JP2019057399A - 固体電解質セパレータ、二次電池、電池パック及び車両 - Google Patents
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Abstract
Description
第1の実施形態によると、固体電解質セパレータが提供される。この固体電解質セパレータは、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質を含むシートである。面内方向についての周縁領域のリチウムイオン伝導度が、中央領域のリチウムイオン伝導度と比較して低い。
図1は、実施形態に係る固体電解質セパレータの一例を概略的に示す平面図である。図2は、図1に示す固体電解質セパレータのII−II線に沿った断面図である。図3は、実施形態に係る固体電解質セパレータの他の例を概略的に示す平面図である。
固体電解質セパレータが正方形又は矩形のシート形状の場合、この正方形又は矩形が有する4辺には、対向する2辺が2組含まれている。この2組の対向する2辺のうち、何れか1組の2辺と直交する直線に沿って固体電解質セパレータの幅を測定する。この直線は、固体電解質セパレータの面内方向に沿っており、且つ、中央領域及び周縁領域の境界を通過する直線とする。中央領域及び周縁領域の境界は、例えば図2に示す固体電解質セパレータの場合、2箇所の境界が存在するため、それらの双方の境界を通過する直線とする。
電池をアルゴン雰囲気のグローブボックス内で解体して、中央領域及び周縁領域を含む固体電解質層が形成された電極としての積層体を取り出す。この積層体を洗浄し、室温下で真空乾燥する。
σLi=(1/ZLi)×(d/S)
第2の実施形態によると、二次電池が提供される。この二次電池は、正極及び負極のうちの一方である第1電極と、前記正極及び前記負極のうちの他の一方である第2電極と、第1の実施形態に係る固体電解質セパレータからなる固体電解質層とを含む。この二次電池は、例えば、負極である第1電極と、正極である第2電極と、第1の実施形態に係る固体電解質セパレータからなる固体電解質層とを含む。
図4は、実施形態に係る二次電池の一例を概略的に示す斜視図である。図5は、図4に示す二次電池のV−V線に沿った断面図である。
二次電池が含む、固体電解質層の幅、正極の幅及び負極の幅は、以下のように測定することができる。ここでは一例として、面内方向のうちの各方向についての負極の幅が、面内方向のうちの各方向についての正極の幅よりも大きい場合を説明する。
固体電解質層は、第1の実施形態に係る固体電解質セパレータである。それ故、第1の実施形態において説明した事項の説明は省略する。
負極は、負極集電体と、負極活物質含有層とを含むことができる。負極活物質含有層は、負極集電体の片面又は両面に形成され得る。負極活物質含有層は、負極活物質と、任意に導電剤及び結着剤を含むことができる。
正極は、正極集電体と、正極活物質含有層とを含むことができる。正極活物質含有層は、正極集電体の片面又は両面に形成され得る。正極活物質含有層は、正極活物質と、任意に導電剤及び結着剤を含むことができる。
電解質としては、例えば液状非水電解質又はゲル状非水電解質を用いることができる。液状非水電解質は、溶質としての電解質塩を有機溶媒に溶解することにより調製される。電解質塩の濃度は、0.5 mol/L以上2.5 mol/L以下であることが好ましい。
外装部材としては、例えば、ラミネートフィルムからなる容器、又は金属製容器を用いることができる。
負極端子は、上述の負極活物質のLi吸蔵放出電位において電気化学的に安定であり、かつ導電性を有する材料から形成することができる。具体的には、負極端子の材料としては、銅、ニッケル、ステンレス若しくはアルミニウム、又は、Mg,Ti,Zn,Mn,Fe,Cu,及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。負極端子の材料としては、アルミニウム又はアルミニウム合金を用いることが好ましい。負極端子は、負極集電体との接触抵抗を低減するために、負極集電体と同様の材料からなることが好ましい。
正極端子は、リチウムの酸化還元電位に対し3V以上4.5V以下の電位範囲(vs.Li/Li+)において電気的に安定であり、且つ導電性を有する材料から形成することができる。正極端子の材料としては、アルミニウム、或いは、Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。正極端子は、正極集電体との接触抵抗を低減するために、正極集電体と同様の材料から形成されることが好ましい。
実施形態に係る二次電池は、例えば、以下のようにして製造することができる。
第3の実施形態によると、電池パックが提供される。この電池パックは、第2の実施形態に係る二次電池を具備している。この電池パックは、第2の実施形態に係る二次電池を1つ具備していてもよく、複数個の二次電池で構成された組電池を具備していてもよい。
第4の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第3の実施形態に係る電池パックを搭載している。
図15は、実施形態に係る車両の一例を概略的に示す断面図である。
以下に実施例を説明するが、実施形態は、以下に記載される実施例に限定されるものではない。
<正極の作製>
正極活物質としてリチウムコバルト酸化物(LiCoO2)粉末90重量%、導電剤としてアセチレンブラック5重量%、及び結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%を用意し、これらを分散溶媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを、厚さ12μmのアルミニウム箔からなる集電体の両面に塗布した後、乾燥し、プレスすることにより、活物質層を備えた正極を作製した。その後、活物質層の主面の輪郭が70mm×50mmの大きさを有した長方形となるように切出した。但し、この正極が含む集電体は、活物質層が形成されていないタブ部を有していた。
負極活物質としてリチウムチタン複合酸化物(Li4Ti5O12)粉末90重量%、導電剤としてアセチレンブラック5重量%、及び結着剤としてPVdF5重量%を用意し、これらを分散溶媒としてのNMPに加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを、厚さ12μmのアルミニウム箔からなる集電体の両面に塗布した後、乾燥し、プレスすることにより、活物質層を備えた負極を作製した。その後、活物質層の主面の輪郭が90mm×70mmの大きさを有した長方形となるように切出した。但し、この負極が含む集電体は、活物質層が形成されていないタブ部を有していた。
アルミナ粒子と、結着剤としての酢酸セルロースとを、質量比で100:1となるように秤量し、これらを分散溶媒としてのNMPと混合してスラリーを調製した。このスラリーを、上記で作製した負極の片面上(活物質含有層上)に、4辺の全長に亘ってスプレーで塗布し、乾燥させてNMPを除去して第1部分を形成した。この第1部分は、負極の片面の輪郭から内側に10mm幅で形成された。第1部分の膜厚は約20μmであった。
Li7La3Zr2O12(LLZ)粒子と、結着剤として酢酸セルロースとを質量比で100:1となるように秤量し、これらを分散溶媒としてのNMPと混合してスラリーを調製した。このスラリーを、先に形成した第1部分の内側の部分にスプレー塗布し、乾燥させてNMPを除去して第2部分を形成した。
実施形態において説明した方法に従って、固体電解質層の面内方向のうちの一方向についての幅を測定したところ、正極の幅は50mmであり、負極の幅は70mmであり、固体電解質層の幅は70mmであった。即ち、この一方向についての中央領域の幅は50mmであり、周縁領域の幅は20mmであった。また、この一方向についての第1部分の合計幅は20mmであり、第2部分の幅は50mmであった。
第1の実施形態で説明した方法に従って中央領域及び周縁領域のリチウムイオン伝導度を測定したところ、中央領域のリチウムイオン伝導度は3×10-4S/cmであり、周縁領域のリチウムイオン伝導度は2×10-14S/cmであった。
固体電解質層が積層された負極と、正極とを真空乾燥させた後、2枚の負極で正極を挟むように積層して電極群を作製した。このとき、それぞれの負極が備える固体電解質層が正極と接触するように積層した。得られた電極群は図4及び図5を参照しながら説明した構造を有していた。得られた電極群を、厚さが40μmのアルミニウム箔とその両面に形成されたポリプロピレン層とから構成された、厚さが0.1mmのラミネートフィルムからなるパックに収納し、120℃で24時間に亘り真空乾燥を施した。その後、ポリカーボネート及びジエチルカーボネートの混合溶媒(体積比1:2)に、電解質塩としてのLiPF6を1.2mol/L溶解させて非水電解質を調製した。電極群が収納されたラミネートフィルムパック内に非水電解質を注入した後、このパックをヒートシールにより完全密閉し、ラミネートセルを作製した。
上記で作製したラミネートセルを、45℃の恒温槽内に静置し、充放電サイクル特性の評価を行った。サイクル試験は1.5V−3.0Vの電圧範囲において、1Cでの充電及び1Cでの放電を1サイクルとし、初回の放電容量と、500サイクル時の放電容量とから容量維持率を算出した。そして、後述する参考例に係るラミネートセルの容量維持率を100とした場合に、この参考例の容量維持率に対するそれぞれの実施例に係るラミネートセルの容量維持率の比を算出した。
固体電解質層の周縁領域が含む第1部分を、負極の片面の輪郭から内側に5mmの幅で形成したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の周縁領域が含む第1部分を、負極の片面の輪郭から内側に13mmの幅で形成したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の周縁領域が含む第1部分を、負極の片面の輪郭から3mm内側の位置から、更に10mm内側の位置まで形成したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。固体電解質層の主面に対する第1部分の正射影は、正極と重なっていなかった。
以下の工程を除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
以下の工程を除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の周縁領域の作製時に、Li2.9PO3.3N0.46(LIPON)粒子を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の第1部分をマイクログラビア方式の塗布によって形成したことを除いて、実施例5に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の周縁領域が含む第1部分を、負極の片面の輪郭から8mm内側の位置から、更に2mm内側の位置まで形成したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
以下のように非水電解質二次電池を作製したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の周縁領域が含む第1部分を、負極の片面の輪郭から内側に30mmの幅で形成したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
負極活物質として斜方晶型チタン含有複合酸化物(Li2Na2Ti6O14)を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
負極活物質として単斜晶型ニオブチタン複合酸化物(Nb2TiO7)を使用したことを除いて、実施例1記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
以下の工程を除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
固体電解質層の第1部分の作製時にLLZ粒子を使用し、固体電解質層の第2部分の作製時にアルミナ粒子を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様に非水電解質二次電池を作製し、評価した。
Claims (14)
- リチウムイオン伝導性を有する固体電解質を含むシートであり、
面内方向についての周縁領域のリチウムイオン伝導度が、中央領域のリチウムイオン伝導度と比較して低い固体電解質セパレータ。 - 正極及び負極のうちの一方である第1電極と、前記正極及び前記負極のうちの他の一方である第2電極と、請求項1に記載の固体電解質セパレータからなる固体電解質層とを具備した二次電池。
- 前記固体電解質層は、第1面と、前記第1面と対向した第2面とを有し、
前記第1面の少なくとも一部は前記第1電極と接しており、前記第2面の少なくとも一部は前記第2電極と接しており、
前記面内方向のうちの各方向についての前記第1電極の幅は、前記各方向についての前記第2電極の幅と比較して大きく、
前記周縁領域は、前記第1電極の幅と前記第2電極の幅との差に対応した領域であり、前記第1面において前記第1電極と接する面を含む第1部分を含み、
前記中央領域は、前記各方向についての前記第2電極の幅に対応した領域であり、前記第1面において前記第1電極と接する面、及び、前記第2面において前記第2電極と接する面を含む第2部分を含み、
前記第1部分のリチウムイオン伝導度は、前記第2部分のリチウムイオン伝導度と比較して低い請求項2に記載の二次電池。 - 前記固体電解質層は正方形又は矩形であり、
前記面内方向のうちの一方向についての前記第2電極の幅は、前記一方向についての前記第1部分の合計幅と比較して大きい請求項3に記載の二次電池。 - 前記固体電解質層は正方形又は矩形であり、
前記面内方向のうちの一方向についての前記固体電解質層の幅に対する、前記一方向についての前記第1部分の合計幅の割合は、1%〜30%の範囲内にある請求項3又は4に記載の二次電池。 - 前記固体電解質層は正方形又は矩形であり、
前記中央領域において、前記面内方向のうちの一方向についての前記第2電極の幅に対する、前記一方向についての前記第1部分の合計幅の割合は、0%〜20%の範囲内にある請求項3〜5の何れか1項に記載の二次電池。 - 前記周縁領域のリチウムイオン伝導度は1×10-10S/cm以下であり、前記中央領域のリチウムイオン伝導度は1×10-4S/cm以上である請求項2〜6の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記負極は負極活物質を含み、
前記負極活物質は、ラムスデライト構造を有するチタン酸リチウム、スピネル構造を有するチタン酸リチウム、単斜晶型二酸化チタン、アナターゼ型二酸化チタン、ルチル型二酸化チタン、ホランダイト型チタン複合酸化物、斜方晶型チタン含有複合酸化物、及び単斜晶型ニオブチタン複合酸化物からなる群より選ばれる少なくとも1つを含む請求項2〜7の何れか1項に記載の二次電池。 - 電解質を更に具備する請求項2〜8の何れか1項に記載の二次電池。
- 請求項2〜9の何れか1項に記載の二次電池を含む電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む請求項10に記載の電池パック。
- 複数の前記二次電池を具備し、前記複数の二次電池が、直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項10又は11に記載の電池パック。
- 請求項10〜12の何れか1項に記載の電池パックを具備した車両。
- 前記車両の運動エネルギーを回生エネルギーに変換する機構を含む請求項13に記載の車両。
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