JPH023203A

JPH023203A - 永久磁石およびその製造方法

Info

Publication number: JPH023203A
Application number: JP63151902A
Authority: JP
Inventors: Toshiaki Yamagami; 利昭山上; Koji Akioka; 宏治秋岡; Osamu Kobayashi; 理小林; Tatsuya Shimoda; 達也下田; Nobuyasu Kawai; 河合　伸泰
Original assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Current assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Priority date: 1988-06-20
Filing date: 1988-06-20
Publication date: 1990-01-08

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明はＲ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少な
くとも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはＩＩ　ｂ族を含む遷
移金属元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但し、Ｘ
はＩＩＩ　ｂ族元素のうち少なくとも１種）を基本成分
とする永久磁石とその製造法に関するものである。

［従来の技術］永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピュ
ーターの周辺末端機器まで幅広い分野で使用されている
重要な電気、電子材料の一つである。

最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しないで
磁界を発生させるための材料であり、高透磁率材料とは
逆に保磁力が大きく、また、残留磁束密度も高いものが
適している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、Ｂａフェライト磁石及び希土類−遷移
金属系磁石である。

特に、希土類−遷移金属系磁石であるＲ−Ｃｏ系永久磁
石や、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は高い磁気性能が得られ
るので従来から多くの研究開発が行なわれている。

従来、これらＲ−Ｔ　Ｍ−Ｂ系永久磁石の製造法に関し
ては以下の文献に示すような方法がある。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報やＭ、　Ｓ
ａｇａｗａ。

Ｓ、　　Ｆｕｊｉｍｕｒａ、　　Ｎ、　Ｔｏｇａｗａ、
　　Ｈ，Ｙａｍａｍｏｔｏ　ａｎｄ　　Ｙ、　　　Ｍａ
Ｌｕｕｒａ；　　Ｊ、　　Ａｐｐｌ、　　Ｐｈｙｓ、　
　　　Ｖｏｌ、　　５５（６）１５Ｍａｒｃｈ　１９８
４　ｐ２０８３等には、原子百分率で８〜３０％のＲ（
但しＲはＹを包含する希土類元素の少なくとも一種）、
２〜２８％のＢ及び残部Ｆｅからなる磁気異方性焼結体
であることを特徴とする永久磁石が粉末冶金法に基づく
焼結法によって製造されることが開示されている。

この焼結法では、溶解、鋳造により合金インゴットを作
製し、粉砕する事で適当な粒度の　（数μｍ）磁石分を
得る。磁石粉は成形助材のバインダーと混練され、磁場
中でプレス成形され成形体ができあがる。この成形体は
アルゴン中で　１１００″Ｃ前後の温度で約１時間焼結
され、室温まで急冷される。その後、６００　’Ｃ前後
の温度で熱処理をすることにより保磁力が向上する。

（２）また、特開昭５９−２１１５４９号公報＋Ｒ，Ｗ
、　Ｌｅｅ　；Ａｐｐｌ、　Ｐｈｙｓ、　Ｌｅｔｔ、　
Ｖｏｌ、　４６　　（８）１５　Ａｐｒｉｌ　１９８５
　ｐ７９０には、非常に微細な結晶性の磁石相を持つ、
溶融スピンニングされた合金リボンの微細編から形成さ
れ、接着された永久磁石で上記合金は、ネオジム、プラ
セオジム、およびミツシュメタルよりなる群から選ばれ
た１つまたはそれ以上の希土類元素、鉄、及びホウ素を
含む合金である永久磁石に於て、上記磁石中にｙｉ細片
がその間に分布した接着剤により所望の磁石の形状に保
持され、また、上記微綱片が磁気的に等方向であり、ま
た磁石の成形物が接着された磁石を形づくるために適当
な磁界中で任意の望む方向に磁化され得ること、上記接
着された磁石が合金密度の８０％の粒子成形密度を持ち
、飽和磁化に於て少なくとも９ＭＧＯｅの残留磁気エネ
ルギー積を持つことを特徴とする接着された希土類鉄磁
石が開示されている。

この磁石は、アモルファス合金を作成するのに用いる急
冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作り
、その薄片を樹脂結合法で磁石にするメルトスピニング
法による樹脂結合法である。

このメルトスピニング法による樹脂結合法では、先ず急
冷薄帯製造装置の最適な回転数でＲ−Ｆｅ−Ｂ合金の急
冷薄帯を造る。得られた厚さ３０μｍのリボン状薄帯は
、直径が１１００ｎ以下の結晶の集合体であり、脆くて
割れ易く、結晶粒は等方向に分布しているので、磁気的
にも等方向である。この薄帯を適当な粒度に粉砕して、
樹脂と混練してプレス成形すれば７ｔｏｎ／ｃｍ２程度
の圧力で、約８５体積％の充填が可能となる。

（３）さらに特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ
、　Ｌｅｅ；Ａｐｐｌ、　Ｐｈｙｓ、　　Ｌｅｔｔ、　
Ｖｏｌ、　４６　　（８）１５　Ａｐｒｉｌ　１９８５
　ｐ７９０には、高温処理によって異方性の永久磁石を
造る方法に於て、永久磁石が鉄−希土類金属であり、方
法が、鉄、ネオジムおよび／あるいはプラセオジム及び
ホウ素を含む無定型ないし微細な結晶性の固体材料を高
温処理し、微細な粒子の微細構造を持つ組成的に変形さ
れた物体を造り、その物体を冷却し、高温処理の継続時
間と冷却速度とを、得られる物体が磁気的に異方性であ
り、永久磁石特性を示すようにすることからなることを
特徴とする永久磁石の製造方法が開示されている。

これらの永久磁石の製造方法は、前記（２）に於ける急
冷薄帯あるいは薄帯の片を、真空中あるいは不活性さ囲
気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異
方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｅ磁石を得るものである。

このプレス過程では１軸性の圧力が加えられ、磁化容易
軸がプレス方向と平行に配向して、合金は異方性化する
。

尚、最初のメルトスピニング方で作られる急玲薄帯の結
晶粒は、それが最大の保磁力を示す時の粒径よりも小さ
めにしておき、後のホットプレス中に結晶粒の粗大化が
生じて最適の粒径になるようにしておく。

（４）最後に、特開昭６２−２７６８０３号公報には、
Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１
種）８原子％〜３０原子％、Ｂ２原子％〜２８原子％、
Ｃ０５０原子％以下、Ａ１１５原子％以下、及び残部が
鉄及びその他の製造上不可避な不純物からなる合金を溶
解及び鋳造後、該鋳造インゴットを５００°Ｃ以上の温
度で熱間加工することにより結晶粒を微細化し、またそ
の結晶軸を特定の方向に配向せしめて、該鋳造合金を磁
気的に異方性化することを特徴とする希土類−鉄−ホウ
素系永久磁石が開示されている［発明が解決しようとする問題点コ叙上の（１）〜（４）の従来のＲ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石
は製造法は次のような欠点を有している。

（１）永久磁石の製造方法は、合金を粉末にする事を必
須とするものであるが、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系合金は大変酸素
に対して活性なので、粉末にするという工程を経ると金
属の表面積が増え、余計酸化が激しくなり焼結体中の酸
索漬度はどうしても高くなってしまう。

また、粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛
のような成形助材を使用しなければならない、これは焼
結工程で前もって取り除がれるのではあるが、散剤は磁
石の中に炭素の形で残ってしまう。この炭素はＲ−ＴＭ
−Ｂ系磁石の磁気性能を低下させてしまい好ましくない
。

成形助材を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われる。これは大変脆く、ハンドリングが難しい
。従って、焼結炉にきれいに並べて入れるのは相当の手
間がががることも大きな欠点である。

また、異方性の磁石を得るためには磁場中でプレス成形
しなければならず、磁場電源、コイル等の大きな装置が
必要となる。

以上の欠点があるので、一般的に言って、Ｒ−ＴＭ−Ｂ
系の焼結磁石の製造には高価な設備が必要になるばかり
でなく、生産効率も悪くなり、磁石の製造コストが高く
なってしまう、従って、比較的原料の安いＲ−Ｔ　Ｍ−
Ｂ系磁石の長所を生がすことが出来ない。

次に（２）ならびに（３）の方法であるが、これらの方
法は真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は現在では大変生産性が悪くしがも高価である。

（２）の永久磁石は原理的に等方性であるので、低いエ
ネルギー積であり、ヒステリシスループの角形性もよく
ないので温度特性にたいしても、使用する面においても
不利である。

（３）の方法では異方性の磁石が得られるが、ホットプ
レスを２段階に使うので、実際に量産を考えると大変に
非効率になることは否めないであろう、　　また、この
方法では高温、例えば８００°Ｃ以上では結晶粒の粗大
化が著しく、それによって保磁力が極端に低下し、実用
的な永久磁石にはならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含まず
、ホットプレスも一段階で良いために、最も製造工程を
簡略化する事が可能であるが、性能的にはやや劣るとい
う問題があった。

本発明は以上の従来技術の欠点、特に（３）の永久磁石
の性能面での欠点をを解決するものであり、その目的と
するところは、薄肉でかつ高性能、低コストなＲ−ＴＭ
−Ｂ系永久磁石の製造法を提供するところにある。

Ｒ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石は理想的には強磁性相であるＲ
　２　Ｔ　Ｍ　Ｉ　４　Ｅ相がだけで保磁力が得られ、
永久磁石が製作できれば良いのだが、上記製造方法では
実用的な保磁力を得るためには強磁性相以外のアモルフ
ァス相やＲリッチ相、Ｂリッチ相等の相が不可欠である
。

更に（１）の焼結法に於いては焼結性を向上させるため
にも、液相となるＲリッチ相は不可欠であり、強磁性相
であるＲ　２　Ｔ　Ｍ　＋　４Ｂ相が全体の９３％以上
を占め、且つその保磁力が実用的な５ｋＯｅ以上出すこ
とは不可能と言ってよい。

また、　（２）、　（３）の方法はアモルファス相が不
可欠であり、ボンド磁石ではもちろん、この方法でもＲ
２ＴＭ１４Ｂ相が全体の９０％以上を占め、且つその保
磁力が５ｋＯｅ以上出すことは不可能と言ってよい。

る工程、ついで熱間加工・熱処理をする工程からなる、
強磁性相であるＲ　２　Ｔ　Ｍ　Ｉ４　Ｂ相が全体の９
３％以上を占め、且つその保磁力が５ｋＯｅ以上である
ことで特徴付けられことを特徴とする永久磁石の製造方
法本発明は以上の従来技術の欠点を解決するものであり、
その目的とするところは（４）の永久磁石の製造方法の
溶解鋳造工程を基本工程とし、熱処理、熱間加工を併用
することにより高性能且つ低コストなＲ−ＴＭ−Ｂ系永
久磁石の製造法を提供するところにある。

［問題点を解決するための手段］上記問題点を解決する方法としてＲ（但し、ＲはＹを含
む希土類元素の内、少なくとも１種）、ＴＭ（但し、Ｔ
ＭはＩＩ　ｂ族を含む遷移金属元素のうち少なくとも１
種）およびＸ（但し、ＸはＩＩＩ　ｂ族元素のうち少な
くとも１種）を原料主成分とする永久磁石に於て、前記
基本成分を溶解・鋳造す［作用］本発明者らは、数多くのＲ−Ｆｅ−Ｂ系鋳造合金を評価
し、Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金に適当な熱処理を加えれば高
い保持力を得られることを知見し、さらにこの合金を基
に、ホットプレスによる機械的配向処理、添加元素によ
る磁気特性の改善効果を研究した結果、本発明に至った
ものである。

即ち、本発明はＲ−Ｍ−Ｘを原料基本成分とし、該基本
成分を溶解・鋳造し、ついで鋳造インゴットを５００°
Ｃ以上の温度にて熱間加工をし、前記基本成分から非磁
性物であるＲリッチ相の液相を排除することにより磁性
相を濃縮し、機械的配向性と磁気的異方性を付与するこ
とを特徴とする永久磁石の製造方法であり、鋳造−熱間
加工−熱処理という粉末工程を含まない方法で従来法に
比肩する高性能の磁石が得られるものである。

尚、磁石の製造にあたっては、強磁性物としてＲ２Ｆ　
ｅ　ｔ４Ｂ　（原子比）　Ｒ＋＋、ｖＦ　ｅ　龜ａ、４
Ｂｓ、＠（原子百分率）を目標として調整するが、Ｒが
多い場合Ｒリッチ相が非磁性物として、Ｂが多い場合は
Ｂリッチ相が非磁性物として作用する。

強磁性物であるＲｚＦｅｔ４Ｂ相が多ければ飽和磁化が
大きく、磁石としては実用上有利である。しかし、この
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相１００％では保磁力が得られないため
に、保磁力を得るために若干の非磁性相のＲリッチ相等
が必要となり、このＲリッチ相が多いほど保磁力は高く
なる傾向がある。

本発明の磁石の製造方法により、このＲリッチ相を極力
減少させることが可能となり、強磁性相であるＲ２Ｆｅ
＋４Ｂ相が全体の９３％以上存在するにもかかわらず、
実用的な５ｋＯｅ以上の保磁力が得られる。

以下、実施例について述べる。

［実施例］本発明による製造方法の工程図を第１図に示す。

本実施例に於いては、熱間加工として主にホットプレス
を工０００°Ｃで施し、磁石合金の配向処理を行なった
。ホットプレス加工に於いては、できるだけ歪速度を小
さくするようにラムの速度を調節した。また、磁化容易
軸方向は、プレス方向に配向した。

まず第１図に示す製造工程に従い、所望の組成となるよ
うに原料を秤量し、アルゴンガス雰囲気中で、誘導加熱
炉を用いて溶解し、次いで、鋳造した。秤量組成はＰｒ
＋ｙＦｅｔｓ、５ＢｓＣ＋ｇ　、ｓ。使用した原料は希
土類、鉄、銅は公称純度９９．９％のものを、ボロンは
フェロボロンを用いた。

次ぎに、この鋳造インゴットをアルゴンガス雰囲気中、
１０００℃、加工度８０％、歪速度１ｏ弓〜１ｏ−′／
ｓｅｃでホットプレスした。このときのプレス圧は、０
．２〜０．８　ｔｏｎ／ｃｍ２であった。

この後、１０００°Ｃ２４時間の熱処理を施した後、切
断、研磨され、磁石となる。

第２図に本発明の詳細な説明図を掲げる。

図に於いて、１は磁性相であるＰｒ２Ｆｅ＋＊Ｂ相粒子
２はαＦｅ相、３はＲリッチ相、４はＲリッチ液相であ
る。

本発明に於いては第２図に示すがごとき過程をたどり、
永久磁石が製造されるものである。

第２図（ａ）では組成ＰｒｔｔＦｅｙｓ、５ＢｓＣｕ＋
　、５の溶解・鋳造インゴットの状態を示したものであ
る０図に示すがごとく、磁性相Ｐｒ２Ｆｅ＋４Ｂ相粒子
１内にはαＦｅ相２が含まれ、また、その磁性相粒子間
にはＲリッチ相であるＰｒリッチ相で埋められている。

第２図（ｂ）はホットプレスに於ける状態を示したもの
であり、Ｒリッチ相であるＰｒリッチ相３は１０００°
Ｃの高温で溶融し、Ｒリッチ液相であるＰｒリッチの液
相４となる。この液相４はホットプレスによる外圧によ
り、変形とともに排除され、外側へと押し出される。ま
た、αＦｅ相２は熱により拡散し、消失する。磁性相粒
子のＰｒ２Ｆｅ１ａＢ相粒子１はホットプレス中に微細
化され、かつ、その結晶軸が一定方向（この場合プレス
方向）に配向し、磁気的にも異方性化される。

第２図（Ｃ）は磁石の状態を示したものである。外側へ
しみだしたＲリッチ相３の部分は切断され、磁石として
は微細な磁性相粒子のＰｒａＦｅ＋Ｊ相粒子が配向して
いる中央部分を使用する。このときの磁石の組成はＰｒ
＋ｓ、ｔＦｅ７＠、ｓＢｓ、ｓＣｕ＠、４であった・　
この磁性相であるＰｒｇＦｅＩａＢ相粒子粒子間はＲリ
ッチ相３および鉄、銅で埋められているが、組成からも
分かるように、その量は鋳造インゴットに比べてはるか
に少なく、磁性相のＰｒ２Ｆｅ１４Ｂ相粒子１が最初の
原料からはるかに濃縮されていることは明かである。

第３図に、加工条件変化させた時の、磁石の磁性相（Ｐ
Ｉ”２Ｆｅ＋　４Ｂ相）の含有率と１）Ｉｃの関係を示
す。

図からも明らかなように、実用的な保磁力である５ｋＯ
ｅ以上の保磁力が、磁性相が９３％以上でも得られてい
ることがわかる。

［発明の効果コ紙上のごとく、本発明の永久磁石の製造法によれば、鋳
造インゴットを粉砕・焼結という工程を経ることなく熱
処理、および低速と高速の熱間加工を併用するだけで十
分な保磁力が得られ、磁性相の含有率を９３％まで高め
ても、５ｋＯｅ以上の保磁力を保ち高い磁気性能の異方
性の磁石が得ることが出来る。これにより従来のＲ−Ｔ
Ｍ−Ｂ系永久磁石に匹敵する性能の磁石を、大幅に削減
した生産工程で製造することができ、永久磁石の生産性
を高めるという効果を有する。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の磁石の製造工程図、第２図は本発明の
作用を示した説明図。第３図は磁性相の含有率とｉＨｃ
の関係図である。図に於いて、１；磁性相であるＰｒ２Ｆｅ１４Ｂ相粒子
、２；　ａＦｅ相、３、Ｒリッチ相、４、Ｒリッチ液相
である。第１図以上第図（ｂ）（Ｃ）第３図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少なく
とも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはIIｂ族を含む遷移金属
元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但し、ＸはIII
ｂ族元素のうち少なくとも１種）を原料主成分とする永
久磁石に於て、強磁性相であるＲ＿２ＴＭ＿１＿４Ｂ相
が全体の９３％以上を占め、且つ、その保磁力が５ｋＯ
ｅ以上であることを特徴とする永久磁石。
（２）Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少なく
とも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはIIｂ族を含む遷移金属
元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但し、ＸはIII
ｂ族元素のうち少なくとも１種）を原料主成分とする合
金を溶解・鋳造する工程、ついで熱間加工・熱処理をす
る工程からなることを特徴とする請求項１記載の永久磁
石の製造方法。