JP7045539B2 - 二次電池用正極及びそれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
本出願は、2017年7月28日付韓国特許出願第2017-0096435号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されている全ての内容は本明細書の一部として含まれる。
前記正極活物質層は、正極集電体上に形成されている第1の正極活物質層、及び前記第1の正極活物質層上に形成されている第2の正極活物質層を含む2層構造であり、
前記第1の正極活物質層は、第1の正極活物質、導電材、及び過充電の際にガスを発生するガス発生剤を含み、
前記第2の正極活物質層は、第2の正極活物質を含むものである、二次電池用正極を提供する。
正極集電体上に形成されている正極活物質層を含む正極であって、前記正極活物質層は、正極集電体上に形成されている第1の正極活物質層、及び前記第1の正極活物質層上に形成されている第2の正極活物質層を含む2層構造であり、前記第1の正極活物質層は、第1の正極活物質、導電材、及び過充電の際にガスを発生するガス発生剤を含み、前記第2の正極活物質層は第2の正極活物質を含む。
[化学式1]
Li1+a1Fe1-x1Mx1(PO4-y1)Xy1
前記化学式1中、
Mは、Al、Mg、Ni、Co、Mn、Ti、Ga、Cu、V、Nb、Zr、Ce、In、Zn及びYからなる群より選択される少なくとも一つ以上の元素であり、Xは、F、S及びNからなる群より選択される一つ以上の元素であり、-0.5≦a1≦0.5、0≦x1≦0.5、及び0≦y1≦0.3である。
2Li2CO3 → 2Li2O + CO + CO2 + 1/2O2
7Li2CO3 → Li2C2 + 6Li2O + 5CO2 + 5/2O2
[化学式2]
Li1+x(NiaCobM’c)1-xO2
前記化学式2中、M’は、Mn、Al、Ti、Ga、Cu、V、Nb、Zr、Ce、In、Zn及びYからなる群より選択される少なくとも一つ以上の元素であり、0<a<1、0<b<1、0<c<1、-0.1≦x≦0.2、好ましくは0.3<a<1、0.1≦b<1、0.1≦c<1であり、より好ましくは0.5≦a<1、0.1≦b≦0.3、0.1≦c≦0.3である。
実施例1
LiFePO4正極活物質を50重量部、導電材としてカーボンブラックを3重量部、バインダーとしてポリビニリデンフルオリド(PVdF)を3重量部、及びガス発生剤としてLi2CO3を44重量部でN-メチルピロリドン(NMP)溶媒中で混合することによって第1の正極活物質スラリーを製造した。
LiFePO4正極活物質を20重量部、導電材としてカーボンブラックを3重量部、バインダーとしてポリビニリデンフルオリド(PVdF)を3重量部、及びガス発生剤としてLi2CO3を74重量部で用いて第1の正極活物質スラリーを製造することを除き、前記実施例1と同様に正極、及びそれを含むリチウム二次電池を製造した。
前記実施例1で製造した第2の正極活物質スラリーをAlホイル上に塗布して乾燥した後、ロールプレスを実施して製造した単層正極活物質層を有する正極を用いることを除き、前記実施例1と同様にリチウム二次電池を製造した。
LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2正極活物質を86重量部、導電材としてカーボンブラックを3重量部、バインダーとしてPVdFを3重量部、及びガス発生剤としてLi2CO3を8重量部でNMP溶媒中で混合することによって正極活物質スラリーを製造した。
ガス発生剤としてLi2CO3を94重量部、導電材としてカーボンブラックを3重量部、バインダーとしてPVdFを3重量部でNMP溶媒中で混合することによって第1のスラリーを製造した。
前記実施例1、2及び比較例1から3で製造した二次電池を利用して過充電実験を行った。具体的に、0.3Cで完全充電電圧(4.25V)まで0.05Cのカットオフ(cut off)で充電を実施した後、3時間の休止期間を与えて電圧を安定化させた。セル電圧が安定化した後、1C、6.4Vで過充電を実施した。
Claims (8)
- 正極集電体上に形成されている正極活物質層を含む正極であって、
前記正極活物質層は、正極集電体上に形成されている第1の正極活物質層、及び前記第1の正極活物質層上に形成されている第2の正極活物質層を含む2層構造であり、
前記第1の正極活物質層は、第1の正極活物質、導電材、及び過充電の際にガスを発生するガス発生剤を含み、
前記第2の正極活物質層は、第2の正極活物質を含み、
前記第1の正極活物質層の全体重量に対し、前記ガス発生剤は30重量%から90重量%で含まれるものである、二次電池用正極。 - 前記第1の正極活物質層及び第2の正極活物質層は、相違する正極活物質を含むものである、請求項1に記載の二次電池用正極。
- 前記第1の正極活物質層は、下記化学式1で表されるオリビン構造の第1の正極活物質を含むものである、請求項1又は2に記載の二次電池用正極:
[化学式1]
Li1+a1Fe1-x1Mx1(PO4-y1)Xy1
前記化学式1中、
Mは、Al、Mg、Ni、Co、Mn、Ti、Ga、Cu、V、Nb、Zr、Ce、In、Zn及びYからなる群より選択される少なくとも一つ以上の元素であり、
Xは、F、S及びNからなる群より選択される一つ以上の元素であり、
-0.5≦a1≦0.5、0≦x1≦0.5、及び0≦y1≦0.3である。 - 前記第2の正極活物質層は、下記化学式2で表される第2の正極活物質を含むものである、請求項1から3の何れか一項に記載の二次電池用正極:
[化学式2]
Li1+x(NiaCobM’c)1-xO2
前記化学式2中、
M’は、Mn、Al、Ti、Ga、Cu、V、Nb、Zr、Ce、In、Zn及びYからなる群より選択される少なくとも一つ以上の元素であり、
0<a<1、0<b<1、0<c<1、及び-0.1≦x≦0.2であり、a+b+c=1である。 - 前記過充電電圧は4.5V以上である、請求項1から4の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記ガス発生剤は、リチウムカーボネート及びリチウムオキサラートからなる群より選択される少なくとも一つを含むものである、請求項1から5の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 前記第1の正極活物質層の厚さは30μm以下である、請求項1から6の何れか一項に記載の二次電池用正極。
- 請求項1から請求項7のいずれか一項に記載の正極、負極、及び前記正極及び負極の間に介在されているセパレーターを含む、リチウム二次電池。
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