JPH0422103A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、機械的配向による磁気異方性を有する永久磁
石の製造方法、特に希土類元素（Ｙを含む）、Ｆｅ、Ｂ
を原料基本成分とする永久磁石の製造方法に関するもの
である。

［従来の技術］ 永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピュ
ーターの周辺端末機器まで、幅広い分野で使用されてい
る重要な電気・電子材料の一つであり、最近の電気製品
の小型化、高効率化の要求にともない、永久磁石も益々
高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しないで
磁界を発生するための材料であり、保磁力が大きく、ま
た残留磁束密度も高いものが適している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土類−遷移金属
系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁石であるＲ−
Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、極めて高
い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石として、従来か
ら多くの研究開発がなされている。

従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方性永久磁石の
製造方法には、次のようなものがある。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報や　Ｍ、Ｓ
ａｇａｗａ。

Ｓ、Ｆｕｊｉｍｕｒａ、Ｎ、Ｔｏｇａｗａ、Ｈ，Ｙａｍ
ａｍｏｔｏ　ａｎｄ　Ｙ、Ｍａｔｓｕ−ｕｒａ；Ｊ、Ａ
ｐｐｌ、Ｐｈｙｓ、Ｖｏｌ、５５（６）、１５　Ｍａｒ
ｃｈ　１９８４．ｐ２０８３等には、原子百分比で８〜
３０％のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素の少なくと
も１種）、２〜２８％のＢ及び残部Ｆｅからなる磁気異
方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉末冶金
法に基づく焼結によって製造されることが開示されてい
る。

この焼結法では、溶解・鋳造により合金インゴットを作
製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁性粉を得る。

磁性粉は成形助剤のバインダーと混練され、磁場中でプ
レス成形されて成形体が出来上がる。成形体はアルゴン
中で１１００℃前後の温度１時間焼結され、その後室温
まで急冷される。

焼結後、６００℃前後の温度で熱処理する事により永久
磁石はさらに保磁力を向上させる。

また、この焼結磁石の熱処理に関しては特開昭６１−２
１７５４０号公−報、特開昭６２−１６５３０５号公報
等に、多段熱処理の効果が開示されている。

（２）特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　Ａｐ
ｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、非常に微細な結晶
性の磁性相を持つ、メルトスピニングされた合金リボン
の微細片が樹脂によって接着されたＲ−Ｆｅ’−Ｂ磁石
が開示されている。

この永久磁石は、アモルファス合金を製造するに用いる
急冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作
り、その薄片を樹脂と混練してプレス成形することによ
り製造される。

（３）特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　Ａｐ
ｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、前記（２）の方法
で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不活性雰囲気中
で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異方性
を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得ることが開示されている
。

（４）特開昭６２−２７６８０３号公報には、Ｒ（ただ
しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）８〜
３０Ｗ、子％、Ｂ２〜２８原子％、Ｃｏ５０Ｗ、子％以
下、Ａ１１５原字％以下、及び残部が鉄及びその他の製
造上不可避な不純物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳
造インゴットを５００″Ｃ以上の温度で熱間加工するこ
とにより結晶粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向
に配向せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化するこ
とを特徴とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている
。

［発明が解決しようとする課Ｍ］ 畝上の（１）〜（４）の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
の製造方法は、次のごとき欠点を有している。

（１）の永久磁石の製造方法は、合金を粉末にすること
を必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金はたい
へん酸素に大して活性を有するので、粉末化すると余計
酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はどうしても高
くなってしまう。

また粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛の
様な成形助剤を使用しなければならず、これは焼結工程
で前もって取り除かれるのであるが、成形助剤中の散開
は、磁石体の中に炭素の形で残ってしまい、この炭素は
著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低下させ好ましく
ない。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい。

従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。

これらの欠点があるので、一般的に言ってＲ−Ｆｅ−Ｂ
系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必要になるばか
りでなく、その製造方法は生産効率が悪く、結局磁石の
製造コストが高くなってしまう。従って、比較的原料費
の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活かすことが出来な
い。

次に（２）並びに（３）の永久磁石の製造方法は、真空
メルトスピニング装置を使用するが、この装置は、現在
では大変生産性が悪くしかも高価である。

（２）の永久磁石は、原理的に等方性であるので低エネ
ルギー積であり、ヒステリシスループの角形性も悪く、
温度特性に対しても、使用する面においても不利である
。

（３）の永久磁石を製造する方法は、ホットプレスを二
段階に使うというユニークな方法であるが、実際に量産
を考えると非効率であることは否めないであろう。

更にこの方法では、高温例えば８００℃以上では結晶粒
の粗大化が著しく、それによって保磁力ｉＨｃが極端に
低下し、実用的な永久磁石にはならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含まず
、ホットプレスも一段階でよいために、最も製造工程が
簡略化されるが、性能的には（１）−（３）に比してや
や劣るという問題があった。

本発明は、以上の従来技術の欠点特に（４）の永久磁石
の性能面での欠点を解決するものであり、その目的とす
るところは、高性能かつ低コストの永久磁石の製造方法
を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明の永久磁石の製造方法の第１は、Ｒ（ただしＲは
、Ｙを含む希土類元素の１種以上）、Ｆｅ、　　Ｃｏ、
　　Ｅ、　　Ｃｕを原料基本成分とし、該基本成分とす
る合金−を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを５０
０℃以上の温度にて熱間加工し次に４５０〜８００℃の
温度において熱処理する事を特徴とし、その第２の方法
は第１の方法の熱間加工後８ｏｏ〜１１００℃において
熱処理した後に４５０〜８００　℃の温度において熱処
理する事を特徴とする。そしてその第３の方法は、Ｒと
してＰｒまたはＮｄを必須として、第１の方法の熱間加
工後８００〜１１００”Ｃにおいて熱処理し、次に４５
０〜ｓ　ｏ　ｏ　”ｃの温度において熱処理する事を特
徴とし、その第４の方法は、ＲとしてＰｒまたはＮｄを
必須とし、Ｃｏの原子百分”４　／　Ｆ　ｅ　＋　Ｃｏ
の原子百分率が０．２以上として、第１の方法の熱間加
工後８００〜１１００”Ｃにおいて熱処理し、次に磁場
中で４５０〜５００℃の温度において熱処理する事を特
徴とする。

以下、本発明における各工程における温度範囲について
説明する。

熱間加工における温度は再結晶温度以上が望ましく、本
発明Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好ましくは５００℃
以上である。

そして、熱処−理温度は粒界相の清浄化による保磁力の
向上のために４５０℃以上が好ましく、Ｒ２Ｆｅ＋ａＢ
　相が１１００℃以上では急激に粒成長して保磁力を失
うのでそれ以下の温度が好ましい。

特に大きな保磁力を得るためには４５０℃から８００℃
の温度範囲が良く、Ｃｏの原子百分率／Ｆｅ＋Ｃ○の原
子百分率が０．２以上の組成の場合にはキュリー温度が
５００℃を越えるので４５０℃から５００℃の熱処理が
残留磁束密度の向上に好ましいものになる。

次に本発明の実施例について述べる。

［実施例コ 〔実施例１コ アルゴン雰囲気中で銹導加熱炉を用いて、Ｐｒ＋ｅＮｄ
７ＦｅｖａＣｏｖＢｓＣｕ＋　ｌ！なる組成の合金を溶
解し、次いで鋳造した。この時、希土類、鉄、コバルト
及び銅の原料としては９９．９％の純度のものを用い、
ボロンはフェロボロンを用いた。

次ぎに、この鋳造インゴットから円柱状サンプルを切り
出しその周囲に鉄製リングをはめ込んで、アルゴン雰囲
気中、　９５０℃において、加工度８０％までホットプ
レスした。この時のプレス圧力は０．２〜０．９ｔｏｎ
／ｃｍ２であり、歪速度は１ｏ−３〜１０−　’　／ｓ
ｅｃであった。

またこの熱間加工時においては、合金の押される方向に
平行になるように結晶の磁化容易軸は配向した。

この後、１０００℃において２０時間の熱処理を施し、
次ぎに４８０℃において４時間の熱処理を絶された後、
切断、研磨されて磁気特性が測定された。

この磁石の磁気特性を、比較例として熱処理が無い場合
における値と共に第１表に示す。

なお、磁気特性はすべて４０ｋＯｅでパルス着磁後Ｂ−
Ｈトレーサーを用いて測定した。

第１表に示すごとく、本発明磁石は、熱処理が無い場合
に比して、保磁力と最大エネルギー積が向上しているこ
とは明かである。

第　　１　　表 ［実施例２コ 実施例１と同様に、アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用
いて、Ｐｒ５ＮｄｓＤｙ＋、５ＦｅｓｅＣｏ＋ｔＢｓＣ
ｕ＋、ｓなる組成の合金を溶解し、次いで鋳造した。

この時、希土類及び鉄、コバルト、銅の原料としては、
実施例１と同様に９９．９％の純度のものを用い、ボロ
ンはフェロボロンを用いた。

次ぎに、この鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入れ、
脱気し、密封した。これに９５０℃で加工度２５％の熱
間圧延を２回、加工度２０％の熱間加工を４回、空気中
で行い、最終的に加工度が７７％になるようにした。

そして圧延インゴットから切り出されたサンプル２ａに
対しては熱処理を施さず、サンプル２ｂに対しては５０
０℃×４時間の熱処理を施し、サンプル２Ｃに対しては
９５０℃ＸＩＯ時間と５００℃×２時間の熱処理を施し
た。

第２表に３種類のサンプルの磁気特性を示す。

第　　２　　表 第２表に示すごと＜５００℃の熱処理により磁気特性、
特に保磁力と最大エネルギー積が向上することは明らか
である。更に、９５０℃と５００℃の熱処理の組合せに
より磁気特性が更に向上することも解る。

［実施例３］ Ｐｒ＋５Ｆｅｖ２．５ＣｏｓＢｓ、２Ｃｕｔ３なる組成
の合金（１ンフ０ル３ａ）とＰｒ＋５Ｆｅａｔ、ｓＣｏ
＋ＱＢｓ２Ｃｕ＋、３なる組成の合金（リンフ０ル３ｂ
）とＰｒ＋ａＦｅｓ７５Ｃｏ２Ｉ］Ｂｓ２Ｃｕ＋３なる
組成の合金（１ンフ０ル３ｃ）とＰｒ＋５Ｆｅａｔ、５
Ｃｏ３ｓＢｓ２Ｃｕ＋、ｓなる組成の合金（１７：／７
’ｌ＆３ｄ）を実施例１及び２と同様に、溶解・鋳造し
鋳造インゴットを得た。

次ぎに、この鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入れ、
密封した。これに９７５℃で加工度１５％の熱間圧延を
空気中で４回、つぎに加工度２０％の熱間圧延を空気中
で３回行い、最終的に加工度が７３％になるようにした
。

この後、サンプル３ａの圧延インゴットに対して９５０
℃で２０時間の熱処理後、４００℃から９００℃迄の様
々な温度で４時間の熱処理を行ないその保磁力Ｈｌｃを
測定した。その結果を第３表に示す。

この第３表から４５０℃から８００℃の熱処理が保磁力
の向上に有効であることがわかる。

次にこの２段目の熱処理温度をサンプル３ｂ、　　サン
プルお、サンプル３ｄにたいしても４００℃から９００
℃迄の様々な温度で変化させ各４時間の熱処理を施した
。この場合の最高の保磁力を与えた熱処理温度（Ｔ２）
とその保磁力、及びキュリー温度（Ｔｃ）を第４表に示
す。

第３表 第４表 ［実施例４］ Ｐｔ＋ｖＦｅｓａＣｏ＋ｓ、５Ｂ５Ｃｕ＋、ｓなる組成
の合金を実施例１及び２と同様に、溶解・鰐遺し鋳造イ
ンゴットを得た。

次ぎに、この鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入れ、
密封した。これに９５０　℃で加工度１０％の熱間圧延
を空気中で８回、つぎに加工度１５％の熱間圧延を空気
中で４回行い、最終的に加工度が７７％になるようにし
た。

この後、圧延サンプルに対して９５０℃で１０時間の熱
処理後、５ｋＯｅの磁場中において４６０℃で４時間の
熱処理を行ないその保磁力ｉＨｃを測定した。その結果
を磁場がない場合を比較例として第５表に水箱 表 以上の実施例から、Ｒ（ただしＲは、Ｙを含む希土類元
素の１種以上）、　　Ｆｅ、　　Ｃｏ、　　Ｂ、　　Ｃ
ｕを原料基本成分とする永久磁石は、　５００℃以上の
熱間加工により異方性化され、４５０〜８００℃の熱処
理により高保磁力を示し、最高の　（Ｂｔ（）ｍａｘは
３０ＭＧＯｅを越えることは明らかである。

［発明の効果］ 以上のごとく本発明の永久磁石の製造方法は、次のごと
き効果を持つ。

（１）Ｃ軸配同率を高めることができ、残留磁束密度Ｂ
ｒを著しく高めることができ、結晶粒を微細化すること
により保磁力ｉＨｃを高めることができ、最大エネルギ
ー積（Ｂ）Ｉ）ｍａｘを格段に向上させることが出来た
。

（２）製造プロセスが簡単なのでコストが安い。

（３）従来の焼結法と比較して、加工工数及び生産投資
額を著しく低減させることが出来る６（４）従来のメル
トスピニング法による磁石の製造方法と比較して、高性
能でしかも低コストの磁石を作ることが出来る。

（５）従来の熱間加工磁石と比較して、磁気特性、特に
保磁力を向上させることができる。

以上 出願人　セイコーエプソン株式会社

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｒ（ただしＲは、Ｙを含む希土類元素の１種以上
   ）、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃｕを原料基本成分とし、該基本
   成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴット
   を５００℃以上の温度にて熱間加工し次に４５０〜８０
   ０℃の温度において熱処理する事を特徴とする永久磁石
   の製造方法。
2. （２）熱間加工後８００〜１１００℃において熱処理し
   た後に４５０〜８００℃の温度において熱処理する事を
   特徴とする請求項１記載の永久磁石の製造方法。
3. （３）ＲとしてＰｒまたはＮｄを必須として、熱間加工
   後８００〜１１００℃において熱処理し、次に４５０〜
   ８００℃の温度において熱処理する事を特徴とする請求
   項１記載の永久磁石の製造方法。
4. （４）ＲとしてＰｒまたはＮｄを必須とし、Ｃｏの原子
   百分率／Ｆｅ＋Ｃｏの原子百分率が０．２以上として、
   熱間加工後８００〜１１００℃において熱処理し、次に
   磁場中で４５０〜５００℃の温度において熱処理する事
   を特徴とする請求項１記載の永久磁石の製造方法。