JPH09143514A

JPH09143514A - 希土類磁性合金粉末の製造方法及びＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系球状合金磁性粉末

Info

Publication number: JPH09143514A
Application number: JP7332544A
Authority: JP
Inventors: Masamichi Uko; 政道宇高; Masahiro Uda; 雅広宇田; Seiji Yokota; 誠二横田; Kazuhiro Kawasaki; 一博川嵜; Shinjiro Motoki; 信二郎元木
Original assignee: Neturen Co Ltd
Current assignee: Neturen Co Ltd
Priority date: 1995-11-29
Filing date: 1995-11-29
Publication date: 1997-06-03

Abstract

(57)【要約】【課題】水素及び高周波プラズマとの反応・作用を利
用し、粉末化工程の短縮と粉末化エネルギーの省エネル
ギー化を図ると共に、球状の希土類磁性合金粉末粉を得
る。【解決手段】アーク溶解により表面清浄なＮd-Ｆe-Ｂ
系合金インゴット１を作製し、該インゴット表面に１０
０％水素ガスを接触保持することにより、清浄なインゴ
ット１は水素吸収を開始して、ラック２が発生すると共
に粒子３が発生し、水素吸収時間経過と共に膨潤し肥大
化して崩壊し粉末集合状態５となり、軽く磨碎すること
により微細粉化する。それを真空中で脱水素処理し、且
つ高周波熱プラズマ中で溶融・凝固させることにより微
細な球状の希土類磁性合金粉末粉が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、希土類磁性合金粉末の
製造方法及びＮd-Ｆe-Ｂ系球状合金磁性粉末に関し、特
に希土類元素を主体とする永久磁石材料を水素及び高周
波プラズマとの反応・作用を利用し、微細球状粉末にす
る希土類磁性合金粉末の製造方法及び該方法によって得
られるＮd-Ｆe-Ｂ系球状合金磁性粉末に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、Ｎd-Ｆe-Ｂ系磁性合金粉末の製造
方法として、水素との反応を利用したＨＤ法又はＨＤＤ
法が知られている（例えば、特開平１−１３２１０６
号、特開平４−１７６０４号）。また、他の方法とし
て、Ｎd-Ｆe-Ｂ合金の溶融状態から急冷した薄帯を粉砕
して粉末にする方法、及びメカニカルアロイング法等が
知られている。そして、従来の製造方法で得られる希土
類磁性合金粉末は、何れも粒子形状が不規則形状であ
り、粒子形状が球状のＮd-Ｆe-Ｂ系磁性合金粉末は未だ
提供されていない。

【０００３】前記ＨＤＤ法による従来のＮd-Ｆe-Ｂ系合
金粉末の製造方法は次のような工程からなる。高周波溶解、電子ビーム又はプラズマアーク溶解等で
所定組成のＮd-Ｆe-Ｂを作製する。得られたインゴットをアルゴン雰囲気中で約１１００
℃で２０〜４０時間均一化処理する。上記で処理したインゴットを破砕して細片とする。破砕した細片を反応炉に入れ、水素雰囲気中で室温か
ら加熱昇温し、温度７５０〜９５０℃で２〜３時間保持
する。前記水素雰囲気熱処理に引続き７５０〜９５０℃の温
度のもとで水素ガスを排気し、真空で２〜３時間保持し
た後アルゴンガスを導入して急冷する。上記で処理した試料を機械的に粉砕する。機械的粉砕粉を篩い分けし粒径を揃える。

【０００４】以上のようにして得られたＮd-Ｆe-Ｂ磁性
合金粉末は、破砕粉であるため不規則形状である。ま
た、上記製造方法において、の工程で水素処理を行う
とＮd₂Ｆe₄Ｂ層が分解し、ＮdＨ₂、Ｆe₂Ｂ、α-Ｆeとなる
が、次の工程で真空中で脱水素すると、分解相が再結
合して元のＮd₂Ｆe₄Ｂとなる。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】Ｎd-Ｆe-Ｂ磁性合金粉
末の従来の製造方法は、何れの方法もＮd-Ｆe-Ｂを得る
ために数多くの工程と時間、多大の粉末化エネルギーを
必要とし、生産コストが高く粉末価格を高めている問題
点がある。また、上記従来の方法で得られたＮd-Ｆe-Ｂ
磁性合金粉末は、何れも不規則形状であるため、成形時
の流動特性が悪く該Ｎd-Ｆe-Ｂ磁性合金粉末で高充填密
度成形体を得ることが困難であった。

【０００６】よって、本発明は粉末化工程の短縮と粉末
化エネルギーの省エネルギー化を図り製造コストを低減
させると共に、従来出現してなかった球状粉を得、該球
状粉の流動特性を利用して従来粉では達成できなかった
高充填密度成形体を低コストで製造することができる希
土類磁性合金粉末の製造方法及びＮd-Ｆe-Ｂ系球状合金
磁性粉末を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を
達成するために種々研究を行った結果、Ｎd、Ｆe、Ｂ金
属を所定割合で混合した混合金属を水素・アルゴン混合
ガス雰囲気中でアーク溶解によりＮd-Ｆe-Ｂ合金インゴ
ットを作製し、アーク放電終了と同時に該インゴット表
面に水素ガスを吹き付け、急冷させると水素が合金内に
吸収され、室温状態においても水素を大量に吸収すると
同時に自発的にインゴットが崩壊し、短時間で粉末とな
ることを知見し、さらに研究を進めた結果、得られた前
記磁性合金粉末をさらに高周波熱プラズマ炎中で処理す
ることによって球状粉末になることを知見し、本発明に
到達したものである。

【０００８】即ち、本発明は、Ｎdを含む希土類元素と
Ｆe及びＢを主成分とするＮd-Ｆe-Ｂ系合金インゴット
を作製するインゴット作製工程、該Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金イ
ンゴット表面に水素ガスを接触させて急冷させ且つ水素
を吸収させることにより該インゴットを膨潤崩壊させる
インゴット崩壊処理工程、該膨潤崩壊したＮd-Ｆe-Ｂ系
合金インゴットを微粉化して水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金
粉末を得る微粉化処理工程、該水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ系合
金粉末を真空中で脱水素処理する脱水素処理工程からな
ることを特徴とする希土類磁性合金粉末の製造方法であ
る。

【０００９】そして、上記製造方法で得られた本発明の
希土類磁性合金粉末は、Ｎdを含む希土類元素とＦeとＢ
を主成分とするＮd-Ｆe-Ｂ系合金磁石粉末であって、主
相が正方晶構造をとるＮd₂Ｆe₁₄Ｂ金属間化合物であ
り、粉体形状が球状で、粒子内組織が球状粒子径の１／
１０〜１／１００の微細組織から構成されていることを
特徴とするＮd-Ｆe-Ｂ系合金磁性粉末である。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の望ましい実施の形
態を上記各工程毎に説明する。（１）インゴット作製工程Ｎd、Ｆe、Ｂ金属を秤量・混合した混合金属を図３に示
すような直流アクアーク溶解炉１０の水冷銅台１１上に
載置し、水素濃度１〜５０体積％とする水素・不活性ガ
ス混合ガス雰囲気中でアーク溶解によりＮd-Ｆe-Ｂ系合
金インゴット作製する。その際、Ｎd、Ｆe、Ｂ金属が十
分に溶融混合し均一合金となるよう溶融・凝固の溶解操
作を繰り返し、各溶解操作の度ごとに凝固試料の上下反
転をすることが好ましい。水冷銅台上で行われる凝固は
急冷であり、均一組織となる。なお、図３の直流アクア
ーク溶解炉１０において、１２が反応容器、１３がトー
チ、１４及び１５が雰囲気ガス供給ボンベ、１６が直流
電源、１７が捕集器、１８がフィルター、１９、２０が
ファンである。

【００１１】水素ガスは、前記合金インゴットの溶融及
び凝固状態での雰囲気からの酸化を防止し、表面清浄な
Ｎd-Ｆe-Ｂ合金を作製する効果があり、不活性ガス（例
えばアルゴン）はアーク放電を容易にする作用があるた
め、水素・不活性ガス混合ガスを使用した。また、水素
・不活性ガス混合ガスの使用は、溶融合金中への水素の
溶解量の増大を一つの目的とし、混合ガスの水素濃度が
大きい方が望ましいが、反面水素濃度の増加と共に合金
の蒸発速度が増大し、合金組成の変動をもたらす。従っ
て、合金中への水素許容量出来るだけ増大させると同時
に蒸発を抑制するような水素ガス濃度として１〜５０体
積％望ましくは２０〜５０体積％が良い。

【００１２】（２）インゴット崩壊処理工程溶解炉内で前記インゴット作製工程におけるアーク放電
終了と同時に水素ガスを吹き付け、急冷させる。水素ガ
スはガス熱伝導率が高いので、アーク放電終了と同時に
１００％水素ガスをアーク放電電極先端から溶融試料の
上部表面に吹き付けることにより、試料からの放熱を促
進させ冷却速度を増大させる。この操作により、凝固試
料の組織はより微細となり均一化される。これより後の
水素による粉化作用時に微細組織に相当する微粉末粒度
となるので、このような急冷操作が必要である。

【００１３】そして、前記インゴットを大気中に取り出
すことなく、アーク溶解炉内の前記水素・不活性ガス混
合ガスを１００％水素で置換した状態で接触し続けるこ
とにより、合金インゴットは室温状態においても水素を
大量に吸収して短時間に膨潤し崩壊する。水素吸収の容
易さは合金表面の清浄度に大きく作用され、表面が清浄
な程粉化が開始するまでの時間が短縮される。例えば、
上記方法で作製した表面清浄なＮd-Ｆe-Ｂ合金インゴッ
トは、水素ガスと接触させると６０秒以内に粉化が開始
するが、一旦大気中取り出したものは、室温の水素ガス
中ではほとんど水素を吸収しない。I.R.Harrisの研究で
は、水素圧力１気圧では温度を１６０℃に上げないと水
素の吸収が起こらないし、又室温では水素圧力を気圧に
しても水素吸収は起こらなかったと指摘している（J.Ap
pl.Phys.,Vol.55(1984)P.2083〜2087）。従って、この
点は、本発明が従来の方法と異なる大きな特徴点の一つ
である。

【００１４】（３）微粉化処理工程前工程で得られた水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ合金粉末は極めて
脆いので、グローブボックスのアルゴン雰囲気中で機械
的破砕操作、例えば簡単な磨碎操作により、粉化粉を微
細化することができる。粉砕粉を篩い分けして粒径を揃
える。なお、破砕粉の平均粒度を２０〜１００μmの範
囲にするのが好ましい。２０μｍ未満では後述する高周
波プラズマによる球状化処理時に蒸発量が増大し、且つ
酸化による酸化層の割合が大きくなる恐れがあり、また
１００μm以上では高周波プラズマによる球状化処理で
高いプラズマ電流が必要となり、高電流では微小粒子の
蒸発量が大きくなる。

【００１５】（４）脱水素処理工程前記水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金微細粉末を反応炉に入
れ、真空中で室温から徐加熱して約２００〜４００℃で
２〜４時間保持した後、炉冷する。前記水素吸収Ｎd-Ｆ
e-Ｂ系合金微細粉末は、室温状態の１００％水素雰囲気
中でＮd-Ｆe-Ｂ合金中に取り込まれたものであり、この
合金を大気中、またはアルゴン等の室温で水素を含まな
い雰囲気中に放置すると、時間の経過と共に拡散性水素
として放出されるが、吸収された水素の全量は放出され
ない。本発明による水素吸収粉の熱分析によると約２０
０℃近傍で水素放出のピークがあった。このことによ
り、脱水素温度の最高温度を４００℃望ましくは３５０
℃に設定し、２００℃近傍までゆっくりと昇温し水素の
急激な放出を押える操作を行なう。このような水素処理
で得られたＮd-Ｆe-Ｂ合金は、主相がＮd₂Ｆe₁₄Ｂであ
る組成粉末である。

【００１６】（５）粉末球状化処理工程前記脱水素工程の後に、粉末球状化処理工程を有するこ
とによって、Ｎd-Ｆe-Ｂ系球状合金磁性粉末を得ること
ができる。粉末球状化処理工程は、脱水素処理されたＮ
d-Ｆe-Ｂ系合金粉末を不活性ガス（アルゴンガス）中に
浮遊させ、この浮遊粉を高周波熱プラズマ炎中に挿入す
る。その結果、高周波熱プラズマ炎の数千度の高温で挿
入粉は溶融し球状となり、且つプラズマ炎内の高速ガス
流のため該溶融粒子は、瞬時に融点以下の低温ガス領域
に放出されその状態で凝固して球状のＮd-Ｆe-Ｂ系球状
合金磁性粉末が得られる。得られたＮd-Ｆe-Ｂ系球状合
金磁性粉末は真球状であり、急冷による溶融・凝固過程
を経て形成された粒子内組織は球状粒子径の１／１０〜
１／１００の微細組織から構成されている。

【００１７】高周波プラズマの高周波電流等のパワーの
大小により球状化粒子の限界粒径及び蒸発量が決まる。
従来の主相がＮd₂Ｆe₁₄Ｂである組成粉末は不定形状で
あり、このままでは粉末の流動性が悪く、成形による成
形体の緻密化に難点があるが、高周波プラズマ中で処理
することにより、組成変動することなくＮd-Ｆe-Ｂ系合
金磁性粉末の球状化に初めて成功したものである。さら
に凝固粒子内部に微細組織が出現したことは、その成形
性の向上ならびに磁気特性の向上作用を有するものであ
る。

【００１８】従って、本発明の希土類磁性合金粉末の製
造方法により得られたＮd-Ｆe-Ｂ系球状合金磁性粉末
は、Ｎdを含む希土類元素とＦeとＢを主成分とするＮd-
Ｆe-Ｂ系合金磁石粉末であって、主相が正方晶構造をと
るＮd₂Ｆe₁₄Ｂ金属間化合物であり、粉体形状が球状
で、粒子内組織が球状粒子径の１／１０〜１／１００の
微細組織から構成されていることを特徴とするものであ
る。前記Ｎd-Ｆe-Ｂ系球状合金磁性粉末におけるＮｄを
含む希土類元素は、Ｎｄのみであっても良く、Ｎｄを含
む二種類以上の希土類元素であっても良い。本発明で得
られた球状粉体粒子と従来法不規則形状粒子とを、同一
粒径、同一圧縮圧力のもとで圧粉体を作製した場合、圧
粉体密度は約２０％向上した。

【００１９】本発明のＮd-Ｆe-Ｂ磁性合金粉末の製造方
法の基本は、表面清浄なＮd-Ｆe-Ｂ合金インゴットを
得、それに室温で水素を大量に吸収させてインゴットを
崩壊微粉化することである。本磁性合金の構成元素の一
つであるＮdは、Ｄy、Ｓm、Ｐr等と同じ希土類金属であ
り、これらの希土類金属は水素ガスとの反応は発熱反応
である。したがって、水素との親和力が極めて強く、水
素溶解度は温度の低下と共に大きくなり、水素化合物を
作る元素群である。一方、もう一つの構成元素であるＦ
e及びＢは、水素ガスとの反応は吸熱反応であり、水素
との親和力も弱く、水素溶解度も小さく、水素化物を生
成することはない。したがって、Ｎd-Ｆe-Ｂ合金の場
合、Ｎd濃度の高い合金程水素を大量に吸収することと
なり、水素吸収による崩壊は有利になる。しかしなが
ら、合金組成によって水素による脆化度は異なるために
水素吸収量と崩壊度とは必ずしも一致しない。金属間化
合物となるような組成は一般に脆いので、水素吸収によ
る崩壊には効果的と想定される。

【００２０】水素ガスは、前記合金インゴットの溶融及
び凝固状態での雰囲気からの酸化を防止し、表面清浄な
Ｎd-Ｆe-Ｂ合金を作製する効果があり、水素濃度１〜５
０体積％とする水素・不活性ガス混合ガス雰囲気中でア
ーク溶解によりＮd-Ｆe-Ｂ系合金インゴット作製するこ
とにより、表面清浄なＮd-Ｆe-Ｂ合金インゴットが得ら
れる。従って、得られたＮd-Ｆe-Ｂ合金インゴットを大
気に曝すことなく水素ガスを接触させることによって、
室温状態においても水素が合金内に大量に吸収され、そ
の結果、インゴットは自発的に崩壊し、短時間で粉末と
なる。

【００２１】破砕された粉砕粉を脱水素処理することに
よって、正方晶構造を有する主相がＮd₂Ｆe₁₄Ｂである
組成粉末が得られる。それを高周波熱プラズマ炎中に挿
入することによって、高周波熱プラズマ炎の高温で挿入
粉は溶融し組成変動することなく、球状となり、さら
に、凝固粒子内部に微細組織が出現する。

【００２２】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づき具体的に説明
する。実施例１実施例１では、一定アーク溶解条件のもとでＮd濃度の
異なるＮd−Ｆe合金２種類及びＮd₁₅Ｆe₇₇Ｂ₈合金一種
類を作製し、それぞれについて水素吸収によって崩壊し
粉末化される状態を比較した。Ｎd、Ｆe、Ｂ金属をそれ
ぞれ所定の原子組成％となるように秤量した混合金属を
アーク溶解によって、Ｎd₉₀・Ｆe₁₀とＮd₅₀・Ｆe₅₀及び
Ｎd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈の３種類の合金試料をそれぞれ作製
した。アーク溶解は均一な所定組成と清浄表面となるよ
うに、表１に示した溶解条件で行った。

【表１】

【００２３】合金試料作製に当って、図３に示すアーク
溶解炉を使用し、アーク溶解のスタート時にはアーク電
流を１５０Ａ（アーク長は約５mm)と比較的小さい電流
を使用し、合金金属試料全体が完全に溶融混合し半球状
となった時点（約３０sec）より、電流を２５０Ａに増
大しアーク長も１５mmまで増大して、約３分間アーク溶
解した。次に、均一化するために試料の上下を反転し、
一回目と同様の溶解操作を行った。雰囲気ガスとして、
５％Ｈ₂・９５％Ａｒを使用したのは、溶融状態及び凝
固時における合金表面の酸化を抑制し、清浄表面を得る
ためである。

【００２４】上記合金をアーク溶解炉に入れ、Ａｒ中に
水素を数パーセント混入した雰囲気中でアーク溶解後、
雰囲気ガスを排気し、１００％水素ガスを導入した。水
素ガス導入開始と同時に微小破片粒子が飛散することが
観察された。この崩壊粉砕モデルを図１に示す。即ち、
清浄なインゴット１は水素吸収を開始すると（ｂ）に示
すようにクラック２が発生すると共に粒子３が発生す
る。そして、インゴット１は水素吸収時間経過と共に
（ｃ）に示すように膨潤し肥大化し、ついには（ｄ）に
示すように崩壊し粉末集合状態５となる。

【００２５】粉化の様子は、Ｎd-richなＮd₉₀・Ｆe₁₀合
金が最も激しく、微粉化の度合いはＮd濃度の減少と共
に低下した。各合金は約２時間水素中に保持した後大気
中に取り出した。また、得られた何れの組成合金の崩壊
薄破片も極めて脆く、手でもみほぐすと簡単に粉末にな
った。比較的大きい５mm程度の崩壊破片を集め、メノウ
乳鉢に入れアルゴン雰囲気中で磨碎すると簡単に１００
μm以下の粉末になった。水素崩壊磨碎粉の代表とし
て、Ｎd₅₀・Ｆe₅₀合金水素吸収粉末の倍率５０００倍の
走査電子顕微鏡像を図２に示す。図２において、中央の
粒子の表面に亀裂が見られ、薄片状の細片が重なった構
成となっている。このことは機械的破砕操作の継続によ
り細分化していることを示している。

【００２６】実施例２実施例２では、原子組成でＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈磁性合金
インゴットに焦点を絞り、崩壊容易インゴット製造条
件の選定、水素によるインゴット崩壊状態の時間経
緯、崩壊粉末形状と組成、水素放出状態の観察、及び
高周波熱プラズマによる崩壊粉末の球状化状態の観察
を行った。

【００２７】まず、実施例１で作製した原子組成でＮd
₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈磁性合金インゴットを図３に示すアーク
溶解炉に入れ、５０％Ｈ₂・混合ガス雰囲気、７６０tor
r(1MPa)中で約３分間アーク溶解し、アーク放電終了と
同時に溶融Ｎd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金表面に水素ガスを吹
き付け、急冷した。そのときのアーク溶解条件を表２に
示す。

【表２】

【００２８】本実施例において水素ガス濃度５０％の高
い混合ガスを使用した目的は、溶融Ｎd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ
₈合金中への水素溶解量を増大させること、凝固状態
で水素レベルを高くすること、酸化皮膜の少ない洗浄
表面にすること、にある。これにより、室温での水素吸
収速度が増大し、水素による崩壊粉化が容易になること
が以下に示すＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金インゴット崩壊状
態で明らかとなった。

【００２９】即ち、上記溶解条件で作製したＮd₁₅・Ｆe
₇₇・Ｂ₈合金インゴットを大気中に取り出すことなく、
アーク溶解炉内を１００％水素ガス(760torr)で置換す
るとインゴットは崩壊粉化を開始する。その崩壊の様子
の肉眼による動的観察では約６０ｇのインゴットが崩壊
するまで約３０分であった。

【００３０】そして、前記崩壊粉化試料をアルゴン雰囲
気・グローブボックス中の乳鉢で軽く磨碎するだけで約
８０％以上が１００μｍ以下の粉となった。この磨碎粉
を使用目的によって篩い分けして粒度を揃えた。１００
μｍ以下のＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金水素吸収粉末の倍率１
００倍及び１０００倍の走査電子顕微鏡像を図４に示
す。この走査電子顕微鏡写真に見られるように粉末形状
は不定形であり、数十ミクロン単位粉からミクロン単位
の微細粉から構成されている。水素による崩壊粉化試料
を大気中に取り出すと、室温で水素を放出し、時間の経
過と共に放出量は少なくなる。

【００３１】また、水素放出と温度との関係を調べる為
に、グローブボックスのアルゴン雰囲気中に１週間放置
し、拡散性水素の放出が治まった状態の１００μｍ以下
のＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金水素吸収粉末を真空中で加熱
したら、図５に示すように、加熱温度２００℃近傍で水
素放出がピークとなった。この水素吸収粉は２００〜３
００℃程度の比較的低い熱処理温度で放出されるので、
熱処理による粉の焼結による粒成長は生じなかった。

【００３２】１００μｍ以下のＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金
水素吸収粉末及びその粉を３００℃、３時間、真空中で
脱水素したＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金粉末を入射Ｘ線Ｃｕ
Ｋα線によるＸ線回折を行った結果を図６（ａ）（ｂ）
にそれぞれ示す。該Ｘ線回折結果に示す通り、本発明に
より製造されたＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金粉末の主たる回
折ピークは、正方晶構造をとるＮd₂・Ｆe₁₄・Ｂ金属間
化合物である。

【００３３】次に、高周波熱プラズマ(アルゴンプラズ
マ、高周波電流＝０．６〜１．０Ａ)フレーム中に、１
００μｍ以下のＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金水素吸収粉末を
挿入し、粒子に対して溶融・凝固の過程経過による球状
化を図った。なお、挿入粒子の球状化の割合は、高周波
プラズマの容量（高周波電流に相当）と粒子サイズに依
存する。

【００３４】図７（ａ）（ｂ）はＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合
金水素吸収粉末のプラズマ処理前及び処理後の走査電子
顕微鏡写真を示している。この写真から明らかなよう
に、プラズマ処理で挿入粒子が真球に成形されているこ
とが判る。また、プラズマ処理した球状粉断面の走査電
子顕微鏡写真を図８に示す。この写真において、中央の
円形粒子（直径約２７μｍ）の内部に幅０．５μｍ以
下、長さ１０μｍ以下の微細な凝固組織が再形成されて
いることが観察される。さらに、プラズマ処理した球状
粉末のＸ線回折結果を図９（ａ）（ｂ）に示す。図９
（ａ）ではＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈金属間化合物のＸ線回折
パターンが崩れＮd、Ｆeピークが表われており、図９
（ｂ）ではＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈金属間化合物のＸ線回折
パターンとなっている。このことから、Ｎd₁₅・Ｆe₇₇・
Ｂ₈合金水素吸収粉末は、脱水素してから、プラズマ処
理しなければならないことが判る。

【００３５】上記の球状粒子を真空中、６００℃〜８０
０℃で２時間保持したのち、炉冷した場合に得られる磁
気特性は、表３に示す通りであった。

【表３】

【００３６】

【発明の効果】以上のように、この発明によれば、Ｎd-
Ｆe-Ｂ系合金磁性材料の微細粉末、球状微細粉末を水素
による自発的崩壊現象を利用して製造することが可能と
なり、粉末化工程の短縮と粉末化エネルギーの省エネル
ギー化を図ることができ、自由等入と比べて製造コスト
を大幅に低減させることができる。また、従来出現して
なかったＮd-Ｆe-Ｂ系合金磁性材料の微細粉末を得るこ
とができ、該球状粉の流動特性を利用して従来粉では達
成できなかった高充填密度成形体を低コストで製造する
ことができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明によるＮd-Ｆe-Ｂ系合金磁性材料インゴ
ットの水素による崩壊過程を示す模式図である。

【図２】Ｎd₅₀・Ｆe₅₀合金水素吸収粉末の粒子構造を示
す倍率５０００倍の走査電子顕微鏡像である。

【図３】本発明の実施例で使用したアーク溶解炉の模式
図である。

【図４】（ａ）及び（ｂ）はＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金水
素吸収粉末の粒子構造を示す倍率１００倍及び１０００
倍の走査電子顕微鏡写真である。

【図５】水素放出と温度との関係を示す線図である。

【図６】Ｎd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金粉末を入射Ｘ線ＣｕＫ
α線によるＸ線回折パターン線図であり、（ａ）は水素
吸収粉末の場合、（ｂ）は脱水素処理粉末の場合であ
る。

【図７】（ａ）（ｂ）はＮd₁₅・Ｆe₇₇・Ｂ₈合金水素吸
収粉末のプラズマ処理前及び処理後の粒子構造を示す走
査電子顕微鏡写真である。

【図８】プラズマ処理した球状粉断面の粒子構造を示す
走査電子顕微鏡写真である。

【図９】プラズマ処理した球状粉末のＸ線回折パターン
線図であり、（ａ）は水素吸収粉末の場合、（ｂ）は脱
水素処理粉末の場合である。

【符号の説明】

１インゴット２クラック３粒子５粉末集合状態

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【手続補正書】

【提出日】平成８年２月１３日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】図６

【補正方法】変更

【補正内容】

【図６】Ｎｄ₁₅・Ｆｅ₇₇・Ｂ₈合金粉末を入射Ｘ線Ｃｕ
Ｋα線によるＸ線回折パターン線図である。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】図９

【補正方法】変更

【補正内容】

【図９】プラズマ処理した球状粉末のＸ線回折パターン
線図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者川嵜一博神奈川県平塚市田村5893番地高周波熱錬株式会社湘南事業所内 (72)発明者元木信二郎神奈川県平塚市田村5893番地高周波熱錬株式会社湘南事業所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｎdを含む希土類元素とＦe及びＢを主成
分とするＮd-Ｆe-Ｂ系合金インゴットを作製するインゴ
ット作製工程、該Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金インゴット表面に水
素ガスを接触させて急冷させ且つ水素を吸収させること
により該インゴットを膨潤崩壊させるインゴット崩壊処
理工程、該膨潤崩壊したＮd-Ｆe-Ｂ系合金インゴットを
微粉化して水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金粉末を得る微粉化
処理工程、該水素吸収Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金粉末を真空中で
脱水素処理する脱水素処理工程からなることを特徴とす
る希土類磁性合金粉末の製造方法。
【請求項２】前記Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金インゴットは、水
素濃度１〜５０体積％とする水素・不活性ガス混合ガス
雰囲気中でアーク溶解により作製される請求項１記載の
希土類磁性合金粉末の製造方法。
【請求項３】前記Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金インゴット表面へ
の水素ガスの接触は、溶解炉内で前記インゴット作製工
程におけるアーク放電終了と同時に水素ガスを吹き付
け、前記水素・不活性混合ガスを１００％水素で置換す
ることにより行う請求項２記載の希土類磁性合金粉末の
製造方法。
【請求項４】前記膨潤崩壊したＮd-Ｆe-Ｂ系合金イン
ゴットの微粉化は、機械的破砕操作により行う請求項
１、２又は３記載の希土類磁性合金粉末の製造方法。
【請求項５】前記脱水素処理は、前記水素吸収Ｎd-Ｆ
e-Ｂ系合金粉末を反応炉で真空中で室温から徐加熱して
約２００〜４００℃で２〜４時間保持した後炉冷するこ
とにより行う請求項１〜４何れか記載の希土類磁性合金
粉末の製造方法。
【請求項６】前記脱水素工程の後に、脱水素処理され
たＮd-Ｆe-Ｂ系合金粉末を高周波熱プラズマ中に挿入し
て微細球状粉末にする粉末球状化処理工程を有する請求
項１〜５何れか記載の希土類磁性合金粉末の製造方法。
【請求項７】Ｎdを含む希土類元素とＦeとＢを主成分
とするＮd-Ｆe-Ｂ系合金磁石粉末であって、主相が正方
晶構造をとるＮd₂Ｆe₁₄Ｂ金属間化合物であり、粉体形
状が球状で、粒子内組織が球状粒子径の１／１０〜１／
１００の微細組織から構成されていることを特徴とする
Ｎd-Ｆe-Ｂ系合金磁性粉末。