JP3231034B1 - 希土類磁石およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【要約】
【課題】 希土類磁石用合金粉末の粉末として性質を改
善し、磁石の磁気特性を向上させる。 【解決手段】 希土類磁石用原料合金の粗粉砕を行う第
１粉砕工程と、原料合金の微粉砕を行う第２粉砕工程と
を含む。第１粉砕工程では、水素粉砕法を用いて原料合
金を粉砕する。第２粉砕工程では、酸化しやすい超微粉
（粒径が１．０μｍ以下）を除去し、超微粉の個数比率
が粉末全体の１０％以下となるように調節する。
善し、磁石の磁気特性を向上させる。 【解決手段】 希土類磁石用原料合金の粗粉砕を行う第
１粉砕工程と、原料合金の微粉砕を行う第２粉砕工程と
を含む。第１粉砕工程では、水素粉砕法を用いて原料合
金を粉砕する。第２粉砕工程では、酸化しやすい超微粉
（粒径が１．０μｍ以下）を除去し、超微粉の個数比率
が粉末全体の１０％以下となるように調節する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希
土類磁石および当該磁石用合金粉末の製造方法に関す
る。
土類磁石および当該磁石用合金粉末の製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】希土類焼結磁石は、希土類磁石用合金
（原料合金）を粉砕して形成した合金粉末をプレス成形
した後、焼結工程および時効熱処理工程を経て作製され
る。現在、希土類焼結磁石としては、サマリウム・コバ
ルト系磁石とネオジム・鉄・ほう素系磁石の二種類が各
分野で広く用いられている。なかでもネオジム・鉄・ほ
う素系磁石（以下、「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石」と称する。
ＲはＹを含む希土類元素、Ｆｅは鉄、Ｂはほう素であ
る）は、種々の磁石の中で最も高い磁気エネルギー積を
示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に
採用されている。なお、Ｆｅの一部は、Ｃｏ等の遷移金
属元素と置換されていても良い。
（原料合金）を粉砕して形成した合金粉末をプレス成形
した後、焼結工程および時効熱処理工程を経て作製され
る。現在、希土類焼結磁石としては、サマリウム・コバ
ルト系磁石とネオジム・鉄・ほう素系磁石の二種類が各
分野で広く用いられている。なかでもネオジム・鉄・ほ
う素系磁石（以下、「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石」と称する。
ＲはＹを含む希土類元素、Ｆｅは鉄、Ｂはほう素であ
る）は、種々の磁石の中で最も高い磁気エネルギー積を
示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に
採用されている。なお、Ｆｅの一部は、Ｃｏ等の遷移金
属元素と置換されていても良い。
【０００３】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用原料合金の粉
末は、原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、原料合
金の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含む方法によって作
製される。通常、第１粉砕工程では、水素粉砕装置によ
って原料合金を数百μｍ以下のサイズに粗く粉砕し、第
２粉砕工程では、粗粉砕された合金（粗粉砕粉）をジェ
ットミル粉砕装置などによって平均粒径が数μｍ程度の
サイズに細かく粉砕する。
末は、原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、原料合
金の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含む方法によって作
製される。通常、第１粉砕工程では、水素粉砕装置によ
って原料合金を数百μｍ以下のサイズに粗く粉砕し、第
２粉砕工程では、粗粉砕された合金（粗粉砕粉）をジェ
ットミル粉砕装置などによって平均粒径が数μｍ程度の
サイズに細かく粉砕する。
【０００４】原料合金自体の作製方法には大きく分けて
２種類ある。第１の方法は、原料合金の溶湯を鋳型に入
れ、比較的ゆっくりと冷却するインゴット鋳造法であ
る。第２の方法は、合金の溶湯を単ロール、双ロール、
回転ディスク、または回転円筒鋳型等に接触させて急速
に冷却し、合金溶湯からインゴット合金よりも薄い凝固
合金を作製するストリップキャスト法や遠心鋳造法に代
表される急冷法である。
２種類ある。第１の方法は、原料合金の溶湯を鋳型に入
れ、比較的ゆっくりと冷却するインゴット鋳造法であ
る。第２の方法は、合金の溶湯を単ロール、双ロール、
回転ディスク、または回転円筒鋳型等に接触させて急速
に冷却し、合金溶湯からインゴット合金よりも薄い凝固
合金を作製するストリップキャスト法や遠心鋳造法に代
表される急冷法である。
【０００５】この急冷法による場合、合金溶湯の冷却速
度は１０2℃／秒以上１０4℃／秒以下の範囲にある。そ
して、急冷法によって作製された急冷合金の厚さは、
０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。合金溶湯
は冷却ロールの接触した面（ロール接触面）から凝固
し、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長して
ゆく。その結果、上記急冷合金は、短軸方向サイズが
０．１μｍ以上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μ
ｍ以上５００μｍ以下のＲ2Ｔ14Ｂ結晶相と、Ｒ2Ｔ14Ｂ
結晶相の粒界に分散して存在するＲリッチ相（希土類元
素Ｒの濃度が相対的に高い相）とを含有する微細結晶組
織を持つにいたる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が
比較的に高い非磁性相であり、その厚さ（粒界の幅に相
当する）は１０μｍ以下である。
度は１０2℃／秒以上１０4℃／秒以下の範囲にある。そ
して、急冷法によって作製された急冷合金の厚さは、
０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。合金溶湯
は冷却ロールの接触した面（ロール接触面）から凝固
し、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長して
ゆく。その結果、上記急冷合金は、短軸方向サイズが
０．１μｍ以上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μ
ｍ以上５００μｍ以下のＲ2Ｔ14Ｂ結晶相と、Ｒ2Ｔ14Ｂ
結晶相の粒界に分散して存在するＲリッチ相（希土類元
素Ｒの濃度が相対的に高い相）とを含有する微細結晶組
織を持つにいたる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が
比較的に高い非磁性相であり、その厚さ（粒界の幅に相
当する）は１０μｍ以下である。
【０００６】急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金
型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）
に比較して、相対的に短時間で冷却されているため、組
織が微細化され、結晶粒径が小さい。また、結晶粒が微
細に分散して粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内を
薄く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れ
る。
型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）
に比較して、相対的に短時間で冷却されているため、組
織が微細化され、結晶粒径が小さい。また、結晶粒が微
細に分散して粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内を
薄く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れ
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】希土類合金（特に急冷
合金）に水素ガスをいったん吸蔵させ、いわゆる水素粉
砕処理によって粗粉砕を行う場合（本明細書では、この
ような粉砕方法を「水素粉砕法」と称する）、粒界に位
置するＲリッチ相が水素と反応し、膨張するため、Ｒリ
ッチ相の部分（粒界部分）から割れる傾向にある。その
ため、希土類合金を水素粉砕することによって得られた
粉末の粒子表面にはＲリッチ相が表れやすくなる。ま
た、急冷合金の場合は、Ｒリッチ相が微細化されてお
り、その分散性も高いため、水素粉砕粉の表面にはＲリ
ッチ相が特に露出しやすい。
合金）に水素ガスをいったん吸蔵させ、いわゆる水素粉
砕処理によって粗粉砕を行う場合（本明細書では、この
ような粉砕方法を「水素粉砕法」と称する）、粒界に位
置するＲリッチ相が水素と反応し、膨張するため、Ｒリ
ッチ相の部分（粒界部分）から割れる傾向にある。その
ため、希土類合金を水素粉砕することによって得られた
粉末の粒子表面にはＲリッチ相が表れやすくなる。ま
た、急冷合金の場合は、Ｒリッチ相が微細化されてお
り、その分散性も高いため、水素粉砕粉の表面にはＲリ
ッチ相が特に露出しやすい。
【０００８】本発明者の実験によると、このような状態
の粗粉砕粉をジェットミル粉砕装置などによって微粉砕
すると、Ｒリッチな超微粉（粒径が１μｍ以下の微粉）
が生成される。Ｒリッチな超微粉は、希土類元素Ｒの含
有量が相対的に少ない他の粉末粒子（相対的に大きな粒
径を持っている）に比べて極めて酸化しやすいため、Ｒ
リッチ微粉を粉末から除去せずに、そのまま焼結磁石を
作製すると、焼結工程時に希土類元素の酸化反応が著し
く進行してしまう。その結果、希土類元素Ｒが酸素との
結合に消費され、主相であるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相の生成
量が低下してしまう。このことは、磁石の保磁力や残留
磁束密度を低下させ、減磁曲線の角形性を劣化させると
いう結果を招く。
の粗粉砕粉をジェットミル粉砕装置などによって微粉砕
すると、Ｒリッチな超微粉（粒径が１μｍ以下の微粉）
が生成される。Ｒリッチな超微粉は、希土類元素Ｒの含
有量が相対的に少ない他の粉末粒子（相対的に大きな粒
径を持っている）に比べて極めて酸化しやすいため、Ｒ
リッチ微粉を粉末から除去せずに、そのまま焼結磁石を
作製すると、焼結工程時に希土類元素の酸化反応が著し
く進行してしまう。その結果、希土類元素Ｒが酸素との
結合に消費され、主相であるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相の生成
量が低下してしまう。このことは、磁石の保磁力や残留
磁束密度を低下させ、減磁曲線の角形性を劣化させると
いう結果を招く。
【０００９】Ｒリッチな微粉砕粉の酸化を防止するに
は、粉砕工程から焼結工程までの全ての工程を不活性雰
囲気中で実施することが理想的であるが、これを工場施
設内において量産規模で実行することは極めて困難であ
る。
は、粉砕工程から焼結工程までの全ての工程を不活性雰
囲気中で実施することが理想的であるが、これを工場施
設内において量産規模で実行することは極めて困難であ
る。
【００１０】一方、微量の酸素を導入した不活性雰囲気
中で微粉砕工程を実行することによって意図的に微粉砕
粉の表面を薄い酸化膜で覆い、それによって粉末と大気
との急激な酸化を抑制する方法が提案されている。
中で微粉砕工程を実行することによって意図的に微粉砕
粉の表面を薄い酸化膜で覆い、それによって粉末と大気
との急激な酸化を抑制する方法が提案されている。
【００１１】しかしながら、このような技術による場合
でも、Ｒリッチな超微粉が粉末中一定割合以上に存在し
ている限り、最終的な磁石特性を充分には改善・向上で
きず、安定的に最高水準に保つことができないことが本
発明者の実験によってわかった。
でも、Ｒリッチな超微粉が粉末中一定割合以上に存在し
ている限り、最終的な磁石特性を充分には改善・向上で
きず、安定的に最高水準に保つことができないことが本
発明者の実験によってわかった。
【００１２】本発明はかかる諸点に鑑みてなされたもの
であり、その主な目的は、磁石特性を充分に向上し、安
定させることができるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金
粉末を提供することにある。
であり、その主な目的は、磁石特性を充分に向上し、安
定させることができるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金
粉末を提供することにある。
【００１３】本発明の他の目的は、Ｒリッチ相を含む原
料合金を用い、水素粉砕処理によって粗粉砕を実行する
場合でも、最終的な磁石特性を充分に改善・向上し、安
定的に最高水準に保つことができる優れたＲ−Ｆｅ−Ｂ
系希土類磁石用合金粉末を製造する方法を提供すること
にある。
料合金を用い、水素粉砕処理によって粗粉砕を実行する
場合でも、最終的な磁石特性を充分に改善・向上し、安
定的に最高水準に保つことができる優れたＲ−Ｆｅ−Ｂ
系希土類磁石用合金粉末を製造する方法を提供すること
にある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明によるＲ−Ｆｅ−
Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法は、希土類磁石用
原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、前記原料合金
の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希
土類磁石用合金粉末の製造方法であって、前記第１粉砕
工程は、水素粉砕法を用いて前記原料合金を粉砕する工
程を包含しており、前記第２粉砕工程は、粒径が１．０
μｍ以下の微粉の少なくとも一部を除去し、それによっ
て粒径が１．０μｍ以下の微粉の個数を粉末全体の粒子
個数の１０％以下に調節する工程を包含している。
Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法は、希土類磁石用
原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、前記原料合金
の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希
土類磁石用合金粉末の製造方法であって、前記第１粉砕
工程は、水素粉砕法を用いて前記原料合金を粉砕する工
程を包含しており、前記第２粉砕工程は、粒径が１．０
μｍ以下の微粉の少なくとも一部を除去し、それによっ
て粒径が１．０μｍ以下の微粉の個数を粉末全体の粒子
個数の１０％以下に調節する工程を包含している。
【００１５】好ましい実施形態では、粒径が１．０μｍ
以下の前記微粉中に含まれる希土類元素の平均濃度が前
記粉末全体に含まれる希土類元素の平均濃度よりも高
い。
以下の前記微粉中に含まれる希土類元素の平均濃度が前
記粉末全体に含まれる希土類元素の平均濃度よりも高
い。
【００１６】本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末の製造方法は、急冷法によって作製した希土類
磁石用原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、前記原
料合金の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含むＲ−Ｆｅ−
Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法であって、前記第
２粉砕工程は、希土類元素の濃度が粉末全体に含まれる
希土類元素の平均濃度よりも高い粉末の少なくとも一部
を除去し、それによって、希土類元素と結合する形態で
粉末に含まれる酸素の平均濃度を低減させる工程を含
む。
合金粉末の製造方法は、急冷法によって作製した希土類
磁石用原料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、前記原
料合金の微粉砕を行う第２粉砕工程とを含むＲ−Ｆｅ−
Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法であって、前記第
２粉砕工程は、希土類元素の濃度が粉末全体に含まれる
希土類元素の平均濃度よりも高い粉末の少なくとも一部
を除去し、それによって、希土類元素と結合する形態で
粉末に含まれる酸素の平均濃度を低減させる工程を含
む。
【００１７】前記第２粉砕工程では、不活性ガスの高速
気流を用いて前記合金の微粉砕を実行することが好まし
い。
気流を用いて前記合金の微粉砕を実行することが好まし
い。
【００１８】前記合金の微粉砕はジェットミル粉砕装置
を用いて実行することができる。
を用いて実行することができる。
【００１９】好ましい実施形態では、前記ジェットミル
粉砕装置の後段に分級機を接続し、前記ジェットミル粉
砕装置から出た粉末を分級する。
粉砕装置の後段に分級機を接続し、前記ジェットミル粉
砕装置から出た粉末を分級する。
【００２０】好ましい実施形態において、前記希土類磁
石用原料合金は、原料合金溶湯を１０2℃／秒以上１０4
℃／秒以下の冷却速度で冷却されたものである。
石用原料合金は、原料合金溶湯を１０2℃／秒以上１０4
℃／秒以下の冷却速度で冷却されたものである。
【００２１】前記原料合金溶湯の冷却は、ストリップキ
ャスト法によって行うことが好ましい。
ャスト法によって行うことが好ましい。
【００２２】好ましい実施形態において、前記第１粉砕
工程によって得られた粉末の平均粒径は５００μｍ以下
である。
工程によって得られた粉末の平均粒径は５００μｍ以下
である。
【００２３】前記第２粉砕工程によって得られた粉末の
平均粒径は、２μｍ以上１０μｍ以下の範囲内にあるこ
とが好ましい。
平均粒径は、２μｍ以上１０μｍ以下の範囲内にあるこ
とが好ましい。
【００２４】前記第２粉砕工程によって得られた粉末に
対して、潤滑剤を添加する工程を更に含むことが好まし
い。
対して、潤滑剤を添加する工程を更に含むことが好まし
い。
【００２５】本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石の
製造方法は、上記何れかのＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末の製造方法によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系
希土類磁石用合金粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系希土類磁石用合金粉末を成形し、永久磁石を作製
する工程とを含む。
製造方法は、上記何れかのＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末の製造方法によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系
希土類磁石用合金粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系希土類磁石用合金粉末を成形し、永久磁石を作製
する工程とを含む。
【００２６】本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末は、平均粒径が２μｍ以上１０μｍ以下であ
り、１．０μｍ以下の微粉の個数が粉末全体の粒子個数
の１０％以下に調節されている。
合金粉末は、平均粒径が２μｍ以上１０μｍ以下であ
り、１．０μｍ以下の微粉の個数が粉末全体の粒子個数
の１０％以下に調節されている。
【００２７】好ましい実施形態において、本発明の磁石
粉末は、原料合金溶湯を１０2℃／秒以上１０4℃／秒以
下の冷却速度で冷却した合金を粉砕して得られたもので
ある。
粉末は、原料合金溶湯を１０2℃／秒以上１０4℃／秒以
下の冷却速度で冷却した合金を粉砕して得られたもので
ある。
【００２８】本発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石
は、上記のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末から作
製されたことを特徴とする。
は、上記のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末から作
製されたことを特徴とする。
【００２９】
【発明の実施の形態】本願発明者は、Ｒリッチな超微粉
（粒径：１μｍ以下）がＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合
金粉末中に所定割合を超えて存在していると、そのよう
な粉末の成形体を焼結して作製した永久磁石の磁気特性
が劣化することを見出し、本発明を想到するに至った。
（粒径：１μｍ以下）がＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合
金粉末中に所定割合を超えて存在していると、そのよう
な粉末の成形体を焼結して作製した永久磁石の磁気特性
が劣化することを見出し、本発明を想到するに至った。
【００３０】本発明では、希土類磁石用原料合金の粗粉
砕を行った（第１粉砕工程）後、原料合金の微粉砕を行
う（第２粉砕工程）に際して、Ｒリッチな超微粉（粒径
が１μｍ以下の微粉）の少なくとも一部を除去し、それ
によってＲリッチな超微粉の個数が粉末全体に占める割
合を１０％以下に調節する。Ｒリッチな超微粉に含まれ
る希土類元素Ｒの濃度は、粉末全体に含まれる希土類元
素Ｒの平均濃度よりも高いため、このような超微粉を一
部でも除去すれば、粉末全体に含まれる希土類元素Ｒの
濃度は低下することになる。希土類元素Ｒは、ハード磁
性を担う主相であるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相に不可欠なもの
であり、希土類元素Ｒの濃度低下は好ましくないように
思われるが、取り除かれる超微粉に含まれる希土類元素
Ｒは酸素との結合に消費され、Ｒ2Ｔ14Ｂ型結晶相の生
成には充分に寄与しない。このため、Ｒリッチな超微粉
を除去することによって、結果的に粉末中の酸素量を低
減できるので、焼結磁石に含まれるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相
の量は却って増加し、磁石の磁気特性が改善されること
になる。
砕を行った（第１粉砕工程）後、原料合金の微粉砕を行
う（第２粉砕工程）に際して、Ｒリッチな超微粉（粒径
が１μｍ以下の微粉）の少なくとも一部を除去し、それ
によってＲリッチな超微粉の個数が粉末全体に占める割
合を１０％以下に調節する。Ｒリッチな超微粉に含まれ
る希土類元素Ｒの濃度は、粉末全体に含まれる希土類元
素Ｒの平均濃度よりも高いため、このような超微粉を一
部でも除去すれば、粉末全体に含まれる希土類元素Ｒの
濃度は低下することになる。希土類元素Ｒは、ハード磁
性を担う主相であるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相に不可欠なもの
であり、希土類元素Ｒの濃度低下は好ましくないように
思われるが、取り除かれる超微粉に含まれる希土類元素
Ｒは酸素との結合に消費され、Ｒ2Ｔ14Ｂ型結晶相の生
成には充分に寄与しない。このため、Ｒリッチな超微粉
を除去することによって、結果的に粉末中の酸素量を低
減できるので、焼結磁石に含まれるＲ2Ｔ14Ｂ型結晶相
の量は却って増加し、磁石の磁気特性が改善されること
になる。
【００３１】本発明者の実験によると、Ｒリッチな超微
粉は、前述のように急冷合金（例えばストリップキャス
ト合金）を粉砕する場合に生成されやすく、また、粗粉
砕を水素粉砕法によって行う場合にも生成されやすい。
したがって、以下の説明では、水素粉砕法によって急冷
合金を粗く粉砕した後、微粉砕工程を行う場合を例にと
って本発明の実施形態を説明する。なお、不活性ガスの
高速気流を用いて合金の微粉砕を実行するジェットミル
粉砕装置を使用する場合、ジェットミル粉砕装置の後段
に気流（遠心力）分級機を接続すれば、気流によって運
ばれてきた微粉砕粉からＲリッチな超微粉（粒径１μｍ
以下）を効率的に除去することが可能である。故に、以
下の実施形態では、ジェットミル粉砕装置を用いて微粉
砕工程を行う例を説明する。
粉は、前述のように急冷合金（例えばストリップキャス
ト合金）を粉砕する場合に生成されやすく、また、粗粉
砕を水素粉砕法によって行う場合にも生成されやすい。
したがって、以下の説明では、水素粉砕法によって急冷
合金を粗く粉砕した後、微粉砕工程を行う場合を例にと
って本発明の実施形態を説明する。なお、不活性ガスの
高速気流を用いて合金の微粉砕を実行するジェットミル
粉砕装置を使用する場合、ジェットミル粉砕装置の後段
に気流（遠心力）分級機を接続すれば、気流によって運
ばれてきた微粉砕粉からＲリッチな超微粉（粒径１μｍ
以下）を効率的に除去することが可能である。故に、以
下の実施形態では、ジェットミル粉砕装置を用いて微粉
砕工程を行う例を説明する。
【００３２】以下、図面を参照しながら、本発明の実施
形態を説明する。
形態を説明する。
【００３３】［原料合金］まず、公知のストリップキャ
スト法で所望の組成を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石用合金
の原料合金を用意し、所定の容器に保管しておく。具体
的には、まず、Ｎｄ：３０．８ｗｔ％（原子％）、Ｐ
ｒ：３．８ｗｔ％、Ｄｙ：０．８ｗｔ％、Ｂ：１．０ｗ
ｔ％、Ｃｏ：０．９ｗｔ％、Ａｌ：０．２３ｗｔ％、Ｃ
ｕ：０．１０ｗｔ％、残部Ｆｅおよび不可避不純物から
なる組成の合金を高周波溶解によって溶融し、合金溶湯
を形成する。この合金溶湯を１３５０℃に保持した後、
単ロール法によって、合金溶湯を急冷し、厚さ約０．３
ｍｍのフレーク状合金鋳塊を得た。このときの急冷条件
は、ロール周速度約１ｍ／秒、冷却速度５００℃／秒、
過冷却２００℃とした。こうして作製した急冷合金鋳片
を、次の水素粉砕前に、１〜１０ｍｍの大きさのフレー
ク状に粉砕する。なお、ストリップキャスト法による原
料合金の製造方法は、例えば、米国特許第５，３８３，
９７８号明細書に開示されている。
スト法で所望の組成を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石用合金
の原料合金を用意し、所定の容器に保管しておく。具体
的には、まず、Ｎｄ：３０．８ｗｔ％（原子％）、Ｐ
ｒ：３．８ｗｔ％、Ｄｙ：０．８ｗｔ％、Ｂ：１．０ｗ
ｔ％、Ｃｏ：０．９ｗｔ％、Ａｌ：０．２３ｗｔ％、Ｃ
ｕ：０．１０ｗｔ％、残部Ｆｅおよび不可避不純物から
なる組成の合金を高周波溶解によって溶融し、合金溶湯
を形成する。この合金溶湯を１３５０℃に保持した後、
単ロール法によって、合金溶湯を急冷し、厚さ約０．３
ｍｍのフレーク状合金鋳塊を得た。このときの急冷条件
は、ロール周速度約１ｍ／秒、冷却速度５００℃／秒、
過冷却２００℃とした。こうして作製した急冷合金鋳片
を、次の水素粉砕前に、１〜１０ｍｍの大きさのフレー
ク状に粉砕する。なお、ストリップキャスト法による原
料合金の製造方法は、例えば、米国特許第５，３８３，
９７８号明細書に開示されている。
【００３４】［第１粉砕工程］フレーク状に粗く粉砕さ
れた原料合金鋳片を複数の原料パック（ステンレス鋼）
に充填し、ラックに搭載する。この後、原料パックが搭
載されたラックを水素炉の内部へ挿入する。次に、水素
炉の蓋体を閉じ、水素粉砕工程（第１粉砕工程）を開始
する。水素粉砕処理は、例えば図１に示す温度プロファ
イルに従って実行する。図１の例では、まず真空引き過
程Ｉを０．５時間実行した後、水素吸蔵過程IIを２．５
時間実行する。水素吸蔵過程IIでは、炉内に水素ガスを
供給し、炉内を水素雰囲気にする。そのときの水素圧力
は、２００〜４００ｋＰａ程度が好ましい。
れた原料合金鋳片を複数の原料パック（ステンレス鋼）
に充填し、ラックに搭載する。この後、原料パックが搭
載されたラックを水素炉の内部へ挿入する。次に、水素
炉の蓋体を閉じ、水素粉砕工程（第１粉砕工程）を開始
する。水素粉砕処理は、例えば図１に示す温度プロファ
イルに従って実行する。図１の例では、まず真空引き過
程Ｉを０．５時間実行した後、水素吸蔵過程IIを２．５
時間実行する。水素吸蔵過程IIでは、炉内に水素ガスを
供給し、炉内を水素雰囲気にする。そのときの水素圧力
は、２００〜４００ｋＰａ程度が好ましい。
【００３５】続いて、０〜３Ｐａ程度の減圧下で脱水素
過程IIIを５．０時間実行した後、アルゴンガスを炉内
に供給しつつ、原料合金の冷却過程IVを５．０時間実行
する。
過程IIIを５．０時間実行した後、アルゴンガスを炉内
に供給しつつ、原料合金の冷却過程IVを５．０時間実行
する。
【００３６】冷却過程IVにおいて炉内の雰囲気温度が比
較的に高い段階（例えば、１００℃を超えるとき）で
は、常温の不活性ガスを水素炉の内部に供給し、冷却す
る。その後、原料合金温度が比較的低いレベルに低下し
た段階（例えば、１００℃以下のとき）で、常温よりも
低い温度（例えば室温マイナス１０℃程度）に冷却した
不活性ガスを水素炉１０内部に供給することが冷却効率
の観点から好ましい。アルゴンガスの供給量は、１０〜
１００Ｎｍ3／ｍｉｎ程度にすればよい。
較的に高い段階（例えば、１００℃を超えるとき）で
は、常温の不活性ガスを水素炉の内部に供給し、冷却す
る。その後、原料合金温度が比較的低いレベルに低下し
た段階（例えば、１００℃以下のとき）で、常温よりも
低い温度（例えば室温マイナス１０℃程度）に冷却した
不活性ガスを水素炉１０内部に供給することが冷却効率
の観点から好ましい。アルゴンガスの供給量は、１０〜
１００Ｎｍ3／ｍｉｎ程度にすればよい。
【００３７】原料合金の温度が２０〜２５℃程度にまで
低下したら、ほぼ常温（室温よりも低いが、室温との差
が５℃以下の範囲の温度）の不活性ガスを水素炉内部に
送風し、原料の温度が常温レベルに達するのを待つこと
が好ましい。こうすることによって、水素炉の蓋体を開
放した際に、炉内部で結露が生じる事態を避けることが
できる。結露によって炉内部に水分が存在していると、
真空引き工程でその水分が凍結・気化するため、真空度
を上昇させにくくなり、真空引き過程Iに要する時間が
長くなってしまうので好ましくない。
低下したら、ほぼ常温（室温よりも低いが、室温との差
が５℃以下の範囲の温度）の不活性ガスを水素炉内部に
送風し、原料の温度が常温レベルに達するのを待つこと
が好ましい。こうすることによって、水素炉の蓋体を開
放した際に、炉内部で結露が生じる事態を避けることが
できる。結露によって炉内部に水分が存在していると、
真空引き工程でその水分が凍結・気化するため、真空度
を上昇させにくくなり、真空引き過程Iに要する時間が
長くなってしまうので好ましくない。
【００３８】水素粉砕後の粗粉砕合金粉末を水素炉から
取り出す際、粗粉砕粉が大気と接触しないように、不活
性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。
そうすれば、粗粉砕粉が酸化・発熱することが防止さ
れ、磁石の磁気特性が向上するからである。次に、粗粉
砕された原料合金は複数の原料パックに充填され、ラッ
クに搭載される。
取り出す際、粗粉砕粉が大気と接触しないように、不活
性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。
そうすれば、粗粉砕粉が酸化・発熱することが防止さ
れ、磁石の磁気特性が向上するからである。次に、粗粉
砕された原料合金は複数の原料パックに充填され、ラッ
クに搭載される。
【００３９】水素粉砕によって、希土類合金は０．１ｍ
ｍ〜数ｍｍ程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は５
００μｍ以下となる。水素粉砕後、脆化した原料合金を
ロータリクーラ等の冷却装置によって、より細かく解砕
するともに冷却することが好ましい。比較的高い温度状
態のまま原料を取り出す場合は、ロータリクーラ等によ
る冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。
ｍ〜数ｍｍ程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は５
００μｍ以下となる。水素粉砕後、脆化した原料合金を
ロータリクーラ等の冷却装置によって、より細かく解砕
するともに冷却することが好ましい。比較的高い温度状
態のまま原料を取り出す場合は、ロータリクーラ等によ
る冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。
【００４０】［第２粉砕工程］次に、第１粉砕工程で作
製された粗粉砕粉に対してジェットミル粉砕装置を用い
て微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミ
ル粉砕装置に微粉除去に適したサイクロン分級機が接続
されている。
製された粗粉砕粉に対してジェットミル粉砕装置を用い
て微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミ
ル粉砕装置に微粉除去に適したサイクロン分級機が接続
されている。
【００４１】以下、図２を参照しながら、ジェットミル
粉砕装置を用いて行う微粉砕工程（第２粉砕工程）を詳
細に説明する。
粉砕装置を用いて行う微粉砕工程（第２粉砕工程）を詳
細に説明する。
【００４２】図示されるジェットミル粉砕装置１０は、
第１粉砕工程で粗く粉砕された希土類合金（被粉砕物）
を供給する原料投入機１２と、原料投入機１２から投入
された被粉砕物を粉砕する粉砕機１４と、粉砕機１４で
被粉砕物を粉砕して得られた粉体を分級するサイクロン
分級機１６と、サイクロン分級機１６によって分級され
た所定の粒度分布を有する粉末を集める回収タンク１８
とを備えている。
第１粉砕工程で粗く粉砕された希土類合金（被粉砕物）
を供給する原料投入機１２と、原料投入機１２から投入
された被粉砕物を粉砕する粉砕機１４と、粉砕機１４で
被粉砕物を粉砕して得られた粉体を分級するサイクロン
分級機１６と、サイクロン分級機１６によって分級され
た所定の粒度分布を有する粉末を集める回収タンク１８
とを備えている。
【００４３】原料投入機１２は、被粉砕物を収容する原
料タンク２０と、原料タンク２０からの被粉砕物の供給
量をコントロールするモータ２２と、モータ２２に接続
されたスパイラル状の供給機（スクリューフィーダ）２
４とを有している。
料タンク２０と、原料タンク２０からの被粉砕物の供給
量をコントロールするモータ２２と、モータ２２に接続
されたスパイラル状の供給機（スクリューフィーダ）２
４とを有している。
【００４４】粉砕機１４は、縦長の略円筒状の粉砕機本
体２６を有しており、粉砕機本体２６の下部には、不活
性ガス（例えば窒素）を高速で噴出させるノズルを取り
付けるための複数のノズル口２８が設けられている。粉
砕機本体２６の側部には、粉砕機本体２６内に被粉砕物
を投入するための原料投入パイプ３０が接続されてい
る。
体２６を有しており、粉砕機本体２６の下部には、不活
性ガス（例えば窒素）を高速で噴出させるノズルを取り
付けるための複数のノズル口２８が設けられている。粉
砕機本体２６の側部には、粉砕機本体２６内に被粉砕物
を投入するための原料投入パイプ３０が接続されてい
る。
【００４５】原料投入パイプ３０には、供給する被粉砕
物を一旦保持し粉砕機１４内部の圧力を閉じ込めるため
のバルブ３２が設けられており、バルブ３２は、一対の
上バルブ３２ａと下バルブ３２ｂとを有している。供給
機２４と原料投入パイプ３０とはフレキシブルパイプ３
４によって連結されている。
物を一旦保持し粉砕機１４内部の圧力を閉じ込めるため
のバルブ３２が設けられており、バルブ３２は、一対の
上バルブ３２ａと下バルブ３２ｂとを有している。供給
機２４と原料投入パイプ３０とはフレキシブルパイプ３
４によって連結されている。
【００４６】粉砕機１４は、粉砕機本体２６の内部上方
に設けられた分級ロータ３６と、粉砕機本体２６の外部
上方に設けられモータ３８と、粉砕機本体２６の上方に
設けられた接続パイプ４０とを有している。モータ３８
は分級ロータ３６を駆動し、接続パイプ４０は分級ロー
タ３６で分級された粉体を粉砕機１４の外部に排出す
る。
に設けられた分級ロータ３６と、粉砕機本体２６の外部
上方に設けられモータ３８と、粉砕機本体２６の上方に
設けられた接続パイプ４０とを有している。モータ３８
は分級ロータ３６を駆動し、接続パイプ４０は分級ロー
タ３６で分級された粉体を粉砕機１４の外部に排出す
る。
【００４７】粉砕機１４は、支持部となる複数の脚部４
２を備えている。粉砕機１４の外周近傍には基台４４が
配設され、粉砕機１４は、脚部４２によって基台４４上
に載置される。本実施形態では、粉砕機１４の脚部４２
と基台４４との間には、ロードセルなどの重量検出器４
６が設けられる。この重量検出器４６からの出力に基づ
いて、制御部４８はモータ２２の回転数を制御し、それ
によって被粉砕物の投入量をコントロールすることがで
きる。
２を備えている。粉砕機１４の外周近傍には基台４４が
配設され、粉砕機１４は、脚部４２によって基台４４上
に載置される。本実施形態では、粉砕機１４の脚部４２
と基台４４との間には、ロードセルなどの重量検出器４
６が設けられる。この重量検出器４６からの出力に基づ
いて、制御部４８はモータ２２の回転数を制御し、それ
によって被粉砕物の投入量をコントロールすることがで
きる。
【００４８】サイクロン分級機１６は、分級機本体６４
を有し、分級機本体６４の内部には、排気パイプ６６が
上方から挿入されている。分級機本体６４の側部には、
分級ロータ３６で分級された粉体を導入する導入口６８
が設けられ、導入口６８はフレキシブルパイプ７０によ
って接続パイプ４０と接続されている。分級機本体６４
の下部には取出口７２が設けられ、この取出口７２に所
望の微粉砕粉末の回収タンク１８が接続されている。
を有し、分級機本体６４の内部には、排気パイプ６６が
上方から挿入されている。分級機本体６４の側部には、
分級ロータ３６で分級された粉体を導入する導入口６８
が設けられ、導入口６８はフレキシブルパイプ７０によ
って接続パイプ４０と接続されている。分級機本体６４
の下部には取出口７２が設けられ、この取出口７２に所
望の微粉砕粉末の回収タンク１８が接続されている。
【００４９】フレキシブルパイプ３４および７０は、樹
脂もしくはゴム等によって構成されたもの、または剛性
の高い材料を蛇腹状もしくはコイル状に構成することに
よって柔軟性を持つように構成されたものであることが
好ましい。このような柔軟性のあるパイプ３４および７
０を用いると、原料タンク２０、供給機２４、分級機本
体６４、および回収タンク１８の重量変化が粉砕機１４
の脚部４２には伝達されない。そのため、脚部４２に設
けた重量検出器４６によって重量を検出すれば、粉砕機
１４内に滞留した被粉砕物の重量やその変化量を正確に
検知でき、粉砕機１４内に供給する被粉砕物の量を正確
に制御することができる。
脂もしくはゴム等によって構成されたもの、または剛性
の高い材料を蛇腹状もしくはコイル状に構成することに
よって柔軟性を持つように構成されたものであることが
好ましい。このような柔軟性のあるパイプ３４および７
０を用いると、原料タンク２０、供給機２４、分級機本
体６４、および回収タンク１８の重量変化が粉砕機１４
の脚部４２には伝達されない。そのため、脚部４２に設
けた重量検出器４６によって重量を検出すれば、粉砕機
１４内に滞留した被粉砕物の重量やその変化量を正確に
検知でき、粉砕機１４内に供給する被粉砕物の量を正確
に制御することができる。
【００５０】次に、上記のジェットミル粉砕装置１０に
よる粉砕方法を説明する。
よる粉砕方法を説明する。
【００５１】まず、被粉砕物を原料タンク２０に投入す
る。原料タンク２０内の被粉砕物は、供給機２４によっ
て粉砕機１４へ供給される。このとき、モータ２２の回
転数を制御することによって被粉砕物の供給量を調節す
ることができる。供給機２４から供給される被粉砕物
は、バルブ３２において一旦堰き止められる。ここで一
対の上バルブ３２ａ、下バルブ３２ｂは、交互に開閉動
作を行っている。すなわち、上バルブ３２ａが開のと
き、下バルブ３２ｂは閉状態となり、上バルブ３２ａが
閉状態のとき、下バルブ３２ｂは開状態となる。このよ
うに一対のバルブ３２ａ、３２ｂを交互に開閉すること
によって、粉砕機１４内の圧力が原料投入機１２側に漏
れないようにすることができる。その結果、被粉砕物
は、上バルブ３２ａが開状態となったときに一対の上バ
ルブ３２ａと下バルブ３２ｂとの間に供給される。そし
て、次に下バルブ３２ｂが開状態となったときに、原料
投入パイプ３０に導かれ、粉砕機１４内に導入されるこ
とになる。バルブ３２は制御回路４８とは別のシーケン
ス回路（図示せず）によって高速に駆動され、被粉砕物
が粉砕機１４内に連続的に供給される。
る。原料タンク２０内の被粉砕物は、供給機２４によっ
て粉砕機１４へ供給される。このとき、モータ２２の回
転数を制御することによって被粉砕物の供給量を調節す
ることができる。供給機２４から供給される被粉砕物
は、バルブ３２において一旦堰き止められる。ここで一
対の上バルブ３２ａ、下バルブ３２ｂは、交互に開閉動
作を行っている。すなわち、上バルブ３２ａが開のと
き、下バルブ３２ｂは閉状態となり、上バルブ３２ａが
閉状態のとき、下バルブ３２ｂは開状態となる。このよ
うに一対のバルブ３２ａ、３２ｂを交互に開閉すること
によって、粉砕機１４内の圧力が原料投入機１２側に漏
れないようにすることができる。その結果、被粉砕物
は、上バルブ３２ａが開状態となったときに一対の上バ
ルブ３２ａと下バルブ３２ｂとの間に供給される。そし
て、次に下バルブ３２ｂが開状態となったときに、原料
投入パイプ３０に導かれ、粉砕機１４内に導入されるこ
とになる。バルブ３２は制御回路４８とは別のシーケン
ス回路（図示せず）によって高速に駆動され、被粉砕物
が粉砕機１４内に連続的に供給される。
【００５２】粉砕機１４内に導入された被粉砕物は、ノ
ズル口２８からの不活性ガスの高速噴射によって粉砕機
１４内に巻き上げられ、装置内で高速気流とともに旋回
する。そして、被粉砕物同士の相互衝突によって細かく
粉砕される。
ズル口２８からの不活性ガスの高速噴射によって粉砕機
１４内に巻き上げられ、装置内で高速気流とともに旋回
する。そして、被粉砕物同士の相互衝突によって細かく
粉砕される。
【００５３】このようにして微粉砕された粉末粒子は上
昇気流に乗って分級ロータ３６に導かれ、分級ロータ３
６で分級され、粗い粉体は再度粉砕されることになる。
一方、所定粒径以下に粉砕された粉体は、接続パイプ４
０、フレキシブルパイプ７０を経由して導入口６８から
サイクロン分級機１６の分級機本体６４内に導入され
る。分級機本体１６内では、所定粒径以上の相対的な大
きな粉末粒子が下部に設置された回収タンク１８に堆積
されるが、超微粉は不活性ガス気流とともに排気パイプ
６６から外部に排出される。本実施形態では、排気パイ
プ６６を通じて超微粉を除去し、それによって回収タン
ク１８で捕集する粉末に占める超微粉（粒径：１．０μ
ｍ以下）の個数比率を１０％以下に調節する。このよう
にしてＲリッチな超微粉が取り除かれると、焼結磁石中
の希土類元素Ｒが酸素との結合に消費される量を少なく
し、磁石特性を向上させることができる。
昇気流に乗って分級ロータ３６に導かれ、分級ロータ３
６で分級され、粗い粉体は再度粉砕されることになる。
一方、所定粒径以下に粉砕された粉体は、接続パイプ４
０、フレキシブルパイプ７０を経由して導入口６８から
サイクロン分級機１６の分級機本体６４内に導入され
る。分級機本体１６内では、所定粒径以上の相対的な大
きな粉末粒子が下部に設置された回収タンク１８に堆積
されるが、超微粉は不活性ガス気流とともに排気パイプ
６６から外部に排出される。本実施形態では、排気パイ
プ６６を通じて超微粉を除去し、それによって回収タン
ク１８で捕集する粉末に占める超微粉（粒径：１．０μ
ｍ以下）の個数比率を１０％以下に調節する。このよう
にしてＲリッチな超微粉が取り除かれると、焼結磁石中
の希土類元素Ｒが酸素との結合に消費される量を少なく
し、磁石特性を向上させることができる。
【００５４】上述のように本実施形態では、ジェットミ
ル粉砕装置（粉砕機１４）の後段に接続する分級機とし
てブローアップ付きのサイクロン分級機１６を用いてい
る。このようなサイクロン分級機１６によれば、所定粒
径以下の超微粉は回収タンク１８に捕集されることなく
反転上昇し、パイプ６６から装置外へ排出される。
ル粉砕装置（粉砕機１４）の後段に接続する分級機とし
てブローアップ付きのサイクロン分級機１６を用いてい
る。このようなサイクロン分級機１６によれば、所定粒
径以下の超微粉は回収タンク１８に捕集されることなく
反転上昇し、パイプ６６から装置外へ排出される。
【００５５】パイプ６６から装置外へ取り除く微粉の粒
径は、例えば工業調査会の「粉体技術ポケットブック」
の第９２頁から第９６頁に記載されているようなサイク
ロンの各部パラメータを適切に規定し、不活性ガス流の
圧力を調整することによって制御することができる。
径は、例えば工業調査会の「粉体技術ポケットブック」
の第９２頁から第９６頁に記載されているようなサイク
ロンの各部パラメータを適切に規定し、不活性ガス流の
圧力を調整することによって制御することができる。
【００５６】図３は、上記第２粉砕工程を経て得られた
粉末の粒度分布の一例を示している。本実施形態によれ
ば、平均粒径が例えば約４．０μｍ程度であり、しか
も、粒径１．０μｍ以下の超微粉の個数が粉末全体の個
数の１０％以下である合金粉末を得ることができる。な
お、焼結磁石の製造に用いる微粉砕粉の好ましい平均粒
径範囲は２μｍ以上１０μｍ以下である。なお、図３の
例では、用いた原料合金（ストリップキャスト合金）の
金属組織が微細であるため、従来のインゴット合金粉末
に比較して非常にシャープな粒度分布が得られた。
粉末の粒度分布の一例を示している。本実施形態によれ
ば、平均粒径が例えば約４．０μｍ程度であり、しか
も、粒径１．０μｍ以下の超微粉の個数が粉末全体の個
数の１０％以下である合金粉末を得ることができる。な
お、焼結磁石の製造に用いる微粉砕粉の好ましい平均粒
径範囲は２μｍ以上１０μｍ以下である。なお、図３の
例では、用いた原料合金（ストリップキャスト合金）の
金属組織が微細であるため、従来のインゴット合金粉末
に比較して非常にシャープな粒度分布が得られた。
【００５７】粉砕工程における酸化をできる限り抑制す
るためには、微粉砕を行う際に用いる高速気流ガス（不
活性ガス）中の酸素量を１０,０００ｐｐｍ程度に低く
抑えることが好ましい。高速気流ガス中の酸素濃度を制
御する微粉砕方法は、特公平６−６７２８号公報に記載
されている。
るためには、微粉砕を行う際に用いる高速気流ガス（不
活性ガス）中の酸素量を１０,０００ｐｐｍ程度に低く
抑えることが好ましい。高速気流ガス中の酸素濃度を制
御する微粉砕方法は、特公平６−６７２８号公報に記載
されている。
【００５８】上述のように微粉砕時における雰囲気中に
含まれる酸素の濃度を制御することによって、微粉砕後
における合金粉末の酸素含有量（重量）を６,０００ｐ
ｐｍ以下に調整することが好ましい。希土類合金粉末中
の酸素量が６,０００ｐｐｍを超えて多くなりすぎる
と、焼結磁石中において非磁性酸化物の占める割合が増
加し、最終的な焼結磁石の磁気特性が劣化してしまうか
らである。
含まれる酸素の濃度を制御することによって、微粉砕後
における合金粉末の酸素含有量（重量）を６,０００ｐ
ｐｍ以下に調整することが好ましい。希土類合金粉末中
の酸素量が６,０００ｐｐｍを超えて多くなりすぎる
と、焼結磁石中において非磁性酸化物の占める割合が増
加し、最終的な焼結磁石の磁気特性が劣化してしまうか
らである。
【００５９】なお、本実施形態では、Ｒリッチな超微粉
を適切に除去しているため、微粉砕時の不活性ガス雰囲
気中における酸素濃度を調節することによって、粉末の
酸素濃度を６,０００ｐｐｍ以下に制御することが可能
であるが、もしもＲリッチ超微粉の除去を実行せずに、
超微粉の個数比率が全体の１０％を超えてしまうと、如
何に不活性ガス雰囲気中の酸素濃度を低減しても最終的
に得られる粉末中の酸素濃度は６,０００ｐｐｍを超え
てしまうことになる。
を適切に除去しているため、微粉砕時の不活性ガス雰囲
気中における酸素濃度を調節することによって、粉末の
酸素濃度を６,０００ｐｐｍ以下に制御することが可能
であるが、もしもＲリッチ超微粉の除去を実行せずに、
超微粉の個数比率が全体の１０％を超えてしまうと、如
何に不活性ガス雰囲気中の酸素濃度を低減しても最終的
に得られる粉末中の酸素濃度は６,０００ｐｐｍを超え
てしまうことになる。
【００６０】なお、本実施形態では図２に示す構成を備
えたジェットミル粉砕装置１０を用いて第２粉砕工程を
実行したが、本発明はこれに限定されず、他の構成を備
えたジェットミル粉砕装置、あるいはその他のタイプの
微粉砕装置を用いてもよい。また、超微粉を除去するた
めの分級機として、サイクロン分級機以外に、ファトン
ゲレン分級機やミクロセパレータなどの遠心分級機を用
いても良い。
えたジェットミル粉砕装置１０を用いて第２粉砕工程を
実行したが、本発明はこれに限定されず、他の構成を備
えたジェットミル粉砕装置、あるいはその他のタイプの
微粉砕装置を用いてもよい。また、超微粉を除去するた
めの分級機として、サイクロン分級機以外に、ファトン
ゲレン分級機やミクロセパレータなどの遠心分級機を用
いても良い。
【００６１】［潤滑剤の添加］本実施形態では、上記方
法で作製された微粉砕粉に対し、ロッキングミキサー内
で潤滑剤を例えば０．３ｗｔ％添加・混合し、潤滑剤で
合金粉末粒子の表面を被覆する。潤滑剤としては、脂肪
酸エステルを石油系溶剤で希釈したものを用いることが
できる。本実施例では、脂肪酸エステルとしてカプロン
酸メチルを用い、石油系溶剤としてはイソパラフィンを
用いる。カプロン酸メチルとイソパラフィンの重量比
は、例えば１：９とする。このような液体潤滑剤は、粉
末粒子の表面を被覆し、粒子の酸化防止効果を発揮する
とともに、プレス時の配向性および粉末成形性を向上さ
せる機能（成形体の密度が均一となり、ワレ・ヒビなど
の欠陥を無くすこと）を発揮する。
法で作製された微粉砕粉に対し、ロッキングミキサー内
で潤滑剤を例えば０．３ｗｔ％添加・混合し、潤滑剤で
合金粉末粒子の表面を被覆する。潤滑剤としては、脂肪
酸エステルを石油系溶剤で希釈したものを用いることが
できる。本実施例では、脂肪酸エステルとしてカプロン
酸メチルを用い、石油系溶剤としてはイソパラフィンを
用いる。カプロン酸メチルとイソパラフィンの重量比
は、例えば１：９とする。このような液体潤滑剤は、粉
末粒子の表面を被覆し、粒子の酸化防止効果を発揮する
とともに、プレス時の配向性および粉末成形性を向上さ
せる機能（成形体の密度が均一となり、ワレ・ヒビなど
の欠陥を無くすこと）を発揮する。
【００６２】なお、潤滑剤の種類は上記のものに限定さ
れるわけではない。脂肪酸エステルとしては、カプロン
酸メチル以外に、例えば、カプリル酸メチル、ラウリル
酸メチル、ラウリン酸メチルなどを用いても良い。溶剤
としては、イソパラフィンに代表される石油系溶剤やナ
フテン系溶剤等を用いることができる。潤滑剤添加のタ
イミングは任意であり、例えばジェットミル粉砕装置に
よる微粉砕前、微粉砕中、微粉砕後のいずれであっても
良い。液体潤滑剤に代えて、あるいは液体潤滑剤ととも
に、ステアリン酸亜鉛などの固体（乾式）潤滑剤を用い
ても良い。
れるわけではない。脂肪酸エステルとしては、カプロン
酸メチル以外に、例えば、カプリル酸メチル、ラウリル
酸メチル、ラウリン酸メチルなどを用いても良い。溶剤
としては、イソパラフィンに代表される石油系溶剤やナ
フテン系溶剤等を用いることができる。潤滑剤添加のタ
イミングは任意であり、例えばジェットミル粉砕装置に
よる微粉砕前、微粉砕中、微粉砕後のいずれであっても
良い。液体潤滑剤に代えて、あるいは液体潤滑剤ととも
に、ステアリン酸亜鉛などの固体（乾式）潤滑剤を用い
ても良い。
【００６３】［プレス成形］公知のプレス装置を用い、
上述の方法で作製した磁性粉末を配向磁界中で成形す
る。プレス成形が終了した後、粉末成形体は下パンチに
よって押し上げられ、プレス装置の外部へ取り出され
る。
上述の方法で作製した磁性粉末を配向磁界中で成形す
る。プレス成形が終了した後、粉末成形体は下パンチに
よって押し上げられ、プレス装置の外部へ取り出され
る。
【００６４】次に、成形体は、例えばモリブデン材料か
ら形成された焼結用台板に載せられ、台板とともに焼結
ケースへ搭載される。焼結体を搭載した焼結ケースは焼
結炉内に移送され、その炉内で公知の焼結処理を受け
る。成形体は焼結プロセスを経て、焼結体に変化する。
その後、必要に応じて時効熱処理や焼結体の表面に対す
る研磨加工や保護膜堆積処理を実施する。
ら形成された焼結用台板に載せられ、台板とともに焼結
ケースへ搭載される。焼結体を搭載した焼結ケースは焼
結炉内に移送され、その炉内で公知の焼結処理を受け
る。成形体は焼結プロセスを経て、焼結体に変化する。
その後、必要に応じて時効熱処理や焼結体の表面に対す
る研磨加工や保護膜堆積処理を実施する。
【００６５】本実施形態の場合、成形する粉末中に酸化
しやすいＲリッチ超微粉が少ないため、酸化による発熱
・発火がプレス成形直後においても生じにくくなってい
る。Ｒリッチな超微粉を取り除くことによって、磁気特
性の向上だけではなく、安全性の向上も実現することが
できる。
しやすいＲリッチ超微粉が少ないため、酸化による発熱
・発火がプレス成形直後においても生じにくくなってい
る。Ｒリッチな超微粉を取り除くことによって、磁気特
性の向上だけではなく、安全性の向上も実現することが
できる。
【００６６】［実施例と比較例］本実施例では、前述の
サイクロン分級機に接続されたジェットミル粉砕装置を
用いて微粉砕工程（第２粉砕工程）を行う際に、サイク
ロン分級機内の粉砕ガスの圧力を調節することによっ
て、回収粉末に含まれる超微粉の量を変化させた。
サイクロン分級機に接続されたジェットミル粉砕装置を
用いて微粉砕工程（第２粉砕工程）を行う際に、サイク
ロン分級機内の粉砕ガスの圧力を調節することによっ
て、回収粉末に含まれる超微粉の量を変化させた。
【００６７】試料Ｎｏ．１〜１０について、粒径が１μ
ｍ以下の超微粉が粉末全体に示す割合（個数比率）、磁
気特性、および酸素量を評価した。結果を表１に示す。
ｍ以下の超微粉が粉末全体に示す割合（個数比率）、磁
気特性、および酸素量を評価した。結果を表１に示す。
【００６８】
【表１】
【００６９】ここで、試料Ｎｏ．１〜６は本発明の実施
例であり、試料Ｎｏ．７〜８は比較例である。各試料の
作製条件は、以下の通りである。
例であり、試料Ｎｏ．７〜８は比較例である。各試料の
作製条件は、以下の通りである。
【００７０】まず、上記実施形態について説明した方法
で作製した粉末をブレスして１５ｍｍ×２０ｍｍ×１０
ｍｍのサイズを持つ成形体を作製した。ブレス圧力は９
８ＭＰａとした。プレスに際し、成形体の厚さが１５ｍ
ｍとなる方向に向いた配向磁界（１．０ＭＡ／ｍ）を印
加した。プレス後、アルゴン雰囲気中で成形体を焼結し
た。焼結温度は１，１００℃、焼結時間は２時間とし
た。時効処理後、焼結密度、焼結磁石の保磁力ｉＨｃ、
および残留磁束密度Ｂｒを測定した。なお、表１の酸素
量は、微粉砕後の合金粉末中の酸素量を測定して求めた
ものである。
で作製した粉末をブレスして１５ｍｍ×２０ｍｍ×１０
ｍｍのサイズを持つ成形体を作製した。ブレス圧力は９
８ＭＰａとした。プレスに際し、成形体の厚さが１５ｍ
ｍとなる方向に向いた配向磁界（１．０ＭＡ／ｍ）を印
加した。プレス後、アルゴン雰囲気中で成形体を焼結し
た。焼結温度は１，１００℃、焼結時間は２時間とし
た。時効処理後、焼結密度、焼結磁石の保磁力ｉＨｃ、
および残留磁束密度Ｂｒを測定した。なお、表１の酸素
量は、微粉砕後の合金粉末中の酸素量を測定して求めた
ものである。
【００７１】表１からわかるように、粒径が１μｍ以下
の超微粉の個数比率が増加するにつれて、酸素量が増加
し、焼結密度が低下する傾向が観察される。粒径が１μ
ｍ以下の超微粉の個数比率が１０．０％を超えて更に増
加してゆくと、含有酸素量は６,０００ｐｐｍを超え、
焼結密度は７．４ｇ／ｃｍ3を下回った。この場合、焼
結磁石の保磁力ｉＨｃおよび残留磁束密度Ｂｒも劣化し
ていた。
の超微粉の個数比率が増加するにつれて、酸素量が増加
し、焼結密度が低下する傾向が観察される。粒径が１μ
ｍ以下の超微粉の個数比率が１０．０％を超えて更に増
加してゆくと、含有酸素量は６,０００ｐｐｍを超え、
焼結密度は７．４ｇ／ｃｍ3を下回った。この場合、焼
結磁石の保磁力ｉＨｃおよび残留磁束密度Ｂｒも劣化し
ていた。
【００７２】一方、粒径が１μｍ以下の超微粉の個数比
率を１０．０％以下にすれば、保磁力ｉＨｃが９００ｋ
Ａ／ｍ以上、残留磁束密度Ｂｒが１．３５Ｔ以上の優れ
た磁気特性を得ることができた。特に、粒径が１μｍ以
下の超微粉の個数比率が５．０％以下の場合は、保磁力
ｉＨｃが９９０ｋＡ／ｍ以上、残留磁束密度Ｂｒが１．
４Ｔ以上のより優れた特性を実現することができた。更
に、粒径が１μｍ以下の超微粉の個数比率が３．０％以
下の場合、最も優れた磁気特性が達成された。
率を１０．０％以下にすれば、保磁力ｉＨｃが９００ｋ
Ａ／ｍ以上、残留磁束密度Ｂｒが１．３５Ｔ以上の優れ
た磁気特性を得ることができた。特に、粒径が１μｍ以
下の超微粉の個数比率が５．０％以下の場合は、保磁力
ｉＨｃが９９０ｋＡ／ｍ以上、残留磁束密度Ｂｒが１．
４Ｔ以上のより優れた特性を実現することができた。更
に、粒径が１μｍ以下の超微粉の個数比率が３．０％以
下の場合、最も優れた磁気特性が達成された。
【００７３】このように希土類合金粉末に占めるＲリッ
チ超微粉の存在割合を低減すれば、粉砕粉末中の酸素量
を低減することができ、焼結体の密度は充分に向上し
て、その結果、磁石特性を大きく向上させることができ
る。
チ超微粉の存在割合を低減すれば、粉砕粉末中の酸素量
を低減することができ、焼結体の密度は充分に向上し
て、その結果、磁石特性を大きく向上させることができ
る。
【００７４】本発明で用いる希土類合金の粉末粒子は強
磁性体であるため、磁力によって凝集し、２次粒子を形
成する傾向がある。このため、従来の粒度分布測定方法
を用いた場合、正確な測定結果が得られないおそれがあ
る。本実施例では、粒度分布の測定を、以下のようにし
て実行した。
磁性体であるため、磁力によって凝集し、２次粒子を形
成する傾向がある。このため、従来の粒度分布測定方法
を用いた場合、正確な測定結果が得られないおそれがあ
る。本実施例では、粒度分布の測定を、以下のようにし
て実行した。
【００７５】粉末試料をエチルアルコールとともにビー
カーに入れた後、超音波分散処理を行う。ビーカーの上
澄み液を除去した後、粉末試料を乳鉢内でバインダと混
練し、ペースト状試料を作製する。次に、傷や汚れの無
いスライドガラス上でペースト状試料を引きのばし、均
一な厚さの混練膜を持つ試料セルを用意する。その後、
混練膜中で粉末粒子の凝集が進行する前に速やかに試料
セルを粒度分布測定装置にセットする。用いる粒度分布
測定装置は、レーザ光源から放射されたレーザビームを
試料セルに照射し、高速でスキャンする。試料セルを透
過したレーザビームの強度変化を検知し、それに基づい
て試料セル内に分散している粒子の粒度分布を測定す
る。このような粒度分布測定は、例えばＧＡＬＡＩ社製
の粒度分布測定装置（品番ＧＡＬＡＩ ＣＩＳ−１）を
用いて行うことができる。この粒度分布測定装置は、高
速スキャンされるレーザビームが粒子によって遮れたと
きに透過光量の減少が生じることを利用し、レーザビー
ムが粒子を通過するのに要した時間から粒径を直接的に
求めることができる。
カーに入れた後、超音波分散処理を行う。ビーカーの上
澄み液を除去した後、粉末試料を乳鉢内でバインダと混
練し、ペースト状試料を作製する。次に、傷や汚れの無
いスライドガラス上でペースト状試料を引きのばし、均
一な厚さの混練膜を持つ試料セルを用意する。その後、
混練膜中で粉末粒子の凝集が進行する前に速やかに試料
セルを粒度分布測定装置にセットする。用いる粒度分布
測定装置は、レーザ光源から放射されたレーザビームを
試料セルに照射し、高速でスキャンする。試料セルを透
過したレーザビームの強度変化を検知し、それに基づい
て試料セル内に分散している粒子の粒度分布を測定す
る。このような粒度分布測定は、例えばＧＡＬＡＩ社製
の粒度分布測定装置（品番ＧＡＬＡＩ ＣＩＳ−１）を
用いて行うことができる。この粒度分布測定装置は、高
速スキャンされるレーザビームが粒子によって遮れたと
きに透過光量の減少が生じることを利用し、レーザビー
ムが粒子を通過するのに要した時間から粒径を直接的に
求めることができる。
【００７６】以上、ストリップキャスト法で作製した急
冷合金について本願発明を説明してきたが、本発明の適
用範囲はこれに限定されない。インゴット法によって作
製された合金を用いる場合でもＲリッチな超微粉が形成
されるため、本発明の効果が奏される。
冷合金について本願発明を説明してきたが、本発明の適
用範囲はこれに限定されない。インゴット法によって作
製された合金を用いる場合でもＲリッチな超微粉が形成
されるため、本発明の効果が奏される。
【００７７】
【発明の効果】本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合
金粉末によれば、酸化反応性に富んだ粉末成分の存在比
率が低減されるため、希土類元素Ｒの酸化に起因する磁
石特性の劣化を充分に防止し、それによって高性能希土
類磁石特性を大きく改善することができるとともに、磁
石製造工程中の安全性も向上させることが可能になる。
金粉末によれば、酸化反応性に富んだ粉末成分の存在比
率が低減されるため、希土類元素Ｒの酸化に起因する磁
石特性の劣化を充分に防止し、それによって高性能希土
類磁石特性を大きく改善することができるとともに、磁
石製造工程中の安全性も向上させることが可能になる。
【００７８】本発明は、Ｒリッチな超微粉が生成されや
すい急冷合金（例えばストリップキャスト合金）を使用
する場合や水素粉砕工程を実行する場合に特に顕著な効
果を奏することができる。
すい急冷合金（例えばストリップキャスト合金）を使用
する場合や水素粉砕工程を実行する場合に特に顕著な効
果を奏することができる。
【図１】本発明における粗粉砕工程で実行する水素粉砕
処理の温度プロファイルの一例を示すグラフである。
処理の温度プロファイルの一例を示すグラフである。
【図２】本発明における微粉砕工程を行うために好適に
用いられるジェットミル粉砕装置の構成を示す断面図で
ある。
用いられるジェットミル粉砕装置の構成を示す断面図で
ある。
【図３】本発明による希土類磁石用合金粉末の粒度分布
を示すグラフである。
を示すグラフである。
【符号の説明】 １０ ジェットミル粉砕装置 １２ 原料投入機 １４ 粉砕機 １６ サイクロン分級機 １８ 回収タンク ２０ 原料タンク ２２ モータ ２４ 供給機（スクリューフィーダ） ２６ 粉砕機本体 ２８ ノズル口 ３０ 原料投入パイプ ３２ バルブ ３２ａ 上バルブ ３２ｂ 下バルブ ３４ フレキシブルパイプ ３６ 分級ロータ ３８ モータ ４０ 接続パイプ ４２ 脚部 ４４ 基台 ４６ 重量検出器 ４８ 制御部 ６４ 分級機本体 ６６ 排気パイプ ６８ 導入口 ７０ フレキシブルパイプ ７２ 取出口
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｆ 1/08 Ｈ０１Ｆ 1/06 Ａ 41/02 1/04 Ｈ (56)参考文献 特開 平４−114409（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−116404（ＪＰ，Ａ) 特開2000−219943（ＪＰ，Ａ) 特開2000−219942（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01F 1/032 - 1/08 H01F 41/02
Claims (12)
- 【請求項１】 希土類磁石用原料合金の粗粉砕を行う第
１粉砕工程と、前記原料合金の微粉砕を行う第２粉砕工
程とを含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造
方法であって、 前記第１粉砕工程は水素粉砕法を用いて前記原料合金を
粉砕する工程を含み、 前記第２粉砕工程は粒径が１．０μｍ以下の微粉の少な
くとも一部を除去し、それによって粒径が１．０μｍ以
下の微粉の個数を粉末全体の粒子個数の１０％以下に調
節する工程を含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末
の製造方法。 - 【請求項２】 粒径が１．０μｍ以下の前記微粉中に含
まれる希土類元素の平均濃度が前記粉末全体に含まれる
希土類元素の平均濃度よりも高いことを特徴とする請求
項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製
造方法。 - 【請求項３】 急冷法によって作製した希土類磁石用原
料合金の粗粉砕を行う第１粉砕工程と、前記原料合金の
微粉砕を行う第２粉砕工程とを含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土
類磁石用合金粉末の製造方法であって、 前記第２粉砕工程は、希土類元素の濃度が粉末全体に含
まれる希土類元素の平均濃度よりも高い粉末の少なくと
も一部を除去し、それによって、希土類元素と結合する
形態で粉末に含まれる酸素の平均濃度を低減させる工程
を含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方
法。 - 【請求項４】 前記第２粉砕工程では、不活性ガスの高
速気流を用いて前記合金の微粉砕を実行する請求項１か
ら３の何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金
粉末の製造方法。 - 【請求項５】 前記合金の微粉砕はジェットミル粉砕装
置を用いて実行する請求項４に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希
土類磁石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項６】 前記ジェットミル粉砕装置の後段に分級
機を接続し、前記ジェットミル粉砕装置から出た粉末を
分級する請求項５に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末の製造方法。 - 【請求項７】 前記希土類磁石用原料合金は、原料合金
溶湯を１０2℃／秒以上１０4℃／秒以下の冷却速度で冷
却されたものであることを特徴とする請求項１から６の
何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の
製造方法。 - 【請求項８】 前記原料合金溶湯の冷却はストリップキ
ャスト法によって行うことを特徴とする請求項１から７
の何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末
の製造方法。 - 【請求項９】 前記第１粉砕工程によって得られた粉末
の平均粒径が５００μｍ以下であることを特徴とする請
求項１から８の何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁
石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項１０】 前記第２粉砕工程によって得られた粉
末の平均粒径が２μｍ以上１０μｍ以下の範囲内にある
ことを特徴とする請求項１から９の何れかに記載のＲ−
Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項１１】 前記第２粉砕工程によって得られた粉
末に対して、潤滑剤を添加する工程を更に含む請求項１
から１０の何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用
合金粉末の製造方法。 - 【請求項１２】 請求項１から１１の何れかに記載のＲ
−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末の製造方法によって
作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末を用意
する工程と、 前記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用合金粉末を成形し、永
久磁石を作製する工程とを含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁
石の製造方法。
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| DE60100154T DE60100154T2 (de) | 2000-05-09 | 2001-05-03 | Seltenerd-Magnet und Herstellungsverfahren |
| EP02026929A EP1291884A3 (en) | 2000-05-09 | 2001-05-03 | Rare earth magnets and method for manufacturing the same |
| TW090111000A TW503406B (en) | 2000-05-09 | 2001-05-08 | Rare earth magnet and method for manufacturing the same |
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| CNB011161035A CN1272809C (zh) | 2000-05-09 | 2001-05-09 | R－Fe－B系稀土磁铁用合金粉末及制法、稀土磁铁及制法 |
| US10/190,733 US6537385B2 (en) | 2000-05-09 | 2002-07-09 | Rare earth magnet and method for manufacturing the same |
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| JP2000-136277 | 2000-05-09 | ||
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