JPH04134805A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、機械的配向による磁気異方性を有する永久磁
石の製造方法、特にＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）、Ｆｅ。

Ｂを原料基本成分とする永久磁石の製造方法に関するも
のである。

［従来の技術］ 永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピュ
ーターの周辺端末機器まで、幅広い分野で使用されてい
る重要な電気・電子材料の一つであり、最近の電気製品
の小型化、高効率化の要求にともない、永久磁石も益々
高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しないで
磁界を発生するための材料であり、保磁力が大きく、ま
た残留磁束密度も高いものが適している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土類−遷移金属
系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁石であるＲ−
Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ〜Ｂ系永久磁石は、極めて高
い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石として、従来か
ら多くの研究開発がなされている。

従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方性永久磁石の
製造方法には、次のようなものがある。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報や　　Ｍ、
Ｓａｇａｗａ。

Ｓ、Ｆｕｊｉｍｕｒａ、Ｎ、Ｔｏｇａｗａ、Ｈ，Ｙａｍ
ａｍｏｔｏ　ａｎｄ　Ｙ、Ｍａｔｓｕ−ｕｒａ；Ｊ、Ａ
ｐｌ）１．Ｐｈｙｓ、Ｖｏｌ、５５（６）、１５　Ｍａ
ｒｃｈ　１９８４．ｐ２０８３等には、原子百分比で８
〜３０χのＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素の少なく
とも１種）、２〜２８％のＢ及び残部Ｆｅからなる磁気
異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉末冶
金法に基づく焼結によって製造されることが開示されて
いる。

この焼結法では、溶解・鋳造により合金インゴットを作
製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁性粉を得る。

磁性粉は成形助剤のバインダーと混練され、磁場中でプ
レス成形されて成形体が出来上がる。成形体はアルゴン
中で］１００℃＠後の温度１時間焼結され、その後室温
まで急冷される。

焼結後、６００℃前後の温度で熱処理する事により永久
磁石はさらに保磁力を向上させる。

また、この焼結磁石の熱処理に関しては特開昭６１−２
１７５４０号公報、特開昭６２−１６５３０５号公報等
に、多段熱処理の効果が開示されている。

（２）特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　　Ａ
ｐｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、非常に微細な結
晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングされた合金リボ
ンの微細性が樹脂によって接着されたＲ　−Ｆ　ｅ　−
Ｂ　６１を石が開示されている。

この永久磁石は、アモルファス合金を製造するに用いる
急冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作
り、その薄片を樹脂と混練してプレス成形することによ
り製造される。

（３）特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　　Ａ
ｐｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、前記（２）の方
法で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不活性雰囲気
中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異方
性を有するＲ−Ｆｅ−ＢＷｉ石を得ることが開示されて
いる。

（４）特開昭６２−２７６８０３号公報には、Ｒ（ただ
しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）８〜
３０原子％、Ｂ２〜２８原子％、Ｃ○５０原子％以下、
Ａ１１５原子％以下、及び残部が鉄及びその他の製造上
不可避な不純物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳造イ
ンゴットを５００℃以上の温度で熱間加工することによ
り結晶粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配向
せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特
徴とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

また、この熱間加工における加工度が６０〜９０％であ
ることが熱間加工磁石の高性能化に効果があると特開昭
６３−２８６５１２号公報に開示されている。

［発明が解決しようとする課題］ 斜上の（１）〜（４）の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
の製造方法は、次のごとき欠点を有している。

（１）の永久磁石の製造方法は、合金を粉末にすること
を必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金はたい
へん酸素に対して活性を有するので、粉末化すると余計
酸化が激しくなり、焼結体中の酸素温度はどうしても高
くなってしまう。

また粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛の
様な成形助剤を使用しなければならず、これは焼結工程
で前もって取り除かれるのであるが、成形助剤中の数刻
は、磁石体の中に炭素の形で残ってしまい、この炭素は
著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低下させ好ましく
ない。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい。

従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。

これらの欠点があるので、−殻内に言ってＲ−Ｆｅ−Ｂ
系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必要になるばか
りでなく、その製造方法は生産効率が悪く、結局磁石の
製造コストが高くなってしまう。従って、比較的原料費
の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活かすことが出来な
い。

次に　（２）並びに（３）の永久磁石の製造方法は、真
空メルトスピニング装置を使用するが、この装置は、現
在では大変生産性が忠＜シかも高価である。

（２）の永久磁石は、原理的に等方性であるので低エネ
ルギー積であり、ヒステリシスループの角形性も悪く、
温度特性に対しても、使用する面においても不利である
。

（３）の永久磁石を製造する方法は、ホットプレスを二
段階に使うというユニークな方法であるが、実際に量産
を考えると非効率であることは否めないであろう。

更にこの方法では、高温例えば８００℃以上では結晶粒
の粗大化が著しく、それによって保磁力ｉＨｃが極端に
低下し、実用的な永久磁石にはならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含まず
、ホットプレスも一段階でよいために、最も製造工程が
簡略化され、■産コストの低減が図れる製造法であるが
、磁気特性が焼結法に比べ低いという問題があった。

本発明は、以上の従来技術の欠点特に（４）の永久磁石
の性能面での欠点を解決するものであり、その目的とす
るところは、高性能かつ低コストの永久磁石の製造方法
を提供することにある。

［課題を解決するだめの手段］ 本発明の永久磁石の製造方法は、Ｒ（ただしＲはＹを含
む希土類元素のうち少なくとも１種）。

Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とし、該基本成分とする合金を
溶解、鋳造し、次いで鋳造インゴットを５００℃以上の
温度において、１回の圧延における高さの減少量が圧延
前の高さの２０％を越える圧延を１回以上行い、総加工
量が５０％以上となるように熱間加工し欣に２５０〜１
１００℃の温度において熱処理する事を特徴とする。

また更なる高（ＢＨ）ｍａｘ化のためには、鋳造インゴ
ットを　５００℃以上の温度において、１回の圧延にお
ける高さの減少１が圧延前の高さの３０％となる圧延を
複数回行い、総加工ｍが６０〜８０％となるように熱間
加工し次に２５０〜ｌＸ００℃の温度において熱処理す
る事を特徴とする。

また更なる高保磁力化、高性能化のためには、熱間加工
後７５０〜１１００℃において熱処理した後に２５０〜
７５０℃の温度において熱処理する事を特徴とする。

以下、本発明における永久磁石の好ましい組成範囲につ
いて説明する。

希土類としては、Ｙ、　　Ｌａ、　　Ｃｅ、　　Ｐｒ、
　　ＮｄＳｍ、　　Ｅｕ、　　Ｇｄ、　　Ｔｂ、　　Ｄ
ｙ、　　Ｈｏ、　　Ｅｒ、　　Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕが候補
として挙げられ、これらのうちの１種あるいは２種以上
を組み合わせて用いる。最も高い磁気性能はＰｒで得ら
れるので、実用的には　Ｐ　ｒ、　　Ｐ　ｒ　−Ｎ　ｄ
合金、Ｃｅ−ＰｒＮｄ合金等が用いられる。少量の重希
土元素、例えばＤｙ、’ｒｂ等は保磁力の向上に有効で
ある。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ２Ｆｅ＋４Ｂ　　である
。従ってＲがＢＭ子％未満では、もはや上記化合物を形
成せず高磁気特性は得られない。一方Ｒが３０原子％を
越えると非磁性のＲリッチ相が多くなり磁気特性は著し
く低下する。よって只の範囲は８〜３０原子％が適当で
ある。しかし高い残留磁束密度のためには、好ましくは
Ｒ８〜２５原子％が適当である。

Ｂは、Ｒ２Ｆｅ＋４Ｂ　相を形成するための必須元素で
あり、２原子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるため
に高保磁力は望めない。また２８原子％を越えるとＢに
富む非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著しく低下し
てくる。しがし高保磁力を得るためには、好ましくはＢ
８８原子以下がよく、それ以上では微細なＲ２ＦｅｚＢ
　相を得ることが困難で、保磁力は小さい。

熱間加工における温度は再結晶温度以上が望ましく、本
発明Ｒ，−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好ましくは５００
℃以上である。

そして、１回の圧延における高さの減少量が圧延前の高
さの２０％以下の圧延は、圧延時の応力が高さ方向の中
心部まで十分に達せず、これを複数回繰り返しても配向
が不十分のままで磁気特性が低いところでピークを迎え
てしまうので、１回の圧延に於ける高さの減少１が２０
％を越える圧延を１回以上行なうことが好ましい。

また、圧延の総加工Ｉは結晶の配向を十分に起こすため
には、５０％以上が好ましい。

１回の圧延における高さの減少量が圧延前の高さの３０
％の圧延に於いては総加工量が６０〜８０％の範囲で配
向度が最も高く、それ未満では配向が不十分であり、そ
れを越えるとかえって配向度が乱され減少してしまうの
でこの範囲が最も好ましい。

そして、熱処理温度は初晶のＦｅを拡散するために２５
０℃以上が好ましく、Ｒ２Ｆｅ＋ａＢ　相が１１００℃
以上では急激に粒成長して保磁力を失うのでそれ以下の
温度が好ましい。

次に本発明の実施例について述べる。

［実施例］ ［実施例１］ アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、Ｐｒ＋ｔＦｅ
ｔ６Ｂｂ５Ｃｕ＋、ｓなる組成の合金を溶解し、次いで
鋳造した。この時、希土類、鉱及び銅の原料としては９
９．９％の純度のものを用い、ホロンはフェロボロンを
用いた。

鋳造には水冷ｖＡ詩型にＢＮ粉末を０．１ｍｍ塗布した
物を用い、１６００℃の注湯温度でε寿造し、厚さ２０
ｍｍのインゴットを得た。こうして得られた鋳造インゴ
ットの組織は、　Ｒ２Ｆｅ！ｚＢの結晶粒の平均粒径が
１８μｍであった。

次にこれらのインゴットから高さが４０ｍｍの板状サン
プルを切り出し、３３４１製のカプセル（高さ方向の厚
み２０ｍ、幅方向の厚み４０ｍｍ　）に入れ、脱気し、
密封した。これに９５０　’Ｃで１回の圧延における高
さの減少量が、２０％、３０％、４０％の圧延を総加工
量が９０％までの範囲で各種の繰り返し圧延を行なった
。

そして圧延後サンプルには９５０℃×２０時間と４７５
℃×４時間の熱処理を施した。

第１図に熱間加工時の総加工量に対して最大エネルギー
積（Ｂ）Ｉ）ｍａｘの対応を２０％／パス、３０％／パ
ス、４０％／バスの場合を同時に示す。

この図かられかるように２０％／パスの圧延では（ＢＨ
）ｍａｘがピークの６０％総加工量においても２５８Ｇ
Ｏｅを越えず十分な配向が得られないことが解る。

それに対し、３０％／パス、４０％／パスの場合には総
加工量が５０％以上になると（ＢＨ）ｍａｘが２０ＭＧ
Ｏｅを越えて十分に配向し、最高の（Ｂ）ｌ）ｍａｘは
２５ＭＧＯｅを越えていることが解る。

特に３０％／パスの場合の６０〜８０％総加工量の範囲
、特に７５％総加工量付近ではその特性が３０ＭＧＯｅ
を越えて最も高い磁気特性が得られている。

またこのインゴットに対して様々な温度で、３０％／パ
ス、総加工１７５％の熱間圧延を行なった時の磁気特性
の変化を第２図に示す。

この図からこのインゴットに対しては９５０℃の加工温
度が最適であることが解る。

［実施例２］ 第１表に示す組成の合金を実施例１と同様に、溶解・鋳
造した。また用いた原料も同様の純度のものを用いた。

次ぎに、これらの鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入
れ、密封した。これに１０００℃で３０％／パスの圧延
を４パス空気中において行ν１、最終ｎ′ＸＩ＆こ加工
度が７５％になるようにした。

この後、これらの圧延インゴットに対して１０００℃に
おいて８時間の熱処理を行ない、室温まで空冷後、５５
０℃において２時間の熱処理を行なった。

こうして得られた圧延磁石の最大エネルギー積の値を２
０％／パスで６パスの場合と比較して第２表に示す。

第　　１　　表 第　　２ 表 以上の実施例から、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とし
、該基本成分とする合金を溶解、鋳造し、次いで鋳造イ
ンゴットを５００℃以上の温度において、１回の圧延に
おける高さの減少量が圧延前の高さの２０％を越える圧
延を１回以上行い、総加工量が５０％以上となるように
熱間加工されれば十分な異方性化し、　２５０〜１１０
０℃の温度における熱処理により高保磁力を示し、最高
の（Ｂ）ｌ　）ｍａｘは３０ＭＧＯｅを越えることは明
らかである。

［発明の効果］ 以上のごとく本発明の永久磁石の製造方法は、次のごと
き効果を持つ。

（１）Ｃ軸配向率を高めることができ、残留磁束密度Ｂ
ｒを著しく高めることができ、結晶粒を微細化すること
により保磁力ＩＨＣを高めることができ、最大エネルギ
ー積（Ｂ）ｌ）ｍａｘを格段に向上させることが出来た
。

（２）製造プロセスが簡単なのでコストが安い。

（３）従来の焼結法と比較して、加工工数及び生産投箕
額を著しく低減させることが出来る。

（４）従来のメルトスピニング法による磁石の製造方法
と比較して、高性能でしかも低コストの′６ｕ石を作る
ことが出来る。

（５）従来の熱間加工磁石と比較して、磁気特性を向上
させることが出来る。

【図面の簡単な説明】

第１１］は熱間圧延時の１回の圧延における高さの減少
１が、２０％、３０％、４０％の場合の圧延総加工量と
最大エネルギー積（Ｂ）］）ｍａｘの関係を示す図であ
る。 第２図は９００〜１０５０℃の温度範囲で、３０％／バ
ス、総加工量７５％の熱間圧延を行なった時の磁気特性
の変化を示す図である。 出願人　セイコーエプソン株式会社 代理人　弁理士　鈴木喜三部　ｆｌ！！１名以上 節名園 上１−１（％） 第２図

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
   とも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とし、該基本成分
   とする合金を溶解、鋳造し、次いで鋳造インゴットを５
   ００℃以上の温度において、１回の圧延における高さの
   減少量が圧延前の高さの２０％を越える圧延を１回以上
   行い、総加工量が５０％以上となるように熱間加工し次
   に２５０〜１１００℃の温度において熱処理する事を特
   徴とする永久磁石の製造方法。
2. （２）鋳造インゴットを５００℃以上の温度において、
   １回の圧延における高さの減少量が圧延前の高さの３０
   ％となる圧延を複数回行い、総加工量が６０〜８０％と
   なるように熱間加工し次に２５０〜１１００℃の温度に
   おいて熱処理する事を特徴とする請求項１記載の永久磁
   石の製造方法。
3. （３）熱間加工後の熱処理において７５０〜１１００℃
   において熱処理した後に２５０〜７５０℃の温度におい
   て熱処理する事を特徴とする請求項１または請求項２記
   載の永久磁石の製造方法。