JP2020504782A - ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末、ターゲット式ジェットミル製粉方法、及びターゲット式ジェットミル製出粉末 - Google Patents

Abstract

本発明により、ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末、かかる微小粉末の調製に使用されるターゲット式ジェットミル製粉方法、及び、ジェットミル製出粉末が開示されている。微小粉末の球形度は≧９０％であり、粒子付着率は≦１０％であり、ターゲット式ジェットミル製粉方法において、ターゲット中心の直径Ａ、側方ノズルの直径Ｂ、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離Ｃの関係は、Ａ／Ｂ＝ｍ×（Ｃ／Ａ＋Ｂ）であり、式中、ｍの値の範囲は１〜７であり、側方ノズルの噴射気流速度は３２０〜５８０ｍ／ｓであり、分級ホイールの直径Ｆと前記ターゲット中心の直径Ａとの関係は、Ｆ＝ｐ×Ａであり、式中、ｐの値の範囲は３〜６であり、かかる方法によって得られるジェットミル製出粉末は、超微細粉末と微小粉末からなり、ジェットミル製出粉末の総質量中の超微細粉末の質量の割合は≦０．５％である。本発明における微小粉末は、粒度分布が均一であり、その範囲が狭く、窒素含有量が低く、高品質な焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の大規模生産に適合している。更に、ターゲット式ジェットミル方法によって得られる製出粉末中には床重量材料が含まれず、後続工程が省略される。【選択図】図１

Description

本発明は、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末、かかる微小粉末の調製に使用されるターゲット式ジェットミル製粉方法、及び、かかる方法により得られるジェットミル製出粉末に関する。

Ｒ_２Ｔ_１４Ｂを主要相とする焼結ネオジム−鉄−ホウ素の複合相材料は、磁気特性が高く、比較的低価格であり、加工が容易であるといった利点を有し、エネルギー、通信、交通、国防、及び医療機器などの、国民を支える多数の産業分野において広く応用されており、非常に大きな市場ニーズを擁している。現在、焼結ネオジム−鉄−ホウ素材料の調製には、一般的に粉末冶金法が使用されており、その最終的な磁気特性は、プレス成型前の粉体の品質に大いに依存して決定される。粉体の粒度分布は、磁石体の保磁力及び磁化挙動に影響を与える、鍵となる要素である。現代の工業生産においては、水素粉砕（ＨＤ）とジェットミル超微細粉砕の二段階粉砕方法による製粉が一般的に使用されており、この粉体の粒度は、必要に応じて適切に調節されてよく、サイズ分布の均一性は良好である。この方法は、現時点で、高品質の焼結磁性材料の粉体を調製する最良の方法である。製粉方法の最後の一工程としてのジェットミル製粉は、材料調製方法全体において鍵となる部分の１つになっている。

配向が良好な磁性材料を獲得するためには、理想的な磁性粉末に以下の条件が必要とされる。1：磁性粉末粒子のサイズが小さく（３〜４μｍ）、サイズ分布が狭く、３〜４μｍの粒子が９５％を占めていることが必要であり、１μｍを下回る粒子及び７μｍを上回る粒子の存在を回避し、全ての磁性粉末粒子が単結晶であると保証されること、２：磁性粉末粒子が球状であるか、又は球に近い形状であること、３：磁性粉末粒子の結晶欠陥を可能な限り少なくすること、４：液相焼結プロセスにおいて第２の結晶粒界の発現を防止するために、磁性粉末粒子は粉砕時に結晶粒界に沿って粉砕されるのが最も良く、粒子の各々の表面全体をできるだけＮｄリッチな相にすること、５：磁性粉末粒子の表面に吸着される異物及び気体を可能な限り少なくし、特に酸素含有率を少なくすること。上記の５つの条件は、高品質の焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するのに必要な条件である。

現在、ジェットミル製粉には一般的に窒素源が使用されており、これは、物質の粒子が酸化することを防止するのに有効でありうる。しかし、ＨＤ方法によって調製された粗粉末は既に脱水素化処理を経たものであるが、依然として一定量の水素を含有しており、特定の状況においては窒素と容易に反応して、磁石体における窒素含有量が増加し、永久磁石材料の特性に影響を与える。また、窒素の分子量は比較的小さく、運動エネルギーの伝送効率も比較的低く、そのことが粗粒子の一次衝突粉砕の効率に影響を与える。

文献資料によると、焼結磁性材料の調製に関する特許の多くは既に、ジェットミル源の改良に関連したものとなっている。従来技術では、微量の窒素を含有するＲｅ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の調製方法が開示されており、製粉プロセスにおいて、アルゴン又は１０℃以下の窒素をジェットミルの保護気体とすることにより永久磁石材料中の窒素含有量が減少することが提言されているが、アルゴン源の製粉プロセス及び最終粉体に対する影響には言及していない。ネオジム−鉄−ホウ素材料の調製方法に関する特許においては、窒素とアルゴンを混合してジェットミルの動力担体とし、かかる混合気体を使用することで、ネオジム−鉄−ホウ素粒子同士の一次衝突粉砕の確率が向上することが指摘されているが、具体的な実施方法及びその実際の効果は未開示である。また、窒素と比較して分子量が小さい水素、ヘリウム、及び、窒素と比較して分子量が大きいアルゴンをジェットミルの気体源とする技術を、開示している特許が既に存在する。しかし、水素と酸素は爆発性気体となる。ヘリウムは磁性粉末の粒度を小さくしうるが、超微細粉末の比重が比較的多く、粉末製出速度は遅い。更に、ヘリウムは高価なものである。要するに、ジェットミルプロセスの研磨気体として窒素源を使用することには応用意義があるが、それに伴う一連の悪影響の克服は、我々が特に解決する必要のある問題である。

従来技術に存在する問題を踏まえて、本発明は、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末、かかる微小粉末の調製に使用されるターゲット式ジェットミル製粉の方法、及び、これにより得られるジェットミル製出粉末を、提供する。本発明は、従来型の気流床式研磨製粉方法の改変を意図するものであり、ターゲット式ジェットミル製粉を使用し、更にジェットミルの方法パラメータを最適化することで、微小粉末粒子の保護を改善し、微小粉末の粒度を細かくすることが可能なだけでなく、微小粉末粒子の球形度を向上させ、粒子欠陥を改善することもできる。本発明により調製される微小粉末は、後述の方法によって調製されてよく、より良好な保磁力、方形度、磁石体特性を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料が得られる。

本発明は、一態様において、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末を開示しており、この微小粉末の球形度は≧９０％であり、粒子付着率は≦１０％である。微小粉末の球形度は、好ましくは≧９４％である。

更に、この微小粉末の粒度Ｄ_５０は２〜５μｍであり、Ｄ_９０／Ｄ_１０＝２〜５である。この微小粉末の窒素含有量は≦３００ｐｐｍである。

本発明は、上述の微小粉末の調製に使用可能なターゲット式ジェットミル製粉方法を、更に開示している。

この方法において、ターゲット中心（target center）の直径Ａ、側方ノズルの直径Ｂ、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離Ｃの関係は、Ａ／Ｂ＝ｍ×（Ｃ／Ａ＋Ｂ）であり、式中、ｍの値の範囲は１〜７であり、好ましくは２〜５である。側方ノズルの噴射気流の速度は３２０〜５８０ｍ／ｓであり、好ましくは４００〜５２０ｍ／ｓである。

分級ホイール（classifier wheel）の直径Ｆとターゲット中心の直径Ａとの関係は、Ｆ＝ｐ×Ａであり、式中、ｐの値の範囲は３〜６であり、好ましくは３．５〜４．５である。

本発明の好ましい実施例では、ターゲット中心、側方ノズル、分級ホイールはいずれも窒化ケイ素で作製される。

好ましくは、サイクロン分離器が微小粉末の収集に用いられ、このサイクロン分離器は、バッフル板の円形フランジに≦１μｍの穴径を有する開孔が分布するように設置される。

更に、上述のターゲット式ジェットミル製粉方法における研磨気体は窒素であり、研磨圧力は０．３〜０．８ＭＰａであり、好ましくは０．４〜０．７ＭＰａである。

好ましくは、ターゲット式ジェットミル製粉プロセスにおいて、床重量材料（ｂｅｄ ｗｅｉｇｈｔ ｍａｔｅｒｉａｌ）は生成されない。

本発明は、上述の方法で得られる、超微細粉末と微小粉末からなるジェットミル製出粉末を、更に開示している。ジェットミル製出粉末の総質量の中の超微細粉末が占める質量の割合は、≦０．５％である。

本発明により、ターゲット式ジェットミル方法を使用して、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の微小粉末が調製される。ターゲット式ジェットミルプロセスの一連の方法パラメータ（例えば研磨圧力、噴射気流速度など）を最適化することによって、より好ましい特性を有する微小粉末を得ることができる。本発明は、薄片の粉砕方式を変更することにより、粉末粉砕プロセスにおけるネオジム−鉄−ホウ素粒子の衝突回数を減少させることが可能である。微小粉末粒子のサイズ分布の離散度を低下させるのに有利であるだけでなく、多数回の衝突によって生成される超微細粉末が占める割合を減少させることも可能になることで、規格に合った微小粉末の生産性が高まり、希土類元素の損失が大幅に削減される。

本発明において、ターゲット式ジェットミルプロセスの製出粉末は微小粉末と超微細粉末だけを含み、超微細粉末の含有量は非常に少ない。これによって得られる微小粉末の粒度分布は、平均化されており、均一性が高く、範囲が狭い。更に、かかるプロセスにおいて床重量材料は生成されず、規格に合った微小粉末の歩留まりが高くなる。

本発明のターゲット式ジェットミル方法は、生産性が高い。これによって得られる規格に合った微小粉末は、窒素含有量は低く、粒子付着率も低く、高品質な焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の大規模生産に適合している。

実施例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率１００００倍）である。 比較例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率１００００倍）である。 実施例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率５０００倍）である。 比較例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率５０００倍）である。 実施例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率４０００倍）である。 比較例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率４０００倍）である。 実施例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率２０００倍）である。 比較例１の微小粉末粒子の顕微鏡組織写真（拡大倍率２０００倍）である。

下記において、添付図と実施例との組み合わせは、本発明の具体的な実施形態について更に詳細な説明を行うことによって、本発明及びその各態様の利点の更なる理解を可能にするものである。しかし、以下に記載する具体的な実施形態及び実施例は、説明のみを目的としており、本発明を制限するためのものではない。

焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の調製は、微小粉末の調製と焼結という２つのプロセスを含み、具体的には、以下の構成を通じて実現されるものである。
急速凝固薄片方法により、平均厚さが０．１〜０．４mmのネオジム−鉄−ホウ素ストリップが調製される。ネオジム、鉄、ホウ素、及びその他の必要な元素の配合比率は限定されず、実際の必要性に基づいて調整を行うことができる。ストリップは、水素粉砕（ＨＤ）方法によって破砕されて粗粒子になり、粗粒子に質量含有率≦１％の潤滑剤を添加した後、混粉機を用いて粗粒子と潤滑剤とをむらなく混合する。これによって得られた粉体をターゲット式ジェットミル装置に投入し、ターゲット式ジェットミルによって更なる超微細粉砕を行うことにより、本発明の、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の調製に必要な微小粉末を作製することが可能になる。

ターゲット式ジェットミル方法では、研磨気体として窒素が選用され、窒化ケイ素材料のラバルノズルが使用されるが、側方ノズルはあっても１つだけである。現在一般的に使用されている気流床式ジェットミル方法においては、側方ノズルと底部ノズルが必要とされる。本発明では、窒化ケイ素材料のターゲット中心が使用される。

ターゲット中心の直径Ａ、側方ノズルの直径Ｂ、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離Ｃの条件を満たす公式は、
Ａ／Ｂ＝ｍ×（Ｃ／Ａ＋Ｂ） であり、
式中、ｍの値の範囲は１〜７であり、好ましくは２〜５である。ｍの値の範囲を制御することで、微小粉末の粒度分布の離散度を有効に低下させることが可能である。

本発明の方法において、側方ノズルの噴射気流の速度は、３２０〜５８０ｍ／ｓの範囲内で適切に調節され、好ましくは４００〜５２０ｍ／ｓである。本発明における気流とは窒素気流である。かかる条件のもとでは、微小粉末の粉砕効率が高くなり、粒度分布が均一になる

分級ホイールには窒化ケイ素材料が選用されてよく、その直径Ｆとターゲット中心の直径Ａの条件を満たす公式は、
Ｆ＝ｐ×Ａ であり、
式中、ｐの値の範囲は３〜６であり、好ましくは３．５〜４．５である。本発明の方法では、分級ホイールの周方向の間隙の変化を、（従来型の距離が等しいものとは違って）調節することが可能であり、微小粉末の粒度分布が狭くなることが保証されうる。

本発明の方法では、研磨プロセスにおいて、研磨圧力は０．３〜０．８ＭＰａの範囲内に調節される。微小粉末の粒度分布をより良好にするために、研磨圧力は、好ましくは０．４〜０．７ＭＰａとされる。

微小粉末の収集工程では、サイクロン分離器の出口部には特殊なバッフル板が設けられる。バッフル板の円形フランジには、穴径≦１μｍの小開孔が密に分布しており、窒素と少量の超微細粉末だけが通過可能になりうる。

本発明において、ターゲット式ジェットミル製粉方法の最終製出粉末は、規格に合った微小粉末と超微細粉末の２つだけを含み、床重量材料は含まない。製出粉末の総質量中の超微細粉末の質量が占める割合は、≦０．５％である。更に、本発明において、最終製出粉末は規格に合った微小粉末と超微細粉末のみを含んでいるため、投入粉体の総質量の中の超微細粉末の質量が占める割合は≦０．５％となる。

従来型の気流床式ジェットミル方法において、研磨空間内には、いかなる場合にも、一定量の床重量材料が残留するはずであり、これによって、最終的な研磨プロセスにおける効率が低下すると共に、微小粉末は、粒度、密度、及び成分が不均一になるので、使用するには後続の混粉プロセスが必要になる。しかし、本発明のターゲット式ジェットミル方法には床重量材料が全く存在せず、研磨段階を通じて粉体の粒度が均一になる。

本発明の方法において、ｍとｐの数値、及び側方ノズルの噴射気流速度を制御することによって、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するのにより理想的な微小粉末が得られる。

本発明により得られる微小粉末の窒素含有量は≦３００ｐｐｍである。微小粉末の球形度は＞９０％であり、粒子付着率は≦１０％である。更に、微小粉末の粒度Ｄ_５０は２〜５μｍの範囲内であり、Ｄ_９０／Ｄ_１０の比率は２〜５である。すなわち、微小粉末の粒度のサイズ分布は比較的狭い。

本発明において、微小粉末の球形度とは、顕微鏡組織写真におけるアスペクト比が１：１に近いものが球体の微小粉末粒子であり、微小粉末粒子の総数における球体の微小粉末粒子が占める割合を計算すれば、それが微小粉末の球形度となる、と定義される。

本発明において、粒子付着率とは、顕微鏡組織写真における、微小粉末粒子の表面における粒径１μｍ未満の小型粒子の付着が３つ以上である微小粉末が、未付着粒子の微小粉末であり、微小粉末粒子の総数と未付着粒子の微小粉末の数との差を計算し、この差の値と微小粉末粒子の総数との比率が粒子付着率になると、定義される。

微小粉末に質量含有率≦１％の抗酸化剤を添加して混合した後に、１．４Ｔを上回る磁場においてプレス成型して、生の圧粉体を作製する。生の圧粉体を真空炉内に入れ、１０００〜１１００℃の温度範囲内で焼結を行う。その後に、焼結された圧粉体の塊に、８６０〜９３０℃と４５０〜５５０℃という別々の温度範囲で二段階の焼き戻し処理を行い、最終的に、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体が作製される。

実施例１
ネオジム−鉄−ホウ素合金の塊は、急速凝固薄片方法を使用して、組成がＮｄ_３１Ｄｙ_１Ｃｏ_１Ｃμ_０．１Ｚｒ_０．０８Ｇａ_０．１２Ａｌ_０．１Ｎｂ_０．３Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９７（ｗｔ．％、すなわち質量百分率）である、平均厚さが０．３２ｍｍのストリップに調製される。ＨＤ方法によってネオジム−鉄−ホウ素の急速凝固薄型ストリップを粉砕し、粗粒子を得る。粗粒子に０．０５ｗｔ％の潤滑剤を添加し、混粉機で混合する。混合後の粉体には、ターゲット式ジェットミルにより、超微細粉砕が行われる。研磨圧力は０．６ＭＰａであり、ジェットミルノズルとターゲットの材料にはいずれも、窒化ケイ素が選用される。ターゲット中心の直径、側方ノズルの直径、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離についての公式においては、ｍ＝３であり、噴射気流速度は４００ｍ／ｓである。また、セラミックの分級ホイールが選用され、その直径とターゲット中心の直径についての公式において、ｐ＝４である。最終製出粉末は２つの部分に分けられる。規格に合った微小粉末が投入粉末の総重量の約９９．５％を占めており、超微細粉末の割合は０．５％であり、研磨チャンバ内に床重量材料は存在しない。微小粉末に０．１ｗｔ％の抗酸化剤を添加した後に、混粉機で再度混合する。混合された微小粉末は、圧縮機内の１．４Ｔを上回る垂直磁場においてプレス成型される。圧粉体を、１０５０℃の真空焼結炉に投入して４時間焼結し、次いで９２０℃で２時間、４８０℃で３時間という二段階の焼き戻し熱処理を経て、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体を得ることができる。

比較例１
実施例１と同じストリップを調製し、ＨＤ方法によって粉砕して粗粒子にした後、ジェットミルにより超微細粉砕を行う。ジェットミルでは、標準的な気流床式ジェットミル方法が使用されるが、その他のプレス成型と焼結のパラメータは実施例１と同じである。表１は、実施例１と比較例１の、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するプロセスの性能パラメータ、粉体特性指標、及び、最終磁石体の磁気特性を示している。
表１ 実施例１と比較例１との、調製プロセス、微小粉末特性、及び磁石体磁気特性の比較

表１から、実施例１において調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の規格に合った微小粉末の生産性は、比較例１よりも高いことが分かる。また、微小粉末の窒素含有量は低く、粒度分布範囲は比較的狭く、最終的に調製される磁石体の保磁力と方形度は高くなっている。そのため、実施例１におけるターゲット式ジェットミル製粉を使用する方法により、製出粉末中の規格に合った微小粉末の生産性が向上しうるだけなく、かかる微小粉末を利用して、より高い保磁力及び方形度を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製することも可能になる。

また、ターゲット式ジェットミルの後に製出される微小粉末と、気流床式ジェットミルの後に製出される微小粉末とを比較する。図１から図８に示しているのは拡大倍率が異なる場合の顕微鏡組織写真であり、５００個の微小粉末粒子について計算を行った。計算結果は、実施例１において、微小粉末の球形度は約９８．５％であり、未付着小粒子の微小粉末の割合は約９２．５％であった。比較例１においては、微小粉末の球形度は約８０．３％であり、未付着小粒子の微小粉末の割合は約７０．９％であることを示している。

実施例２
ネオジム−鉄−ホウ素合金の塊は、急速凝固薄片方法を使用して、組成が（ＰｒＮｄ）_３０．８Ｃｏ_０．５Ｃμ_０．０６Ｚｒ_０．１０Ｇａ_０．１０Ａｌ_０．３Ｎｂ_０．３Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９４（ｗｔ．％、すなわち質量百分率）である、平均厚さが０．１ｍｍのストリップに調製される。ＨＤ方法によってネオジム−鉄−ホウ素の急速凝固薄型ストリップを粉砕し、粗粒子を得る。粗粒子に０．５ｗｔ％の潤滑剤を添加し、混粉機で混合する。混合後の粉体には、ターゲット式ジェットミルにより、超微細粉砕が行われる研磨圧力は０．３ＭＰａであり、ジェットミルノズルとターゲットの材料にはいずれも、窒化ケイ素のラバルノズルが選用される。ターゲット中心の直径、側方ノズルの直径、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離についての公式においては、ｍ＝２であり、噴射気流速度は５２０ｍ／ｓである。また、セラミックの分級ホイールが選用され、その直径とターゲット中心の直径についての公式において、ｐ＝３．５である。最終製出粉末は２つの部分に分けられる。規格に合った微小粉末が投入粉末の総重量の約９９．７％を占め、超微細粉末の割合は０．３％であり、研磨チャンバ内に床重量材料は存在しない。微小粉末に０．３ｗｔ％の抗酸化剤を添加した後に、混粉機で再度混合する。混合された微小粉末は、圧縮機内の１．４Ｔを上回る垂直磁場においてプレス成型される。圧粉体を、１０４０℃の真空焼結炉に投入して４時間焼結し、次いで８９０℃で２時間、４９０℃で３時間という二段階の焼き戻し熱処理を経て、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体を得ることができる。

比較例２
実施例２と同じストリップを調製し、ＨＤ方法によって粉砕して粗粒子にした後、ジェットミルにより超微細粉砕を行う。ジェットミルでは、標準的な気流床式ジェットミル方法が使用されるが、その他のプレス成型と焼結のパラメータは実施例２と同じである。表２は、実施例２と比較例２の、ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するプロセスの性能パラメータ、粉体特性指標、及び、最終磁石体の磁気特性を示している。
表２ 実施例２と比較例２との、調製プロセス、微小粉末特性、及び磁石体の磁気特性の比較

表２から、実施例２において調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の規格に合った微小粉末の生産性は、比較例２よりも高いことが分かる。また、微小粉末の窒素含有量は低く、粒度分布範囲は比較的狭く、最終的に調製される磁石体の保磁力と方形度は高くなっている。そのため、実施例２におけるターゲット式ジェットミル製粉を使用する方法により、製出粉末中の規格に合った微小粉末の生産性が向上しうるだけなく、かかる微小粉末を利用して、より高い保磁力及び方形度を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製することも可能になる。

また、ターゲット式ジェットミルの後に製出される微小粉末と、気流床式ジェットミルの後に製出される微小粉末とを比較する。顕微鏡組織写真を利用して、５００個の微小粉末粒子について計算を行った。計算結果は、実施例２において、微小粉末の球形度は約９６．０％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約９１．６％であることを示している。比較例２においては、微小粉末の球形度は約８２．５％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約７３．４％である。

実施例３
ネオジム−鉄−ホウ素合金の塊は、急速凝固薄片方法を使用して、組成が（ＰｒＮｄ）_２６Ｄｙ_５Ｃｏ_１．３Ｃμ_０．１５Ｚｒ_０．０８Ｇａ_０．１６Ａｌ_０．２５Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９７（ｗｔ．％、すなわち質量百分率）である、平均厚さが０．４ｍｍのストリップに調製される。ＨＤ方法によって、ネオジム−鉄−ホウ素の急速凝固薄型ストリップを粉砕し、粗粒子を得る。粗粒子に０．３ｗｔ％の潤滑剤を添加し、混粉機で混合する。混合後の粉体には、ターゲット式ジェットミルにより、超微細粉砕が行われる研磨圧力は０．８ＭＰａであり、ジェットミルノズルとターゲットの材料にはいずれも、窒化ケイ素のラバルノズルが選用される。ターゲット中心の直径、側方ノズルの直径、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離についての公式においては、ｍ＝５であり、噴射気流速度は３２０ｍ／ｓである。また、セラミックの分級ホイールが選用され、その直径とターゲット中心の直径についての公式において、ｐ＝４．５である。最終製出粉末は２つの部分に分けられる。規格に合った微小粉末が投入粉末の総重量の約９９．６％を占め、超微細粉末の割合は０．４％であり、研磨チャンバ内に床重量材料は存在しない。微小粉末に０．３ｗｔ％の抗酸化剤を添加した後に、混粉機で再度混合する。混合された微小粉末は、圧縮機内の１．４Ｔを上回る垂直磁場においてプレス成型される。圧粉体を、１０６５℃の真空焼結炉に投入して４時間焼結し、次いで９２０℃で２時間、４８０℃で６時間という二段階の焼き戻し熱処理を経て、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体を得ることができる。

比較例３
実施例３と同じストリップを調製し、ＨＤ方法によって粉砕して粗粒子にした後、ジェットミルにより超微細粉砕を行う。ジェットミルでは、標準的な気流床式ジェットミル方法が使用されるが、その他のプレス成型と焼結のパラメータは実施例３と同じである。表３は、実施例３と比較例３の、ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するプロセスの性能パラメータ、粉体特性指標、及び、最終磁石体の磁気特性を示している。
表３ 実施例３と比較例３との、調製プロセス、微小粉末特性、及び磁石体の磁気特性の比較

表３から、実施例３において調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の規格に合った微小粉末の生産性は、比較例３よりも高いことが分かる。また、微小粉末の窒素含有量は低く、粒度分布範囲は比較的狭く、最終的に調製される磁石体の保磁力と方形度は高くなっている。そのため、実施例３におけるターゲット式ジェットミル製粉を使用する方法により、製出粉末中の規格に合った微小粉末の生産性が向上しうるだけなく、かかる微小粉末を利用して、より高い保磁力及び方形度を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製することも可能になる。

また、ターゲット式ジェットミルの後に製出される微小粉末と、気流床式ジェットミルの後に製出される微小粉末とを比較する。顕微鏡組織写真を利用して、５００個の微小粉末粒子について計算を行った。計算結果は、実施例３において、微小粉末の球形度は約９７．２％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約９３．５％であることを示している。比較例３においては、微小粉末の球形度は約８７．４％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約７６．８％である。

実施例４
ネオジム−鉄−ホウ素合金の塊は、急速凝固薄片方法を使用して、組成がＮｄ_３１Ｄｙ_１Ｃｏ_１Ｃμ_０．１Ｚｒ_０．０８Ｇａ_０．１２Ａｌ_０．１Ｎｂ_０．３Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９７（ｗｔ．％、すなわち質量百分率）である、平均厚さが０．１５ｍｍのストリップに調製される。ＨＤ方法によって、ネオジム−鉄−ホウ素の急速凝固薄型ストリップを粉砕し、粗粒子を得る。粗粒子に０．０５ｗｔ％の潤滑剤を添加し、混粉機で混合する。混合後の粉体には、ターゲット式ジェットミルにより、超微細粉砕が行われる研磨圧力は０．４ＭＰａであり、ジェットミルノズルとターゲットの材料にはいずれも、窒化ケイ素のラバルノズルが選用される。ターゲット中心の直径、側方ノズルの直径、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離についての公式においては、ｍ＝１であり、噴射気流速度は５８０ｍ／ｓである。また、セラミックの分級ホイールが選用され、その直径とターゲット中心の直径についての公式において、ｐ＝３である。最終製出粉末は２つの部分に分けられる。規格に合った微小粉末が投入粉末の総重量の約９９．５％を占め、超微細粉末の割合は０．５％であり、研磨チャンバ内に床重量材料は存在しない。微小粉末に０．３ｗｔ％の抗酸化剤を添加した後に、混粉機で再度混合する。混合された微小粉末は、圧縮機内の１．４Ｔを上回る垂直磁場においてプレス成型される。圧粉体を、１０５０℃の真空焼結炉に投入して４時間焼結し、次いで９２０℃で２時間、４８０℃で３時間という二段階の焼き戻し熱処理を経て、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体を得ることができる。

比較例４
実施例４と同じストリップを調製し、ＨＤ方法によって粉砕して粗粒子にした後、ジェットミルにより超微細粉砕を行う。ジェットミルでは、標準的な気流床式ジェットミル方法が使用されるが、その他のプレス成型と焼結のパラメータは実施例４と同じである。表４は、実施例４と比較例４の、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するプロセスの性能パラメータ、粉体特性指標、及び、最終磁石体の磁気特性を示している。
表４ 実施例４と比較例４との、調製プロセス、微小粉末特性、及び磁石体の磁気特性の比較

表４から、実施例４において調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の規格に合った微小粉末の生産性は、比較例４よりも高いことが分かる。また、微小粉末の窒素含有量は低く、粒度分布範囲は比較的狭く、最終的に調製される磁石体の保磁力と方形度は高くなっている。そのため、実施例４におけるターゲット式ジェットミル製粉を使用する方法により、製出粉末中の規格に合った微小粉末の生産性が向上しうるだけなく、かかる微小粉末を利用して、より高い保磁力及び方形度を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製することも可能になる。

また、ターゲット式ジェットミルの後に製出される微小粉末と、気流床式ジェットミルの後に製出される微小粉末とを比較する。顕微鏡組織写真を利用して、５００個の微小粉末粒子について計算を行った。計算結果は、実施例４において、微小粉末の球形度は約９６．２％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約９０．８％であることを示している。比較例４においては、微小粉末の球形度は約８０．３％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約７０．９％である。

実施例５
ネオジム−鉄−ホウ素合金の塊は、急速凝固薄片方法を使用して、組成がＮｄ_３１Ｄｙ_１Ｃｏ_１Ｃμ_０．１Ｚｒ_０．０８Ｇａ_０．１２Ａｌ_０．１Ｎｂ_０．３Ｆｅ_ｂａｌＢ_０．９７（ｗｔ．％、すなわち質量百分率）である、平均厚さが０．２０ｍｍのストリップに調製される。ＨＤ方法によって、ネオジム−鉄−ホウ素の急速凝固薄型ストリップを粉砕し、粗粒子を得る。粗粒子に０．０５ｗｔ％の潤滑剤を添加し、混粉機で混合する。混合後の粉体には、ターゲット式ジェットミルにより、超微細粉砕が行われる研磨圧力は０．７ＭＰａであり、ジェットミルノズルとターゲットの材料にはいずれも、窒化ケイ素のラバルノズルが選用される。ターゲット中心の直径、側方ノズルの直径、ターゲット中心と側方ノズルとの間の距離についての公式においては、ｍ＝１であり、噴射気流速度は４５０ｍ／ｓである。また、セラミックの分級ホイールが選用され、その直径とターゲット中心の直径についての公式において、ｐ＝６である。最終製出粉末は２つの部分に分けられる。規格に合った微小粉末が投入粉末の総重量の約９９．５％を占め、超微細粉末の割合は０．５％であり、研磨チャンバ内に床重量材料は存在しない。微小粉末に０．３ｗｔ％の抗酸化剤を添加した後に、混粉機で再度混合する。混合された微小粉末は、圧縮機内の１．４Ｔを上回る垂直磁場においてプレス成型される。圧粉体を、１０５０℃の真空焼結炉に投入して４時間焼結し、次いで９２０℃で２時間、４８０℃で３時間という二段階の焼き戻し熱処理を経て、焼結ネオジム−鉄−ホウ素の半完成磁石体を得ることができる。

比較例５
実施例５と同じストリップを調製し、ＨＤ方法によって粉砕して粗粒子にした後、ジェットミルにより超微細粉砕を行う。ジェットミルでは、標準的な気流床式ジェットミル方法が使用されるが、その他のプレス成型と焼結のパラメータは実施例５と同じである。表５は、実施例５と比較例５の、焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製するプロセスの性能パラメータ、粉体特性指標、及び、最終磁石体の磁気特性を示している。
表５ 実施例５と比較例５との、調製プロセス、微小粉末特性、及び磁石体の磁気特性の比較

表５から、実施例５において調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の規格に合った微小粉末の生産性は、比較例５よりも高いことが分かる。また、微小粉末の窒素含有量は低く、粒度分布範囲は比較的狭く、最終的に調製される磁石体の保磁力と方形度は高くなっている。そのため、実施例５におけるターゲット式ジェットミル製粉を使用する方法により、製出粉末中の規格に合った微小粉末の生産性が向上しうるだけなく、かかる微小粉末を利用して、より高い保磁力及び方形度を有する焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製することも可能になる。

また、ターゲット式ジェットミルの後に製出される微小粉末と、気流床式ジェットミルの後に製出される微小粉末とを比較する。顕微鏡組織写真を利用して、５００個の微小粉末粒子について計算を行った。計算結果は、実施例５において、微小粉末の球形度は約９４．３％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約９１．６％であることを示している。比較例５においては、微小粉末の球形度は約８０．３％であり、未付着粒子の微小粉末の割合は約７０．９％である。

上述の、ターゲット式ジェットミルを使用した実施例と、気流床式ジェットミルを使用した比較例との比較結果によって、本発明により調整される焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料の微小粉末は、より高い球形度を有し、微小粉末表面に小粒子が付着する確率が下がることがわかる。微小粉末粒子の窒素含有量は低下し、粒子分布が均一になり、サイズ範囲が狭くなる。更に、かかる方法の製出粉末プロセスには床重量材料が存在しない。かかる微小粉末を使用して調製された焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料は、より高い保磁力及び方形性を有する。

なお、上述の実施例は、本発明を明確に説明するための例示にすぎず、実施形態を限定するものではない。当業者であれば、上述の説明に基づいて、その他の別様態の変化又は変更を行うことも可能である。ここで、あらゆる実施形態を列挙する必要はなく、かつ、列挙することは不可能である。更に、本書から派生する自明な変化又は変更も、本発明の保護の範囲内に含まれる。

Claims (12)

1. 焼結ネオジム−鉄−ホウ素永久磁石材料を調製する微小粉末であって、球形度が≧９０％であり、粒子付着率が≦１０％であることを特徴とする、微小粉末。
2. 粒度Ｄ_５０が２〜５μｍであり、かつＤ_９０／Ｄ_１０＝２〜５であり、窒素含有量が≦３００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項１に記載の微小粉末。
3. 請求項１又は２に記載の微小粉末の調製に用いられるターゲット式ジェットミル製粉方法であって、
   ターゲット中心の直径Ａ、側方ノズルの直径Ｂ、前記ターゲット中心と前記側方ノズルとの間の距離Ｃの関係は、Ａ／Ｂ＝ｍ×（Ｃ／Ａ＋Ｂ）であり、式中、ｍの値の範囲が１〜７であり、前記側方ノズルの噴射気流の速度が３２０〜５８０ｍ／ｓであることと、
   分級ホイールの直径Ｆと前記ターゲット中心の直径Ａとの関係は、Ｆ＝ｐ×Ａであり、式中、ｐの値の範囲が３〜６であることとを特徴とする、方法。
4. サイクロン分離器が前記微小粉末の収集に用いられ、前記サイクロン分離器が、バッフル板の円形フランジに≦１μｍの穴径を有する開孔が分布するように設置されることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
5. 前記ｍの値の範囲が２〜５であることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
6. 前記側方ノズルの噴射気流の速度が４００〜５２０ｍ／ｓであることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
7. 前記ｐの値の範囲が３．５〜４．５であることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
8. 前記ターゲット中心、前記側方ノズル、及び前記分級ホイールが、いずれも窒化ケイ素で作製されることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
9. 研磨気体が窒素であり、研磨圧力が０．３〜０．８ＭＰａであることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
10. 研磨圧力が０．４〜０．７ＭＰａであることを特徴とする、請求項９に記載の方法。
11. 前記ターゲット式ジェットミル製粉のプロセスにおいて床重量材料が生成されないことを特徴とする、請求項３に記載の方法。
12. 請求項３から１１のいずれか一項に記載の方法によって得られるジェットミル製出粉末であって、超微細粉末と前記微小粉末からなり、前記ジェットミル製出粉末の総質量中の前記超微細粉末の質量が占める割合が≦０．５％であることを特徴とする、ジェットミル製出粉末。
    

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