JP6027136B2 - 電極組立体の製造方法、及びこれを用いて製造された電極組立体 - Google Patents

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本発明は、負極及び正極を一つの集電体に両面コーティングして形成した後、 これを垂直断面上に千鳥状に折り曲げ、前記対面する電極パターンの界面にセパレータを介在した状態で一体化する電極組立体の製造方法と、前記方法によって製造された電極組立体を提供する。
モバイル機器に対する技術開発と需要が増加するに伴い、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加している。その中でも高いエネルギー密度と高電圧を有し、サイクル寿命が長くなり、自己放電率の低いリチウム二次電池が常用化され広く用いられている。
リチウム二次電池は、正極／セパレータ／負極構造の電極組立体と電解液の構成によって、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、リチウムポリマー電池などに分類されている。
また、リチウム二次電池は、前記電極組立体の構造によって、大きくゼリーロール型 (巻取型)とスタック型(積層型)に区分される。例えば、ゼリーロール型電極組立体は、集電体として用いられる金属ホイルに電極活物質などをコーティングして乾燥及びプレッシングして電極を製造し、前記電極を所望の幅と長さのバンド形態で裁断した後、セパレータを用いて負極と正極を隔膜し、螺旋状に巻き付けて製造される。しかし、前記ゼリーロール型電極組立体は、円筒型電池には適合するが、角型又はパウチ型電池に適用する場合、電極活物質の剥離問題、低い空間活用性などのデメリットを有している。前記スタック型電極組立体は、複数の正極及び負極単位体などを順次積層した構造であって、角型の形態を得るのが容易であるメリットがあるが、製造過程が煩雑で、且つ衝撃が加えられた際に電極がはみ出され、短絡が誘発されるデメリットがある。
このような問題点を解決するため、韓国特許公開第2001-82058号、韓国特許公開第2001-82059号、及び韓国特許公開第2001-82060号公報に記載されているところのように、所定大きさの正極／セパレータ(分離膜)／負極のフルセル(full cell)、又は正極(負極)／セパレータ／負極(正極)／セパレータ／正極(負極)のバイセル(bicell)を、長い連続的な分離フィルムを介在した状態で、正極と負極が対面するように順次積層した構造からなる電極組立体が開発された。
このような重畳式電極組立体の構造は、図1a及び図1bに示されている製造過程の模式図により確認することができる。
図1a及び図1bを参考すれば、重畳式電極組立体10は、正極1と負極2及びセパレータ5を一定の大きさに切断する工程、切断された正極1と負極2及びセパレータ5を順次積層してバイセル(又はフルセル)6を製造する工程(図1a参照)、このように製造されたバイセル6を分離フィルム7を用いてフォールディングする工程(図1b参照)、及び正極1及び負極2の一側から突出された電極タブ3、4を電気的に連結する工程など、多くの過程を経て製造されるため、製造過程が煩雑で、且つ工程数に伴う製造費用と製造時間が増加するデメリットを有している。また、電極タブ3、4を連結する工程は、別途の連結部材が必須であるだけでなく、溶接などの難しい作業で行われるため、製造費用の増加はもちろん電池の不良発生確率を高める原因となる。
最近、このようなデメリットを改善するため、スタック型及び重畳式積層構造の代わりに垂直断面上に千鳥状の電極組立体を製造する方法が知られている。
例えば、韓国登録特許10-0907623号公報には、集電体の一面に活物質層をコーティングした電極を垂直断面上に千鳥状に折り曲げ、セパレータを介在した状態で活物質層が互いに対面するように電極を嵌合する二次電池用電極組立体の製造方法が開示されている。
しかし、前記方法は、従来の重畳式電極組立体と同様に、それぞれの電極集電体上に正極及び負極活物質をそれぞれコーティングして電極ユニットなどを製造し、これらの間にセパレータを整列させる工程などが必要なので、根本的な限界を有している。
また、韓国登録特許10-0303119号公報には、電極シートとセパレータを正極／セパレータ／負極／セパレータの積層構造で製造した後、これを千鳥状に折り畳んで電極組立体を製造する方法が開示されている。
しかし、この方法もまた、それぞれの電極集電体上にそれぞれの電極を形成した後、これらの電極とセパレータの積層構造物を折り曲げて形成するため、それらそれぞれの所定厚さにより折り曲げる過程が容易でなく、さらにこのような折り畳み過程ができるよう、力を印加する過程で集電体上の電極活物質層が脱離する問題点を有している。
このように、従来のスタック(stack)、スタック・アンド・フォールディング(stack ＆ folding)又はフォールディングなどの方式で製造された電極組立体は、殆ど電極製造のための集電体の使容量が多いか、電池製造又は膨脹時に全体構造が歪むなどの問題点がある。特に、正極及び負極製造用集電体の材料が同一であるにもかかわらず、正極及び負極をそれぞれ2段階の工程に分けて製造しているので、製造費用及び製造時間の増加をもたらす。
したがって、このような問題点を根本的に解決できるとともに、製造費用及び製造時間を減縮できる新しい電極組立体の製造技術に対する開発が求められる実情である。
本発明は、負極及び正極を一つの集電体に両面コーティングして形成した後、これを垂直断面上に千鳥状に折り曲げ、前記対面する電極パターンの界面にセパレータを介在した状態で一体化した重畳式電極組立体の製造方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、前記方法によって製造された重畳式電極組立体を提供することを目的とする。
また、本発明は、前記重畳式電極組立体を備えた二次電池を提供することを目的とする。
本発明では、
一つの集電体を準備する段階；
前記一つの集電体に正極活物質と負極活物質をそれぞれ両面に繰り返してコーティングし、所定間隔に離隔された一つ以上の負極パターン及び正極パターンと、活物質が塗布されない一つ以上の無地部を形成する段階；
前記活物質が塗布されない一つ以上の無地部を、垂直断面上で千鳥状に折り曲げる段階；
前記折り曲げて対面する正極パターン及び負極パターンのそれぞれの界面に、セパレータを介在してフォールディング(folding)する段階；
前記活物質が塗布されない一つ以上の折り曲げられた無地部を切断する段階を含む電極組立体の製造方法を提供する。
具体的に、本発明の方法によって製造された前記電極組立体は、重畳式電極組立体であるのが好ましい。
前記集電体は、一体形にともに形成された正極及び負極活物質の電気化学反応によって生成された電子を集めるか、電気化学反応に必要な電子を供給する役割が可能な物質からなり、具体的にアルミニウムホイル又は銅ホイルが好ましい。
このとき、前記正極活物質としては、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2およびLiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2 (M1及びM2は互いに独立的にAl、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg及びMoからなる群から選ばれたいずれか一つであり、x、y及びzは互いに独立的に酸化物組成元素などの原子分率であって、0≦x＜0.5、0≦y＜0.5、0≦z＜0.5、x＋y＋z=1である)からなる群から選ばれた1種又は2種以上の正極活物質を挙げることができる。また、前記負極活物質としては、天然黒煙、人造黒煙、炭素質材料；リチウム含有チタン複合酸化物(LTO)、Si、Sn、Li、Zn、Mg、Cd、Ce、Ni又はFeである金属類(Me)；前記金属類(Me)で構成された合金類；前記金属類(Me)の酸化物(MeOx)；及び前記金属類(Me)と炭素との複合体からなる群から選ばれた1種又は2種以上の負極活物質を挙げることができる。
前記正極活物質及び負極活物質は、一つの集電体の両面にパターンコーティングされ得、このとき、コータ(coater)ヘッドの形態によってスリットダイ方式、3ロールリバース(コンマロール)方式、シャッター方式などを用いることができる。
前記本発明の方法は、正極活物質及び負極活物質を両面に繰り返してコーティングした後、乾燥及びプレッシングする段階をさらに含むことができる。
前記本発明の方法において、前記正極パターン及び負極パターンの幅は同一である。
また、活物質が塗布されない一つ以上の無地部は、千鳥状の電極で折り曲げられている角部位であって、折り曲げが行われる方向に沿って所定の間隔に配列され得、隣接した二つの折り部位などの相互離隔距離によって電極組立体の幅が決定され得る。具体的に、前記無地部の幅は、後続の折り曲げ工程及び切断工程を容易に行うために、前記電極パターンの全体幅を基準に約5％ないし10％であり得る。
また、前記無地部には折り曲げ工程を容易に行うため、折り曲げ予定部位にマーキング(marking)が形成され得る。前記マーキングは、折り曲げ予定部位に沿って一定の間隔で穿孔された複数の孔などを含むことができる。
また、前記本発明の方法は、前記集電体の一側又は両側端部に所定の大きさで電極活物質が塗布されない部分を形成し、電気的連結のための電極リードなどをさらに付着することができる。
前記本発明の方法において、前記セパレータはリチウム二次電池に適用することのできる絶縁性素材の薄い多孔性高分子薄膜であって、具体的にエチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体及びエチレン−メタクリレート共重合体からなる群から選ばれたポリオレフィン系高分子で製造した多孔性基材；ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド及びポリエチレンナフタレンからなる群から選ばれた高分子で製造した多孔性基材；又は無機物粒子及びバインダ高分子の混合物で形成された多孔性基材などを挙げることができ、これらに限定されない。
また、本発明の方法では、対面する正極パターン及び負極パターンの界面に前記セパレータを介在した状態で、熱及び圧力を加えながら前記セパレータと電極をフォールディングして一体化する段階をさらに含むこともできる。前記段階によって、正極パターン／第1セパレータ／負極パターン／第2セパレータからなる単位セルが交互積層されているラミネーション構造が形成され得る。
また、前記本発明の方法では、前記ラミネーション構造が短絡されることを防止するため、活物質が塗布されない一つ以上の折り曲げられた無地部を切断して除去する段階を行う。
このとき、前記切断段階は、通常の金属カッティングあるいはパンチング方法を用いることができる。
また、本発明では前述の本発明の方法によって、正極パターン、セパレータ、負極パターン、セパレータからなる一つの単位セルが交互積層されているラミネーション構造からなる(重畳式)電極組立体を提供することができる。
また、本発明では前記(重畳式)電極組立体を備えた二次電池を提供することができ、このとき、前記二次電池はリチウムイオンポリマー電池であり得る。
以上で説明したように、本発明の方法によって電極組立体の製造過程を単純化させることができるだけでなく、電極組立体の製造時に用いられる集電体及びセパレータの使容量を減少させ、電池の製造費用及び製造時間を節減することができるので、生産性向上の効果を奏することができる。
本明細書の図などは、本発明の好ましい実施例を例示するものであり、前述した発明の内容とともに本発明の技術思想をさらに理解させる役割をするものなので、本発明はそのような図に記載された事項にのみ限定されて解釈されてはならない。
従来の技術に係る重畳式電極組立体の構造を示した模式図である。 従来の技術に係る重畳式電極組立体の構造を示した模式図である。 本発明の一実施例に係る電極組立体の折り曲げる前の平面図(A)及び断面図(B)である。 本発明の一実施例に係る電極組立体を折り曲げた後の断面図である。 本発明の一実施例に係る電極組立体の切断(C)時の断面図である。
以下、本発明を、図を参照して詳しく説明する。本明細書及び請求の範囲に用いられた用語や単語は、通常的又は辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者は自分の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるとの原則に即し、本発明の技術的思想に符合する意味と概念に解釈されなければならない。
図2には本発明の一実施例に係る電極組立体の折り曲げ段階前の平面図(A)及び断面図(B)が示されており、図3には本発明の一実施例に係る電極組立体の折り曲げ段階後の断面図が示されており、図4は本発明の一実施例に係る電極組立体の切断(C)段階時の断面図が示されている。
先ず、図2を参照すれば、一つの集電体100に正極活物質と負極活物質をそれぞれ両面に繰り返してコーティングした後、乾燥及びプレッシングし、所定間隔に離隔された一つ以上の負極パターン110、正極パターン120及び電極活物質が塗布されない無地部115を形成する。
このとき、前記無地部には後続の折り曲げ工程を容易に行うため、一定の間隔に穿孔された複数の孔などを含むマーキング125が形成され得る。
前記正極パターン及び負極パターンの幅は同一であり、前記活物質が塗布されない一つ以上の無地部115は、後続の折り曲げ工程及び切断工程を容易に行うために前記正極又は負極パターンの全体幅を基準に約5ないし10％の幅に形成され得る。
また、前記集電体100の一側又は両側端部には、所定の大きさで活物質がコーティングされない部分を形成し、電気的連結のための電極リード(図示せず)などをさらに付着することができる。
その次に、図3を参照すれば、負極パターン210及び正極パターン220が形成されない集電体200の無地部を垂直断面上で千鳥状に折り曲げる215。
次に、前記折り曲げ工程によって対面する負極パターン210及び正極パターン220の界面にセパレータ250を介在した状態で、熱及び圧力を加えながらフォールディングする。その結果、対面する前記負極パターン210又は正極パターン220の界面にセパレータが熱融着されて固定される。
このとき、前記セパレータは絶縁性素材の薄い多孔性薄膜であり得る。
また、前記セパレータを固定させるための、熱及び圧力工程は特に制限せず、電極とセパレータの種類に応じて適宜変更して適用することができる。
前記過程によって、図4に示したように、集電体200の両面に負極パターン210及び正極パターン220が繰り返してコーティングされており、その対面する界面にセパレータ250が介在されてなされた単位セルが交互積層されているラミネーション構造が形成される。
次に、前記ラミネーション構造の無地部、すなわち折り曲げ部分215を切断(C)し、短絡が防止された重畳式電極組立体を形成する。
このとき、前記切断は通常の金属カッティング及びパンチング方法を用いて行うことができる。
前記本発明の方法によって前記重畳式電極組立体を備えた二次電池を製造することができる。
本発明で前記二次電池は、好ましくはリチウムイオンポリマー電池であり得る。
一方、前記リチウムイオンポリマー二次電池を構成する構成要素及び製造方法は特に制限せず、当業界に公知されていることを適用することができる。
以下、実施例を介して本発明をさらに詳述するが、下記実施例は本発明を例示するためのものであり、本発明の範疇がこれらだけに限定されるものではない。
実施例
実施例1
正極活物質としてLiCoO2 95重量％、Super-P(導電剤)2.5重量％及びPVdF(結合剤)2.5重量％を、溶剤であるNMP(N-methyl-2-pyrrolidone)に添加して正極混合物スラリーを製造し、負極活物質として人造黒煙95重量％、Super-P(導電剤)2.5重量％及びPVdF(結合剤)2.5重量％を、溶剤であるNMPに添加して負極混合物スラリーを製造した。
次に、一定間隔に穿孔が形成されている銅ホイルの両面に、それぞれ前記正極活物質及び負極活物質をパターンコーティングした後、乾燥、及び圧着して一つの集電体に正極及び電極を一体形で形成した。
前記正極と負極が一体形で形成された集電体を、穿孔部位に沿って垂直断面上で千鳥状を有するように折り曲げる。次に、前記折り曲げによって対面する負極と正極の界面にセパレータでセルガードTMを介在した後、フォールディングした。
その次に、前記折り曲げられた集電体部分を切断して重畳式電極組立体を製造した後、これを電池ケースに内装して電解液を注入して電池を製造した。
比較例1
正極活物質としてLiCoO2 95重量％、Super-P(導電剤)2.5重量％及びPVdF(結合剤)2.5重量％を、溶剤であるNMP(N-methyl-2-pyrrolidone)に添加して正極混合物スラリーを製造し、アルミニウムホイルの一面にそれぞれコーティング、乾燥、及び圧着して正極を製造した。
負極活物質として人造黒煙95重量％、Super-P(導電剤)2.5重量％及びPVdF(結合剤)2.5重量％を溶剤であるNMPに添加し、負極混合物スラリーを製造した後、銅ホイルの一面にコーティング、乾燥及び圧着して負極を製造した。
セパレータでセルガードTMを用いており、前記正極と負極を垂直断面上で千鳥状を有するように折り曲げた後、そのような形態に折り曲げられた前記セパレータを挟んで、前記正極と負極の活物質層が対面するように嵌め合うことにより電極組立体を製造した。前記電極組立体を電池ケースに内装した後、電解液を注入して電池を製造した。
前記実施例及び比較例で製造した電池を比べてみると、容量は互いに類似する反面、本発明の電池の場合、製造費用及び製造時間を節減することができるので、生産性向上の効果を奏することができる。
100、200：集電体
110、210：負極パターン
120、220：正極パターン
115：無地部領域
125：マーキング(穿孔)部
215：折り曲げ部分

Claims (11)

  1. 一つの長尺の集電体を準備する段階；
    前記一つの長尺の集電体の両側に正極活物質と負極活物質をそれぞれ交互にコーティングし、一つ以上の負極パターン及び正極パターンと、前記活物質が両面に塗布されない二つ以上の無地部を形成する段階；
    前記負極パターンと正極パターンとの間に位置する前記活物質が両面に塗布されない無地部でジグザグ状に折り曲げる段階；
    前記折り曲げて対面する正極パターン及び負極パターンのそれぞれの界面にセパレータを介在してフォールディング（folding）する段階；及び
    折り曲げられた無地部を切断する段階を含むことを特徴とする電極組立体の製造方法。
  2. 前記電極組立体は、重畳式電極組立体であり、
    前記重畳式電極組立体は、スタック型電極組立体又はスタック・アンド・フォールディング型電極組立体であることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  3. 前記方法は、正極活物質及び負極活物質を集電体の両面にコーティングした後、折り曲げる前、乾燥及びプレッシングする段階をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  4. 前記正極パターン及び負極パターンは矩形であり、
    前記正極パターン及び負極パターンの集電体長さ方向の幅は同一であることを特徴とする請求項 1 に記載の電極組立体の製造方法。
  5. 前記無地部は矩形であり、
    前記無地部の集電体長さ方向の全体幅は、前記正極パターン及び負極パターンの集電体長さ方向の全体幅を基準に5ないし10％であることを特徴とする請求項1または請求項4に記載の電極組立体の製造方法。
  6. 前記無地部には、折り曲げを容易にするためのマーキング（marking）が形成されていることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  7. 前記マーキングは、折り曲げ予定部位に沿って一定の間隔で穿孔された一つ以上の孔を含むことを特徴とする請求項6に記載の電極組立体の製造方法。
  8. 前記集電体の一側または両側端部には、電極リードを付着するため、電極活物質が塗布されない無地部をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  9. 前記セパレータは、絶縁性素材の薄い多孔性薄膜であることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  10. 前記フォールディング段階後、（正極パターン／集電体／正極パターン）／セパレータ／（負極パターン／集電体／負極パターン）／セパレータからなる単位セルが、交互積層されているラミネーション構造が形成されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
  11. 前記切断段階は、カッティング又はパンチング方法で行われることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
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