JPS63287007A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、希土類元素と遷移金属とボロンを主成分とす
る永久磁石及びその製造方法に関するものである。

〔従来の技術〕

永久磁石は、一般家庭の各！１ｆｆｉ気製品か６大型コ
ンピューターの周辺端末機器まで幅広い分野で使用され
ている重要な電気・電子材料の一つである。

最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石の益々高性能化が求められている。現在使用さ
れている永久磁石のうち代表的なものはアルニコ−ハー
ドフェライト及び粉土ｍ−遷移金属系磁石である。特に
希土類−遷移金属系磁石であるＲ−Ｃｏ系永久磁石やＲ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、高い磁気性能が得られるので
従来から多くの研究開発が成されている。

従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法に関し
ては以下の文献に示すような方法がある。

（１）　　粉末冶金法に基づく焼結による方法。

（文献１９文献２） ■　アモルファス合金を製造するに用いる急冷薄帯製造
装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作り、その薄片
有機脂結合法で磁石にするトルトスピニング法による急
冷薄片を用いた樹脂結合方法。（文献３９文献４） （３）　　上述の■の方法で使用した急冷薄片を２段階
のホットプレス法で、機械的配向処理を行う方法。（文
献４９文献５） ここで、 文献１：特開昭５９−４６００８号公報；文献２　：Ｍ
、Ｓａｇａｗａ、Ｓ、ＦｕＪ　ｉｍｕｒａ、　　Ｎ、Ｔ
ｏｇａｗａ、Ｈ，Ｙａｍａｍｏｔｏ、ａｎｄ　　Ｙ、Ｍ
ａｔｓｕｕｒａ；Ｊ、ＡＰＰｌ　、　Ｐ　ｈ　ｙ　ｓ　
、　Ｖ　ｏ　１　、　５５　（６）　１５　Ｍ　ａ　ｒ
　ｏ　ｈ　１９８４．１）２０８３゜ 文献３：特開昭５９−２１１５４９号公報；文献４：Ｒ
，Ｗ、Ｌｅｅ；ＡｐＰＩ、Ｐｈｙｓ、　　Ｌｅｔｔ、Ｖ
ｏｌ、４Ｂ（８）１５Ａｆ）ｒｌ１１９８５、ｐ７９０
； 文献５：特開昭６０−１００４０２号公報次に上記の従
来方法について説明する。

先ず０）の焼結法では、溶解・鋳造により合金インゴッ
トを作成し、粉砕して、適当な粒度（数μｍ）の磁石粉
を得る。磁石粉は成形助剤のバインダーと混練され、磁
場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成形体は
アルゴン中で１１００℃前後の混度で１時間焼結され、
その後室温まで急冷される。焼結後、６００°Ｃ前後の
５度で熱処理することにより保磁力を向上させる。

■のメルトスピニング法による急冷薄片を用いた樹脂結
合方法では、先ず急冷薄帯製造装置の最適な回転数で、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ合金の急冷薄帯を作−る。得られた厚さ３
０μｍのリボン状薄帯は、直径が１０００Å以下の結晶
の集合体であり、脆くて割れ易く、結晶粒は、等方向に
分布しているので、磁気的にも等方性である。この薄帯
を適当な粒度に粉砕して、樹脂と混棟してプレス形成す
る。

（３）の製造方法は、■におけるリボン状急冷薄帯ある
いは薄片を、真空中あるいは不活性雰囲気中で二段階ホ
ットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異方性を有するＲ
−Ｆｅ−Ｂ磁石を得るものである。

このプレス過程では一軸性の圧力が加えられ、磁化容易
軸がプレス方向と平行に配向して、合金は異方性化する
。

尚、最初のメルトスピニング法で作られるリボン状薄帯
の結晶粒は、それが最大の保磁力を示す時の粒径よりも
小さめにしておき、後のホットプレス中に結晶粒の粗大
化が生じて最適の粒径になるようにしておく。

〔発明が解決しようとする問題点〕

叙上の従来技術で一応希土類元素と鉄とボロンを主成分
とする永久磁石は製造出来るが、これらの製造方法には
次の如き欠点を存している。

（りの焼結法は、合金を粉末にするので必須であるが、
Ｒ−ｒｅ−Ｂ系合金は大変酸素に対して活性であるので
、数μｍにまで粉末化すると余計酸化が激しくなり、焼
結体中の酸素濃度はどうしても高くなってしまう。又粉
末を形成するときに、例えばステアリン酸亜鉛のような
成形助剤を使用しなければならず、これは焼結工程で前
もって取り除かれるのであるが、成形助剤中の散開は、
磁石体の中に炭素の形で残ってしまう。この炭素は著し
くＲ−Ｆｅ−Ｂ合金の磁気性能を低下させ好ましくない
。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい。

従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。これらの欠点があ
るので、一般的に言ってＲ−Ｆｅ−Ｉｌ系の永久磁石の
製造には、高価な設備が必要′になるばかりでなく、生
産効率が悪く、結局磁石の製造コストが高くなってしま
う。

従って、比較的原料費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所
を活かすことが出来る方法とい言い難い。

又、■並びに（３）の方法は、従来の永久磁石製造の概
念を変える興味深いものであるが ■約１０”Ｃ／ｓｅｃもの冷却速度を、必要とし、冷却
速度のバラツキが性能に大きく影口する。

■組織中には結晶貧相たけでなく、非晶質をも含育し、
その相が磁気特性に大きく依存している。そのため非晶
質相が結晶化する高温での安定性に乏しい。

■異方化のための熱間加工も結晶化をさせないため短時
間で行なう必要があり、製造技術が困難 ■保磁力Ｊａ構がピニングあり、なおかつ温度特性の悪
さをカバーするため高保磁力であるので、磁石の着脱磁
が非常に困難 といった、生産性に起因する問題が数多く存在する。

本発明は、以上の従来技術の欠点を解決するものであり
、その目的とするところは高性能且つ低コストな希土類
−鉄系永久磁石の製造方法を提供することにある。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明の永久磁石の製造方法の第１は、希土類元素（但
しＹを含む）と遷移金屑とポロンを基本成分とする永久
磁石の製造方法において、原料合金を溶解しガスアトマ
イズ法によって急冷・粉末化し、次にその粉末を５００
℃以上の温度でホットプレスしてバルク化するとともに
結晶粒の結晶軸を特定の方向に配向せしめて該磁石を磁
気的に異方性化することを特徴とする永久磁石の製造方
法であり、第２の方法は第１の方法のホットプレス後更
に２５０℃以上の温度で熱処理することを特徴とする永
久磁石の製造方法であり、＊３の方法は、第２の方法の
熱処理後、粉砕し、その粉末を有機バインダーと混練し
加圧成形することを特徴とする永久磁石の製造方法であ
る。

〔イ乍用〕

前記のように希土類−鉄系磁石の製造方法である焼結法
、急冷法は夫々粉砕による粉末管理の困難さ、生産性の
悪さといった大きな欠点ををしている。

従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の保磁力Ｉａ構の上から分類
すると、前記従来技術の（１）の焼結法による磁石はニ
ュークリエイシランタイプであり、（２）、（３）の急
冷法による磁石はピニングタイプである。

この２％Ｍの差は、切破化曲腺の立ち上がりに現われ、
二ュークリエイシッンタイプは急峻であり、ピニングタ
イプではピニングフォース以上でようやく立ち上がる。

このため、ピニングタイプの磁石を着磁する場合ニュー
クリエイショアタイプの磁石に比べて、非常に大きな磁
場が必要となり、モーターなどの多極着磁を必要とする
機器に使用する磁石の着磁が非常に困難となる。

本発明の永久磁石の製造方法においては、ガスアトマイ
ズ法によって急冷をするが、これは非晶質相が出現して
くる１０６℃／ｓｅｅもの冷却速度より遅い冷却速度で
あるので、ピニングタイプの磁石とはならず、ニューク
リエイジョンタイプの着磁性の良好な磁石を得ることが
できる。そして、冷却速度を調整することによって、１
０〜数１０μｍの粒径の集合体である粉末を得ることが
できる。

これはニュークリエイジ９７タイプの場合の適切な粒径
と言えるので十分な保磁力が得られる。

しかも、焼結法の場合と異なり粉末であっても数１０μ
ｍ以上の粒径であるので、その粉末管理の困難さといっ
た問題は大幅に低減される。

また、本発明の従来技術■によらない、新たなＲ−Ｆｅ
−Ｂ系樹脂結合磁石への応用も可能である。本発明にな
る永久磁石の切破化゛曲腺はニュークリエージ、７タイ
プであるが、同様なタイプの切破化曲線を存する焼結磁
石を、粉砕すると保磁力が激減してしまい、樹脂結合磁
石化できなかった。これは粉砕による機械歪と結晶が大
きすぎることに起因している。ところが本発明を用いて
、ガスアトマイズとホットプレスにより粒界を制御すれ
ば、樹脂結合磁石用粉末の粒径（数〜数１０μｍ）にし
ても保磁力を存する粉末の作成が可能となり、従来技術
（２）とは異なり、ニュークリエーションタイプの樹脂
結合磁石の作成が、可能となる。

以下、本発明による永久磁石の好ましい組成範囲につい
て説明する。

希土類としては、　Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、　　
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、　　Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ
、Ｙｂ、Ｌｕが候補として挙げられ、これらのうちの１
種あるいは、２種以上を組合わせて用いられる。最も高
い磁気性能はＰｒで得られる。

従って実用的にはＰｒ、Ｐｒ−Ｎｄ合金、Ｃｅ−Ｐｒ−
Ｎｄ合金等が用いられる。また少量の添加元素、例えば
重希土元素のＤＶ、Ｔｂ等や、ＡＩ、Ｍｏ、Ｓｉ等の保
磁力の向上にを効である。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ＊　Ｆｅ、ａ　Ｂである
。従ってＲが８原子％未満では、もはや上記化合物を形
成せずα−鉄と同一構造の立方晶組織となるため高磁気
特性は得られない。

−万Ｒが３０原子％を越えると非磁性のＲリッチ相が多
くなり磁気特性は著しく低下する。よってＲの範囲８〜
３０原子％が適当である。しかし本発明による永久磁石
の製造方法においては、好ましくはＲ８〜２５８〜２５
原子である。

Ｂは、Ｒ，Ｆｅ、ａＢ相を形成するための必須元素であ
り、２原子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるため、
高保磁力は望めない。また２８原子％を越えるとＢに富
む非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著しく低下して
（る。しかし好ましくはＢ８８原子以下がよく、それ以
上で微細なＲ＊ＦｅｔａＢ相を得ることが困難で、保磁
力は小さくなる。

Ｃｏは本系磁石のキュリ一点を増加させるのに。

を効な元素であり、基本的にＦｅのサイトを置換しＲ＊
　Ｃｏ、ａ　Ｂを形成するのだが、この化合物は結晶異
方性磁界が小さく、その量が増すにつれて磁石全体とし
ての保磁力は小さくなる。そのため永久磁石として考え
られるＩＫＯｅ以上の保磁力を与えるには５０原子％以
内がよい。

ＡＩは、保磁力の増大効果を、有する。（文献７：Ｚｈ
ａｎｇ　　Ｍａｏｃａｉ他、Ｐｒｏｃｅｅｄｊｎｇｓ　
　ｏｆ　　ｔｈｅ　　８ｔｈ　　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏ
ｎａｌ　　Ｗｏｒｋｓｈｏｐ　　ｏｎ　　Ｒａｒｅ−Ｅ
ａｒｔｈ　　Ｍａｇｎｅｔｓ、　　　１９８５、Ｐ５４
１＞ この文献７は焼結磁石に対する効果を示したものである
が、その効果は本発明による磁石でも同様に存在する。

しかしＡ１は非磁性元素であるため、その添加量を増す
と残留磁束密度が低下し、１５原子％を越えるとハード
フェライト以下の残留磁束密度になってしまうので希土
類磁石としての目的を果たし得ない。よってＡ１の添加
量は１５原子％以下がよい。

次に本発明の実施例について述べ′る。

〔実施例〕

（実施例１） 第１表に示すよすな組成の合金をＡｒ中で誘導炉によっ
て溶解し、ガスアトマイズして平均粒径が４０〜６０μ
ｍの合金粉末を得た。次にこの粉末をプラファイトの型
を用いたホットプレスにより９００℃においてプレスし
、板伏のバルク材を得て、これに１０００℃×４時間の
熱処理を施したものの磁気特性を測定した。結果を第２
表に示す。

第　　１　　表 第　　２　　表 （実施例２） 実施例１における嵐１１のサンプルを平均粒径２０μｍ
まで粉砕し、エポキシ樹脂２ｗｔ％と混練後、２０ＫＯ
ｅの磁場中で圧縮成形し、１５０℃でキュア処理を行な
って樹脂結合磁石を得た。

比較例として−１１の組成の焼結磁石を粉砕した粉末と
して用いたもの（比較例１）とｍｉｔのガスアトマイズ
後の粉末に１０００℃×４時間の熱処理を施こした粉末
を用いたもの（比較例）を上で述べられた方法で樹脂結
合した。それらの特性と本発明によるものの特性を第３
表に示す。

〔発明の効果〕

叙上の如く本発明の永久磁石の製造方法によれば、着磁
性の良好な磁石を粉砕、焼結という工程を経ることなく
製造でき、高性能な磁石を低コストで供給することが可
能となる。

以　　上

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）希土類元素（但しＹを含む）と遷移金属とボロン
   を基本成分とする永久磁石の製造方法において原料合金
   を溶解しガスアトマイズ法によって急冷・粉末化し、次
   にその粉末を５００℃以上の温度でホットプレスしてバ
   ルク化することに結晶粒の結晶軸を特定の方向に配向せ
   しめて該磁石を磁気的に異方性化することを特徴とする
   永久磁石の製造方法。
2. （２）希土類元素（但しＹを含む）と遷移金属とボロン
   を基本成分とする永久磁石の製造方法において、原料合
   金を溶解しガスアトマイズ法によって急冷・粉末化し、
   次にその粉末を５００℃以上の温度でホットプレスして
   バルク化するとともに結晶粒の結晶軸を特定の方向に配
   向せしめて異方性化し、更に２５０℃以上の温度で熱処
   理することにより磁気的に硬化せしめることを特徴とす
   る永久磁石の製造方法。
3. （３）希土類元素（但しＹを含む）と遷移金属とボロン
   を基本成分とする永久磁石の製造方法において原料合金
   を溶解しガスアトマイズ法によって急冷・粉末化し、次
   にその粉末を５００℃以上の温度でホットプレスしてバ
   ルク化するとともに結晶粒の結晶軸を特定の方向に配向
   せしめて異方性化し、更に２５０℃以上の温度で、熱処
   理後粉砕し、その粉末を有機バインダーと混練し加圧成
   形することを特徴とする永久磁石の製造方法。