JP2573865B2

JP2573865B2 - 永久磁石の製造方法

Info

Publication number: JP2573865B2
Application number: JP63150040A
Authority: JP
Inventors: 理小林; 達也下田; 宏治秋岡; 利昭山上; 伸泰河合
Original assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Current assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Priority date: 1988-06-20
Filing date: 1988-06-20
Publication date: 1997-01-22
Anticipated expiration: 2012-01-22
Also published as: JPH023214A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は、新規な機械的配向による磁気異方性を有す
る永久磁石の製造方法、特にＲ（ただしＲはＹを含む希
土類元素のうち少なくとも１種）,M（ただし遷移金属元
素のうち少なくとも１種）及びＸ（ただしIII b族元素
のうち少なくとも１種）からなる永久磁石の製造方法に
関するものである。

［従来の技術］永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピ
ューターの周辺端末機器まで、幅広い分野で使用されて
いる重要な電気・電子材料の一つであり、最近の電気製
品の小型化、高効率化の要求にともない、永久磁石も益
々高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しない
で磁界を発生するための材料であり、高透磁率材料とは
逆に保磁力が大きく、また残留磁束密度も高いものが適
している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはア
ルニコ系鋳造磁石、Baフェライト磁石及び希土類−遷移
金属系磁石である。

特に、希土類−遷移金属系磁石であるＲ−Co系永久磁
石やＲ−Fe−Ｂ系永久磁石は、極めて高い保磁力とエネ
ルギー積を持つ永久磁石として、高い磁気性能が得られ
るので、従来から多くの研究開発がなされている。

従来、これら希土類−鉄（遷移金属）系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。

（１）まず、特開昭59−46008号公報やM.sagawa,S.Fuji
mura,N.Togawa,H.Yamamoto and Y.Matsuura;J.Appl,Phy
s,Vol,55（６）15Maroh 1984,p2083,等には、原子百分
比で８〜30％のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素の少
なくとも１種）、２〜28％のＢ及び残部Feから成る磁気
異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉末冶
金法に基づく焼結によつて製造されることが開示されて
いる。

この焼結法では、溶解．鋳造により合金インゴットを
作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁石粉を得
る。磁石粉は成形助剤のバインダーと混練され、磁場中
でプレス成形されて成形体が出来上がる。成形体はアル
ゴン中で1100℃前後の温度で１時間焼結され、その後室
温まで急冷される。

焼結後、600℃前後の温度で熱処理することにより永
久磁石は更に保磁力を向上させる。

（２）また、特開昭59−211549号公報やR.W.Lee;Appl,P
hys,Lett.Vol,46（８）,15 April 1985,p790には、非常に微細な結晶性の磁石相を持つ、溶融スピンニン
グされた合金リボンの微細片から形成され、接着された
永久磁石で上記合金は、ネオジム、プラセオジム、およ
びミッシュメタルよりなる群から選ばれた一つまたはそ
れ以上の希土類元素；遷移金属元素、鉄；およびホウ素
を含む合金である永久磁石において、上記磁石中に微細
片がその間に分布した接着剤により所望の磁石の形に保
持され、また上記微細片が磁気的に等方性であり、また
磁石の成形物が接着された磁石を形づくるために適当な
磁界中で任意の望む方向に磁化され得ること、上記接着
された磁石が合金密度の少なくとも80％の粒子成形密度
を持ち、飽和磁化において少なくと９メガガウスエルス
テッドの残留磁気エネルギー積を持つことを特徴とする
接着された希土類−鉄磁石が開示されている。

が開示されている。

この永久磁石は、アモルフアス合金を製造するに用い
る急冷薄帯製造装置で、厚さ30μｍ程度の急冷薄片を作
り、その薄片を樹脂結合法で磁石にするメルトスピニン
グ法による急冷薄片を用いた樹脂結合方法で製造され
る。

このメルトスピニング法による急冷薄片を用いた樹脂
結合方法では、先ず急冷薄帯製造装置の最適な回転数で
Ｒ−Fe−Ｂ合金の急冷薄帯を作る。得られた厚さ30μｍ
のリボン状薄帯は、直径が1000Å以下の結晶の集合体で
あり、脆くて割れ易く、結晶粒は等方的に分布している
ので、磁気的にも等方性である。この薄帯を適当な粒度
に粉砕して、樹脂と混練してプレス成形すれば7ton/cm²
程度の圧力で、約８体積％の充填が可能となる。

（３）さらに、特開昭60−100402号公報やR.W.Lee;App
l,Phys,Lett.Vol,46（８）,15 April 1985,p790には、
高温処理によって異方性の永久磁石を作る方法におい
て、永久磁石が鉄−希土類金属であり、方法が、鉄，ネ
オジムおよび／あるいはプラセオジムおよびホウ素を含
む無定形ないし微細な結晶性の固体材料を高温処理し、
微細な粒子の微細構造を持つ塑性的に変形された物体を
作り、その物体を冷却し、高温処理の継続時間と冷却速
度とを、得られる物体が磁性的に異方性であり、永久磁
石特性を示すようにすることからなることを特徴とする
永久磁石の製造方法が開示されている。

これらの磁石の製造方法は、前記（２）におけるリボ
ン状急冷薄帯あるいは薄片を、真空中あるいは不活性雰
囲気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で
異方性を有するＲ−Fe−Ｂ磁石を得るものである。

このプレス過程では一軸性の圧力が加えられ、磁化容
易軸がプレス方向と平行に配向して、合金は異方性化す
る。

尚、最初のメルトスピニング法で作られるリボン状薄
帯の結晶粒は、それが最大の保磁力を示す時の粒径より
も小さめにしておき、後のホットプレス中に結晶粒の粗
大化が生じて最適な粒径になるようにしておく。

（４）最後に、特開昭62−276803号公報には、Ｒ（ただ
しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）８原
子％〜30原子％,B ２原子％〜28原子％,Co50原子％以
下、Al15原子％以下、及び残部が鉄及びその他の製造上
不可避な不純物からなる合金を溶解および鋳造後、該鋳
造インゴットを500℃以上の温度で熱間加工することに
より結晶粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配
向せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを
特徴とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

［発明が解決しようとする課題］叙上の（１）〜（４）の従来のＲ−Fe−Ｂ系永久磁石
の製造方法は、次の如き欠点を有している。

（１）の永久磁石の製造方法は、合金を粉末にするこ
とを必須とするものであるが、Ｒ−Fe−Ｂ系合金は大変
酵素に対して活性を有するので、粉末化すると余計酸化
が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はどうしても高くな
ってしまう。

又粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛の
ような成形助剤を使用しなければならず、これは焼結工
程で前もって取り除かれるのであるが、成形助剤中の数
割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしまい、この炭素
は著しくＲ−Fe−Ｂの磁気性能を低下させ好ましくな
い。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリー
ン体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難し
い。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当
の手間が掛かることも大きな欠点である。

これらの欠点があるので、一般的に言ってＲ−Fe−Ｂ
系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必要になるばか
りでなく、その製造方法は生産効率が悪く、結局磁石の
製造コストが高くなってしまう。従って、比較的原料費
の安いＲ−Fe−Ｂ系磁石の長所を活かすことが出来な
い。

次に（２）並びに（３）の永久磁石の製造方法は、真
空メルトスピニング装置を使用するが、この装置は、現
在では大変生産性が悪くしかも高価である。

（２）の永久磁石は、原理的に等方性であるので低エ
ネルギー積であり、ヒステリシスループの角形性もよく
ないので、温度特性に対しても、使用する面においても
不利である。

（３）の永久磁石を製造する方法は、ホットプレスを
二段階に使うというユニークな方法であるが、実際に量
産を考えると非能率であることは否めないであろう。

更にこの方法では、高温例えば800℃以上では結晶粒
の粗大化が著しく、それによって保磁力iHcが極端に低
下し、実用的な永久磁石はならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含ま
ず、ホットプレスも一段階でよいため、最も製造工程を
簡略化されるが、性能的には（１）−（３）に比してや
や劣るという問題があった。

本発明は、以上の従来技術の欠点特に（４）の永久磁
石の性能面での欠点を解決するものであり、その目的と
するところは、高性能かつ低コストの永久磁石の製造方
法を提供することにある。

［課題を解決するための手段］本発明の永久磁石の製造方法は、希土類元素（Ｒ）−
遷移金属元素（Ｍ）−III b族元素系（Ｘ）系永久磁石
の製造方法に関するものであり、具体的にはＲ（Pr,Nd,
Dy,Ce,La,Y,Tbのうちから選ばれた少なくとも１種以上
の希土類元素）−Ｍ（Fe,Co,Cu,Ag,Au,Ni,Zrのうちから
選ばれた少なくとも１種以上の遷移金属）−Ｘ（B,Ga,A
lのうちから選ばれた少なくとも１種以上のIII b族元
素）を原料基本成分とし、該基本成分とする合金を溶解
・鋳造し、次いで鋳造インゴットを500℃以上の温度に
て熱間加工し、前記基本成分から非磁性物であるＲ−リ
ッチ相の液相を排除することにより、磁性相を濃縮し、
機械的配向により磁気異方性を付与することを特徴とす
る永久磁石の製造方法である。

さらに、具体的には、原子百分比で12〜25％のR,65〜
85のM,及び３〜10％のＸを原料基本成分とし、該基本成
分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを
500℃以上の温度にて熱間加工し、前記基本成分から非
磁性物であるＲ−リッチ相の液相を排除することによ
り、原子百分比で10〜18％のＲ、72〜87％のＭ、３〜10
％のＸからなる磁性相を濃縮し、機械的配向により磁気
異方性を付与することを特徴とする永久磁石の製造方法
であり、更に結晶粒径が0.3μｍ〜150μｍで前記Ｒ−リ
ッチ相の比率が10％以下（０％を含まず）である上記記
載の永久磁石の製造方法である。

また原子百分比で12〜25％のPr,65〜85％のFe及び３
〜10％のＢを原料基本成分とし、該基本成分とする合金
を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを500℃以上の
温度にて熱間加工し、前記基本成分から非磁性物である
Ｒ−リッチ相の液相を排除することにより、原子百分比
で10〜18％のPr、72〜87％のFe、３〜10％のＢからなる
磁性相を濃縮し、結晶粒径が0.3μｍ〜150μｍで前記Ｒ
−リッチ相の比率が10％以下（０％を含まず）とし、機
械的配向により磁気異方性を付与することを特徴とする
永久磁石の製造方法である。

更に鋳造インゴットを熱間加工後、熱処理する上記の
永久磁石の方法であり、また、ホットプレス，熱間圧延
及び押出から選ばれた１種の熱間加工を行う上記の永久
磁石の製造方法である。

［作用］本発明者等は、数多くのＲ−Fe−Ｂ系鋳造合金を評価
し、Pr−Fe−Ｂ系合金に適当な熱処理を加えれば高保磁
力が得られることを見知し、更に、この合金を基に、ホ
ットプレスによる機械的配向処理、添加塩素による磁気
特性の改善効果を研究した結果、本発明に至ったもので
ある。

即ち、本発明は、Ｒ（Pr,Nd,Dy,Ce,La,Y,Tbのうちか
ら選ばれた少なくとも１種以上の希土類元素）−Ｍ（F
e,Co,Cu,Ag,Au,Ni,Zrのうちから選ばれた少なくとも１
種以上の遷移金属）−Ｘ（B,Ga,Alのうちから選ばれた
少なくとも１種以上のIII b族元素）を原料基本成分と
し、該基本成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造
インゴットを 500℃以上の温度にて熱間加工し、前記基本成分から
非磁性物であるＲ−リッチ相の液相を排除することによ
り磁性相を濃縮し、機械的配向により磁気異方性を付与
することを特徴とする永久磁石の製造方法であり、鋳造
−熱間加工−熱処理という粉末工程を含まない方法で、
従来方に比肩する高性能の磁石が得られるものである。

本発明においては、後述する実施例の第３図（ａ）−
（ｃ）に示す如き過程をたどり、本発明の永久磁石が製
造されるものである。最初のＲ−Ｍ−Ｘを原料基本成分
から非磁性物であるＲ−リッチの液相を500℃以上の温
度でホットプレス等の熱間加工することにより、第３図
（ｂ）に示すごとく外側に押し出す結果、強磁性相粒子
が増加しその粒子相のみ微細化し配向し、磁石の磁気特
性を増加させるものである。

尚、磁石の製造に当たっては、強磁性物として、R₂Fe
₁₄B（原子比）,R_11.7Fe_82.4Ｂ_5.9（原子百分比）を目標
として調整するが、Ｒが多い場合、Ｒ−リッチ相が非磁
性物として作用し、Ｂが多い場合、Ｂ−リッチ相が非磁
性物として作用する。

本願発明においては、当初からＲを多めに配合したこ
とよりＲ−リッチ相を非磁性物としたが、Ｂが多い場合
は同様にＢ−リッチ相を非磁性物とすることは勿論であ
る。

次に本発明における原料基本成分のR,M及びＸの限定
理由について述べる。

R:12〜25％ 12％未満だとＲ−リッチ相の量が少く割れやすくなっ
て熱間加工が困難となる。また25％を越えると非磁性相
の量が増え過ぎて磁性相の濃縮が不十分となり、性能が
低下するので上記の如く定めた。

M:65〜85％ 85％を越えるとＲ−リッチ相の量が少く熱間加工が困
難となり、65％未満だと非磁性相の量が増え過ぎて磁性
相の濃縮が不十分となり、性能が低下するので上記の如
く定めた。

X:3〜10％３％未満だと磁性相の量が少くなり高性能が得られな
い。また10％を越えると非磁性相の量が増し、熱間加工
がしにくくなるので上記の如く定めた。

以上の如く特定した原料基本成分を、本発明に適応し
た結果加工後、得られる成分値として、R:10〜18％,M:7
2〜87％,X:3〜10％は、高い磁気特性が得られる組成域
である。

又、本発明においては結晶粒径を0.3μｍ〜150μｍの
範囲に限定するが、この理由について述べる。

結晶粒径0.3μｍは、単磁区粒子の限界粒径であると
いわれており、0.3μｍより粒径が小さくなると、初磁
化曲線が前述の従来法における（３）の永久磁石と同じ
になり、着磁性が悪くなる。

また結晶粒径が150μｍを越えると、熱間加工しても
得られる保磁力がフェライト磁石の4KOeよりも低くなり
実用性がなくなるので、結晶粒径を0.3μｍ〜150μｍの
範囲に定めた。

さらに、Ｒ−リッチ相は後述する第４図に示す様に、
非磁性のＲ−リッチ相が少ない程、４πIs（実線）は上
昇する。Ｒ−リッチ相が多くなる程４πIsは減少するの
で実用性を考慮すると10％以下が望ましい。但し０％に
なると保磁力を失うので、０％を越え10％（重量）以下
と定めた。

次に本発明の実施例について述べる。

［実施例］［実施例１］本発明による製造法の工程図を第１図に示す。

本実施例においては、熱間加工として主にホットプレ
ス加工を1000℃で施し、磁石合金の配向処理を行なっ
た。ホットプレス加工については、極力歪み速度が小さ
くなるように、速度を調整した。また高温領域において
合金の押される方向に平行になるように結晶の磁化容易
軸は配向した。

先ず第１図に示す製造工程に従い、アルゴン雰囲気中
で誘導加熱炉を用いて、Pr₁₇Fe_76.5B₅Cu_1.5なる組成の
合金を溶解し、次いで鋳造した。

この時、希土類、鉄及び銅の原料としては99.9％の純
度のものを用い、ボロンはフエロボロンを用いた。

次に、この鋳造インゴットをアルゴン雰囲気中、1000
℃において、加工度80％で第２図に示すようにホットプ
レスした。この時のプレス圧力は0.2〜0.8ton/cm²であ
り、歪速度は10^-3〜10^-4/secであった。

この後、1000℃で24時間のアニール処理を施した後、
切断、研磨され磁気特性が測定された。

この磁石の磁気特性及びその他の諸特性値を比較例と
して、前述の従来法における（１）の焼結永久磁石（Nd
₁₅Fe₇₇B₈）と（３）の永久磁石（Nd₁₃Fe_82.6Ｂ_4.4）に
おける値と共に第１表に示す。

なお、磁気特性はすべて最大印加磁界25kOeでＢ−Ｈ
トレーサーを用いて測定した。

第１表に示す如く、本発明磁石は、従来の（１）の永
久磁石と（３）の永久磁石に比較して磁気性能は劣らず
着磁性は優れていることは明らかである。

また銅添加の鋳造磁石は保磁力の増大に有効であり、
配向性の向上にも有効であることを示している。

従来の（１）の焼結永久磁石とは、本願発明の永久磁
石はO,C含有量及び空孔率が異なり、また従来の（２）
永久磁石とは、結晶粒子の粒径が異なり、着磁性が優れ
ている。

次に、本発明の磁石の構造メカニズムについて述べ
る。

第２図は本発明の作用の説明図である。

第２図において、11はPr₂Fe₁₄B相粒子、12はα−Fe
相、13はＲ−リッチ相、14はＲ−リッチ液相である。

本発明においては、第２図に示す如き過程をたどり、
本発明の永久磁石が製造されるものである。

第２図（ａ）は、Pr₁₇Fe_76.5B₅Cu_1.5の原料合金を溶
融・鋳造し、鋳造インゴットとした場合の主相の状態を
示したものであり、図示する如く、Pr₂Fe₁₄B相粒子11内
は、α−Fe相12が少量含まれている。

そして前記のPr₂Fe₁₄B相粒子11間は、非磁性のＲ−リ
ッチ相13で埋められている。

第２図（ｂ）はホットプレスにおける状態を示したも
のであい、800〜1050℃という温度では、Ｒ−リッチ相1
3は溶融してＲ−リッチ液相14となり、この液相14は、
ホットプレス等の外部から加えられた圧力により排除さ
れ外側へ押出される。

またα−Fe相12は拡散して消失して行き、Pr₂Fe₁₄B相
粒子11は、ホットプレス中微細化されかつ結晶主軸方向
が一定方向に配向される。

第２図（ｃ）は磁石の状態を示したものであり、外側
にしみ出したＲ−リッチ相13の部分は切断されて、磁石
としては微細なPr₂Fe₁₄B相粒子11が配向している中央部
を使用する。

このPr₂Fe₁₄B相粒子11間は、Ｒ−リッチ相13と鉄およ
び銅で埋められているが、その量は鋳造インゴットに比
べ遥かに少なく、磁性相のPr₂Fe₁₄B相粒子11が最初の原
料組成から遥かに濃縮されていることは明らかである。

第３図に、磁石のＲ−リッチ相の含有率と４πIsとiH
cとの関係図を示す。また第４図に、Pr₁₇Fe_76.5B₅Cu_1.5
なる組成の磁石の４πＩ−Ｈをホットプレスした場合の
プレス平行・垂直の２方向曲線について示す。

第３図は、非磁性のＲ−リッチ相が少ない程、４πIs
（実線）は上昇することを示している。Ｒ−リッチ相が
多くなる程４πIsは減少するので実用性を考慮すると10
％以下が望ましいことが判る。

第４図は、典型的なホットプレスPr−Fe−Ｂ−Cu磁石
の減磁曲線を磁化容易方向と困難方向の２種類を示して
いる。

第４図より磁化容易方向は、プレス方向に対して平行
である。磁化容易方向の初磁化曲線から、この磁石はnu
cleation typeの保磁力機構を有すると考えられる。

従来の（３）の永久磁石とは、異方性方向は同じもの
の保磁力機構は異なることが判る。

［実施例２］実施例１と同様に、第１図に示す製造工程に従い、ア
ルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、Pr₁₇Fe₇₉B₄成る
組成の合金を溶解し、次いで鋳造した。

この時、希土類及び鉄の原料としては実施例１と同様
に、99.9％の純度のものを用い、ボロンはフェロボロン
を用いた。

次に、この鋳造インゴットをアルゴン雰囲気中、1000
℃において、加工度80％で第２図に示す様にホットプレ
スした。この時のプレス圧力は0.2〜0.8ton/cm²であ
り、歪速度は10^-3〜10^-4/secであった。

そして切断、研磨された後磁気特性を測定し、1000℃
で24時間のアニール処理の熱処理した後に再び磁気特性
を測定した。

第２表にアニール前と後の磁気特性を、また第３表に
アニール後の諸特性値を示す。

更に第５図に鋳造インゴットの減磁曲線（１）とアニ
ール後の磁石の減磁曲線（２）を示す。

第３表に示す如く、原料組成がPr₁₇Fe₇₉B₄で磁石組成
はPr_14.8Fe_80.3Ｂ_4.9と磁性相が濃縮されている。そし
て磁石特性は、良好な成績を示し特に第２表並びに第５
図に示す如ぐアニールにより更に磁気特性が向上するこ
とは明らかである。

さらに、これと同じ製造条件で鋳造インゴットのPr量
またはＢ量を変化させた場合、出来上がった磁石の特性
値は、第６図，第７図に示す様な変化を示した。

第６図と第７図は、ホットプレス磁石の組成依存性を
示し、磁気特性の測定方向はすべてプレス方向に対して
平行である。また（BH）max（MGOe）が大幅に増加し、
異方性化されていることが判る。

［実施例３］組成Pr₁₂Nd₅Fe₇₉B_5.5Cu_1.5の合金を実施例１及び２と
同様に、溶解・鋳造し鋳造インゴットを鋳造した。

次いでこの鋳造インゴットをアルゴン雰囲気中、1000
℃において、歪速度は10^-3〜10^-4sec,加工度80％で第２
図に示す如くホットプレスした。

この後、1000℃で24時間のアニールを施した後、切
断、研磨し、組成:Pr_9.5Nd₄Fe_80.1Ｂ_6.1Cu_0.3の磁石を得て、この
磁石の磁気特性を測定した。

この磁石の磁気特性及びその他の諸特性値を第４表に
示す。

第４表に示す如く、上記の様に組成を変えてもその磁
気特性は優れていることは明らかである。

［実施例４］第５表に示す組成の合金を実施例１〜３と同様に、溶
解・鋳造した。また用いた原料も同じものを用いた。

次に、これらの鋳造インゴットをアルゴン雰囲気中に
おいて、第２図に示す如くホットプレスした後アニール
を施し、切断・研磨後、磁気特性を測定し、第６表に磁
石の組成第７表に磁石の諸特性値を示す。

［実施例５］実施例１〜４と同様に、原料を同じものを用いPr₁₅Nd
₂Fe_76.5B₅Cu_1.5なる組成の合金を溶解・鋳造した。

次に、この鋳造インゴットを900〜1000℃において第
８表に示すような、ホットプレス加工、圧延加工、
押出し加工の熱間加工法によって加工した。

尚第８図および第９図に熱間圧延加工および押出し加
工の説明図を示す。図において５はロール,6は油圧プレ
ス,7はダイである。

尚、およびのホットプレスおよび熱間圧延加工に
ついては、極力歪み速度が小さくなるように、スタンプ
3,ロール５の速度を調整した。またいずれの方法でも高
温領域において矢視する如く合金の押される方向に平行
になるように結晶の磁化容易軸は配向するようにした。

次に1000℃×24時間のアニールを施した後に切断・研
磨し磁気特性を測定した。

この磁石の組成を第９表に、第10票に磁気特性値を示
す。

第８表〜第10表に示す如く、ホットプレス，圧延，押
出しいずれの加工法においても特性値が向上しているこ
とは明らかである。

［実施例５］実施例１で製造された本発明磁石と従来磁石（焼結
法）を同じ組成（Nd₁₅Fe₇₇B₅）及び同じ形状に加工し、
40℃,95％の恒温・恒湿槽に入れてその重量変化を調べ
た。この結果を第10図に示す。

第10図に示す如く、本発明磁石は従来磁石（焼結法）
に比較し、重量変化が少なく、磁石中の酸素濃度が低い
ことは明らかである。これは従来の磁石と大きく異なる
点である。

以上の実施例から、ＲがPr,Nd,Dy,Ce,La,Y,Tbのうち
から選ばれた少なくとも１種以上の希土類元素で、Ｍが
Fe,Co,Cu,Ag,Ni,Au,Zrのうちから選ばれた少なくとも１
種以上の遷移金属元素でＸがB,Ga,Alのうちから選ばれ
た少なくとも１種以上のIII b族元素を原料基本成分と
した永久磁石は、高保磁力を示し、ホットプレス等の熱
処理加工により、異方性化され、最高（BH）maxは43.6M
GOeにも達することは明らかである。

［発明の効果］叙上の如く本発明の永久磁石の製造方法は、次の如き
効果を奏するものである。

（１）Ｃ軸配向率を高めることができ、残留磁束密度Br
を著しく改善することができ、結晶粒を微細化すること
により、保磁力iHc及び最大エネルギー積（BH）_maxを格
段に高めることができた。

（２）製造プロセスが簡単であるのでコストが安い。

（３）磁石中のO2濃度が低いので酸素に対して活性が少
なく、耐候性を向上せしめることができる。

（４）切削性が良好なのでコストを低下させる効果があ
る。

（５）従来の焼結法と比較し、加工工数及び生産設備投
資額を著しく低減させることができる。

（６）従来のメルトスピニング法による磁石の製造方法
と比較し、高性能でしかも低コストの磁石を作ることが
できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明のＲ−Fe−Ｂ系磁石の製造工程図、第２
図は本発明の作用を示した説明図、第３図は磁石のＲリ
ッチ相の含有率と４πIsとiHcとの関係図、第４図は磁
石の４πＩ−Ｈをホットプレスした場合のプレス平行・
垂直の２方向曲線についての説明図、第５図は鋳造イン
ゴットの減磁曲線とアニール後の磁石の減磁曲線を示す
説明図、第６図及び第７図は夫々Pr量またはＢ量を変化
させた場合の磁石の特性値との関係図、第８図は圧延加
工の説明図、第９図は押出し加工の説明図、第10図は本
発明磁石と従来焼結磁石との重量変化図である。図において、11:Pr₂Fe14B相粒子、12:α−Fe相、13:R−
リッチ相、14:R−リッチ液相である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者秋岡宏治長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコーエプソン株式会社内 (72)発明者山上利昭長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコーエプソン株式会社内 (72)発明者河合伸泰兵庫県神戸市須磨区北落合５―15―29 (56)参考文献特開昭62−203302（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−276803（ＪＰ，Ａ)

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）,M（ただし遷移金属元素のうち少なく
とも１種）及びＸ（ただしIII b族元素のうち少なくと
も１種）を原料基本成分とし、該基本成分とする合金を
溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを500℃以上の温
度にて熱間加工し、前記基本成分から非磁性物であるＲ
−リッチ相の液相を排除することにより磁性相を濃縮
し、機械的配向により磁気異方性を付与することを特徴
とする永久磁石の製造方法。
【請求項２】ＲがPr,Nd,Dy,Ce,La,Y,Tbのうちから選ば
れた少なくとも１種以上の希土類元素、ＭがFe,Co,Cu,A
g,Au,Ni,Zrのうちから選ばれた少なくとも１種以上の遷
移金属元素、ＸがB,Ga,Alのうちから選ばれた少なくと
も１種以上のIII b族元素であることを特徴とする請求
項１記載の永久磁石の製造方法。
【請求項３】原子百分比で12〜25％のR,65〜85％のM,及
び３〜10％のＸを原料基本成分とし、該基本成分とする
合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを500℃以
上の温度にて熱間加工し、前記基本成分から非磁性物で
あるＲ−リッチ相の液相を排除することにより、原子百
分比で10〜18％のＲ、72〜87％のＭ、３〜10％のＸから
なる磁性相を濃縮し、機械的配向により磁気異方性を付
与することを特徴とする永久磁石の製造方法。
【請求項４】結晶粒径が0.3μｍ〜150μｍでＲ−リッチ
相の比率が10％以下（０％を含まず）である請求項３記
載の永久磁石の製造方法。
【請求項５】原子百分比で12〜25％のPr,65〜85％のFe
及び３〜10％のＢを原料基本成分とし、該基本成分とす
る合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを500℃
以上の温度にて熱間加工し、前記基本成分から不磁性物
であるＲ−リッチ相の液相を排除することにより、原子
百分比で10〜18％のPr、72〜87％のFe、３〜10％のＢか
らなる磁性相を濃縮し、結晶粒径が0.3μｍ〜150μｍで
前記Ｒ−リッチ相の比率が10％以下（０％を含まず）と
し、機械的配向により磁気異方性を付与することを特徴
とする永久磁石の製造方法。
【請求項６】鋳造インゴットを熱間加工後、熱処理する
ことを特徴とする請求項５記載の永久磁石の製造方法。
【請求項７】ホットプレス，熱間圧延及び押出から選ば
れた１種の熱間加工を行うことを特徴とする請求項５記
載の永久磁石の製造方法。