CN111326707B - 层叠型电池和层叠型电池的制造方法 - Google Patents

层叠型电池和层叠型电池的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种层叠型电池和其制造方法，所述层叠型电池能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，能够简化制造工序，并且改善了生产的成品率。本发明分别制作预先对电极复合材料层进行了定位的、梳形形状的正极结构体和负极结构体，并将它们嵌合来制作成为电池的层叠体。

Description

层叠型电池和层叠型电池的制造方法
技术领域
本发明涉及一种层叠型电池和层叠型电池的制造方法。更详细而言，本发明涉及如下的层叠型电池和其制造方法：所述层叠型电池能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，能够简化制造工序，并且改善了生产的成品率。
背景技术
以往，作为具有高能量密度的二次电池，锂离子二次电池广泛普及。锂离子二次电池具有在正极与负极之间存在隔膜、填充有液体电解质(电解液)的结构。
此处，锂离子二次电池的电解液通常是可燃性的有机溶剂，因此尤其是存在针对热的安全性成为问题的情况。因此，提出了一种使用无机系的固体电解质代替有机系的液体电解质的锂离子固体电池(参照专利文献1)。
锂离子固体电池具有在正极层与负极层之间配置固体的电解质层的结构。通常正极层和负极层是使包含电极活性物质粉末以及固体电解质粉末的电极复合材料载持于作为集电体的金属箔等上而形成。
此处，锂离子固体电池例如是利用如下方法来制造：制造在集电箔的两表面涂敷电极复合材料而成的电极片，在所述电极片的电极复合材料的上表面配置固体电解质而构成层叠体，将所述层叠体切成任意形状而制作所希望的大小的正极电极片以及负极电极片，在将所述正极电极片以及负极电极片交替地层叠后，进行压制成形(参照专利文献2)。
此处，与液体电解质的电池不同，固体电池为了确保、维持所希望的性能，在形成了成为电池的层叠体后，需要在高的表面压力下进行压制成形，并以高压力实施约束，以使层叠界面的密接性提高。
然而，在将切成所希望的大小的正极电极片与负极电极片层叠时，包含电极活性物质的电极复合材料部彼此的位置有时会不一致而发生偏移。例如，在以高容量化为目的而制作高单位面积重量的电极片的情况下、或构成增加了层叠数的层叠体的情况下，由于接片(tab)熔接部与电极复合材料部的厚度不同，存在容易因接片焊接(tab welding)而产生电极复合材料部的位置偏移的倾向。
而且，成为固体电池的层叠体中产生的电极复合材料部的位置偏移会诱发电池的成品率的劣化、以及耐久性或安全性的降低。因此，在通过以往的方法制作固体电池的情况下，需要进行用于提高电极复合材料部的位置精度的管理，工序变得复杂。
[现有技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]日本专利特开2000-106154号公报
[专利文献2]日本专利特开2015-118870号公报
发明内容
[发明所要解决的问题]
本发明是鉴于所述背景技术而完成的，其目的在于提供一种层叠型电池和其制造方法，所述层叠型电池能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，能够简化制造工序，并且改善了生产的成品率。
[解决问题的技术手段]
本发明人等人对电池中的电极片的层叠方法进行了努力研究。而且发现，通过分别制作预先对电极复合材料层进行了定位的、梳形形状的正极结构体和负极结构体，并将它们嵌合的方法，能够解决所述课题，从而完成了本发明。
即，本发明是一种层叠型电池，包括正极片以及负极片，所述正极片在正极集电体的至少单面交替地具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠所述正极复合材料的正极复合材料未涂敷部，且所述正极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体具有：相邻的所述正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的所述正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的所述正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部，所述负极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体具有：多个负极部分层叠体、形成于相邻的所述负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的所述负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部，所述层叠型电池是在所述正极结构体的所述正极开口部插入所述负极结构体的所述负极部分层叠体，在所述负极结构体的所述负极开口部插入所述正极结构体的所述正极部分层叠体，并将所述正极结构体与所述负极结构体嵌合而成的层叠体。
所述正极复合材料未涂敷部可配置于所述正极部分层叠体连结部。
所述负极片可为包含负极活性物质的片。
所述负极片可在负极集电体的至少单面交替地具有层叠有负极复合材料的负极复合材料涂敷部、以及未层叠所述负极复合材料的负极复合材料未涂敷部，所述负极部分层叠体可在两外层配置有相邻的所述负极复合材料涂敷部，所述负极复合材料未涂敷部可配置于所述负极部分层叠体连结部。
所述负极复合材料涂敷部的面积可为所述正极复合材料涂敷部的面积以上。
可在所述正极部分层叠体连结部连结有正极接片，也可在所述负极部分层叠体连结部连结有负极接片。
所述正极片和所述负极片的至少一者可在表面具有固体电解质层。
可在所述正极结构体与所述负极结构体之间配置固体电解质片和隔膜中的至少任一者。
所述层叠型电池的最外层可为所述固体电解质片或所述隔膜，且可在所述固体电解质片或所述隔膜的内侧配置所述负极部分层叠体。
所述固体电解质片可为包含固体电解质的片。
另一本发明是一种层叠型电池的制造方法，所述层叠型电池包括正极片以及负极片，所述层叠型电池的制造方法包含：正极片形成工序，在正极集电体的至少单面，通过断续地涂敷正极复合材料，形成交替地具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠所述正极复合材料的正极复合材料未涂敷部的正极片；正极结构体形成工序，将所述正极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体包括：相邻的所述正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的所述正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的所述正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部；负极结构体形成工序，将所述负极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体包括：多个负极部分层叠体、形成于相邻的所述负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的所述负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部；以及嵌合工序，在所述正极结构体的所述正极开口部插入所述负极结构体的所述负极部分层叠体，在所述负极结构体的所述负极开口部插入所述正极结构体的所述正极部分层叠体，并将所述正极结构体与所述负极结构体嵌合，以形成电池层叠体。
在层叠型电池的制造方法中，在所述正极结构体形成工序中，可将所述正极复合材料未涂敷部配置于所述正极部分层叠体连结部。
在层叠型电池的制造方法中，所述负极片可为包含负极活性物质的片。
在层叠型电池的制造方法中，所述负极片可在负极集电体上具有层叠有负极复合材料的负极复合材料涂敷部、以及未层叠所述负极复合材料的负极复合材料未涂敷部，在所述负极结构体形成工序中，可将所述负极复合材料未涂敷部配置于所述负极部分层叠体连结部。
在层叠型电池的制造方法中，所述负极复合材料涂敷部的面积可为所述正极复合材料涂敷部的面积以上。
在层叠型电池的制造方法中，所述正极片和所述负极片的至少一者可在表面具有固体电解质层。
在层叠型电池的制造方法中，在所述嵌合工序中，可在所述正极部分层叠体与所述负极部分层叠体之间配置固体电解质片和隔膜中的至少任一者。
在层叠型电池的制造方法中，在所述嵌合工序中，可由所述固体电解质片和所述隔膜中的至少任一者包覆所述电池层叠体的外周。
在层叠型电池的制造方法中，所述固体电解质片可为包含固体电解质的片。
在层叠型电池的制造方法中，在所述嵌合工序中，可以在电池层叠体的两外层配置所述负极结构体的方式进行嵌合。
[发明的效果]
本发明的层叠型电池能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，因此能够简化制造工序。另外，即使在施加了充分的层叠压制压力或约束压力(confiningpressure)的情况下，也可抑制压曲(buckling)或短路、以及电极复合材料的脱落，其结果，能够改善生产的成品率。
另外，可在高载荷下进行层叠压制成形，因此能够提高层叠界面的密接性，能量密度和输出密度提高，另外，可实现达成长寿命化的层叠型电池。
附图说明
图1(a)、图1(b)是本发明的一个实施方式的层叠型电池的顶视图和侧视图。
图2是表示作为本发明的一个实施方式的层叠型电池的构成零件的正极片的图。
图3是表示作为本发明的一个实施方式的层叠型电池的构成零件的负极片的图。
图4是表示作为本发明的一个实施方式的层叠型电池的构成零件的固体电解质片的图。
图5(a)、图5(b)是表示本发明的层叠型电池的制造工序的图。
图6(a)、图6(b)是表示正极结构体与固体电解质片的配置关系的例子的图。
[符号的说明]
1：正极片
2：正极复合材料涂敷部
3：正极复合材料未涂敷部
4：负极片
5：负极复合材料涂敷部
6：负极复合材料未涂敷部
7：固体电解质片
8：正极接片
9：负极接片
10：层叠型电池
a、b：正极复合材料涂敷部的间隔
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。
＜层叠型电池＞
本发明的层叠型电池包括正极片以及负极片。
在本发明的层叠型电池中，正极片在正极集电体的至少单面交替地具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠正极复合材料的正极复合材料未涂敷部，且所述正极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体具有：相邻的正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部。
另外，在本发明的层叠型电池中，负极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体具有：多个负极部分层叠体、形成于相邻的负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部。
而且，在正极结构体的正极开口部插入负极结构体的负极部分层叠体，在负极结构体的负极开口部插入正极结构体的正极部分层叠体，并将正极结构体与负极结构体嵌合而形成了层叠体。
本发明的层叠型电池的种类并无特别限定。可为包括液体电解质的液体系电池，也可为包括固体或凝胶状电解质的固体电池。另外，在设为包括固体或凝胶状电解质的电池的情况下，电解质可为有机系，也可为无机系。
将本发明的层叠型电池的一个实施方式示于图1(a)、图1(b)。图1(a)是本发明的层叠型电池10的顶视图，图1(b)是其侧视图。
图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10包含正极片1、负极片4、以及固体电解质片7作为其构成零件。
正极片1在正极集电体上具有层叠有正极复合材料层的正极复合材料涂敷部2、以及不具有正极复合材料层的正极复合材料未涂敷部3。而且，所述正极片1以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体具有：相邻的正极复合材料涂敷部2被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部。而且，正极复合材料未涂敷部3配置于正极部分层叠体连结部。
图5(a)表示构成层叠型电池10的梳形形状的正极结构体。图5(a)的正极结构体是通过以山折与谷折交替的方式折叠正极片1而形成为梳形形状，所述梳形形状具有：相邻的正极复合材料涂敷部2被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部。而且，正极片1的正极复合材料未涂敷部3配置于正极部分层叠体连结部(图5(a)中，以b表示)、和正极部分层叠体的山折部(图5(a)中，以a表示)。
另外，在图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10中，负极片4在负极集电体上具有层叠有负极复合材料层的负极复合材料涂敷部5、以及不具有负极复合材料层的负极复合材料未涂敷部6。而且，所述负极片4以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体具有：相邻的负极复合材料涂敷部5被配置于两外层的多个负极部分层叠体、形成于相邻的负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部。而且，负极复合材料未涂敷部6配置于负极部分层叠体连结部。
图5(b)表示构成层叠型电池10的梳形形状的负极结构体。图5(b)的负极结构体是通过以山折与谷折交替的方式折叠负极片4而形成为梳形形状，所述梳形形状具有：相邻的负极复合材料涂敷部5被配置于两外层的多个负极部分层叠体、形成于相邻的负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部。而且，负极片4的负极复合材料未涂敷部6配置于负极部分层叠体连结部、和负极部分层叠体的山折部。
在图1(a)、图1(b)所示的一个实施方式的层叠型电池10中，在正极结构体(图5(a))的正极开口部插入有负极结构体(图5(b))的负极部分层叠体，在负极结构体的负极开口部插入正极结构体的正极部分层叠体，在正极部分层叠体与负极部分层叠体的边界，以蜿蜒状(zigzag shape)配置有固体电解质片7。
本发明的层叠型电池的特征在于：分别制作预先对电极复合材料层进行了定位的、梳形形状的正极结构体和负极结构体，并将它们嵌合而形成成为电池的层叠体。由此，与作为以往的层叠型电池的制造方法的、将切成任意形状的所希望大小的正极电极片与负极电极片交替地层叠的方法相比，能够简化制造工序，并且能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，从而能够改善生产的成品率。
此外，图1(a)、图1(b)所示的箭头是对层叠型电池10施加的层叠压制的方向。特别是固体电池为了确保、维持所希望的性能，在形成了成为电池的层叠体的状态下，需要在高的表面压力下进行压制成形。在图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10中，从作为正极部分层叠体与负极部分层叠体的层叠方向的箭头方向施加必要的按压。
此处，优选本发明的层叠型电池的最外层是固体电解质片，且在所述固体电解质片的内侧配置负极部分层叠体。通过设为所述构成，能够提高电池的安全性。
在图1(a)、图1(b)所示的一个实施方式的层叠型电池10中，最外层成为固体电解质片7，具体而言，由以蜿蜒状插入的固体电解质片7的端部来包覆作为正极结构体与负极结构体的嵌合体的电池层叠体。而且，在成为层叠型电池10的最外层的固体电解质片7的内侧，配置有负极部分层叠体。
[正极片]
成为本发明的层叠型电池的构成零件的正极片是在正极集电体的至少单面层叠有正极复合材料层的构成。本发明所使用的正极片的正极复合材料层的特征在于：其并非形成于正极集电体的整个面，而是断续地形成。其结果，成为本发明的层叠型电池的构成零件的正极片在正极集电体上具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠正极复合材料的正极复合材料未涂敷部。
另外，正极片只要是在正极集电体的至少单面层叠有正极复合材料层的构成即可，根据正极集电体的种类，也可在正极集电体的两面层叠有正极复合材料层。
图2是表示作为本发明的层叠型电池的构成零件的正极片的一个实施方式的图。如图2所示，正极片1在正极集电体上具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部2、以及未层叠正极复合材料的正极复合材料未涂敷部3，且正极复合材料涂敷部2与正极复合材料未涂敷部3交替地形成。
(正极集电体)
构成成为本发明的层叠型电池的构成零件的正极片的正极集电体并无特别限定，可应用作为锂离子二次电池的正极集电体而公知的正极集电体。
作为正极集电体的材料，例如可列举：SUS、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn、Cu等金属材料等。另外，作为正极集电体的形状，例如可列举：箔状、板状、网状、无纺布状、发泡状等。另外，在正极集电体的表面，为了提高密接性，可配置碳等，也可使表面粗糙化。对于其厚度也无特别限定，可根据需要适宜选择。
(正极复合材料)
在本发明所使用的正极片中，层叠于正极集电体上的电极复合材料并无特别限定，可应用制作电池时可使用的公知的复合材料。
正极复合材料至少含有正极活性物质，进而可调配固体电解质、导电助剂、粘结剂等。作为正极活性物质，只要能够吸藏、释放锂离子，则并无特别限定，例如可列举：LiCoO2、LiCoO4、LiMn2O4、LiNiO2、LiFePO4、硫化锂、硫等。
(正极复合材料涂敷部与正极复合材料未涂敷部)
成为本发明的层叠型电池的构成零件的正极片在正极集电体上断续地形成有正极复合材料层。其结果，正极片具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠正极复合材料的正极复合材料未涂敷部。而且，在本发明的层叠型电池中，正极片以山折与谷折交替的方式经折叠，以使正极复合材料涂敷部层叠，从而形成相邻的正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体，并形成正极结构体。正极结构体优选具有形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部，且正极复合材料未涂敷部配置于正极部分层叠体连结部。
在构成本发明的层叠型电池的正极结构体的正极部分层叠体连结部全部为正极复合材料未涂敷部的情况下，在正极部分层叠体连结部和正极开口部不存在正极复合材料。因此，例如即使在电池层叠体端部的正极部分层叠体连结部周边区域配置有负极复合材料层的情况下，也不会表现出电池的功能。另外，仅在层叠有正极复合材料涂敷部的层叠部上能够以高载荷进行层叠压制，因此能够提高作为电池发挥功能的部分的层叠界面的密接性，其结果，能够提高所获得的电池的能量密度和输出密度，另外，能够实现长寿命化。
在图2所示的本发明的一个实施方式的正极片中，正极复合材料涂敷部2与正极复合材料未涂敷部3交替形成，图中的a与b表示正极复合材料涂敷部2彼此的间隔。
将由图2所示的正极片1形成且构成图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的梳形形状的正极结构体示于图5(a)。图5(a)的正极结构体是通过以山折与谷折交替的方式折叠正极片1而形成为梳形形状的结构体，所述梳形形状的结构体具有：相邻的正极复合材料涂敷部2被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部。而且，正极片1的正极复合材料未涂敷部3配置于正极部分层叠体连结部(图5(a)中，以b表示)、和正极部分层叠体的山折部(图5(a)中，以a表示)。
因此，正极片中的正极复合材料未涂敷部每隔一个配置于正极结构体的两端中的任一端(在图5(a)中，为a与b)，且每隔一个形成正极部分层叠体连结部(在图5(a)中，为b)。
在本发明所使用的正极片中，正极复合材料涂敷部的大小、正极复合材料涂敷部彼此的间隔可根据要构成的电池的大小等适宜设定。特别是成为正极部分层叠体连结部的正极复合材料未涂敷部的间隔，可根据与正极结构体嵌合的负极结构体等的厚度适宜设定。即，使正极复合材料涂敷部彼此的间隔每隔一个而不同(在图2中，为a与b)，能够形成所希望的厚度和所希望的大小的电池层叠体。
另外，本发明所使用的正极片可在表面具有固体电解质层。固体电解质层只要配置成至少包覆正极复合材料涂敷部即可。通过正极片具有固体电解质层，在制作电池时，不需要使用固体电解质片或隔膜，能够简化生产工序。
在正极片中，作为配置于正极复合材料涂敷部上的固体电解质，只要是能够在正极与负极之间进行锂离子传导的物质即可。例如可列举：氧化物系电解质或硫化物系电解质、含锂的盐等无机系固体电解质、聚环氧乙烷(polyethylene oxide)等聚合物系固体电解质、包含含锂的盐或锂离子传导性的离子液体的凝胶系固体电解质等。另外，固体电解质根据需要也可包含粘结剂等。
[负极片]
成为本发明的层叠型电池的构成零件的负极片只要具有进行负极活性物质层的集电的功能，则并无特别限定。作为负极活性物质，只要能够吸藏、释放锂离子，则并无特别限定，例如可列举：金属锂、锂合金、金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物、氧化硅、硅、和石墨等碳材料等。
本发明的层叠型电池所使用的负极片优选为包含负极活性物质其本身的片。在为包含负极活性物质的片的情况下，当构成负极结构体时、以及与正极结构体嵌合时，均不需要考虑负极复合材料的配置，便可制造本发明的层叠型电池。
此外，在负极片是包含负极活性物质本身的片的情况下，在所获得的层叠型电池的端部存在负极活性物质，但在本发明中，在成为所形成的电池层叠体端部的正极部分层叠体连结部周边区域和正极开口部中不存在正极活性物质，因此端部不会表现出作为电池的功能。
另外，本发明的层叠型电池所使用的负极片可为在负极集电体的至少单面形成有负极复合材料层的构成。在所述情况下，负极复合材料层可形成于负极集电体的整个面，也可与正极片同样地断续地形成。
当构成为在负极集电体形成有负极复合材料层时，只要是至少在单面层叠有负极复合材料层的构成即可，根据负极集电体的种类，也可在两面层叠有负极复合材料层。
此外，当在负极集电体上断续地形成负极复合材料层时，优选交替地具有层叠有负极复合材料的负极复合材料涂敷部、以及未层叠负极复合材料的负极复合材料未涂敷部。而且，当将由所述负极片形成的负极结构体与正极结构体嵌合时，优选以负极复合材料涂敷部层叠配置于正极复合材料涂敷部、负极复合材料未涂敷部配置于负极部分层叠体连结部的方式进行调整。
在图3所示的本发明的一个实施方式的负极片中，负极复合材料涂敷部5与负极复合材料未涂敷部6交替地形成。
将由图3所示的负极片4形成且构成图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的梳形形状的负极结构体示于图5(b)。图5(b)的负极结构体是通过以山折与谷折交替的方式折叠负极片4而形成为梳形形状的结构体，所述梳形形状的结构体具有：相邻的负极复合材料涂敷部5被配置于两外层的多个负极部分层叠体、形成于相邻的负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部。而且，负极片4的负极复合材料未涂敷部6配置于负极部分层叠体连结部、和负极部分层叠体的山折部。
因此，负极片中的负极复合材料未涂敷部每隔一个配置于负极结构体的两端中的任一端，且每隔一个形成负极部分层叠体连结部。
在本发明所使用的负极片中，负极复合材料涂敷部的大小、负极复合材料涂敷部彼此的间隔可根据要构成的电池的大小等适宜设定。特别是成为负极部分层叠体连结部的负极复合材料未涂敷部的间隔，可根据与负极结构体嵌合的正极结构体等的厚度适宜设定。即，使负极复合材料涂敷部彼此的间隔每隔一个而不同，能够形成所希望的厚度和所希望的大小的电池层叠体。
在负极片包含集电体的情况下，负极集电体并无特别限定，可应用作为负极集电体而公知的集电体。作为负极集电体，例如可列举Cu、SUS、Ni、Ti等材料，作为形状，例如可列举箔状、板状、网状、无纺布状、发泡状等。另外，在负极集电体的表面，为了提高密接性，可配置碳等，也可使表面粗糙化。对于负极集电体的厚度也无特别限定，可根据需要适宜选择。
另外，对于负极复合材料也无特别限定，可应用制作电池时可使用的公知的复合材料。只要至少含有负极活性物质即可，根据需要，也可含有固体电解质、导电助剂、粘结剂等。
此外，在为层叠有负极复合材料层的构成的负极片的情况下，负极复合材料涂敷部的面积优选为正极片的正极复合材料涂敷部的面积以上。在正极复合材料涂敷部比负极复合材料涂敷部小的情况下，通过在将它们层叠配置而形成电池层叠体后进行的压制，正极复合材料涂敷部被埋没于负极复合材料涂敷部的内侧，有时在负极复合材料涂敷部的端部会产生裂纹。另外，通过使负极复合材料涂敷部的面积为正极片的正极复合材料涂敷部的面积以上，可避免电结晶(electrocrystallization)。
其中，优选负极复合材料涂敷部的面积与正极复合材料涂敷部的面积相同。如果面积相同，则可均匀地施加层叠压制的压力，可降低电阻值。
进而，本发明所使用的负极片可在表面具有固体电解质层。在负极片具有固体电解质层的情况下，固体电解质层只要配置成至少包覆负极复合材料涂敷部即可。在负极片为包含负极活性物质本身的片的情况下，固体电解质层也可层叠于负极片整体。通过负极片具有固体电解质层，在制作电池时，不需要使用固体电解质片或隔膜，能够简化生产工序。
在负极片具有固体电解质层的情况下，作为固体电解质，可与所述正极片所使用的物质相同，也可不同。只要是能够在正极与负极之间进行锂离子传导的物质即可，例如可列举：氧化物系电解质或硫化物系电解质、含锂的盐等无机系固体电解质、聚环氧乙烷等聚合物系固体电解质、包含含锂的盐或锂离子传导性的离子液体的凝胶系固体电解质等。另外，固体电解质根据需要也可包含粘结剂等。
[固体电解质片]
在本发明的层叠型电池中，作为任意的构成零件，也可使用固体电解质片。当在本发明的层叠型电池中使用固体电解质片时，固体电解质片配置于正极部分层叠体与负极部分层叠体之间。此外，在所述正极片和负极片的至少一者具有固体电解质层的情况下，即使不使用固体电解质片，也能够构成本发明的层叠型电池。
本发明所使用的固体电解质片并无特别限定，例如可列举：包含无机系固体电解质与粘结剂的致密的片；或在由聚丙烯、纤维素、玻璃等构成的无纺布等多孔质片中埋入固体电解质并加以复合化而成的片；或者有机系的固体电解质片等。
作为固体电解质片所使用的固体电解质，只要是能够在正极与负极之间进行锂离子传导的物质即可，例如可列举：氧化物系电解质或硫化物系电解质、含锂的盐等无机系固体电解质、聚环氧乙烷等聚合物系固体电解质、包含含锂的盐或锂离子传导性的离子液体的凝胶系固体电解质等。另外，固体电解质根据需要也可包含粘结剂等。关于固体电解质中所含的各物质的组成比，只要电池能够适当地工作，则并无特别限定。
当在本发明的层叠型电池中使用仅一片固体电解质片时，作为固体电解质片的配置，例如可列举以蜿蜒状配置于正极部分层叠体与负极部分层叠体的边界的形态。
图4表示构成图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的固体电解质片7。在图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10中，在正极结构体的正极开口部插入有负极结构体的负极部分层叠体，在负极结构体的负极开口部插入有正极结构体的正极部分层叠体，在正极部分层叠体与负极部分层叠体的边界，以蜿蜒状配置有固体电解质片7。
图6(a)、图6(b)表示正极结构体与固体电解质片的配置关系的例子。图6(a)是表示作为用于获得图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的一个实施方式的、正极结构体与固体电解质片7的配置关系的图。在图6(a)中，以沿着正极结构体的正极部分层叠体的表面和背面的方式，以蜿蜒状配置有固体电解质片7。图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10例如可通过如下方式形成：在如图6(a)所示般将固体电解质片7配置于正极部分层叠体的状态下，将正极部分层叠体插入负极结构体的负极开口部来进行嵌合。
在本发明的层叠型电池中，为了提高安全性，优选使用足够长度的固体电解质片，并由所述固体电解质片的端部包覆层叠型电池的外周，从而将最外层设为固体电解质片。另外，优选在所述固体电解质片的内侧配置负极部分层叠体。
图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的最外层成为固体电解质片7，具体而言，由以蜿蜒状插入的固体电解质片7的端部包覆作为正极结构体与负极结构体的嵌合体的电池层叠体。而且，在成为层叠型电池10的最外层的固体电解质片7的内侧，配置有负极部分层叠体。
作为另一固体电解质片的配置形态，例如可列举如下形态：由固体电解质片形成具有开口部的袋，从所述开口部插入正极部分层叠体和负极部分层叠体的至少一者，以覆盖部分层叠体的表面和背面的方式配置固体电解质片，且在部分层叠体连结部不配置固体电解质片。
图6(b)是将固体电解质片形成为袋状来进行配置的实施方式。在图6(b)中，从由固体电解质片7形成的袋的开口部插入正极部分层叠体，以沿着正极部分层叠体的表面和背面的方式配置固体电解质片7。而且，在正极部分层叠体连结部不配置固体电解质片7。在如图6(b)所示般将固体电解质片7配置于正极部分层叠体的状态下，将正极部分层叠体插入负极结构体的负极开口部来进行嵌合，由此能够形成层叠型电池。
[隔膜]
在本发明的层叠型电池中，作为任意的构成零件，也可使用隔膜。在本发明的层叠型电池具有隔膜的情况下，隔膜配置于正极部分层叠体与负极部分层叠体之间。通过使用隔膜，本发明的层叠型电池可成为使用液体电解质的形态。
本发明的层叠型电池所使用的隔膜只要能够含浸电解液等，则并无特别限定，可应用作为锂离子二次电池的隔膜而公知的隔膜。例如可列举无纺布或多孔性膜等多孔质片。
对于隔膜的材料也无特别限定，例如可列举：聚丙烯、聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚对苯二甲酸丁二酯、乙烯-丙烯共聚物、纤维素等。
另外，隔膜的单位面积重量或厚度并无特别限定，可根据层叠型电池的要求性能等适宜设定。
[电解液]
在本发明的层叠型电池为包括液体电解质的电池的情况下，使用电解液。本发明的层叠型电池所使用的电解液并无特别限定，可应用锂离子二次电池中使用的公知的电解液。
作为构成电解液的溶剂，例如可列举碳酸亚乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸亚丙酯等，也可将所述溶剂混合使用。另外，作为构成电解液的电解质，可列举LiPF6、LiBF4、LiClO4等含锂的盐，或LiTFSi等含锂的离子液体，也可将所述电解质混合使用。另外，电解液根据需要也可包含添加剂等。
[其他构成]
在本发明的层叠型电池中，可任意包含用于表现出作为电池的功能的其他构成。
例如，优选在本发明的层叠型电池的正极部分层叠体连结部连结正极接片，在负极部分层叠体连结部连结负极接片。根据本发明的层叠型电池的构成，能够从各一片正极部分层叠体和负极部分层叠体进行集电，其结果，能够在电阻小的状态下进行集电。
另外，本发明的层叠型电池的外装形态并无特别限定。例如，可封入金属罐中而形成为罐单元，也可封入铝等的层压片中而形成为层压体单元。
＜层叠型电池的制造方法＞
本发明的层叠型电池的制造方法并无特别限定，例如可列举包含正极片形成工序、正极结构体形成工序、负极结构体形成工序、以及嵌合工序的方法。
[正极片形成工序]
正极片形成工序是在正极集电体的至少单面，通过断续地涂敷正极复合材料，形成交替地具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠正极复合材料的正极复合材料未涂敷部的正极片的工序。
断续地涂敷正极复合材料的方法并无特别限定。例如可列举如下方法：形成包含正极活性物质的正极复合材料，并将所述正极复合材料通过断续涂敷而涂布于正极集电体上，其后进行干燥及轧制。
另外，在本发明中，在正极片形成工序中，也可至少在正极复合材料涂敷部上形成固体电解质层。固体电解质层的形成方法并无特别限定，可应用公知的方法。
[正极结构体形成工序]
正极结构体形成工序是将正极片形成工序中所获得的正极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的正极结构体的工序，所述梳形形状的正极结构体包括：相邻的正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部。
将正极片以山折与谷折交替的方式折叠的手段、或者形成相邻的正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体的方法并无特别限定，只要能够形成具有正极部分层叠体、正极开口部、以及正极部分层叠体连结部的正极结构体即可。
此外，在正极结构体形成工序中，优选将正极复合材料未涂敷部配置于正极部分层叠体连结部。另外，在形成多个正极部分层叠体时，优选形成为不存在相邻的正极复合材料涂敷部彼此的层叠偏移。
[负极结构体形成工序]
负极结构体形成工序是将负极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的负极结构体的工序，所述梳形形状的负极结构体包括：多个负极部分层叠体、形成于相邻的负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部。
将负极片以山折与谷折交替的方式折叠的手段、或者形成多个负极部分层叠体的方法并无特别限定，只要能够形成具有负极部分层叠体、负极开口部、以及负极部分层叠体连结部的负极结构体即可。
此外，作为负极片，可为包含负极活性物质本身的片，也可为在负极集电体的至少单面形成有负极复合材料层的构成。当设为在负极集电体上形成有负极复合材料层的构成时，负极复合材料涂敷部的面积优选为正极复合材料涂敷部的面积以上。
此外，作为负极片，当使用在负极集电体上形成有负极复合材料层的构成的片时，优选将负极复合材料未涂敷部配置于负极部分层叠体连结部。另外，在形成多个负极部分层叠体时，优选形成为不存在相邻的负极复合材料涂敷部彼此的层叠偏移。
另外，在本发明中，作为负极片，也可使用在表面具有固体电解质层的负极片。在负极片具有固体电解质层的情况下，固体电解质层只要至少配置于负极复合材料涂敷部的表面即可。在负极片为包含负极活性物质本身的片的情况下，固体电解质层也可层叠于负极片整体。固体电解质层的形成方法并无特别限定，可应用公知的方法。
[嵌合工序]
嵌合工序是如下工序：在正极结构体形成工序中所获得的正极结构体的正极开口部插入负极结构体形成工序中所获得的负极结构体的负极部分层叠体，在负极结构体的负极开口部插入正极结构体的正极部分层叠体，并将所述正极结构体与所述负极结构体嵌合，以形成电池层叠体。
在嵌合工序中，当将正极结构体与负极结构体嵌合时，根据需要，可将固体电解质片和隔膜中的至少任一者配置于正极部分层叠体与负极部分层叠体之间，以形成电池层叠体。
在应用固体电解质片和隔膜中的至少任一者的情况下，为了提高所获得的电池的安全性，在嵌合工序中，理想的是以电池的最外层成为固体电解质片或隔膜的方式进行配置。因此，作为固体电解质片或隔膜，优选使用足够长度者，从而由所述固体电解质片或隔膜的端部包覆层叠型电池的外周。另外，优选在所述固体电解质片或隔膜的内侧配置负极部分层叠体。
本发明的层叠型电池的制造方法的特征在于：分别制作预先对电极复合材料层进行了定位的、梳形形状的正极结构体和负极结构体，并将它们嵌合而形成成为电池的层叠体。由此，与作为以往的层叠型电池的制造方法的、将切成任意形状的所希望大小的正极电极片与负极电极片交替地层叠的方法相比，能够简化制造工序，并且能够实现不存在电极复合材料部的位置偏移的层叠结构，能够改善生产的成品率。
另外，作为负极片，当使用在负极集电体上形成有负极复合材料层的构成的片时，在嵌合工序中，优选以负极复合材料涂敷部层叠配置于正极复合材料涂敷部的方式进行调整。
图5(a)、图5(b)表示嵌合工序的概略图。图5(a)是梳形形状的正极结构体，图5(b)是梳形形状的负极结构体。在本发明的层叠型电池的制造方法的嵌合工序中，在图5(a)的正极结构体的正极开口部插入图5(b)的负极结构体的负极部分层叠体，在图5(b)的负极结构体的负极开口部插入图5(a)的正极结构体的正极部分层叠体，并将正极结构体与负极结构体嵌合，以形成电池层叠体。
在本发明的层叠型电池的制造方法中，当使用一片固体电解质片时，在嵌合工序中，例如可列举将固体电解质片以蜿蜒状配置于正极部分层叠体与负极部分层叠体的边界的形态。
图6(a)表示用于获得图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的正极结构体和固体电解质片的一个实施方式。在图6(a)中，以沿着正极结构体的正极部分层叠体的表面和背面的方式，以蜿蜒状配置有固体电解质片7。在用于获得图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10的嵌合工序中，例如，使用如图6(a)所示般将固体电解质片7配置于正极部分层叠体的正极结构体，在负极结构体的负极开口部插入正极部分层叠体来进行嵌合，以形成电池层叠体。
另外，作为另一实施方式中的嵌合工序，例如，可列举使用形成为如下状态的电极结构体的例子：由固体电解质片形成具有开口部的袋，从所述开口部插入正极部分层叠体和负极部分层叠体的至少一者，以覆盖电极部分层叠体的表面和背面的方式配置固体电解质片，且在电极部分层叠体连结部不配置固体电解质片。
使用图6(b)，对使用将固体电解质片形成为袋状来配置的电极结构体时的嵌合工序进行说明。在图6(b)中，从由固体电解质片7形成的袋的开口部插入正极部分层叠体，以沿着正极部分层叠体的表面和背面的方式配置固体电解质片7。而且，在正极部分层叠体连结部不配置固体电解质片7。在嵌合工序中，使用如图6(b)所示般配置有固体电解质片7的正极结构体，在负极结构体的负极开口部插入正极部分层叠体来进行嵌合，以形成电池层叠体。
[按压工序]
在本发明中，还可实施在所获得的电池层叠体的层叠方向上施加压力的按压工序。特别是固体电池为了确保、维持所希望的性能，在形成了成为电池的层叠体的状态下，需要在高的表面压力下进行压制成形。
在图1(a)、图1(b)中，以箭头来图示对层叠型电池10施加的层叠压制的方向。在图1(a)、图1(b)所示的层叠型电池10中，从作为正极部分层叠体与负极部分层叠体的层叠方向的箭头方向，夹入电池层叠体来施加必要的按压。

Claims (16)

1.一种层叠型电池，包括正极片以及负极片，
所述正极片在正极集电体的至少单面交替地具有层叠有正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠所述正极复合材料的正极复合材料未涂敷部，且所述正极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体具有：相邻的所述正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的所述正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的所述正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部，
所述负极片以山折与谷折交替的方式经折叠而形成了梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体具有：多个负极部分层叠体、形成于相邻的所述负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的所述负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部，
其中所述负极片在负极集电体的至少单面交替地具有层叠有负极复合材料的负极复合材料涂敷部、以及未层叠所述负极复合材料的负极复合材料未涂敷部，
所述负极部分层叠体在两外层配置有相邻的所述负极复合材料涂敷部，
所述负极复合材料未涂敷部配置于所述负极部分层叠体连结部，
所述层叠型电池是在所述正极结构体的所述正极开口部插入所述负极结构体的所述负极部分层叠体，在所述负极结构体的所述负极开口部插入所述正极结构体的所述正极部分层叠体，并将所述正极结构体与所述负极结构体嵌合而成的层叠体，
在所述正极结构体与所述负极结构体之间配置固体电解质片。
2.根据权利要求1所述的层叠型电池，其中所述正极复合材料未涂敷部配置于所述正极部分层叠体连结部。
3.根据权利要求1或2所述的层叠型电池，其中所述负极片是由负极活性物质所构成的片。
4.根据权利要求1所述的层叠型电池，其中所述负极复合材料涂敷部的面积为所述正极复合材料涂敷部的面积以上。
5.根据权利要求1或2所述的层叠型电池，其中在所述正极部分层叠体连结部连结有正极接片，
在所述负极部分层叠体连结部连结有负极接片。
6.根据权利要求1或2所述的层叠型电池，其中所述正极片和所述负极片的至少一者在表面具有固体电解质层。
7.根据权利要求1所述的层叠型电池，其中所述层叠型电池的最外层是所述固体电解质片或隔膜，且在所述固体电解质片或所述隔膜的内侧配置所述负极部分层叠体。
8.根据权利要求1或7所述的层叠型电池，其中所述固体电解质片是包含固体电解质的片。
9.一种层叠型电池的制造方法，所述层叠型电池包括正极片以及负极片，所述层叠型电池的制造方法包含：
正极片形成工序，在正极集电体的至少单面，通过断续地涂敷正极复合材料，形成交替地具有层叠有所述正极复合材料的正极复合材料涂敷部、以及未层叠所述正极复合材料的正极复合材料未涂敷部的正极片；
正极结构体形成工序，将所述正极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的正极结构体，所述梳形形状的正极结构体包括：相邻的所述正极复合材料涂敷部被配置于两外层的多个正极部分层叠体、形成于相邻的所述正极部分层叠体之间的多个正极开口部、以及将相邻的所述正极部分层叠体连结的正极部分层叠体连结部；
负极结构体形成工序，将所述负极片以山折与谷折交替的方式折叠，以形成梳形形状的负极结构体，所述梳形形状的负极结构体包括：多个负极部分层叠体、形成于相邻的所述负极部分层叠体之间的多个负极开口部、以及将相邻的所述负极部分层叠体连结的负极部分层叠体连结部；以及
嵌合工序，在所述正极结构体的所述正极开口部插入所述负极结构体的所述负极部分层叠体，在所述负极结构体的所述负极开口部插入所述正极结构体的所述正极部分层叠体，并将所述正极结构体与所述负极结构体嵌合，以形成电池层叠体，
所述负极片在负极集电体上具有层叠有负极复合材料的负极复合材料涂敷部、以及未层叠所述负极复合材料的负极复合材料未涂敷部，
在所述负极结构体形成工序中，将所述负极复合材料未涂敷部配置于所述负极部分层叠体连结部，
在所述嵌合工序中，在所述正极部分层叠体与所述负极部分层叠体之间配置固体电解质片。
10.根据权利要求9所述的层叠型电池的制造方法，其中在所述正极结构体形成工序中，将所述正极复合材料未涂敷部配置于所述正极部分层叠体连结部。
11.根据权利要求9或10所述的层叠型电池的制造方法，其中所述负极片是由负极活性物质所构成的片。
12.根据权利要求10所述的层叠型电池的制造方法，其中，所述负极复合材料涂敷部的面积为所述正极复合材料涂敷部的面积以上。
13.根据权利要求9或10所述的层叠型电池的制造方法，其中所述正极片和所述负极片的至少一者在表面具有固体电解质层。
14.根据权利要求9所述的层叠型电池的制造方法，其中在所述嵌合工序中，由所述固体电解质片和隔膜中的至少任一者包覆所述电池层叠体的外周。
15.根据权利要求9或14所述的层叠型电池的制造方法，其中所述固体电解质片是包含固体电解质的片。
16.根据权利要求9或10所述的层叠型电池的制造方法，其中在所述嵌合工序中，以在所述电池层叠体的两外层配置所述负极结构体的方式进行嵌合。
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