JP2000077061A - リチウムイオン電池 - Google Patents
リチウムイオン電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 過充電状態となって電池温度が急激に上昇し
ても、確実に充電電流を遮断して電池の安全性を確保で
きるようにする。 【解決手段】 正極１０は正極集電体１１上に形成され
た導電層１２となる第１層と、この第１層上に形成され
た活物質層１３となる第２層とからなる二層構造を備え
ている。第１層の導電層１２は少なくとも導電性フィラ
ーと結着剤と過充電状態での高電位（例えば４．５〜
５．５Ｖ）で分解する物質とを備え、第２層の活物質層
１３は少なくとも正極活物質と導電剤と結着剤とを備え
ている。
ても、確実に充電電流を遮断して電池の安全性を確保で
きるようにする。 【解決手段】 正極１０は正極集電体１１上に形成され
た導電層１２となる第１層と、この第１層上に形成され
た活物質層１３となる第２層とからなる二層構造を備え
ている。第１層の導電層１２は少なくとも導電性フィラ
ーと結着剤と過充電状態での高電位（例えば４．５〜
５．５Ｖ）で分解する物質とを備え、第２層の活物質層
１３は少なくとも正極活物質と導電剤と結着剤とを備え
ている。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は正極と、リチウムイ
オンを吸蔵・脱離し得る負極と、非水電解液とを備えた
リチウムイオン電池に係り、特に、過充電状態になって
も漏液することなく、かつ安全性が確保できる正極構造
の改良に関する。
オンを吸蔵・脱離し得る負極と、非水電解液とを備えた
リチウムイオン電池に係り、特に、過充電状態になって
も漏液することなく、かつ安全性が確保できる正極構造
の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の小型化、軽量化はめざ
ましく、それに伴い、電源となる電池に対しても小型軽
量化の要望が非常に大きい。一次電池の分野では既にリ
チウム電池等の小型軽量電池が実用化されているが、こ
れらは一次電池であるが故に繰り返し使用できず、その
用途は限られたものであった。一方、二次電池の分野で
は従来より鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム蓄電池、ニ
ッケル−水素蓄電池等が用いられてきたが、これらは小
型軽量化という点で大きな問題点を有している。
ましく、それに伴い、電源となる電池に対しても小型軽
量化の要望が非常に大きい。一次電池の分野では既にリ
チウム電池等の小型軽量電池が実用化されているが、こ
れらは一次電池であるが故に繰り返し使用できず、その
用途は限られたものであった。一方、二次電池の分野で
は従来より鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム蓄電池、ニ
ッケル−水素蓄電池等が用いられてきたが、これらは小
型軽量化という点で大きな問題点を有している。
【０００３】そこで、小型軽量でかつ高容量で充放電可
能な電池としてリチウムイオン電池などの非水電解液二
次電池が実用化されるようになり、小型ビデオカメラ、
携帯電話、ノートパソコン等の携帯用電子・通信機器等
に用いられるようになった。
能な電池としてリチウムイオン電池などの非水電解液二
次電池が実用化されるようになり、小型ビデオカメラ、
携帯電話、ノートパソコン等の携帯用電子・通信機器等
に用いられるようになった。
【０００４】リチウムイオン電池は、負極活物質として
リチウムイオンを吸蔵・脱離し得るカーボン系材料を用
い、正極活物質として、ＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，Ｌ
ｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＦｅＯ2等のリチウム含有遷移金属酸
化物を用い、有機溶媒に溶質としてリチウム塩を溶解し
た非水電解液を用い、電池として組み立てた後、初回の
充電により正極活物質から出たリチウムイオンがカーボ
ン粒子内に入って充放電可能となる電池である。
リチウムイオンを吸蔵・脱離し得るカーボン系材料を用
い、正極活物質として、ＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，Ｌ
ｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＦｅＯ2等のリチウム含有遷移金属酸
化物を用い、有機溶媒に溶質としてリチウム塩を溶解し
た非水電解液を用い、電池として組み立てた後、初回の
充電により正極活物質から出たリチウムイオンがカーボ
ン粒子内に入って充放電可能となる電池である。
【０００５】このようなリチウムイオン電池にあって
は、過充電を行うと、過充電状態になるに伴い、正極か
らは過剰なリチウムが抽出され、負極ではリチウムの過
剰な挿入が生じて、正・負極の両極が熱的に不安定化す
る。正・負極の両極が熱的に不安定になると、やがては
電解液の有機溶媒を分解するように作用し、急激な発熱
反応が生じて、電池が異常に発熱するという事態を生
じ、電池の安全性が損なわれるという問題を生じた。こ
のような状況は、リチウムイオン電池のエネルギー密度
が増加するほど重要な問題となる。
は、過充電を行うと、過充電状態になるに伴い、正極か
らは過剰なリチウムが抽出され、負極ではリチウムの過
剰な挿入が生じて、正・負極の両極が熱的に不安定化す
る。正・負極の両極が熱的に不安定になると、やがては
電解液の有機溶媒を分解するように作用し、急激な発熱
反応が生じて、電池が異常に発熱するという事態を生
じ、電池の安全性が損なわれるという問題を生じた。こ
のような状況は、リチウムイオン電池のエネルギー密度
が増加するほど重要な問題となる。
【０００６】このような問題を解決するため、電池温度
が上昇するとセパレータが溶融して溶融物でセパレータ
の微細孔を塞ぐことにより、過電流状態を解消させるよ
うにしたものが、例えば、特開昭６０−２３９５４号公
報において提案された。この特開昭６０−２３９５４号
公報において提案されたものにあっては、セパレータ部
材として微細孔を有する合成樹脂フィルムを用い、過電
流によるジュール熱でフィルム素材の溶融点に達する
と、合成樹脂フィルムが有する微細孔を溶融物で塞い
で、イオンの移動を阻止させるとともに、合成樹脂フィ
ルムを絶縁体として機能させて電流を遮断させるように
作用させる。これにより、電池温度のこれ以上の上昇を
防止し、電池の異常発熱を防止して電池の安全性が向上
するというものである。
が上昇するとセパレータが溶融して溶融物でセパレータ
の微細孔を塞ぐことにより、過電流状態を解消させるよ
うにしたものが、例えば、特開昭６０−２３９５４号公
報において提案された。この特開昭６０−２３９５４号
公報において提案されたものにあっては、セパレータ部
材として微細孔を有する合成樹脂フィルムを用い、過電
流によるジュール熱でフィルム素材の溶融点に達する
と、合成樹脂フィルムが有する微細孔を溶融物で塞い
で、イオンの移動を阻止させるとともに、合成樹脂フィ
ルムを絶縁体として機能させて電流を遮断させるように
作用させる。これにより、電池温度のこれ以上の上昇を
防止し、電池の異常発熱を防止して電池の安全性が向上
するというものである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開昭
６０−２３９５４号公報において提案されたものにあっ
ては、正極芯体（正極集電体）に直接正極活物質を充填
しているため、過充電状態となって過電流によるジュー
ル熱で電池温度が上昇し、フィルム素材の溶融点に達し
て、合成樹脂フィルムの微細孔が溶融物で塞がれてイオ
ンの移動が阻止されるまでは、充電電流が流れ続けるこ
ととなる。このため、充電電流が大きすぎると、電池温
度が急激に上昇し、電解液の有機溶媒が分解されて電池
内圧が上昇する。この結果、ガス排出弁が作動して電解
液が電池外に漏れ出すという問題を生じた。そこで、本
発明は上記問題点に鑑みてなされたものであり、過充電
状態となって電池温度が急激に上昇しても、確実に充電
電流を遮断して電池の安全性を確保できるようにするこ
とを目的としてなされたものである。
６０−２３９５４号公報において提案されたものにあっ
ては、正極芯体（正極集電体）に直接正極活物質を充填
しているため、過充電状態となって過電流によるジュー
ル熱で電池温度が上昇し、フィルム素材の溶融点に達し
て、合成樹脂フィルムの微細孔が溶融物で塞がれてイオ
ンの移動が阻止されるまでは、充電電流が流れ続けるこ
ととなる。このため、充電電流が大きすぎると、電池温
度が急激に上昇し、電解液の有機溶媒が分解されて電池
内圧が上昇する。この結果、ガス排出弁が作動して電解
液が電池外に漏れ出すという問題を生じた。そこで、本
発明は上記問題点に鑑みてなされたものであり、過充電
状態となって電池温度が急激に上昇しても、確実に充電
電流を遮断して電池の安全性を確保できるようにするこ
とを目的としてなされたものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】こ
のため、本発明のリチウムイオン電池にあっては、正極
は正極集電体上に形成された導電層となる第１層とこの
第１層上に形成された活物質層となる第２層とからなる
二層構造を備え、第１層は少なくとも導電性フィラーと
結着剤と過充電状態での高電位で分解する物質とを備
え、第２層は少なくとも正極活物質と導電剤と結着剤と
を備えるようにしている。
のため、本発明のリチウムイオン電池にあっては、正極
は正極集電体上に形成された導電層となる第１層とこの
第１層上に形成された活物質層となる第２層とからなる
二層構造を備え、第１層は少なくとも導電性フィラーと
結着剤と過充電状態での高電位で分解する物質とを備
え、第２層は少なくとも正極活物質と導電剤と結着剤と
を備えるようにしている。
【０００９】このように、第１層に過充電状態での高電
位で分解する物質を備えるようにすると、過充電により
高電位となった場合には、高電位で分解する物質が高電
位により分解されてガスを発生する。すると、発生した
ガスは第１層を構造破壊するとともに、第１層と第２層
との界面破壊をするように作用するため、活物質が存在
する第２層と正極集電体との電気的接触が遮断されるよ
うになる。この結果、電池の内部抵抗が上昇するため、
急激な温度上昇を生じることなく、充電電流を遮断する
ことができるようになる。
位で分解する物質を備えるようにすると、過充電により
高電位となった場合には、高電位で分解する物質が高電
位により分解されてガスを発生する。すると、発生した
ガスは第１層を構造破壊するとともに、第１層と第２層
との界面破壊をするように作用するため、活物質が存在
する第２層と正極集電体との電気的接触が遮断されるよ
うになる。この結果、電池の内部抵抗が上昇するため、
急激な温度上昇を生じることなく、充電電流を遮断する
ことができるようになる。
【００１０】そして、過充電状態での高電位で分解する
物質として、例えば、炭酸リチウム、炭酸亜鉛、炭酸
鉛、炭酸ストロンチウム等の炭酸塩を用いると、これら
の炭酸塩は過充電により生じた高電位（例えば、４．５
〜５．５Ｖ）で容易に分解される物質であるので、過充
電状態になると容易に分解されてガスを発生する。この
ため、これらの炭酸塩を用いると、確実に電池の内部抵
抗が上昇して、急激な温度上昇を生じることなく、充電
電流を遮断することができるようになる。
物質として、例えば、炭酸リチウム、炭酸亜鉛、炭酸
鉛、炭酸ストロンチウム等の炭酸塩を用いると、これら
の炭酸塩は過充電により生じた高電位（例えば、４．５
〜５．５Ｖ）で容易に分解される物質であるので、過充
電状態になると容易に分解されてガスを発生する。この
ため、これらの炭酸塩を用いると、確実に電池の内部抵
抗が上昇して、急激な温度上昇を生じることなく、充電
電流を遮断することができるようになる。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下に、本発明のリチウムイオン
電池の好適な実施の形態を図１および図２に基づいて説
明する。なお、図１は正極板を示す斜視図であり、図１
（ａ）は本発明の正極板を示し、図１（ｂ）は従来例の
正極板を示す。図２は図１の正極板を用いてセパレータ
を介して負極板を重ね合わせて卷回した渦巻状電極体を
外装缶内に収納した状態を示すリチウムイオン電池の断
面を示す図である。 １．正極板の作製 （１）実施例 黒鉛、アルミニウム等の導電性フィラー（例えば６０重
量％）と、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）等
よりなる結着剤（例えば３０重量％）と、炭酸リチウム
などの過充電状態の高電位（例えば、４．５〜５．５
Ｖ）で分解する物質（例えば１０重量％）等とを、Ｎ−
メチルピロリドンからなる有機溶剤等に溶解したものを
混合して、スラリーあるいはペーストとする。これらの
スラリーあるいはペーストを、スラリーの場合はダイコ
ーター、ドクターブレード等を用いて、ペーストの場合
はローラコーティング法等により正極芯体（例えば、厚
みが２０μｍのアルミニウム箔あるいはアルミニウムメ
ッシュ）１１の両面に均一に塗布して正極の第１層とな
る導電層１２を形成する。
電池の好適な実施の形態を図１および図２に基づいて説
明する。なお、図１は正極板を示す斜視図であり、図１
（ａ）は本発明の正極板を示し、図１（ｂ）は従来例の
正極板を示す。図２は図１の正極板を用いてセパレータ
を介して負極板を重ね合わせて卷回した渦巻状電極体を
外装缶内に収納した状態を示すリチウムイオン電池の断
面を示す図である。 １．正極板の作製 （１）実施例 黒鉛、アルミニウム等の導電性フィラー（例えば６０重
量％）と、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）等
よりなる結着剤（例えば３０重量％）と、炭酸リチウム
などの過充電状態の高電位（例えば、４．５〜５．５
Ｖ）で分解する物質（例えば１０重量％）等とを、Ｎ−
メチルピロリドンからなる有機溶剤等に溶解したものを
混合して、スラリーあるいはペーストとする。これらの
スラリーあるいはペーストを、スラリーの場合はダイコ
ーター、ドクターブレード等を用いて、ペーストの場合
はローラコーティング法等により正極芯体（例えば、厚
みが２０μｍのアルミニウム箔あるいはアルミニウムメ
ッシュ）１１の両面に均一に塗布して正極の第１層とな
る導電層１２を形成する。
【００１２】一方、ＬｉＣｏＯ2からなる正極活物質
（例えば９０重量％）と、アセチレンブラック、グラフ
ァイト等の炭素系導電剤（例えば５重量％）と、ポリビ
ニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）よりなる結着剤（例
えば５重量％）等とを、Ｎ−メチルピロリドンからなる
有機溶剤等に溶解したものを混合して、活物質スラリー
あるいは活物質ペーストとする。これらの活物質スラリ
ーあるいは活物質ペーストを、スラリーの場合はダイコ
ーター、ドクターブレード等を用いて、ペーストの場合
はローラコーティング法等により第１層となる導電層１
２の両面に均一に塗布して、第２層となる活物質層１３
を塗布した正極板を形成する。
（例えば９０重量％）と、アセチレンブラック、グラフ
ァイト等の炭素系導電剤（例えば５重量％）と、ポリビ
ニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）よりなる結着剤（例
えば５重量％）等とを、Ｎ−メチルピロリドンからなる
有機溶剤等に溶解したものを混合して、活物質スラリー
あるいは活物質ペーストとする。これらの活物質スラリ
ーあるいは活物質ペーストを、スラリーの場合はダイコ
ーター、ドクターブレード等を用いて、ペーストの場合
はローラコーティング法等により第１層となる導電層１
２の両面に均一に塗布して、第２層となる活物質層１３
を塗布した正極板を形成する。
【００１３】この後、第１層となる導電層１２と第２層
となる活物質層１３とを塗布した正極板を乾燥機中を通
過させて、スラリーあるいはペースト作製に必要であっ
た有機溶剤を除去して乾燥させる。乾燥後、この乾燥正
極板をロールプレス機により圧延して、厚みが０．１７
ｍｍで二層構造の実施例の正極板１０（図１（ａ）参
照）とする。 （２）比較例 ＬｉＣｏＯ2からなる正極活物質（例えば９０重量％）
と、アセチレンブラック、グラファイト等の炭素系導電
剤（例えば５重量％）と、ポリビニリデンフルオライド
（ＰＶＤＦ）よりなる結着剤（例えば５重量％）等と
を、Ｎ−メチルピロリドンからなる有機溶剤等に溶解し
たものを混合して、活物質スラリーあるいは活物質ペー
ストとする。
となる活物質層１３とを塗布した正極板を乾燥機中を通
過させて、スラリーあるいはペースト作製に必要であっ
た有機溶剤を除去して乾燥させる。乾燥後、この乾燥正
極板をロールプレス機により圧延して、厚みが０．１７
ｍｍで二層構造の実施例の正極板１０（図１（ａ）参
照）とする。 （２）比較例 ＬｉＣｏＯ2からなる正極活物質（例えば９０重量％）
と、アセチレンブラック、グラファイト等の炭素系導電
剤（例えば５重量％）と、ポリビニリデンフルオライド
（ＰＶＤＦ）よりなる結着剤（例えば５重量％）等と
を、Ｎ−メチルピロリドンからなる有機溶剤等に溶解し
たものを混合して、活物質スラリーあるいは活物質ペー
ストとする。
【００１４】これらの活物質スラリーあるいは活物質ペ
ーストを、スラリーの場合はダイコーター、ドクターブ
レード等を用いて、ペーストの場合はローラコーティン
グ法等により正極芯体（例えば、厚みが２０μｍのアル
ミニウム箔あるいはアルミニウムメッシュ）２１の両面
に均一に塗布して、活物質層２２を塗布した正極板を形
成する。この後、活物質層２２を塗布した正極板を乾燥
機中を通過させて、スラリーあるいはペースト作製に必
要であった有機溶剤を除去して乾燥させる。乾燥後、こ
の乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが
０．１７ｍｍで一層構造の比較例の正極板２０（図１
（ｂ）参照）とする。 ２．負極板の作製 一方、天然黒鉛（ｄ＝３．３６Å）よりなる負極活物質
とポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）よりなる結
着剤等とを、Ｎ−メチルピロリドンからなる有機溶剤等
に溶解したものを混合して、スラリーあるいはペースト
とする。これらのスラリーあるいはペーストを、スラリ
ーの場合はダイコーター、ドクターブレード等を用い
て、ペーストの場合はローラコーティング法等により負
極芯体（例えば、厚みが２０μｍの銅箔）の両面の全面
にわたって均一に塗布して、活物質層を塗布した負極板
を形成する。
ーストを、スラリーの場合はダイコーター、ドクターブ
レード等を用いて、ペーストの場合はローラコーティン
グ法等により正極芯体（例えば、厚みが２０μｍのアル
ミニウム箔あるいはアルミニウムメッシュ）２１の両面
に均一に塗布して、活物質層２２を塗布した正極板を形
成する。この後、活物質層２２を塗布した正極板を乾燥
機中を通過させて、スラリーあるいはペースト作製に必
要であった有機溶剤を除去して乾燥させる。乾燥後、こ
の乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが
０．１７ｍｍで一層構造の比較例の正極板２０（図１
（ｂ）参照）とする。 ２．負極板の作製 一方、天然黒鉛（ｄ＝３．３６Å）よりなる負極活物質
とポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）よりなる結
着剤等とを、Ｎ−メチルピロリドンからなる有機溶剤等
に溶解したものを混合して、スラリーあるいはペースト
とする。これらのスラリーあるいはペーストを、スラリ
ーの場合はダイコーター、ドクターブレード等を用い
て、ペーストの場合はローラコーティング法等により負
極芯体（例えば、厚みが２０μｍの銅箔）の両面の全面
にわたって均一に塗布して、活物質層を塗布した負極板
を形成する。
【００１５】この後、活物質層を塗布した負極板を乾燥
機中を通過させて、スラリーあるいはペースト作製に必
要であった有機溶剤を除去して乾燥させる。この後、こ
の乾燥負極板をロールプレス機により圧延して、厚みが
０．１４ｍｍの負極板３０とする。 ３．電極体の作製 （１）実施例 上述のようにして作製した実施例の正極板１０と負極板
３０とを、有機溶媒との反応性が低く、かつ安価なポリ
オレフィン系樹脂からなる微多孔膜、好適にはポリエチ
レン製微多孔膜（例えば、厚みが０．０２５ｍｍ）４０
を間にし、かつ、各極板１０，３０の幅方向の中心線を
一致させて重ね合わせる。この後、図示しない巻き取り
機により卷回する。この後、最外周をテープ止めして実
施例の渦巻状電極体ａとする。なお、角形電池の場合
は、プレス機で角形外装缶に挿入できるような形に成形
して角形状電極体とする。 （２）比較例 上述のようにして作製した比較例の正極板２０と負極板
３０とを、有機溶媒との反応性が低く、かつ安価なポリ
オレフィン系樹脂からなる微多孔膜、好適にはポリエチ
レン製微多孔膜（例えば、厚みが０．０２５ｍｍ）４０
を間にし、かつ、各極板２０，３０の幅方向の中心線を
一致させて重ね合わせる。この後、図示しない巻き取り
機により卷回する。この後、最外周をテープ止めして比
較例の渦巻状電極体ｂとする。なお、角形電池の場合
は、プレス機で角形外装缶に挿入できるような形に成形
して角形状電極体とする。 ４．リチウムイオン電池の作製 ついで、図２に示すように、上述のようにして作製した
電極体ａ，ｂの上下にそれぞれ絶縁板５１を配置した
後、１枚板からプレス加工により円筒状に成形した負極
端子を兼ねるスチール製の外装缶５０の開口部より、こ
れらの電極体ａ，ｂをそれぞれ挿入する。ついで、電極
体ａ，ｂの負極板３０より延出する負極集電タブ３０ａ
を外装缶５０の内底部に溶接するとともに、電極体の正
極板１０（２０）より延出する正極集電タブ１０ａ（２
０ａ）を封口体６０の底板６４の底部とを溶接する。
機中を通過させて、スラリーあるいはペースト作製に必
要であった有機溶剤を除去して乾燥させる。この後、こ
の乾燥負極板をロールプレス機により圧延して、厚みが
０．１４ｍｍの負極板３０とする。 ３．電極体の作製 （１）実施例 上述のようにして作製した実施例の正極板１０と負極板
３０とを、有機溶媒との反応性が低く、かつ安価なポリ
オレフィン系樹脂からなる微多孔膜、好適にはポリエチ
レン製微多孔膜（例えば、厚みが０．０２５ｍｍ）４０
を間にし、かつ、各極板１０，３０の幅方向の中心線を
一致させて重ね合わせる。この後、図示しない巻き取り
機により卷回する。この後、最外周をテープ止めして実
施例の渦巻状電極体ａとする。なお、角形電池の場合
は、プレス機で角形外装缶に挿入できるような形に成形
して角形状電極体とする。 （２）比較例 上述のようにして作製した比較例の正極板２０と負極板
３０とを、有機溶媒との反応性が低く、かつ安価なポリ
オレフィン系樹脂からなる微多孔膜、好適にはポリエチ
レン製微多孔膜（例えば、厚みが０．０２５ｍｍ）４０
を間にし、かつ、各極板２０，３０の幅方向の中心線を
一致させて重ね合わせる。この後、図示しない巻き取り
機により卷回する。この後、最外周をテープ止めして比
較例の渦巻状電極体ｂとする。なお、角形電池の場合
は、プレス機で角形外装缶に挿入できるような形に成形
して角形状電極体とする。 ４．リチウムイオン電池の作製 ついで、図２に示すように、上述のようにして作製した
電極体ａ，ｂの上下にそれぞれ絶縁板５１を配置した
後、１枚板からプレス加工により円筒状に成形した負極
端子を兼ねるスチール製の外装缶５０の開口部より、こ
れらの電極体ａ，ｂをそれぞれ挿入する。ついで、電極
体ａ，ｂの負極板３０より延出する負極集電タブ３０ａ
を外装缶５０の内底部に溶接するとともに、電極体の正
極板１０（２０）より延出する正極集電タブ１０ａ（２
０ａ）を封口体６０の底板６４の底部とを溶接する。
【００１６】なお、封口体６０は、逆皿状（キャップ
状）に形成されたステンレス製の正極キャップ６１と、
皿状に形成されたステンレス製の底板６４とから構成さ
れる。正極キャップ６１は、電池外部に向けて膨出する
凸部６２と、この凸部６２の底辺部を構成する平板状の
フランジ部６３とからなり、凸部６２の角部には図示し
ないガス抜き孔を設けている。一方、底板６４は、電池
内部に向けて膨出する凹部６５と、この凹部６５の底辺
部を構成する平板状のフランジ部６６とからなる。凹部
６５の中央部には図示しないガス抜き孔が設けられてい
る。そして、これらの正極キャップ６１の凸部６２と底
板６４の凹部６５との間には、電池内部のガス圧が上昇
して所定の圧力以上になると変形するガス排出弁６７が
収容されている。
状）に形成されたステンレス製の正極キャップ６１と、
皿状に形成されたステンレス製の底板６４とから構成さ
れる。正極キャップ６１は、電池外部に向けて膨出する
凸部６２と、この凸部６２の底辺部を構成する平板状の
フランジ部６３とからなり、凸部６２の角部には図示し
ないガス抜き孔を設けている。一方、底板６４は、電池
内部に向けて膨出する凹部６５と、この凹部６５の底辺
部を構成する平板状のフランジ部６６とからなる。凹部
６５の中央部には図示しないガス抜き孔が設けられてい
る。そして、これらの正極キャップ６１の凸部６２と底
板６４の凹部６５との間には、電池内部のガス圧が上昇
して所定の圧力以上になると変形するガス排出弁６７が
収容されている。
【００１７】ついで、外装缶５０の開口部にエチレンカ
ーボネート（ＥＣ）４０重量部とジエチルカーボネート
（ＤＥＣ）６０重量部よりなる混合溶媒に、電解質塩と
して１ＭＬｉＰＦ6を添加混合した電解液を注入した
後、外装缶５０の開口部にポリプロピレン（ＰＰ）製の
外装缶用絶縁ガスケット５２を介して封口体６０を載置
し、外装缶５０の開口部の上端部を封口体６０側にカシ
メて液密に封口して、公称容量１３５０ｍＡｈの実施例
の円筒形リチウムイオン電池Ａおよび比較例の円筒形リ
チウムイオン電池Ｂをそれぞれ１００個ずつ作製する。 ５．試験 ａ．過充電試験 上述のように作製した各１００個ずつのリチウムイオン
電池Ａ，Ｂを１３５０ｍＡ（１Ｃ）の充電々流で電池電
圧が４．１Ｖになるまで充電し、その後、４．１Ｖの定
電圧で３時間充電して満充電状態とする。このように満
充電されたリチウムイオン電池Ａ，Ｂの各正・負極端子
間に、１３５０ｍＡ（１Ｃ）、２７００ｍＡ（２Ｃ）、
４０５０ｍＡ（３Ｃ）、５４００ｍＡ（４Ｃ）の充電電
流を流して過充電を行い、過充電開始から所定の時間
（例えば３時間）経過後の漏液個数を測定すると、下記
の表１に示すような結果となった。
ーボネート（ＥＣ）４０重量部とジエチルカーボネート
（ＤＥＣ）６０重量部よりなる混合溶媒に、電解質塩と
して１ＭＬｉＰＦ6を添加混合した電解液を注入した
後、外装缶５０の開口部にポリプロピレン（ＰＰ）製の
外装缶用絶縁ガスケット５２を介して封口体６０を載置
し、外装缶５０の開口部の上端部を封口体６０側にカシ
メて液密に封口して、公称容量１３５０ｍＡｈの実施例
の円筒形リチウムイオン電池Ａおよび比較例の円筒形リ
チウムイオン電池Ｂをそれぞれ１００個ずつ作製する。 ５．試験 ａ．過充電試験 上述のように作製した各１００個ずつのリチウムイオン
電池Ａ，Ｂを１３５０ｍＡ（１Ｃ）の充電々流で電池電
圧が４．１Ｖになるまで充電し、その後、４．１Ｖの定
電圧で３時間充電して満充電状態とする。このように満
充電されたリチウムイオン電池Ａ，Ｂの各正・負極端子
間に、１３５０ｍＡ（１Ｃ）、２７００ｍＡ（２Ｃ）、
４０５０ｍＡ（３Ｃ）、５４００ｍＡ（４Ｃ）の充電電
流を流して過充電を行い、過充電開始から所定の時間
（例えば３時間）経過後の漏液個数を測定すると、下記
の表１に示すような結果となった。
【００１８】
【表１】 上記表１より明らかなように、実施例の電池Ａは漏液個
数が０個であったのに対して、比較例の電池Ｂは３Ｃ以
上の高率充電においては漏液個数が増大したことが分か
る。これは、比較例の電池Ｂのように正極活物質が正極
芯体に直接接触していると、３Ｃ以上の高率充電になる
と過電流によるジュール熱で電池温度が急激に上昇し
て、樹脂製のセパータの溶融点に達して、セパレータの
微細孔が溶融物で塞がれてイオンの移動が阻止されるま
では、充電電流が流れ続けて、やがてはガス排出弁６７
が作動して、電解液が電池外に漏れ出したためと考えら
れる。
数が０個であったのに対して、比較例の電池Ｂは３Ｃ以
上の高率充電においては漏液個数が増大したことが分か
る。これは、比較例の電池Ｂのように正極活物質が正極
芯体に直接接触していると、３Ｃ以上の高率充電になる
と過電流によるジュール熱で電池温度が急激に上昇し
て、樹脂製のセパータの溶融点に達して、セパレータの
微細孔が溶融物で塞がれてイオンの移動が阻止されるま
では、充電電流が流れ続けて、やがてはガス排出弁６７
が作動して、電解液が電池外に漏れ出したためと考えら
れる。
【００１９】一方、実施例の電池Ａのように正極１０が
導電層１２と活物質層１３との二層構造となっている
と、正極活物質が直接正極芯体１１に接触していないた
め、３Ｃ以上の高率充電となって、過充電により高電位
となった場合には、炭酸リチウムが高電位（例えば４．
５〜５．５Ｖ）により分解されてガスを発生する。する
と、発生したガスが第１層となる導電層１２を構造破壊
するとともに、導電層１２と活物質層１３との界面破壊
をするように作用するため、活物質が存在する第２層と
なる活物質層１３と正極芯体（正極集電体）１１との電
気的接触が遮断されるようになる。この結果、電池の内
部抵抗が上昇するため、急激な温度上昇を生じることな
く、充電電流を遮断することができるようになったと考
えられる。
導電層１２と活物質層１３との二層構造となっている
と、正極活物質が直接正極芯体１１に接触していないた
め、３Ｃ以上の高率充電となって、過充電により高電位
となった場合には、炭酸リチウムが高電位（例えば４．
５〜５．５Ｖ）により分解されてガスを発生する。する
と、発生したガスが第１層となる導電層１２を構造破壊
するとともに、導電層１２と活物質層１３との界面破壊
をするように作用するため、活物質が存在する第２層と
なる活物質層１３と正極芯体（正極集電体）１１との電
気的接触が遮断されるようになる。この結果、電池の内
部抵抗が上昇するため、急激な温度上昇を生じることな
く、充電電流を遮断することができるようになったと考
えられる。
【００２０】上述したように、本発明においては、第１
層となる導電層１２に過充電状態での高電位で分解する
物質（炭酸リチウム）を備えているので、過充電により
高電位となった場合には、高電位で分解する物質（炭酸
リチウム）が高電位（例えば４．５〜５．５Ｖ）により
分解されてガスを発生して、電池の内部抵抗が上昇して
充電電流を遮断することができるようになる。
層となる導電層１２に過充電状態での高電位で分解する
物質（炭酸リチウム）を備えているので、過充電により
高電位となった場合には、高電位で分解する物質（炭酸
リチウム）が高電位（例えば４．５〜５．５Ｖ）により
分解されてガスを発生して、電池の内部抵抗が上昇して
充電電流を遮断することができるようになる。
【００２１】なお、上述の実施形態においては、高電位
（例えば４．５〜５．５Ｖ）で分解する物質として炭酸
リチウムを用いる例について説明したが、炭酸リチウム
以外に、炭酸亜鉛、炭酸鉛、炭酸ストロンチウム等の炭
酸塩であっても、高電位（例えば４．５〜５．５Ｖ）に
より分解されてガスを発生するので、同様な効果を得る
ことができる。
（例えば４．５〜５．５Ｖ）で分解する物質として炭酸
リチウムを用いる例について説明したが、炭酸リチウム
以外に、炭酸亜鉛、炭酸鉛、炭酸ストロンチウム等の炭
酸塩であっても、高電位（例えば４．５〜５．５Ｖ）に
より分解されてガスを発生するので、同様な効果を得る
ことができる。
【００２２】また、上述の実施形態においては、負極活
物質として天然黒鉛（ｄ＝３．３６Å）を用いる例につ
いて説明したが、天然黒鉛以外に、リチウムイオンを吸
蔵・脱離し得るカーボン系材料、例えば、グラファイ
ト、カーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、炭素
繊維、またはこれらの焼成体等が好適である。
物質として天然黒鉛（ｄ＝３．３６Å）を用いる例につ
いて説明したが、天然黒鉛以外に、リチウムイオンを吸
蔵・脱離し得るカーボン系材料、例えば、グラファイ
ト、カーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、炭素
繊維、またはこれらの焼成体等が好適である。
【００２３】また、上述の実施形態においては、正極活
物質としてＬｉＣｏＯ2を用いる例について説明した
が、ＬｉＣｏＯ2以外に、リチウムイオンをゲストとし
て受け入れ得るリチウム含有遷移金属化合物、例えば、
ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1 -X)Ｏ2、ＬｉＣｒＯ2、
ＬｉＶＯ2、ＬｉＭｎＯ2、αＬｉＦｅＯ2、ＬｉＴｉ
Ｏ2、ＬｉＳｃＯ2、ＬｉＹＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4等が好ま
しいが、特に、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1-X)Ｏ2を
単独で用いるかあるいはこれらの二種以上を混合して用
いるのが好適である。
物質としてＬｉＣｏＯ2を用いる例について説明した
が、ＬｉＣｏＯ2以外に、リチウムイオンをゲストとし
て受け入れ得るリチウム含有遷移金属化合物、例えば、
ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1 -X)Ｏ2、ＬｉＣｒＯ2、
ＬｉＶＯ2、ＬｉＭｎＯ2、αＬｉＦｅＯ2、ＬｉＴｉ
Ｏ2、ＬｉＳｃＯ2、ＬｉＹＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4等が好ま
しいが、特に、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1-X)Ｏ2を
単独で用いるかあるいはこれらの二種以上を混合して用
いるのが好適である。
【００２４】さらに、電解液としては、有機溶媒に溶質
としてリチウム塩を溶解したイオン伝導体であって、イ
オン伝導率が高く、正・負の各電極に対して化学的、電
気化学的に安定で、使用可能温度範囲が広くかつ安全性
が高く、安価なものであれば使用することができる。例
えば、上記した有機溶媒以外に、プロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）、スルフォラン（ＳＬ）、テトラハイドロフ
ラン（ＴＨＦ）、γブチロラクトン（ＧＢＬ）等あるい
はこれらの混合溶媒が好適である。また、溶質としては
電子吸引性の強いリチウム塩を使用し、上記したＬｉＰ
Ｆ6以外に、例えば、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡ
ｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、Ｌｉ（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ、Ｌｉ
（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2Ｎ、ＬｉＣ4Ｆ9ＳＯ3等が好適であ
る。
としてリチウム塩を溶解したイオン伝導体であって、イ
オン伝導率が高く、正・負の各電極に対して化学的、電
気化学的に安定で、使用可能温度範囲が広くかつ安全性
が高く、安価なものであれば使用することができる。例
えば、上記した有機溶媒以外に、プロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）、スルフォラン（ＳＬ）、テトラハイドロフ
ラン（ＴＨＦ）、γブチロラクトン（ＧＢＬ）等あるい
はこれらの混合溶媒が好適である。また、溶質としては
電子吸引性の強いリチウム塩を使用し、上記したＬｉＰ
Ｆ6以外に、例えば、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡ
ｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、Ｌｉ（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ、Ｌｉ
（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2Ｎ、ＬｉＣ4Ｆ9ＳＯ3等が好適であ
る。
【図１】 正極板を示す斜視図であり、図１（ａ）は本
発明の正極板を示し、図１（ｂ）は従来例の正極板を示
す。
発明の正極板を示し、図１（ｂ）は従来例の正極板を示
す。
【図２】 図１の正極板を用いてセパレータを介して負
極板を重ね合わせて卷回した渦巻状電極体を外装缶内に
収納した状態を示すリチウムイオン電池の断面を示す図
である。
極板を重ね合わせて卷回した渦巻状電極体を外装缶内に
収納した状態を示すリチウムイオン電池の断面を示す図
である。
１０…正極板、１１…正極芯体、１２…導電層（第１
層）、１３…活物質層（第２層）、１０ａ…正極集電タ
ブ、２０…正極板、２１…正極芯体、２２…活物質層、
２０ａ…正極集電タブ、３０…負極板、３０ａ…負極集
電タブ、４０…セパレータ、５０…外装缶、５１…スペ
ーサ、５２…絶縁ガスケット、６０…封口体、６７…ガ
ス排出弁
層）、１３…活物質層（第２層）、１０ａ…正極集電タ
ブ、２０…正極板、２１…正極芯体、２２…活物質層、
２０ａ…正極集電タブ、３０…負極板、３０ａ…負極集
電タブ、４０…セパレータ、５０…外装缶、５１…スペ
ーサ、５２…絶縁ガスケット、６０…封口体、６７…ガ
ス排出弁
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H003 AA10 BA03 BB04 BB14 BC05 BD00 5H014 AA02 AA04 BB06 BB08 CC01 EE07 EE10 HH04 5H029 AJ15 AK03 AL06 AL07 AL08 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ02 BJ12 BJ14 CJ08 DJ07 DJ08 EJ03 HJ18
Claims (5)
- 【請求項１】 正極と、リチウムイオンを吸蔵・脱離し
得る負極と、非水電解液とを備えたリチウムイオン電池
であって、 前記正極は正極集電体上に形成された導電層となる第１
層と、この第１層上に形成された活物質層となる第２層
とからなる二層構造を備え、 前記第１層は少なくとも導電性フィラーと結着剤と過充
電状態での高電位で分解する物質とを備え、 前記第２層は少なくとも正極活物質と導電剤と結着剤と
を備えていることを特徴とするリチウムイオン電池。 - 【請求項２】 前記過充電状態での高電位で分解する物
質は炭酸塩であることを特徴とする請求項１に記載のリ
チウムイオン電池。 - 【請求項３】 前記炭酸塩は炭酸リチウム、炭酸亜鉛、
炭酸鉛、炭酸ストロンチウムから選ばれる少なくとも１
種であることを特徴とする請求項２に記載のリチウムイ
オン電池。 - 【請求項４】 前記炭酸塩は炭酸リチウムであることを
特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン電池。 - 【請求項５】 前記高電位は４．５〜５．５Ｖであるこ
とを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載
のリチウムイオン電池。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24571798A JP4236308B2 (ja) | 1998-08-31 | 1998-08-31 | リチウムイオン電池 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24571798A JP4236308B2 (ja) | 1998-08-31 | 1998-08-31 | リチウムイオン電池 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000077061A true JP2000077061A (ja) | 2000-03-14 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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