JP2020535588A - 二次電池用正極及びこれを含む二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2017年9月19日付韓国特許出願第10−2017−0120694号及び2018年9月18日付韓国特許出願第10−2018−0111643号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として含まれる。
以下、本発明による二次電池用正極に対して説明する。
以下、本発明による二次電池用正極の製造方法に対して説明する。
前記過充電用活物質を含む第1正極合剤層を形成する方法は、特別に制限されない。但し、より好ましくは、前記第1正極合剤層を形成する段階は、前記過充電用活物質を導電材及びバインダーと混合し第1正極形成用組成物を形成する段階と、前記第1正極形成用組成物を正極集電体上に塗布する段階とを含んでよい。
本発明において、前記第2正極合剤層は、前記第1正極合剤層上に形成されるものであって、前記第2正極合剤層を形成する方法が特別に制限されるのではない。
以下、本発明によるリチウム二次電池に対して説明する。
<第1正極合剤層の形成>
NMP溶媒中に、Li2C2O4、導電材(デンカブラックKF1100)及びPVDFバインダーを90:5:5の重量比で混合した。その結果で得られた混合物を、分散機器(ペーストミキサー(Paste mixer)又はホモ分散器(homo disperser))を用いて30分間分散処理し第1正極合剤層形成用組成物(固形分含量:約70重量%)を製造した。
その後、NMP溶媒中に、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、導電材(デンカブラックKF1100)及びPVDFバインダーを96:2:2の重量比で混合した。その結果で得られた混合物を、分散機器(ペーストミキサー(Paste mixer)ホモ分散器(homo disperser))を用いて30分間分散処理し第2正極合剤層形成用組成物(固形分含量:約75重量%)を製造した後、前記第2正極合剤層形成用組成物を前記第1正極合剤層上に塗布した。次いで、120℃で乾燥後、圧延して正極を製造した。
前記実施例1において第1正極合剤層組成物を製造する時、Li2C2O4の代わりにLi2C4O4を用いたことを除いては、同一の方法で正極を製造した。
前記実施例1において第1正極合剤層組成物を製造する時、Li2C2O4の代わりにLiN3を用いたことを除いては、同一の方法で正極を製造した。
比較例1
前記実施例1において第1正極合剤層を形成せず、前記第2正極合剤層形成用組成物を直接的にアルミニウム集電体に塗布してから、120℃で乾燥後、圧延したことを除いては、同一の方法で正極を製造した。
前記実施例1において第1正極合剤層組成物を製造する時、Li2C2O4の代わりにLi2CO3を用いたことを除いては、同一の方法で正極を製造した。
NMP溶媒中に、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、導電材(デンカブラックKF1100)及びPVDFバインダーを96:2:2の重量比で混合した。また、Li2C2O4を3重量%添加して混合した。その結果で得られた混合物を、分散機器(ペーストミキサー(Paste mixer)又はホモ分散器(homo disperser))を用いて30分間分散処理し正極合剤層形成用組成物(固形分含量:約70重量%)を製造した後、前記製造された正極合剤層形成用組成物をアルミニウム集電体に塗布した。次いで、120℃で乾燥後、圧延して正極合剤層をアルミニウム集電体上に形成した。
前記実施例1から3及び比較例1から3で製造した正極をそれぞれ用いてリチウム二次電池を製造した。より具体的には、以下の通りである。
H2O溶媒中に、負極活物質として天然黒鉛、カーボンブラック導電材、カルボキシメチルセルロース(CMC)及びスチレンブタジエンゴム(SBR)バインダーを96:1:1:2の重量比で混合し、負極活物質スラリーを製造した。前記負極活物質スラリーを銅集電体に塗布してから乾燥した後、圧延して負極を製造した。
前記実施例1から3及び比較例1から3で製造したそれぞれの正極と前記負極の間に多孔性ポリエチレンのセパレーターを介在して電極組立体を製造し、前記電極組立体をケース内部に位置させた後、ケース内部に電解液を注入してリチウム二次電池を製造した。このとき、電解液は、エチレンカーボネート/ジメチルカーボネート/エチルメチルカーボネート(EC/DMC/EMCの混合体積比=3/4/3)でなる有機溶媒に1.0M濃度のリチウムヘキサフルオロホスファート(LiPF6)を溶解させて製造した。
実験例1
前記実施例1から3及び比較例1から3の正極を用いて製造したリチウム二次電池を、下記表1の充電条件で充電させ、ガスが発生する時点での電圧(第1正極合剤層の作動電圧(V))を測定した。このとき、測定される作動電圧を下記表1に示した。
前記実施例1から3及び比較例1から3の正極を用いて製造したリチウム二次電池を、100%の充電状態(SOC)で1.0Cで1時間充電させ安定性通過実験を行った。このとき、発熱や爆発せず、そのリチウム二次電池の電圧が8.4Vに到達すればパス(Pass)、前記電圧に到達できずに二次電池が発熱するか爆発すれば失敗(Fail)と評価した。実験結果は、下記表2に記載した。
Claims (19)
- 正極集電体上に形成された第1正極合剤層と、
前記第1正極合剤層上に形成された第2正極合剤層とを含み、
前記第1正極合剤層は、4.25から6.0Vの作動電圧を有し、
前記第1正極合剤層は、充電時にリチウム及びガスを発生する過充電用活物質を含む、二次電池用正極。 - 前記過充電用活物質は、炭素元素及び窒素元素からなる群から選択される少なくとも一つ以上の元素を含む、請求項1に記載の二次電池用正極。
- 前記過充電用活物質は、Li2C2O4、Li2C4O4、Li2C3O5、Li2C4O6及びLiN3からなる群から選択される少なくとも一つ以上である、請求項2に記載の二次電池用正極。
- 前記過充電用活物質は、Li2C2O4である、請求項3に記載の二次電池用正極。
- 前記第1正極合剤層の厚さは、0.1から30μmである、請求項1から4の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記第2正極合剤層の厚さは、20から500μmである、請求項1から5の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記第1正極合剤層及び前記第2正極合剤層の厚さの比は、1:1から1:300である、請求項1から6の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記第1正極合剤層は、バインダー及び導電材をさらに含む、請求項1から7の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記第2正極合剤層は、リチウム遷移金属酸化物を含む、請求項1から8の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記リチウム遷移金属酸化物は、Lix1CoO2(0.5<x1<1.3)、Lix2NiO2(0.5<x2<1.3)、Lix3MnO2(0.5<x3<1.3)、Lix4Mn2O4(0.5<x4<1.3)、Lix5(Nia1Cob1Mnc1)O2(0.5<x5<1.3、0<a1<1、0<b1<1、0<c1<1、a1+b1+c1=1)、Lix6Ni1−y1Coy1O2(0.5<x6<1.3、0<y1<1)、Lix7Co1−y2Mny2O2(0.5<x7<1.3、0≦y2<1)、Lix8Ni1−y3Mny3O2(0.5<x8<1.3、O≦y3<1)、Lix9(Nia2Cob2Mnc2)O4(0.5<x9<1.3、0<a2<2、0<b2<2、0<c2<2、a2+b2+c2=2)、Lix10Mn2−z1Niz1O4(0.5<x10<1.3、0<z1<2)、Lix11Mn2−zCozO4(0.5<x11<1.3、0<z<2)、Lix12CoPO4(0.5<x12<1.3)、Lix13FePO4(0.5<x13<1.3)及びLi1+a3[Nix14Mny3Coz2Mv1]O(2−c)Ac3(Mは、Al、Zr、Zn、Ti、Mg、Ga及びInからなる群から選択される何れか一つ又はこれらのうち2種以上の元素であり、Aは、P、F、S及びNからなる群から選択される1種以上であり、0≦x14≦1.0、0≦y3<0.6、0≦z2<0.6、0≦v1≦0.1、0≦a3<0.3、0≦c3≦0.2、a3+x14+y3+z2+v1=1)からなる群から選択される少なくとも一つ以上である、請求項9に記載の二次電池用正極。
- 正極集電体上に第1正極合剤層を形成する段階と、
前記第1正極合剤層上に第2正極合剤層を形成する段階とを含み、
前記第1正極合剤層は、4.25から6.0Vの作動電圧を有し、充電時にリチウム及びガスを発生する過充電用活物質を含む二次電池用正極の製造方法。 - 前記過充電用活物質は、炭素元素及び窒素元素からなる群から選択される少なくとも一つ以上の元素を含む、請求項11に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 前記過充電用活物質は、Li2C2O4、Li2C4O4、Li2C3O5、Li2C4O6及びLiN3からなる群から選択される少なくとも一つ以上である、請求項12に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 前記過充電用活物質は、Li2C2O4である、請求項13に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 前記第1正極合剤層は、0.1から30μmの厚さで形成される、請求項11から14の何れか一項に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 前記第2正極合剤層は、20から500μmの厚さで形成される、請求項11から15の何れか一項に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 前記第1正極合剤層及び前記第2正極合剤層の厚さの比は、1:1から1:300である、請求項11から16の何れか一項に記載の二次電池用正極の製造方法。
- 請求項1から10の何れか一項に記載の二次電池用正極を含むリチウム二次電池。
- 前記リチウム二次電池が過充電状態になった時、前記第1正極合剤層の構造破壊によって前記正極集電体と前記第2正極合剤層との電気的接触が遮断される、請求項18に記載のリチウム二次電池。
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