JPH10149810A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH10149810A JPH10149810A JP8326126A JP32612696A JPH10149810A JP H10149810 A JPH10149810 A JP H10149810A JP 8326126 A JP8326126 A JP 8326126A JP 32612696 A JP32612696 A JP 32612696A JP H10149810 A JPH10149810 A JP H10149810A
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- electrolyte secondary
- aqueous electrolyte
- current collector
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 非水電解液二次電池、特に、リチウムイオン
非水電解液二次電池において、電極における活物質塗膜
層と集電体との間の密着性を向上させ、電池のサイクル
容量維持特性を向上させる。 【解決手段】 正極活物質塗膜層が正極集電体１１上に
形成されてなる正極２と、負極活物質塗膜層が負極集電
体１０上に形成されてなる負極１と、非水電解液とを備
えた非水電解液二次電池において、正極２及び負極１の
少なくとも一方の電極の活物質塗膜層と集電体との間
に、活物質塗膜層と集電体との間の密着性を向上させる
下塗層を形成する。
非水電解液二次電池において、電極における活物質塗膜
層と集電体との間の密着性を向上させ、電池のサイクル
容量維持特性を向上させる。 【解決手段】 正極活物質塗膜層が正極集電体１１上に
形成されてなる正極２と、負極活物質塗膜層が負極集電
体１０上に形成されてなる負極１と、非水電解液とを備
えた非水電解液二次電池において、正極２及び負極１の
少なくとも一方の電極の活物質塗膜層と集電体との間
に、活物質塗膜層と集電体との間の密着性を向上させる
下塗層を形成する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解液二次電
池に関する。より詳しくは、正極活物質塗膜層が正極集
電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が負
極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを備
えた非水電解液二次電池であって、良好なサイクル容量
維持率を有する非水電解液二次電池に関する。
池に関する。より詳しくは、正極活物質塗膜層が正極集
電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が負
極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを備
えた非水電解液二次電池であって、良好なサイクル容量
維持率を有する非水電解液二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子技術の進歩により電子機器の
高性能化、小型化、ポータブル化が進み、これら携帯用
電子機器に使用する高エネルギー密度の二次電池電池と
して、リチウムイオンをドープ且つ脱ドープ可能な炭素
材料を負極活物質とし、リチウム遷移金属酸化物を正極
活物質として使用するリチウムイオン非水電解液二次電
池が知られている。
高性能化、小型化、ポータブル化が進み、これら携帯用
電子機器に使用する高エネルギー密度の二次電池電池と
して、リチウムイオンをドープ且つ脱ドープ可能な炭素
材料を負極活物質とし、リチウム遷移金属酸化物を正極
活物質として使用するリチウムイオン非水電解液二次電
池が知られている。
【０００３】このようなリチウムイオン非水電解液二次
電池の一般的な形状の一つとして渦巻型電極体を備えた
電池が知られており、この渦巻型電池は次のように製造
されている。
電池の一般的な形状の一つとして渦巻型電極体を備えた
電池が知られており、この渦巻型電池は次のように製造
されている。
【０００４】まず、リチウム遷移金属酸化物を粉末化
し、それを導電材であるカーボンブラックとポリフルオ
ロビニリデン樹脂バインダーとともに均一に混合し、そ
の混合物をＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて正
極合剤スラリーを調製する。この正極合剤スラリーを、
正極集電体であるアルミニウム箔上に塗布し乾燥するこ
とにより正極を作製する。
し、それを導電材であるカーボンブラックとポリフルオ
ロビニリデン樹脂バインダーとともに均一に混合し、そ
の混合物をＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて正
極合剤スラリーを調製する。この正極合剤スラリーを、
正極集電体であるアルミニウム箔上に塗布し乾燥するこ
とにより正極を作製する。
【０００５】次に、リチウムイオンをドープ且つ脱ドー
プ可能な炭素材料を粉末化し、それをポリフルオロビニ
リデン樹脂バインダーとともに均一に混合して負極合剤
とし、それをＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて
負極合剤スラリーを調製する。この負極合剤スラリー
を、負極集電体である銅箔上に塗布し乾燥することによ
り負極を作製する。
プ可能な炭素材料を粉末化し、それをポリフルオロビニ
リデン樹脂バインダーとともに均一に混合して負極合剤
とし、それをＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて
負極合剤スラリーを調製する。この負極合剤スラリー
を、負極集電体である銅箔上に塗布し乾燥することによ
り負極を作製する。
【０００６】次に、このようにして得られた正極と負極
とをセパレータを介して巻き回して渦巻型積層電極体を
作製する。得られた電極体を電池缶に収容し、その電池
缶の中へ、ＬｉＰＦ6などの電解質を高誘電率溶媒であ
る炭酸プロピレンと低粘度溶媒である炭酸ジエチルとの
非水混合溶媒に溶解させた非水電解液を注入し、その後
は常法に従って電池を組み立て、最後に電池缶にガスケ
ットを介して電池蓋をかしめて固定する。これにより、
渦巻型の非水電解液二次電池が得られる。
とをセパレータを介して巻き回して渦巻型積層電極体を
作製する。得られた電極体を電池缶に収容し、その電池
缶の中へ、ＬｉＰＦ6などの電解質を高誘電率溶媒であ
る炭酸プロピレンと低粘度溶媒である炭酸ジエチルとの
非水混合溶媒に溶解させた非水電解液を注入し、その後
は常法に従って電池を組み立て、最後に電池缶にガスケ
ットを介して電池蓋をかしめて固定する。これにより、
渦巻型の非水電解液二次電池が得られる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
たような非水電解液二次電池の場合、各電極における活
物質塗布層と集電体との間の密着性が十分ではなく、そ
のためサイクル容量維持特性が不十分となるという問題
があった。
たような非水電解液二次電池の場合、各電極における活
物質塗布層と集電体との間の密着性が十分ではなく、そ
のためサイクル容量維持特性が不十分となるという問題
があった。
【０００８】密着性を向上させるために、ポリフルオロ
ビニリデン樹脂バインダーの使用量を増やすことが考え
られるが、電池容量が低下することが予想される。ま
た、耐薬品性や耐熱性等に優れたポリフルオロビニリデ
ン樹脂に代えて、それよりも活物質塗布層と集電体とに
対しより密着性に良好なポリマーをバインダーとして使
用した場合には、二次電池の充放電に伴いポリマーが分
解又は劣化し、結果的にサイクル容量維持特性が大きく
低下するという問題がある。
ビニリデン樹脂バインダーの使用量を増やすことが考え
られるが、電池容量が低下することが予想される。ま
た、耐薬品性や耐熱性等に優れたポリフルオロビニリデ
ン樹脂に代えて、それよりも活物質塗布層と集電体とに
対しより密着性に良好なポリマーをバインダーとして使
用した場合には、二次電池の充放電に伴いポリマーが分
解又は劣化し、結果的にサイクル容量維持特性が大きく
低下するという問題がある。
【０００９】本発明は、以上の従来の技術の課題を解決
しようとするものであり、正極活物質塗膜層が正極集電
体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が負極
集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを備え
た非水電解液二次電池、特に、リチウムイオン非水電解
液二次電池の当該電極における活物質塗膜層と集電体と
の間の密着性を向上させ、且つ電池のサイクル容量維持
特性を向上させることを目的とする。
しようとするものであり、正極活物質塗膜層が正極集電
体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が負極
集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを備え
た非水電解液二次電池、特に、リチウムイオン非水電解
液二次電池の当該電極における活物質塗膜層と集電体と
の間の密着性を向上させ、且つ電池のサイクル容量維持
特性を向上させることを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明者は、正極活物質
塗膜層と正極集電体との間及び負極活物質塗膜層と負極
集電体との間のすくなくとも一方の間に、活物質塗膜層
と集電体との間の密着性を向上させることのできる下塗
層を設けることにより、上述の目的を達成できることを
見出し、本発明を完成させるに至った。
塗膜層と正極集電体との間及び負極活物質塗膜層と負極
集電体との間のすくなくとも一方の間に、活物質塗膜層
と集電体との間の密着性を向上させることのできる下塗
層を設けることにより、上述の目的を達成できることを
見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１１】即ち、本発明は、正極活物質塗膜層が正極
集電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が
負極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを
備えた非水電解液二次電池において、正極及び負極の少
なくとも一方の電極の活物質塗膜層と集電体との間に、
活物質塗膜層と集電体との間の密着性を向上させる下塗
層が形成されていることを特徴とする非水電解液二次電
池を提供する。
集電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層が
負極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液とを
備えた非水電解液二次電池において、正極及び負極の少
なくとも一方の電極の活物質塗膜層と集電体との間に、
活物質塗膜層と集電体との間の密着性を向上させる下塗
層が形成されていることを特徴とする非水電解液二次電
池を提供する。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
【００１３】本発明の非水電解液二次電池おいては、正
極における正極活物質塗膜層と正極集電体との間及び負
極における負極活物質塗膜層と負極集電体との間のすく
なくとも一方、好ましくは両方に、活物質塗膜層と集電
体との双方に対して良好な密着性を有する下塗り層を形
成する。従って、それぞれの電極における活物質と集電
体との間の密着性を向上させ、結果的に非水電解液二次
電池のサイクル容量維持特性を向上させることができ
る。
極における正極活物質塗膜層と正極集電体との間及び負
極における負極活物質塗膜層と負極集電体との間のすく
なくとも一方、好ましくは両方に、活物質塗膜層と集電
体との双方に対して良好な密着性を有する下塗り層を形
成する。従って、それぞれの電極における活物質と集電
体との間の密着性を向上させ、結果的に非水電解液二次
電池のサイクル容量維持特性を向上させることができ
る。
【００１４】このような下塗層としては、ポリウレタン
樹脂又はエポキシ系樹脂を溶媒、例えばトルエンやメチ
ルエチルケトンなどに溶解し、その溶液を集電体に塗布
し乾燥して成膜したものを使用することができる。
樹脂又はエポキシ系樹脂を溶媒、例えばトルエンやメチ
ルエチルケトンなどに溶解し、その溶液を集電体に塗布
し乾燥して成膜したものを使用することができる。
【００１５】この場合、下塗層には、その機械的性質を
改善するためにポリイソシアネート系架橋剤を含有させ
ておくことが好ましい。
改善するためにポリイソシアネート系架橋剤を含有させ
ておくことが好ましい。
【００１６】また、下塗層には、それぞれの電極におけ
る活物質と集電体との間の密着性を更に向上させるため
に、カップリング剤を含有させておくことが好ましい。
ここで、カップリング剤とは、その分子中に無機物と化
学結合するアルコキシド基などの親水性基と、有機物に
対して親和性を有する疎水性基とを有する化合物であ
り、例えば、シラン系カップリング剤、アルミニウム系
カップリング剤、チタン系カップリング剤等を挙げるこ
とができる。
る活物質と集電体との間の密着性を更に向上させるため
に、カップリング剤を含有させておくことが好ましい。
ここで、カップリング剤とは、その分子中に無機物と化
学結合するアルコキシド基などの親水性基と、有機物に
対して親和性を有する疎水性基とを有する化合物であ
り、例えば、シラン系カップリング剤、アルミニウム系
カップリング剤、チタン系カップリング剤等を挙げるこ
とができる。
【００１７】更に、下塗層には、非水電解液二次電池の
内部抵抗の上昇を抑制するために導電材料、例えばカー
ボンブラックなどを含有させておくことが好ましい。
内部抵抗の上昇を抑制するために導電材料、例えばカー
ボンブラックなどを含有させておくことが好ましい。
【００１８】下塗層の層厚は、厚すぎると電池の内部抵
抗が上昇し、初期放電容量が低下し、更にサイクル容量
維持特性も低下するので、好ましくは５μｍ以下とす
る。
抗が上昇し、初期放電容量が低下し、更にサイクル容量
維持特性も低下するので、好ましくは５μｍ以下とす
る。
【００１９】このような下塗層を設けた本発明の非水電
解液二次電池としては、イオン伝導種としてリチウムイ
オンを使用するリチウムイオン非水電解液二次電池を好
ましく挙げることができる。このリチウムイオン非水電
解液二次電池としては、正極活物質としてリチウム遷移
金属酸化物を使用し、正極集電体として厚さ５〜４０μ
ｍ程度のアルミニウム箔を使用し、また、負極活物質と
してリチウムイオンをドープ且つ脱ドープし得る炭素材
料を使用し、そして負極集電体として厚さ５〜４０μｍ
程度の銅箔を使用するものを挙げることができる。
解液二次電池としては、イオン伝導種としてリチウムイ
オンを使用するリチウムイオン非水電解液二次電池を好
ましく挙げることができる。このリチウムイオン非水電
解液二次電池としては、正極活物質としてリチウム遷移
金属酸化物を使用し、正極集電体として厚さ５〜４０μ
ｍ程度のアルミニウム箔を使用し、また、負極活物質と
してリチウムイオンをドープ且つ脱ドープし得る炭素材
料を使用し、そして負極集電体として厚さ５〜４０μｍ
程度の銅箔を使用するものを挙げることができる。
【００２０】ここで、リチウム遷移金属酸化物として
は、従来よりリチウムイオン二次電池の正極活物質とし
て用いられているものを使用することができ、特に式
（１）
は、従来よりリチウムイオン二次電池の正極活物質とし
て用いられているものを使用することができ、特に式
（１）
【００２１】
【化１】ＬｉxＭＯ2 （１） （式中、Ｍは遷移金属、好ましくはＣｏ、Ｎｉ及びＭｎ
の少なくとも一種であり、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０
を満足させる数である。）で表される化合物を好ましく
使用することができる。式中ｘの値は、充放電状態によ
り０．０５≦ｘ≦１．１０の範囲内で変化する。ここ
で、遷移金属ＭがＭｎである場合、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、Ｌ
ｉxＭｎＯ2のいずれも使用することができる。また式
（１）のリチウム遷移金属酸化物の中でも、ＭがＣｏの
場合が好ましい。
の少なくとも一種であり、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０
を満足させる数である。）で表される化合物を好ましく
使用することができる。式中ｘの値は、充放電状態によ
り０．０５≦ｘ≦１．１０の範囲内で変化する。ここ
で、遷移金属ＭがＭｎである場合、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、Ｌ
ｉxＭｎＯ2のいずれも使用することができる。また式
（１）のリチウム遷移金属酸化物の中でも、ＭがＣｏの
場合が好ましい。
【００２２】このようなリチウム遷移金属酸化物は、例
えばリチウム及び遷移金属のそれぞれの塩、例えば、炭
酸塩、硝酸塩、硫酸塩、酸化物、水酸化物、ハロゲン化
物等を原料として製造することができる。例えば、所望
の組成に応じてリチウム塩原料及び遷移金属塩原料をそ
れぞれ計量し、十分に混合した後に酸素存在雰囲気下６
００℃〜１０００℃の温度範囲で加熱焼成することによ
り製造することができる。この場合、各成分の混合方法
は、特に限定されるものではなく、粉末状の塩類をその
まま乾式の状態で混合してもよく、あるいは粉末状の塩
類を水に溶解して水溶液の状態で混合してもよい。
えばリチウム及び遷移金属のそれぞれの塩、例えば、炭
酸塩、硝酸塩、硫酸塩、酸化物、水酸化物、ハロゲン化
物等を原料として製造することができる。例えば、所望
の組成に応じてリチウム塩原料及び遷移金属塩原料をそ
れぞれ計量し、十分に混合した後に酸素存在雰囲気下６
００℃〜１０００℃の温度範囲で加熱焼成することによ
り製造することができる。この場合、各成分の混合方法
は、特に限定されるものではなく、粉末状の塩類をその
まま乾式の状態で混合してもよく、あるいは粉末状の塩
類を水に溶解して水溶液の状態で混合してもよい。
【００２３】本発明の非水電解液二次電池の正極は、以
上説明したような正極活物質（例えば、リチウム遷移金
属酸化物）を粉末化し、それを導電材（例えばカーボン
ブラック等）とフッ素系バインダー（例えばポリフルオ
ロビニリデン樹脂）とともに均一に混合し、その混合物
をＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて正極合剤ス
ラリーを調製し、この正極合剤スラリーを、下塗層が形
成された正極集電体（例えば、アルミニウム箔等）上に
塗布し乾燥することにより作製することができる。
上説明したような正極活物質（例えば、リチウム遷移金
属酸化物）を粉末化し、それを導電材（例えばカーボン
ブラック等）とフッ素系バインダー（例えばポリフルオ
ロビニリデン樹脂）とともに均一に混合し、その混合物
をＮ−メチルピロリドンに均一に分散させて正極合剤ス
ラリーを調製し、この正極合剤スラリーを、下塗層が形
成された正極集電体（例えば、アルミニウム箔等）上に
塗布し乾燥することにより作製することができる。
【００２４】一方、リチウムイオンをドープ且つ脱ドー
プし得る炭素材料（負極活物質）としては、２０００℃
以下の比較的低い温度で焼成して得られる低結晶性炭素
材料や、結晶化しやすい原料を３０００℃近くの高温で
処理した高結晶性炭素材料等を好ましく使用することが
できる。例えば、熱分解炭素類、コークス類（ピッチコ
ークス、ニードルコークス、石油コークス等）、人造黒
鉛類、天然黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物
焼成体（フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化した
もの）、炭素繊維、活性炭などを使用することができ
る。中でも、（００２）面の面間隔が３．７０オングス
トローム以上、真密度が１．７０ｇ／ｃｃ未満、且つ空
気気流中における示差熱分析で７００℃以上に発熱ピー
クを持たない低結晶性炭素材料や、負極合剤充填性の高
い真比重が２．１０ｇ／ｃｃ以上の高結晶性炭素材料を
好ましく使用することができる。
プし得る炭素材料（負極活物質）としては、２０００℃
以下の比較的低い温度で焼成して得られる低結晶性炭素
材料や、結晶化しやすい原料を３０００℃近くの高温で
処理した高結晶性炭素材料等を好ましく使用することが
できる。例えば、熱分解炭素類、コークス類（ピッチコ
ークス、ニードルコークス、石油コークス等）、人造黒
鉛類、天然黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物
焼成体（フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化した
もの）、炭素繊維、活性炭などを使用することができ
る。中でも、（００２）面の面間隔が３．７０オングス
トローム以上、真密度が１．７０ｇ／ｃｃ未満、且つ空
気気流中における示差熱分析で７００℃以上に発熱ピー
クを持たない低結晶性炭素材料や、負極合剤充填性の高
い真比重が２．１０ｇ／ｃｃ以上の高結晶性炭素材料を
好ましく使用することができる。
【００２５】本発明の非水電解液二次電池の負極は、以
上説明したような負極活物質（例えば、リチウムイオン
をドープ・脱ドープ可能な炭素材料）を粉末化し、それ
を導電材（例えばカーボンブラック等）とフッ素系バイ
ンダー（例えばポリフルオロビニリデン樹脂）とともに
均一に混合し、その混合物をＮ−メチルピロリドンに均
一に分散させて負極合剤スラリーを調製し、この負極合
剤スラリーを、下塗層が形成された負極集電体（例え
ば、銅箔等）上に塗布し乾燥することにより作製するこ
とができる。
上説明したような負極活物質（例えば、リチウムイオン
をドープ・脱ドープ可能な炭素材料）を粉末化し、それ
を導電材（例えばカーボンブラック等）とフッ素系バイ
ンダー（例えばポリフルオロビニリデン樹脂）とともに
均一に混合し、その混合物をＮ−メチルピロリドンに均
一に分散させて負極合剤スラリーを調製し、この負極合
剤スラリーを、下塗層が形成された負極集電体（例え
ば、銅箔等）上に塗布し乾燥することにより作製するこ
とができる。
【００２６】本発明の非水電解液二次電池において使用
する非水電解液の非水溶媒としては、従来より種々の非
水電解液二次電池において使用されている非水溶媒を好
ましく使用することができる。例えば、リチウムイオン
非水電解液二次電池の場合には、高誘電率溶媒である炭
酸プロピレン、炭酸エチレン、炭酸ブチレン、γ−ブチ
ロラクトン等や、低粘度溶媒である１，２−ジメトキシ
エタン、２−メチルテトラヒドロフラン、炭酸ジメチ
ル、炭酸メチルエチル、炭酸ジエチル等を使用すること
ができる。
する非水電解液の非水溶媒としては、従来より種々の非
水電解液二次電池において使用されている非水溶媒を好
ましく使用することができる。例えば、リチウムイオン
非水電解液二次電池の場合には、高誘電率溶媒である炭
酸プロピレン、炭酸エチレン、炭酸ブチレン、γ−ブチ
ロラクトン等や、低粘度溶媒である１，２−ジメトキシ
エタン、２−メチルテトラヒドロフラン、炭酸ジメチ
ル、炭酸メチルエチル、炭酸ジエチル等を使用すること
ができる。
【００２７】以上のような非水溶媒に溶解させて非水電
解液を調製する際に使用する電解質としては、一般に、
伝導イオン種により異なるが、伝導イオン種がリチウム
イオンである場合にはＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｓＦ6、Ｌｉ
ＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＣＨ3ＳＯ3Ｌ
ｉ、ＣＦ3ＳＯ3Ｌｉ等を好ましく使用することができ
る。これらは単独でも２種類以上を混合しても用いるこ
とができる。
解液を調製する際に使用する電解質としては、一般に、
伝導イオン種により異なるが、伝導イオン種がリチウム
イオンである場合にはＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｓＦ6、Ｌｉ
ＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＣＨ3ＳＯ3Ｌ
ｉ、ＣＦ3ＳＯ3Ｌｉ等を好ましく使用することができ
る。これらは単独でも２種類以上を混合しても用いるこ
とができる。
【００２８】本発明の非水電解液二次電池のセパレー
タ、電池缶、ＰＴＣ素子等の他の構成については、従来
のリチウムイオン非水電解液二次電池などと同様とする
ことができる。
タ、電池缶、ＰＴＣ素子等の他の構成については、従来
のリチウムイオン非水電解液二次電池などと同様とする
ことができる。
【００２９】本発明の非水電解液二次電池は、正極もし
くは負極又は両極において、活物質塗布膜と集電体との
間に、それらの間の密着性を向上させるための下塗層を
形成する以外は、従来の非水電解液二次電池を製造する
場合と同様に製造することができる。
くは負極又は両極において、活物質塗布膜と集電体との
間に、それらの間の密着性を向上させるための下塗層を
形成する以外は、従来の非水電解液二次電池を製造する
場合と同様に製造することができる。
【００３０】本発明の非水電解液二次電池の電池形状に
ついては特に限定されず、必要に応じて円筒型形状、角
型形状、コイン型形状、ボタン型形状等の種々の形状と
することができる。
ついては特に限定されず、必要に応じて円筒型形状、角
型形状、コイン型形状、ボタン型形状等の種々の形状と
することができる。
【００３１】以上説明したように、本発明の非水電解液
二次電池は、正極もしくは負極又は両極において、活物
質塗布膜と集電体との間の密着性が向上し、サイクル容
量維持特性が向上したものとなっている。従って、近年
の種々の小型電子機器の携帯用電源として適したものと
なる。
二次電池は、正極もしくは負極又は両極において、活物
質塗布膜と集電体との間の密着性が向上し、サイクル容
量維持特性が向上したものとなっている。従って、近年
の種々の小型電子機器の携帯用電源として適したものと
なる。
【００３２】
【実施例】以下、本発明の非水電解液二次電池につい
て、図１に示す電池の断面図を参照しながら実施例によ
り具体的に説明する。
て、図１に示す電池の断面図を参照しながら実施例によ
り具体的に説明する。
【００３３】実施例１ 表１〜３に示された各成分を、ボールミルで５時間混合
することにより、それぞれ塗層形成用塗料、正極活物質
塗膜層形成用塗料及び負極活物質塗膜層形成用塗料を調
製した。
することにより、それぞれ塗層形成用塗料、正極活物質
塗膜層形成用塗料及び負極活物質塗膜層形成用塗料を調
製した。
【００３４】
【表１】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；150m2/g) ３０ホ゜リウレタン (Miractran P590,日本ホ゜リウレタン社製） ４０ホ゜リイソシアネート (コロネートL,日本ホ゜リウレタン社製） ５シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBM573,信越化学工業社製） ２５ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００３５】
【表２】 （正極活物質塗膜層形成用塗料） 成分 重量部 ＬｉＣｏＯ2(比表面積；0.4m2/g) ８５カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；250m2/g) １０ホ゜リフッ 化ヒ゛ニリテ゛ン(HYLAR301F,AUSIMONT K.K.) ５Ｎ−メチル−２−ピロリドン ４０
【００３６】
【表３】 （負極活物質塗膜層形成用塗料） 成分 重量部 カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；8m2/g) ８５ホ゜リフッ 化ヒ゛ニリテ゛ン(HYLAR301F,AUSIMONT K.K.) １５Ｎ−メチル−２−ピロリドン ５０
【００３７】得られた下塗層形成用塗料を、正極集電体
である２０μｍ厚のアルミニウム箔の両面に１μｍの乾
燥厚となるように塗布し乾燥し、更にその両面に正極活
物質塗膜層形成用塗料を１００μｍの乾燥厚となるよう
に塗布し乾燥し、プレス加工することにより帯状の正極
を作製した。
である２０μｍ厚のアルミニウム箔の両面に１μｍの乾
燥厚となるように塗布し乾燥し、更にその両面に正極活
物質塗膜層形成用塗料を１００μｍの乾燥厚となるよう
に塗布し乾燥し、プレス加工することにより帯状の正極
を作製した。
【００３８】また、帯状の負極は、得られた下塗層形成
用塗料を、負極集電体である１０厚の銅箔の両面に１μ
ｍの乾燥厚となるように塗布し乾燥し、更にその両面に
負極活物質塗膜層形成用塗料を１００μｍの乾燥厚とな
るように塗布し乾燥し、プレス加工することにより作製
した。
用塗料を、負極集電体である１０厚の銅箔の両面に１μ
ｍの乾燥厚となるように塗布し乾燥し、更にその両面に
負極活物質塗膜層形成用塗料を１００μｍの乾燥厚とな
るように塗布し乾燥し、プレス加工することにより作製
した。
【００３９】以上のように作製した帯状の負極（１）と
正極（２）と、厚さが２５μｍの微多孔性ポリエチレン
フィルムからなるセパレータ（３）とを順に積層してセ
ンターピンの回りに多数巻回することにより、ニッケル
メッキを施した外径１８ｍｍの鉄製の電池缶（５）に適
切に収まるような大きさの渦巻式電極体を作製した。
正極（２）と、厚さが２５μｍの微多孔性ポリエチレン
フィルムからなるセパレータ（３）とを順に積層してセ
ンターピンの回りに多数巻回することにより、ニッケル
メッキを施した外径１８ｍｍの鉄製の電池缶（５）に適
切に収まるような大きさの渦巻式電極体を作製した。
【００４０】次に、この渦巻式電極体を電池缶（５）に
収納し、その渦巻式電極体上下両面に絶縁板（４）を配
置し、そして正極（２）及び負極（１）のそれぞれの集
電を行うために、アルミニウムからなる正極リード（１
３）を正極集電体（１１）から導出して電流遮断装置と
してのＰＴＣ素子（９）を備えた安全弁装置（８）を介
して電池蓋（７）に接続した。また、ニッケルからなる
負極リード（１２）を負極集電体（１０）から導出して
電池缶（５）に熔接した。
収納し、その渦巻式電極体上下両面に絶縁板（４）を配
置し、そして正極（２）及び負極（１）のそれぞれの集
電を行うために、アルミニウムからなる正極リード（１
３）を正極集電体（１１）から導出して電流遮断装置と
してのＰＴＣ素子（９）を備えた安全弁装置（８）を介
して電池蓋（７）に接続した。また、ニッケルからなる
負極リード（１２）を負極集電体（１０）から導出して
電池缶（５）に熔接した。
【００４１】次に、電池缶（５）の中に、炭酸プロピレ
ン５０容量％と炭酸ジエチル５０容量％とからなる混合
非水溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／リットルの濃度で溶
解させた非水電解液を注入した。そして、アスファルト
を塗布したガスケット（６）を介して電池蓋（７）と電
池缶（５）とをかしめることによりこれらを固定した。
こうして、図１に示すような直径１８ｍｍで高さ６５ｍ
ｍの円筒型非水電解液二次電池を作製した。
ン５０容量％と炭酸ジエチル５０容量％とからなる混合
非水溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／リットルの濃度で溶
解させた非水電解液を注入した。そして、アスファルト
を塗布したガスケット（６）を介して電池蓋（７）と電
池缶（５）とをかしめることによりこれらを固定した。
こうして、図１に示すような直径１８ｍｍで高さ６５ｍ
ｍの円筒型非水電解液二次電池を作製した。
【００４２】実施例２ 下塗層の乾燥厚を３μｍとする以外は実施例１と同様に
円筒型非水電解液二次電池を作製した。
円筒型非水電解液二次電池を作製した。
【００４３】実施例３ 下塗層形成用塗料として表４の組成のものを使用する以
外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
【００４４】
【表４】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；150m2/g) ３０ホ゜リウレタン (Miractran P590,日本ホ゜リウレタン社製） ６５ホ゜リイソシアネート (コロネートL,日本ホ゜リウレタン社製） ５ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００ 実施例４ 下塗層形成用塗料として表５の組成のものを使用し、且
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
【００４５】
【表５】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 ホ゜リウレタン (Miractran P590,日本ホ゜リウレタン社製） ５７ホ゜リイソシアネート (コロネートL, 日本ホ゜リウレタン社製） ７シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBM573,信越化学工業社製） ３６ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００４６】実施例５ 下塗層形成用塗料として表６の組成のものを使用し、且
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
【００４７】
【表６】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 ホ゜リウレタン (Miractran P590,日本ホ゜リウレタン社製） ２５ホ゜リイソシアネート (コロネートL,日本ホ゜リウレタン社製） ３シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBM573,信越化学工業社製） ７２ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００４８】実施例６ 下塗層形成用塗料として表７の組成のものを使用し、且
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
【００４９】
【表７】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 ホ゜リウレタン (Miractran P590,日本ホ゜リウレタン社製） ２５ホ゜リイソシアネート (コロネートL,日本ホ゜リウレタン社製） ３チタネート 系カッフ゜リンク゛剤(KR46B,味の素社製） ７２ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００５０】実施例７ 下塗層形成用塗料として表８の組成のものを使用し、且
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
つ下塗層の層厚（乾燥厚）を０．６μｍとする以外は、
実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作製し
た。
【００５１】
【表８】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBM573,信越化学工業社製） １００ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００５２】実施例８ 下塗層形成用塗料として表９の組成のものを使用する以
外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を作
製した。
【００５３】
【表９】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；150m2/g) ３０エホ゜キシ 樹脂(エヒ゜クロンH-201-60BT,大日本インキ社製) ４０ホ゜リイソシアネート (コロネートL,日本ホ゜リウレタン社製） ５シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBM573,信越化学工業社製） ２５ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００５４】実施例９ 下塗層形成用塗料として表１０の組成のものを使用する
以外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を
作製した。
以外は、実施例１と同様に円筒型非水電解液二次電池を
作製した。
【００５５】
【表１０】 （塗層形成用塗料組成） 成分 重量部 カーホ゛ンハ゜ウタ゛ー (比表面積；150m2/g) ３０エホ゜キシ 樹脂(エヒ゜クロンH-157,大日本インキ社製) ４０アミン 系架橋剤(エヒ゜クロンB-3150,大日本インキ社製） ５シラン 系カッフ゜リンク゛剤(KBE402,信越化学工業社製） ２５ メチルエチルケトン １２００メチルイソブチルケトン ８００
【００５６】実施例１０ 下塗層の層厚を７μｍとする以外は、実施例４と同様に
円筒型非水電解液二次電池を作製した。
円筒型非水電解液二次電池を作製した。
【００５７】比較例１ 下塗層を設けなかった以外は、実施例１と同様に円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
非水電解液二次電池を作製した。
【００５８】（評価）実施例及び比較例において得られ
た帯状電極について、活物質と集電体との間の密着性を
以下に説明するように試験し評価した。また、実施例及
び比較例において得られた非水電解液二次電池の電池内
部抵抗、電池初期容量及びサイクル容量維持特性につい
も以下に説明するように試験し評価した。得られた結果
を表１１に示す。
た帯状電極について、活物質と集電体との間の密着性を
以下に説明するように試験し評価した。また、実施例及
び比較例において得られた非水電解液二次電池の電池内
部抵抗、電池初期容量及びサイクル容量維持特性につい
も以下に説明するように試験し評価した。得られた結果
を表１１に示す。
【００５９】（密着性の試験）帯状電極の表面に強力粘
着テープをしっかりと貼り付け、ローラーでしごいた後
に２５ｍｍ幅にカットし、粘着テープを１８０度折り返
す方向に引っぱり、活物質塗膜層を集電体から引き剥が
すときの抗張力（剥離強度）を引っ張り試験機（島津製
作所製）で測定した。なお、表１には、正極／負極の結
果の順に示した。
着テープをしっかりと貼り付け、ローラーでしごいた後
に２５ｍｍ幅にカットし、粘着テープを１８０度折り返
す方向に引っぱり、活物質塗膜層を集電体から引き剥が
すときの抗張力（剥離強度）を引っ張り試験機（島津製
作所製）で測定した。なお、表１には、正極／負極の結
果の順に示した。
【００６０】（電池内部抵抗試験）非水電解液二次電池
を、最大４．２Ｖ、充電電流２５０ｍＡで１５時間初充
電した後に、１ｋＨｚにて交流抵抗（内部抵抗）を測定
した。
を、最大４．２Ｖ、充電電流２５０ｍＡで１５時間初充
電した後に、１ｋＨｚにて交流抵抗（内部抵抗）を測定
した。
【００６１】（電池初期容量）電池内部抵抗試験におい
て内部抵抗を測定した後に、２５ｍＡの定電流で放電電
圧が２．５Ｖ（最低放電電圧）になるまで放電したとき
の放電容量を初期放電容量とした。
て内部抵抗を測定した後に、２５ｍＡの定電流で放電電
圧が２．５Ｖ（最低放電電圧）になるまで放電したとき
の放電容量を初期放電容量とした。
【００６２】（サイクル容量維持特性試験）４５℃恒温
槽内において、最大充電容量４．２Ｖ、充電電流１Ａの
条件で２．５時間の充電と、１Ａの定電流で放電電圧が
２．５Ｖ（最低放電電圧）となるまの放電とを行うとい
う充放電サイクルを繰り返し、各サイクルの放電容量を
測定し、放電容量が初期の放電容量の８０％まで低下す
るサイクル数（８０％容量サイクル数）を調べた。
槽内において、最大充電容量４．２Ｖ、充電電流１Ａの
条件で２．５時間の充電と、１Ａの定電流で放電電圧が
２．５Ｖ（最低放電電圧）となるまの放電とを行うとい
う充放電サイクルを繰り返し、各サイクルの放電容量を
測定し、放電容量が初期の放電容量の８０％まで低下す
るサイクル数（８０％容量サイクル数）を調べた。
【００６３】
【表１１】 剥離強度 内部抵抗 初期放電容量 80%容量サイクル数 （ｇｆ） （ｍΩ） （ｍＡｈ） （回） 実施例１ ２４／３１ ６１ １３２０ ３５１ ２ ２６／３４ ６７ １２１０ ３３５ ３ ２１／２８ ６２ １３１０ ３２６ ４ ２７／３５ ６６ １３５０ ３１３ ５ ２８／３５ ６４ １３６０ ３３９ ６ ２９／３３ ６６ １３５０ ３２７ ７ ２４／３１ ６３ １３４０ ３４２ ８ ２０／２７ ６１ １３２０ ３７４ ９ ２３／２９ ６２ １３１０ ３２６ １０ ２８／３７ １５２ １０９０ １５９比較例１ ６／９ ６０ １３５０ １１９
【００６４】表１１の結果から、実施例１〜９の非水電
解液二次電池は、下塗層を設けていない比較例２の非水
電解液二次電池に比べ、内部抵抗と初期放電容量につい
ては大差ないが、剥離強度が飛躍的に向上しており、し
かもサイクル容量維持特性も非常にすぐれていることが
わかる。
解液二次電池は、下塗層を設けていない比較例２の非水
電解液二次電池に比べ、内部抵抗と初期放電容量につい
ては大差ないが、剥離強度が飛躍的に向上しており、し
かもサイクル容量維持特性も非常にすぐれていることが
わかる。
【００６５】また、下塗層の厚みが実施例４の場合に比
べ約１１倍となっている実施例１０の非水電解液二次電
池は、下塗層を設けていない比較例２の非水電解液二次
電池に比べ、剥離強度が飛躍的に向上しており、また、
実施例４の場合ほどではないが、サイクル容量維持特性
も向上していることがわかる。なお、この実施例１０の
結果と実施例４の結果とからは、下塗層の厚みが厚くな
ると内部抵抗が増大し、初期放電容量が低下する傾向を
示すことがわかる。
べ約１１倍となっている実施例１０の非水電解液二次電
池は、下塗層を設けていない比較例２の非水電解液二次
電池に比べ、剥離強度が飛躍的に向上しており、また、
実施例４の場合ほどではないが、サイクル容量維持特性
も向上していることがわかる。なお、この実施例１０の
結果と実施例４の結果とからは、下塗層の厚みが厚くな
ると内部抵抗が増大し、初期放電容量が低下する傾向を
示すことがわかる。
【００６６】
【発明の効果】本発明によれば、正極活物質塗膜層が正
極集電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層
が負極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液と
を備えた非水電解液二次電池、特に、リチウムイオン非
水電解液二次電池において、電極における活物質塗膜層
と集電体との間の密着性を向上させ、電池のサイクル容
量維持特性を向上させることができる。
極集電体上に形成されてなる正極と、負極活物質塗膜層
が負極集電体上に形成されてなる負極と、非水電解液と
を備えた非水電解液二次電池、特に、リチウムイオン非
水電解液二次電池において、電極における活物質塗膜層
と集電体との間の密着性を向上させ、電池のサイクル容
量維持特性を向上させることができる。
【図１】本発明の非水電解液二次電池の断面図である。
１ 負極、 ２ 正極、 ３ セパレータ、 ４ 絶縁
板、 ５ 電池缶、６ ガスケット、 ７ 電池蓋、
８ 安全弁装置、 ９ ＰＴＣ素子、１０ 負極集電
体、 １１ 正極集電体、 １２ 負極リ−ド、１３
正極リード
板、 ５ 電池缶、６ ガスケット、 ７ 電池蓋、
８ 安全弁装置、 ９ ＰＴＣ素子、１０ 負極集電
体、 １１ 正極集電体、 １２ 負極リ−ド、１３
正極リード
Claims (9)
- 【請求項１】 正極活物質塗膜層が正極集電体上に形成
されてなる正極と、負極活物質塗膜層が負極集電体上に
形成されてなる負極と、非水電解液とを備えた非水電解
液二次電池において、正極及び負極の少なくとも一方の
電極の活物質塗膜層と集電体との間に、活物質塗膜層と
集電体との間の密着性を向上させる下塗層が形成されて
いることを特徴とする非水電解液二次電池。 - 【請求項２】 正極及び負極のそれぞれの電極の活物質
塗膜層と集電体との間に、活物質塗膜層と集電体との間
の密着性を向上させるための下塗層が形成されている請
求項１記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項３】 下塗層がポリウレタン樹脂又はエポキシ
系樹脂を含有する請求項１又は２に記載の非水電解液二
次電池。 - 【請求項４】 下塗層がポリイソシアネート系架橋剤を
含有する請求項１〜３のいずれかに記載の非水電解液二
次電池。 - 【請求項５】 下塗層がカップリング剤を含有する請求
項１〜４のいずれかに記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項６】 カップリング剤がシラン系カップリング
剤、アルミニウム系カップリング剤又はチタン系カップ
リング剤である請求項５記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項７】 下塗層が導電材料を含有する請求項１〜
６のいずれかに記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項８】 下塗層の層厚が５μｍ以下である請求項
１〜７のいずれかに記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項９】 正極活物質がリチウム遷移金属酸化物で
あり、正極集電体がアルミニウム箔であり、負極活物質
がリチウムイオンをドープ且つ脱ドープし得る炭素材料
であり、そして負極集電体が銅箔である請求項１〜８の
いずれかに記載の非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8326126A JPH10149810A (ja) | 1996-11-20 | 1996-11-20 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8326126A JPH10149810A (ja) | 1996-11-20 | 1996-11-20 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10149810A true JPH10149810A (ja) | 1998-06-02 |
Family
ID=18184365
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8326126A Pending JPH10149810A (ja) | 1996-11-20 | 1996-11-20 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10149810A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2000077061A (ja) * | 1998-08-31 | 2000-03-14 | Sanyo Electric Co Ltd | リチウムイオン電池 |
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| EP1947715A2 (en) | 2001-04-10 | 2008-07-23 | Mitsubishi Materials Corporation | Lithium ion polymer secondary battery, its electrode and method for synthesizing polymer compound in binder used in adhesion layer thereof |
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-
1996
- 1996-11-20 JP JP8326126A patent/JPH10149810A/ja active Pending
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