JPH045740B2 - - Google Patents
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Description
本発明は新規な希土類磁石材料に係り、Fe・
Ｂ・ＲをベースとしCoを使用せず特にSmなどの
希少希土類金属を必ずしも必要とせず資源的に豊
富でかつ用途が少ないNdやPrを中心とする軽希
土類とFeを主成分とする高性能な永久磁石材料
の製造方法に関する。 永久磁石材料は一般家庭の各種電気製品から大
型コンピユーターの周辺端末機器まで巾広い分野
で使用されている極めて重要な電気・電子材料の
一つである。近年電気機器の小型化、高効率化の
要求にともない、永久磁石材料はますます高性能
化が求められている。また実用的にはモーター
用・発電機用・磁気カツプリング用など極めて大
きい逆磁界のかかる用途も多く高保磁力を有する
磁石材料も求められている。 現在使用されている永久磁石のうち代表的なも
のはアルニコ、ハードフエライト、および希土類
コバルト磁石である。最近の高い磁石特性を満た
す永久磁石としては希土類コバルト磁石である。
しかしコバルト磁石は資源的に希少なSmを必要
とし供給が不安定なCoを多量に使用するため非
常に高価である。 希土類磁石がもつと広い分野でかつ多量に使用
されるようになるためには高価なコバルトを多量
に含まず希土類金属として鉱石中に多量に含まれ
ている軽希土類を主成分とすることが必要であ
る。そのような永久磁石材料への一つの試みとし
てＲ・Fe系化合物（但しＲは希土類金属の少な
くとも１種）が提案された。クラーク（A.E.
Clark）はスパツタリングにより得られた非晶質
TbFe2は4.2〓で29.5MGOeのエネルギー積をも
ち、これを300〜500℃で熱処理すると室温で保磁
力は3.4kOe，最大エネルギー積は7MGOeを示す
ことを見い出した。同様な研究はSmFe2につい
ても行われ、77〓で9.2MGOeを示すことが報告
されている。 しかしこれらのものはどれもスパツタリングに
より作成された薄膜であり一般のスピーカーやモ
ーターに使用できる磁石ではない。またPr・Fe
系合金の超急冷により作製したリボンが2.8kOe
の高保磁力を示すことが報告されている。さらに
クーン等は（Fe，Ｂ）0.9Tb0.05La0.05の超急冷によ
り得られた非晶質リボンを627℃で焼鈍すると保
磁力が9kOeにも達することを見い出した（Brは
5kG）。しかしこの場合磁化曲線の角形性が悪い
ため最大エネルギー積は低い（N.C.Koon他
Appl.Phys.Lett.39（10）1981，840〜842頁）。 またカバコフ（L.Kabacoff）等は（Fe，Ｂ）1-
ＸPrx（ｘ＝０〜0.3原子比）の組成の超急冷で作成
したリボンはFe・Pr2成分系で室温でkOeレベル
の保磁力をもつものがあると報告している。これ
らの超急冷でのリボン又はスパツタリングによる
薄膜はそれ自体として使用可能な実用永久磁石
（体）ではなく、これらのリボンや薄膜から実用
永久磁石材料を得ることは出来ない。即ち従来提
案されているFe・Ｂ・Ｒ系のリボン又はＲ・Fe
系の薄膜からは任意の形状・寸法を有するバルク
永久磁石体を得ることは出来ない。又これまでに
報告されたFe・Ｂ・Ｒ系のリボンの磁化曲線は
角形性が悪く従来慣用されている磁石材料に対抗
できる実用永久磁石材料とはみなされない。更に
は超急冷でのリボン、スパツタリングによる薄膜
はいずれも本質上等方性であり、これから磁気異
方性の実用永久磁石材料を得ることは事実上不可
能である。 本発明の基本的目的は従来の欠点を除去した
Sm等の稀少な希土類を必ずしも用いる必要がな
くまたCo等の資源的に問題のある成分を多く含
まない新規な永久磁石材料を得ることである。 さらに、本発明は、室温以上の温度で良好な磁
石特性を有し磁化曲線の角形性が高い永久磁石材
料の製造方法を提供することを目的とする。本発
明はさらに、資源的に豊富な軽希土類元素を有効
に使用可能な高性能永久磁石材料の製造方法を提
供せんとするものである。 さらに、本発明は、任意の形状・実用寸法に成
形できる高性能永久磁石の実用的製造方法を提供
せんとする。 本発明者らはかかる目的を達成するための永久
磁石材料について鋭意研究したところFe・Ｂ・
Ｒ系をベースとし、少量のAlを含み、かつＲと
して所定のR1，R2を配合してなるFe・Ｂ・Ｒ・
Al系の一定の組成範囲の合金粉末を成形し、焼
結し、更に熱処理することにより磁石特性、特に
保磁力と角形性及び温度特性が著しく優れた永久
磁石材料が得られることを見い出し本願発明に至
つたものである。 即ち、本発明によれば原子百分率で８〜30％のＲ
（但しＲはＹを包含する希土類元素の少なくとも
１種であつて、下記R1とR2とからなる）、２〜28
％のＢ、0.1〜３％のAl及び残部Fe及び不可避の
不純物から成る組成（Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成）を
有する焼結体を時効処理して成る永久磁石材料の
製造方法により上記目的が達成される。 この場合、R1は、0.05〜５％でDy，Tb，Gd，
Ho，Er，Tm，Ybの内一種以上、R2はNdとPr
の一種以上、又はNdとPrの合計がR2の80％以上
で残りがR1以外のＹを包含する希土類元素の少
なくとも一種である。 特に、本発明によれば上記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組
成を有し、平均粒度0.3〜80μmの合金粉末を成形
し、900〜1200℃で非酸化性又は還元性雰囲気下
において焼結し（好ましくは平均結晶粒径１〜
80μmの結晶体を得）、350℃〜当該焼結温度以下
で熱処理することによりFe・Ｂ・Ｒ・Al系永久
磁石材料が製造できる。この永久磁石材料は、上
記Fe・BR・Al組成において異方性の場合特に優
れた磁気特性を示す。以下他に明示しない場合、
％は原子％を示す。 本発明は、従来のFe・Ｂ・Ｒ系アモルフアス
リボンと異なり磁気異方性の永久磁石体が得られ
る点で特徴的であるが、等方性のものも従来の等
方性永久磁石材料に比して優れたものが得られ
る。 即ち、本発明は、成形を磁界中で行うことによ
り磁気異方性（以下異方性と称する）の永久磁石
材料を製造できるが、磁界をかけずに成形を行う
ことにより、等方性の永久磁石材料もその他同様
にして製造でき、特定R1及び少量のAlの含有に
基き顕著な時効処理の効果がある。 等方性永久磁石材料を得る場合、有用な磁気特
性は、Fe・Ｂ・Ｒベース系において、R10〜20
％、B3〜23％、Al0.1〜３％、残部Fe及び不純物
の組成とすることにより得られる。 また、永久磁石材料へのAlの含有及びＲとし
て特定のR1，R2の含有により、保磁力を増大さ
せる効果を示し、特に時効処理を施したとき顕著
であり、加えて減磁率を改善し、もつて磁石の安
定性を改善させることができる。以下、まず主と
して異方性の場合を基本として説明する。 本発明者等は、すでにFe・Ｂ・Ｒを基本系と
する新規な合金（約300〜370℃のキユリー点Tc
をもつ）から成る焼結永久磁石を出願している
（特願昭57−145072）が、本発明の永久磁石材料
は、Fe・Ｂ・Ｒ系磁石材料において少量のAlを
含有すると共にＲとして特定量の少量の重希土類
元素R1を含有させることによりiHcを増大させる
と共に減磁率を改善しもつて磁石の安定性を改善
するものであり、更には希土類元素Ｒとして資源
的に豊富なNdやPr等の軽希土類を主体として用
いて高い磁気特性を発現させるものである。Ｂは
保磁力が1kOe以上を満たすために２％以上とし、
ハードフエライトの残留磁束密度Br約4kG以上
とするためには28％以下である。希土類元素Ｒは
保磁力1kOe以上とするため８％以上必要であり、
また燃え易く工業的取扱・製造上の困難のため、
また高価であることから30％以下とする。Ｂとし
ては純ボロン又はフエロボロンを用いることが出
来、不純物としてAl，Si，Ｃなどを含むものを
用いることが出来る。 R1は後述の通り0.05〜５％とすることにより、
iHcの増加、減磁率の改善が達成される。 Ｒとしては資源的に豊富な軽希土類を用いるこ
とができ必ずしもSmを必要とせず或いはSmを主
体とする必要もないのでその場合、原料が安価で
ありきわめて有用である。Coを全く用いないこ
とと合わせて、本発明の永久磁石材料は従来の
Ｒ・Co磁石材料に比べ資源的、価格的いずれの
点においても有利なもの、或いは磁気特性の上か
らも一層優れたものが得られる。本発明で用いる
希土類元素ＲはＹを包含し軽希土類及び重希土類
を包含する希土類元素であり、そのうち特定の２
種以上を用いる。即ちこのＲとしてはNd，Pr，
La，Ce，Tb，Dy，Ho，Er，Eu，Sm，Gd，
Pm，Tm，Yb，Lu及びＹが包含される。Ｒとし
ては軽希土類（特にNd，Pr）を主体とすること
が好ましい。即ち、Ｒのうち、R1として特定量
のDy，Tb，Gd，Ho，Er，Tm，Ybの内一種以
上を残部R2（Ｒ＝R1＋R2）と共に用い、R2とし
てNdとPrの一種、又は二種をR2の80％以上とす
ることにより高性能磁石材料が得られる。また通
例Ｒの出発原料としては単体Ｒをもつて足りるが
特定の重希土類元素R1を除いて残部R2は実用上
は２種以上の混合物（ミツシユメタル、ジジム
等）を入手上の便宜等の理由により用いることが
できる。この残部R2としてSm，Ｙ，La，Ce等
はNd，Prとの混合物として用いることができる
（但しNd，PrをR2のうちの80％以上とする）。な
おSm，La，Er，Tmは単独で用いることはiHc
が低く好ましくない。Eu，Pm，Yb，Lu等は非
常に微量にしか存在せず高価であるが、Nd，Pr
等との混合物として用いることができる。なお、
このＲは純希土類元素でなくともよく、工業上入
手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有する
もので差支えない。このようにＲとしては工業上
入手し易いものを主体として用いることができる
点で本発明は極めて有利である。 本発明の永久磁石材料においてAlは保磁力を
増大させる効果をもつている。保磁力の増大は磁
石の安定性を増し、その用途が拡大される。しか
しAlはその増大につれてBrが低下していき、そ
のため最大エネルギー積（BH）maxが減少す
る。iHcの増大の効果、Brの低下傾向、（BH）
maxへ与える影響を考慮すると、Al0.1〜３％
（好ましくは0.2〜２％）が特に有効である。Alが
３％を越えるとiHcはさらに増大するが（BH）
maxがAlを含有しない場合より実質上低下する
ので、Alは３％以下とし、Al0.1％未満ではiHc
増大の効果が十分でないのでAl0.1％以上とする。 第１図はCoを含まない基本系（77−X）Fe−
8B−15Nd−XAlを示すが、Al3％で30MGOe以上
の（BH）maxが得られ、一方iHcは12kOe以上
に達するので、Al3％以下が最も優れた磁気特性
を付与する上で有効と言える。Al0.5％で（BH）
max36MGOeのピークに達する。 前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成の範囲内の場合、最
大エネルギー積（BH）maxはハードフエライト
磁石（〜4MGOe）と同等あるいはそれ以上とな
る。また、Fe・Ｂ・Ｒ成分について、軽希土類
元素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％以上含有
し、かつ11〜24％のＲ、３〜27％のＢ、残部は実
質的にFeの組成範囲の場合、（BH）maxは
7MGOe以上を与えるための好ましい範囲とな
る。Fe・Ｂ・Ｒ成分について更に好ましい範囲
は軽希土類元素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％
以上含有し、かつ12〜20％のＲ、４〜24％のＢ、
残部は実質的にFeの組成範囲の場合、温度に対
する安定性が良好であるとともに（BH）maxは
10MGOe以上充分可能であり、最高の最大エネ
ルギー積は33MGOe以上に達する。また本発明
のFe・Ｂ・Ｒ・Al合金はAlを含有しないFe・
Ｂ・Ｒ合金に比較して良好な温度安定性を有する
のみならず、Al添加により減磁曲線の角形性が
改善されるため、最大エネルギー積の向上がはか
れる。 また本発明の製法において合金粉末（組成物）、
又得られる永久磁石材料は、Cu，Ｃ，Ｓ，Ｐ，
Ca，Mg，Ｏ，Si等を少量含有することも可能で
あり、製造上の利点、低価格化に資す。特に、
Cu3.5％以下、S2.0％以下、C4.0％以下、P3.5％
以下（但しその合量は当該各元素の最大値以下）
が実用上好ましい。これらの元素の含有によつて
も、なおハードフエライトと同程度のBr（4kG程
度）以上であり、有用である。さらに、例えば、
Ca4％以下、Mg4％以下、O2％以下、Si2％以下
含有も可能である。Cu，Ｐ，Ca，Mg，Ｃは安
価な原料、有機成形助剤等から、Ｓ，Ｏは製造工
程から混入することもある。 また、合金粉末の状態においては、処理工程、
空気からの吸着成分（水分、酸素等）が含まれ易
いが、これらは焼結時に除去することができる。
但し、必要に応じ工程、保存に注意する。その
他、工業的製造上不可避な不純物の存在を許容で
きる点で本発明は実用的である。 以下本発明の製造方法を磁気異方性永久磁石材
料の場合について更に説明する。 まず出発原料となる前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成
の合金粉末を得る。これは通常の合金溶解後例え
ば鋳造等アモルフアス状態とならない条件で冷却
して得た合金鋳塊を粉砕して分級、配合等により
供してもよく、あるいはFe，Fe.B粉等と共にCa
等の還元剤を用いて希土類酸化物から還元法によ
つて得てもよくこのFe・Ｂ・Ｒ・Al合金粉末は
構成元素又はその合金により組成を調整できる。
即ち、本発明の合金粉末は、予め所定のFe・
Ｂ・Ｒ・Al組成として調整した合金粉末、或い
は所定の組成となるよう配合した合金粉末混合
物、或いは、Fe・Ｂ・Ｒベース合金に補助的に
構成元素又はその合金を添加して所定組成とした
もの、等を用いることができる。例えば、Al成
分としては、Al含有フエロボロン合金を添加し
て用いることもできる。 Fe・Ｂ・Ｒ・Al系化合物は、Fe・Ｂ・Ｒ系化
合物をベースとする化合物磁石材料として、従来
のアモルフアス薄膜や超急冷リボンとは全く異な
る結晶性のＸ線回折パターンを示し、新規な正方
晶系結晶構造を主相として有するものである。こ
のことは、同一出願人の出願に係る特願昭58−
94876に開示の通りである。 Fe，Ｂ，Ｒ，Al合金粉末の平均粒度は0.3〜
80μmのものを用いることが好ましい。平均粒度
80μmをこえるとすぐれた磁石特性が得られない
傾向がある。平均粒度0.3μmより下では、微粉砕
中ないしその後の製造工程において、粉末の酸化
が著しくなり、焼結後の密度が上がらず得られる
磁石特性も低い傾向がある。平均粒度40〜80μm
の範囲では磁石特性のうち保磁力がやや低い。優
れた磁石特性を得るためには合金粉末の平均粒度
として、1.0〜20μmが最も望ましい。 粉砕は通常の方法でよく、不活性ガス雰囲気中
で行なう乾式粉砕又は有機溶媒中で行なう湿式粉
砕のいずれでもよい。湿気で行う場合、アルコー
ル系溶媒、ヘキサン、トリクロルエタン、トリク
ロルエチレン、キシレン、トルエン、フツ素系溶
媒、パラフイン系溶媒などを用いることができ
る。 次に合金粉末を成形する。成形は通例の粉末治
金法と同様に行うことができ、加圧成形が好まし
く、異方性とするためには、磁界中でプレスす
る。例えば、合金粉末を、5kOe以上の磁界中で
0.5〜3.0Ton／cm2の圧力で加圧することにより成
形体と成す。この磁界中加圧成形は粉末をそのま
ま成形する方法、アセトン、トルエン等有機溶媒
中成形する方法いずれも可能である。 次に、この成形体を還元性ないし非酸化性雰囲
気中で所定温度（900〜1200℃）にて焼結する。
例えば、この成形体を10-2Torr以下の真空中な
いし、１〜760Torr、純度99.9％以上の不活性ガ
スないし還元性ガス雰囲気中で900〜1200℃の温
度範囲で0.5〜４時間焼結する。焼結温度900℃よ
り下では十分な焼結密度が得られず、高い残留磁
束密度も得られない。また1200℃より上では焼結
体が変形し結晶粒の配向がくずれるため残留束密
度の低下と減磁曲線の角形性が低下する。また焼
結時間は５分以上あればよいが余り長時間になる
と量産性に問題があるので、磁石特性の再現性を
考慮すると、0.5〜４時間の焼結時間が望ましい。 焼結は、所定の結晶粒径、結晶密度がえられる
よう温度、時間等の条件を調節して行う。なお、
焼結に関しては、本願と同一出願人により出願さ
れた特願昭58−88372にさらに詳細に開示の通り
である。 焼結体の密度は理論密度（比）の95％以上が磁
気特性上好ましく、例えば、焼結温度1060〜1160
℃で密度7.2g／cm2以上が得られ、これは理論密度
の96％以上に相当する。 更に、1100〜1160℃の焼結では、理論密度比99
％以上にも達する。 上記焼結例では1160℃では密度は高くても
（BH）maxは低下している。これは結晶粒の粗
大化に起因し、iHc、角形比が低下するためであ
ると考えられる。 焼結雰囲気は本合金中の成分であるＲが高温で
極めて酸化しやすいので、非酸化性雰囲気である
高真空中あるいは不活性ガス、還元性ガス雰囲気
中にて行うが、不活性ガス、還元性ガスの純度は
高い方がよい。不活性ガスを用いる場合は高い焼
結密度を得る方法として１〜760Torr未満の減圧
雰囲気中で行うことも可能である。 焼結時の昇温速度は特に規定しないが、前記湿
式プレス方式の場合には有機溶媒の溶媒除去をお
こなうため昇温速度40℃／min以下で昇温を行う
か或いは昇温途中で200〜800℃の温度範囲で0.5
時間以上保持して溶媒除去をおこなうことが望ま
しい。 焼結後、室温までの冷却速度は20℃／min以上
が製品のバラツキを少なくするために好ましく、
引続く時効処理により磁石特性を高めるためには
冷却速度として100℃／min以上が望ましい（但
し、焼結に続いて直ちに熱処理工程に入ることも
できる。）。いずれの場合にも少なくとも800℃以
下まで上記冷却温度で冷却することが好ましい。 時効処理は真空ないし不活性ガスないし還元性
ガス雰囲気中で350℃から焼結温度以下の温度範
囲で、凡そ５分から40時間おこなう。時効処理の
雰囲気としては合金中の主成分のＲが高温で酸素
或いは水分と急激に反応するので、真空の場合は
真空度10-3Torr以下、不活性ガス、還元性ガス
雰囲気の場合は雰囲気の純度99.99％以上が望ま
しい。 本発明において合金の最適焼結温度は組成によ
り異なり、時効処理は磁石材料の各焼結温度以下
で行う必要がある。例えば80Fe・5B・13Nd・
2Al磁石材料では時効処理の上限温度は1030℃で
ある。一般にFeに富むあるいはＢが少ない、あ
るいはＲが少ない組成ほど上限時効処理温度を高
くできる。しかし、時効処理温度が高すぎると、
磁石材料の結晶粒が過剰成長し、磁石特性とりわ
け保磁力の低下をもたらすとともに、最適時効処
理時間が極めて短時間となり製造条件の制御が困
難となり実用的でない。また350℃より下では時
効処理時間に極めて長時間を要するため実用的で
なく、かつ減磁曲線の角形性が低下し優れた永久
磁石にならない。なお、焼結体の平均結晶粒径
は、iHc1kOe以上とするためには１〜80μmとす
ることが好ましい。本発明の永久磁石材料の結晶
粒の過剰成長を起さずに優れた磁石特性を実用的
に得るには時効処理温度として450℃から800℃が
望ましく、500〜700℃が最も望ましい。時効処理
は５分から40時間おこなうが、時効処理時間が５
分未満では時効処理の効果はほとんど現れず、ま
た得られる磁石特性のバラツキも大きい。一方、
時効処理が40時間をこえると工業的に長時間を要
しすぎるため実用的とはいいがたい。優れた磁石
特性を実用的に再現性良く得るには時効処理時間
として30分から８時間が望ましい。 また本発明において磁石材料の時効処理の手法
として２段以上の多段時効処理も有効であり、例
えば1030℃で焼結した79Fe・7B・13Nd・1Al磁
石材料では１段目として820℃〜920℃の温度範囲
で30分から６時間の初段時効処理を行つたのち、
２段目以降は400〜750℃の温度範囲で２時間から
30時間の１回以上の時効処理を行うことにより、
残留磁束密度、保磁力、減磁曲線の角形性のとも
に高い優れた磁石特性が得られる。とりわけ２段
目以降の時効処理は保磁力の著しい向上に効果が
ある。また時効処理の別手法として多段時効処理
の代りに時効処理の際に400℃から800℃の温度範
囲を空冷・水冷等の冷却方法により一定の冷却速
度で冷却を行つても同様の磁石特性が得られる
が、その際の冷却速度は0.2℃／minから20℃／
minであることが必要である。なおこれら時効処
理は焼結後そのまま行つても、焼結後一旦室温ま
で冷却後再び昇温して行つてもよい。 また本発明の製造方法は磁気異方性永久磁石材
料のみならず、等方性永久磁石材料にも適用でき
る。なお等方性永久磁石材料の製造方法において
は合金粉末を磁界中でなく成形するほか他工程は
そのまま利用することが出来る。 等方性の場合には、R10〜25％、B3〜23％、
0.1〜３％のAl、残部Fe及び不可避の不純物から
成る組成において、（BH）max2MGOe以上が得
られる。等方性磁石材料は元来異方性磁石材料の
磁気特性の1/4〜1/6の低い特性のものであるが、
本発明によれば、それにもかかわらず、等方性と
しては極めて有用な高い特性が得られる。 等方性の場合も、Ｒ量が増加するに従つてiHc
は増加するが、Brは最大値を経た後減少する
（第１図参照）。かくて（BH）max2MGOe以上
を満足するＲ量は10％以上でかつ25％以下であ
る。 またＢ量が増大するに従いiHcは増大するがBr
は最大値を経た後減少する。かくて（BH）
max2MGOe以上を得るにはB3〜23％の範囲でな
ければならない。 Fe，Ｂ，Ｒ，（R1＋R2）成分について、好まし
くは軽希土類（特にNd，Pr）をＲの主成分（全
Ｒ中軽希土類が50原子％以上）とし12〜20％の
Ｒ、５〜18％のＢ、残部Feの組成で（BH）
max4MGOe以上の高い磁気特性を示す。Fe，
Ｂ，Ｒ成分について最も好ましい範囲としてNd，
Pr等の軽希土類をＲの主成分とし12〜16％のＲ、
６〜18％のＢ、残部Feの組成では（BH）
max7MGOe以上で等方性永久磁石材料ではかつ
て無い高い特性が得られる。 Alとしては、異方性の場合と同じ範囲が好ま
しく、時効処理によるiHc増大の効果が大であ
る。等方性の場合も、その添加量の増大と共に
Brは減少傾向を示す。 結合剤、滑剤は、異方性の場合には、成形の際
の配向を妨げるため一般には用いられないが、等
方性磁石の場合には、結合剤、滑剤等を含むこと
によりプレス効率の改善、形成体の強度増大等が
可能である。 等方性の場合も即ちＲ，Ｂ，Fe，Alの他に所
定範囲内でＣ，Ｐ，Ｓ，Cu，Ca，Mg，Ｏ，Siが
含有されることもでき、C4.0％以下、P3.3％以
下、S2.5％以下、Cu3.3％以下（Ca，Mg，Ｏ，
Siについては異方性の場合と同じ）但しこれらの
合計は、各成分のうち最大値以下が実用上好まし
い。なお、その他工業的製造上不可避な不純物の
存在を許容できる点も異方性材料におけるものと
同様である。 本発明は、さらに高い磁気特性を得るためAl
を0.1〜３％とし、Ｒを選択し、Fe，Ｂ，Ｒ組成
を次の通り選択することにより、さらに高性能の
永久磁石材料を提供する。 即ち、下記R1と下記R2との和をＲ（希土類元
素）としたとき、原子百分比でR10.05〜５％、
R12.5〜20％、B4〜20％、残部Fe（但し、R1は
Dy，Tb，Gd，Ho，Er，Tm，Ybの内一種以
上、R2はNdとPrの合計が80％以上で、残りがR1
以外のＹを包含する希土類元素の少なくとも一
種）から成る組成の合金粉末組成物を用いて、同
様に成形、焼結、及び時効処理することによつて
製造される磁気異方性焼結体永久磁石材料
（Fe・Ｂ・R1・R2・Al系磁石材料）は極めて高
性能である。 この系においても、AlはiHc増大の役割を果た
し（第２、３図参照）、Dy等のR1の効果と相俟つ
て、極めて高い温度特性（温度に対する磁気特性
の変化の割合の減少）を付与する。 この永久磁石材料は、既述のＲをR1とR2の合
計として原子百分比でR10.05〜５％、R12.5〜20
％、B4〜20％、Al0.1〜３％、残部Feの組成にお
いて保磁力iHc約10kOe以上、残留磁束密度
Br9kG以上、最大エネルギー積（BH）
max20MGOe以上の高保磁力・高エネルギー積
を示す。 R10.2〜３％、R13〜19％、B5〜11％、Al0.1％
〜３％、残部Feの組成は最大エネルギー積
（BH）max30MGOe以上を示し、さらに好まし
い範囲である。 また、R1としてDy，Tbが特に望ましい。 Ｒの量が12.5％よりも少なくなると本系合金化
合物中にFeが析出して保磁力が低下する。R20％
以上では保磁力10kOe以上の大きい値を示すが
Brが低下して（BH）max20MGOe以上に必要な
Brが得られない。 R1の量は上述Ｒに置換することによつて促え
られる。R1量は僅か0.2％の置換でもiHcが増加
し、さらに減磁曲線の角形性も改善され（BH）
maxが増加する。R1量はiHc増加の効果と
（BH）max増大の効果を考慮して0.05％以上が必
要である。R1量が増加するにつれて、iHcは上昇
していき、（BH）maxは0.4％をピークとしてわ
ずかずつ減少するが、例えば３％の置換でも
（BH）max30MGOe以上を示す。 安定性が特に要求される用途にはiHcが高いほ
ど、すなわちR1を多く含有する方が有利である
が、しかしR1を構成する元素は希土類鉱石中に
もわずかしか含まれておらず、大変高価である。
従つてR1は５％以下が好ましい。Ｂ量は、４％
以下になるとiHcが10kOe以下になる。またＢ量
の増加もＲ量の増加と同じくiHcを増加させる
が、Brが低下していく。（BH）max20MGOe以
上であるためにはB20％以下が必要である。 このFe・Ｂ・R1・R2・Al系磁石材料は、常温
着磁後の100℃における曝露テストでは、Sm2
Co17磁石、或いはＲ成分を含まないFe・Ｂ・Ｒ
磁石と比べて極めて僅かな減磁率を示し、温度に
対する安定性が大きく改善されている。 Alは時効処理によりiHcを増し、減磁曲線の角
形性を増す効果があり、一方その添加量が増すに
従い、Brが低下していくため、（BH）maxを余
り低下させない範囲が有用と考えられAl3％以下
でこの条件を満足する（第２図参照30MGOe以
上あり）。 以上詳述の通り本発明の永久磁石材料の製造方
法は新規なFe・Ｂ・Ｒ・Al系の高保磁力・高エ
ネルギー積を備える優れた磁石特性を有する永久
磁石材料を提供するものである。又ＲとしてNd，
Pr等の軽希土類元素を主体として用いることに
より資源的・価格的などの点においても優れた永
久磁石であり、工業的利用性の高いものである。 特に、Fe・Ｂ・Ｒ系においてAlを含有させる
と共に焼結体について所定の時効処理を施すこと
によつて、得られる結晶質永久磁石材料につい
て、より一層の保磁力の向上及び減磁曲線の角形
性の向上を実現したものであり、更にＲとして所
定のR1とR2とを組合せた組成とすることにより、
その効果（保磁力及び角形性の改善）が一段と高
められ、極めて高性能な永久磁石材料を提供でき
る。 以下本発明の態様及び効果について、さらに実
施例に従つて説明する。但し実施例及び記載の態
様は、本発明をこれらに限定するものではない。 実施例１ （参考例） つぎの工程によつて作製した種々の（77−ｘ）
Fe−8B−15Nd−xAl系組成から成る永久磁石体
の特性を調べた。 (1) 磁石原料はFeとして純度99.9％（重量％。以
下原料純度について同じ）の電解鉄、Ｂとして
純度99.0％以上の純ボロン及び純度90.0％以上
のフエロボロン合金（19.38％Ｂ、5.32％Al、
0.74％Si、0.03％Ｃ、残部Fe）、Ｒとして純度
99.7％以上（不純物は主として他の希土類金
属）を使用。 Alとしては純度99.9％のAl、及びフエロボ
ロン合金を使用した。 (2) 磁石原料を高周波誘導を用いて溶解を行つ
た。その際ルツボとしてはアルミナルツボを用
い水冷銅鋳型中に鋳込みインゴツトを作つた。 (3) 溶解で得られたインゴツトを搗砕し−
35meshにしたのち、更にボールミルにより所
定の平均粒度（３〜10μm）のものが得られる
ように粉砕を行つた。 (4) 粉末を磁界中（10kOe）で圧力5t／cm2で成形
した（但し等方性磁石材料を製造する場合は磁
界をかけないで成形した。）。 (5) 成形体は100〜1200℃×２時間、Ar中で焼結
を行い、その後Ar中において500〜700℃×２
時間時効処理を行つた。 その結果を第１図に示す。 実施例 ２，３ 実施例１と同様にして（77−ｘ）Fe−8B−
14.6Nd−0.4Dy−xAl，（77−ｘ）Fe−8B−
13.5Nd−1.5Dy−xAl系について実験を行い結果
を夫々第２，３図に示す。 実施例 ４ 平均粒度１〜10μmを有する下記原子百分率組
成のFe.B.R.Al合金粉末を無磁界中で1.2Ton／cm2
の圧力で加圧成形した後、99.999％純度の
210Torr Ar中で1080℃、１時間焼結し、焼結後
は冷却速度300℃／minで室温まで急速冷却した。
さらに650Torr Ar中にて時効処理を650℃で３
時間行い、本発明製法に係る磁石材料を得た。磁
石特性の結果を時効処理なしの焼結後の試料とと
もに次表に示す。
Ｂ・ＲをベースとしCoを使用せず特にSmなどの
希少希土類金属を必ずしも必要とせず資源的に豊
富でかつ用途が少ないNdやPrを中心とする軽希
土類とFeを主成分とする高性能な永久磁石材料
の製造方法に関する。 永久磁石材料は一般家庭の各種電気製品から大
型コンピユーターの周辺端末機器まで巾広い分野
で使用されている極めて重要な電気・電子材料の
一つである。近年電気機器の小型化、高効率化の
要求にともない、永久磁石材料はますます高性能
化が求められている。また実用的にはモーター
用・発電機用・磁気カツプリング用など極めて大
きい逆磁界のかかる用途も多く高保磁力を有する
磁石材料も求められている。 現在使用されている永久磁石のうち代表的なも
のはアルニコ、ハードフエライト、および希土類
コバルト磁石である。最近の高い磁石特性を満た
す永久磁石としては希土類コバルト磁石である。
しかしコバルト磁石は資源的に希少なSmを必要
とし供給が不安定なCoを多量に使用するため非
常に高価である。 希土類磁石がもつと広い分野でかつ多量に使用
されるようになるためには高価なコバルトを多量
に含まず希土類金属として鉱石中に多量に含まれ
ている軽希土類を主成分とすることが必要であ
る。そのような永久磁石材料への一つの試みとし
てＲ・Fe系化合物（但しＲは希土類金属の少な
くとも１種）が提案された。クラーク（A.E.
Clark）はスパツタリングにより得られた非晶質
TbFe2は4.2〓で29.5MGOeのエネルギー積をも
ち、これを300〜500℃で熱処理すると室温で保磁
力は3.4kOe，最大エネルギー積は7MGOeを示す
ことを見い出した。同様な研究はSmFe2につい
ても行われ、77〓で9.2MGOeを示すことが報告
されている。 しかしこれらのものはどれもスパツタリングに
より作成された薄膜であり一般のスピーカーやモ
ーターに使用できる磁石ではない。またPr・Fe
系合金の超急冷により作製したリボンが2.8kOe
の高保磁力を示すことが報告されている。さらに
クーン等は（Fe，Ｂ）0.9Tb0.05La0.05の超急冷によ
り得られた非晶質リボンを627℃で焼鈍すると保
磁力が9kOeにも達することを見い出した（Brは
5kG）。しかしこの場合磁化曲線の角形性が悪い
ため最大エネルギー積は低い（N.C.Koon他
Appl.Phys.Lett.39（10）1981，840〜842頁）。 またカバコフ（L.Kabacoff）等は（Fe，Ｂ）1-
ＸPrx（ｘ＝０〜0.3原子比）の組成の超急冷で作成
したリボンはFe・Pr2成分系で室温でkOeレベル
の保磁力をもつものがあると報告している。これ
らの超急冷でのリボン又はスパツタリングによる
薄膜はそれ自体として使用可能な実用永久磁石
（体）ではなく、これらのリボンや薄膜から実用
永久磁石材料を得ることは出来ない。即ち従来提
案されているFe・Ｂ・Ｒ系のリボン又はＲ・Fe
系の薄膜からは任意の形状・寸法を有するバルク
永久磁石体を得ることは出来ない。又これまでに
報告されたFe・Ｂ・Ｒ系のリボンの磁化曲線は
角形性が悪く従来慣用されている磁石材料に対抗
できる実用永久磁石材料とはみなされない。更に
は超急冷でのリボン、スパツタリングによる薄膜
はいずれも本質上等方性であり、これから磁気異
方性の実用永久磁石材料を得ることは事実上不可
能である。 本発明の基本的目的は従来の欠点を除去した
Sm等の稀少な希土類を必ずしも用いる必要がな
くまたCo等の資源的に問題のある成分を多く含
まない新規な永久磁石材料を得ることである。 さらに、本発明は、室温以上の温度で良好な磁
石特性を有し磁化曲線の角形性が高い永久磁石材
料の製造方法を提供することを目的とする。本発
明はさらに、資源的に豊富な軽希土類元素を有効
に使用可能な高性能永久磁石材料の製造方法を提
供せんとするものである。 さらに、本発明は、任意の形状・実用寸法に成
形できる高性能永久磁石の実用的製造方法を提供
せんとする。 本発明者らはかかる目的を達成するための永久
磁石材料について鋭意研究したところFe・Ｂ・
Ｒ系をベースとし、少量のAlを含み、かつＲと
して所定のR1，R2を配合してなるFe・Ｂ・Ｒ・
Al系の一定の組成範囲の合金粉末を成形し、焼
結し、更に熱処理することにより磁石特性、特に
保磁力と角形性及び温度特性が著しく優れた永久
磁石材料が得られることを見い出し本願発明に至
つたものである。 即ち、本発明によれば原子百分率で８〜30％のＲ
（但しＲはＹを包含する希土類元素の少なくとも
１種であつて、下記R1とR2とからなる）、２〜28
％のＢ、0.1〜３％のAl及び残部Fe及び不可避の
不純物から成る組成（Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成）を
有する焼結体を時効処理して成る永久磁石材料の
製造方法により上記目的が達成される。 この場合、R1は、0.05〜５％でDy，Tb，Gd，
Ho，Er，Tm，Ybの内一種以上、R2はNdとPr
の一種以上、又はNdとPrの合計がR2の80％以上
で残りがR1以外のＹを包含する希土類元素の少
なくとも一種である。 特に、本発明によれば上記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組
成を有し、平均粒度0.3〜80μmの合金粉末を成形
し、900〜1200℃で非酸化性又は還元性雰囲気下
において焼結し（好ましくは平均結晶粒径１〜
80μmの結晶体を得）、350℃〜当該焼結温度以下
で熱処理することによりFe・Ｂ・Ｒ・Al系永久
磁石材料が製造できる。この永久磁石材料は、上
記Fe・BR・Al組成において異方性の場合特に優
れた磁気特性を示す。以下他に明示しない場合、
％は原子％を示す。 本発明は、従来のFe・Ｂ・Ｒ系アモルフアス
リボンと異なり磁気異方性の永久磁石体が得られ
る点で特徴的であるが、等方性のものも従来の等
方性永久磁石材料に比して優れたものが得られ
る。 即ち、本発明は、成形を磁界中で行うことによ
り磁気異方性（以下異方性と称する）の永久磁石
材料を製造できるが、磁界をかけずに成形を行う
ことにより、等方性の永久磁石材料もその他同様
にして製造でき、特定R1及び少量のAlの含有に
基き顕著な時効処理の効果がある。 等方性永久磁石材料を得る場合、有用な磁気特
性は、Fe・Ｂ・Ｒベース系において、R10〜20
％、B3〜23％、Al0.1〜３％、残部Fe及び不純物
の組成とすることにより得られる。 また、永久磁石材料へのAlの含有及びＲとし
て特定のR1，R2の含有により、保磁力を増大さ
せる効果を示し、特に時効処理を施したとき顕著
であり、加えて減磁率を改善し、もつて磁石の安
定性を改善させることができる。以下、まず主と
して異方性の場合を基本として説明する。 本発明者等は、すでにFe・Ｂ・Ｒを基本系と
する新規な合金（約300〜370℃のキユリー点Tc
をもつ）から成る焼結永久磁石を出願している
（特願昭57−145072）が、本発明の永久磁石材料
は、Fe・Ｂ・Ｒ系磁石材料において少量のAlを
含有すると共にＲとして特定量の少量の重希土類
元素R1を含有させることによりiHcを増大させる
と共に減磁率を改善しもつて磁石の安定性を改善
するものであり、更には希土類元素Ｒとして資源
的に豊富なNdやPr等の軽希土類を主体として用
いて高い磁気特性を発現させるものである。Ｂは
保磁力が1kOe以上を満たすために２％以上とし、
ハードフエライトの残留磁束密度Br約4kG以上
とするためには28％以下である。希土類元素Ｒは
保磁力1kOe以上とするため８％以上必要であり、
また燃え易く工業的取扱・製造上の困難のため、
また高価であることから30％以下とする。Ｂとし
ては純ボロン又はフエロボロンを用いることが出
来、不純物としてAl，Si，Ｃなどを含むものを
用いることが出来る。 R1は後述の通り0.05〜５％とすることにより、
iHcの増加、減磁率の改善が達成される。 Ｒとしては資源的に豊富な軽希土類を用いるこ
とができ必ずしもSmを必要とせず或いはSmを主
体とする必要もないのでその場合、原料が安価で
ありきわめて有用である。Coを全く用いないこ
とと合わせて、本発明の永久磁石材料は従来の
Ｒ・Co磁石材料に比べ資源的、価格的いずれの
点においても有利なもの、或いは磁気特性の上か
らも一層優れたものが得られる。本発明で用いる
希土類元素ＲはＹを包含し軽希土類及び重希土類
を包含する希土類元素であり、そのうち特定の２
種以上を用いる。即ちこのＲとしてはNd，Pr，
La，Ce，Tb，Dy，Ho，Er，Eu，Sm，Gd，
Pm，Tm，Yb，Lu及びＹが包含される。Ｒとし
ては軽希土類（特にNd，Pr）を主体とすること
が好ましい。即ち、Ｒのうち、R1として特定量
のDy，Tb，Gd，Ho，Er，Tm，Ybの内一種以
上を残部R2（Ｒ＝R1＋R2）と共に用い、R2とし
てNdとPrの一種、又は二種をR2の80％以上とす
ることにより高性能磁石材料が得られる。また通
例Ｒの出発原料としては単体Ｒをもつて足りるが
特定の重希土類元素R1を除いて残部R2は実用上
は２種以上の混合物（ミツシユメタル、ジジム
等）を入手上の便宜等の理由により用いることが
できる。この残部R2としてSm，Ｙ，La，Ce等
はNd，Prとの混合物として用いることができる
（但しNd，PrをR2のうちの80％以上とする）。な
おSm，La，Er，Tmは単独で用いることはiHc
が低く好ましくない。Eu，Pm，Yb，Lu等は非
常に微量にしか存在せず高価であるが、Nd，Pr
等との混合物として用いることができる。なお、
このＲは純希土類元素でなくともよく、工業上入
手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有する
もので差支えない。このようにＲとしては工業上
入手し易いものを主体として用いることができる
点で本発明は極めて有利である。 本発明の永久磁石材料においてAlは保磁力を
増大させる効果をもつている。保磁力の増大は磁
石の安定性を増し、その用途が拡大される。しか
しAlはその増大につれてBrが低下していき、そ
のため最大エネルギー積（BH）maxが減少す
る。iHcの増大の効果、Brの低下傾向、（BH）
maxへ与える影響を考慮すると、Al0.1〜３％
（好ましくは0.2〜２％）が特に有効である。Alが
３％を越えるとiHcはさらに増大するが（BH）
maxがAlを含有しない場合より実質上低下する
ので、Alは３％以下とし、Al0.1％未満ではiHc
増大の効果が十分でないのでAl0.1％以上とする。 第１図はCoを含まない基本系（77−X）Fe−
8B−15Nd−XAlを示すが、Al3％で30MGOe以上
の（BH）maxが得られ、一方iHcは12kOe以上
に達するので、Al3％以下が最も優れた磁気特性
を付与する上で有効と言える。Al0.5％で（BH）
max36MGOeのピークに達する。 前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成の範囲内の場合、最
大エネルギー積（BH）maxはハードフエライト
磁石（〜4MGOe）と同等あるいはそれ以上とな
る。また、Fe・Ｂ・Ｒ成分について、軽希土類
元素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％以上含有
し、かつ11〜24％のＲ、３〜27％のＢ、残部は実
質的にFeの組成範囲の場合、（BH）maxは
7MGOe以上を与えるための好ましい範囲とな
る。Fe・Ｂ・Ｒ成分について更に好ましい範囲
は軽希土類元素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％
以上含有し、かつ12〜20％のＲ、４〜24％のＢ、
残部は実質的にFeの組成範囲の場合、温度に対
する安定性が良好であるとともに（BH）maxは
10MGOe以上充分可能であり、最高の最大エネ
ルギー積は33MGOe以上に達する。また本発明
のFe・Ｂ・Ｒ・Al合金はAlを含有しないFe・
Ｂ・Ｒ合金に比較して良好な温度安定性を有する
のみならず、Al添加により減磁曲線の角形性が
改善されるため、最大エネルギー積の向上がはか
れる。 また本発明の製法において合金粉末（組成物）、
又得られる永久磁石材料は、Cu，Ｃ，Ｓ，Ｐ，
Ca，Mg，Ｏ，Si等を少量含有することも可能で
あり、製造上の利点、低価格化に資す。特に、
Cu3.5％以下、S2.0％以下、C4.0％以下、P3.5％
以下（但しその合量は当該各元素の最大値以下）
が実用上好ましい。これらの元素の含有によつて
も、なおハードフエライトと同程度のBr（4kG程
度）以上であり、有用である。さらに、例えば、
Ca4％以下、Mg4％以下、O2％以下、Si2％以下
含有も可能である。Cu，Ｐ，Ca，Mg，Ｃは安
価な原料、有機成形助剤等から、Ｓ，Ｏは製造工
程から混入することもある。 また、合金粉末の状態においては、処理工程、
空気からの吸着成分（水分、酸素等）が含まれ易
いが、これらは焼結時に除去することができる。
但し、必要に応じ工程、保存に注意する。その
他、工業的製造上不可避な不純物の存在を許容で
きる点で本発明は実用的である。 以下本発明の製造方法を磁気異方性永久磁石材
料の場合について更に説明する。 まず出発原料となる前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al組成
の合金粉末を得る。これは通常の合金溶解後例え
ば鋳造等アモルフアス状態とならない条件で冷却
して得た合金鋳塊を粉砕して分級、配合等により
供してもよく、あるいはFe，Fe.B粉等と共にCa
等の還元剤を用いて希土類酸化物から還元法によ
つて得てもよくこのFe・Ｂ・Ｒ・Al合金粉末は
構成元素又はその合金により組成を調整できる。
即ち、本発明の合金粉末は、予め所定のFe・
Ｂ・Ｒ・Al組成として調整した合金粉末、或い
は所定の組成となるよう配合した合金粉末混合
物、或いは、Fe・Ｂ・Ｒベース合金に補助的に
構成元素又はその合金を添加して所定組成とした
もの、等を用いることができる。例えば、Al成
分としては、Al含有フエロボロン合金を添加し
て用いることもできる。 Fe・Ｂ・Ｒ・Al系化合物は、Fe・Ｂ・Ｒ系化
合物をベースとする化合物磁石材料として、従来
のアモルフアス薄膜や超急冷リボンとは全く異な
る結晶性のＸ線回折パターンを示し、新規な正方
晶系結晶構造を主相として有するものである。こ
のことは、同一出願人の出願に係る特願昭58−
94876に開示の通りである。 Fe，Ｂ，Ｒ，Al合金粉末の平均粒度は0.3〜
80μmのものを用いることが好ましい。平均粒度
80μmをこえるとすぐれた磁石特性が得られない
傾向がある。平均粒度0.3μmより下では、微粉砕
中ないしその後の製造工程において、粉末の酸化
が著しくなり、焼結後の密度が上がらず得られる
磁石特性も低い傾向がある。平均粒度40〜80μm
の範囲では磁石特性のうち保磁力がやや低い。優
れた磁石特性を得るためには合金粉末の平均粒度
として、1.0〜20μmが最も望ましい。 粉砕は通常の方法でよく、不活性ガス雰囲気中
で行なう乾式粉砕又は有機溶媒中で行なう湿式粉
砕のいずれでもよい。湿気で行う場合、アルコー
ル系溶媒、ヘキサン、トリクロルエタン、トリク
ロルエチレン、キシレン、トルエン、フツ素系溶
媒、パラフイン系溶媒などを用いることができ
る。 次に合金粉末を成形する。成形は通例の粉末治
金法と同様に行うことができ、加圧成形が好まし
く、異方性とするためには、磁界中でプレスす
る。例えば、合金粉末を、5kOe以上の磁界中で
0.5〜3.0Ton／cm2の圧力で加圧することにより成
形体と成す。この磁界中加圧成形は粉末をそのま
ま成形する方法、アセトン、トルエン等有機溶媒
中成形する方法いずれも可能である。 次に、この成形体を還元性ないし非酸化性雰囲
気中で所定温度（900〜1200℃）にて焼結する。
例えば、この成形体を10-2Torr以下の真空中な
いし、１〜760Torr、純度99.9％以上の不活性ガ
スないし還元性ガス雰囲気中で900〜1200℃の温
度範囲で0.5〜４時間焼結する。焼結温度900℃よ
り下では十分な焼結密度が得られず、高い残留磁
束密度も得られない。また1200℃より上では焼結
体が変形し結晶粒の配向がくずれるため残留束密
度の低下と減磁曲線の角形性が低下する。また焼
結時間は５分以上あればよいが余り長時間になる
と量産性に問題があるので、磁石特性の再現性を
考慮すると、0.5〜４時間の焼結時間が望ましい。 焼結は、所定の結晶粒径、結晶密度がえられる
よう温度、時間等の条件を調節して行う。なお、
焼結に関しては、本願と同一出願人により出願さ
れた特願昭58−88372にさらに詳細に開示の通り
である。 焼結体の密度は理論密度（比）の95％以上が磁
気特性上好ましく、例えば、焼結温度1060〜1160
℃で密度7.2g／cm2以上が得られ、これは理論密度
の96％以上に相当する。 更に、1100〜1160℃の焼結では、理論密度比99
％以上にも達する。 上記焼結例では1160℃では密度は高くても
（BH）maxは低下している。これは結晶粒の粗
大化に起因し、iHc、角形比が低下するためであ
ると考えられる。 焼結雰囲気は本合金中の成分であるＲが高温で
極めて酸化しやすいので、非酸化性雰囲気である
高真空中あるいは不活性ガス、還元性ガス雰囲気
中にて行うが、不活性ガス、還元性ガスの純度は
高い方がよい。不活性ガスを用いる場合は高い焼
結密度を得る方法として１〜760Torr未満の減圧
雰囲気中で行うことも可能である。 焼結時の昇温速度は特に規定しないが、前記湿
式プレス方式の場合には有機溶媒の溶媒除去をお
こなうため昇温速度40℃／min以下で昇温を行う
か或いは昇温途中で200〜800℃の温度範囲で0.5
時間以上保持して溶媒除去をおこなうことが望ま
しい。 焼結後、室温までの冷却速度は20℃／min以上
が製品のバラツキを少なくするために好ましく、
引続く時効処理により磁石特性を高めるためには
冷却速度として100℃／min以上が望ましい（但
し、焼結に続いて直ちに熱処理工程に入ることも
できる。）。いずれの場合にも少なくとも800℃以
下まで上記冷却温度で冷却することが好ましい。 時効処理は真空ないし不活性ガスないし還元性
ガス雰囲気中で350℃から焼結温度以下の温度範
囲で、凡そ５分から40時間おこなう。時効処理の
雰囲気としては合金中の主成分のＲが高温で酸素
或いは水分と急激に反応するので、真空の場合は
真空度10-3Torr以下、不活性ガス、還元性ガス
雰囲気の場合は雰囲気の純度99.99％以上が望ま
しい。 本発明において合金の最適焼結温度は組成によ
り異なり、時効処理は磁石材料の各焼結温度以下
で行う必要がある。例えば80Fe・5B・13Nd・
2Al磁石材料では時効処理の上限温度は1030℃で
ある。一般にFeに富むあるいはＢが少ない、あ
るいはＲが少ない組成ほど上限時効処理温度を高
くできる。しかし、時効処理温度が高すぎると、
磁石材料の結晶粒が過剰成長し、磁石特性とりわ
け保磁力の低下をもたらすとともに、最適時効処
理時間が極めて短時間となり製造条件の制御が困
難となり実用的でない。また350℃より下では時
効処理時間に極めて長時間を要するため実用的で
なく、かつ減磁曲線の角形性が低下し優れた永久
磁石にならない。なお、焼結体の平均結晶粒径
は、iHc1kOe以上とするためには１〜80μmとす
ることが好ましい。本発明の永久磁石材料の結晶
粒の過剰成長を起さずに優れた磁石特性を実用的
に得るには時効処理温度として450℃から800℃が
望ましく、500〜700℃が最も望ましい。時効処理
は５分から40時間おこなうが、時効処理時間が５
分未満では時効処理の効果はほとんど現れず、ま
た得られる磁石特性のバラツキも大きい。一方、
時効処理が40時間をこえると工業的に長時間を要
しすぎるため実用的とはいいがたい。優れた磁石
特性を実用的に再現性良く得るには時効処理時間
として30分から８時間が望ましい。 また本発明において磁石材料の時効処理の手法
として２段以上の多段時効処理も有効であり、例
えば1030℃で焼結した79Fe・7B・13Nd・1Al磁
石材料では１段目として820℃〜920℃の温度範囲
で30分から６時間の初段時効処理を行つたのち、
２段目以降は400〜750℃の温度範囲で２時間から
30時間の１回以上の時効処理を行うことにより、
残留磁束密度、保磁力、減磁曲線の角形性のとも
に高い優れた磁石特性が得られる。とりわけ２段
目以降の時効処理は保磁力の著しい向上に効果が
ある。また時効処理の別手法として多段時効処理
の代りに時効処理の際に400℃から800℃の温度範
囲を空冷・水冷等の冷却方法により一定の冷却速
度で冷却を行つても同様の磁石特性が得られる
が、その際の冷却速度は0.2℃／minから20℃／
minであることが必要である。なおこれら時効処
理は焼結後そのまま行つても、焼結後一旦室温ま
で冷却後再び昇温して行つてもよい。 また本発明の製造方法は磁気異方性永久磁石材
料のみならず、等方性永久磁石材料にも適用でき
る。なお等方性永久磁石材料の製造方法において
は合金粉末を磁界中でなく成形するほか他工程は
そのまま利用することが出来る。 等方性の場合には、R10〜25％、B3〜23％、
0.1〜３％のAl、残部Fe及び不可避の不純物から
成る組成において、（BH）max2MGOe以上が得
られる。等方性磁石材料は元来異方性磁石材料の
磁気特性の1/4〜1/6の低い特性のものであるが、
本発明によれば、それにもかかわらず、等方性と
しては極めて有用な高い特性が得られる。 等方性の場合も、Ｒ量が増加するに従つてiHc
は増加するが、Brは最大値を経た後減少する
（第１図参照）。かくて（BH）max2MGOe以上
を満足するＲ量は10％以上でかつ25％以下であ
る。 またＢ量が増大するに従いiHcは増大するがBr
は最大値を経た後減少する。かくて（BH）
max2MGOe以上を得るにはB3〜23％の範囲でな
ければならない。 Fe，Ｂ，Ｒ，（R1＋R2）成分について、好まし
くは軽希土類（特にNd，Pr）をＲの主成分（全
Ｒ中軽希土類が50原子％以上）とし12〜20％の
Ｒ、５〜18％のＢ、残部Feの組成で（BH）
max4MGOe以上の高い磁気特性を示す。Fe，
Ｂ，Ｒ成分について最も好ましい範囲としてNd，
Pr等の軽希土類をＲの主成分とし12〜16％のＲ、
６〜18％のＢ、残部Feの組成では（BH）
max7MGOe以上で等方性永久磁石材料ではかつ
て無い高い特性が得られる。 Alとしては、異方性の場合と同じ範囲が好ま
しく、時効処理によるiHc増大の効果が大であ
る。等方性の場合も、その添加量の増大と共に
Brは減少傾向を示す。 結合剤、滑剤は、異方性の場合には、成形の際
の配向を妨げるため一般には用いられないが、等
方性磁石の場合には、結合剤、滑剤等を含むこと
によりプレス効率の改善、形成体の強度増大等が
可能である。 等方性の場合も即ちＲ，Ｂ，Fe，Alの他に所
定範囲内でＣ，Ｐ，Ｓ，Cu，Ca，Mg，Ｏ，Siが
含有されることもでき、C4.0％以下、P3.3％以
下、S2.5％以下、Cu3.3％以下（Ca，Mg，Ｏ，
Siについては異方性の場合と同じ）但しこれらの
合計は、各成分のうち最大値以下が実用上好まし
い。なお、その他工業的製造上不可避な不純物の
存在を許容できる点も異方性材料におけるものと
同様である。 本発明は、さらに高い磁気特性を得るためAl
を0.1〜３％とし、Ｒを選択し、Fe，Ｂ，Ｒ組成
を次の通り選択することにより、さらに高性能の
永久磁石材料を提供する。 即ち、下記R1と下記R2との和をＲ（希土類元
素）としたとき、原子百分比でR10.05〜５％、
R12.5〜20％、B4〜20％、残部Fe（但し、R1は
Dy，Tb，Gd，Ho，Er，Tm，Ybの内一種以
上、R2はNdとPrの合計が80％以上で、残りがR1
以外のＹを包含する希土類元素の少なくとも一
種）から成る組成の合金粉末組成物を用いて、同
様に成形、焼結、及び時効処理することによつて
製造される磁気異方性焼結体永久磁石材料
（Fe・Ｂ・R1・R2・Al系磁石材料）は極めて高
性能である。 この系においても、AlはiHc増大の役割を果た
し（第２、３図参照）、Dy等のR1の効果と相俟つ
て、極めて高い温度特性（温度に対する磁気特性
の変化の割合の減少）を付与する。 この永久磁石材料は、既述のＲをR1とR2の合
計として原子百分比でR10.05〜５％、R12.5〜20
％、B4〜20％、Al0.1〜３％、残部Feの組成にお
いて保磁力iHc約10kOe以上、残留磁束密度
Br9kG以上、最大エネルギー積（BH）
max20MGOe以上の高保磁力・高エネルギー積
を示す。 R10.2〜３％、R13〜19％、B5〜11％、Al0.1％
〜３％、残部Feの組成は最大エネルギー積
（BH）max30MGOe以上を示し、さらに好まし
い範囲である。 また、R1としてDy，Tbが特に望ましい。 Ｒの量が12.5％よりも少なくなると本系合金化
合物中にFeが析出して保磁力が低下する。R20％
以上では保磁力10kOe以上の大きい値を示すが
Brが低下して（BH）max20MGOe以上に必要な
Brが得られない。 R1の量は上述Ｒに置換することによつて促え
られる。R1量は僅か0.2％の置換でもiHcが増加
し、さらに減磁曲線の角形性も改善され（BH）
maxが増加する。R1量はiHc増加の効果と
（BH）max増大の効果を考慮して0.05％以上が必
要である。R1量が増加するにつれて、iHcは上昇
していき、（BH）maxは0.4％をピークとしてわ
ずかずつ減少するが、例えば３％の置換でも
（BH）max30MGOe以上を示す。 安定性が特に要求される用途にはiHcが高いほ
ど、すなわちR1を多く含有する方が有利である
が、しかしR1を構成する元素は希土類鉱石中に
もわずかしか含まれておらず、大変高価である。
従つてR1は５％以下が好ましい。Ｂ量は、４％
以下になるとiHcが10kOe以下になる。またＢ量
の増加もＲ量の増加と同じくiHcを増加させる
が、Brが低下していく。（BH）max20MGOe以
上であるためにはB20％以下が必要である。 このFe・Ｂ・R1・R2・Al系磁石材料は、常温
着磁後の100℃における曝露テストでは、Sm2
Co17磁石、或いはＲ成分を含まないFe・Ｂ・Ｒ
磁石と比べて極めて僅かな減磁率を示し、温度に
対する安定性が大きく改善されている。 Alは時効処理によりiHcを増し、減磁曲線の角
形性を増す効果があり、一方その添加量が増すに
従い、Brが低下していくため、（BH）maxを余
り低下させない範囲が有用と考えられAl3％以下
でこの条件を満足する（第２図参照30MGOe以
上あり）。 以上詳述の通り本発明の永久磁石材料の製造方
法は新規なFe・Ｂ・Ｒ・Al系の高保磁力・高エ
ネルギー積を備える優れた磁石特性を有する永久
磁石材料を提供するものである。又ＲとしてNd，
Pr等の軽希土類元素を主体として用いることに
より資源的・価格的などの点においても優れた永
久磁石であり、工業的利用性の高いものである。 特に、Fe・Ｂ・Ｒ系においてAlを含有させる
と共に焼結体について所定の時効処理を施すこと
によつて、得られる結晶質永久磁石材料につい
て、より一層の保磁力の向上及び減磁曲線の角形
性の向上を実現したものであり、更にＲとして所
定のR1とR2とを組合せた組成とすることにより、
その効果（保磁力及び角形性の改善）が一段と高
められ、極めて高性能な永久磁石材料を提供でき
る。 以下本発明の態様及び効果について、さらに実
施例に従つて説明する。但し実施例及び記載の態
様は、本発明をこれらに限定するものではない。 実施例１ （参考例） つぎの工程によつて作製した種々の（77−ｘ）
Fe−8B−15Nd−xAl系組成から成る永久磁石体
の特性を調べた。 (1) 磁石原料はFeとして純度99.9％（重量％。以
下原料純度について同じ）の電解鉄、Ｂとして
純度99.0％以上の純ボロン及び純度90.0％以上
のフエロボロン合金（19.38％Ｂ、5.32％Al、
0.74％Si、0.03％Ｃ、残部Fe）、Ｒとして純度
99.7％以上（不純物は主として他の希土類金
属）を使用。 Alとしては純度99.9％のAl、及びフエロボ
ロン合金を使用した。 (2) 磁石原料を高周波誘導を用いて溶解を行つ
た。その際ルツボとしてはアルミナルツボを用
い水冷銅鋳型中に鋳込みインゴツトを作つた。 (3) 溶解で得られたインゴツトを搗砕し−
35meshにしたのち、更にボールミルにより所
定の平均粒度（３〜10μm）のものが得られる
ように粉砕を行つた。 (4) 粉末を磁界中（10kOe）で圧力5t／cm2で成形
した（但し等方性磁石材料を製造する場合は磁
界をかけないで成形した。）。 (5) 成形体は100〜1200℃×２時間、Ar中で焼結
を行い、その後Ar中において500〜700℃×２
時間時効処理を行つた。 その結果を第１図に示す。 実施例 ２，３ 実施例１と同様にして（77−ｘ）Fe−8B−
14.6Nd−0.4Dy−xAl，（77−ｘ）Fe−8B−
13.5Nd−1.5Dy−xAl系について実験を行い結果
を夫々第２，３図に示す。 実施例 ４ 平均粒度１〜10μmを有する下記原子百分率組
成のFe.B.R.Al合金粉末を無磁界中で1.2Ton／cm2
の圧力で加圧成形した後、99.999％純度の
210Torr Ar中で1080℃、１時間焼結し、焼結後
は冷却速度300℃／minで室温まで急速冷却した。
さらに650Torr Ar中にて時効処理を650℃で３
時間行い、本発明製法に係る磁石材料を得た。磁
石特性の結果を時効処理なしの焼結後の試料とと
もに次表に示す。
【表】
＊ 参考例
尚、上記実施例においては、R1としてDy，Gd
の例を挙げたが、他のR1即ちTb，Ho，Er，
Tm，Ybを使用しても同様な効果が得られる。
又、R2としてNdの例を挙げたが、Nd，Prが80
％以上である限り、他のR2即ち、La，Ce，Eu，
Sm，Pm，Lu，Ｙを含有しても同様な効果が得
られる。
尚、上記実施例においては、R1としてDy，Gd
の例を挙げたが、他のR1即ちTb，Ho，Er，
Tm，Ybを使用しても同様な効果が得られる。
又、R2としてNdの例を挙げたが、Nd，Prが80
％以上である限り、他のR2即ち、La，Ce，Eu，
Sm，Pm，Lu，Ｙを含有しても同様な効果が得
られる。
第１図は本発明の実施例によつて得られた（77
−ｘ）Fe−8B−15Nd−xAlの組成の永久磁石材
料（異方性）についてのAl含有量とiHc，Br，
（BH）maxとの関係を示すグラフ、第２、第３
図は、夫々に本発明の他の実施例（77−ｘ）Fe
−8B−14.6Nd−0.4Dy−xAl及び（77−ｘ）Fe−
8B−13.5Nd−1.5Dy−xAlについての第１図と同
様なグラフ、を夫々示す。
−ｘ）Fe−8B−15Nd−xAlの組成の永久磁石材
料（異方性）についてのAl含有量とiHc，Br，
（BH）maxとの関係を示すグラフ、第２、第３
図は、夫々に本発明の他の実施例（77−ｘ）Fe
−8B−14.6Nd−0.4Dy−xAl及び（77−ｘ）Fe−
8B−13.5Nd−1.5Dy−xAlについての第１図と同
様なグラフ、を夫々示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 原子比で８〜30％のＲ（下記R1とR2とからな
る）、２〜28％のＢ、0.1〜３％のAl、残部Fe及
び不純物から成る組成を有し、900〜1200℃で焼
結してなる焼結体を350℃〜当該焼結温度以下の
温度で熱処理することを特徴とする永久磁石材料
の製造方法： 但し、R1は、0.05〜５％でDy，Tb，Gd，Ho，
Er，Tm，Ybの内一種以上、R2はNdとPrの一種
以上、又はNdとPrの合計がR2の80％以上で残り
がR1以外のＹを包含する希土類元素の少なくと
も一種。 ２ R12.5〜20％、B4〜20％、Al0.1〜３％、残
部Fe及び不純物から成る組成を有する特許請求
の範囲第１項記載の永久磁石材料の製造方法。 ３ 焼結体が、前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al系組成を有
し、平均粒度0.3〜80μmの合金粉末組成物を成
形、焼結して得られる特許請求の範囲第１項記載
の永久磁石材料の製造方法。 ４ 焼結体が、前記Fe・Ｂ・Ｒ・Al系組成を有
する合金粉末組成物を磁界中にて成形、焼結して
得られる特許請求の範囲第１項記載の永久磁石材
料の製造方法。 ５ 焼結体が、原子比でR10〜25％、B3〜23％、
Al0.1〜３％、残部Fe及び不純物から成る組成を
有し、平均粒度0.3〜80μmの合金粉末組成物を無
磁界中で成形、焼結して得られる特許請求の範囲
第１項記載の永久磁石材料の製造方法。 ６ 焼結体の平均粒度１〜80μmである特許請求
の範囲第１項記載の永久磁石材料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58184844A JPS6077960A (ja) | 1983-10-03 | 1983-10-03 | 永久磁石材料の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58184844A JPS6077960A (ja) | 1983-10-03 | 1983-10-03 | 永久磁石材料の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6077960A JPS6077960A (ja) | 1985-05-02 |
| JPH045740B2 true JPH045740B2 (ja) | 1992-02-03 |
Family
ID=16160297
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58184844A Granted JPS6077960A (ja) | 1983-10-03 | 1983-10-03 | 永久磁石材料の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6077960A (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JPS61227150A (ja) * | 1985-03-30 | 1986-10-09 | Toshiba Corp | 永久磁石合金及び永久磁石の製造方法 |
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| US5000800A (en) * | 1988-06-03 | 1991-03-19 | Masato Sagawa | Permanent magnet and method for producing the same |
| JP4618437B2 (ja) * | 2006-03-30 | 2011-01-26 | Ｔｄｋ株式会社 | 希土類永久磁石の製造方法およびその原料合金 |
-
1983
- 1983-10-03 JP JP58184844A patent/JPS6077960A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6077960A (ja) | 1985-05-02 |
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