JPH023209A

JPH023209A - 永久磁石およびその製造方法

Info

Publication number: JPH023209A
Application number: JP63151909A
Authority: JP
Inventors: Koji Akioka; 宏治秋岡; Osamu Kobayashi; 理小林; Toshiaki Yamagami; 利昭山上; Tatsuya Shimoda; 達也下田; Nobuyasu Kawai; 河合　伸泰
Original assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Current assignee: Seiko Epson Corp; Kobe Steel Ltd
Priority date: 1988-06-20
Filing date: 1988-06-20
Publication date: 1990-01-08

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明はＲ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少な
（ともｉｆ！ｊ）、ＴＭ（但し、ＴＭはＩＩ　ｂ族を含
む遷移金属元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但し
、ＸはＩＩＩ　ｂ族元素のうち少なくとも１種）を基本
成分とする永久磁石とその製造法に関するものである。

［従来の技術１永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピュ
ーターの周辺末端機器まで幅広い分野で使用されている
重要な電気、電子材料の一つである。

最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しないで
磁界を発生させるための材料であり、高透磁率材料とは
逆に保磁力が大きく、また、残留磁束密度も高いものが
適している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、Ｂａフェライト磁石及び希土類−遷移
金属系磁石である。

特に、希土類−遷移金属系磁石であるＲ−Ｃ。

系永久磁石や、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は高い磁気性能
が得られるので従来から多くの研究開発が行なわれてい
る。

従来、これらＲ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石の製造法に関して
は以下の文献に示すような方法がある。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報やＭ、　Ｓ
ａｇａｗａ、　Ｓ、　Ｆｕｊｉｍｕｒａ、　Ｎ、　Ｔｏ
ｇａｖａ、　Ｈ，Ｙａｍａｍ。

ｔｏ　ａｎｄ　Ｙ、　Ｍａｔｕｕｒａ：　Ｊ、　Ａｐｐ
ｌ、　Ｐｈｙｓ、　Ｖｏｌ、　５５（６）Ｉｓ　Ｍａｒ
ｃｈ　１９８４　ｐ２０８３等には、原子百分率で８〜
３０％のＲ（但しＲはＹを包含する希土類元素の少なく
とも一種）、２〜２８％のＢ及び残部Ｆｅからなる磁気
異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉末冶
金法に基づく焼結法によって製造されることが開示され
ている。

この焼結法では、溶解、鋳造により合金インゴットを作
製し、粉砕する事で適当な粒度の（数μｍ）！１１石分
を得る。磁石粉は成形助材のバイングーと混練され、磁
場中でプレス成形され成形体ができあがる。この成形体
はアルゴン中で、１１００℃前後の温度で約１時間焼結
され、室温まで急冷される。その後、６００℃前後の温
度で熱処理をすることにより保磁力が向上する。

（２）また、特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ
、　Ｌｅｅ；　Ａｐｐｌ、　Ｐｈｙｓ、　Ｌｅｔｔ、　
Ｖｏｌ、　４６　（８）１５Ａｐｒｉｌ　１９８５　ｐ
７９０には、非常に微細な結晶性の磁石相を持つ、溶融
スピンニングされた合金リボンの微細編から形成され、
接着された永久磁石で上記合金は、ネオジム、プラセオ
ジム、およびミツシュメタルよりなる群から選ばれた１
つまたはそれ以上の希土類元素、鉄、及びホウ素を含む
合金である永久磁石に於て、上記磁石中に微細片がその
間に分布した接着剤により所望の磁石の形状に保持され
、また、上記微細片が磁気的に等方向であり、また磁石
の成形物が接着された磁石を形づ（るために適当な磁界
中で任意の望む方向に磁化され得ること、上記接着され
た磁石が合金密度の８０％の粒子成形密度を持ち、飽和
磁化に於て少なくとも９ＭＧＯｅの残留磁気エネルギー
積を持つことを特徴とする接着された希土類鉄磁石が開
示されている。

この磁石は、アモルファス合金を作成するのに用いる急
冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作り
、その薄片を樹脂結合法で磁石にするメルトスピニング
法による樹脂結合法である。

このメルトスピニング法による樹脂結合法では、先ず急
冷薄帯製造装置の最適な回転数でＲ−Ｆｅ−Ｂ合金の急
冷薄帯を造る。得られた厚さ３０μｍのリボン状薄帯は
、直径が１１００ｎ以下の結晶の集合体であり、脆くて
割れ易く、結晶粒は等方向に分布しているので、磁気的
にも等方向である。この薄帯を適当な粒度に粉砕して、
樹脂と混線してプレス成形すれば７ｔｏｎ／ｃｍ程度の
圧力で、約８５体積％の充填が可能となる。

（３）さらに特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ
、　Ｌｅｅ：　Ａｐｐｌ、　Ｐｈｙｓ、　Ｌｅｔｔ、　
Ｖｏｌ、　４６　（８）　１５Ａｐｒｉｌ　１９８５　
ｐ７９０には、高温処理によッテ異方性の永久磁石を造
る方法に於て、永久磁石が鉄−希土類金属であり、方法
が、鉄、ネオジムおよび／あるいはプラセオジム及びホ
ウ素を含む無定型ないし微細な結晶性の固体材料を高温
処理し、微細な粒子の微細構造を持つ組成的に変形され
た物体を造り、その物体を冷却し、高温処理の継続時間
と冷却速度とを、得られる物体が磁気的に異方性であり
、永久磁石特性を示すようにすることからなることを特
徴とする永久磁石の製造方法が開示されている。

これらの永久磁石の製造方法は、前記（２）に於ける急
冷薄帯あるいは薄帯の片を、真空中あるいは不活性雰囲
気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異
方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得るものである。

このプレス過程では１軸性の圧力が加えられ、磁化容易
軸がプレス方向と平行に配向して、合金は異方性化する
。

尚、最初のメルトスピニング法で造られる急冷薄帯の結
晶粒は、それが最大の保磁力を示す時の粒径よりも小さ
めにしておき、後のホットプレス中に結晶粒の粗大化が
生して最適の粒径になるようにしておく。

（４）最後に、特開昭６２−２７６８０３号公報には、
Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１
種）８原子％〜３０原子％、Ｂ２原子％〜２８原子％、
Ｃｏ５０原子％以下、Ａｌ２１５原子％以下、及び残部
が鉄及びその他の製造上不可避な不純物からなる合金を
溶解及び鋳造後、該鋳造インゴットを５００℃以上の温
度で熱間加工することにより結晶粒を微細化し、またそ
の結晶軸を特定の方向に配向せしめて、該鋳造合金を磁
気的に異方性化することを特徴とする希土類−鉄一ホウ
素系永久磁石が開示されている。

〔発明が解決しようとする課題）斜上の（１）〜（４）の従来のＲ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石
は製造法は次のような欠点を有している。

（１）永久磁石の製造方法は、合金を粉末にする事を必
須とするものであるが、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系合金は大変酸素
に対して活性なので、粉末にするという工程を経ると金
属の表面積が増え、余計酸化が激しくなり焼結体中の酸
素濃度はどうしても高くなってしまう。

また、粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛
のような成形助材を使用しなければならない、これは焼
結工程で前もって取り除かれるのではあるが、数刻は磁
石の中に炭素の形で残ってしまう、この炭素はＲ−ＴＭ
−Ｂ系磁石の磁気性能を低下させてしまい好ましくない
。

成形助材を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われる。これは大変脆く、ハンドリングが難しい
、従って、焼結炉にきれいに並べて入れるのは相当の手
間がかかることも大きな欠点である。

また、異方性の磁石を得るためには磁場中でプレス成形
しなければならず、磁場電源、コイル等の大きな装置が
必要となる。

以上の欠点があるので、−前約に言って、Ｒ−ＴＭ−Ｂ
系の焼結磁石の製造には高価な設備が必要になるばかり
でなく、生産効率も悪くなり、磁石の製造コストが高く
なってしまう、従って、比較的原料の安いＲ−ＴＭ−Ｂ
系磁石の長所を生かすことが出来ない。

次に（２）ならびに（３）の方法であるが、これらの方
法は真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は現在では大変生産性が悪くしかも高価である。

（２）の永久磁石は原理的に等方性であるので、低いエ
ネルギー積であり、ヒステリシスループの角形性もよく
ないので温度特性にたいしても、使用する面においても
不利である。

（３）の方法では異方性の磁石が得られるが。

ホットプレスを２段階に使うので、実際に量産を考える
と大変に非効率になることは否めないであろう、また、
この方法では、高温、例久ば８００℃以上では結晶粒の
粗大化が著しく、それによって保磁力が極端に低下し、
実用的な永久磁石にはならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含まず
、ホットプレスも一段階で良いために、最も製造工程を
簡略化する事が可能であるが、性能的にはやや劣るとい
う間趙があった。

本発明は以上の従来技術の欠点、特に（３）の永久磁石
の性能面での欠点を解決するものであり、その目的とす
るところは、薄肉でかつ高性能、低コストなＲ−ＴＭ−
Ｂ系永久磁石の製造法を提供するところにある。

Ｒ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石は理想的には強磁性相であるＲ
　、　ＴＭ１４Ｂ相がだけで保磁力が得られ、永久磁石
が製作できれば良いのだが、上記製造方法では実用的な
保磁力を得るためには強磁性相以の相が不可欠である。

更に（１）の焼結法に於いては焼結性を向上さで、且つ
その保磁力が実用的な５ＫＯｅ以上出すの厚みを２μｍ
以下におさえることは不可能である。

また、（２）、（３）の方法はアモルファス相の保磁力
が５ＫＯｅ以上出すことは不可能と言ってよい。

本発明は以上の従来技術の欠点を解決するものであり、
その目的とするところは（４）の永久磁石の製造方法の
溶解鋳造工程を基本工程とし、熱処理、熱間加工を併用
することにより高性能且つ低コストなＲ−ＴＭ−Ｂ系永
久磁石の製造法を提供するところにある。

［課題を解決するための手段］本発明の永久磁石はＲ（但し、ＲはＹを含む希土類元素
の内、少なくとも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはＩＩ　ｂ
族を含む遷移金属元素のうち少なくとも１種）およびＸ
（但し、ＸはＩＩＴ　ｂ族元素のうち少なくとも１種）
を原料主成分とする永久磁石に於て、前記基本成分を溶
解・鋳造する工程、ついの平均の厚みが２μｍ以下で、
且つその保磁力が５ＫＯｅ以上であることで特徴付けら
れることを特徴とする。

［イ乍　用］本発明者らは、数多くのＲ−Ｆｅ−Ｂ系鋳造合金を評価
し、Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金に適当な熱処理を加えれば高
い保磁力を得られることを知見し、さらにこの合金を基
に、ホットプレスによる機械的配向処理、添加元素によ
る磁気特性の改善効果を研究した結果、本発明に至った
ものである。

即ち、本発明はＲ−Ｍ−Ｘを原料基本成分とし、該基本
成分を溶解・鋳造し、ついで鋳造インゴットを５００℃
以上の温度にて熱間加工をし、前記基本成分から非磁性
物であるＲリッチ相の液相を排除することにより磁性相
を濃縮し、機械的配向性と磁気的異方性を付与すること
を特徴とする永久磁石の製造方法であり、鋳造−熱間加
工−熱処理という粉末工程を含まない方法で従来法に比
肩する高性能の磁石が得られるものである。

尚、磁石の製造にあたっては、強磁性物としてＲ２Ｆ　
ｅ　＋　ａ　Ｂ　（原子比）　Ｒｚ、ｔＦ　ｅ　ａｉ４
Ｂ　ｓ、ｓ（原子百分率）を目標として調整するが、Ｒ
が多い場合Ｒリッチ相が非磁性物として、Ｂが多い場合
はＢリッチ相が非磁性物として作用する。

強磁性物であるＲ　ｘ　Ｆ　ｅ　＋ａＢ相が多ければ飽
和磁化が大きく、磁石としては実用上有利である。

しかし、このＲｘ　Ｆ　ｅ　１４Ｂ相１００％では保磁
力が得られないために、保磁力を得るために若干の非磁
性相のＲリッチ相等が必要となり、このＲＩＪリッチ相
多いほど保磁力は高くなる傾向がある。

本発明の磁石の製造方法により、このＲリッチ相を極力
減少させることが可能となり、非磁性相Ｒリッチ相が全
体の８％以下であるにもかかわらず、実用的な５ＫＯｅ
以上の保磁力が得られる。

従来法（１）に示した焼結磁石ではＲリッチ相は、Ｒｔ
　Ｆ　ｅ　１４Ｂ相の粒界に均一に存在する。しかし本
発明では、Ｒリッチ相が熱間加工中に排除される結果、
多重点の部分を除くと、粒界のＲリッチ相の厚さを極端
に薄（することができる。

よってＲリッチ相の平均の厚みを２μｍ以下の磁石が実
現できるのである。

以下、実施例について述べる。

〔実　施　例］本発明による製造方法の工程図を第１図に示す。

本実施例に於いては、熱間加工として主にホットプレス
を１０００℃で施し、磁石合金の配向処理を行なった。

ホットプレス加工に於いては、できるだけ歪速度を小さ
くするようにラムの速度を調節した。また、磁化容易軸
方向は、プレス方向に配向した。

まず第１図に示す製造工程に従い、所望の組成となるよ
うに原料を秤量し、アルゴンガス雰囲気中で、誘導加熱
炉を用いて溶解し、次いで、鋳造した。秤量組成はＰｒ
＋ｙＦｅｔｇ、５ＢｓＣｕ＋、ｓｏ使用した原料は希土
類、鉄、銅は公称純度９９．９％のものを、ボロンはフ
ェロボロンを用いた。

次ぎに、この鋳造インゴットをアルゴンガス雰囲気中、
１０００℃、加工度８０％、歪速度１０−３〜１Ｏ−４
でホットプレスした。このときのプレス圧は、０．２〜
０．８ｔｏｎ／ｃｍ”であった。

この後、１０００’Ｃ２４時間の熱処理を施した後、切
断、研磨され、磁石となる。

第２図に本発明の詳細な説明図を掲げる。

図に於いて、ｌは磁性相であるＰｒ５Ｆｅ＋Ｊ相粒子２
はαＦｅ相、３はＲリッチ相、４はＲリッチ液相である
。

本発明に於いては第２図に示すがごとき過程をたどり、
永久磁石が製造されるものである。

第２図（ａ）では組成Ｐ　ｒ　＋ｔＦ　ｅ　ｔ６．　ｓ
Ｂ　ｓＣｕ＋、ｓの溶解・鋳造インゴットの状態を示し
たものである０図に示すがごと＜、磁性相ＰｒｚＦｅ、
ｌａＢ相粒子１内にはαＦｅ相２が含まれ、また、その
磁性相粒子間にはＲリッチ相であるＰｒリッチ相で埋め
られている。

第２図（ｂ）はホットプレスに於ける状態を示したもの
であり、Ｒリッチ相であるＰｒリッチ相３は１０００℃
の高温では溶融し、Ｒリッチ液相であるＰｒリッチ液相
４となる。この液相４はホットプレスによる外圧により
、変形とともに排除され、外側へと押し出される。これ
によりＲリッチ相の平均の厚さは２μｍ以下となる。ま
た、α−Ｆｅ相２は熱により拡散し、消失する。磁性相
粒子のＰｒ＊Ｆｅ＋４Ｂ相粒子１はホットプレス中に微
細化され、かつ、その結晶軸が一定方向（この場合プレ
ス方向）に配向し、磁気的にも異方性化される。

第２図（Ｃ）は磁石の状態を示したものである。外側へ
しみだしたＲリッチ相３の部分は切断され、磁石として
は微細な磁性相粒子のＰｒｘＦｅ＋ａＢ相粒子が配向し
ている中央部分を使用する。このときの磁石の組成はＰ
ｒｔｓ、７Ｆｅｔｅ、ａＢ　６３Ｃｕｏ、ａであった。

この磁性相であるＰｒ１Ｆｅ＋４Ｂ相粒子間はＲリッチ
相３および鉄、銅で埋められているが、組成からも分か
るように、その量は鋳造インゴットに比べてはるかに少
なく、磁性相のＰ　ｒ　ｚ　Ｆ　ｅ　１４Ｂ相粒子１が
最初の原料からはるかに濃縮されていることは明かであ
る。

第３図に、加工条件変化させた時の、磁石の磁性相（Ｐ
ｒｚＦｅ＋４Ｂ相）の含有率とｉＨｃの関係を示す。

図からも明らかなように、実用的な保磁力である５ＫＯ
ｅ以上の保磁力が、非磁性相８％以下でも得られている
ことがわかる。

［発明の効果１取上のごとく、本発明の永久磁石の製造法によれば、鋳
造インゴットを粉砕・焼結という工程を経ることなく熱
処理、および低速と高速の熱間加工を併用するだけで十
分な保磁力が得られ、非磁性相Ｒ−リッチ相の含有率を
８％以下まで低下させても、またＲリッチ相の平均の厚
さを２μｍ以下まで薄くしても、５ＫＯｅ以上の保磁力
を保ち高い磁気性能の異方性の磁石が得ることが出来る
。これにより従来のＲ−ＴＭ−Ｂ系永久磁石に匹敵する
性能の磁石を、大幅に削減した生産工程で製造すること
ができ、永久磁石の生産性を高め・るという効果を有す
る。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の磁石の製造工程図、第２図は本発明の
作用を示した説明図、第３図は非磁性相の含有率とｉＨ
ｃの関係図である。・磁性相であるＰ　ｒ　２　Ｆ　ｅ、＋４Ｂ相粒子・α
Ｆｅ相・Ｒリッチ相・Ｒリッチ液相第１図第図（ｂ）（Ｃ３

Claims

【特許請求の範囲】

（１）Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少なく
とも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはIIｂ族を含む遷移金属
元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但し、ＸはIII
ｂ族元素のうち少なくとも１種）を原料主成分とする永
久磁石に於て、非磁性相である希土類リッチ相が全体の
８％以下、且つ、その真の保磁力が５ＫＯｅ以上である
ことを特徴とする永久磁石。
（２）Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素の内、少なく
とも１種）、ＴＭ（但し、ＴＭはIIｂ族を含む遷移金属
元素のうち少なくとも１種）およびＸ（但しＸはIIIｂ
族元素のうち少なくとも１種）を原料主成分とする永久
磁石に於て、強磁性Ｒ＿２Ｆｅ＿１＿４Ｂ結晶粒間の粒
界相希土類リッチ相の平均の厚みが、多重点を除いて２
μｍ以下であることを特徴とする永久磁石。
（３）請求項１または２に記載の永久磁石を前記基本成
分を溶解・鋳造する工程、ついで熱間加工・熱処理をす
る工程からなる製造方法により製造することを特徴とす
る永久磁石の製造方法。