。
5.一种电路连接用粘接剂膜的制造方法，其具备：
准备工序，准备第一粘接剂层；以及
层叠工序，在所述第一粘接剂层上层叠由热固性组合物构成的第二粘接剂层，
所述准备工序包含：通过对由光固化性组合物构成的层照射光而使所述光固化性组合物固化，获得所述第一粘接剂层的工序，
所述光固化性组合物含有：聚合性化合物；导电粒子；以及光聚合引发剂，
所述聚合性化合物包含(聚)氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯化合物、具有二环戊二烯骨架的(甲基)丙烯酸酯化合物作为具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物，
所述光聚合引发剂包含选自由1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)]、乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙酰基肟)和2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮组成的组中的至少一种，
所述热固性组合物含有具有自由基聚合性基团的自由基聚合性化合物。
6.根据权利要求5所述的电路连接用粘接剂膜的制造方法，所述光聚合引发剂包含选自由1,2-辛二酮,1-[4-(苯硫基)苯基-,2-(O-苯甲酰基肟)]和2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮组成的组中的至少一种。
7.根据权利要求5或6所述的电路连接用粘接剂膜的制造方法，以光固化性组合物的总质量为基准计，所述光聚合引发剂的含量为2～3质量％。
8.根据权利要求5或6所述的电路连接用粘接剂膜的制造方法，所述第一粘接剂层的厚度为所述导电粒子的平均粒径的0.2～0.8倍。
9.一种电路连接结构体的制造方法，其具备如下工序：使权利要求1～4中任一项所述的电路连接用粘接剂膜介于具有第一电极的第一电路构件与具有第二电极的第二电路构件之间，将所述第一电路构件和所述第二电路构件热压接，从而使所述第一电极和所述第二电极彼此电连接。
10.一种粘接剂膜收纳组件，其具备：权利要求1～4中任一项所述的电路连接用粘接剂膜、和收纳该粘接剂膜的收纳构件，
所述收纳构件具有能够从外部观看所述收纳构件的内部的观看部，
所述观看部对于波长365nm的光的透过率小于或等于10％。
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