JP5541514B2 - 積層型二次電池 - Google Patents
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Description
本発明は、積層型二次電池に関する。
近年、リチウムイオン電池は、高容量化、小型化の要求により、携帯電話やデジタルカメラなどの携帯機器用の電源として用いられており、また、高エネルギー密度で、メモリー効果が生じないという理由から、電動アシスト自転車や電動工具の電源としても用いられている。さらには、軽量化、放熱性向上などの利点が得られることから、積層構造の電極を備え、電池の外装にアルミラミネートフィルムを使用した積層型リチウムイオン電池が商品化されており、これらを多直列または多並列に接続した電池パックや電池システムが鋭意検討されている。
図４に、外装体としてアルミラミネートフィルムを備えた一般的な積層型二次電池の概略図を示す。図４（ａ）は概略平面図、図４（ｂ）は、図４（ａ）のＣ−Ｃ’線に沿った（積層方向に平行な）概略断面図であり、従来の積層型二次電池の集電タブ付近の断面構造を示す図である。
正極集電体１１１には、正極活物質１１２が塗布された活物質形成領域１１１ａと、正極活物質１１２が塗布されていない領域である正極集電タブ１１１ｂとが形成されている。正極集電タブ１１１ｂは、活物質形成領域１１１ａから引き出されるように、活物質形成領域１１１ａの端部から突出して設けられている。負極１２０も同様に、負極活物質１２２が塗布された領域から引き出されるように設けられた負極集電タブを有している。
リチウムイオン二次電池の場合、正極集電体１１１はアルミニウム箔から、正極活物質１１２は、コバルト酸リチウムやニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム等のリチウム酸化物からそれぞれ構成されている。また、負極集電体１２１および負極活物質１２２は、銅箔およびカーボンからそれぞれ構成され、セパレータ１３０は多孔質プラスティックフィルムから構成されている。
このようなリチウムイオン二次電池では、電池内部での電極間短絡が大きな問題となっている。それは、電極間短絡が、微小な場合には電池の自己放電を大きくしてしまい、過度な場合には発熱を引き起こし、最悪の場合、それが発煙、発火に至り、危険なためである。
短絡によって電極間で最も電流が流れるのは、負極集電体（銅箔）１２１１２２と正極集電体（アルミニウム箔）１１１の金属同士が接触した場合であるが、この接触は、積層型二次電池においては、構造上・製造上、発生しないように設計されている。すなわち、正極集電体１１１と負極集電体１２１とは、セパレータ１３０によって空間的に隔てられ、内部短絡に至ることがないように構成されている。
これに次いで電流が流れる可能性がある領域は、正極集電体１１１と負極活物質１２２との間、すなわち、正極集電体１１１が露出している領域１１１ｂが、セパレータ１３０を介して負極活物質に対向する領域である。これらの領域では、電池使用中に、充放電の繰り返しによる電極の膨張、振動、衝撃等の外的要因により、電極１１０，１２０から活物質１１２，１２２が脱粒しセパレータ１３０を通り抜けることによって、電極間短絡が発生する虞がある。同様のことは、負極集電体１２１と正極活物質１１２との間でも起こり得る。
したがって、積層型二次電池においては、上述の活物質の脱粒による問題に対処するために、電極間の構造をより安全な構造に設計することが求められている。例えば、特許文献１では、電極素子が捲回構造を有する二次電池において、正極集電体が露出している領域であって、セパレータを介して負極活物質に対向する領域にテープを貼り付けることで、活物質の脱粒物がセパレータを通り抜けても、内部短絡を発生させない方法が提案されている。また、特許文献２では、捲回型二次電池において、電極間に設けられた多孔質セパレータを熱処理し非多孔質化することによって、活物質の脱粒に起因した内部短絡を防止する方法が提案されている。
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、テープを貼り付ける工程が必要となり、そのため、テープ貼り付け時に位置ズレが発生した場合には、テープの貼り直しを行わなければならない。その場合、粘着剤による電極の剥がれが懸念され、このことは不良品の発生につながってしまう。また、特許文献２に記載の方法では、セパレータが熱処理されることで、セパレータが収縮したり、セパレータにシワも発生したりする。セパレータの収縮は、空孔径を小さくすることでレート特性を低下させるとともに、電極への局所的な加圧力を発生させ、またシワの発生は、電極間距離を不均一にする。そのため、充放電サイクル特性などの電池の長期特性が低下することが問題となっていた。
そこで本発明の目的は、生産性の低下や電池性能の劣化を抑制しながら、電池内部での短絡の発生を抑制する積層型二次電池を提供することである。
上述した目的を達成するために、本発明の積層型二次電池は、シート状の集電体の両面に第１の電極活物質が塗布された第１の電極であって、第１の電極活物質が塗布された第１の領域と、第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを有する第１の電極と、シート状の集電体の両面に、第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質が塗布された第２の電極と、多孔質セパレータとを有する積層体であって、第１および第２の電極が、多孔質セパレータを介して積層された積層体を備え、多孔質セパレータは、第１の電極の第２の領域と第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分が、複数層に折り畳まれている。
また、本発明の積層型二次電池の製造方法は、シート状の集電体の両面に第１の電極活物質を塗布し、第１の電極を形成する工程と、シート状の集電体の両面に、第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質を塗布し、第２の電極を形成する工程と、第１および第２の電極を多孔質セパレータを介して積層し、積層体を形成する工程とを含み、第１の電極を形成する工程が、第１の電極活物質が塗布された第１の領域と第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを形成することを含む積層型二次電池の製造方法であって、積層体を形成する工程の前に、多孔質セパレータの、第１の電極の第２の領域と第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳む工程を含んでいる。
このような積層型二次電池では、第１の電極の第１の電極活物質が塗布されていない領域、すなわち集電体が露出している領域と、第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域との間に、複数層に折り畳まれた多孔質セパレータが配置されることになる。したがって、第２の電極活物質が脱粒した場合でも、その第２の電極活物質は、複数層に折り畳まれた多孔質セパレータにより、第１の電極の集電体まで達することが防止される。そのため、生産性の低下や電池性能の劣化を引き起こすようなテープを貼り付ける工程や熱処理を行うことなく、負極活物質の脱粒による正極集電体と負極活物質との間での短絡の発生を抑制することが可能となる。
以上説明したように、本発明によれば、生産性の低下や電池性能の劣化を抑制しながら、電池内部での短絡の発生を抑制する積層型二次電池を提供することができる。
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について説明する。
本明細書では、本発明の積層型二次電池について、積層型リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。また、以下に示す実施形態では、第１の電極を正極とし、第２の電極を負極として本発明を説明する。本発明では、その逆の場合、すなわち第１の電極が負極であり、第２の電極が正極である場合も可能であるが、そのときには、負極活物質と対向しない正極活物質が存在しない構造とする。
図１は、本発明の一実施形態における積層型リチウムイオン二次電池を概略的に示す平面図である。図２は、図１に示す積層型リチウムイオン二次電池の積層体の構造を概略的に示す図であり、図２（ａ）が概略平面図、図２（ｂ）が、図２（ａ）のＡ−Ａ’線に沿った概略断面図である。図３（ａ）および図３（ｂ）はそれぞれ、図２（ａ）のＢ−Ｂ’線およびＣ−Ｃ’線に沿った概略断面図である。なお、簡単のために、図２および図３では、積層体の一部（図２（ａ）では、正極および多孔質セパレータ）のみが示されている。
本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池１は、図１に示すように、正極および負極が多孔質セパレータを介して積層された積層体２を有している。積層体２の各電極からは、正極集電タブ３および負極集電タブ４がそれぞれ引き出され、それらは、積層体の各電極を外部装置に電気的に接続するための引出端子５，６に溶接され、接続されている。積層体２は、電解液と共にラミネートケース７内に収容されている。
積層体２は、図２および図３に示すように、シート状の正極集電体１１の両面に正極活物質（第１の電極活物質）１２が塗布された正極（第１の電極）１０と、シート状の負極集電体２１の両面に負極活物質（第２の電極活物質）２２が塗布された負極（第２の電極）２０と、を有している。
本実施形態では、正極集電体１１はアルミニウム箔からなり、このアルミニウム箔上に、リチウムイオンを吸蔵、放出するマンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ2Ｏ4）などのリチウム酸化物からなる正極活物質１２が塗布されて、正極１０が構成されている。正極集電体１１には、図２（ａ）に示すように、正極活物質１２が塗布された活物質形成領域（第１の領域）１１ａと、正極活物質１２が塗布されていない正極集電タブ（第２の領域）１１ｂとが形成されている。正極集電タブ１１ｂは、活物質形成領域１１ａから引き出されるように、すなわち活物質形成領域１１ａの端部から突出するように設けられている。一方、負極集電体２１は銅箔からなり、この銅箔上に、リチウムイオンを吸蔵、放出するグラファイトなどの炭素材料からなる負極活物質２２が塗布されて、負極２０が構成されている。負極２０も同様に、負極活物質２２が塗布された領域から引き出されるように設けられた負極集電タブ（図２には図示せず）を有している。
正極１０と負極２０との間には、正極１０と負極２０とを絶縁するために、例えばポリプロピレン単層、あるいはポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータ３０が挿入されている。
本実施形態では、多孔質セパレータ３０は、正極１０の正極集電タブ１１ｂと、負極２０の負極活物質２２が塗布された領域との間に、多孔質セパレータ３０が複数層（本実施形態では２層）に折り畳まれた折畳部３１を有している。言い換えれば、本実施形態の多孔質セパレータ３０では、正極１０の正極活物質１２が塗布されていない領域１１ｂと、負極２０の負極活物質２２が塗布された領域１１ａとに対向する部分が複数層に折り畳まれて、折畳部３１が形成されている。したがって、本実施形態では、この折畳部３１によって、負極２０から負極活物質２２が脱粒した場合でも、脱粒した負極活物質が正極集電体１１に達することが防止される。すなわち、多孔質セパレータ３０の折畳部３１により、正極１０（正極集電体１１）と負極２０（負極活物質２２）との間の絶縁性が強化され、その結果、電極間短絡を抑制することが可能となる。なお、本実施形態では、折畳部３１は、図２（ａ）に示すように、矩形状の多孔質セパレータ３０の１つの辺に沿って形成されているが、多孔質セパレータ３０の、正極集電タブ１１ｂに対向する領域にだけ形成されていてもよい。
また、多孔質セパレータ３０は、図２（ａ）および図３に示すように、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａの外側で互いに対向する周縁部同士（折畳部３１が形成された周縁部では、正極集電タブ１１ｂに対向しない折畳部３１同士）が熱溶着されている。この多孔質セパレータ３０の周縁部に形成された溶着部３２により、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０は、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａを収容するように、すなわち、実質的には正極１０を収容するように袋状に形成されている。この構成により、外的または内的要因によって多孔質セパレータ３０が収縮する場合でも、多孔質セパレータ３０の形状が維持されやすくなるため、より効果的かつ安定的に電極間短絡の発生を抑制することが可能となる。
なお、多孔質セパレータ３０の折畳部３１は、非多孔質であることが好ましく、すなわち、部分的に熱処理され非多孔質化されていることが好ましい。これは、熱処理によって、折畳部３１の多孔質の穴が塞がることで、絶縁性がさらに強化されるためであり、これにより、電極間短絡をより確実に抑制することが可能となる。
次に、引き続き図１から図３を参照して、本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池の作製方法について説明する。
まず、ロール状のアルミニウム箔にリチウム酸化物からなる正極活物質１２を間欠塗布する。そして、このアルミニウム箔を、正極活物質１２が塗布された部分が活物質形成領域１１ａとなり、塗布されていない部分が正極集電タブ１１ｂとなるように、シート状に加工し、正極集電体１１を作製する。こうして、１個または複数個（本実施形態では１個）の正極集電タブ１１ｂが引き出された正極１０を形成する。同様に、炭素材料からなる負極活物質２２を間欠塗布したロール状の銅箔を、負極活物質２２が塗布されていない部分が負極集電タブとなるようにシート状に加工して、負極集電タブ（図２には図示せず）が引き出された負極２０を形成する。
正極１０および負極２０をそれぞれ形成した後、正極１０および負極２０を、ポリプロピレン単層、あるいはポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータ３０を介して積層し、積層体２を作製する。
具体的には、まず、多孔質セパレータ３０の、正極集電体１１のアルミニウム箔が露出した領域（すなわち正極集電タブ１１ｂ）と負極２０の負極活物質２２が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳み、折畳部３１を形成しておく。次に、この折畳部３１を熱処理（熱溶着）し、非多孔質化する。その後、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０において、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａの外側で互いに対向する周縁部同士を熱溶着し、溶着部３２を形成する。こうして、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０を袋状に形成し、その内部に正極集電体１１の活物質形成領域１１ａを収容する。そして、袋状に形成された多孔質セパレータ３０の内部に実質的に収容された正極１０と、負極とを積層し、積層体２を完成させる。
このようにして作製した積層体２に正極引出端子５および負極引出端子６を接続した後、この積層体２を、図１に示すように、アルミニウム箔などの金属薄膜の両面に合成樹脂製フィルムが積層されたラミネートフィルムによって形成されたラミネートケース７に収容する。具体的には、引出端子５，６の一部がラミネートケース７の外側に露出するように、積層体２、正極集電タブ３、負極集電タブ４，および引出端子５，６の一部を、矩形状の２枚のラミネートフィルムの間に挿入し、ラミネートフィルムの各辺を熱溶着する。このとき、引出端子５，６が配置された辺を含む３辺の熱溶着を行った後で袋状の状態になったラミネートフィルムの内部に電解液を注入し、最後に、残された辺の熱溶着を行うことで、積層型リチウムイオン二次電池１を完成させる。
なお、多孔質セパレータの製法としては、湿式法と乾式法とに大別されるが、本実施形態では、乾式法で作製された多孔質セパレータを用いることが好ましい。これは、その製法上の理由により、乾式法で作製された多孔質セパレータの熱収縮が、湿式法で作製された場合と比べて小さく、製造工程中の熱処理などによる多孔質セパレータの収縮やシワの発生を抑えることができるためである。
以上のように、本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池では、正極と負極との間に挿入された多孔質セパレータに、多孔質セパレータが複数層に折り畳まれた折畳部が形成されている。この折畳部は、正極の正極活物質が塗布されていない領域、すなわち正極集電体が露出している領域と、負極の負極活物質が塗布された領域とが対向している部分に配置されている。これにより、負極から負極活物質が脱粒したとしても、負極活物質の脱粒物が正極集電体に達することを防止することができ、その結果、電極間の絶縁性が強化され、電池内部での短絡の発生を抑制することが可能となる。
以上、本発明の積層型二次電池について、積層型リチウムイオン二次電池の場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、ニッケル水素電池など他の二次電池や、電気二重層キャパシタに代表される電気化学キャパシタなどの、電荷を蓄積することができる電気化学デバイスにも適用可能である。
なお、本発明は、無停電電源や蓄電池としての用途に有用であり、さらには電気自動車用電池やハイブリッド自動車用電池、電動アシスト自転車用電池としての用途にも有用である。
（実施例）
上述の製造方法を用い、以下に示す条件で作製した積層型リチウムイオン二次電池において、多孔質セパレータの折畳部による内部短絡の抑制効果を検証した。
上述の製造方法を用い、以下に示す条件で作製した積層型リチウムイオン二次電池において、多孔質セパレータの折畳部による内部短絡の抑制効果を検証した。
正極と負極を絶縁するためのセパレータとして、ポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータを使用した。多孔質セパレータの折畳部は、２層構造とし、１６０℃で熱溶着を行い、非多孔質化した。積層体には、正極１０枚、セパレータ２０枚、負極１１枚を使用した。
正極引出端子は、幅１０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム製とし、正極集電タブは、幅１０ｍｍ、厚さ０．０２ｍｍとして、それらを超音波溶接により接続した。負極引出端子は、幅１０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのニッケル製とし、負極集電タブは、幅１０ｍｍ、厚さ０．０１ｍｍとして、それらを超音波溶接により接続した。引出端子とラミネートフィルムとの間に厚さ０．１ｍｍの絶縁樹脂を挿入し、ラミネートフィルムの溶着位置が絶縁樹脂と重なるようにラミネートフィルムの熱溶着を行い、ラミネートケースを形成した。
なお、比較例として、折畳部が形成されていない点を除いては上述の実施例と同様の構成の積層型リチウムイオン二次電池を作製した。
実施例および比較例において、実施例では折畳部に、比較例ではそれに対応する位置に、中心で９０度折り曲げた金属片（長さ２ｍｍ、幅０．２ｍｍ、厚さ０．１ｍｍ）を介して外部から圧力を加え、内部短絡の有無を調べた。
比較例では、内部短絡が発生したが、実施例では、内部短絡は見られず、折畳部による短絡抑制効果が確認された。
１ 積層型リチウムイオン二次電池
２ 積層体
１０ 正極
１１ 正極集電体
１１ａ 活物質形成領域
１１ａ 正極集電タブ
１２ 正極活物質
２０ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質
３０ 多孔質セパレータ
３１ 折畳部
３２ 溶着部
２ 積層体
１０ 正極
１１ 正極集電体
１１ａ 活物質形成領域
１１ａ 正極集電タブ
１２ 正極活物質
２０ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質
３０ 多孔質セパレータ
３１ 折畳部
３２ 溶着部
Claims (8)
- シート状の集電体の両面に第１の電極活物質が塗布された第１の電極であって、該第１の電極活物質が塗布された第１の領域と、該第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを有する第１の電極と、シート状の集電体の両面に、前記第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質が塗布された第２の電極と、多孔質セパレータと、を有する積層体であって、前記第１および第２の電極が、前記多孔質セパレータを介して積層された積層体を備え、
前記多孔質セパレータは、前記第１の電極の前記第２の領域と前記第２の電極の前記第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分が、複数層に折り畳まれている、積層型二次電池。 - 前記多孔質セパレータは、複数層に折り畳まれた前記部分が非多孔質である、請求項１に記載の積層型二次電池。
- 前記第１の電極の前記第２の領域は、前記第１の領域の端部から突出するように設けられ、
前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータは、前記第１の電極の前記第１の領域の外側で互いに対向する周縁部同士が熱溶着され、前記第１の電極の前記第１の領域を収容するように袋状に形成されている、請求項１または２に記載の積層型二次電池。 - 前記第１の電極が正極である、請求項３に記載の積層型二次電池。
- シート状の集電体の両面に第１の電極活物質を塗布し、第１の電極を形成する工程と、シート状の集電体の両面に、前記第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質を塗布し、第２の電極を形成する工程と、前記第１および第２の電極を多孔質セパレータを介して積層し、積層体を形成する工程と、を含み、前記第１の電極を形成する工程が、前記第１の電極活物質が塗布された第１の領域と該第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを形成することを含む積層型二次電池の製造方法であって、
前記積層体を形成する工程の前に、前記多孔質セパレータの、前記第１の電極の前記第２の領域と前記第２の電極の前記第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳む工程を含む、積層型二次電池の製造方法。 - 前記複数層に折り畳む工程が、前記多孔質セパレータの、複数層に折り畳まれた前記部分を部分的に熱処理し、非多孔質化することを含む、請求項５に記載の積層型二次電池の製造方法。
- 前記第１の電極を形成する工程が、前記第１の電極の前記第２の領域を前記第１の領域の端部から突出するように設けることを含み、
前記複数層に折り畳む工程と前記積層体を形成する工程との間に、前記第１の電極の前記第１の領域を収容するように、前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータを袋状に形成する工程を含み、
前記袋状に形成する工程が、前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータの、前記第１の電極の前記第１の領域の外側で互いに対向する周縁部同士を熱溶着することを含む、請求項５または６に記載の積層型二次電池の製造方法。 - 前記多孔質セパレータが乾式法で作製されている、請求項５から７のいずれか１項に記載の積層型二次電池の製造方法。
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