JP7061588B2 - 全固体電池および全固体電池の製造方法 - Google Patents

全固体電池および全固体電池の製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、全固体電池および全固体電池の製造方法に関する。
正極と負極との間に固体電解質が配置された全固体電池は、従来のリチウム二次電池と比較して、安全性が高く、使用可能な温度範囲が広く、充電時間が短いことから、注目されている。
全固体電池の製造方法としては、例えば、正極層の正極合剤層と第１の固体電解質層とを加圧接合した第１の積層体と、負極層の負極合剤層と第２の固体電解質層とを加圧接合した第２の積層体とを、加圧接合することにより一体化する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
また、捲回された固体電解質層を有する固体電池として、固体電解質層と、該固体電解質層を挟持する正極層及び負極層と、を有する充放電部を備え、前記充放電部は、曲部及び平面部を有し、前記曲部に配設されている固体電解質と前記平面部に配設されている固体電解質とが異なる固体電池がある（例えば、特許文献２参照）。
特開２０１５－１１８８７０号公報 特開２０１１－２２２２８８号公報
捲回された固体電解質層を有する全固体電池は、これを製造する際に行うプレス成形時に、正極活物質層および負極活物質層が割れたり欠けたりしやすく、歩留まりが低いことが問題となっていた。
また、捲回された固体電解質層を有する全固体電池では、使用時に拘束圧力を付与すると、押圧方向と略直交する平面からなる平坦部に、主に圧力が付与される。そして、平坦部を除く湾曲部には、平坦部よりも小さい圧力が付与される。このため、捲回された固体電解質層を有する全固体電池では、平坦部と湾曲部とで電池性能に差が生じ、初期性能のばらつきや劣化特性差が生じやすかった。
また、捲回された固体電解質層を有する全固体電池では、使用時に拘束圧力が付与されることによって、正極活物質層および負極活物質層が割れたり欠けたりしやすく、十分な寿命が得られない場合があった。
本発明は、上記事情を鑑みてなされたものであり、歩留まりよく製造でき、初期性能のばらつきが少なく、寿命の長い全固体電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］第１シートと、第２シートと、固体電解質シートとが積層されてなり、第１端から第２端に延在する電極積層シートが巻回された扁平状の積層構造を有し、
前記第１シートが、第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極とを有し、
前記第２シートが、第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなり、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第２極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっており、
前記固体電解質シートが、前記第１極を挟むように前記第１シートの両面にそれぞれ配置された第１固体電解質シートと第２固体電解質シートとを有し、前記第１固体電解質シートおよび第２固体電解質シートの幅が、前記第１極の幅以上であり、
前記電極積層シートは、前記第１連結部と前記第２連結部とを平面視で対向させて前記第１シートと前記第２シートとが配置され、
前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層されている第１領域と、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
前記電極積層シートが前記第１端を中心にして巻回されることにより、前記第１極と前記第２極片とが平面視で重なるように交互に積層されている全固体電池。
［２］ 前記第１シートが、前記第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなり、前記第１連結部の側面に結合された複数の第１極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第１極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっており、
前記第１固体電解質シートと前記第２固体電解質シートとが前記第１極片を挟むように配置され、
前記第１領域は、前記第１固体電解質シートと前記第１極片と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層され、
前記第２領域は、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極片と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層され、
前記電極積層シートが前記第１端を中心にして巻回されることにより、前記第１極片と前記第２極片とが平面視で重なるように交互に積層されている［１］記載の全固体電池。
［３］前記第１極活物質層が負極活物質層であり、前記第２極活物質層が正極活物質層である［１］または［２］に記載の全固体電池。
［４］［１］～［３］のいずれかに記載の全固体電池の製造方法であって、
第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極とを有する第１シートを形成する工程と、
第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなり、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第２極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっている第２シートを形成する工程と、
前記第１極の幅以上の幅を有する第１固体電解質シートと、前記第１極の幅以上の幅を有する第２固体電解質シートとを、前記第１極を挟むように前記第１シートの両面にそれぞれ積層して、積層シートを形成する工程と、
前記第１連結部と前記第２連結部とを平面視で対向させて、前記積層シートを隣接する前記第２極片間を縫うように配置することにより、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層されている第１領域と、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層されている第２領域とを、長さ方向に交互に形成し、隣接する第１領域と第２領域との間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっている電極積層シートを形成する工程と、
前記電極積層シートを、前記第１端を中心にして扁平状に巻回する工程と、を有する全固体電池の製造方法。
本発明の全固体電池は、特定の電極積層シートが巻回された扁平状の積層構造を有するため、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部のみに、第２極活物質層が存在し、平坦部を除く領域である湾曲部には、第２極活物質層が存在しない。したがって、本発明の全固体電池は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および第２極活物質層が配置された従来の全固体電池と比較して、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が付与されても、第２極活物質層の割れおよび／または欠けが生じにくい。よって、本発明の全固体電池は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および第２極活物質層が配置された従来の全固体電池と比較して、歩留まりよく製造できるとともに、寿命の長いものとなる。
また、本発明の全固体電池では、使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部のみに、第２極活物質層が存在している。したがって、本発明の全固体電池における初期性能のばらつきは、平坦部内での電池性能の差によって決定される。よって、本発明の全固体電池は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、初期性能のばらつきが少ないものとなる。
しかも、本発明の全固体電池は、電極積層シートが巻回された扁平状の積層構造を有するため、電極積層シートを巻回する簡便な方法を用いて製造でき、生産性に優れる。
さらに、本発明の全固体電池は、使用時に拘束圧力が付与されても、第２極活物質層の割れおよび／または欠けが生じにくいため、拘束圧力を高くして性能向上を図ることができる。
また、本発明の全固体電池では、湾曲部に第２極活物質層が存在しないため、湾曲部にも第１極活物質層および第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、湾曲半径を小さくすることが可能であり、湾曲部に存在している電極積層シートにおける第１集電体層、第２集電体層の長さを短くできる。その結果、本発明の全固体電池では、湾曲部に第１極活物質層および第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、全固体電池の体積中における湾曲部の体積の割合を小さくでき、高いエネルギー密度が得られる。
図１は、本発明の第１実施形態の全固体電池を示した平面図である。 図２は、図１に示した全固体電池のＡ－Ａ´線に沿う断面図である。 図３は、図１に示した全固体電池を図１における左側から見た側面図である。 図４は、第１実施形態の全固体電池の有する電極積層シートの斜視図である。 図５は、図４に示した電極積層シートのＢ－Ｂ´線に沿う断面図である。 図６は、第１実施形態の全固体電池の製造方法において用いる正極シートと負極シートの一例を示した斜視図である。 図７は、第１実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための斜視図である。 図８は、第１実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための斜視図である。 図９は、本発明の第２実施形態の全固体電池を示した側面図である。 図１０は、第２実施形態の全固体電池の有する電極積層シートの斜視図である。 図１１は、図１０に示した電極積層シートのＣ－Ｃ´線に沿う断面図である。 図１２は、第２実施形態の全固体電池の製造方法において用いる正極シートと負極シートの一例を示した斜視図である。 図１３は、第２実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための斜視図である。 図１４は、第２実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための斜視図である。 図１５は、本発明の全固体電池を製造する際に用いる積層シートの他の一例を説明するための斜視図である。 図１６は、本発明の全固体電池に含まれる第１シートの他の一例を説明するための斜視図である。
以下、本発明の全固体電池およびその製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合がある。このため、各構成要素の寸法比率などは、実際とは異なっていることがある。また、以下の説明において例示される材質、寸法等は一例である。したがって、本発明は、以下に示す実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要件を変更しない範囲で適宜変更して実施できる。
［第１実施形態］
［全固体電池］
図１は、本発明の第１実施形態の全固体電池を示した平面図である。図２は、図１に示した全固体電池のＡ－Ａ´線に沿う断面図である。図３は、図１に示した全固体電池を図１における左側から見た側面図である。図４は、第１実施形態の全固体電池の有する電極積層シートの斜視図である。図５は、図４に示した電極積層シートのＢ－Ｂ´線に沿う断面図である。図６は、第１実施形態の全固体電池の製造方法において用いる正極シートと負極シートの一例を示した斜視図である。
図１～図３に示す本実施形態の全固体電池１００は、図４および図５に示す電極積層シート４０が巻回された扁平状の積層構造（図２および図３参照）を有する全固体リチウムイオン二次電池である。
図１～図３に示す本実施形態の全固体電池１００では、扁平状の積層構造の最上層および／または最下層に、不図示の保護層が形成されてもよい。また、本実施形態の全固体電池１００は、フィルムなどからなる外装材（不図示）に密封状態で収容されていることが好ましい。
図１～図３において符号７は、平坦部を示している。平坦部７は、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が主に付与される領域である。また、図１～図３において符号８は、平面視で平坦部７を除く領域である湾曲部を示している。
図２および図３に示すように、平坦部７は、負極片１３（特許請求の範囲における「第１極片」に対応する。）と、正極片２３（特許請求の範囲における「第２極片」に対応する。）と、負極片１３と正極片２３との間に配置された固体電解質シート３０とを有する。
本実施形態の全固体電池１００では、負極片１３の負極活物質層１１（特許請求の範囲における「第１極活物質層」に対応する。）と、負極活物質層１１に対向配置された正極片２３の正極活物質層２１（特許請求の範囲における「第２極活物質層」に対応する。）との間での、固体電解質シート３０に含まれる固体電解質を介したリチウムイオンの授受により充放電が行われる。
負極片１３は、負極集電体層１２（特許請求の範囲における「第１集電体層」に対応する。）上に負極活物質層１１が形成されてなるものである。本実施形態の全固体電池１００では、図２および図３に示すように、負極片１３として、全て負極集電体層１２の両面に負極活物質層１１が形成されたものを用いている。
正極片２３は、正極集電体層２２（特許請求の範囲における「第２集電体層」に対応する。）上に正極活物質層２１が形成されてなるものである。本実施形態の全固体電池１００では、図２および図３に示すように、正極片２３として、全て正極集電体層２２の両面に正極活物質層２１が形成されたものを用いている。
図１～図３に示すように、湾曲部８は、固体電解質シート３０と、負極集電体層１２からなる負極連結部１４（特許請求の範囲における「第１連結部」に対応する。）（図３においては不図示）と、正極集電体層２２からなる正極連結部２４（特許請求の範囲における「第２連結部」に対応する。）とによって形成されている。
すなわち、本実施形態の全固体電池１００では、平坦部７にのみ負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在し、湾曲部８には、負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在しない。
図４および図５に示すように、本実施形態の全固体電池１００の有する電極積層シート４０は、第１端５（図４および図５においては左側端部）から第２端６（図４および図５においては右側端部）に延在するものである。本実施形態の全固体電池１００では、図３に示すように、電極積層シート４０が第１端５を中心にして巻回されている。
図４および図５に示すように、電極積層シート４０は、負極シート１０（特許請求の範囲における「第１シート」に対応する。）（図６参照）と、正極シート２０（特許請求の範囲における「第２シート」に対応する。）（図６参照）と、負極シート１０を挟むように配置された２枚の固体電解質シート３０ａ、３０ｂとが積層されたものである。
負極シート１０は、図６に示すように、負極連結部１４と複数の負極片１３とを有する。
負極連結部１４は、図６に示すように、帯状に延在している。負極連結部１４は、負極集電体層１２上の負極活物質層１１が形成されていない領域であり、負極集電体層１２からなる。負極連結部１４は、負極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
負極片１３は、負極集電体層１２上に負極活物質層１１が形成されたものである。複数の負極片１３は、図６に示すように、それぞれ負極連結部１４の側面に結合されている。隣接する負極片１３間の間隔Ｌａ１、Ｌａ２、Ｌａ３、Ｌａ４は、図６に示すように、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている（Ｌａ１＜Ｌａ２＜Ｌａ３＜Ｌａ４）。
図６に示すように、電極積層シート４０の有する負極片１３は、平面視略矩形である。
正極シート２０は、図６に示すように、正極連結部２４と複数の正極片２３とを有する。
正極連結部２４は、図６に示すように、帯状に延在している。正極連結部２４は、正極集電体層２２上の正極活物質層２１が形成されていない領域であり、正極集電体層２２からなる。正極連結部２４は、正極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
正極片２３は、正極集電体層２２上に正極活物質層２１が形成されたものである。複数の正極片２３は、図６に示すように、それぞれ正極連結部２４の側面に結合されている。隣接する正極片２３間の間隔Ｌｃ１、Ｌｃ２、Ｌｃ３、Ｌｃ４は、図６に示すように、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている（Ｌｃ１＜Ｌｃ２＜Ｌｃ３＜Ｌｃ４）。
図６に示すように、電極積層シート４０の有する正極片２３は、平面視略矩形であり、正極連結部２４と反対側に配置された角部が面取りされて曲面となっている。このことにより、正極片２３の正極活物質層２１が、割れたり欠けたりすることが防止されている。
電極積層シート４０の有する各正極片２３の面積は、各負極片１３の面積以下とされている。
固体電解質シート３０は、図４および図５に示すように、負極シート１０の負極片１３を挟むように負極シート１０の両面にそれぞれ配置されている。負極片１３の下側に配置された第１固体電解質シート３０ａと、負極片１３の上側に配置された第２固体電解質シート３０ｂとは、同じ幅３０ｃを有している。第１固体電解質シート３０ａおよび第２固体電解質シート３０ｂの幅３０ｃは、負極片１３の幅１３ｃ以上であり、図４および図５に示すように、負極片１３の幅１３ｃよりも広いことが好ましい。本実施形態の全固体電池１００では、第１固体電解質シート３０ａおよび第２固体電解質シート３０ｂの幅３０ｃが、負極片１３の幅１３ｃよりも広いため、負極片１３と正極片２３との短絡が発生しにくく、好ましい。また、図４および図５に示すように、第１固体電解質シート３０ａおよび第２固体電解質シート３０ｂは、第１端５と第２端６との間に連続して延在している。
電極積層シート４０においては、図４に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４とを平面視で対向させて負極シート１０と正極シート２０とが配置されている。
負極連結部１４と正極連結部２４との間には、図５における下側から第１固体電解質シート３０ａと負極片１３と第２固体電解質シート３０ｂと正極片２３とがこの順に積層されている第１領域４５と、図５における下側から正極片２３と第１固体電解質シート３０ａと負極片１３と第２固体電解質シート３０ｂとがこの順に積層されている第２領域４４とが、長さ方向に交互に形成されている。
電極積層シート４０においては、図４および図５に示すように、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４が、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている（Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３＜Ｌ４）。隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４は、負極シート１０における隣接する負極片１３間の寸法および正極シート２０における隣接する正極片２３間の寸法に対応する寸法である。
隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４は、固体電解質シート３０と負極片１３と正極片２３の電極積層シート４０の長さ方向の長さ、各層の厚み、電極積層シート４０の長さ方向の位置、電極積層シート４０を巻回する際の作業性などを考慮して、負極連結部１４と正極連結部２４の長さを調節することによって、それぞれ決定される。
本実施形態の全固体電池１００では、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４が、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている。このため、電極積層シート４０が第１端５を中心にして巻回された場合、図３に示すように、湾曲部８では内側ほど、電極積層シート４０における固体電解質シート３０、負極集電体層１２からなる負極連結部１４（図３においては不図示）、正極集電体層２２からなる正極連結部２４の長さが短いものとなる。よって、電極積層シート４０を巻回する際に、湾曲部８となる固体電解質シート３０、負極連結部１４、正極連結部２４が過度に撓んだり絡まったりして作業性を低下させることを防止できる。また、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４を一定とした場合と比較して、電極積層シート４０が第１端５を中心にして巻回された場合に、湾曲部８の内側に配置される固体電解質シート３０、負極連結部１４、正極連結部２４の長さを短くできる。言い換えると、本実施形態の全固体電池１００の有する電極積層シート４０は、第１領域４５および第２領域４４の数が同じで、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４が一定である場合と比較して、電極積層シートの長さを短くできる。その結果、全固体電池１００の体積中における湾曲部８の体積の割合を小さくできる。
本実施形態の全固体電池１００では、電極積層シート４０が第１端５を中心にして巻回されることにより、負極片１３と正極片２３とが平面視で重なるように交互に複数（本実施形態では、それぞれ５層）積層されている。負極片１３および正極片２３の積層数は、全固体電池１００の用途などに応じて適宜決定することができ、特に限定されない。
本実施形態では、図３に示すように、電極積層シート４０が第１端５を中心にして巻回されることにより、最も第１端５に近い第２領域４４（図４および図５参照）の第２固体電解質シート３０ｂが、隣接する第１領域４５の正極片２３に接して積層されている。さらに、最も第１端５に近い第２領域４４の正極片２３が、隣接する第２領域４４の第２固体電解質シート３０ｂに接して積層されている。このように中心に隙間および／または固体電解質シートを設けることなく、第１端５を中心として電極積層シート４０が巻回されることにより、負極片１３と正極片２３とが固体電解質シート３０を介して交互に積層された平坦部７と、固体電解質シート３０と負極連結部１４と正極連結部２４とからなる湾曲部８とが形成されている。
負極集電体層１２は、導電率が高い物質で構成されていることが好ましい。導電性が高い物質としては、例えば、銀（Ａｇ）、パラジウム（Ｐｄ）、金（Ａｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、およびニッケル（Ｎｉ）の少なくともいずれか一つの金属元素を含む金属、またはステンレス鋼材（ＳＵＳ）などの合金、あるいはカーボン（Ｃ）などの非金属が挙げられる。これらの導電性が高い物質のうち、導電性の高さに加えて、製造コストも考慮すると、銅、ＳＵＳ、またはニッケルを用いることが好ましい。特に、ＳＵＳは、負極活物質、正極活物質および固体電解質と反応し難い。そのため、負極集電体層１２の材料として銅を用いると、全固体電池１００の内部抵抗を低減することができ、好ましい。
負極集電体層１２の形状としては、例えば、板状、箔状、メッシュ状、不織布状、発泡状などが挙げられる。
負極集電体層１２としては、負極活物質層１１との密着性を高めるために、表面にカーボン層などが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。
負極片１３の有する負極活物質層１１は、リチウムイオンと電子を授受する負極活物質を含む。負極活物質としては、全固体型リチウムイオン電池の負極活物質として適用可能な公知の負極活物質を用いることができ、リチウムイオンを可逆に放出・吸蔵でき、電子輸送が容易に行えるように電子伝導度が高い材料を用いることが好ましい。具体的には、負極活物質として、天然黒鉛、人造黒鉛、樹脂炭、炭素繊維、活性炭、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素質材料；スズ、スズ合金、シリコン、シリコン合金、ガリウム、ガリウム合金、インジウム、インジウム合金、アルミニウム、アルミニウム合金等を主体とした合金系材料；ポリアセン、ポリアセチレン、ポリピロール等の導電性ポリマー；金属リチウム；リチウムチタン複合酸化物（例えばＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）；等が挙げられる。負極活物質は、上記材料を１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
負極活物質層１１は、導電性を向上させるために導電助剤を含んでいてもよい。導電助剤としては、全固体型リチウムイオン電池に使用可能な公知の導電助剤を用いることができる。具体的には、導電助剤として、アセチレンブラック、ケチェンブラック等のカーボンブラック；カーボンファイバー；気相法炭素繊維；黒鉛粉末；カーボンナノチューブ等の炭素材料が挙げられる。導電助剤は、上記材料の１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
負極活物質層１１は、リチウムイオン伝導性を向上させるために、固体電解質を含んでいても良い。固体電解質としては、リチウムイオンの伝導が可能なものであれば良く、例えば、Ｌａ０．５１Ｌｉ０．３４ＴｉＯ２．９４、Ｌａ０．５Ｌｉ０．５ＴｉＯ３等のペロブスカイト型化合物、Ｌｉ１４Ｚｎ（ＧｅＯ４）４等のリシコン型化合物、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２等のガーネット型化合物、Ｌｉ１．３Ａｌ０．３Ｔｉ１．７（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３等のナシコン型化合物、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４やＬｉ３ＰＳ４等のチオリシコン型化合物、Ｌｉ４ＳｉＯ４．５０Ｌｉ３ＢＯ３やＬｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５やＬｉ２Ｏ－Ｌｉ３Ｏ５－ＳｉＯ２等のガラス化合物、Ｌｉ３ＰＯ４やＬｉ３．５Ｓｉ０．５Ｐ０．５Ｏ４やＬｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６等のリン酸化合物、Ｌｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６（ＬＩＰＯＮ）やＬｉ３．６Ｓｉ０．６Ｐ０．４Ｏ４等のアモルファス、Ｌｉ１．０７Ａｌ０．６９Ｔｉ１．４６（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３などのガラスセラミックス、リチウム含有塩等の無機系の固体電解質、ポリエチレンオキシド等のポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩やリチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質等よりなる群から選択される少なくとも１種を用いることができる。
また、負極活物質層１１は、負極活物質同士および負極活物質と負極集電体層１２とを結着させる役割をもつバインダーを含んでいてもよい。バインダーとしては、全固体型リチウムイオン電池に使用可能な公知のバインダーを用いることができる。
正極集電体層２２は、導電率が高い物質で構成されていることが好ましい。導電性が高い物質としては、例えば、銀（Ａｇ）、パラジウム（Ｐｄ）、金（Ａｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、およびニッケル（Ｎｉ）の少なくともいずれか一つの金属元素を含む金属、またはステンレス鋼材（ＳＵＳ）などの合金、あるいはカーボン（Ｃ）などの非金属が挙げられる。これらの導電性が高い物質のうち、導電性の高さに加えて、製造コストも考慮すると、アルミニウムまたはニッケルを用いることが好ましい。特に、アルミニウムは、負極活物質、正極活物質および固体電解質と反応し難い。そのため、正極集電体層２２の材料としてアルミニウムを用いると、全固体電池１００の内部抵抗を低減することができ、好ましい。
正極集電体層２２の形状としては、例えば、板状、箔状、メッシュ状、不織布状、発泡状などが挙げられる。
正極集電体層２２としては、正極活物質層２１との密着性を高めるために、表面にカーボン層などが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。
正極片２３の有する正極活物質層２１は、リチウムイオンと電子を授受する正極活物質を含む。正極活物質としては、全固体型リチウムイオン電池の正極活物質として適用可能な公知の正極活物質を用いることができ、リチウムイオンを可逆に放出・吸蔵でき、電子輸送が行える材料を用いることが好ましい。具体的には、正極活物質として、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムマンガン酸化物（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、固溶体酸化物（Ｌｉ２ＭｎＯ３－ＬｉＭＯ２（Ｍ＝Ｃｏ、Ｎｉなど））、リチウム－マンガン－ニッケル酸化物（ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）、オリビン型リチウムリン酸化物（ＬｉＦｅＰＯ４）等の複合酸化物；ポリアニリン、ポリピロール等の導電性高分子；Ｌｉ２Ｓ、ＣｕＳ、Ｌｉ－Ｃｕ－Ｓ化合物、ＴｉＳ２、ＦｅＳ、ＭｏＳ２、Ｌｉ－Ｍｏ－Ｓ化合物等の硫化物；硫黄とカーボンの混合物；等が挙げられる。正極活物質は、上記材料を１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
正極活物質層２１は、導電性を向上させるために導電助剤を含んでいてもよい。導電助剤としては、例えば上述した負極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
正極活物質層２１は、リチウムイオン伝導性を向上させるために、固体電解質を含んでいても良い。固体電解質としては、リチウムイオンの伝導が可能なものであれば良く、例えば、Ｌａ０．５１Ｌｉ０．３４ＴｉＯ２．９４、Ｌａ０．５Ｌｉ０．５ＴｉＯ３等のペロブスカイト型化合物、Ｌｉ１４Ｚｎ（ＧｅＯ４）４等のリシコン型化合物、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２等のガーネット型化合物、Ｌｉ１．３Ａｌ０．３Ｔｉ１．７（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３等のナシコン型化合物、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４やＬｉ３ＰＳ４等のチオリシコン型化合物、Ｌｉ４ＳｉＯ４．５０Ｌｉ３ＢＯ３やＬｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５やＬｉ２Ｏ－Ｌｉ３Ｏ５－ＳｉＯ２等のガラス化合物、Ｌｉ３ＰＯ４やＬｉ３．５Ｓｉ０．５Ｐ０．５Ｏ４やＬｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６等のリン酸化合物、Ｌｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６（ＬＩＰＯＮ）やＬｉ３．６Ｓｉ０．６Ｐ０．４Ｏ４等のアモルファス、Ｌｉ１．０７Ａｌ０．６９Ｔｉ１．４６（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３などのガラスセラミックス、リチウム含有塩等の無機系の固体電解質、ポリエチレンオキシド等のポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩やリチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質等よりなる群から選択される少なくとも１種を用いることができる。
正極活物質層２１は、正極活物質同士および正極活物質と正極集電体層２２とを結着させる役割をもつバインダーを含んでいてもよい。バインダーとしては、例えば上述した負極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
固体電解質シート３０は、多孔性基材と、該多孔性基材に保持された固体電解質とを有する。多孔質基材を有する固体電解質シート３０は、機械的強度が良好である。このため、多孔質基材を有する固体電解質シート３０を含むことにより、後述する巻回された電極積層シート４０をプレス成形して押圧する工程において、負極片１３および正極片２３の割れおよび／または欠けの発生を効果的に抑制でき、好ましい。
固体電解質シート３０を形成している多孔性基材の形態としては、特に制限は無く、例えば、織布、不織布、メッシュクロス、多孔性膜、エキスパンドシート、パンチングシート等が挙げられる。これらの形態のうち、固体電解質の保持力および取扱性の観点から、不織布が好ましい。
上記多孔性基材は、絶縁性材料からなるものであることが好ましい。これにより、絶縁性の良好な固体電解質シート３０となる。絶縁性材料としては、例えば、ナイロン、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、エチレン－テトラフルオロエチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、ビニロン、ポリベンズイミダゾール、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイト、ポリエーテルエーテルケトン、セルロース、アクリル樹脂等の樹脂材料；麻、木材パルプ、コットンリンター等の天然繊維、ガラス等が挙げられる。
固体電解質シート３０の有する固体電解質としては、イオン伝導性および絶縁性を有するものであればよく、全固体型リチウムイオン電池の固体電解質として適用可能な公知の固体電解質を用いることができる。具体的には、固体電解質として、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩、リチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質などが挙げられる。
固体電解質の形態としては、特に制限は無く、例えば、粒子状を挙げることができる。
固体電解質シート３０は、機械的強度および／または柔軟性を付与するために、粘着剤を含んでいてもよい。粘着剤としては、公知のものを用いることができる。
固体電解質シート３０としては、多孔質基材を含まないものを用いてもよい。このような固体電解質シートとしては、例えば、固体電解質と結着剤（バインダー）とからなるものが挙げられる。バインダーとしては、例えば上述した負極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
［全固体電池の製造方法］
次に、本発明の全固体電池の製造方法の一例として、図１～図３に示す本実施形態の全固体電池１００の製造方法を例に挙げて説明する。
図７および図８は、本実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための斜視図である。
「負極シート１０の製造」
本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、まず、図６に示す負極シート１０を製造する。
具体的には、例えば、負極活物質と、固体電解質と、導電助剤と、バインダーとを混合して、負極合剤を調製する。次いで、負極合剤を所定の溶剤に分散させた負極合剤スラリーを作製する。次に、負極合剤スラリーを負極集電体の両面の所定の位置に塗布し、負極合剤スラリー中の溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、負極集電体の両面に負極活物質層が形成される。その後、両面に負極活物質層を有する負極集電体を打抜く方法などにより、負極集電体層１２からなり帯状に延在する負極連結部１４と、負極連結部１４の側面に結合され、負極集電体層１２上に負極活物質層１１が形成されてなる平面視矩形の複数の負極片１３とを有し、隣接する負極片１３間の間隔が第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている図６に示す櫛歯状の負極シート１０が得られる。
「正極シート２０の製造」
次に、本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、図６に示す正極シート２０を製造する。
具体的には、例えば、正極活物質と、固体電解質と、導電助剤と、バインダーとを混合して、正極合剤を調製する。次いで、正極合剤を所定の溶剤に分散させた正極合剤スラリーを作製する。次に、正極合剤スラリーを正極集電体の両面の所定の位置に塗布し、正極合剤スラリー中の溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、正極集電体の両面に正極活物質層が形成される。その後、両面に正極活物質層を有する正極集電体を打抜く方法などにより、正極集電体層２２からなり帯状に延在する正極連結部２４と、正極連結部２４の側面に結合され、正極集電体層２２上に正極活物質層２１が形成されてなる平面視矩形の複数の正極片２３とを有し、隣接する正極片２３間の間隔が第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている図６に示す櫛歯状の正極シート２０が得られる。
図６に示すように、本実施形態の製造方法において用いる負極シート１０と、正極シート２０とは、同じ櫛歯状の形状とされている。したがって、負極シート１０の負極片１３の幅１３ｃと、正極シート２０の正極片２３の幅２３ｃとは同じとなっている。
このため、後述する巻回された電極積層シート４０をプレス成形して押圧する工程において、均一な面圧で巻回された電極積層シート４０をプレス成形できる。その結果、巻回された電極積層シート４０をプレス成形することに起因する負極片１３および正極片２３の割れおよび／または欠けの発生を抑制でき、歩留まりよく全固体電池１００を製造できる。また、初期性能の良好な全固体電池１００となる。
「電極シート４０の製造」
次に、本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、図４に示す電極積層シート４０を製造する。
まず、固体電解質シート３０を作製する。具体的には、固体電解質を所定の溶剤に分散させた固体電解質スラリーを作製する。そして、固体電解質スラリーを多孔性基材全体に塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去した後、ロールプレス機などで圧縮する。このことにより固体電解質シート３０が得られる。
また、固体電解質シート３０として、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質シートを用いる場合、例えば、以下に示す方法により作製できる。
まず、固体電解質と結着剤を所定の溶剤に分散させて固体電解質スラリーを作製する。
次に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などからなる離型フィルムに、固体電解質スラリーを塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去して塗膜を形成する。その後、必要に応じて、塗膜を有する離型フィルムを圧延する方法などにより塗膜を緻密化し、離型フィルムから剥離する。このことにより、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質シートが得られる。
次に、固体電解質シート３０から、負極片１３の幅１３ｃ以上の幅３０ｃを有する帯状の第１固体電解質シート３０ａと、負極片１３の幅１３ｃ以上の幅３０ｃを有する帯状の第２固体電解質シート３０ｂとを切り出す。
次いで、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂとを、図７に示すように、負極シート１０の両面に負極片１３を挟むように積層して、積層シート１０ａを形成する。
固体電解質シート３０として、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質シートを用いる場合、第１固体電解質シート３０ａおよび第２固体電解質シート３０ｂは、以下に示す方法により、負極片１３を挟むように積層してもよい。
まず、固体電解質と結着剤を所定の溶剤に分散させて固体電解質スラリーを作製する。
次に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などからなる離型フィルムに、固体電解質スラリーを塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去して塗膜を形成する。その後、塗膜を有する離型フィルムを、図６に示す負極シート１０の負極連結部１４を除く領域の両面にそれぞれ、塗膜と負極片１３とを対向させて配置し、積層体とする。次いで、積層体を圧延する方法などにより塗膜を緻密化し、離型フィルムを剥離する。このことにより、塗膜が負極片１３に転写され、負極片１３を挟むように、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質シートが積層されたものとなる。その後、負極シート１０の周囲の余分な固体電解質シートを切断する。以上の工程により、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂとが、負極シート１０の両面に、負極片１３を挟むように積層された積層シート１０ａが形成される。
また、上記の固体電解質スラリーを、図６に示す負極シート１０の負極連結部１４を除く領域の両面にそれぞれ塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去して固体電解質膜を形成する方法により、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂとが、負極シート１０の両面に、負極片１３を挟むように積層された積層シート１０ａを形成してもよい。
次に、図７に示すように、負極シート１０の両面に第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂがそれぞれ配置された積層シート１０ａと、正極シート２０とを、負極シート１０の負極連結部１４および正極シート２０の正極連結部２４を、外側に向けて平面視で対向配置させる。
次いで、図８に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４とを平面視で対向させて、積層シート１０ａを正極シート２０の隣接する正極片２３間を縫うように配置する。このことにより、図４および図５に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４との間に、第１固体電解質シート３０ａと負極片１３と第２固体電解質シート３０ｂと正極片２３とがこの順に積層されている第１領域４５と、正極片２３と第１固体電解質シート３０ａと負極片１３と第２固体電解質シート３０ｂとがこの順に積層されている第２領域４４とを、長さ方向に交互に形成し、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔が第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている電極積層シート４０を形成する。
次に、図４および図５に示す電極積層シート４０を、第１端５を中心にして扁平状に巻回する。このことにより、図２および図３に示すように、負極片１３と正極片２３とが固体電解質シート３０を介して平面視で重なるように交互に積層される。
その後、巻回された電極積層シート４０を、例えば、プレス成形にて、負極片１３と正極片２３と固体電解質シート３０との積層方向に押圧することが好ましい。
続いて、負極連結部１４を外部電極（不図示）に電気的に接続する。また、正極連結部２４を、外部電極（不図示）に電気的に接続する。
その後、必要に応じて、巻回された電極積層シート４０の最上層および／または最下層に、不図示の保護層を形成し、フィルムなどの外装材（不図示）に密封状態となるように収容する。
以上の工程により、図１～図３に示す本実施形態の全固体電池１００が得られる。
本実施形態の全固体電池１００は、図４および図５に示す電極積層シート４０が巻回された扁平状の積層構造を有する。このため、図１～図３に示すように、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部７のみに、負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在し、湾曲部８には、負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在しない。
したがって、本実施形態の全固体電池１００は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および／または第２極活物質層が配置された従来の全固体電池と比較して、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が付与されても、負極活物質層１１および／または正極活物質層２１の割れおよび／または欠けが生じにくい。よって、本実施形態の全固体電池１００は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および／または第２極活物質層が配置された従来の全固体電池と比較して、歩留まりよく製造できるとともに、寿命の長いものとなる。
また、本実施形態の全固体電池１００では、使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部７のみに、負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在している。したがって、本実施形態の全固体電池１００における初期性能のばらつきは、平坦部７内での電池性能の差によって決定される。よって、本実施形態の全固体電池１００は、湾曲部に湾曲した状態で第１極活物質層および／または第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、初期性能のばらつきが少ないものとなる。
しかも、本実施形態の全固体電池１００は、電極積層シート４０が巻回された扁平状の積層構造を有するため、電極積層シート４０を巻回する簡便な方法を用いて製造でき、生産性に優れる。
さらに、本実施形態の全固体電池１００は、使用時に拘束圧力が付与されても、負極活物質層１１および／または正極活物質層２１の割れおよび／または欠けが生じにくいため、拘束圧力を高くして性能向上を図ることができる。
また、本実施形態の全固体電池１００では、湾曲部８に負極活物質層１１および正極活物質層２１が存在しないため、湾曲部にも第１極活物質層および／または第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、湾曲半径を小さくすることが可能であり、湾曲部８に存在している電極積層シート４０における固体電解質シート３０、負極集電体層１２からなる負極連結部１４、正極集電体層２２からなる正極連結部２４の長さを短くできる。その結果、本実施形態の全固体電池１００では、湾曲部に第１極活物質層および／または第２極活物質層が配置されている従来の全固体電池と比較して、全固体電池１００の体積中における湾曲部８の体積の割合を小さくでき、高いエネルギー密度が得られる。
本実施形態の全固体電池１００の製造方法によれば、電極積層シート４０を、第１端５を中心にして扁平状に巻回する簡便な方法を用いて、容易に効率よく本実施形態の全固体電池１００を製造できる。
［第２実施形態］
図９は、本発明の第２実施形態の全固体電池を示した側面図である。図１０は、第２実施形態の全固体電池の有する電極積層シートの斜視図である。図１１は、図１０に示した電極積層シートのＣ－Ｃ´線に沿う断面図である。
図９～図１１に示す第２実施形態の全固体電池２００は、図１０および図１１に示す電極積層シート４１が巻回された扁平状の積層構造（図９参照）を有する全固体リチウムイオン二次電池である。
本実施形態の全固体電池２００では、負極５０の負極活物質層１１と、正極片２３の正極活物質層２１との間での固体電解質層を介したリチウムイオンの授受により充放電が行われる。
図９～図１１に示す第２実施形態の全固体電池２００が、図１～図５に示す第１実施形態の全固体電池１００と異なるところは、負極５０（特許請求の範囲における「第１極」に対応する。）の形状のみである。
具体的には、第１実施形態の全固体電池１００では、第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極が、第２極片と同じ形状を有する複数の第１極片とされている。これに対し、第２実施形態の全固体電池２００では、図９～図１１に示すように、第１極（負極５０）が、第１集電体層（負極集電体層１２）上に第１極活物質層（負極活物質層１１）が形成れてなる帯状のものとされている。
図９～図１１に示す第２実施形態の全固体電池２００において、第１実施形態の全固体電池１００と同じ部材については、同じ符号を付し、説明を省略する。
電極積層シート４１は、図１０および図１１に示すように、帯状に延在する負極５０を有する。負極５０は、負極集電体層１２の両面に負極活物質層１１が形成されたものである。図１０に示すように、負極５０は、負極集電体層１２上の負極活物質層１１が形成されていない領域であって、帯状に延在する負極連結部１４を有する。負極連結部１４は、負極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
電極積層シート４１においては、図１０に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４とを平面視で対向させて負極シート１０ｄと正極シート２０とが配置されている。
負極連結部１４と正極連結部２４との間には、図１１における下側から第１固体電解質シート３０ａと負極５０と第２固体電解質シート３０ｂと正極片２３とがこの順に積層されている第１領域４５と、図１１における下側から正極片２３と第１固体電解質シート３０ａと負極５０と第２固体電解質シート３０ｂとがこの順に積層されている第２領域４４とが、長さ方向に交互に形成されている。
電極積層シート４１においては、図１０および図１１に示すように、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４が、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている（Ｌ１＜Ｌ２＜Ｌ３＜Ｌ４）。
（全固体電池の製造方法）
次に、図９～図１１に示す第２実施形態の全固体電池２００の製造方法の一例について、説明する。図１２は、第２実施形態の全固体電池の製造方法において用いる負極シートと正極シートの一例を示した斜視図である。
図１３および図１４は、第２実施形態の全固体電池２００の製造方法の一例を説明するための斜視図である。
「負極シート１０ｄの製造」
本実施形態の全固体電池２００の製造方法では、負極５０を有する負極シート１０ｄ製造する。
負極シート１０ｄを製造するには、まず、第１実施形態の全固体電池１００に用いた負極シート１０を製造する際と同様にして、負極合剤スラリーを作製する。次いで、負極集電体の両面の所定の位置に、負極合剤スラリー塗布して溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、負極集電体層１２からなり帯状に延在する負極連結部１４と、負極集電体層１２の両面に負極活物質層１１が形成されてなる負極５０とを有する負極シート１０ｄが得られる（図１２参照）が得られる。
次に、第１実施形態の全固体電池１００を製造する際と同様にして、固体電解質シート３０を作製し、固体電解質シート３０から、負極５０の幅５０ｃ以上の幅３０ｃを有する帯状の第１固体電解質シート３０ａと、負極５０の幅５０ｃ以上の幅３０ｃを有する帯状の第２固体電解質シート３０ｂとを切り出す。
次いで、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂとを、図１３に示すように、負極シート１０ｄの両面に負極５０を挟むように積層して、積層シート１０ｃを形成する。
次に、図１３に示すように、負極シート１０ｄの両面に第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂがそれぞれ配置された積層シート１０ｃと、正極シート２０とを、負極シート１０ｄの負極連結部１４および正極シート２０の正極連結部２４を、外側に向けて平面視で対向配置させる。
次いで、図１４に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４とを平面視で対向させて、積層シート１０ｄを正極シート２０の隣接する正極片２３間を縫うように配置する。このことにより、図１０および図１１に示すように、負極連結部１４と正極連結部２４との間に、第１固体電解質シート３０ａと負極５０と第２固体電解質シート３０ｂと正極片２３とがこの順に積層されている第１領域４５と、正極片２３と第１固体電解質シート３０ａと負極５０と第２固体電解質シート３０ｂとがこの順に積層されている第２領域４４とを、長さ方向に交互に形成し、隣接する第１領域４５と第２領域４４との間隔が第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている電極積層シート４１を形成する。
次に、図１０および図１１に示す電極積層シート４１を、第１端５を中心にして扁平状に巻回する。このことにより、図９に示すように、負極５０と正極片２３とが固体電解質シート３０を介して平面視で重なるように交互に積層される。
その後、巻回された電極積層シート４１を、例えば、プレス成形にて、負極５０と正極片２３と固体電解質シート３０との積層方向に押圧することが好ましい。
続いて、負極連結部１４を外部電極（不図示）に電気的に接続する。また、正極連結部２４を外部電極（不図示）に電気的に接続する。
その後、必要に応じて、巻回された電極積層シート４１の最上層および／または最下層に、不図示の保護層を形成し、フィルムなどの外装材（不図示）に密封状態となるように収容する。
以上の工程により、図９～図１１に示す本実施形態の全固体電池２００が得られる。
本実施形態の全固体電池２００は、電極積層シート４１が巻回された扁平状の積層構造を有するため、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部７のみに、正極活物質層２１が存在し、平坦部７を除く領域である湾曲部８には、正極活物質層２１が存在しない。したがって、本実施形態の全固体電池２００は、湾曲部８に湾曲した状態で負極活物質層１１および正極活物質層２１が配置された従来の全固体電池と比較して、プレス成形時の圧力および使用時における拘束圧力が付与されても、正極活物質層２１の割れおよび／または欠けが生じにくい。よって、本実施形態の全固体電池２００は、湾曲部に湾曲した状態で負極活物質層１１および正極活物質層２１が配置された従来の全固体電池と比較して、歩留まりよく製造できるとともに、寿命の長いものとなる。
また、本発明の全固体電池２００では、使用時における拘束圧力が主に付与される平坦部７のみに、正極活物質層２１が存在している。したがって、本実施形態の全固体電池２００における初期性能のばらつきは、平坦部７内での電池性能の差によって決定される。よって、本実施形態の全固体電池２００は、湾曲部８に湾曲した状態で負極活物質層１１および正極活物質層２１が配置されている従来の全固体電池と比較して、初期性能のばらつきが少ないものとなる。
［他の例］
以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
例えば、上述した実施形態の全固体電池１００、２００では、固体電解質シート３０として、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂの２枚を有する場合を例に挙げて説明したが、第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂに代えて、負極シート１０の負極連結部１４と反対側の側面に沿って接合された一体化された１枚の固体電解質シートを用いてもよい。また、固体電解質シート３０は、負極シート１０の負極連結部１４と反対側の縁部に沿って折り返して配置された１枚の固体電解質シートであってもよい。
固体電解質シート３０として、１枚の固体電解質シートが用いられている全固体電池を製造する場合、例えば、図７に示す負極シート１０の両面に第１固体電解質シート３０ａと第２固体電解質シート３０ｂがそれぞれ配置された積層シート１０ａに代えて、図１５に示す積層シート１０ｂを用いればよい。図１５に示す積層シート１０ｂが、図７に示す積層シート１０ａと異なるところは、固体電解質シートのみである。図１５に示す積層シート１０ｂでは、負極シート１０の負極連結部１４と反対側の縁部に沿って、１枚の固体電解質シート３１が折り返して配置されている。
固体電解質シート３０として、１枚の固体電解質シート３１が用いられている全固体電池では、負極片１３の負極活物質層１１が割れたり欠けたりしたとしても、それによって発生した欠片が固体電解質シート３１に挟まれた状態で留まりやすく、負極片１３と正極片２３との短絡が発生しにくく、好ましい。
また、本発明の全固体電池における第１シートは、第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極とを有するものであればよい。例えば、図６に示す負極シート１０に代えて、図１６に示す負極シート１０ｅ（第１シート）が用いられていてもよい。
図１６に示す負極シート１０ｅは、負極連結部１４（第１連結部）と、負極集電体層１２（第１集電体層）上に負極活物質層１１（第１極活物質層）が形成されてなり、負極連結部１４の側面に結合された複数の負極片１３（第１極片）と、隣接する負極片１３間に露出された負極集電体層からなる集電体領域６０とを有する。
図１６に示す負極シート１０ｅにおいて、隣接する負極片１３間の間隔Ｌｂ１、Ｌｂ２、Ｌｂ３、Ｌｂ４は、図１６に示すように、第１端５から第２端６に向かって徐々に広くなっている（Ｌｂ１＜Ｌｂ２＜Ｌｂ３＜Ｌｂ４）。
また、上述した実施形態の全固体電池１００、２００では、第１固体電解質シートおよび第２固体電解質シートが、第１端と第２端との間に連続して延在する場合を例に挙げて説明したが、第１固体電解質シートおよび第２固体電解質シートは、第１極と第２極片との間にのみ配置されていてもよい。
また、上述した実施形態の全固体電池１００、２００では、第１極片を挟むように、第１固体電解質シートと第２固体電解質シートとが配置されている場合を例に挙げて説明したが、第１極片だけでなく、第２極片を挟むように、第１固体電解質シートと第２固体電解質シートとが、配置されていてもよい。
また、上述した実施形態の全固体電池１００では、複数の負極片１３の全てが、負極集電体層１２の両面に負極活物質層１１が形成されたものである場合を例に挙げて説明したが、全固体電池の最外層に配置されている負極片は、負極集電体層の内側にのみ負極活物質層が形成されていてもよい。また、負極集電体層１２と負極活物質層１１とが一体となって負極片１３を構成していてもよい。
また、上述した実施形態の全固体電池１００、２００では、複数の正極片２３の全てが、正極集電体層２２の両面に正極活物質層２１が形成されたものである場合を例に挙げて説明したが、全固体電池の最外層に配置されている正極片は、正極集電体層の内側にのみ正極活物質層が形成されていてもよい。また、正極集電体層２２が、メッシュ状、不織布状、発泡状等の３次元的な多孔質構造である場合、正極集電体層２２と正極活物質層２１は一体的に設けられる。
また、上述した実施形態では、全固体電池１００、２００が、全固体リチウムイオン二次電池である場合を例に挙げて説明したが、本発明の全固体電池は、例えば、全固体ナトリウムイオン二次電池、全固体マグネシウムイオン二次電池等であってもよい。
また、上述した実施形態では、負極片１３および正極片２３が平面視略矩形である場合を例に挙げて説明したが、本発明の全固体電池における負極片および正極片の形状は平面視略矩形でなくてもよく、全固体電池の用途などに応じて適宜設定できる。
１００、２００ 全固体電池
５ 第１端
６ 第２端
７ 平坦部
８ 湾曲部
１０、１０ｄ、１０ｅ 負極シート（第１シート）
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ 積層シート
１１ 負極活物質層（第１極活物質層）
１２ 負極集電体層（第１集電体層）
１３ 負極片（第１極片）
１４ 負極連結部（第１連結部）
２０ 正極シート（第２シート）
２１ 正極活物質層（第２極活物質層）
２２ 正極集電体層（第２集電体層）
２３ 正極片（第２極片）
２４ 正極連結部（第２連結部）
３０、３０ａ、３０ｂ、３１ 固体電解質シート
４０、４１ 電極積層シート
４４ 第２領域
４５ 第１領域
５０ 負極（第１極）
６０ 集電体領域
Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４ 間隔

Claims (4)

  1. 第１シートと、第２シートと、固体電解質シートとが積層されてなり、第１端から第２端に延在する電極積層シートが巻回された扁平状の積層構造を有し、
    前記第１シートが、第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極とを有し、
    前記第２シートが、第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなり、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第２極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっており、
    前記固体電解質シートが、前記第１極を挟むように前記第１シートの両面にそれぞれ配置された第１固体電解質シートと第２固体電解質シートとを有し、前記第１固体電解質シートおよび第２固体電解質シートの幅が、前記第１極の幅以上であり、
    前記電極積層シートは、前記第１連結部と前記第２連結部とを平面視で対向させて前記第１シートと前記第２シートとが配置され、
    前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層されている第１領域と、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
    前記電極積層シートが前記第１端を中心にして巻回されることにより、前記第１極と前記第２極片とが平面視で重なるように交互に積層されている全固体電池。
  2. 前記第１シートが、前記第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなり、前記第１連結部の側面に結合された複数の第１極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第１極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっており、
    前記第１固体電解質シートと前記第２固体電解質シートとが前記第１極片を挟むように配置され、
    前記第１領域は、前記第１固体電解質シートと前記第１極片と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層され、
    前記第２領域は、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極片と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層され、
    前記電極積層シートが前記第１端を中心にして巻回されることにより、前記第１極片と前記第２極片とが平面視で重なるように交互に積層されている請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記第１極活物質層が負極活物質層であり、前記第２極活物質層が正極活物質層である請求項１または請求項２に記載の全固体電池。
  4. 請求項１～請求項３のいずれか一項に記載の全固体電池の製造方法であって、
    第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極とを有する第１シートを形成する工程と、
    第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなり、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とからなる平面視櫛歯状の形状を有し、隣接する第２極片間の間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっている第２シートを形成する工程と、
    前記第１極の幅以上の幅を有する第１固体電解質シートと、前記第１極の幅以上の幅を有する第２固体電解質シートとを、前記第１極を挟むように前記第１シートの両面にそれぞれ積層して、積層シートを形成する工程と、
    前記第１連結部と前記第２連結部とを平面視で対向させて、前記積層シートを隣接する前記第２極片間を縫うように配置することにより、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートと前記第２極片とがこの順に積層されている第１領域と、前記第２極片と前記第１固体電解質シートと前記第１極と前記第２固体電解質シートとがこの順に積層されている第２領域とを、長さ方向に交互に形成し、隣接する第１領域と第２領域との間隔が前記第１端から前記第２端に向かって徐々に広くなっている電極積層シートを形成する工程と、
    前記電極積層シートを、前記第１端を中心にして扁平状に巻回する工程と、を有する全固体電池の製造方法。
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