JP7253399B2 - 二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、二次電池に関する。
スマートフォン、電気自動車など、非常に多くの製品、分野で、バッテリーのさらなる高容量化、高電圧化、高エネルギー密度化などが求められ、研究開発が盛んに行われている。また、現在、バッテリーとして、正極、負極、セパレータ、電解液を主な構成要素とするリチウムイオン電池（二次電池）が多用されている。
一方、発火の危険性が小さい、高温や低温時の熱安定性が高く作動温度範囲が広い、設計の自由度がより高い、Ｌｉイオンのみが移動し副反応が起こりにくく劣化しにくい、ハンドリング性がよく生産性が高い、液漏れが起こらないなどの多くの利点を有するため、電解液でなく無機系の固体電解質を使用した固体電池（二次電池）が非常に大きな注目を集めている。
特許文献１には、正極合剤を正極集電体（正極集電箔）の表面に塗布することにより正極層を形成し、負極合剤を負極集電体（負極集電箔）の表面に塗布することにより負極層を形成し、正極層、固体電解質、負極層、固体電解質、正極層・・・・と順に積層しプレスすることによって構成した固体電池（固体電池の固体電池積層体）が開示されている。
特許文献２には、正極層と負極層との間に固体電解質層が配設されるように、正極層、固体電解質層、負極層を積層するとともに、捲回する又は折りたたむことによって、湾曲部及び平面部を有する固体電池（固体電池の固体電池積層体、構造体）が開示されている。
特開２０１５－１１８８７０号公報 特開２０１１－２２２２８８号公報
ここで、固体電池においては、設計時の性能を確保、維持するために、積層体を形成した状態で高い面圧でのプレス成形、及びその後の高い拘束圧力が必要である。
このため、特許文献２に開示される巻回形の電池１（積層体２）は生産が容易であるが、プレス成形時の圧力、高い拘束圧力によって、特に湾曲部３の合剤に割れや欠けが生じやすく、歪みが発生するおそれがあった（図１０参照）。このような割れや欠け、歪みが生じると、歩留りの悪化、安全性の低下、ひいては初期性能の低下や寿命の短期化を招くことになる。
本発明は、上記事情に鑑み、プレス成形時の高い面圧、その後の高い拘束圧力が作用しても割れや欠け、歪みが生じにくく、信頼性の高い積層体を形成することが可能な二次電池を提供することを目的とする。
本発明者は、プレス成形時の高い面圧、その後の高い拘束圧力が作用しても割れや欠け、歪みが生じることを抑止でき、信頼性の高い積層体を形成することを可能にする手段を見出し、本発明を完成するに至った。
（１）本発明は、積層方向（例えば、後述の積層方向Ｔ３）に隣り合う負極集電体（例えば、後述の負極集電体１０）同士が折曲接続部（例えば、後述の折曲接続部２０）で部分的に繋がる負極用集電シート（例えば、後述の負極用集電シート１９）の各負極集電体に負極活物質層（例えば、後述の負極活物質層１１）を積層形成してなる負極層シート（例えば、後述の負極層シート１５）と、前記積層方向に隣り合う正極集電体（例えば、後述の正極集電体１４）同士が折曲接続部（例えば、後述の折曲接続部２０）で部分的に繋がる正極用集電シート（例えば、後述の正極用集電シート２２）の各正極集電体に正極活物質層（例えば、後述の正極活物質層１３）を積層形成してなる正極層シート（例えば、後述の正極層シート１６）と、前記負極活物質層と前記正極活物質層の間に介設される電解質体（例えば、後述の固体電解質シート１７）とを備え、前記負極層シートと前記正極層シートが前記折曲接続部で折り曲げられて前記負極層シートと前記正極層シートとが略つづら折り状に配設され、負極集電体層（例えば、後述の負極集電体層１０）、負極活物質層、電解質層（例えば、後述の固体電解質層１２）、正極活物質層（例えば、後述の正極集電体層１４）、正極集電体層、正極活物質層、電解質層、負極活物質層、負極集電体層、・・・が順に積層されて一体化してなる電池積層体（例えば、後述の固体電池積層体Ｂ）を備えたことを特徴とする。
（２）本発明は、上記（１）において、前記電解質体がシート状に形成された電解質シートであり、前記負極層シートのそれぞれの前記負極集電体及び前記負極活物質層を両面側から挟み込むように前記電解質シートが配設されるとともに、前記負極層シートと前記正極層シートと前記電解質シートが前記折曲接続部で折り曲げられ、前記負極層シートと前記正極層シートと前記電解質シートが略つづら折り状に配設されていてもよい。
（３）本発明は、上記（１）において、前記電解質体が電解液であり、前記電解質層が前記電解液とセパレータとで構成されていてもよい。
（４）本発明は、上記（１）から（３）のいずれかにおいて、前記負極層シートは、前記隣り合う負極集電体の奥行方向（例えば、後述の奥行方向Ｔ２）の一端（例えば、後述の一端１５ｄ）側同士を接続するように前記折曲接続部が設けられ、前記正極層シートは、前記隣り合う正極集電体の奥行方向の一端（例えば、後述の一端１６ｄ）側同士を接続するように前記折曲接続部が設けられ、前記負極層シートの一端側に前記正極層シートの他端（例えば、後述の他端１６ｃ）側、前記負極層シートの他端（例えば、後述の他端１５ｃ）側に前記正極層シートの一端側が配されるように、且つ幅方向（例えば、後述の幅方向Ｔ１）に並ぶ複数の前記正極集電体及び前記正極活物質層がそれぞれ、幅方向に並ぶ複数の前記負極集電体及び前記負極活物質層のそれぞれの一面側、他面側、一面側・・・・に交互に重なって配されるようにして、前記電池積層体が構成されていてもよい。
（５）本発明は、上記（１）から（４）のいずれかにおいて、積層方向（例えば、後述の積層方向Ｔ３）最外層に前記電解質層が配設されていてもよい。
（６）本発明は、上記（２）、（４）、（５）のいずれかにおいて、前記電解質シートは、前記負極層シートと前記正極層シートとともに折り曲げられる部分にスリット（例えば、後述の固体電解質シート１７のスリット１８）を設けて形成されていてもよい。
（７）本発明は、上記（１）から（６）のいずれかにおいて、スリットによって形成される前記負極層シート、前記正極層シート、又は前記電解質シートの折曲接続部の端部が凹円弧状に形成されていてもよい。
（８）本発明は、上記（１）から（７）のいずれかにおいて、積層方向に隣り合う前記正極活物質層と前記負極活物質層とは、前記負極活物質層の面積が前記正極活物質層の面積以上となるように形成されていてもよい。
（９）本発明は、上記（１）から（８）のいずれかにおいて、前記電池積層体は、断面視で、前記正極活物質層と前記負極活物質層と前記電解質層の奥行方向及び幅方向の寸法を、前記正極活物質層≦前記負極活物質層≦前記電解質層として構成されていてもよい。
（１０）本発明は、上記（１）から（９）のいずれかにおいて、前記電解質体が固体電解質体であり、前記二次電池が固体電池（例えば、後述の固体電池Ａ）であってもよい。
本発明によれば、プレス成形時の高い面圧、その後の高い拘束圧力が作用しても割れや欠け、歪みが生じることを抑止でき、信頼性の高い二次電池（電池積層体）を実現、提供することが可能になる。
本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）を示す断面図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の負極層シートを示す正面図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の正極層シートを示す正面図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の固体電解質シート（電解質体）を示す斜視図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の負極用集電シート、正極用集電シートの折曲接続部を示す正面図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の負極用集電シート、正極用集電シート、固体電解質シートを組み合わせた状態を示す正面図である。 図６において、固体電解質シートを省略した状態を示す正面図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の負極用集電シート、正極用集電シート、固体電解質シートを組み合わせ、略つづら折りの状態にしている状況を示す斜視図である。 本発明の一実施形態に係る固体電池積層体、固体電池（電池積層体、二次電池）の固体電解質シートの変更例を示す斜視図である。 従来の固体電池積層体、固体電池を示す図である。
以下、図１から図９を参照し、本発明の一実施形態に係る二次電池について説明する。ここで、本実施形態では、本発明に係る二次電池が固体電池であるものとして説明を行う。
本実施形態の固体電池（二次電池）Ａは、図１に示すように、負極集電体層１０、負極活物質層（負極合剤層）１１、固体電解質層１２、正極活物質層（正極合剤層）１３、正極集電体層１４、正極活物質層（正極合剤層）１３、固体電解質層１２、負極活物質層１１、負極集電体層１０・・・を順に一体に積層してなる固体電池積層体（電池積層体）Ｂを備えて構成されている。
また、固体電池Ａは、複数の負極集電体層１０が電気的に接続されるとともに負極集電タブ（不図示）を接続し、複数の正極集電体層１４が電気的に接続されるとともに正極集電タブ（不図示）を接続し、固体電池積層体Ｂをラミネートフィルムなどの外装体（不図示）に収容して構成されている。
なお、負極集電タブや正極集電タブには外部端子が取り付けられ、外部端子が外装体の外部に配設されることにより、外部機器との電気的接続が可能とされている。
一方、本実施形態の固体電池Ａにおいては、図２に示すように、固体電池積層体Ｂを構成する複数の負極集電体層１０及び負極活物質層１１が１枚のシート状の負極層シート１５、図３に示すように、複数の正極集電体層１４及び正極活物質層１３が１枚のシート状の正極層シート１６、図４に示すように、複数の固体電解質層１２が２枚のシート状の固体電解質シート（電解質体、電解質シート）１７を用いて構成されている。
［負極層シート］
具体的に、負極層シート１５は、図２に示すように、所定の幅寸法と奥行寸法を有する略矩形シート状で帯状に形成されるとともに、幅方向Ｔ１一側端１５ａから他側端１５ｂまでの間に所定の間隔で、奥行方向Ｔ２一端１５ｃから他端１５ｄ側に奥行方向Ｔ２に沿って延びる複数のスリット１８を設けて形成された負極用集電シート１９を備えて構成されている。
負極用集電シート１９は、幅方向Ｔ１の一側端１５ａから最も近いスリット１８までの間、隣り合うスリット１８の間、他側端１５ｂから最も近いスリット１８までの間の部分が同形同大の複数の負極集電体（負極集電箔）１０を構成し、各スリット１９の先端から負極用集電シート１９の他端１５ｄまでのスリット１８が形成されていない部分が隣り合う負極集電体１０同士を電気的、機械的に接続する折曲接続部２０とされている。また、図２、図５に示すように、各折曲接続部２０は、例えば、この部分を折り曲げる際に外面となる面が凸円弧状、内面となる面が凹円弧状となるようにプレス加工などによって成形されていることが好ましい。
負極層シート１５は、図２に示すように、負極用集電シート１９の複数の負極集電体１０の一面及び他面（側面（端面）を含むことが好ましい）に、負極活物質層（負極合剤）１１が一体に積層形成されている。負極用集電シート１９の負極集電体１０は、折曲接続部２０がある奥行方向Ｔ２他端１５ｄ側の部分、すなわち、負極用集電シート１９の他端１５ｄから奥行方向Ｔ２一端１５ｃ側の一部の領域が負極活物質層未形成部２１とされ、負極活物質未形成部２１には負極活物質層１１が積層形成されていない。
なお、本実施形態では、負極用集電シート１９に３本のスリット１８を形成することにより、４つの負極集電体１０が具備されている。これら４つの負極集電体１０が前述の負極集電体層（負極集電箔）１０を構成する。
また、本実施形態の各負極集電体１０及び各負極集電体１０に積層した負極活物質層１１は、これに対応する後述の各正極集電体１４及び各正極集電体１４に積層した正極活物質層１３と比較し、面積が同等か、面積が大きいことが好ましい。このため、本実施形態では、各正極集電体１４及び各正極集電体１４に積層した正極活物質層１３が角部を面取りして形成されているのに対し、各正極集電体１４及び各正極集電体１４に積層した正極活物質層１３は角部を面取りせず、平面視略方形状に形成されている。
負極用集電シート１９は、折曲接続部２０が負極集電タブを兼ねてもよい。
負極用集電シート１９は、スリット１８の奥行方向Ｔ２他端１５ｄ側の部分（先端部分）、すなわち、各折曲接続部２０のスリット１８を形成する端部が円弧状（スリット１８の先端部分は凸円弧状、折曲接続部２０の端部は凹円弧状）に成形されていることが好ましい。この部分を円弧状に成形することによって、スリット部（１８）ひいては折曲接続部２０に裂け等が生じることを抑制でき、耐久性、信頼性の高い負極用集電シート１９（負極層シート１５）を実現できる。
［正極層シート］
次に、正極層シート１６は、図３に示すように、所定の幅寸法と奥行寸法を有する略矩形シート状で帯状に形成されるとともに、幅方向Ｔ１一側端１６ａから他側端１６ｂまでの間に所定の間隔で、奥行方向Ｔ２一端１６ｃから他端１６ｄ側に奥行方向Ｔ２に沿って延びる複数のスリット１８を設けて形成された正極用集電シート２２を備えて構成されている。
正極用集電シート２２は、幅方向Ｔ１の一側端１６ａから最も近いスリット１８までの間、隣り合うスリット１８の間、他側端１６ｂから最も近いスリット１８までの間の部分が同形同大の複数の正極集電体（正極集電箔）１４を構成し、各スリット１８の先端から正極用集電シート２２の他端１６ｄまでのスリット１８が形成されていない部分が隣り合う正極集電体１４同士を電気的、機械的に接続する折曲接続部２０とされている。また、各折曲接続部２０は、図３、図５に示すように、例えば、この部分を折り曲げる際に外面となる面が凸円弧状、内面となる面が凹円弧状となるようにプレス加工などによって成形されてもよい。
正極層シート１６は、図３に示すように、正極用集電シート２２の複数の正極集電体１４の一面及び他面（側面（端面）を含むことが好ましい）に、正極活物質層（正極合剤）１３が一体に積層形成されている。正極用集電シート２２の正極集電体１４は、折曲接続部２０がある奥行方向Ｔ２他端１６ｄ側の部分、すなわち、正極用集電シート２２の他端１６ｄから奥行方向Ｔ２一端１６ｃ側の一部の領域が正極活物質層未形成部２３とされ、正極活物質未形成部２３には正極活物質層１３が積層形成されていない。
なお、本実施形態では、正極用集電シート２２に２本のスリット１８を形成することにより、３つの正極集電体１４が具備されている。これら３つの正極集電体１４が前述の正極集電体層（正極集電箔）１４を構成する。
また、前述の通り、本実施形態の各正極集電体１４及び各正極集電体１４に積層した正極活物質層１３は、これに対応する各負極集電体１０及び各負極集電体１０に積層した負極活物質層１１と比較し、面積が小さくなるように（面積が同等でもよい）、角部を面取りして形成されている。
正極用集電シート２２は、その折曲接続部２０が正極集電タブを兼ねてもよい。
正極用集電シート２２は、スリット１８の奥行方向Ｔ２他端１６ｄ側の部分（先端部分）、すなわち、各折曲接続部２０のスリット１８を形成する端部が円弧状（スリット１８の先端部分は凸円弧状、折曲接続部２０の端部は凹円弧状）に成形されていることが好ましい。この部分を円弧状に成形することによって、スリット部（１８）ひいては折曲接続部２０に裂け等が生じることを抑制でき、耐久性、信頼性の高い正極用集電シート２２（正極層シート１６）を実現できる。
［固体電解質シート（固体電解質体）］
固体電解質層１２を形成する固体電解質シート１７は、図４に示すように、負極用集電シート１９に積層形成された負極活物質層１１と正極用集電シート２２に積層形成された正極活物質層１３との間でイオン伝導する電解質を備えたものであり、矩形シート状で帯状に形成されている。
固体電解質シート１７は、負極用集電シート１９ひいては負極層シート１５と同等の幅寸法を備え、奥行寸法を負極用集電シート１９の一端１５ｃから負極活物質層未形成部２１までの奥行寸法と略同等、すなわち、負極活物質層１１の奥行寸法と略同等にして矩形シート状に形成されている。
［固体電池積層体（固体電池）］
本実施形態の固体電池積層体Ｂ（固体電池Ａ）においては、図６から図８に示すように、負極層シート１５の一面と他面の両面側に固体電解質シート１７が重ね合わされ、正極層シート１６がその奥行方向Ｔ２一端１６ｃが負極層シート１５の他端１５ｄ側に配されるとともに、負極層シート１５と互いのスリット１８の位置が合うように配置される。
また、正極層シート１６の幅方向Ｔ１に並ぶ複数の正極集電体１４及び正極活物質層１３がそれぞれ、負極層シート１５の複数の負極集電体１０及び負極活物質層１１のそれぞれの一面側、他面側、一面側・・・・に固体電解質シート１７を介装しつつ交互に重なるように配置される。
正極用集電シート２２の複数の折曲接続部２０、負極用集電シート１９の複数の折曲接続部２０が奥行方向Ｔ２に延びる軸中心Ｏ１に折り曲げられて、負極集電体層１０、負極活物質層１１、固体電解質層１２、正極活物質層１３、正極集電体層１４、正極活物質層１３、固体電解質層１２、負極活物質層１１、負極集電体層１０・・・の順に積層されるように、略つづら折り状に形成されている。
また、本実施形態の固体電池Ａは、上記のように、負極集電体層１０、負極活物質層１１、固体電解質層１２、正極活物質層１３、正極集電体層１４、正極活物質層１３、固体電解質層１２、負極活物質層１１、負極集電体層１０・・・の順に積層されるように略つづら折り状にした段階で、図１に示すように、積層方向Ｔ３にプレスし、負極集電体層１０、負極活物質層１１、固体電解質層１２、正極活物質層１３、正極集電体層１４、正極活物質層１３、固体電解質層１２、負極活物質層１１、負極集電体層１０・・・をしっかりと密着させて一体化し、固体電池積層体Ｂが形成される。
また、このとき、本実施形態の固体電池Ａでは、積層方向Ｔ３に隣り合う負極活物質層１１と正極活物質層１３が、負極活物質層１１の負極活物質層未形成部２１側の端部１１ａと、正極活物質層１３の正極活物質未形成部２３と反対側の端部（１６ｃ）とが奥行方向Ｔ２の同一で重なり、正極活物質層１３の正極活物質未形成部２３側の端部１３ａと、負極活物質層１１の負極活物質層未形成部２１と反対側の端部（１５ｃ）とが奥行方向Ｔ２の同一で重なるようにして（図２、図３参照）、固体電池積層体Ｂが形成される。
なお、本実施形態では、矩形シート状で帯状の固体電解質シート（固体電解質体）１７を、略つづら折り状に配して連続的に隣り合う負極層シート１５と正極層シート１６の間に介設するものとしたが、固体電解質体は、隣り合う負極層シート１５と正極層シート１６の間に介設されていればよく、例えば、袋状の固体電解質体を負極層シート１５や正極層シート１６を内包するように配置したり、負極層シート１５や正極層シート１６に直接固体電解質体（固体電解質層）を塗工するなどの他の手段、手法を用いてもよい。
ここで、負極活物質層１１に含まれる負極活物質としては、例えば、リチウム金属、Ｌｉ－Ａｌ合金やＬｉ－Ｉｎ合金等のリチウム合金、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等のチタン酸リチウム、炭素繊維や黒鉛等の炭素材料等が挙げられる。但し、負極活物質は特に限定されるものではなく、固体電池の負極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
負極用集電シート１９（負極集電体１０）の材料としては、例えば、ＳＵＳ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、等の金属等が挙げられる。また、負極集電体の形状としては、例えば、箔状、板状、メッシュ状、不織布状、発泡状等を挙げることができる。また、密着性を高めるために、集電体の表面にカーボンなどが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。但し、負極用集電シート１９は特に限定されるものではなく、固体電池Ａの負極に用いうる公知の集電体を適用することができる。
正極活物質層１３に含まれる正極活物質としては、例えば、二硫化チタン、二硫化モリブデン、硫化リチウムや硫黄等の硫化物、セレン化ニオブ等の遷移金属カルコゲナイド、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４）、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）等の遷移金属酸化物等が挙げられる。
なお、正極活物質は、特に限定されるものではなく、固体電池Ａの正極活物質として公知の物質を適用することができる。その組成についても特に制限はなく、固体電解質、導電助剤や結着剤等を含んでいてもよい。
正極用集電シート２２（正極集電体１４）の材料としては、例えば、ＳＵＳ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、等の金属等や導電性カーボン（例えば、グラファイトやＣＮＴ）等が挙げられるが挙げられる。また、正極集電体の形状としては、例えば、箔状、板状、メッシュ状、不織布状、発泡状等を挙げることができる。また、密着性を高めるために、集電体の表面にカーボンなどが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。なお、正極用集電シート２２は、特に限定されるものではなく、固体電池Ａの正極に用い得る公知の集電体を適用することができる。
固体電解質層１２（固体電解質シート１７）の固体電解質としては、例えば、硫化物系無機固体電解質、ＮＡＳＩＣＯＮ型酸化物系無機固体電解質、ペロブスカイト型酸化物無機固体電解質等、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩やリチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質を挙げることができる。但し、固体電解質は特に限定されるものではない。また、固体電解質は、必要に応じて結着剤等を含む。固体電解質に含まれる各物質の組成比については、電池が適切に作動可能であれば、特に限定されるものではない。固体電解質層１２（固体電解質シート１７）は、固体電解質そのものから形成されても良いし、固体電解質を化学的に安定な素材からなる多孔質な基材に固定されたものでも良い。固体電解質層１２（固体電解質シート１７）は、正極層シート１６と負極層シート１５との間のイオン伝導が可能な状態であれば、厚みや形状等は特に限定されるものではない。また、製造方法も特に限定されるものではない。
したがって、本実施形態の固体電池Ａにおいては、積層方向Ｔ３に隣り合う負極集電体１０同士が折曲接続部２０で部分的に繋がる負極用集電シート１９の負極集電体１０に負極活物質層１１を積層形成してなる負極層シート１５と、積層方向Ｔ３に隣り合う正極集電体１４同士が折曲接続部２０で部分的に繋がる正極用集電シート２２の正極集電体１４に正極活物質層１３を積層形成してなる正極層シート１６と、負極層シート１５の負極集電体１０及び負極活物質層１１を両面側から挟み込むように配設される固体電解質シート１７とを備え、折曲接続部２０で折り曲げて略つづら折り状にすることによって、負極集電体層１０、負極活物質層１１、固体電解質層１２、正極活物質層１３、正極集電体層１４、正極活物質層１３、固体電解質層１２、負極活物質層１１、負極集電体層１０、・・・が順に積層されて一体化した固体電池Ａを形成することができる。
これにより、従来のような湾曲部３がなくなり、巻回形の固体電池Ａの生産の容易性を維持しつつ、プレス成形時の圧力、高い拘束圧力によって合剤（負極活物質層１１や正極活物質層１３）に割れや欠けが生じ、歪みが発生するという不都合を解消することができる。
よって、本実施形態の固体電池Ａによれば、従来の巻回形の固体電池と比較し、歩留りの向上、安全性の向上、ひいては初期性能の維持や寿命の長期化を図ることができ、信頼性の高い固体電池Ａ（固体電池積層体Ｂ）を実現、提供することが可能になる。
以上、本発明に係る二次電池の一実施形態について説明したが、本発明は上記の一実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
例えば、本実施形態では、本発明に係る二次電池が固体電池であるものとして説明を行ったが、本発明に係る二次電池は、固体電池に限定する必要はなく、隣り合う負極層シート１８と正極層シート２１の間に液状の電解質（電解質体）を介設して構成されていてもよい。
このとき、液状の電解質（電解質体）は、特に限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池に用いられる公知の電解質体を適用することができる。
また、電解質体を構成する溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、プロピレンカーボネート等が挙げられ、これらを混合して用いてもよい。
さらに、電解質体を構成する電解質としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４等のリチウム含有塩や、ＬｉＴＦＳｉ等のリチウム含有イオン液体が挙げられ、これらを混合して用いてもよい。また、電解質体は、必要に応じて添加剤等を含んでいてもよい。
ここで、液状の電解質（電解質体）を介設する場合は、例えば、正極層シート１６もしくは負極層シート１５の少なくとも一方の両側にセパレータを配設し、折曲接続部２０で折り曲げて略つづら折り状にすることによって、負極集電体層１０、負極活物質層１１、セパレータ（電解質体）、正極活物質層１３、正極集電体層１４、正極活物質層１３、セパレータ（電解質体）、負極活物質層１１、負極集電体層１０、・・・を順に積層することにより、二次電池を形成することができる。
また、二次電池に用いられるセパレータは、液状の電解質（電解質体）等を含浸できるものであれば特に限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池のセパレータとして公知のセパレータを適用することができる。例えば、不織布や多孔性フィルム等の多孔質シートが挙げられる。
セパレータの材料についても特に限定されるものではなく、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、エチレン－プロピレン共重合体、セルロース等が挙げられる。また、セパレータ坪量や厚みは、特に限定されるものではなく、二次電池の要求性能等に応じて、適宜設定することができる。
さらに、本実施形態では、本発明に係る固体電解質体が固体電解質シート１７であるものとして説明を行った。これに対し、負極用集電シート１９の負極集電体１０に負極活物質層１１を積層形成し、この負極活物質層１１の上に固体電解質層１２を積層形成したり、正極用集電シート２２の正極集電体１４に正極活物質層１３を積層形成し、この正極活物質層１３の上に固体電解質層１２を積層形成して、固体電解質体を具備するように構成してもよい。
この場合には、負極用集電シート１９の負極活物質層未形成部２１及び負極活物質層未形成部２１を形成する部分の負極用集電シート１０の端面に、絶縁性材料を一体に積層形成してなる絶縁層及び／又は固体電解質を一体に積層形成してなる固体電解質層（絶縁層及び／又は固体電解質層からなる負極集電体被覆層）を設けて構成することが好ましい。
また、正極用集電シート２２の正極活物質層未形成部２３及び正極活物質層未形成部２３を形成する部分の正極用集電シート２２の端面に、絶縁性材料を一体に積層形成してなる絶縁層及び／又は固体電解質を一体に積層形成してなる固体電解質層（絶縁層及び／又は固体電解質層からなる正極集電体被覆層）を設けて構成することが好ましい。
さらに、負極集電体被覆層は、負極活物質層１１（又は負極活物質層１１とこの上に積層した固体電解質層１２とを合わせた層）と同等の厚さで形成することが好ましい。また、正極集電体被覆層は、正極活物質層１３（又は正極活物質層１３とこの上に積層した固体電解質層１２とを合わせた層）と同等の厚さで形成することが好ましい。
また、図１に示すように、断面視の奥行方向Ｔ２（及び幅方向Ｔ１）の寸法が、正極活物質層（正極合剤層）１３≦負極活物質層（負極合剤層）１１≦固体電解質層１２となるようにして、固体電池Ａ、固体電池積層体Ｂを構成することが好ましい。
これにより、電池製造過程において、固体電池積層体Ｂを積層方向Ｔ３にプレスする際に、負極用集電シート１９の負極活物質層未形成部２１の部分や正極用集電シート２２の正極活物質層未形成部２３の部分に空隙が残されるなどして、負極活物質層未形成部２１や正極活物質層未形成部２３がクラックの発生を誘引する領域となることがない。また、得られる負極積層体（固体電池用負極）、正極積層体（固体電池用正極）の平面度公差および平行度公差を最小にすることが可能となり、結果、多層化した際の体積が小さくなり、高エネルギー化に貢献することができる。
絶縁層を構成する絶縁性材料としては、例えば、絶縁性を有する樹脂を挙げることができ、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリカーボネート、メタクリル酸樹脂、ＡＢＳ樹脂等の熱可塑性絶縁樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン、シリコーン樹脂、アルキド樹脂等の熱硬化性絶縁樹脂等が例示できる。なお、絶縁性材料は特に限定されるものではない。
負極集電体被覆層や正極集電体被覆層となる固体電解質層の固体電解質としては、例えば、硫化物系無機固体電解質、ＮＡＳＩＣＯＮ型酸化物系無機固体電解質、ペロブスカイト型酸化物無機固体電解等、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩やリチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質を挙げることができる。なお、固体電池Ａを構成する際の固体電解質層１２に用いられる固体電解質と同一の物質とすることが好ましく、特に、硫化物系無機固体電解質であることが好ましい。但し、固体電解質においても特に限定を必要とするものではない。
一方、図９に示すように、本実施形態のように固体電解質シート１７を用いる場合において、固体電解質シート１７は負極用集電シート１９及び正極用集電シート２２と略同等の間隔、大きさ（長さ、幅）で奥行方向Ｔ２一端１７ａから他端１７ｂ側まで延びるスリット１８を備えて形成されていてもよい。この場合においても、スリット１８の奥行方向Ｔ２他端１７ｂ側の部分（先端部分）が円弧状（スリット１８の先端部分は凸円弧状、折曲接続部の端部は凹円弧状）に成形されていることが好ましい。これにより、スリット部（１８）の裂けを抑制できる。
この場合には、本実施形態のように負極層シート１５の一面と他面にそれぞれ重ね合せる際に負極用集電シート１９及び正極用集電シート２２のスリット１８と、固体電解質シート１７との互いのスリット１８の位置を合わせることで、略つづら折り状にしプレスしてなる固体電池積層体Ｂの密度ひいては電池性能をより一層高めることができる。
また、固体電解質シート１７にスリット１８を設けた場合には、２枚の固体電解質シート１７をそれぞれ、負極層シート１５の幅方向Ｔ１に並ぶ複数の負極用集電シート１９及び正極用集電シート２２に対し、一方の固体電解質シート１７を負極層シート１５の幅方向Ｔ１一側端１５ａ側から順に、負極用集電シート１９の一面側、次の負極用集電シート１９の他面側、その次の負極用集電シート１９の一面側、そのまた次の負極用集電シート１９の他面側に交互に配し、他方の固体電解質シート１７を負極層シート１５の幅方向Ｔ１一側端１５ａ側から順に、負極用集電シート１９の他面側、次の負極用集電シート１９の一面側、その次の負極用集電シート１９の他面側、そのまた次の負極用集電シート１９の一面側に交互に配して、設けることができる。この場合には、２枚の互いの固体電解質シート１７同士、２枚の固体電解質シート１７と負極層シート１５同士を絡ませ合うようにすることができ、プレスする際など、固体電解質シート１７と負極層シート１５（及び正極層シート１６）との一体性を高めることができ、さらに一層、高密度で、電池性能に優れた固体電池Ａを形成することが可能になる。
１０ 負極集電体層
１１ 負極活物質層（負極合剤層）
１２ 固体電解質層
１３ 正極活物質層（正極合剤層）
１４ 正極集電体層
１５ 負極層シート
１５ｃ 一端
１５ｄ 他端
１６ 正極層シート
１６ｃ 一端
１６ｄ 他端
１８ スリット
１９ 負極用集電シート
２０ 折曲接続部
２１ 負極活物質層未形成部
２２ 正極用集電シート
２３ 正極活物質未形成部
Ａ 固体電池（二次電池）
Ｂ 固体電池積層体（電池積層体）
Ｔ１ 幅方向
Ｔ２ 奥行方向
Ｔ３ 積層方向

Claims (6)

  1. 積層方向に隣り合う負極集電体層同士が折曲接続部で部分的に繋がる負極用集電シートの各負極集電体層に負極活物質層を積層形成してなる負極層シートと、
    前記積層方向に隣り合う正極集電体層同士が折曲接続部で部分的に繋がる正極用集電シートの各正極集電体層に正極活物質層を積層形成してなる正極層シートと、
    前記負極活物質層と前記正極活物質層の間に介設される固体電解質層を備える固体電解質シートとを備え、
    前記負極層シートのそれぞれの前記負極集電体層及び前記負極活物質層を両面側から挟み込むように前記固体電解質シートが配設されるとともに、前記負極層シートと前記正極層シートと前記固体電解質シートが前記折曲接続部で折り曲げられて前記負極層シートと前記正極層シートと前記固体電解質シートが略つづら折り状に配設され、前記負極集電体層、前記負極活物質層、前記固体電解質層、前記正極活物質層、前記正極集電体層、前記正極活物質層、前記固体電解質層、前記負極活物質層、前記負極集電体層、・・・が順に積層されて一体化してなる電池積層体を備え、
    前記負極層シートは、前記隣り合う負極集電体層の奥行方向の一端側同士を接続するように前記折曲接続部が設けられ、
    前記正極層シートは、前記隣り合う正極集電体層の奥行方向の一端側同士を接続するように前記折曲接続部が設けられ、
    前記負極層シートの一端側に前記正極層シートの他端側、前記負極層シートの他端側に前記正極層シートの一端側が配されるように、且つ幅方向に並ぶ複数の前記正極集電体層及び前記正極活物質層がそれぞれ、幅方向に並ぶ複数の前記負極集電体層及び前記負極活物質層のそれぞれの一面側、他面側、一面側、・・・に交互に重なって配されるようにして、前記電池積層体が構成されている、二次電池。
  2. 積層方向に隣り合う負極集電体層同士が折曲接続部で部分的に繋がる負極用集電シートの各負極集電体層に負極活物質層を積層形成してなる負極層シートと、
    前記積層方向に隣り合う正極集電体層同士が折曲接続部で部分的に繋がる正極用集電シートの各正極集電体層に正極活物質層を積層形成してなる正極層シートと、
    前記負極活物質層と前記正極活物質層の間に介設される固体電解質層を備える固体電解質シートとを備え、
    前記負極層シートのそれぞれの前記負極集電体層及び前記負極活物質層を両面側から挟み込むように前記固体電解質シートが配設されるとともに、前記負極層シートと前記正極層シートと前記固体電解質シートが前記折曲接続部で折り曲げられて前記負極層シートと前記正極層シートと前記固体電解質シートが略つづら折り状に配設され、前記負極集電体層、前記負極活物質層、前記固体電解質層、前記正極活物質層、前記正極集電体層、前記正極活物質層、前記固体電解質層、前記負極活物質層、前記負極集電体層、・・・が順に積層されて一体化してなる電池積層体を備え、
    前記固体電解質シートは、前記負極層シートと前記正極層シートとともに折り曲げられる部分にスリットを設けて形成されている、二次電池。
  3. 前記負極層シートの折曲接続部の端部、前記正極層シートの折曲接続部の端部、又は前記固体電解質シートの前記スリットによって形成される折曲接続部の端部が凹円弧状に形成されている、請求項２に記載の二次電池。
  4. 前記積層方向最外層に前記固体電解質層が配設されている、請求項１から３のいずれか一項に記載の二次電池。
  5. 前記積層方向に隣り合う前記正極活物質層と前記負極活物質層とは、前記負極活物質層の面積が前記正極活物質層の面積以上となるように形成されている、請求項１から４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 前記電池積層体は、断面視で、奥行方向及び幅方向の寸法を前記正極活物質層≦前記負極活物質層≦前記固体電解質層として構成されている、請求項１から５のいずれか一項に記載の二次電池。
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