TW202212519A - 電路連接用接著劑膜、含無機填料組成物、以及電路連接結構體及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明的電路連接用接著劑膜為包含導電粒子之接著劑膜，該接著劑膜在膜的厚度方向上包括含有無機填料之區域A，區域A由熱固化性組成物形成，該熱固化性組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。

Description

電路連接用接著劑膜、含無機填料組成物、以及電路連接結構體及其製造方法
本發明係有關一種電路連接用接著劑膜、含無機填料組成物、以及電路連接結構體及其製造方法。
近年來，在顯示器行業中，在顯示機構的模組中，發生從液晶顯示器向有機LED（Light Emitting Diode：發光二極體）的典範位移，隨此，面板的構成材料發生了變化。
在以往的液晶顯示器中，作為基板使用玻璃基板，作為形成於玻璃基板上之電路材料，在基底層的電路使用了鋁等金屬及在表層的電極使用了ITO（Indium Tin Oxide：銦錫氧化物）等。另一方面，在有機LED中，亦存在玻璃基板，但是為了提高設計的多樣性（曲面顯示器、折疊顯示器等），作為基板使用聚醯亞胺基板等具有可撓性之塑膠基板，作為形成於塑膠基板上之電路材料使用Ti逐漸成為主流。又，在聚醯亞胺基板的下表面，通常為了賦予柔軟性而配置有黏著劑層和聚對苯二甲酸乙二酯（PET）基板等柔軟構件（例如，參閱專利文獻1）。
在液晶顯示器中，就細間距化、輕量薄型化等的觀點而言，採用了將驅動用IC等各種電子零件安裝於直接顯示面板的玻璃基板上之所謂的COG（chip on glass：覆晶玻璃構裝）安裝。又，作為COG安裝方式，例如，利用了藉由經由在接著劑中分散有導電粒子之具有各向異性導電性之電路連接用接著劑膜將液晶驅動用IC熱壓接於玻璃基板上而獲得電路連接結構體之方法。
[專利文獻1]日本特開2016-054288號公報
在有機LED中，亦正在採用將驅動用IC等直接安裝於塑膠基板之COP（chip on plastic：晶片在塑膠上）安裝。但是，若對塑膠基板施加過大的T壓力，則作為伴隨塑膠基板的變形之不良情況，例如，有時會產生設置於塑膠基板上之Ti電路變形、產生裂縫、斷線的問題。因此，在使用電路連接用接著劑膜之COG安裝中，通常施加IC晶片的凸塊電極的面積換算T壓力為50～100MPa的T壓力，但是在有機LED中的COP安裝中，為了防止電路的斷線，例如，設為基於40MPa以下的低T壓力之安裝為較佳。又，在COG安裝中，亦有在低壓下安裝時提高連接構件及外圍構件的選擇性之優點。例如，能夠期待藉由能夠在薄膜化之玻璃基板上安裝來實現連接結構的薄型化。
然而，在這樣的低T壓力的條件下製作之安裝體趨於對置之電極之間的連接電阻變高，不易獲得足夠的導通特性。因此，本發明的發明人等探討了在接著劑膜的熱壓接時提高存在於導電粒子與電極之間之接著劑的流動性。認為在將接著劑設計成高流動之情形下，調配一次粒徑相對大的二氧化矽填料等無機填料係有效的。但是，依據本發明的發明人等的探討明確可知，若調配通常能夠獲得之二氧化矽填料，則有時會發生自動外觀檢查裝置的不良判定的問題。為了實現提高生產效率，期望減少不良判定的發生。因此，對發生該問題之主要原因進行探討之結果，明確得知在電路連接結構體的安裝區域的配線部產生相較於由導電粒子產生之壓痕在視覺上明顯強的壓痕（以下，還稱為大壓痕。）。
因此，本發明的目的為提供一種電路連接用接著劑膜及適合於這樣的電路連接用構件的製作之含無機填料組成物，其中，即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠充分地確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，能夠充分抑制成為由自動外觀檢查裝置進行之不良判定的主要原因之大壓痕的產生。又，本發明的目的為提供一種使用了上述電路連接用接著劑膜之電路連接結構體之製造方法及電路連接結構體。
為了解決上述課題，本發明的一方面提供一種電路連接用接著劑膜，其包含導電粒子，接著劑膜在膜的厚度方向上包括含有無機填料之區域A，區域A由熱固化性組成物形成，該熱固化性組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
依據上述方面的電路連接用接著劑膜，藉由上述區域A含有具有上述特定的粒度分布之無機填料，能夠一邊限制在膜內包含產生大壓痕之無機填料一邊確保高流動性，即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠充分地確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，能夠充分抑制成為由自動外觀檢查裝置進行之不良判定的主要原因之大壓痕的產生。
上述方面的電路連接用接著劑膜可以在膜的厚度方向上包括不含導電粒子之區域S，區域A設置於區域S的至少一部分。此時，容易防止接著劑膜在區域A側接觸之被黏體（例如，電路構件）的電路電極之間的基於導電粒子之橋聯。
在上述方面的電路連接用接著劑膜中，無機填料可以為二氧化矽填料。
本發明的另一方面提供一種電路連接用接著劑膜，其具備：第1接著劑層，含有導電粒子、光固化性樹脂成分的固化物及第1熱固化性樹脂成分；及第2接著劑層，設置於第1接著劑層上且含有第2熱固化性樹脂成分，第2接著劑層由含無機填料組成物形成，該含無機填料組成物含有第2熱固化性樹脂成分和體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
依據上述另一方面的電路連接用接著劑膜，即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠充分地確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，能夠充分抑制成為由自動外觀檢查裝置進行之不良判定的主要原因之大壓痕的產生。又，依據該電路連接用接著劑膜，能夠藉由光固化物抑制在電路連接時導電粒子流動，因此能夠在電極上高效率地捕獲導電粒子，容易獲得高連接可靠性。
在上述另一方面的電路連接用接著劑膜中，無機填料可以為二氧化矽填料。
上述另一方面的電路連接用接著劑膜可以進一步具備第3接著劑層，該第3接著劑層積層於第1接著劑層的與第2接著劑層相反的一側上且包含第3熱固化性樹脂成分。
上述另一方面的電路連接用接著劑膜藉由具備上述第3接著劑層，容易確保轉印性、各種可靠性試驗中的特性，並容易提高產品的裕度。
本發明的另一方面提供一種含無機填料組成物，其用以形成含有導電粒子及無機填料之電路連接用構件中的含無機填料區域，該組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
依據上述另一方面的含無機填料組成物，能夠形成上述一方面的電路連接用接著劑膜中的區域A、以及上述另一方面的電路連接用接著劑膜中的第2接著劑層等含無機填料區域。又，關於上述另一方面的含無機填料組成物，即使藉由塗佈形成薄層之情形下，亦不易發生塗佈不良，能夠提高塗佈產率。進而，由上述另一方面的含無機填料組成物形成之含無機填料層能夠成為刮痕等外觀不良足夠少者。
在上述另一方面的含無機填料組成物中，無機填料可以為二氧化矽填料。
上述另一方面的含無機填料組成物還能夠含有熱塑性樹脂。
上述另一方面的含無機填料組成物能夠用以形成厚度為10μm以下的接著劑層。
本發明的另一方面提供一種電路連接結構體之製造方法，其包括如下步驟：使上述電路連接用接著劑膜介在於具有第1電極之第1電路構件與具有第2電極之第2電路構件之間，熱壓接第1電路構件及第2電路構件，將第1電極及第2電極相互電連接。
在上述另一方面的電路連接結構體之製造方法中，可以為第1電路構件及第2電路構件中的一者係IC晶片，另一者係具有包含Ti之電極之塑膠基板。
本發明的另一方面提供一種電路連接結構體，其具備：第1電路構件，具有第1電極；第2電路構件，具有第2電極；及電路連接部，配置於第1電路構件及第2電路構件之間，將第1電極及第2電極相互電連接，電路連接部包含上述電路連接用接著劑膜的固化物。
在上述另一方面的電路連接結構體中，可以為第1電路構件及第2電路構件中的一者係IC晶片，另一者係具有包含Ti之電極之塑膠基板。 [發明效果]
依據本發明，能夠提供一種電路連接用接著劑膜及適合於這樣的電路連接用構件的製作之含無機填料組成物，其中，即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠充分地確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，能夠充分抑制成為由自動外觀檢查裝置進行之不良判定的主要原因之大壓痕的產生。又，依據本發明，能夠提供一種使用了上述電路連接用接著劑膜之電路連接結構體之製造方法及電路連接結構體。
在本說明書中，使用“～”示出之數值範圍顯示將記載於“～”的前後之數值分別作為最小值及最大值而包括之範圍。在本說明書中階段性地記載之數值範圍內，某一階段的數值範圍的上限值或下限值可以替換為其他階段的數值範圍的上限值或下限值。又，在本說明書中所記載之數值範圍內，該數值範圍的上限值或下限值可以替換為實施例中所示之值。又，單獨記載之上限值及下限值能夠任意組合。又，在本說明書中，“（甲基）丙烯酸酯”係指丙烯酸酯及與其相對應之甲基丙烯酸酯中的至少一者。“（甲基）丙烯醯基”等其他近似的表述中亦相同。又，“（聚）”係指有“聚”的接頭詞之情形和沒有“聚”的接頭詞之情形這兩者。又，“A或B”可以包括A及B中的任一者，亦可以包括雙方。又，關於以下例示之材料，只要無特別說明，則可以單獨使用1種，亦可以組合使用2種以上。關於組成物中的各成分的含量，在組成物中存在複數種相當於各成分之物質之情形下，只要無特別說明，則係指存在於組成物中之該複數種物質的總量。
以下，依需要參閱圖式，對本發明的實施形態進行詳細說明。但是，本發明並不限定於以下實施形態。
＜電路連接用接著劑膜＞ 本實施形態的電路連接用接著劑膜包含導電粒子，在膜的厚度方向上包括含有無機填料之區域A，區域A由熱固化性組成物形成，該熱固化性組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料（以下，有時稱為“無機填料A”。）。形成區域A之熱固化性組成物能夠包含聚合性化合物和熱聚合起始劑。
本實施形態的電路連接用接著劑膜可以在膜的厚度方向上包括不含導電粒子之區域S，區域A設置於區域S的至少一部分。就即使在低壓下安裝亦容易確保對置之電極之間的導通之觀點而言，以膜的厚度方向上的範圍為基準，區域S中的區域A的比例可以為60%以上、80%以上或100%。
本實施形態的電路連接用接著劑膜可以在膜的厚度方向上包括還含有光固化性樹脂成分的固化物之區域P，在該區域P中分散有導電粒子。
圖1係顯示本實施形態的電路連接用接著劑膜的實施形態之示意剖面圖。圖1（a）中所示之電路連接用接著劑膜1a（以下，有時簡稱為“接著劑膜1a”。）具備：第1接著劑層2，含有導電粒子4、以及包含光固化性樹脂成分的固化物及（第1）熱固化性樹脂成分之接著劑成分5；及第2接著劑層3，設置於第1接著劑層2上且含有（第2）熱固化性樹脂成分。又，圖1（b）中所示之電路連接用接著劑膜1b（以下，有時簡稱為“接著劑膜1b”。）中，在第1接著劑層2的與第2接著劑層3相反的一側積層有含有（第3）熱固化性樹脂成分之第3接著劑層，除此以外，具有與接著劑膜1a相同的結構。
以下，參閱圖1，對本實施形態的電路連接用接著劑膜進行說明。
在接著劑膜1a、1b中，導電粒子4分散於第1接著劑層2中。因此，接著劑膜1a、1b可以為具有各向異性導電性之電路連接用接著劑膜（各向異性導電性接著劑膜）。接著劑膜1a、1b可以介在於具有第1電極之第1電路構件與具有第2電極之第2電路構件之間，用以熱壓接第1電路構件及第2電路構件，將第1電極及第2電極相互電連接。
＜第1接著劑層＞ 第1接著劑層2含有導電粒子4（以下，有時稱為“（A）成分”。）、光固化性樹脂成分（以下，有時稱為“（B）成分”。）的固化物及熱固化性樹脂成分（以下，有時稱為“（C）成分”。）。第1接著劑層2例如能夠藉由對由含有（A）成分、（B）成分及（C）成分之組成物形成之組成物層照射光能，使（B）成分中所包含之成分聚合，並使（B）成分固化而獲得。第1接著劑層2含有（A）成分、以及包含（B）成分的固化物及（C）成分之接著劑成分5。（B）成分的固化物可以為使（B）成分完全固化而成之固化物，可以為使（B）成分的一部分固化而成之固化物。（C）成分為在電路連接時能夠流動之成分，例如為未固化的固化性樹脂成分。
（A）成分：導電粒子 關於（A）成分，只要係具有導電性之粒子，則並無特別限制，可以為由Au、Ag、Pd、Ni、Cu、焊料等金屬構成之金屬粒子、由導電性碳構成之導電性碳粒子等。（A）成分可以為具備包含非導電性的玻璃、陶瓷、塑膠（聚苯乙烯等）等之核和包含上述金屬或導電性碳且被覆核之被覆層之被覆導電粒子。該等中，（A）成分較佳為具備包含由熱熔融性金屬形成之金屬粒子或塑膠之核和包含金屬或導電性碳且被覆核之被覆層之被覆導電粒子。這樣的被覆導電粒子容易藉由加熱或加壓而使熱固化性樹脂成分的固化物變形，因此在將電極彼此電連接時，能夠增加電極與（A）成分的接觸面積，能夠進一步提高電極之間的導電性。
就容易對具有Ti表面之電路顯現低電阻之觀點而言，導電粒子能夠使用具有鈀鍍敷者。此時，能夠在導電粒子的最表面設置鈀鍍敷。具體而言，能夠使用對塑膠核體的表面實施Ni鍍敷且用Pd對最表面實施了置換鍍敷之導電粒子，就防止導電粒子之間的短路之觀點而言，這樣的導電粒子可以使用在其表面承載有絕緣性微粒者。就更容易顯現低電阻之觀點而言，在實施Ni鍍敷之過程中，將100nm～200nm的陶瓷芯材取入鍍敷中，其後，實施Pd鍍敷，依需要可以承載絕緣性微粒。
（A）成分可以為具備上述金屬粒子、導電性碳粒子或被覆導電粒子和包含樹脂等絕緣材料且被覆該粒子的表面之絕緣層之絕緣被覆導電粒子。若（A）成分為絕緣被覆導電粒子，則即使在（A）成分的含量多的情形下，由於在粒子的表面具備絕緣層，因此亦能夠抑制由（A）成分彼此的接觸引起之短路的發生，並且還能夠提高相鄰之電極電路之間的絕緣性。（A）成分可單獨使用上述各種導電粒子中的1種或組合使用2種以上。
（A）成分的最大粒徑需要比電極的最小間隔（相鄰之電極之間的最短距離）小。就分散性及導電性優異之觀點而言，（A）成分的最大粒徑可以為1.0μm以上、2.0μm以上或2.5μm以上。就分散性及導電性優異之觀點而言，（A）成分的最大粒徑可以為20μm以下、10μm以下或5μm以下。在本說明書中，對於任意300個（pcs）導電粒子，藉由使用了掃描型電子顯微鏡（SEM）之觀察來測量粒徑，將所獲得之最大值作為（A）成分的最大粒徑。另外，在（A）成分具有突起之情形等、（A）成分不是球形之情形下，（A）成分的粒徑作為SEM圖像中的與導電粒子外切之圓的直徑。
就分散性及導電性優異之觀點而言，（A）成分的平均粒徑可以為1.0μm以上、2.0μm以上或2.5μm以上。就分散性及導電性優異之觀點而言，（A）成分的平均粒徑可以為20μm以下、10μm以下或5μm以下。在本說明書中，對於任意300個（pcs）導電粒子，藉由使用了掃描型電子顯微鏡（SEM）之觀察來測量粒徑，將所獲得之粒徑的平均值作為平均粒徑。
在第1接著劑層2中，（A）成分均勻地分散為較佳。就可獲得穩定之連接電阻之觀點而言，接著劑膜1a、1b中的（A）成分的粒子密度可以為100個/mm 2以上、1000個/mm 2以上、3000個/mm 2以上或5000個/mm 2以上。就提高相鄰之電極之間的絕緣性之觀點而言，接著劑膜1a、1b中的（A）成分的粒子密度可以為100000個/mm 2以下、70000個/mm 2以下、50000個/mm 2以下或30000個/mm 2以下。
就能夠進一步提高導電性之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（A）成分的含量可以為1質量%以上、5質量%以上或10質量%以上。就容易抑制短路之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（A）成分的含量可以為60質量%以下、50質量%以下或40質量%以下。若（A）成分的含量在上述範圍內，則趋於顯著發揮本發明的效果。另外，組成物或組成物層中的（A）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
（B）成分：光固化性樹脂成分 關於（B）成分，只要係藉由光照射而固化之樹脂成分，則並無特別限制，但是就連接電阻更優異之觀點而言，可以為具有自由基固化性之樹脂成分。（B）成分例如可以包含自由基聚合性化合物（以下，有時稱為“（B1）成分”。）及光自由基聚合起始劑（以下，有時稱為“（B2）成分”。）。（B）成分可以為由（B1）成分及（B2）成分組成的成分。
（B1）成分：自由基聚合性化合物 （B1）成分為藉由照射光（例如，紫外光）而由（B2）成分產生之自由基聚合之化合物。（B1）成分可以為單體、或者1種或2種以上的單體聚合而成之聚合物（或低聚物）中的任一種。關於（B1）成分，可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。
（B1）成分為具有藉由自由基進行反應之自由基聚合性基之化合物。作為自由基聚合性基，可舉出（甲基）丙烯醯基、乙烯基、烯丙基、苯乙烯基、烯基、伸烯基、順丁烯二醯亞胺基等。就聚合之後，容易獲得所期望的熔融黏度，連接電阻的減少效果進一步提高，連接可靠性更優異之觀點而言，（B1）成分所具有之自由基聚合性基的數量（官能基數）可以為2個以上，就抑制聚合時的固化收縮之觀點而言，可以為10個以下。又，為了保持交聯密度與固化收縮的平衡，除了自由基聚合性基的數量在上述範圍內之化合物以外，還可以使用自由基聚合性基的數量在上述範圍外之化合物。
就抑制導電粒子的流動之觀點而言，例如，（B1）成分可以包含多官能（2官能以上）的（甲基）丙烯酸酯。多官能（2官能以上）的（甲基）丙烯酸酯可以為2官能的（甲基）丙烯酸酯，2官能的（甲基）丙烯酸酯可以為2官能的芳香族（甲基）丙烯酸酯。
作為多官能的（甲基）丙烯酸酯，例如，可舉出乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、二乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、四乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、二丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、四丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化聚丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,3-丁二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,4-丁二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、3-甲基-1,5-戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,6-己二醇二（甲基）丙烯酸酯、2-丁基-2-乙基-1,3-丙二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,9-壬二醇二（甲基）丙烯酸酯、1,10-癸二醇二（甲基）丙烯酸酯、丙三醇二（甲基）丙烯酸酯、三環癸二甲醇（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化2-甲基-1,3-丙二醇二（甲基）丙烯酸酯等脂肪族（甲基）丙烯酸酯；乙氧基化雙酚A型二（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化雙酚A型二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化雙酚A型二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化雙酚F型二（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化雙酚F型二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化雙酚F型二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化茀型二（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化茀型二（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化茀型二（甲基）丙烯酸酯等芳香族（甲基）丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化三羥甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化三羥甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化三羥甲基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、丙氧基化新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、乙氧基化丙氧基化新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二三羥甲基丙烷四丙烯酸酯、二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯等脂肪族（甲基）丙烯酸酯；雙酚型環氧（甲基）丙烯酸酯、酚醛清漆型環氧（甲基）丙烯酸酯、甲酚酚醛清漆型環氧（甲基）丙烯酸酯等芳香族環氧（甲基）丙烯酸酯等。
就兼具連接電阻的減少效果和抑制粒子流動之觀點而言，以（B1）成分的總質量為基準，多官能（2官能以上）的（甲基）丙烯酸酯的含量例如可以為40～100質量%、50～100質量%或60～100質量%。
（B1）成分除了多官能（2官能以上）的（甲基）丙烯酸酯以外，還可以包含單官能的（甲基）丙烯酸酯。作為單官能的（甲基）丙烯酸酯，例如，可舉出（甲基）丙烯酸；（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸丁酯、（甲基）丙烯酸異丁酯、（甲基）丙烯酸三級丁酯、（甲基）丙烯酸丁氧乙酯、（甲基）丙烯酸異戊酯、（甲基）丙烯酸己酯、（甲基）丙烯酸2-乙基己酯、（甲基）丙烯酸庚酯、（甲基）丙烯酸辛庚酯、（甲基）丙烯酸壬酯、（甲基）丙烯酸癸酯2-（甲基）丙烯酸羥乙酯、（甲基）丙烯酸2-羥丙酯、3-氯-2-羥丙基（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酸2-羥丁酯、甲氧基聚乙二醇（甲基）丙烯酸酯、乙氧基聚乙二醇（甲基）丙烯酸酯、甲氧基聚丙二醇（甲基）丙烯酸酯、乙氧基聚丙二醇（甲基）丙烯酸酯、單（2-（甲基）丙烯醯氧乙基）琥珀酸酯等脂肪族（甲基）丙烯酸酯；（甲基）丙烯酸苄酯、（甲基）丙烯酸苯酯、鄰聯苯（甲基）丙烯酸酯、1-（甲基）丙烯酸萘酯、2-（甲基）丙烯酸萘酯、（甲基）丙烯酸苯氧乙酯、對異丙苯基苯氧乙基（甲基）丙烯酸酯、鄰苯基苯氧乙基（甲基）丙烯酸酯、1-萘氧乙基（甲基）丙烯酸酯、2-萘氧乙基（甲基）丙烯酸酯、苯氧基聚乙二醇（甲基）丙烯酸酯、壬基苯氧基聚乙二醇（甲基）丙烯酸酯、苯氧基聚丙二醇（甲基）丙烯酸酯、2-羥基-3-苯氧丙基（甲基）丙烯酸酯、2-羥基-3-（鄰苯基苯氧基）丙基（甲基）丙烯酸酯、2-羥基-3-（1-萘氧基）丙基（甲基）丙烯酸酯、2-羥基-3-（2-萘氧基）丙基（甲基）丙烯酸酯等芳香族（甲基）丙烯酸酯；（甲基）丙烯酸環氧丙酯等具有環氧基之（甲基）丙烯酸酯、3,4-環氧環己基甲基（甲基）丙烯酸酯等具有脂環式環氧基之（甲基）丙烯酸酯、（3-乙基氧雜環丁烷-3-基）甲基（甲基）丙烯酸酯等具有氧雜環丁烷基之（甲基）丙烯酸酯等。
以（B1）成分的總質量為基準，單官能的（甲基）丙烯酸酯的含量例如可以為0～60質量%、0～50質量%或0～40質量%。
（B）成分的固化物例如可以具有藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基。藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基例如可以為藉由陽離子進行反應之陽離子聚合性基。作為陽離子聚合性基，例如，可舉出環氧丙基等環氧基、環氧環己基甲基等脂環式環氧基、乙基氧雜環丁烷基甲基等氧雜環丁烷基等。具有藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基之（B）成分的固化物例如能夠藉由使用具有環氧基之（甲基）丙烯酸酯、具有脂環式環氧基之（甲基）丙烯酸酯、具有氧雜環丁烷基之（甲基）丙烯酸酯等具有藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基之（甲基）丙烯酸酯作為（B）成分來導入。就提高可靠性之觀點而言，具有藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基之（甲基）丙烯酸酯相對於（B1）成分的總質量之質量比（具有藉由除了自由基以外者進行反應之聚合性基之（甲基）丙烯酸酯的質量（裝入量）/（B1）成分的總質量（裝入量））例如可以為0～0.7、0～0.5或0～0.3。
（B1）成分除了多官能（2官能以上）及單官能的（甲基）丙烯酸酯以外，還可以包含其他自由基聚合性化合物。作為其他自由基聚合性化合物，例如，可舉出順丁烯二醯亞胺化合物、乙烯基醚化合物、烯丙基化合物、苯乙烯衍生物、丙烯醯胺衍生物、亞醯胺（Nadiimide）衍生物等。以（B1）成分的總質量為基準，其他自由基聚合性化合物的含量例如可以為0～40質量%。
（B2）成分：光自由基聚合起始劑 （B2）成分為藉由照射包括150～750nm的範圍內的波長之光、較佳為包括254～405nm的範圍內的波長之光、進一步較佳為包括365nm的波長之光（例如，紫外光）而產生自由基之光聚合起始劑。關於（B2）成分，可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。
（B2）成分藉由光而分解並產生游離自由基。亦即，（B2）成分為藉由從外部施加光能而產生自由基之化合物。（B2）成分可以為具有肟酯結構、雙咪唑結構、吖啶結構、α-胺基烷基苯酮結構、胺基二苯基酮結構、N-苯基甘胺酸結構、醯基氧化膦結構、苄基二甲基縮酮結構、α-羥基烷基苯酮結構等結構之化合物。關於（B2）成分，可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。就容易獲得所期望的熔融黏度之觀點及連接電阻的減少效果更優異之觀點而言，（B2）成分可以為具有選自由肟酯結構、α-胺基烷基苯酮結構及醯基氧化膦結構組成的組中之至少1種結構之化合物。
作為具有肟酯結構之化合物的具體例，可舉出1-苯基-1,2-丁二酮-2-（鄰甲氧基羰基）肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-（鄰甲氧基羰基）肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-（鄰乙氧基羰基）肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-鄰苯甲醯肟、1,3-二苯基丙三酮-2-（鄰乙氧基羰基）肟、1-苯基-3-乙氧基丙三酮-2-（鄰苯甲醯基）肟、1,2-辛二酮,1-[4-（苯硫基）苯基-,2-（鄰苯甲醯肟）]、乙酮,1-[9-乙基-6-（2-甲基苯甲醯基）-9H-咔唑-3-基]-,1-（鄰乙醯肟）等。
作為具有α-胺基烷基苯酮結構之化合物的具體例，可舉出2-甲基-1-[4-（甲硫基）苯基]-2-口末啉代丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基胺基-1-口末啉代苯基）-丁酮-1等。
作為具有醯基氧化膦結構之化合物的具體例，可舉出雙（2,6-二甲氧基苯甲醯基）-2,4,4-三甲基-戊基氧化膦、雙（2,4,6,-三甲基苯甲醯基）-苯基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基氧化膦等。
就抑制導電粒子的流動之觀點而言，相對於（B1）成分100質量份，（B2）成分的含量例如可以為0.1～10質量份、0.3～7質量份或0.5～5質量份。
就抑制導電粒子的流動之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（B）成分的固化物的含量可以為1質量%以上、5質量%以上或10質量%以上。就在低壓安裝中顯現低電阻之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（B）成分的固化物的含量可以為50質量%以下、40質量%以下或30質量%以下。另外，用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的（B）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
（C）成分：熱固化性樹脂成分 （C）成分例如可以包含陽離子聚合性化合物（以下，有時稱為“（C1）成分”。）及熱陽離子聚合起始劑（以下，有時稱為“（C2）成分”。）。（C）成分可以為由（C1）成分及（C2）成分組成的成分。另外，第1熱固化性樹脂成分及第2熱固化性樹脂成分分別係指第1接著劑層及第2接著劑層中所含有之熱固化性樹脂成分。第1熱固化性樹脂成分及第2熱固化性樹脂成分中所包含之成分（例如，（C1）成分、（C2）成分等）的種類、組合及含量可以相互相同，亦可以互不相同。
（C1）成分：陽離子聚合性化合物 （C1）成分為藉由熱與（C2）成分進行反應而交聯之化合物。另外，（C1）成分係指不具有藉由自由基進行反應之自由基聚合性基之化合物，（C1）成分不包含在（B1）成分中。就連接電阻的減少效果進一步提高，連接可靠性更優異的觀點而言，（C1）成分可以為在分子中具有1個以上的開環聚合性環狀醚基之化合物。關於（C1）成分，可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。作為在分子中具有1個以上的開環聚合性環狀醚基之化合物，例如，可以為選自由氧雜環丁烷化合物及脂環式環氧化合物組成的組中之至少1種。就容易獲得所期望的熔融黏度之觀點而言，（C1）成分包含至少1種氧雜環丁烷化合物及至少1種脂環式環氧化合物雙方為較佳。
作為（C1）成分的氧雜環丁烷化合物，只要係具有氧雜環丁烷基，並且不具有自由基聚合性基之化合物，則能夠沒有特別限制地使用。作為氧雜環丁烷化合物的市售品，例如，可舉出ETERNACOLL OXBP（商品名稱，UBE INDUSTRIES,LTD.製造）、OXSQ、OXT-121、OXT-221、OXT-101、OXT-212（商品名稱，TOAGOSEI CO., LTD.製造）等。該等可以單獨使用1種化合物，亦可以組合使用複數種。
作為（C1）成分的脂環式環氧化合物，只要係具有脂環式環氧基（例如，環氧環己基），並且不具有自由基聚合性基之化合物，則能夠沒有特別限制地使用。作為脂環式環氧化合物的市售品，例如，可舉出EHPE3150、EHPE3150CE、CELLOXIDE8010、CELLOXIDE2021P、CELLOXIDE2081（商品名稱，Daicel Corporation製造）等。該等可以單獨使用1種化合物，亦可以組合使用複數種。
（C2）成分：熱陽離子聚合起始劑 （C2）成分為藉由加熱產生酸等而起始聚合之熱聚合起始劑。（C2）成分可以為由陽離子和陰離子構成之鹽化合物。關於（C2）成分，例如，可舉出具有BF 4 -、BR 4 -（R顯示被2個以上的氟原子或2個以上的三氟甲基取代之苯基。）、PF 6 -、SbF 6 -、AsF 6 -等陰離子之锍鹽、鏻鹽、銨鹽、重氮鹽、碘鹽、苯胺鹽等鎓鹽等。該等可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。
就保存穩定性的觀點而言，（C2）成分例如可以為具有包含硼作為構成元素之陰離子、亦即BF 4 -或BR 4 -（R顯示被2個以上的氟原子或2個以上的三氟甲基取代之苯基。）之鹽化合物。包含硼作為構成元素之陰離子可以為BR 4 -，更具體而言，可以為四（五氟苯基）硼酸鹽。
就具有對可能引起相對於陽離子固化之固化受阻之物質的耐性之觀點而言，作為（C2）成分的鎓鹽例如可以為苯胺鹽。作為苯胺鹽化合物，例如，可舉出N,N-二甲基苯胺鹽、N,N-二乙基苯胺鹽等N,N-二烷基苯胺鹽等。
（C2）成分可以為具有包含硼作為構成元素之陰離子之苯胺鹽。作為這樣的鹽化合物的市售品，例如，可舉出CXC-1821（商品名稱，King Industries, Inc.製造）等。
就確保用以形成第1接著劑層之接著劑膜的形成性及固化性之觀點而言，相對於（C1）成分100質量份，（C2）成分的含量例如可以為0.1～25質量份、1～20質量份、3～18質量份或5～15質量份。
就確保用以形成第1接著劑層之接著劑膜的固化性之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為5質量%以上、10質量%以上、15質量%以上或20質量%以上。就確保用以形成第1接著劑層之接著劑膜的形成性之觀點而言，以第1接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為70質量%以下、60質量%以下、50質量%以下或40質量%以下。另外，用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的（C）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
[其他成分] 第1接著劑層2除了（A）成分、（B）成分的固化物及（C）成分以外，還可以含有其他成分。作為其他成分，例如，可舉出熱塑性樹脂（以下，有時稱為“（D）成分”。）、偶合劑（以下，有時稱為“（E）成分”。）及填充材料（以下，有時稱為“（F）成分”。）等。
作為（D）成分，能夠使用作為膜形成成分發揮作用之樹脂，例如，可舉出苯氧基樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂、聚胺酯樹脂、聚酯胺酯樹脂、丙烯酸橡膠、環氧樹脂（在25℃下為固態）等。該等可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。藉由含有（A）成分、（B）成分及（C）成分之組成物還含有（D）成分，能夠輕易地由該組成物形成組成物層（進而為第1接著劑層2）。該等中，（D）成分例如可以為苯氧基樹脂。
就安裝時的樹脂排除性的觀點而言，（D）成分的重量平均分子量（Mw）例如可以為5000～200000、10000～100000、20000～80000或40000～60000。另外，Mw係指藉由凝膠滲透層析法（GPC）進行測量並使用基於標準聚苯乙烯之検量線進行換算之值。
以第1接著劑層的總質量為基準，（D）成分的含量可以為1質量%以上、5質量%以上、10質量%以上或20質量%以上，亦可以為70質量%以下、60質量%以下、50質量%以下或40質量%以下。另外，用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的（D）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
作為（E）成分，例如，可舉出具有（甲基）丙烯醯基、巰基、胺基、咪唑基、環氧基等有機官能基之矽烷偶合劑、四烷氧基矽烷等矽烷化合物、四烷氧基鈦酸酯衍生物、聚二烷基鈦酸酯衍生物等。該等可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。藉由第1接著劑層2含有（E）成分，能夠進一步提高接著性。（E）成分例如可以為矽烷偶合劑。以第1接著劑層的總質量為基準，（E）成分的含量可以為0.1～10質量%。另外，用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的（E）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
作為（F）成分，例如，可舉出非導電性填料（例如，非導電粒子）。（F）成分可以為無機填料及有機填料中的任一種。作為無機填料，例如，可舉出二氧化矽微粒、氧化鋁微粒、二氧化矽-氧化鋁微粒、氧化鈦微粒、氧化鋯微粒等金屬氧化物微粒；金屬氮化物微粒等無機微粒。作為有機填料，例如，可舉出矽酮微粒、甲基丙烯酸酯•丁二烯•苯乙烯微粒、丙烯酸•矽酮微粒、聚醯胺微粒、聚醯亞胺微粒等有機微粒。該等可以單獨使用1種，亦可以組合使用複數種。關於（F）成分，能夠在不損害本發明的效果之範圍內適當地調配，關於用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的（F）成分的含量（組成物或組成物層的總質量基準），亦能夠在不損害本發明的效果之範圍內適當地設定。
[其他添加劑] 第1接著劑層2還可以含有軟化劑、促進劑、劣化抑制劑、著色劑、阻燃劑、觸變減黏劑等其他添加劑。以第1接著劑層的總質量為基準，其他添加劑的含量例如可以為0.1～10質量%。另外，用以形成第1接著劑層之組成物或組成物層中的其他添加劑的含量（組成物或組成物層的總質量基準）可以與上述範圍相同。
就導電粒子4容易在對置之電極之間被捕獲，能夠進一步減少連接電阻之觀點而言，第1接著劑層2的厚度d1可以為導電粒子4的平均粒徑的0.1倍以上，亦可以為0.2倍以上，還可以為0.3倍以上。就在熱壓接時導電粒子被夾在對置之電極之間時，導電粒子更容易被壓扁，能夠進一步減少連接電阻之觀點而言，第1接著劑層2的厚度d1可以為導電粒子4的平均粒徑的0.8倍以下，亦可以為0.7倍以下。就該等觀點而言，第1接著劑層2的厚度d1可以為導電粒子4的平均粒徑的0.1～0.8倍，亦可以為0.2～0.8倍，還可以為0.3～0.7倍。另外，第1接著劑層2的厚度d1係指位於相鄰之導電粒子4、4的分開部分之第1接著劑層的厚度。
在第1接著劑層2的厚度d1與導電粒子4的平均粒徑滿足如上述的關係之情形下，例如，如圖1所示，第1接著劑層2中的一部分導電粒子4可以從第1接著劑層2向第2接著劑層3側突出。此時，第1接著劑層2與第2接著劑層3的邊界S位於相鄰之導電粒子4、4的分開部分。以沿著導電粒子的表面之方式在導電粒子上存在邊界S，藉此第1接著劑層2中的導電粒子4可以不從第1接著劑層2向第2接著劑層3側突出，而滿足上述關係。導電粒子4不暴露在第1接著劑層2中的與第2接著劑層3側相反的一側的面2a，相反的一側的面2a可以成為平坦面。
第1接著劑層2的厚度d1與導電粒子4的最大粒徑的關係可以與上述相同。例如，第1接著劑層2的厚度d1可以為導電粒子4的最大粒徑的0.1～0.8倍，亦可以為0.2～0.8倍，還可以為0.3～0.7倍。
第1接著劑層2的厚度d1例如可以為5.0μm以下。第1接著劑層2的厚度d1可以為4.5μm以下或4.0μm以下。第1接著劑層2的厚度d1為5.0μm以下，藉此能夠進一步有效率地捕獲電路連接時的導電粒子。第1接著劑層2的厚度d1例如可以為0.1μm以上、0.5μm以上或0.7μm以上。另外，關於第1接著劑層2的厚度d1，例如，能夠藉由用2個玻璃（厚度：1mm左右）夾持接著劑膜，用由雙酚A型環氧樹脂（商品名稱：JER811，Mitsubishi Chemical Corporation製造）100g和二伸乙三胺（Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.製造）10g組成的樹脂組成物注型之後，使用研磨機進行截面研磨，並使用掃描型電子顯微鏡（SEM，商品名稱：SE-8010，Hitachi High-Tech Science Corporation製造）進行測量來求出。又，如圖1所示，在導電粒子4的一部分從第1接著劑層2的表面暴露（例如，向第2接著劑層3側突出）之情形下，從第1接著劑層2中的與第2接著劑層3側相反的一側的面2a到位於相鄰之導電粒子4、4的分開部分之第1接著劑層2與第2接著劑層3的邊界S的距離（在圖1中由d1顯示之距離）為第1接著劑層2的厚度，導電粒子4的暴露部分不包括在第1接著劑層2的厚度中。導電粒子4的暴露部分的長度例如可以為0.1μm以上，亦可以為5.0μm以下。
＜第2接著劑層＞ 第2接著劑層3能夠含有（C）成分及（F）成分。第2接著劑層3中的（C）成分（亦即，第2熱固化性樹脂成分）中所使用之（C1）成分及（C2）成分與第1接著劑層2中的（C）成分（亦即，第1熱固化性樹脂成分）中所使用之（C1）成分及（C2）成分相同，因此在此省略詳細說明。第2熱固化性樹脂成分可以與第1熱固化性樹脂成分相同，亦可以不同。
就維持可靠性之觀點而言，以第2接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為5質量%以上、10質量%以上、15質量%以上或20質量%以上。就防止作為供給形態的一種態樣之捲軸上的樹脂滲出不良情況之觀點而言，以第2接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為70質量%以下、60質量%以下、50質量%以下或40質量%以下。
第2接著劑層3能夠含有無機填料作為（F）成分。就即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠充分地確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，充分抑制成為自動外觀檢查裝置的不良判定的主要原因之大壓痕的產生之觀點而言，第2接著劑層3能夠由熱固化性組成物形成，該熱固化性組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
作為無機填料，就提高可靠性的觀點而言，能夠使用二氧化矽微粒等二氧化矽填料。以二氧化矽填料總量為基準，二氧化矽填料中的二氧化矽的含量可以為99質量%以上，亦可以為100質量%。
關於具有上述體積基準的粒度分布之無機填料，例如，準備包含一次粒徑為0.3～0.7μm的無機粒子之無機填料、或體積平均粒徑為1.0～2.0μm的無機填料，能夠藉由利用使用了風力分級、濾紙或膠囊過濾器之過濾等公知的分級方式去除粒徑為2.0μm以上的無機粒子等的方法來獲得。
就容易確保流動性之觀點而言，無機填料的D50可以為0.5～1.0μm，亦可以為0.6～0.9μm，還可以為0.7～0.8μm。又，就抑制大壓痕的產生之觀點而言，無機填料的D95可以為0.9～2.0μm，亦可以為1.0～1.8μm，還可以為1.1～1.6μm。
就即使在低壓下安裝亦容易確保對置之電極之間的導通的同時，確保作為帶狀產品的膜性之觀點而言，以第2接著劑層或熱固化性組成物的總質量為基準，第2接著劑層3或形成該第2接著劑層3之熱固化性組成物中的上述無機填料的含量可以為10～70質量%，亦可以為20～60質量%，還可以為30～50質量%。
第2接著劑層3還可以含有第1接著劑層2中的其他成分及其他添加劑。其他成分及其他添加劑的較佳的態樣與第1接著劑層2的較佳的態樣相同。
以第2接著劑層的總質量為基準，（D）成分的含量可以為1質量%以上、5質量%以上或10質量%以上，亦可以為80質量%以下、60質量%以下或40質量%以下。
以第2接著劑層的總質量為基準，（E）成分的含量可以為0.1～10質量%。
以第2接著劑層的總質量為基準，其他添加劑的含量例如可以為0.1～10質量%。
第2接著劑層3的厚度d2可以依據接著之電路構件的電極的高度等而適當地設定。就能夠充分地填充電極之間的空間而密封電極，可獲得更良好的連接可靠性之觀點而言，第2接著劑層3的厚度d2可以為5μm以上或7μm以上，亦可以為15μm以下或11μm以下。另外，第2接著劑層3的厚度d2例如能夠藉由與第1接著劑層2的厚度d1之測量方法相同的方法來求出。又，在導電粒子4的一部分從第1接著劑層2的表面暴露（例如，向第2接著劑層3側突出）之情形下，從第2接著劑層3中的與第1接著劑層2側相反的一側的面3a到位於相鄰之導電粒子4、4的分開部分之第1接著劑層2與第2接著劑層3的邊界S的距離（在圖1中由d2顯示之距離）為第2接著劑層3的厚度。
第3接著劑層6能夠含有（C）成分。第3接著劑層中的（C）成分（亦即，第3熱固化性樹脂成分）中所使用之（C1）成分及（C2）成分與第1接著劑層2中的（C）成分（亦即，第1熱固化性樹脂成分）中所使用之（C1）成分及（C2）成分相同，因此在此省略詳細說明。第3熱固化性樹脂成分可以與第1熱固化性樹脂成分相同，亦可以不同。第3熱固化性樹脂成分可以與第2熱固化性樹脂成分相同，亦可以不同。
就賦予良好的轉印性及耐剥離性之觀點而言，以第3接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為5質量%以上、10質量%以上、15質量%以上或20質量%以上。就賦予良好的半切性及耐黏結性（抑制捲軸的樹脂滲出）之觀點而言，以第3接著劑層的總質量為基準，（C）成分的含量可以為70質量%以下、60質量%以下、50質量%以下或40質量%以下。
第3接著劑層還可以含有第1接著劑層2中的其他成分及其他添加劑。
以第3接著劑層的總質量為基準，（D）成分的含量可以為10質量%以上、20質量%以上或30質量%以上，亦可以為80質量%以下、70質量%以下或60質量%以下。
以第3接著劑層的總質量為基準，（E）成分的含量可以為0.1～10質量%。
（F）成分的含量能夠在不損害本發明的效果之範圍內適當地設定。
以第3接著劑層的總質量為基準，其他添加劑的含量例如可以為0.1～10質量%。
第3接著劑層的厚度可以依據接著劑膜的最低熔融黏度、接著之電路構件的電極的高度等而適當地設定。第3接著劑層的厚度比第2接著劑層3的厚度d2小為較佳。就能夠充分地填充電極之間的空間而密封電極，可獲得更良好的連接可靠性之觀點而言，第3接著劑層的厚度可以為0.2μm以上，亦可以為3.0μm以下。另外，第3接著劑層的厚度例如能夠藉由與第1接著劑層2的厚度d1之測量方法相同的方法來求出。
接著劑膜1a、1b的厚度（構成接著劑膜1a、1b之所有層的總厚度，在圖1（a）中為第1接著劑層2的厚度d1及第2接著劑層3的厚度d2的合計，在圖1（b）中為第1接著劑層2的厚度d1、第2接著劑層3的厚度d2及第3接著劑層的厚度的合計）例如可以為5μm以上或8μm以上，亦可以為30μm以下或20μm以下。
在接著劑膜1a、1b中，例如，第1接著劑層可以為上述區域P。此時，能夠使區域P的膜的厚度方向上的範圍與上述之第1接著劑層2的厚度d1相同。區域P能夠由從上述之用以形成第1接著劑層之組成物中去除了導電粒子之組成物形成。
在接著劑膜1a、1b中，例如，第2接著劑層可以為上述區域A。
在第2接著劑層為區域A的情形下，能夠使區域A的膜的厚度方向上的範圍與上述之第2接著劑層3的厚度d2相同。區域A能夠由上述之用以形成第2接著劑層之組成物形成。
在接著劑膜1a、1b中，第2接著劑層、或第2接著劑層及第3接著劑層可以為不含導電粒子之區域S。區域S能夠由上述之用以形成第2接著劑層之組成物、用以形成第3接著劑層之組成物形成。
在接著劑膜1a、1b中，體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料可以包含在第2接著劑層中，不包含在第1接著劑層及第3接著劑層中。
接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度為450～1600Pa•s。接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度可以為500Pa•s以上、600Pa•s以上、700Pa•s以上或800Pa•s以上。若接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度為450Pa•s以上，則能夠抑制熱壓接時的塑膠基板的變形，能夠防止電路斷線的發生。接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度可以為1500Pa•s以下、1400Pa•s以下、1300Pa•s以下、1200Pa•s以下、1100Pa•s以下或1000Pa•s以下。若接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度為1600Pa•s以下，則能夠抑制電路連接時的樹脂的排除性的下降，因此能夠減少電路連接結構體的對置之電極之間的連接電阻，能夠確保良好的導通特性。另外，接著劑膜的最低熔融黏度例如能夠藉由下述方法來求出。 （最低熔融黏度之測量方法） 以厚度成為200μm以上之方式，用層合機積層各接著劑膜而獲得積層體。從所獲得之積層體中剝離經脫模處理之PET，切成10.0mm×10.0mm而獲得了測量試樣。使用黏彈性測量裝置（商品名稱：ARES-G2，TA Instruments製造，升溫速度：10℃/min）對所獲得之測量試樣測量最低熔融黏度。
在接著劑膜1a、1b中，第2接著劑層3通常具有比第1接著劑層2厚的厚度。因此，接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度趨於取決於第2接著劑層3而變動。接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度的調整，例如，能夠藉由第2接著劑層3中所包含之構成成分（特別是（D）成分）的種類、含量等的調整來進行。又，關於接著劑膜1a、1b的最低熔融黏度，例如，還能夠藉由作為（F）成分調配上述之無機填料A來進行調整。藉由在第2接著劑層3中調配無機填料A，能夠充分抑制大壓痕的產生的同時減少最低熔融黏度。
在接著劑膜1a、1b中，導電粒子4分散於第1接著劑層2中。因此，接著劑膜1a、1b為具有各向異性導電性之各向異性導電性接著劑膜。接著劑膜1a、1b用以介在於具有第1電極之第1電路構件與具有第2電極之第2電路構件之間，熱壓接第1電路構件及第2電路構件，將第1電極及第2電極相互電連接。
依據接著劑膜1a、1b，藉由將第2接著劑層3設為區域A，即使在將電路構件彼此以低T壓力連接之情形下，亦能夠確保電路連接結構體的對置之電極之間的導通的同時，能夠充分抑制成為由自動外觀檢查裝置進行之不良判定的主要原因之大壓痕的產生。
本實施形態的電路連接用接著劑膜能夠適用於COP安裝。更具體而言，能夠適用於有機EL顯示器中的形成有電路電極（例如包含Ti之電極）之塑膠基板與驅動用IC等IC晶片的連接。
＜電路連接用接著劑膜之製造方法＞ 一實施形態的電路連接用接著劑膜之製造方法例如可以具備：對由含有（A）成分、（B）成分及（C）成分（第1熱固化性樹脂成分）、以及依需要的其他成分之組成物形成之組成物層照射光，形成第1接著劑層之步驟（第1步驟）；及在第1接著劑層上積層含有（C）成分（第2熱固化性樹脂成分）及無機填料A、以及依需要的其他成分之第2接著劑層之步驟（第2步驟）。該製造方法可以進一步具備如下步驟（第3步驟）：在第1接著劑層的與第2接著劑層相反的一側上積層含有（C）成分（第3熱固化性樹脂成分）、以及依需要的無機填料A及其他成分之第3接著劑層。此時，可以首先進行第2步驟，亦可以首先進行第3步驟。在首先進行第3步驟之情形下，在第1接著劑層的與預定積層第2接著劑層之側相反的一側積層第3接著劑層。圖2係顯示具備上述步驟之製造方法之示意剖面圖。
在第1步驟中，例如，首先，將含有（A）成分、（B）成分及（C）成分、以及依需要添加之添加劑之組成物在有機溶劑中進行攪拌混合、混錬等，藉此使其溶解或分散，製備清漆組成物（清漆狀的第1接著劑組成物）。其後，使用氣刀塗佈機、輥塗機、敷贴器、缺角輪塗佈機、模塗佈機等，將清漆組成物塗佈於實施了脫模處理之基材上之後，藉由加熱而使有機溶劑揮發，在基材上形成由組成物形成之組成物層。此時，藉由調整清漆組成物的塗佈量，能夠調整最終獲得之第1接著劑層（第1接著劑膜）的厚度。接著，對由組成物形成之組成物層照射光，使組成物層中的（B）成分固化，在基材上形成第1接著劑層。第1接著劑層能夠稱為第1接著劑膜。能夠藉由第1步驟準備圖2（a）中所示之設置於基材22上之第1接著劑層2。
關於在清漆組成物的製備中使用之有機溶劑，只要係具有能夠均勻地溶解或分散各成分之特性者，則並無特別限制。作為這樣的有機溶劑，例如，可舉出甲苯、丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯等。該等有機溶劑能夠單獨使用或組合使用2種以上。製備清漆組成物時的攪拌混合或混錬，例如能夠使用攪拌機、研磨機、3個輥、球磨機、珠磨機、均質分散器等來進行。
關於基材，只要係具有能夠承受使有機溶劑揮發時的加熱條件之耐熱性者，則並無特別限制。作為這樣的基材，例如，能夠使用由拉伸聚丙烯（OPP）、聚對苯二甲酸乙二酯（PET）、聚萘二甲酸乙二酯、聚間苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚烯烴、聚乙酸酯、聚碳酸酯、聚苯硫醚、聚醯胺、聚醯亞胺、纖維素、乙烯•乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、合成橡膠系、液晶聚合物等形成之基材（例如，膜）。
使有機溶劑從塗佈於基材上之清漆組成物中揮發時的加熱條件能夠依據所使用之有機溶劑等而適當地設定。加熱條件例如可以為40～120℃且0.1～10分鐘。
一部分溶劑可以不被去除而殘留於第1接著劑層中。以第1接著劑層的總質量為基準，第1接著劑層中的溶劑的含量例如可以為10質量%以下。
又，以清漆組成物的（A）成分及有機溶劑以外的成分的合計為基準，清漆組成物中的（B）成分的含量可以為10質量%以上且小於60質量%。此時，容易獲得抑制導電粒子的流動之效果的同時，容易保持良好的外觀而進行塗佈。
在固化步驟中的光照射中使用包括150～750nm的範圍內的波長之照射光（例如，紫外光）為較佳。關於光的照射，例如，能夠使用低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、疝氣燈、金屬鹵化物燈、LED光源等來進行。光照射的累計光量能夠適當地設定，但是例如可以為500～3000mJ/cm 2。
第2步驟為在第1接著劑層上積層第2接著劑層之步驟。在第2步驟中，例如，首先，使用（C）成分以及無機填料A及不進行光照射，除此以外，以與第1步驟相同的方式，在基材上形成第2接著劑層，獲得第2接著劑膜。例如，能夠準備圖2（a）中所示之設置於基材20上之第2接著劑層3。接著，藉由貼合第1接著劑膜與第2接著劑膜而能夠在第1接著劑層上積層第2接著劑層（參閱圖2（a）及（b））。又，在第2步驟中，例如，在第1接著劑層上塗佈使用（C）成分、無機填料A、以及依需要添加之其他添加劑獲得之清漆組成物（清漆狀的第2接著劑組成物），使有機溶劑揮發，藉此亦能夠在第1接著劑層上積層第2接著劑層。
作為貼合第1接著劑膜與第2接著劑膜之方法，例如，可舉出熱壓、輥層壓、真空層壓等方法。關於層壓，例如能夠在0～80℃的溫度條件下進行。
一部分溶劑可以不被去除而殘留於第2接著劑層中。以第2接著劑層的總質量為基準，第2接著劑層中的溶劑的含量例如可以為10質量%以下。
第3步驟為在第1接著劑層的與第2接著劑層相反的一側上積層第3接著劑層之步驟。在第3步驟中，例如，首先，以與第2步驟相同的方式，在基材上形成第3接著劑層，獲得第3接著劑膜。例如，能夠準備圖2（c）中所示之設置於基材24上之第3接著劑層6。接著，在第1接著劑膜的與第2接著劑膜相反的一側貼合第3接著劑膜，藉此能夠在第1接著劑層的與第2接著劑層相反的一側上積層第3接著劑層（參閱圖2（c））。又，在第3步驟中，例如，以與第2步驟相同的方式，在第1接著劑層的與第2接著劑層相反的一側上塗佈清漆組成物（清漆狀的第3接著劑組成物），使有機溶劑揮發，藉此亦能夠在第1接著劑層上積層第3接著劑層。貼合之方法及其條件與第2步驟相同。
一部分溶劑可以不被去除而殘留於第3接著劑層中。以第3接著劑層的總質量為基準，第3接著劑層中的溶劑的含量例如可以為10質量%以下。
＜含無機填料組成物＞ 本實施形態的含無機填料組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。無機填料能夠使用與上述之無機填料A相同者。
本實施形態的含無機填料組成物能夠用以形成含有導電粒子及無機填料之電路連接用構件中的含無機填料區域。作為電路連接用構件，可舉出上述之電路連接用接著劑膜。依據本實施形態的含無機填料組成物，作為含無機填料區域，能夠形成上述之區域A及第2接著劑層。
本實施形態的含無機填料組成物的組成能夠以與上述之第2接著劑層中的組成相同的方式設定。例如，組成物還可以含有熱塑性樹脂。
本實施形態的含無機填料組成物可以為包含上述之有機溶劑之清漆組成物（清漆狀含無機填料組成物）。
本實施形態的含無機填料組成物能夠用以形成厚度為10μm以下、9～4μm或8～5μm的接著劑層。依據本實施形態的含無機填料組成物，即使在以這樣的設計厚度進行塗佈之情形下，亦不易發生刮痕等外觀不良，能夠獲得高塗佈產率。
＜電路連接結構體及其製造方法＞ 以下，對作為電路連接材料而使用了上述電路連接用接著劑膜1a之電路連接結構體及其製造方法進行說明。
圖3係顯示電路連接結構體的一實施形態之示意剖面圖。如圖3所示，電路連接結構體10具備：第1電路構件13，具有形成於第1電路基板11及第1電路基板11的主表面11a上之第1電極12；第2電路構件16，具有形成於第2電路基板14及第2電路基板14的主表面14a上之第2電極15；及電路連接部17，配置於第1電路構件13及第2電路構件16之間，將第1電極12及第2電極15相互電連接。
第1電路構件13及第2電路構件16可以相互相同，亦可以互不相同。第1電路構件13及第2電路構件16可以為形成有電路電極之玻璃基板或塑膠基板；印刷線路板；陶瓷配線板；可撓性配線板；驅動用IC等IC晶片等。第1電路基板11及第2電路基板14可以由半導體、玻璃、陶瓷等無機物、聚醯亞胺、聚碳酸酯等有機物、玻璃/環氧等複合物等形成。第1電路基板11可以為塑膠基板。第1電路構件13例如可以為形成有電路電極之塑膠基板（聚醯亞胺、聚碳酸酯、聚對苯二甲酸乙二酯、環烯烴聚合物等有機物形成之塑膠基板），第2電路構件16例如可以為驅動用IC等IC晶片。形成有電極之塑膠基板可以為藉由在塑膠基板上例如以矩陣狀規則排列有機TFT等像素驅動電路或複數個有機EL元件R、G、B而形成顯示區域者。
第1電極12及第2電極15可以為包含金、銀、錫、釕、銠、鈀、鋨、銥、鉑、銅、鋁、鉬、鈦等金屬、銦錫氧化物（ITO）、銦鋅氧化物（IZO）、銦鎵鋅氧化物（IGZO）等氧化物等之電極。第1電極12及第2電極15可以為積層該等金屬、氧化物等中的2種以上而成之電極。積層2種以上而成之電極可以為2層以上，亦可以為3層以上。在第1電路構件13為塑膠基板之情形下，第1電極12可以為包含Ti之電極，更具體而言，可以為在最表面具有鈦層之電極。第1電極12及第2電極15可以為電路電極，亦可以為凸塊電極。第1電極12及第2電極15中的至少一者可以為凸塊電極。在圖3中，為第1電極12係電路電極，第2電極15係凸塊電極之態樣。
電路連接部17包含上述接著劑膜1a的固化物。電路連接部17可以由上述接著劑膜1a的固化物形成。電路連接部17例如具有：第1區域18，位於第1電路構件13與第2電路構件16相互對置之方向（以下為“對置方向”）上的第1電路構件13側，且由上述第1接著劑層中的除了導電粒子4以外的（B）成分的固化物及（C）成分等的固化物形成；第2區域19，位於對置方向上的第2電路構件16側，且由上述第2接著劑層中的（C）成分等的固化物形成；及導電粒子4，至少介在於第1電極12及第2電極15之間而將第1電極12及第2電極15相互電連接。如圖3所示，電路連接部17不必在第1區域18與第2區域19之間具有2個明確的區域，可以混合源自第1接著劑層之固化物和源自第2接著劑層之固化物而形成1個區域。
電路連接結構體可以為第1電路構件及第2電路構件中的一者係IC晶片，另一者係具有包含Ti之電極之塑膠基板。關於電路連接結構體，例如，可舉出將規則地配置有有機EL元件之塑膠基板與作為影像顯示用驅動器之驅動電路元件連接而成之柔性有機電致發光彩色顯示器（有機EL顯示器）、將規則地配置有有機EL元件之塑膠基板與觸控板等位置輸入元件連接而成之觸控面板等。電路連接結構體能夠應用於智慧手機、平板電腦、電視機、交通工具的導航系統、可穿戴式終端等各種監視器；家具；家電；日用品等。
圖4係顯示電路連接結構體之製造方法的一實施形態之示意剖面圖。圖4（a）及圖4（b）係表示各步驟之示意剖面圖。如圖4所示，電路連接結構體10之製造方法包括如下步驟：使上述接著劑膜1a介在於具有第1電極12之第1電路構件13與具有第2電極15之第2電路構件16之間，熱壓接第1電路構件13及第2電路構件16，將第1電極12及第2電極15相互電連接。
具體而言，如圖4（a）所示，首先，準備具備形成於第1電路基板11及第1電路基板11的主表面11a上之第1電極12之第1電路構件13和具備形成於第2電路基板14及第2電路基板14的主表面14a上之第2電極15之第2電路構件16。
接著，以第1電極12及第2電極15相互對置之方式配置第1電路構件13及第2電路構件16，在第1電路構件13與第2電路構件16之間配置接著劑膜1a。例如，如圖4（a）所示，使第1接著劑層2側與第1電路基板11的主表面11a對置而將接著劑膜1a層壓於第1電路構件13上。接著，以第1電路基板11上的第1電極12與第2電路基板14上的第2電極15相互對置之方式，在層壓有接著劑膜1a之第1電路構件13上配置第2電路構件16。
並且，如圖4（b）所示，一邊對第1電路構件13、接著劑膜1a及第2電路構件16進行加熱，一邊在厚度方向上對第1電路構件13和第2電路構件16進行加壓，藉此將第1電路構件13與第2電路構件16相互熱壓接。此時，在圖4（b）中如箭頭所示，第2接著劑層3具有能夠流動之未固化的熱固化性成分，因此以填埋第2電極15彼此之間的空隙之方式流動的同時藉由上述加熱而固化。藉此，第1電極12及第2電極15經由導電粒子4相互電連接，且第1電路構件13及第2電路構件16相互接著，從而能夠獲得圖3中所示之電路連接結構體10。在本實施形態的電路連接結構體10之製造方法中，可以說係藉由光照射而第1接著劑層2的一部分固化而成之層，因此第1接著劑層2中的導電粒子的流動受到抑制，第1接著劑層2在上述熱壓接時幾乎不流動，導電粒子被有效率地捕獲在對置之電極之間，因此可減少對置之第1電極12及第2電極15之間的連接電阻。又，若第1接著劑層的厚度為5μm以下，則趨於能夠進一步有效率地捕獲電路連接時的導電粒子。
又，藉由第2接著劑層3含有上述之無機填料A，獲得高流動性，能夠減少對置之第1電極12及第2電極15之間的連接電阻的同時，充分抑制產生大壓痕。
熱壓接時的加熱溫度能夠適當地設定，但是例如可以為50～190℃。關於加壓，只要在不損壞被黏體之範圍內，則並無特別限制，但是在COP安裝之情形下，例如凸塊電極上的面積換算壓力可以為0.1～50MPa，亦可以為40MPa以下，還可以為0.1～40MPa。又，在COG安裝之情形下，例如，凸塊電極上的面積換算壓力可以為10～100MPa。該等加熱及加壓時間可以在0.5～120秒鐘的範圍內。 [實施例]
以下，舉出實施例對本發明進行更具體的說明。但是，本發明並不限定於該等實施例。
[第1接著劑層、第2接著劑層及第3接著劑層的製作] 在第1接著劑層、第2接著劑層及第3接著劑層的製作中，使用了下述所示之材料。
＜導電粒子的製作＞ 對3μm的塑膠核體的表面實施80nm的Ni鍍敷，用Pd對最表面20nm實施了置換鍍敷。如此，獲得了平均粒徑為3.2μm的導電粒子。
（A）成分：導電粒子 A-1：如上述那樣製作之導電粒子
（B）成分：光固化性樹脂成分 （B1）成分：自由基聚合性化合物 B1-1：NK Ester A-BPEF70T（乙氧基化茀型二（甲基）丙烯酸酯（2官能），SHIN-NAKAMURA CHEMICAL CO, LTD.製造），使用由甲苯稀釋成不揮發成分為70質量%者 B1-2：RIPOXY VR-90（雙酚A型環氧（甲基）丙烯酸酯（2官能）（乙烯基酯樹脂），SHOWA DENKO K.K.製造）
（B2）成分：光自由基聚合起始劑 B2-1：Irgacure OXE-02（乙酮，1-[9-乙基-6-（2-甲基苯甲醯基）-9H-咔唑-3-基]-，1-（鄰乙醯肟），BASF公司製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為10質量%者
（C）成分：熱固化性樹脂成分 （C1）成分：陽離子聚合性化合物 C1-1：ETERNACOLL OXBP（3-乙基-3-羥甲基氧雜環丁烷，UBE INDUSTRIES,LTD.製造） C1-2：EHPE3150（2,2-雙（羥甲基）-1-丁醇的1,2-環氧基-4-（2-環氧乙基）環己烷加成物，Daicel Corporation製造） C1-3：CELLOXIDE2021P（3,4-環氧環己基甲基（3,4-環氧基）環己烷羧酸酯，Daicel Corporation製造） C1-4：OXSQ-TX100（聚（｛3-[（3-乙基-3-氧雜環丁烷基）甲氧基]丙基｝矽倍半氧烷）衍生物，TOAGOSEI CO., LTD.製造） C1-5：CELLOXIDE8010（雙-7-氧雜雙環[4.1.0]庚烷，Daicel Corporation製造）
（C2）成分：熱陽離子聚合起始劑 C2-1：CXC-1821（King Industries, Inc.製造）
（D）成分：熱塑性樹脂 D-1：phenotote YP-50S（雙酚A型苯氧樹脂，重量平均分子量：60,000，玻璃轉移溫度：84℃，NIPPON STEEL Chemical & Material Co., Ltd.製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為40質量%者 D-2：TOPR-300（高Tg型環氧樹脂，環氧當量：900～1,000，軟化點：120℃，NIPPON STEEL Chemical & Material Co., Ltd.製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為60質量%者 D-3：phenotote FX-293（含芴骨架苯氧樹脂，重量平均分子量：45,000，玻璃轉移溫度：158℃，NIPPON STEEL Chemical & Material Co., Ltd.製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為60質量%者 D-4：phenotote ZX-1356-2（雙酚A型及雙酚F型共聚合型苯氧樹脂，重量平均分子量：70000，玻璃轉移溫度：71℃，NIPPON STEEL Chemical & Material Co., Ltd.製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為40質量%者
（E）成分：偶合劑 E-1：SH-6040（3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷，Dow Corning Toray Co.,Ltd.製造）
（F）成分：填充材料 （F1）成分：無機填料 F-1：ADMAFINE SE2050（二氧化矽填料，Admatechs Company Limited製造），藉由風力分級盡可能削減1μm以上的粒子之後，使用由MEK稀釋成不揮發成分為70質量%者 F-2：ADMAFINE SE2050（二氧化矽填料，Admatechs Company Limited製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為70質量%者 F-3：ADMANANO YA050C（二氧化矽填料，Admatechs Company Limited製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為50質量%者 F-4：AEROSIL R805（二氧化矽填料，Evonik Industries AG製造），使用由MEK稀釋成不揮發成分為10質量%者
＜無機填料的粒度分布的測量-1＞ 測量了上述無機填料的體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50（累積分布50體積%的粒徑）及95%累積時的粒徑D95（累積分布95體積%的粒徑）。測量中，作為測量裝置使用Nikkiso Co., Ltd.製造的Microtorac MT3300EXII，作為測量溶劑使用了甲基乙基酮。
【表1】
無機填料 一次粒徑 粒度分布測量結果
D50[μm] D95[μm]
F-1 0.5μm 0.789 1.177
F-2 0.5μm 1.330 27.470
F-3 50nm 0.043 0.051
F-4 12nm 0.398 29.09
＜第1接著劑層的製作＞ 獲得以表2中所示之組成比（質量比）（表2的數值係指不揮發成分量。）混合表2中所示之材料而成之組成物之後，一邊在經脫模處理之PET（聚對苯二甲酸乙二酯）膜上施加磁場一邊進行塗佈，將有機溶劑等在70℃下熱風乾燥5分鐘，藉此分別護得了由含有各成分之組成物形成之組成物層。對組成物層進行了塗佈，以使乾燥後的厚度分別成為3～4μm。其後，對組成物層分別進行光照射（UV照射：金屬鹵化物燈，累計光量：2100mJ/cm 2），藉此製作了分散有導電粒子之第1接著劑層。在此，厚度使用接觸式厚度計來測量。
另外，在由第1接著劑組成物形成之層或接著劑層的厚度比導電粒子的厚度（直徑）小的情形下，若使用接觸式厚度計測量層的厚度，則導電粒子的厚度被反映，測量存在導電粒子之區域的厚度。因此，製作積層第1接著劑層和第2接著劑層而成之雙層結構的接著劑膜之後，藉由後述方法，使用掃描型電子顯微鏡，測量了位於相鄰之導電粒子的分開部分之第1接著劑層的厚度。
【表2】
組成物P-1
（A）成分 A-1 45
（B1）成分 B1-1 20
B1-2 10
（B2）成分 B2-1 0.5
（C1）成分 C1-1 25
C1-2 10
C1-4 5
（C2）成分 C2-1 4
（D）成分 D-3 30
（E）成分 E-1 3
＜第2接著劑層的製作＞ 獲得以表3中所示之組成比（質量比）（表3的數值係指不揮發成分量。）混合表3中所示之材料而成之組成物之後，在經脫模處理之PET（聚對苯二甲酸乙二酯）膜上進行塗佈，將有機溶劑等在70℃下熱風乾燥5分鐘，藉此分別製作了由含有各成分之組成物形成之第2接著劑層。對接著劑層進行了塗佈，以使乾燥後的厚度分別成為8～9μm。在此，厚度使用接觸式厚度計來測量。
（塗佈產率） 關於形成第2接著劑層時的塗佈產率，求出不發生白線及刮痕之比例Y（%），並按下述基準進行了評價。 A+：Y為95%以上 A：Y為90%以上且小於95% B：Y為80%以上且小於90% C：Y小於80%
【表3】
組成物S1-1 組成物S1-2 組成物S1-3 組成物S1-4 組成物S1-5 組成物S1-6 組成物S1-7 組成物S1-8
（C1）成分 C1-1 20 20 20 20 20 20 20 20
C1-2 10 10 10 10 10 10 10 10
C1-3 20 20 20 20 20 20 20 20
（C2）成分 C2-1 4 4 4 4 4 4 4 4
（D）成分 D-1 18 18 18 18 18 18 18 18
D-2 40 40 40 40 40 40 40 40
（E）成分 E-1 4 4 4 4 4 4 4 4
（F）成分 F-1 80 60 100 80 - - - -
F-2 - - - - 80 40 - -
F-3 - - - 5 - - 40 -
F-4 - - - - - - - 20
＜無機填料的粒度分布的測量-2＞ 關於組成物S1-4中所包含之無機填料（80質量份的F-1及5質量份的F-3的混合物），以與上述相同的方式測量了體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50（累積分布50體積%的粒徑）及95%累積時的粒徑D95（累積分布95體積%的粒徑）。
【表4】
無機填料 粒度分布測量結果
D50[μm] D95[μm]
F-1：80質量份F-3：5質量份 0.778 1.218
＜第3接著劑層的製作＞ 獲得以表5中所示之組成比（質量比）（表5的數值係指不揮發成分量。）混合表5中所示之材料而成之組成物之後，在經脫模處理之PET（聚對苯二甲酸乙二酯）膜上進行塗佈，將有機溶劑等在70℃下熱風乾燥5分鐘，藉此製作了由含有各成分之組成物形成之第3接著劑層。對接著劑層進行了塗佈，以使乾燥後的厚度分別成為0.5～1.5μm。在此，厚度使用接觸式厚度計來測量。
【表5】
組成物S2-1
（C1）成分 C1-3 40
（C2）成分 C2-1 4
（D）成分 D-3 30
D-4 30
（E）成分 E-1 3
（F）成分 F-3 15
（實施例1～實施例5及比較例1～比較例5） [接著劑膜的製作] 使用上述製作之第1接著劑層、第2接著劑層及第3接著劑層來製作了表6中所示之結構的接著劑膜。例如，在實施例1的接著劑膜中，一邊施加50～60℃的溫度一邊將由組成物P-1形成之第1接著劑層貼合於由組成物S1-1形成之第2接著劑層，剝離了第1接著劑層側的PET膜。接著，一邊施加50～60℃的溫度一邊將由組成物S2-1形成之第3接著劑層貼合於暴露之第1接著劑層，獲得了實施例1的接著劑膜。另外，為了容易剝離在該等一系列步驟中剥離之PET膜及在電路連接時剥離之PET膜，以第2接著劑層與PET膜之間的剥離力比第1接著劑層與PET膜之間的剥離力及第3接著劑層與PET膜之間的剥離力大的方式，選擇了各PET膜。
關於實施例2～實施例4及比較例1～比較例4的接著劑膜，以與實施例1相同的方式，製作了表6中所示之結構的接著劑膜。關於實施例5及比較例5，不貼合第3接著劑層，除此以外，以與實施例1相同的方式，製作了表6中所示之結構的接著劑膜。
藉由以下方法測量了所製作之電路連接用接著劑膜的第1接著劑層的厚度。首先，用2個玻璃（厚度：1mm左右）夾持電路連接用接著劑膜，用由雙酚A型環氧樹脂（商品名稱：JER811，Mitsubishi Chemical Corporation製造）100g和二伸乙三胺（Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.製造）10g組成之樹脂組成物進行了注型。其後，使用研磨機進行截面研磨，並使用掃描型電子顯微鏡（SEM，商品名稱：SE-8010，Hitachi High-Tech Science Corporation製造）測量了位於相鄰之導電粒子的分開部分之第1接著劑層的厚度。第1接著劑層的厚度為1.8μm。
關於在實施例1～實施例5及比較例1～比較例5中獲得之接著劑膜，測量投影的粒子密度的結果，均為約18000個/mm 2。
[電路連接結構體的評價] ＜電路連接結構體-1的製作＞ 作為第1電路構件，準備了將凸塊電極以2列呈交錯狀排列之IC晶片（0.9mm×20.3mm，厚度：0.3mm，凸塊電極的大小：70μm×12μm，凸塊電極間空間：12μm，凸塊電極厚度：9μm）。又，作為第2電路構件，準備了在聚醯亞胺基板（DU PONT-TORAY CO.,LTD.製造，200H）（38mm×28mm，厚度：0.05mm）的表面形成有Ti：50nm/Al：400nm的配線圖案（圖案寬度：19μm，電極間空間：5μm）者。
使用實施例1～實施例5及比較例1～比較例5的各接著劑膜進行了電路連接結構體的製作。將接著劑膜切成2.0mm的寬度，將接著劑膜配置於第1電路構件上，以使第3接著劑層（在實施例5及比較例5的情形下為第2接著劑層）與第1電路構件接觸。使用由包括陶瓷加熱器之載台和工具（8mm×50mm）構成之熱壓接裝置，在70℃、0.98MPa（10kgf/cm 2）的條件下加熱及加壓2秒鐘，將接著劑膜貼合於第1電路構件，剝離了接著劑膜的與第1電路構件相反的一側的脫模膜。接著，進行了第1電路構件的凸塊電極與第2電路構件的配線圖案的位置對準之後，以8mm×45mm使用加熱工具，作為緩衝材料經由厚度為50μm的Teflon（註冊商標），在接著劑膜的實測最高達到溫度170℃、凸塊電極上的面積換算壓力30MPa的條件下加熱及加壓5秒鐘，將接著劑膜的第1接著劑層貼合於第2電路構件，從而分別製作了電路連接結構體-1。
＜電路連接結構體-2的製作＞ 作為第1電路構件，準備了將凸塊電極以2列呈交錯狀排列之IC晶片（0.9mm×20.3mm，厚度：0.3mm，凸塊電極的大小：70μm×12μm，凸塊電極間空間：12μm，凸塊電極厚度：5μm）。又，作為第2電路構件，準備了在玻璃基板（25mm×35mm，厚度：0.2mm）的表面成膜了厚度為150nm的Al/Nd者。
使用了上述第1電路構件及第2電路構件，除此以外，以與電路連接結構體-1的製作相同的方式，使用實施例1～實施例5及比較例1～比較例5的各接著劑膜分別製作了電路連接結構體-2。
（連接電阻的評價） 關於所製作之電路連接結構體-1，藉由四端子法測量了初始連接電阻（導通電阻）。測量中，使用了Kusumoto Chemicals, Ltd.製造的數位萬用表MLR21。在任意14個點測量電位差，並求出其平均值。將電位差的平均值換算為連接電阻值，並按下述基準進行了評價。將結果示於表6。 A：連接電阻值小於0.6Ω B：連接電阻值為0.6Ω以上且小於1.0Ω C：連接電阻值為1.0Ω以上
（大壓痕的評價） 藉由使用微分干涉顯微鏡從玻璃基板側觀察所製作之電路連接結構體-2，確認有無明顯比導電粒子的壓痕強的（在視覺上明顯的）壓痕（大壓痕），將未觀察到這樣的大壓痕之情形評價為“A”，將觀察到這樣的大壓痕之情形評價為“B”。
【表6】
實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 比較例1 比較例2 比較例3 比較例4 比較例5
第2接著劑層 （第1區域S） 組成物 S1-1 組成物 S1-2 組成物 S1-3 組成物 S1-4 組成物 S1-1 組成物 S1-5 組成物 S1-6 組成物 S1-7 組成物 S1-8 組成物 S1-5
第1接著劑層 （區域P） 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1 組成物 P-1
第3接著劑層 （第2區域S） 組成物 S2-1 組成物 S2-1 組成物 S2-1 組成物 S2-1 - 組成物 S2-1 組成物 S2-1 組成物 S2-1 組成物 S2-1 -
30MPa下的 連接電阻 A A A A A A A B C A
大壓痕 A A A A A B B A A B
塗佈產率 A+ A+ A+ A A+ C C A+ B C
＜第1接著劑層-B的製作＞ 獲得以表7中所示之組成比（質量比）（表7的數值係指不揮發成分量。）混合表7中所示之材料而成之組成物之後，在經脫模處理之PET（聚對苯二甲酸乙二酯）膜上進行塗佈，將有機溶劑等在70℃下熱風乾燥5分鐘，藉此分別護得了由含有各成分之組成物形成之組成物層。對組成物層進行塗佈，以使乾燥後的厚度成為5μm，從而製作了第1接著劑層-B。在此，厚度使用接觸式厚度計來測量。
【表7】
組成物P-2
（A）成分 A-1 30
（C1）成分 C1-1 40
C1-5 20
（C2）成分 C2-1 10
（D）成分 D-3 20
D-4 20
（E）成分 E-1 4
（F）成分 F-3 30
F-4 10
＜第2接著劑層-B的製作＞ 獲得以表8中所示之組成比（質量比）（表8的數值係指不揮發成分量。）混合表8中所示之材料而成之組成物之後，在經脫模處理之PET（聚對苯二甲酸乙二酯）膜上進行塗佈，將有機溶劑等在70℃下熱風乾燥5分鐘，藉此分別製作了由含有各成分之組成物形成之第2接著劑層-B。對接著劑層進行了塗佈，以使乾燥後的厚度分別成為11μm。在此，厚度使用接觸式厚度計來測量。
（塗佈產率） 關於形成第2接著劑層-B時的塗佈產率，求出不發生白線及刮痕之比例Y（%），並按下述基準進行了評價。 A+：Y為95%以上 A：Y為90%以上且小於95% B：Y為80%以上且小於90% C：Y小於80%
【表8】
組成物 S1-9 組成物 S1-10 組成物 S1-11 組成物 S1-12
（C1）成分 C1-1 20 20 20 20
C1-5 25 25 25 25
（C2）成分 C2-1 8.5 8.5 8.5 8.5
（D）成分 D-4 45 45 45 45
（E）成分 E-1 4.5 4.5 4.5 4.5
（F）成分 F-1 60 - - -
F-2 - 60 - -
F-3 - - 60 40
F-4 - - - 20
（實施例6及比較例6～比較例8） [接著劑膜的製作] 使用上述製作之第1接著劑層-B及第2接著劑層-B來製作了表9中所示之結構的接著劑膜。例如，在實施例6的接著劑膜中，一邊施加50～60℃的溫度一邊將由組成物P-2形成之第1接著劑層-B貼合於由組成物S1-9形成之第2接著劑層-B，從而獲得了實施例6的接著劑膜。
關於比較例6～比較例8的接著劑膜，以與實施例6相同的方式，製作了表9中所示之結構的接著劑膜。
＜電路連接結構體-3的製作＞ 作為第1電路構件，準備了將凸塊電極以2列呈交錯狀排列之IC晶片（0.9mm×20.3mm，厚度：0.3mm，凸塊電極的大小：70μm×12μm，凸塊電極間空間：12μm，凸塊電極厚度：5μm）。又，作為第2電路構件，準備了在玻璃基板（25mm×35mm，厚度：0.2mm）的表面成膜了厚度為150nm的Ti/Al/Ti者。
使用實施例6及比較例6～比較例8的各接著劑膜進行了電路連接結構體的製作。將接著劑膜切成2.0mm的寬度，將接著劑膜配置於第1電路構件上，以使第2接著劑層-B與第1電路構件接觸。使用由包括陶瓷加熱器之載台和工具（8mm×50mm）構成之熱壓接裝置，在70℃、0.98MPa（10kgf/cm 2）的條件下加熱及加壓2秒鐘，將接著劑膜貼合於第1電路構件，剝離了接著劑膜的與第1電路構件相反的一側的脫模膜。接著，進行了第1電路構件的凸塊電極與第2電路構件的配線圖案的位置對準之後，以8mm×45mm使用加熱工具，作為緩衝材料經由厚度為50μm的Teflon（註冊商標），在接著劑膜的實測最高達到溫度145℃、凸塊電極上的面積換算壓力30MPa的條件下加熱及加壓5秒鐘，將接著劑膜的第1接著劑層貼合於第2電路構件，從而分別製作了電路連接結構體-3。
（連接電阻的評價） 關於所製作之電路連接結構體-3，藉由四端子法測量了初始連接電阻（導通電阻）。測量中，使用了Kusumoto Chemicals, Ltd.製造的數位萬用表MLR21。在任意14個點測量電位差，並求出其平均值。將電位差的平均值換算為連接電阻值，並按下述基準進行了評價。將結果示於表9。 A：連接電阻值小於5Ω B：連接電阻值為5Ω以上且小於10Ω C：連接電阻值為10Ω以上
（大壓痕的評價） 藉由使用微分干涉顯微鏡從玻璃基板側觀察所製作之電路連接結構體-3，確認有無明顯比導電粒子的壓痕強的（在視覺上明顯的）壓痕（大壓痕），將未觀察到這樣的大壓痕之情形評價為“A”，將觀察到這樣的大壓痕之情形評價為“B”。
【表9】
實施例6 比較例6 比較例7 比較例8
第2接著劑層-B （第1區域S） 組成物 S1-9 組成物 S1-10 組成物 S1-11 組成物 S1-12
第1接著劑層-B （區域P） 組成物 P-2 組成物 P-2 組成物 P-2 組成物 P-2
30MPa下的 連接電阻 A A B C
大壓痕 A B A A
塗佈產率 A+ C A B
1a,1b:電路連接用接著劑膜 2:第1接著劑層 3:第2接著劑層 4:導電粒子 6:第3接著劑層 10:電路連接結構體 12:電路電極（第1電極） 13:第1電路構件 15:凸塊電極（第2電極） 16:第2電路構件 20,22,24:基材
圖1係顯示電路連接用接著劑膜的實施形態之示意剖面圖。 圖2係顯示電路連接用接著劑膜之製造方法之示意剖面圖。 圖3係顯示電路連接結構體的一實施形態之示意剖面圖。 圖4係顯示電路連接結構體之製造步驟的一實施形態之示意剖面圖。

Claims (14)

  1. 一種電路連接用接著劑膜，其包含導電粒子， 前述接著劑膜在膜的厚度方向上包括含有無機填料之區域A， 前述區域A由熱固化性組成物形成，前述熱固化性組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
  2. 如請求項1所述之電路連接用接著劑膜，其中 前述接著劑膜在膜的厚度方向上包括不含導電粒子之區域S， 前述區域A設置於前述區域S的至少一部分。
  3. 如請求項1或請求項2所述之電路連接用接著劑膜，其中 前述無機填料為二氧化矽填料。
  4. 一種電路連接用接著劑膜，其具備：第1接著劑層，含有導電粒子、光固化性樹脂成分的固化物及第1熱固化性樹脂成分；及第2接著劑層，設置於第1接著劑層上且含有第2熱固化性樹脂成分， 前述第2接著劑層由含無機填料組成物形成，前述含無機填料組成物含有前述第2熱固化性樹脂成分和體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
  5. 如請求項4所述之電路連接用接著劑膜，其中 前述無機填料為二氧化矽填料。
  6. 如請求項4或請求項5所述之電路連接用接著劑膜，其進一步具備第3接著劑層，前述第3接著劑層積層於前述第1接著劑層的與前述第2接著劑層相反的一側上且包含第3熱固化性樹脂成分。
  7. 一種含無機填料組成物，其用以形成含有導電粒子及無機填料之電路連接用構件中的含無機填料區域，前述組成物含有體積基準的粒度分布中50%累積時的粒徑D50為0.5～1.0μm且95%累積時的粒徑D95為0.9～2.0μm的無機填料。
  8. 如請求項7所述之含無機填料組成物，其中 前述無機填料為二氧化矽填料。
  9. 如請求項7或請求項8所述之含無機填料組成物，其還含有熱塑性樹脂。
  10. 如請求項7至請求項9之任一項所述之含無機填料組成物，其用以形成厚度為10μm以下的接著劑層。
  11. 一種電路連接結構體之製造方法，其包括如下步驟：使請求項1至請求項6之任一項所述之電路連接用接著劑膜介在於具有第1電極之第1電路構件與具有第2電極之第2電路構件之間，熱壓接前述第1電路構件及前述第2電路構件，將前述第1電極及前述第2電極相互電連接。
  12. 如請求項11所述之電路連接結構體之製造方法，其中 前述第1電路構件及前述第2電路構件中的一者為IC晶片，另一者為具有包含Ti之電極之塑膠基板。
  13. 一種電路連接結構體，其具備： 第1電路構件，具有第1電極； 第2電路構件，具有第2電極；及 電路連接部，配置於前述第1電路構件及前述第2電路構件之間，將前述第1電極及前述第2電極相互電連接， 前述電路連接部包含請求項1至請求項6之任一項所述之電路連接用接著劑膜的固化物。
  14. 如請求項13所述之電路連接結構體，其中 前述第1電路構件及前述第2電路構件中的一者為IC晶片，另一者為具有包含Ti之電極之塑膠基板。
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