JP4446324B2 - 誘電体磁器組成物及びそれを用いたコンデンサ - Google Patents
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Description
本発明は、高誘電率であって、静電容量温度特性が平坦で、かつ、交流破壊電圧が高い誘電体磁器組成物、及びそれを用いたコンデンサに関する。
【従来の技術】
単板セラミックコンデンサ、積層セラミックコンデンサ、高周波用セラミックコンデンサ、高圧セラミックコンデンサ等として広く利用されている高誘電率磁器材料には、BaO−CaO−TiO2−ZrO2系の誘電体磁器組成物を主成分としたものが一般的に実用化されている。
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来のBaO−CaO−TiO2−ZrO2系の誘電体磁器組成物は、比誘電率が大きくなると静電容量温度特性が悪くなり、さらに交流破壊電圧が低くなるという問題があった。これらの問題を解決した誘電体磁器組成物として、特開平7−267732号公報が提案されているが、その実施例における交流破壊電圧は、最も高いものでも4.5kV/mmのものしか示されていない。そこで、本発明の目的は、最大比誘電率が高く、静電容量温度特性に優れ、かつ交流破壊電圧が高い誘電体磁器組成物、及びそれを用いたコンデンサを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
本発明は、請求項1において、誘電体磁器組成物は、組成式が(Ba1-xCax) a (Ti1-yZry) b O3(但し、0<x≦0.25、0<y≦0.25、0.965≦a/b≦1.03)で表される、チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、前記主成分100重量部に対し、Y成分をY2O3に換算して5重量部以下(但し、0重量部を除く)含有し、かつ、Mg成分をMgOに換算して2重量部以下(但し、0重量部を除く)と、Al成分をAl2O3に換算して2.5重量部以下(但し、0重量部を除く)含有し、かつ、Mn成分のMnOに換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が2重量部以下(0重量部を含む)であり、かつ、Si成分のSiO 2 に換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が2重量部以下(0重量部を含む)であり、かつ、Nb成分のNb 2 O 5 に換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が1重量部以下(0重量部を含む)であることを特徴とする。また、請求項2において、コンデンサは、前記誘電体磁器組成物からなる誘電体磁器板と、該誘電体磁器板の両面に形成した電極とを有することを特徴とする。
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を実施例にもとづき説明する。
(実施例)出発原料として、炭酸バリウム(BaCO3)、炭酸カルシウム(CaCO3)、酸化チタン(TiO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化イットリウム(Y2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マンガン(MnO)、酸化珪素(SiO2、五酸化ニオブ(Nb2O5)を準備し、これらの原料を、表1、表2に示す最終組成物が得られるように配合し、ボールミルて湿式混合した後、蒸発乾燥した。
【表1】
【表2】
続いて、得られた粉末混合物を1150℃で2時間仮焼し、所定の化合物粉体を得た。得られた化合物粉体100重量部に対して、結合剤である酢酸ビニル系バインダーを5重量部加え、ボールミルによって湿式混合した。次に、この混合物を蒸発乾燥、整粒して粉末状にし、さらに、この粉末原料を、2.5トン/cm3の圧力で、直径15mm、厚さ1.0mmの円板状に成形した。続いて、この円板状成形体を、電気炉により、表1、表2に示す温度で空気中で焼成して磁器素体を得た。そして、これらの磁器素体の両面にAgペーストを塗布後、空気中で800℃で焼き付けて電極を形成し、これにリード線をはんだ付けして、試料としての磁器コンデンサを得た。次に、このようにして得られた各試料について、250Vの電圧を2分間印加して、絶縁抵抗を測定した。また、1kHz、1Vrmsの条件において、静電容量温度特性を測定し、静電容量が最大を示す温度を基準(0%)とし、そこから±50℃離れた各温度における静電容量温度変化率を算出した。なお、このような算出方法を用いたのは、次の理由による。例えば、−25℃と+85℃における静電容量温度特性を示した場合、転移点が常温近傍にないものもある。転移点の静電容量温度変化率を基準として、転移点から±50℃における静電容量温度変化率を示せば、各試料の特性比較が行い易くなる。また、最大比誘電率(εmax)は、下記の式1に従い算出した。
εmax=(Cmax×T)/〔ε0×(D/2)2×π〕 ………(式1)
但し、Cmax: 静電容量最大値(F)
T : 磁器の厚み(m)
ε0 : 真空の誘電率(F/m)=8.854×10-12
D : 磁器の直径(m)
π : 円周率
また、破壊電圧は、厚み1mm当たりの交流破壊電圧として算出した。以上の結果を表1、表2に示す。なお、表中、試料番号に*印を付したものは、本発明の範囲外である。ここで、本発明の誘電体磁器組成物の組成範囲を限定した理由について説明する。試料番号10、11に示すように、Ca量xが0.25を超える場合、焼結性が低下して、1400℃で焼成しても焼結不足になり、焼結させるにはそれ以上の温度で焼成する必要があり、生産コストアップになるため好ましくない。よって、Ca量xは、0<x≦0.25であることが好ましい。試料番号8、9に示すように、Zr量が0.25を超える場合、焼結性が低下して、1400℃で焼成しても焼結不足になり、焼結させるにはそれ以上の温度で焼成する必要があり、生産コストアップになるため好ましくない。よって、Zr量yは、0<y≦0.25であることが好ましい。Y成分の添加は、静電容量温度特性を平坦化する効果があるが、試料番号12に示すように、Y2O3量が0重量部の場合、転移点の静電容量温度変化率を基準として、転移点から±50℃における静電容量温度変化率が−60%を超えるので好ましくない。また、試料番号16に示すように、Y2O3量が5重量部を超える場合、εmaxの低下が大きく、6000より小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するY2O3量は、5重量部以下(但し、0重量部を除く。)であることが好ましい。Mg成分の添加は、静電容量温度特性を平坦化する効果があるが、試料番号17に示すように、MgO量が0重量部の場合、転移点の静電容量温度変化率を基準として、転移点から±50℃における静電容量温度変化率が−60%を超えるので好ましくない。また、試料番号20に示すように、MgO量が2重量部を超える場合、εmaxの低下が大きく、6000より小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するMgO量は、2重量部以下(但し、0重量部を除く。)であることが好ましい。Al成分の添加は、交流破壊電圧を大きくする効果があるが、試料番号21に示すように、Al2O3量が0重量部の場合、交流破壊電圧が5.0kV/mmよりも小さくなるので好ましくない。また、試料番号25に示すように、Al2O3量が2.5重量部を超えると、絶縁抵抗が1.0×1010よりも小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するAl2O3量は、2.5重量部以下(但し、0重量部を除く。)であることが好ましい。このように、添加成分のY2O3、MgO及びAl2O3は必須である。そのため、この条件を満足できないと、試料番号26〜29に示すように、転移点の静電容量温度変化率を基準として、転移点から±50℃における静電容量温度変化率が−60%を超えたり、交流破壊電圧が5.0kV/mmより小さくなるので好ましくない。試料番号31に示すように、a/bが0.965未満であると、絶縁抵抗が1.0×1010より小さくなるので好ましくない。また、試料番号36に示すように、a/bが1.03を超えると、絶縁抵抗が1.0×1010より小さくなるので好ましくない。よって、a/bは、0.965≦a/b≦1.03であることが好ましい。Mn成分の添加は、焼成温度を下げ、さらに、静電容量温度特性を平坦化する効果がある。しかしながら、Mn成分を添加する場合、試料番号41に示すように、MnO量が2重量部を超えると、絶縁抵抗が1.0×1010よりも小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するMnO量は、2重量部以下であることが好ましい。Si成分の添加は、焼成温度を下げる効果がある。しかしながら、Si成分を添加する場合、試料番号46に示すように、SiO2量が2重量部を超えると、絶縁抵抗が1.0×1010より小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するSiO2量は、2重量部以下であることが好ましい。Nb成分の添加は、絶縁抵抗を大きくする効果がある。しかしながら、Nb成分を添加する場合、試料番号51に示すように、Nb2O5量が1重量部を超えると、絶縁抵抗が1.0×1010より小さくなるので好ましくない。よって、主成分に対するNb2O5量は、1重量部以下であることが好ましい。なお、本実施例では、出発原料として、炭酸バリウム(BaCO3)、炭酸カルシウム(CaCO3)、酸化チタン(TiO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化イットリウム(Y2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マンガン(MnO)、酸化珪素(SiO2)及び五酸化ニオブ(Nb2O5)を、目的の組成に応じて混合した後に仮焼した。しかしながら、あらかじめ、炭酸バリウム(BaCO3)、炭酸カルシウム(CaCO3)、酸化チタン(TiO2)及び酸化ジルコニウム(ZrO2)を混合して仮焼したものに、酸化イットリウム(Y2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マンガン(MnO)、酸化珪素(SiO2)及び五酸化ニオブ(Nb2O5)を添加しても、本実施例と同様の効果が得られる。また、本実施例では、出発原料として、炭酸バリウム(BaCO3)、炭酸カルシウム(CaCO3)、酸化チタン(TiO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化イットリウム(Y2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マンガン(MnO)、酸化珪素(SiO2)、及び五酸化ニオブ(Nb2O5)を使用したが、本発明はこれらの化合物形態に限定されるものではない。例えば、炭酸塩、蓚酸塩、水酸化物、アルコキシドなどを使用してもよい。さらには、BaTiO3、BaZrO3、CaTiO3、CaZrO3などの化合物を原料として用いても、同様の効果が得られる。また、本実施例では、磁器素体の両面に電極を形成した磁器コンデンサを作製したが、本発明はこれに限らず、例えば、複数の積層された誘電体磁器層と、該誘電体磁器層間に形成された内部電極と、該内部電極に電気的に接続された外部電極とで構成される、積層コンデンサに用いても、同様の効果が得られる。
【発明の効果】
本発明によれば、最大比誘電率が6000以上と高く、静電容量温度特性が転移点の静電容量温度変化率を基準として、転移点から±50℃における静電容量温度変化率が−60%以内と平坦で、交流破壊電圧が5.0kV/mm以上と高い誘電体磁器組成物を得ることが可能である。また、本発明の誘電体磁器組成物を用いて誘電体磁器とし、その両面に電極を設けてコンデンサとすれば、上記の誘電体磁器組成物の優れた特性を備えたセラミックコンデンサを実現することができる。
Claims (2)
- 組成式が(Ba1-xCax) a (Ti1-yZry) b O3(但し、0<x≦0.25、0<y≦0.25、0.965≦a/b≦1.03)で表される、チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、前記主成分100重量部に対し、Y成分をY2O3に換算して5重量部以下(但し、0重量部を除く)含有し、かつ、Mg成分をMgOに換算して2重量部以下(但し、0重量部を除く)と、Al成分をAl2O3に換算して2.5重量部以下(但し、0重量部を除く)含有し、かつ、Mn成分のMnOに換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が2重量部以下(0重量部を含む)であり、かつ、Si成分のSiO 2 に換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が2重量部以下(0重量部を含む)であり、かつ、Nb成分のNb 2 O 5 に換算したときの前記主成分100重量部に対する含有量が1重量部以下(0重量部を含む)であることを特徴とする、誘電体磁器組成物。
- 請求項1に記載の誘電体磁器組成物からなる誘電体磁器板と、該誘電体磁器板の両面に形成した電極とを有することを特徴とする、コンデンサ。
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