JP3248514B2 - 排出炭酸ガスの削減方法 - Google Patents

排出炭酸ガスの削減方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、工業プロセス等で
発生した排ガス中のＣＯ２濃度を低減させて、ＣＯ２の
大気中への排出量を削減するための方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球温暖化防止の観点から地球規
模でのＣＯ２発生量の削減が叫ばれ、１９９７年１２月
に京都で開催された地球温暖化防止会議では、排ガスの
削減に関する議定書が採択された。この議定書では、先
進国全体の温室効果ガス（ＣＯ ２、ＣＨ４、Ｎ２Ｏ等）
の排出量を、２０１０年において１９９０年の水準より
少なくとも５％削減することを目的として削減目標を設
定し、これに従ってわが国についても排ガス排出量を６
％削減することが義務付けられた。
【０００３】ＣＯ２は地球温暖化に対する温室効果ガス
別寄与度で６４％を占め、主に化石燃料によって排出さ
れる。わが国では社会・経済活動により発生する温室効
果ガスの９５％がＣＯ２であり、また、その９０％以上
がエネルギーの使用に伴うものであるとされている。し
たがって、地球温暖化防止対策としては、エネルギーの
使用に伴うＣＯ２の排出抑制が中心となる。
【０００４】エネルギーの使用に伴うＣＯ２の排出抑制
に関して、例えば、わが国の最終エネルギー消費の約１
１％を占める鉄鋼業界では、２０１０年に向けた自主行
動計画を策定し、この計画では２０１０年の生産工程に
おけるエネルギー消費量を１９９０年比で１０％削減す
ることを掲げている。また、その具体的な取り組み策と
しては、使用エネルギーの削減のほかに、廃プラスチッ
クの還元剤としての高炉への吹込み、未利用エネルギー
の近隣地域での活用、製品・副産物による社会での省エ
ネルギー貢献等を掲げている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、現在のように
高度に工業化した社会ではＣＯ２の排出削減につながる
ようなエネルギー使用量の抑制には限界があり、エネル
ギー使用量の抑制だけで目標とするＣＯ２の排出削減を
達成することは必ずしも容易ではない。しがって、目標
とするＣＯ２の排出抑制を達成するためには、ＣＯ２発
生量の削減とともに、発生ガス（排ガス）中からのＣＯ
２の除去という、両面からの対応が必要であると考えら
れる。しかし、従来において排ガス中からＣＯ２を工業
規模で且つ効率的に除去する方法は知られていない。
【０００６】したがって本発明の目的は、このような現
状に鑑み、工業プロセス等で発生した排ガス中のＣＯ２
を効率的に吸収・除去して、ＣＯ２の大気中への排出量
を削減することができる方法を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、排ガス中
のＣＯ２を工業規模で且つ効率的に吸収・除去できる方
法を見い出すべく、ＣＯ２の吸収材およびその使用方法
について詳細な検討を行い、その結果、ＣＯ２吸収材と
してスラグやコンクリート等のようなＣａＯを含む固体
粒子の集合体が最適であり、このような固体粒子の集合
体にＣＯ２を含む排ガスを接触させること、特に好まし
くは固体粒子に含まれる適当な水分（より好ましくは、
固体粒子の表面付着水）を介して排ガスを接触させるこ
とにより、排ガス中のＣＯ２を固体粒子にＣａＣＯ３と
して固定してＣＯ２を効率的に吸収・除去できることを
見い出した。
【０００８】本発明はこのような知見に基づきなされた
もので、その特徴とする構成は以下の通りである。
【０００９】[1] 少なくとも組成の一部としてＣａＯお
よび／またはＣａ（ＯＨ） ２ を含む固体粒子の集合体に
ＣＯ ２ を含む排ガスを接触させて、排ガス中のＣＯ ２ を
固体粒子にＣａＣＯ ３ として固定することにより、排ガ
ス中のＣＯ ２ 濃度を低減させる方法であって、前記ＣＯ
２を含む排ガスと接触する主たる固体粒子が、粒子表面
に付着した水膜を有していることを特徴とする排出炭酸
ガスの削減方法。 [2] 上記[1]の方法において、ＣＯ２を含む排ガスと接
触する固体粒子の集合体の含水率が３〜２０％であるこ
とを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。[3] 上記[1]または[2]の方法において、固体粒子の粒度
が実質的に５ｍｍ以下であることを特徴とする排出炭酸
ガスの削減方法。
【００１０】[4] 上記[1]〜[3]のいずれかの方法におい
て、固体粒子の集合体と接触させる空間内に導入するＣ
Ｏ２を含む排ガスの温度を、当該空間内での水の沸点以
下とすることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。[5] 上記[1]〜[4]のいずれかの方法において、ＣＯ２を
含む排ガスと固体粒子の集合体とを接触させる空間内の
温度を水の沸点以下に保つことを特徴とする排出炭酸ガ
スの削減方法。[6] 上記[1]〜[5]のいずれかの方法において、ＣＯ２を
含む排ガスと接触する固体粒子の集合体の温度を、排ガ
スと固体粒子の集合体とを接触させる空間内での水の沸
点以下に保つことを特徴とする排出炭酸ガスの削減方
法。
【００１１】[7] 上記[1]〜[6]のいずれかの方法におい
て、加圧された排ガスを固体粒子の集合体と接触させる
ことを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。[8] 上記[1]〜[7]のいずれかの方法において、排ガスを
水中に通すことでＨ２Ｏを飽和させ、しかる後、固体粒
子の集合体と接触させることを特徴とする排出炭酸ガス
の削減方法。[9] 上記[1]〜[8]のいずれかの方法において、固体粒子
の集合体が、組成としてＣａＯおよび／またはＣａ(Ｏ
Ｈ)２を含む物質を粉状および／または粒状に破砕処理
して得られた固体粒子の集合体であることを特徴とする
排出炭酸ガスの削減方法。[10] 上記[1]〜[9]のいずれかの方法において、固体粒
子の集合体の少なくとも一部が、コンクリートおよび／
または鉄鋼製造プロセスで発生したスラグであることを
特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。[11] 上記[1]〜[9]のいずれかの方法において、固体粒
子の集合体を構成する主たる固体粒子が、コンクリート
および／または鉄鋼製造プロセスで発生したスラグであ
ることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。[12] 上記[1]〜[9]のいずれかの方法において、固体粒
子の集合体が、コンクリート、モルタル、ガラス、アル
ミナセメント、ＣａＯ含有耐火物、鉄鋼製造プロセスで
発生したスラグの中から選ばれる１種以上からなること
を特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。
【００１２】本発明において、固体粒子中に含まれるＣ
ａＯ、Ｃａ（ＯＨ）２は、少なくとも固体粒子の組成の
一部として含まれるものであればよく、したがって、鉱
物としてのＣａＯ、Ｃａ（ＯＨ）２の他に、２ＣａＯ・
ＳｉＯ２、３ＣａＯ・ＳｉＯ ２、ガラス等のように組成
の一部として固体粒子中に存在するものも含まれる。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明は、ＣＯ２吸収材としてス
ラグやコンクリート等のようなＣａＯ（および／または
Ｃａ（ＯＨ）２）を含む固体粒子の集合体を用い、この
固体粒子の集合体にＣＯ２を含む排ガスを接触させ、下
記の反応により排ガス中のＣＯ２を固体粒子にＣａＣＯ
３として固定し、排ガス中のＣＯ２を吸収・除去する。
ＣａＯ（固体粒子）＋ＣＯ２（排ガス）→ＣａＣＯ
３（固体粒子）
【００１４】従来からスラグ等のようなＣａＯを含む固
体粒子の集合体をＣＯ２との炭酸化反応を利用して硬化
させ、この硬化体を建築・土木材料として利材化する技
術が知られているが、本発明ではＣａＯを含む固体粒子
の集合体とＣＯ２との炭酸化反応を、従来とは全く逆の
発想の下に排ガス中のＣＯ２削減に利用し、排出炭酸ガ
スの削減方法として確立したものである。
【００１５】ＣａＯを含む固体粒子の集合体を用い、こ
の固体粒子の集合体にＣＯ２を含む排ガスを接触させる
ことにより、排ガス中のＣＯ２を固体粒子にＣａＣＯ３
として固定する場合、固体粒子に表面付着水（水膜）を
存在させた状態で排ガスを接触させることにより、固体
粒子による排ガス中のＣＯ２の吸収率をより効果的に高
めることができる。したがって、本発明では固体粒子の
集合体を構成する主たる固体粒子が表面付着水を有して
いることが必要である。
【００１６】固体粒子が表面付着水を有している場合、
排ガス中のＣＯ２と固体粒子との反応は、固体粒子から
表面付着水中に溶出（拡散）したＣａ成分（Ｃａイオ
ン）と排ガス中から表面付着水中に溶解した炭酸ガス成
分との反応となるが、このような固体粒子の表面付着水
を介したＣＯ２との反応が、排ガス中のＣＯ２を効率的
に吸収・固定する上で特に有効であることが判った。
【００１７】すなわち、本発明者らによる当初の予想で
は、排ガス中のＣＯ２を固体粒子中のＣａと反応させ、
ＣａＣＯ３として固体粒子に固定するという方法では、
反応の進行にしたがい固体粒子表面全体にＣａＣＯ３が
析出し、固体粒子からのＣａイオンの拡散が妨げられる
結果、工業規模で実用化できるような高いレベルのＣＯ
２吸収効率は期待できないと考えられていた。しかし、
このような予想に全く反し、固体粒子に表面付着水を存
在させた状態でＣＯ２と反応させることにより、極めて
高い効率でＣＯ２を吸収できることが判明した。
【００１８】この理由は必ずしも明らかではないが、下
記のような理由が考えられる。図１は固体粒子の表面で
排ガス中のＣＯ２が吸収・固定される機構を推定した模
式図である。この図１に示すように、ＣａＯを含む固体
粒子の表面に表面付着水を存在させた状態では、表面付
着水中に固体粒子側からはＣａイオンが、排ガス側から
はＣＯ２（炭酸イオン）がそれぞれ溶解し、これらが表
面付着水中で反応して主に固体粒子の表面にＣａＣＯ３
が析出するが、この析出の際にＣａＣＯ ３の析出核が水
中で均一に生成するのではなく、固体粒子表面で生成し
やすい不均一核生成として生成するため、ＣａＣＯ３の
析出およびその後の成長が固体粒子表面の特定領域での
み生じる。この結果、ＣａＣＯ３の析出、成長が生じな
い固体粒子の表面領域が相当な割合で存在することがで
き、この領域から表面付着水中へのＣａイオンの供給
（溶出）を維持できるため、ＣＯ２を短時間で効率的に
吸収・固定することができるものと考えられる。
【００１９】以下、本発明の好ましい実施形態について
説明する。本発明でＣＯ２の吸収材として用いるのは、
組成としてＣａＯおよび／またはＣａ（ＯＨ）２を含む
固体粒子の集合体である。固体粒子中に含まれるＣａ
（ＯＨ）２も、ＣａＯと同様にＣＯ２と反応し、これを
ＣａＣＯ３として固定できるため、固体粒子はこのＣａ
（ＯＨ）２を含むものであってもよい。先に述べたよう
に、固体粒子中に含まれるＣａＯ、Ｃａ（ＯＨ）２は、
少なくとも固体粒子の組成の一部として含まれるもので
あればよく、したがって、鉱物としてのＣａＯ、Ｃａ
（ＯＨ）２の他に、２ＣａＯ・ＳｉＯ２、３ＣａＯ・Ｓ
ｉＯ２、ガラス等のように組成の一部として固体粒子中
に存在するものも含まれる。
【００２０】このような固体粒子としては、特にＣａＯ
（および／またはＣａ（ＯＨ）２）の含有率の高いコン
クリート、鉄鋼製造プロセスで発生したスラグが好まし
い。これについては、後に詳述する。また、固体粒子の
粒度は特に限定されないが、排ガスとの接触面積を確保
して反応性を高めるためにはなるべく粒度が細かい方が
好ましく、具体的には実質的に（すなわち、不可避的に
含まれる粒度の大きい固体粒子を除き）５ｍｍ以下、特
に望ましくは１ｍｍ以下の粒度が好ましい。
【００２１】先に述べたように、本発明法では固体粒子
と排ガス中ＣＯ２との反応性を確保するため、排ガスと
接触する主たる固体粒子が表面付着水を有していること
が必要である。この表面付着水とは、固体粒子とともに
存在する水分のうち、粒子内部に含有される水分以外、
すなわち固体粒子外表面に存在する水のことである。ま
た、同様の観点から固体粒子の集合体の含水率は３〜２
０％であることが好ましい。したがって、このような固
体粒子およびその集合体の水分を確保するために、必要
に応じて事前に固体粒子の集合体に水分を添加すること
が好ましい。
【００２２】固体粒子の集合体と接触させるべきＣＯ２
を含む排ガスは、その温度をある程度高くすることによ
り固体粒子との反応性が高まるが、固体粒子の集合体と
接触させる空間（以下、反応空間という）内に導入する
排ガス温度が、当該反応空間内での水の沸点を超えると
固体粒子に付着した水を蒸発させ、却って反応性を阻害
する。このため排ガス温度は反応空間内での水の沸点以
下とすることが好ましい。
【００２３】また同様の理由から、反応空間内の温度を
水の沸点以下に保つこと、さらに、固体粒子の集合体の
温度も反応空間内での水の沸点以下に保つことが好まし
い。また、同様の観点から、排ガス中の水蒸気濃度は高
い方が好ましく、このため予め排ガスを水中に通すこと
でＨ２Ｏを飽和させ、しかる後、固体粒子の集合体と接
触させるようにすることが好ましい。
【００２４】ＣＯ２吸収材となる固体粒子の集合体とし
ては、ＣａＯおよび／またはＣａ（ＯＨ）２を含む固体
粒子の集合体であれば特に制限はないが、特にＣａＯ
（および／またはＣａ（ＯＨ）２）の含有率が高く、し
かも資源のリサイクルを図ることができるという点で、
鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ、コンクリート（例
えば、廃コンクリート）が好ましい。したがって、固体
粒子の集合体を構成する固体粒子の少なくとも一部が、
また、特に望ましくは主たる固体粒子が、スラグおよび
／またはコンクリートであることが好ましい。
【００２５】また、ＣＯ２吸収材となる固体粒子の集合
体としては、上記のスラグ、コンクリート以外に、モル
タル、ガラス、アルミナセメント、ＣａＯ含有耐火物、
ＭｇＯ含有耐火物等が挙げられ、これらの固体粒子の集
合体の１種以上を単独でまたは混合して、或いはスラグ
および／またはコンクリートと混合して使用することも
できる。また、これらの固体粒子の集合体はＣａＯ／Ｓ
ｉＯ２の重量比（塩基度）が高い方がＣＯ２との反応性
がよく、この観点からＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比は１．
２以上、望ましくは１．５以上であることが好ましい。
【００２６】一般に、鉄鋼製造プロセスで発生するスラ
グのＣａＯ濃度は約１３〜５５ｗｔ％、また、コンクリ
ート（例えば、廃コンクリート）のＣａＯ濃度は約５〜
１５ｗｔ％（セメント中のＣａＯ濃度：５０〜６０ｗｔ
％）であり、また、これらは入手も極めて容易であるた
め、ＣＯ２吸収材となる固体粒子として極めて好適な素
材であるといえる。鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ
としては、高炉徐冷スラグ、高炉水砕スラグ等の高炉系
スラグ、予備処理、転炉、鋳造等の工程で発生する脱炭
スラグ、脱燐スラグ、脱硫スラグ、脱珪スラグ、鋳造ス
ラグ等の製鋼系スラグ、鉱石還元スラグ、電気炉スラグ
等を挙げることができるが、これらに限定されるもので
はなく、また、２種以上のスラグを混合して用いること
もできる。
【００２７】また、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ
には相当量の鉄分（粒鉄等の鉄分）が含まれており、こ
のようなスラグの固体粒子の集合体をそのまま使用する
と、この鉄分の分だけ固体粒子の集合体中でのＣａＯ濃
度が低下するため、スラグとしては地金（鉄分）回収処
理を経たスラグを用いることが好ましい。この地金（鉄
分）回収処理は、スラグ中に含まれている鉄分を鉄鋼製
造プロセスにリサイクルするために一般に行われている
もので、通常、スラグはこの地金回収を行うために粉砕
処理され、磁気選別等の手段によりスラグ中に含まれる
鉄分の相当量が回収除去される。
【００２８】また、コンクリートとしては、例えば、建
築物や土木構造物の取壊し等により生じた廃コンクリー
ト等を用いることができる。これらの素材は必要に応じ
て粉状または粒状等に破砕処理され、固体粒子の集合体
として用いられる。
【００２９】先に述べたようにＣＯ２吸収材となる固体
粒子の集合体は、ＣＯ２との反応性の観点からＣａＯ／
ＳｉＯ２の重量比、すなわち塩基度が高い方が好まし
く、例えば、水砕スラグのようにＣａＯ／ＳｉＯ２の重
量比が１．５未満であるような固体粒子の集合体はＣａ
イオンの溶解能が乏しいためＣＯ２との反応性に乏し
く、このためＣＯ２吸収材としての機能が十分に発揮さ
れるとは言えない。これは、塩基度が低い固体粒子は炭
酸化すべきケイ酸カルシウム（例えば、２ＣａＯ・Ｓｉ
Ｏ２、３ＣａＯ・ＳｉＯ２）やＣａＯの含有量が少ない
か或いは水砕スラグのようにガラス質が多いためであ
る。
【００３０】したがって、このような塩基度が低い固体
粒子（通常、ＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が１．５未満の
もの）の集合体をＣＯ２吸収材として利用する場合に
は、この塩基度が低い固体粒子からのＣａイオンの溶解
能を高めるアルカリ刺激剤となるような塩基度が高い固
体粒子、好ましくはＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が１．８
以上の固体粒子の集合体を混合し、これに水を添加した
状態で（好ましくは、さらに湿空養生（水和養生）した
後）、ＣＯ２吸収材として用いることが好ましい。Ｃａ
Ｏ／ＳｉＯ２の重量比が１．８以上あるような高塩基度
の固体粒子は、水分の存在下で低塩基度の固体粒子に対
してアルカリ刺激剤として作用し、低塩基度の固体粒子
の水和を促進する。
【００３１】例えば、ケイ酸カルシウムやＣａＯの含有
量が少ない固体粒子の場合には、アルカリ刺激剤によっ
て固体粒子内のケイ酸カルシウムやＣａＯの水和が促進
される結果、固体粒子からＣａイオンが溶解しやすい状
態となり、ケイ酸カルシウムやＣａＯの含有量が元々少
ない固体粒子であっても全体としてＣａイオンの溶解能
が高められる。また、ガラス質が多い固体粒子の場合に
は、アルカリ刺激剤によってガラス質を形成するケイ酸
塩ネットワークが分断されるとともに、それらの水和も
促進される結果、炭酸化可能なＣａＯ分が増加する。
【００３２】また、水を添加した後、湿空養生（水和養
生）して水和を進め、ＣａＯ分を炭酸化しやすい状態に
しておくことがＣＯ２の吸収効率を高めるのに有効であ
る。すなわち、アルカリ溶解にはある程度の時間が必要
であるため、低塩基度の固体粒子と高塩基度の固体粒子
を混合し、水を添加しただけでは、低塩基度の固体粒子
のＣａイオンの溶解能を効果的に高めるには十分ではな
く、したがって、両固体粒子の集合体を混合した後、あ
る程度の時間をかけて湿空養生することが好ましい。ま
た、このような湿空養生によって後述するような固体粒
子への亀裂導入または固体粒子の細粒化作用が得られ、
この面からも固体粒子のＣＯ２吸収能が高められる。
【００３３】この湿空養生は、例えば、上記高塩基度の
固体粒子の集合体と低塩基度の固体粒子の集合体を混合
し、適当な水分の存在下で混練した後、この混合物をビ
ニールシートで覆うなどして水の乾燥を防ぐ簡単な方法
で行ってよいが、養生中の固体粒子の炭酸化を防止する
には実質的にＣＯ２を含まない雰囲気か、若しくは少な
くとも養生中にはＣＯ２が実質的に補給されない雰囲気
で行うことが好ましく、したがって、例えば大気を遮断
した空間（雰囲気）内で行うことが好ましい。このよう
な空間内の雰囲気は、最初、大気中に含まれるＣＯ２が
存在しているが、それ以上ＣＯ２が補給されることはな
い。
【００３４】湿空養生の時間に特別な制約はないが、湿
空養生による効果を十分に得るには１２時間以上、望ま
しくは２４時間以上実施することが好ましい。また、こ
のような湿空養生を行った後、混合物を粉砕処理してか
らＣＯ２吸収材として用いてもよい。このような粉砕処
理を行うことにより、ＣＯ２を含む排ガスとの接触面積
が増加し、ＣＯ２との反応効率が向上する。
【００３５】次に、固体粒子のＣＯ２吸収能を高めるの
に有効な方法について説明する。ＣＯ２吸収材として利
用される固体粒子（例えば、廃コンクリート材や鉄鋼製
造プロセスで発生するスラグ）は一般に塊状または粒状
であり、この固体粒子の内部までＣＯ２と反応させるに
は長い時間を必要とするため、固体粒子内部のＣａＯ源
がＣＯ２の吸収に有効活用されにくい傾向がある。この
ような問題を解決するには、塊状または粒状の固体粒子
を湿空養生（水和養生）することにより水和膨張させる
ことが有効であり、このような水和膨張によって固体粒
子に亀裂が導入され或いはこの亀裂から割れを生じて細
粒化し、これによりＣＯ２が接触できる固体粒子の表面
積が増大するため、ＣａＯ源によるＣＯ２の吸収効率が
効果的に向上する。さらに、湿空養生により固体粒子に
含まれるＣａＯ含有物質を炭酸化反応しやすい水和物と
することができるため、この面からもＣａＯ源によるＣ
Ｏ２の吸収効率が向上する。
【００３６】固体粒子の集合体を湿空養生によって水和
膨張させる場合、実質的にＣＯ２を含まない雰囲気か、
若しくは少なくとも養生中にはＣＯ２が実質的に補給さ
れないような雰囲気中に固体粒子の集合体を置き、水分
の存在下で湿空養生させることが好ましい。固体粒子の
集合体に水分を供給するには、湿空養生のための空間内
に置く前及び／又は後に固体粒子の集合体に対して水や
温水を添加する方法、湿空養生のための空間内に置かれ
た固体粒子の集合体に水蒸気を吹き込む方法などを採る
ことができる。
【００３７】湿空養生を実質的にＣＯ２を含まない雰囲
気か、若しくは少なくとも養生中にはＣＯ２が実質的に
補給されない雰囲気で行うのは固体粒子がなるべく炭酸
化反応を生じないようにするためであり、例えば、大気
を遮断した空間（雰囲気）内で湿空養生を行うことが望
ましい。このような空間の雰囲気は、最初、大気中に含
まれるＣＯ２が存在しているが、それ以上ＣＯ２が補給
されることはない。また、固体粒子の集合体に温水を添
加する場合には、養生の効率化の観点から６０℃以上の
温水を添加することが望ましい。このような湿空養生を
経た固体粒子の集合体をＣＯ２吸収材として用いること
ができる。
【００３８】排ガスと固体粒子の集合体とを接触させる
ための具体的な手段に特別な制約はないが、処理効率や
固体粒子の集合体のハンドリングの容易性等の面で好適
な処理方式として、下記のものを例示できる。 (1) 排ガスと固体粒子の集合体とを、排ガスを流動用ガ
スとする流動層内で接触させる方式 (2) 排ガスと固体粒子の集合体とをロータリーキルン内
で接触させる方式 (3) 固体粒子の集合体が充填された充填層を形成し、該
充填層内に排ガスを供給することにより排ガスと固体粒
子の集合体とを接触させる方式
【００３９】図２は、上記(1)の方式の一実施形態を示
したもので、１は下部にガス分散板１００を備え、その
上部に流動層形成用の空間Ａを構成した処理槽、２はこ
の処理槽１内に固体粒子の集合体を供給するための供給
装置、３は処理槽１（分散板１００の下方の風箱１１
０）内にＣＯ２を含む排ガスを供給するためにガス供給
導管、４は処理槽１から排ガスを排出するためのガス排
出導管、５は処理槽１内の固体粒子の集合物を随時取り
出すための固体粒子排出管である。
【００４０】この処理方式によれば、処理槽１の空間Ａ
内に供給装置２からスラグやコンクリート等の固体粒子
の集合体が供給され、一方、ガス供給導管３から風箱１
１０内に供給された排ガスは分散板１００から空間Ａに
吹き出され、固体粒子の集合体の流動層が形成される。
そして、この流動層において固体粒子と排ガス中のＣＯ
２とが反応し、ＣＯ２が固体粒子にＣａＣＯ３として固
定される。この反応を終えた排ガスはガス排出導管４に
より処理槽１から排出され、また、処理槽１内の固体粒
子もＣＯ２の吸収の度合い（ＣＯ２吸収能力）に応じ
て、固体粒子排出管５から適宜排出される。
【００４１】また、図２の仮想線で示すように複数の処
理槽を設け、これら処理槽１，１ａ，１ｂ …… に対し
て排ガス供給導管を直列に接続すること、すなわち、処
理槽１から排出された排ガスを処理槽１ａに供給し、さ
らに、処理槽１ａから排出された排ガスを処理槽１ｂに
供給するというように、複数の直列的な処理槽で順次処
理することにより、排ガス中のＣＯ２を効果的に低減さ
せることができる。なお、この(1)の処理方式に用いら
れる流動層の形式は任意であり、図２の実施形態に限定
されるものではない。
【００４２】図３は、上記(2)の方式の一実施形態を示
したもので、６はロータリーキルン、７はこのロータリ
ーキルン６内に固体粒子の集合体を供給するための供給
装置、８はロータリーキルン内にＣＯ２を含む排ガスを
供給するためにガス供給導管、９はロータリーキルン６
から排ガスを排出するためのガス排出導管、１０はロー
タリーキルン６内の固体粒子の集合体を排出するための
固体粒子排出部である。
【００４３】この処理方式によれば、ロータリーキルン
６の処理用空間内に供給装置７からスラグやコンクリー
ト等の固体粒子の集合体が、また、ガス供給導管８から
排ガスが供給され、ロータリーキルン６内において固体
粒子の集合体が混合されつつ、排ガス中のＣＯ２と反応
し、ＣＯ２が固体粒子にＣａＣＯ３として固定される。
この反応を終えた排ガスはガス排出導管９によりロータ
リーキルン６から排出され、また、ロータリーキルン６
の出口に達した固体粒子も固体粒子排出部１０から排出
される。
【００４４】また、この方式においても、図３の仮想線
で示すように複数のロータリーキルンを設け、これらロ
ータリーキルン６，６ａ，６ｂ …… に対して排ガス供
給導管を直列に接続すること、すなわち、ロータリーキ
ルン６から排出された排ガスをロータリーキルン６ａに
供給し、さらに、ロータリーキルン６ａから排出された
排ガスをロータリーキルン６ｂに供給するというよう
に、複数の直列的なロータリーキルンで順次処理するこ
とにより、排ガス中のＣＯ２を効果的に低減させること
ができる。なお、この(2)の処理方式に用いられるロー
タリーキルンの形式も任意であり、図３の実施形態に限
定されるものではない。
【００４５】図４は、上記(3)の方式の一実施形態を示
したもので、１１は固体粒子の集合体の充填層形成用の
密閉型または半密閉型の容器、１２はこの容器１１内に
ＣＯ ２を含む排ガスを供給するためのガス供給導管、１
３は容器１１から排ガスを排出するためのガス排出導管
である。
【００４６】この処理方式によれば、容器１１内に固体
粒子の集合体が装入されてその充填層が形成され、この
充填層に対してガス供給導管１２から排ガスが供給さ
れ、排ガスがこの充填層を流れる過程で排ガス中のＣＯ
２が固体粒子と反応し、ＣＯ２が固体粒子にＣａＣＯ３
として固定される。この反応を終えた排ガスはガス排出
導管１３により容器１１から排出される。また、この方
式では、容器１１内の固体粒子の集合体は流動層のよう
に流動化しないため、通常は固体粒子どうしが炭酸化反
応により結合して塊状に固結する。このため一定期間の
処理を行った後、固結した固体粒子の集合体を容器１１
から取り出し、しかる後、容器１１内に新たな固体粒子
の集合体を充填する。
【００４７】また、この方式においても、図４の仮想線
で示すように複数の容器を設け、これら容器１１，１１
ａ，１１ｂ …… に対して排ガス供給導管を直列に接続
すること、すなわち、容器１１から排出された排ガスを
容器１１ａに供給し、さらに、容器１１ａから排出され
た排ガスを容器１１ｂに供給するというように、複数の
直列的な容器で順次処理することにより、排ガス中のＣ
Ｏ２を効果的に低減させることができる。
【００４８】なお、この(3)の処理方式に用いられる容
器の形式も任意であり、図４の実施形態に限定されるも
のではない。また、この(3)の処理方式の場合には、充
填層における固体粒子の集合体の充填率が小さいと排ガ
スが固体粒子に接触する機会が少なくなり、処理効率に
影響を与えるため、固体粒子の集合体の充填率は４０〜
８０容積％以上、望ましくは５０〜７０容積％であるこ
とが好ましい。
【００４９】また、固体粒子の集合体と接触させる排ガ
ス中のＣＯ２濃度も処理効率を左右し、ＣＯ２濃度が低
すぎると処理効率が低下する。排ガス中のＣＯ２を効率
的除去するためにはＣＯ２濃度が５％以上（好ましくは
１０％以上）あったほうがよい。このような排ガスとし
ては、ＣａＣＯ３焼成炉の排ガス、熱風炉ガス、ボイラ
ー排ガス、コークス炉排ガス、焼結炉排ガス、スラブ加
熱炉排ガス、焼鈍炉排ガス等が挙げられる。但し、本発
明法の性格上、ＣＯ２濃度が比較的低い排ガスについて
も本発明法の処理対象として何ら差し支えない。
【００５０】さらに、処理効率を上げるためには、処理
する空間内に供給する排ガスを加圧した状態とすること
が好ましい。このガス圧力は特に限定しないが、ＣＯ２
分圧が高いほど固体粒子の表面付着水中へのＣＯ２溶解
速度が大きくなるので、加圧した状態で固体粒子の集合
体と接触させれば、大気圧での接触に較べて処理効率を
効果的に向上させることができる。
【００５１】本発明が処理の対象とするＣＯ２を含む排
ガスとは、各種設備や装置から排出されるＣＯ２を含む
ガスのことであり、このような排ガス（ＣＯ２を含む排
ガス）源に特別な制限がないことは言うまでもない。ま
た、この排ガスが燃焼排ガスであるか否か、或いは燃料
などとして利用可能か否かも問わず、例えば、鉄鋼製造
プロセスで発生し、燃料ガスとして利用されている所謂
副生ガス（例えば、高炉ガス、転炉ガス、コークス炉ガ
スなど）も本発明が処理の対象とするＣＯ２を含む排ガ
スに含まれる。一般に製鉄所から発生する各種排ガスに
は高濃度のＣＯ ２が含まれており、また、先に述べたよ
うに全製鉄所での最終エネルギー消費量はわが国全体で
約１１％を占めていることから、本発明法は特に製鉄所
（鉄鋼製造プロセス）から発生する各種排ガスの処理に
極めて有用なものであると言える。
【００５２】上記した高炉ガス、転炉ガス、コークス炉
ガスなどのような鉄鋼製造プロセスで発生する副生ガス
はカロリーが比較的高いため、通常、燃料ガスとして利
用されている。一方、これらの排ガス（副生ガス）には
ＣＯ２が比較的多く含まれているが、このＣＯ２はいず
れ（燃料として使用後）大気中に排出されるだけでな
く、このＣＯ２が含まれる分、燃料ガスとしての発熱量
が低くなり、それだけ燃料ガスの使用量が増え、結果的
にＣＯ２の発生量もさらに増えることになる。したがっ
て、本発明法によりこれらの副生ガスからＣＯ２を除去
することにより、燃料ガスの高カロリー化が図れるとと
もに、燃料ガスの使用量の低減化と相俟ってトータルの
ＣＯ２発生量を削減することができる。
【００５３】以上述べた実施形態に基づき、本発明にお
けるより好ましい形態を挙げると、以下のようになる。 [ａ] 上記[1]〜[10]のいずれかの方法において、固体粒
子の集合体の少なくとも一部が、コンクリートおよび／
または鉄鋼製造プロセスで発生したスラグであることを
特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。
【００５４】[ｂ] 上記[1]〜[10]のいずれかの方法にお
いて、固体粒子の集合体を構成する主たる固体粒子が、
コンクリートおよび／または鉄鋼製造プロセスで発生し
たスラグであることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方
法。 [ｃ] 上記[ａ]または[ｂ]の方法において、スラグが地
金回収処理を経たスラグであることを特徴とする排出炭
酸ガスの削減方法。 [ｄ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｃ]のいずれかの方法
において、ＣＯ２を含む排ガスと接触する固体粒子の集
合体のＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が１．２以上であるこ
とを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。
【００５５】[ｅ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｄ]のい
ずれかの方法において、ＣＯ２を含む排ガスと固体粒子
の集合体とを、排ガスを流動用ガスとする流動層内で接
触させることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｆ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｄ]のいずれかの方法
において、排ガスと固体粒子の集合体とをロータリーキ
ルン内で接触させることを特徴とする排出炭酸ガスの削
減方法。 [ｇ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｄ]のいずれかの方法
において、固体粒子の集合体が充填された充填層を形成
し、該充填層内に排ガスを供給することにより排ガスと
固体粒子の集合体とを接触させることを特徴とする排出
炭酸ガスの削減方法。
【００５６】[ｈ] 上記[ｇ]の方法において、充填層に
おける固体粒子の集合体の充填率が４０〜８０容積％で
あることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｉ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｈ]のいずれかの方法
において、固体粒子の集合体と接触させる排ガス中のＣ
Ｏ２濃度が５％以上であることを特徴とする排出炭酸ガ
スの削減方法。
【００５７】[ｊ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｉ]のい
ずれかの方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が
１．５未満の固体粒子の集合体とＣａＯ／ＳｉＯ２の重
量比が１．８以上の固体粒子の集合体とを混合し、これ
に水分を添加した状態でＣＯ２を含む排ガスと接触させ
ることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｋ] 上記[ｊ]の方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２の重
量比が１．５未満の固体粒子の集合体が、高炉水砕スラ
グであることを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。
【００５８】[ｌ] 上記[ｊ]または[ｋ]の方法におい
て、ＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が１．５未満の固体粒子
の集合体とＣａＯ／ＳｉＯ２の重量比が１．８以上の固
体粒子の集合体とを混合した後、湿空養生することを特
徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｍ] 上記[ｌ]の方法において、水和養生を１２時間以
上行うことを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｎ] 上記[ｌ]または[ｍ]の方法において、固体粒子の
集合体を湿空養生した後、粉砕処理することを特徴とす
る排出炭酸ガスの削減方法。
【００５９】[ｏ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｎ]のい
ずれかの方法において、固体粒子の集合体を湿空養生
し、固体粒子を水和膨張させることにより亀裂の導入及
び／又は割れによる細粒化を図り、該湿空養生を経た後
の固体粒子の集合体をＣＯ２を含む排ガスと接触させる
ことを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｐ] 上記[ｏ]の方法において、湿空養生を実質的にＣ
Ｏ２を含まない雰囲気中か若しくは少なくとも養生中に
はＣＯ２が実質的に補給されない雰囲気中で行うことを
特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。
【００６０】[ｑ] 上記[ｏ]または[ｐ]の方法におい
て、湿空養生される固体粒子の集合体に水又は温水を添
加することを特徴とする排出炭酸ガスの削減方法。 [ｒ] 上記[ｑ]の方法において、固体粒子の集合体に添
加される温水の温度が６０℃以上であることを特徴とす
る排出炭酸ガスの削減方法。 [ｓ] 上記[ｏ]または[ｐ]の方法において、湿空養生さ
れる固体粒子の集合体に水蒸気を吹き込むことを特徴と
する排出炭酸ガスの削減方法。 [ｔ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｓ]のいずれかの方法
において、ＣＯ２を含む排ガスが鉄鋼製造プロセスで発
生した排ガスであることを特徴とする排出炭酸ガスの削
減方法。
【００６１】[ｕ] 上記[1]〜[10]、上記[ａ]〜[ｓ]のい
ずれかの方法において、ＣＯ２を含む排ガスが、燃料ガ
スとして使用される排ガスであることを特徴とする排出
炭酸ガスの削減方法。 [ｖ] 上記[ｕ]の方法において、燃料ガスとして使用さ
れる排ガスが、鉄鋼製造プロセスで発生する副生ガス
（例えば、高炉ガス、転炉ガス、コークス炉ガスのうち
の１種又は２種）であることを特徴とする排出炭酸ガス
の削減方法。
【００６２】
【実施例】［実施例１］両端に排ガスの注入口と排出口
を有する長さ２ｍの管状の反応容器にスラグ（粒度：１
０ｍｍ以下、ＣａＯ含有率：３５ｗｔ％、含水率：６
％、充填率：５０容積％）を充填し、このスラグの充填
層に排ガス（ＣＯ２濃度：２０％、温度：４０℃）をガ
ス圧力：０．３ｋｇｆ／ｃｍ２−Ｇで２４時間供給し、
スラグによるＣＯ２吸収量を測定した結果、吸収された
ＣＯ２はＣＯ２／スラグの値で約０．２であった。この
ＣＯ２吸収量をもとに実機でのＣＯ２吸収量を試算する
と、スラグ：２０万ｔ／年を用いて１．５万ｔ／年（Ｃ
換算）のＣＯ２を吸収できることになる。
【００６３】［実施例２］ＣａＯ含有率が４８ｗｔ％の
脱燐スラグを徐冷したままのものと、この脱燐スラグを
鋼製の容器内に入れ、大気を遮断した状態で水蒸気を吹
き込み、２４時間湿空養生（水和養生）したものを用意
した。この湿空養生したスラグと無養生のスラグを、そ
れぞれ篩目２０ｍｍの篩を使用して篩分けし、粒度が−
２０ｍｍの粒状スラグとした。これらのスラグについて
篩目５ｍｍの篩を使用して粒度が−５ｍｍの粒状スラグ
の割合を調べた。
【００６４】粒度が−２０ｍｍの上記湿空養生したスラ
グと無養生のスラグを、それぞれ水分６ｗｔ％に調整し
た後、型枠（φ１００ｍｍ×２００ｍｍ）に各々２ｋｇ
づつ充填し、型枠底部から炭酸ガス（ＣＯ２濃度：２０
％、温度：２５℃）を２Ｌ／ｍｉｎの割合で２４時間吹
き込んだ後、スラグを回収してＣＯ２吸収（固定）量を
測定した。
【００６５】それらの結果を表１に示す。これによれ
ば、湿空養生したスラグを用いた場合（実施例１）に
は、湿空養生による水和膨張によってスラグ粒子に亀裂
が導入され、さらには無養生のスラグに較べて粒度が−
５ｍｍ以下の細粒スラグの割合が１０ｗｔ％も増加した
ことからも分かるように、水和膨張によってスラグ粒子
に割れが生じて細粒化したことにより、無養生のスラグ
を用いた場合（実施例２）に較べてＣＯ２の吸収効率が
向上し、より多くのＣＯ２を吸収できることが判る。
【００６６】
【表１】
【００６７】
【発明の効果】以上述べた本発明によれば、入手が極め
て容易で且つ安価なスラグやコンクリート等の固体粒子
の集合体を用いるだけで、工業プロセス等で発生した排
ガス中のＣＯ２を工業規模で且つ効率的に吸収・除去す
ることができ、ＣＯ２の大気中への排出量を効果的に削
減することができる。ちなみに、全国の製鉄所で生成さ
れる鉄鋼スラグのうち製鋼スラグのみをＣＯ２吸収剤
（固体粒子の集合体）として使用し、同じく全国の製鉄
所で発生する排ガスに対して本発明法を適用すると仮定
した場合、発生ＣＯ２量の１％を削減することが可能で
ある。このＣＯ２削減量は、先に述べた鉄鋼業界におけ
る自主行動計画の「生産工程におけるエネルギー消費量
を１９９０年比で１０％削減する」という削減目標値に
対し、その１０％に相当する分の削減が可能であり、ま
た１９９５年比では２４％に相当する分の削減が可能と
なるという意味で、極めて有用且つ画期的な発明である
と言える。
【図面の簡単な説明】
【図１】ＣａＯを含有する固体粒子の表面で排ガス中の
ＣＯ２が吸収・固定される機構を推定した模式図
【図２】固体粒子の集合体の流動層を用いた本発明法の
一実施形態を示す説明図
【図３】ロータリーキルンを用いた本発明法の一実施形
態を示す説明図
【図４】固体粒子の集合体の充填層を用いた本発明法の
一実施形態を示す説明図
【符号の説明】
１，１ａ，１ｂ…処理槽、Ａ…空間、２…供給装置、３
…ガス供給導管、４…ガス排出導管、５…固体粒子排出
管、６，６ａ，６ｂ…ロータリーキルン、７…供給装
置、８…ガス供給導管、９…ガス排出導管、１０…固体
粒子排出部、１１，１１ａ，１１ｂ…容器、１２…ガス
供給導管、１３…ガス排出導管、１００…ガス分散板、
１１０…風箱
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田辺 治良 東京都千代田区丸の内一丁目１番２号 日本鋼管株式会社内 (56)参考文献 特開 平７−88362（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−185319（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−180391（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−243910（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01D 53/62 B01J 19/00

Claims (12)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも組成の一部としてＣａＯおよ
    び／またはＣａ（ＯＨ） ２ を含む固体粒子の集合体にＣ
    Ｏ ２ を含む排ガスを接触させて、排ガス中のＣＯ ２ を固
    体粒子にＣａＣＯ ３ として固定することにより、排ガス
    中のＣＯ ２ 濃度を低減させる方法であって、 前記 ＣＯ２を含む排ガスと接触する主たる固体粒子が、
    粒子表面に付着した水膜を有していることを特徴とする
    排出炭酸ガスの削減方法。
  2. 【請求項２】 ＣＯ２を含む排ガスと接触する固体粒子
    の集合体の含水率が３〜２０％であることを特徴とする
    請求項１に記載の排出炭酸ガスの削減方法。
  3. 【請求項３】 固体粒子の粒度が実質的に５ｍｍ以下で
    あることを特徴とする請求項１または２に記載の排出炭
    酸ガスの削減方法。
  4. 【請求項４】 固体粒子の集合体と接触させる空間内に
    導入するＣＯ２を含む排ガスの温度を、当該空間内での
    水の沸点以下とすることを特徴とする請求項１、２また
    は３に記載の排出炭酸ガスの削減方法。
  5. 【請求項５】 ＣＯ２を含む排ガスと固体粒子の集合体
    とを接触させる空間内の温度を水の沸点以下に保つこと
    を特徴とする請求項１、２、３または４に記載の排出炭
    酸ガスの削減方法。
  6. 【請求項６】 ＣＯ２を含む排ガスと接触する固体粒子
    の集合体の温度を、排ガスと固体粒子の集合体とを接触
    させる空間内での水の沸点以下に保つことを特徴とする
    請求項１、２、３、４または５に記載の排出炭酸ガスの
    削減方法。
  7. 【請求項７】 加圧された排ガスを固体粒子の集合体と
    接触させることを特徴とする請求項１、２、３、４、５
    または６に記載の排出炭酸ガスの削減方法。
  8. 【請求項８】 排ガスを水中に通すことでＨ２Ｏを飽和
    させ、しかる後、固体粒子の集合体と接触させることを
    特徴とする請求項１、２、３、４、５、６または７に記
    載の排出炭酸ガスの削減方法。
  9. 【請求項９】 固体粒子の集合体が、組成としてＣａＯ
    および／またはＣａ(ＯＨ)２を含む物質を粉状および／
    または粒状に破砕処理して得られた固体粒子の集合体で
    あることを特徴とする請求項１、２、３、４、５、６、
    ７または８に記載の排出炭酸ガスの削減方法。
  10. 【請求項１０】 固体粒子の集合体の少なくとも一部
    が、コンクリートおよび／または鉄鋼製造プロセスで発
    生したスラグであることを特徴とする請求項１、２、
    ３、４、５、６、７、８または９に記載の排出炭酸ガス
    の削減方法。
  11. 【請求項１１】 固体粒子の集合体を構成する主たる固
    体粒子が、コンクリートおよび／または鉄鋼製造プロセ
    スで発生したスラグであることを特徴とする請求項１、
    ２、３、４、５、６、７、８または９に記載の排出炭酸
    ガスの削減方法。
  12. 【請求項１２】 固体粒子の集合体が、コンクリート、
    モルタル、ガラス、アルミナセメント、ＣａＯ含有耐火
    物、鉄鋼製造プロセスで発生したスラグの中から選ばれ
    る１種以上からなることを特徴とする請求項１、２、
    ３、４、５、６、７、８または９に記載の排出炭酸ガス
    の削減方法。
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