WO2012036088A1 - 積層型二次電池 - Google Patents

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WO2012036088A1 PCT/JP2011/070620 JP2011070620W WO2012036088A1 WO 2012036088 A1 WO2012036088 A1 WO 2012036088A1 JP 2011070620 W JP2011070620 W JP 2011070620W WO 2012036088 A1 WO2012036088 A1 WO 2012036088A1
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真介 榎本
粂内　友一
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Ｎｅｃエナジーデバイス株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated secondary battery.
  • lithium ion batteries have been used as power sources for portable devices such as mobile phones and digital cameras due to demands for higher capacity and smaller size.
  • Lithium ion batteries are also used as a power source for electrically assisted bicycles and power tools because they have a high energy density and no memory effect.
  • advantages such as weight reduction and heat radiation improvement can be obtained, a laminated lithium ion battery provided with an electrode having a laminated structure and using an aluminum laminate film for the exterior of the battery has been commercialized.
  • a battery pack and a battery system connected in series or in multiple parallels have been intensively studied.
  • FIG. 1A is a schematic plan view of a general laminated secondary battery provided with an aluminum laminate film as an outer package.
  • FIG. 1B is a schematic cross-sectional view (parallel to the stacking direction) taken along the line D-D ′ of FIG. 1A, showing a cross-sectional structure in the vicinity of a current collection tab of a conventional stacked secondary battery.
  • the positive electrode current collector 111 is formed with an active material forming region 111 a to which the positive electrode active material 112 is applied and a positive electrode current collecting tab 111 b which is a region to which the positive electrode active material 112 is not applied.
  • the positive electrode current collection tab 111b is provided so as to protrude from the end of the active material formation region 111a so as to be drawn out from the active material formation region 111a.
  • the negative electrode 120 also has a negative electrode current collection tab provided so as to be drawn out from the region to which the negative electrode active material 122 is applied.
  • the positive electrode current collector 111 is made of an aluminum foil, and the positive electrode active material 112 is made of a lithium oxide such as lithium cobaltate, lithium nickelate, or lithium manganate.
  • the negative electrode current collector 121 is made of copper foil, the negative electrode active material 122 is made of carbon, and the separator 130 is made of a porous plastic film.
  • this contact is designed so as not to occur structurally and in manufacture in the laminated secondary battery. That is, the positive electrode current collector 111 and the negative electrode current collector 121 are spatially separated by the separator 130 so as not to cause an internal short circuit.
  • a region where current may flow next to this is a region between the positive electrode current collector 111 and the negative electrode active material 122, that is, a region 111b where the positive electrode current collector 111 is exposed, through the separator 130. It is a region facing the negative electrode active material. In these regions, during use of the battery, external factors such as expansion, vibration, and impact of the electrode due to repeated charge and discharge cause the active materials 112 and 122 to fall from the electrodes 110 and 120 and pass through the separator 130. There is a possibility that a short circuit may occur. The same thing can occur between the negative electrode current collector 121 and the positive electrode active material 112.
  • Patent Document 1 in a secondary battery in which the electrode element has a wound structure, a tape is attached to a region where the positive electrode current collector is exposed and which faces the negative electrode active material through the separator.
  • Patent Document 2 proposes a method for preventing internal short circuit caused by the particle shedding of the active material by heat-treating the porous separator provided between the electrodes and making it non-porous in the wound secondary battery. It is done.
  • Patent Document 1 requires a step of attaching a tape, and therefore, when positional deviation occurs at the time of attaching a tape, the tape must be attached again. In that case, there is concern about peeling of the electrode due to the adhesive, which leads to the generation of defective products.
  • heat treatment of the separator causes the separator to shrink or wrinkles to be generated in the separator.
  • the contraction of the separator reduces the rate characteristics by reducing the pore diameter and generates a local pressure on the electrode.
  • the occurrence of wrinkles makes the distance between the electrodes uneven. Therefore, it has been a problem that the long-term characteristics of the battery such as charge and discharge cycle characteristics deteriorate.
  • an object of the present invention is to provide a laminated secondary battery that suppresses the occurrence of a short circuit inside the battery while suppressing a decrease in productivity and a deterioration in battery performance.
  • a stacked secondary battery is a first electrode in which a first electrode active material is applied to both sides of a sheet-like current collector, the first electrode A first electrode having a first region to which an active material is applied and a second region to which a first electrode active material is not applied, and a first electrode on both sides of a sheet-like current collector
  • It is a layered product which has the 2nd electrode with which the 2nd electrode active material of the polarity different from an active material was applied, and a porous separator, and the 1st and 2nd electrode is via a porous separator.
  • the porous separator includes a laminated separator in which a portion opposed to the second region of the first electrode and the region to which the second electrode active material of the second electrode is applied is folded in a plurality of layers. It is done.
  • a step of applying a first electrode active material on both sides of a sheet-like current collector to form a first electrode, and a sheet-like current collector Applying a second electrode active material having a polarity different from that of the first electrode active material on both surfaces of the substrate to form a second electrode, and laminating the first and second electrodes via the porous separator
  • the step of forming a laminated body wherein the step of forming the first electrode includes the first region to which the first electrode active material is applied and the second region to which the first electrode active material is not applied. And forming a second region of the first electrode and the second electrode of the porous separator prior to the step of forming the laminate. And a step of folding the portion opposite to the region where the second electrode active material is applied to the plurality of layers into a plurality of layers.
  • the area to which the first electrode active material of the first electrode is not applied ie, the area where the current collector is exposed, and the second electrode active of the second electrode.
  • a porous separator folded in multiple layers will be arranged between the area where the substance is applied. Therefore, even when the second electrode active material drops, the second electrode active material is prevented from reaching the current collector of the first electrode by the porous separator folded in a plurality of layers. Therefore, short circuiting between the positive electrode current collector and the negative electrode active material due to the dropping of the negative electrode active material is performed without performing the process of attaching a tape or heat treatment that causes the decrease in productivity or the deterioration of battery performance. It becomes possible to suppress.
  • the present invention it is possible to provide a laminated secondary battery that suppresses the occurrence of a short circuit inside the battery while suppressing the decrease in productivity and the deterioration of the battery performance.
  • FIG. 10 is a plan view schematically showing a conventional laminated lithium ion secondary battery. It is a schematic sectional drawing along the D-D 'line
  • FIG. 1 is a plan view schematically showing a laminated lithium ion secondary battery according to an embodiment of the present invention. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a top view which shows roughly the laminated body of the laminated lithium ion secondary battery in one Embodiment of this invention.
  • FIG. 3B is a schematic cross-sectional view taken along the line A-A ′ of FIG. 3A. It is a schematic sectional drawing along the B-B 'line
  • the laminated secondary battery of the present invention will be described by taking a laminated lithium ion secondary battery as an example.
  • the present invention will be described with the first electrode as a positive electrode and the second electrode as a negative electrode.
  • the present invention in the opposite case, that is, when the first electrode is the negative electrode and the second electrode is the positive electrode, a structure in which there is no positive electrode active material not facing the negative electrode active material I assume.
  • FIG. 2 is a plan view schematically showing a laminated lithium ion secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • 3A is a plan view schematically showing a structure of a laminate of the laminated lithium ion secondary battery shown in FIG. 2, and
  • FIG. 3B is a schematic cross-sectional view taken along the line AA 'of FIG. 3A.
  • 4A and 4B are schematic cross-sectional views taken along the lines B-B 'and C-C' of FIG. 3A, respectively.
  • FIGS. 3A to 4B show only a part of the laminate (in FIG. 3A, the positive electrode and the porous separator).
  • the stack-type lithium ion secondary battery 1 of the present embodiment has a stack 2 in which a positive electrode and a negative electrode are stacked via a porous separator.
  • the positive electrode current collection tab 3 and the negative electrode current collection tab 4 are drawn out from the respective electrodes of the laminate 2. They are welded and connected to lead terminals 5 and 6 for electrically connecting each electrode of the laminate to an external device.
  • the laminate 2 is housed in the laminate case 7 together with the electrolytic solution.
  • the laminate 2 is a positive electrode (first electrode) 10 in which a positive electrode active material (first electrode active material) 12 is coated on both sides of a sheet-like positive electrode current collector 11 as shown in FIGS. 3A to 4B. And the negative electrode (second electrode) 20 in which the negative electrode active material (second electrode active material) 22 is applied to both surfaces of the sheet-like negative electrode current collector 21.
  • the positive electrode current collector 11 is made of an aluminum foil, and the positive electrode active material 12 made of a lithium oxide such as lithium manganate (LiMn 2 O 4 ) that absorbs and releases lithium ions is formed on the aluminum foil.
  • the positive electrode 10 is configured by being applied.
  • the second region 11 b is formed.
  • the positive electrode current collection tab 11b is provided so as to be drawn out from the active material formation region 11a, that is, to protrude from the end of the active material formation region 11a.
  • the negative electrode current collector 21 is made of a copper foil, and a negative electrode active material 22 made of a carbon material such as graphite which occludes and releases lithium ions is applied on the copper foil to form a negative electrode 20.
  • the negative electrode 20 also has a negative electrode current collection tab (not shown in FIGS. 3A to 4B) provided so as to be drawn out from the region where the negative electrode active material 22 is applied.
  • a porous separator 30 having a single layer of polypropylene or a polypropylene / polyethylene / polypropylene three-layer structure is inserted.
  • the porous separator 30 has a plurality of layers of the porous separator 30 (in the present embodiment, between the positive electrode current collection tab 11b of the positive electrode 10 and the region to which the negative electrode active material 22 of the negative electrode 20 is applied). 2) has a folded portion 31 folded in two layers.
  • the portion of the positive electrode 10 where the positive electrode active material 12 is not applied and the region 11 a where the negative electrode active material 22 is applied of the negative electrode 20 is a plurality of layers
  • the folding portion 31 is formed. Therefore, in the present embodiment, even when the negative electrode active material 22 is disintegrated from the negative electrode 20, the folded portion 31 prevents the disintegrated negative electrode active material from reaching the positive electrode current collector 11.
  • the insulation between the positive electrode 10 (positive electrode current collector 11) and the negative electrode 20 (negative electrode active material 22) is strengthened by the folded portion 31 of the porous separator 30, and as a result, short circuit between electrodes is suppressed. It becomes possible.
  • the folded portion 31 is formed along one side of the rectangular porous separator 30, but the positive electrode current collection tab of the porous separator 30 is formed. It may be formed only in the region opposed to 11b.
  • the porous separators 30 have peripheral portions facing each other outside the active material forming region 11a of the positive electrode current collector 11 (a folded portion 31 is formed In the peripheral portion, the folded portions 31 not facing the positive electrode current collection tab 11b are thermally welded.
  • the porous separator 30 adjacent to the positive electrode 10 by the welded portion 32 formed on the peripheral portion of the porous separator 30 substantially accommodates the active material forming region 11 a of the positive electrode current collector 11.
  • the folded portion 31 of the porous separator 30 is preferably non-porous, that is, preferably partially heat-treated to be non-porous. This is because the porous holes of the folded portion 31 are closed by the heat treatment, thereby further enhancing the insulation property, which makes it possible to more reliably suppress the inter-electrode short circuit.
  • the positive electrode active material 12 made of lithium oxide is intermittently applied to a roll of aluminum foil. Then, the aluminum foil is processed into a sheet so that the portion to which the positive electrode active material 12 is applied becomes the active material forming region 11 a and the portion not applied is the positive electrode current collecting tab 11 b 11 is made. Thus, the positive electrode 10 from which one or a plurality (one in the present embodiment) of the positive electrode current collection tab 11b is drawn out is formed. Similarly, a roll-like copper foil intermittently coated with a negative electrode active material 22 made of a carbon material is processed into a sheet shape so that the portion to which the negative electrode active material 22 is not applied becomes a negative electrode current collector tab. An electrical tab (not shown in FIGS. 3A and 3B) forms the negative electrode 20 withdrawn.
  • the positive electrode 10 and the negative electrode 20 are laminated via the polypropylene separator or the porous separator 30 having a polypropylene / polyethylene / polypropylene three-layer structure to produce a laminate 2.
  • the porous separator 30 is opposed to the area where the aluminum foil of the positive electrode current collector 11 is exposed (i.e., the positive electrode current collection tab 11 b) and the area to which the negative electrode active material 22 of the negative electrode 20 is applied.
  • the portion is folded into a plurality of layers to form a folded portion 31.
  • the folded portion 31 is heat treated (thermally welded) to be non-porous.
  • peripheral edge portions facing each other outside the active material forming region 11a of the positive electrode current collector 11 are heat-welded to form a welded portion 32.
  • the porous separator 30 adjacent to the positive electrode 10 is formed in a bag shape, and the active material forming region 11 a of the positive electrode current collector 11 is accommodated therein. Then, the positive electrode 10 substantially accommodated inside the porous separator 30 formed into a bag shape and the negative electrode are laminated to complete the laminate 2.
  • the positive electrode lead-out terminal 5 and the negative electrode lead-out terminal 6 are connected to the laminate 2 produced in this manner. Thereafter, as shown in FIG. 2, the laminate 2 is accommodated in a laminate case 7 formed of a laminate film in which a synthetic resin film is laminated on both sides of a metal thin film such as an aluminum foil. Specifically, the laminate 2, the positive electrode current collection tab 3, the negative electrode current collection tab 4, and part of the lead terminals 5, 6 so that part of the lead terminals 5, 6 is exposed to the outside of the laminate case 7. Is inserted between two rectangular laminate films, and each side of the laminate film is heat welded.
  • the electrolyte solution is injected into the inside of the laminated film that has become a bag-like state after heat welding of the three sides including the side where the lead terminals 5 and 6 are arranged, and finally the remaining side The thermal-welding is performed to complete the stacked lithium ion secondary battery 1.
  • porous separator As a manufacturing method of a porous separator, although it divides roughly into a wet method and a dry method, in this embodiment, it is preferable to use the porous separator produced by the dry method. This is because the thermal shrinkage of the porous separator produced by the dry method is smaller than that produced by the wet method due to the reason of the production method, and the shrinkage or wrinkles of the porous separator due to the heat treatment during the production process. It is possible to suppress the occurrence of
  • the porous separator inserted between the positive electrode and the negative electrode is formed with a folded portion in which the porous separator is folded into a plurality of layers.
  • the folded portion is disposed in a region where the positive electrode active material of the positive electrode is not coated, that is, a region where the positive electrode current collector is exposed and a region where the negative electrode active material of the negative electrode is coated. It is done. Thereby, even if the negative electrode active material is disintegrated from the negative electrode, it is possible to prevent the separated material of the negative electrode active material from reaching the positive electrode current collector. As a result, the insulation between the electrodes is strengthened, making it possible to suppress the occurrence of a short circuit inside the battery.
  • the present invention is also applicable to electrochemical devices capable of storing charge, such as other secondary batteries such as nickel hydrogen batteries, and electrochemical capacitors represented by electric double layer capacitors.
  • the present invention is useful in applications as uninterruptible power supplies and storage batteries, and is also useful in applications as batteries for electric vehicles, batteries for hybrid vehicles, and batteries for electrically assisted bicycles.
  • a porous separator of polypropylene / polyethylene / polypropylene three-layer structure was used as a separator for insulating the positive electrode and the negative electrode.
  • the folded part of the porous separator had a two-layer structure and was heat-welded at 160 ° C. to make it non-porous.
  • 10 positive electrodes, 20 separators, and 11 negative electrodes were used.
  • the positive electrode lead terminals were made of aluminum with a width of 10 mm and a thickness of 0.2 mm, and the positive electrode current collection tabs were connected with each other by ultrasonic welding with a width of 10 mm and a thickness of 0.02 mm.
  • the negative electrode lead terminals were made of nickel with a width of 10 mm and a thickness of 0.2 mm, and the negative electrode current collection tabs were connected with each other by ultrasonic welding with a width of 10 mm and a thickness of 0.01 mm.
  • An insulating resin having a thickness of 0.1 mm was inserted between the lead terminal and the laminate film, and the laminate film was heat-welded so that the welding position of the laminate film overlapped with the insulation resin, to form a laminate case.
  • a laminated lithium ion secondary battery having the same configuration as that of the above-described example was manufactured except that the folded portion was not formed.
  • a metal piece (length 2 mm, width 0.2 mm, thickness 0.1 mm) bent at the center by 90 degrees at the position corresponding to the folded portion in the example and the comparative example is used.
  • the pressure was applied from the outside, and the presence or absence of the internal short circuit was examined.

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Abstract

本発明は、ｼｰﾄ状の集電体(11)の両面に第1 の活物質(12)が塗布された第1の電極であって、前記第1 の活物質が塗布された第1 の領域(11a)と、塗布されていない第2 の領域(11b)とを有する第1 の電極(10)と、ｼｰﾄ状の集電体の両面(21)に、前記第1 の活物質とは異なる極性の第2 の活物質(22)が塗布された第2 の電極(20)と、多孔質ｾﾊﾟﾚｰﾀ(30)と、を有する積層体であって、前記第1 および第2 の電極が、前記多孔質ｾﾊﾟﾚｰﾀを介して積層された積層体を備えた、積層型二次電池に関する。前記積層型二次電池では、使用中に、前記第1 の電極や前記第2 の電極から活物質が脱粒し、前記ｾﾊﾟﾚｰﾀを通り抜けることで、電極間短絡が発生する等の問題があった。本発明は、前記積層型二次電池の前記多孔質ｾﾊﾟﾚｰﾀにおける、前記第1 の電極の前記第2 の領域(11b)と前記第2 の電極の前記第2 の活物質が塗布された領域(22)とに対向する部分(31)を、複数層に折り畳むことで、上記問題の解決を図ったものである。

Description

積層型二次電池
　本発明は、積層型二次電池に関する。
　近年、リチウムイオン電池は、高容量化、小型化の要求により、携帯電話やデジタルカメラなどの携帯機器用の電源として用いられている。また、リチウムイオン電池は、高エネルギー密度で、メモリー効果が生じないという理由から、電動アシスト自転車や電動工具の電源としても用いられている。さらには、軽量化、放熱性向上などの利点が得られることから、積層構造の電極を備え、電池の外装にアルミラミネートフィルムを使用した積層型リチウムイオン電池が商品化されており、これらを多直列または多並列に接続した電池パックや電池システムが鋭意検討されている。
　図１Ａは、外装体としてアルミラミネートフィルムを備えた一般的な積層型二次電池の概略平面図である。図１Ｂは、図１ＡのＤ－Ｄ’線に沿った（積層方向に平行な）概略断面図であり、従来の積層型二次電池の集電タブ付近の断面構造を示す図である。
　正極集電体１１１には、正極活物質１１２が塗布された活物質形成領域１１１ａと、正極活物質１１２が塗布されていない領域である正極集電タブ１１１ｂとが形成されている。正極集電タブ１１１ｂは、活物質形成領域１１１ａから引き出されるように、活物質形成領域１１１ａの端部から突出して設けられている。負極１２０も同様に、負極活物質１２２が塗布された領域から引き出されるように設けられた負極集電タブを有している。
　リチウムイオン二次電池の場合、正極集電体１１１はアルミニウム箔から構成され、正極活物質１１２は、コバルト酸リチウムやニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム等のリチウム酸化物から構成されている。また、負極集電体１２１は銅箔から構成され、負極活物質１２２はカーボンから構成され、セパレータ１３０は多孔質プラスティックフィルムから構成されている。
　このようなリチウムイオン二次電池では、電池内部での電極間短絡が大きな問題となっている。それは、電極間短絡が、微小な場合には電池の自己放電を大きくしてしまい、過度な場合には発熱を引き起こし、最悪の場合、それが発煙、発火に至り、危険なためである。
　短絡によって電極間で最も電流が流れるのは、負極集電体（銅箔）１２１と正極集電体（アルミニウム箔）１１１の金属同士が接触した場合である。しかしながら、この接触は、積層型二次電池においては、構造上・製造上、発生しないように設計されている。すなわち、正極集電体１１１と負極集電体１２１とは、セパレータ１３０によって空間的に隔てられ、内部短絡に至ることがないように構成されている。
　これに次いで電流が流れる可能性がある領域は、正極集電体１１１と負極活物質１２２との間の領域、すなわち、正極集電体１１１が露出している領域１１１ｂが、セパレータ１３０を介して負極活物質に対向する領域である。これらの領域では、電池使用中に、充放電の繰り返しによる電極の膨張、振動、衝撃等の外的要因により、電極１１０，１２０から活物質１１２，１２２が脱粒しセパレータ１３０を通り抜けることによって、電極間短絡が発生する虞がある。同様のことは、負極集電体１２１と正極活物質１１２との間でも起こり得る。
　したがって、積層型二次電池においては、上述の活物質の脱粒による問題に対処するために、電極間の構造をより安全に設計することが求められている。例えば、特許文献１では、電極素子が捲回構造を有する二次電池において、正極集電体が露出している領域であって、セパレータを介して負極活物質に対向する領域にテープを貼り付けることで、活物質の脱粒物がセパレータを通り抜けても、内部短絡を発生させない方法が提案されている。また、特許文献２では、捲回型二次電池において、電極間に設けられた多孔質セパレータを熱処理し非多孔質化することによって、活物質の脱粒に起因した内部短絡を防止する方法が提案されている。
特開平１０－２４１７３７号公報 特開２００７－１４１４８２号公報
　しかしながら、特許文献１に記載の方法では、テープを貼り付ける工程が必要となり、そのため、テープ貼り付け時に位置ズレが発生した場合には、テープの貼り直しを行わなければならない。その場合、粘着剤による電極の剥がれが懸念され、このことは不良品の発生につながってしまう。また、特許文献２に記載の方法では、セパレータが熱処理されることで、セパレータが収縮したり、セパレータにシワも発生したりする。セパレータの収縮は、空孔径を小さくすることでレート特性を低下させるとともに、電極への局所的な加圧力を発生させる。また、シワの発生は、電極間距離を不均一にする。そのため、充放電サイクル特性などの電池の長期特性が低下することが問題となっていた。
　そこで本発明の目的は、生産性の低下や電池性能の劣化を抑制しながら、電池内部での短絡の発生を抑制する積層型二次電池を提供することである。
　上述した目的を達成するために、本発明の積層型二次電池は、シート状の集電体の両面に第１の電極活物質が塗布された第１の電極であって、第１の電極活物質が塗布された第１の領域と、第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを有する第１の電極と、シート状の集電体の両面に、第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質が塗布された第２の電極と、多孔質セパレータとを有する積層体であって、第１および第２の電極が、多孔質セパレータを介して積層された積層体を備え、多孔質セパレータは、第１の電極の第２の領域と第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分が、複数層に折り畳まれている。
　また、本発明の積層型二次電池の製造方法は、シート状の集電体の両面に第１の電極活物質を塗布し、第１の電極を形成する工程と、シート状の集電体の両面に、第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質を塗布し、第２の電極を形成する工程と、第１および第２の電極を多孔質セパレータを介して積層し、積層体を形成する工程とを含み、第１の電極を形成する工程が、第１の電極活物質が塗布された第１の領域と第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを形成することを含む積層型二次電池の製造方法であって、積層体を形成する工程の前に、多孔質セパレータの、第１の電極の第２の領域と第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳む工程を含んでいる。
　このような積層型二次電池では、第１の電極の第１の電極活物質が塗布されていない領域、すなわち集電体が露出している領域と、第２の電極の第２の電極活物質が塗布された領域との間に、複数層に折り畳まれた多孔質セパレータが配置されることになる。したがって、第２の電極活物質が脱粒した場合でも、その第２の電極活物質は、複数層に折り畳まれた多孔質セパレータにより、第１の電極の集電体まで達することが防止される。そのため、生産性の低下や電池性能の劣化を引き起こすようなテープを貼り付ける工程や熱処理を行うことなく、負極活物質の脱粒による正極集電体と負極活物質との間での短絡の発生を抑制することが可能となる。
　以上説明したように、本発明によれば、生産性の低下や電池性能の劣化を抑制しながら、電池内部での短絡の発生を抑制する積層型二次電池を提供することができる。
従来の積層型リチウムイオン二次電池を概略的に示す平面図である。 図１ＡのＤ－Ｄ’線に沿った概略断面図である。 本発明の一実施形態における積層型リチウムイオン二次電池を概略的に示す平面図である。 本発明の一実施形態における積層型リチウムイオン二次電池の積層体を概略的に示す平面図である。 図３ＡのＡ－Ａ’線に沿った概略断面図である。 図３ＡのＢ－Ｂ’線に沿った概略断面図である。 図３ＡのＣ－Ｃ’線に沿った概略断面図である。
　以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について説明する。
　本明細書では、本発明の積層型二次電池について、積層型リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。また、以下に示す実施形態では、第１の電極を正極とし、第２の電極を負極として本発明を説明する。本発明では、その逆の場合、すなわち第１の電極が負極であり、第２の電極が正極である場合も可能であるが、そのときには、負極活物質と対向しない正極活物質が存在しない構造とする。
　図２は、本発明の一実施形態における積層型リチウムイオン二次電池を概略的に示す平面図である。図３Ａは、図２に示す積層型リチウムイオン二次電池の積層体の構造を概略的に示す平面図であり、図３Ｂが、図３ＡのＡ－Ａ’線に沿った概略断面図である。図４Ａおよび図４Ｂはそれぞれ、図３ＡのＢ－Ｂ’線およびＣ－Ｃ’線に沿った概略断面図である。なお、簡単のために、図３Ａから図４Ｂでは、積層体の一部（図３Ａでは、正極および多孔質セパレータ）のみが示されている。
　本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池１は、図２に示すように、正極および負極が多孔質セパレータを介して積層された積層体２を有している。積層体２の各電極からは、正極集電タブ３および負極集電タブ４がそれぞれ引き出されている。それらは、積層体の各電極を外部装置に電気的に接続するための引出端子５，６に溶接され、接続されている。積層体２は、電解液と共にラミネートケース７内に収容されている。
　積層体２は、図３Ａから図４Ｂに示すように、シート状の正極集電体１１の両面に正極活物質（第１の電極活物質）１２が塗布された正極（第１の電極）１０と、シート状の負極集電体２１の両面に負極活物質（第２の電極活物質）２２が塗布された負極（第２の電極）２０と、を有している。
　本実施形態では、正極集電体１１はアルミニウム箔からなり、このアルミニウム箔上に、リチウムイオンを吸蔵、放出するマンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）などのリチウム酸化物からなる正極活物質１２が塗布されて、正極１０が構成されている。正極集電体１１には、図３Ａに示すように、正極活物質１２が塗布された活物質形成領域（第１の領域）１１ａと、正極活物質１２が塗布されていない正極集電タブ（第２の領域）１１ｂとが形成されている。正極集電タブ１１ｂは、活物質形成領域１１ａから引き出されるように、すなわち活物質形成領域１１ａの端部から突出するように設けられている。一方、負極集電体２１は銅箔からなり、この銅箔上に、リチウムイオンを吸蔵、放出するグラファイトなどの炭素材料からなる負極活物質２２が塗布されて、負極２０が構成されている。負極２０も同様に、負極活物質２２が塗布された領域から引き出されるように設けられた負極集電タブ（図３Ａから図４Ｂには図示せず）を有している。
　正極１０と負極２０との間には、正極１０と負極２０とを絶縁するために、例えばポリプロピレン単層、あるいはポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータ３０が挿入されている。
　本実施形態では、多孔質セパレータ３０は、正極１０の正極集電タブ１１ｂと、負極２０の負極活物質２２が塗布された領域との間に、多孔質セパレータ３０が複数層（本実施形態では２層）に折り畳まれた折畳部３１を有している。言い換えれば、本実施形態の多孔質セパレータ３０では、正極１０の正極活物質１２が塗布されていない領域１１ｂと、負極２０の負極活物質２２が塗布された領域１１ａとに対向する部分が複数層に折り畳まれて、折畳部３１が形成されている。したがって、本実施形態では、この折畳部３１によって、負極２０から負極活物質２２が脱粒した場合でも、脱粒した負極活物質が正極集電体１１に達することが防止される。すなわち、多孔質セパレータ３０の折畳部３１により、正極１０（正極集電体１１）と負極２０（負極活物質２２）との間の絶縁性が強化され、その結果、電極間短絡を抑制することが可能となる。なお、本実施形態では、折畳部３１は、図３Ａに示すように、矩形状の多孔質セパレータ３０の１つの辺に沿って形成されているが、多孔質セパレータ３０の、正極集電タブ１１ｂに対向する領域にだけ形成されていてもよい。
　また、多孔質セパレータ３０は、図３Ａ、図４Ａ、および図４Ｂに示すように、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａの外側で互いに対向する周縁部同士（折畳部３１が形成された周縁部では、正極集電タブ１１ｂに対向しない折畳部３１同士）が熱溶着されている。この多孔質セパレータ３０の周縁部に形成された溶着部３２により、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０は、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａを収容するように、すなわち、実質的には正極１０を収容するように袋状に形成されている。この構成により、外的または内的要因によって多孔質セパレータ３０が収縮する場合でも、多孔質セパレータ３０の形状が維持されやすくなる。そのため、より効果的かつ安定的に電極間短絡の発生を抑制することが可能となる。
　なお、多孔質セパレータ３０の折畳部３１は、非多孔質であることが好ましく、すなわち、部分的に熱処理され非多孔質化されていることが好ましい。これは、熱処理によって、折畳部３１の多孔質の穴が塞がることで、絶縁性がさらに強化されるためであり、これにより、電極間短絡をより確実に抑制することが可能となる。
　次に、引き続き図２から図４Ｂを参照して、本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池の作製方法について説明する。
　まず、ロール状のアルミニウム箔にリチウム酸化物からなる正極活物質１２を間欠塗布する。そして、このアルミニウム箔を、正極活物質１２が塗布された部分が活物質形成領域１１ａとなり、塗布されていない部分が正極集電タブ１１ｂとなるように、シート状に加工し、正極集電体１１を作製する。こうして、１個または複数個（本実施形態では１個）の正極集電タブ１１ｂが引き出された正極１０を形成する。同様に、炭素材料からなる負極活物質２２を間欠塗布したロール状の銅箔を、負極活物質２２が塗布されていない部分が負極集電タブとなるようにシート状に加工して、負極集電タブ（図３Ａおよび図３Ｂには図示せず）が引き出された負極２０を形成する。
　正極１０および負極２０をそれぞれ形成した後、正極１０および負極２０を、ポリプロピレン単層、あるいはポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータ３０を介して積層し、積層体２を作製する。
　具体的には、まず、多孔質セパレータ３０の、正極集電体１１のアルミニウム箔が露出した領域（すなわち正極集電タブ１１ｂ）と負極２０の負極活物質２２が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳み、折畳部３１を形成しておく。次に、この折畳部３１を熱処理（熱溶着）し、非多孔質化する。その後、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０において、正極集電体１１の活物質形成領域１１ａの外側で互いに対向する周縁部同士を熱溶着し、溶着部３２を形成する。こうして、正極１０に隣接する多孔質セパレータ３０を袋状に形成し、その内部に正極集電体１１の活物質形成領域１１ａを収容する。そして、袋状に形成された多孔質セパレータ３０の内部に実質的に収容された正極１０と、負極とを積層し、積層体２を完成させる。
　このようにして作製した積層体２に正極引出端子５および負極引出端子６を接続する。その後、この積層体２を、図２に示すように、アルミニウム箔などの金属薄膜の両面に合成樹脂製フィルムが積層されたラミネートフィルムによって形成されたラミネートケース７に収容する。具体的には、引出端子５，６の一部がラミネートケース７の外側に露出するように、積層体２、正極集電タブ３、負極集電タブ４，および引出端子５，６の一部を、矩形状の２枚のラミネートフィルムの間に挿入し、ラミネートフィルムの各辺を熱溶着する。このとき、引出端子５，６が配置された辺を含む３辺の熱溶着を行った後で袋状の状態になったラミネートフィルムの内部に電解液を注入し、最後に、残された辺の熱溶着を行うことで、積層型リチウムイオン二次電池１を完成させる。
　なお、多孔質セパレータの製法としては、湿式法と乾式法とに大別されるが、本実施形態では、乾式法で作製された多孔質セパレータを用いることが好ましい。これは、その製法上の理由により、乾式法で作製された多孔質セパレータの熱収縮が、湿式法で作製された場合と比べて小さく、製造工程中の熱処理などによる多孔質セパレータの収縮やシワの発生を抑えることができるためである。
　以上のように、本実施形態の積層型リチウムイオン二次電池では、正極と負極との間に挿入された多孔質セパレータに、多孔質セパレータが複数層に折り畳まれた折畳部が形成されている。この折畳部は、正極の正極活物質が塗布されていない領域、すなわち正極集電体が露出している領域と、負極の負極活物質が塗布された領域とが対向している部分に配置されている。これにより、負極から負極活物質が脱粒したとしても、負極活物質の脱粒物が正極集電体に達することを防止することができる。その結果、電極間の絶縁性が強化され、電池内部での短絡の発生を抑制することが可能となる。
　以上、本発明の積層型二次電池について、積層型リチウムイオン二次電池の場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、ニッケル水素電池など他の二次電池や、電気二重層キャパシタに代表される電気化学キャパシタなどの、電荷を蓄積することができる電気化学デバイスにも適用可能である。
　なお、本発明は、無停電電源や蓄電池としての用途に有用であり、さらには電気自動車用電池やハイブリッド自動車用電池、電動アシスト自転車用電池としての用途にも有用である。
　（実施例）
　上述の製造方法を用い、以下に示す条件で作製した積層型リチウムイオン二次電池において、多孔質セパレータの折畳部による内部短絡の抑制効果を検証した。
　正極と負極を絶縁するためのセパレータとして、ポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレン３層構造の多孔質セパレータを使用した。多孔質セパレータの折畳部は、２層構造とし、１６０℃で熱溶着を行い、非多孔質化した。積層体には、正極１０枚、セパレータ２０枚、負極１１枚を使用した。
　正極引出端子は、幅１０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム製とし、正極集電タブは、幅１０ｍｍ、厚さ０．０２ｍｍとして、それらを超音波溶接により接続した。負極引出端子は、幅１０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのニッケル製とし、負極集電タブは、幅１０ｍｍ、厚さ０．０１ｍｍとして、それらを超音波溶接により接続した。引出端子とラミネートフィルムとの間に厚さ０．１ｍｍの絶縁樹脂を挿入し、ラミネートフィルムの溶着位置が絶縁樹脂と重なるようにラミネートフィルムの熱溶着を行い、ラミネートケースを形成した。
　なお、比較例として、折畳部が形成されていない点を除いては上述の実施例と同様の構成の積層型リチウムイオン二次電池を作製した。
　実施例および比較例において、実施例では折畳部に、比較例ではそれに対応する位置に、中心で９０度折り曲げた金属片（長さ２ｍｍ、幅０．２ｍｍ、厚さ０．１ｍｍ）を介して外部から圧力を加え、内部短絡の有無を調べた。
　比較例では、内部短絡が発生したが、実施例では、内部短絡は見られず、折畳部による短絡抑制効果が確認された。
　以上、実施形態および実施例を参照して本願発明を説明したが、本願発明は上記実施形態および実施例に限定されものではない。本願発明の構成や詳細には、本願発明のスコープ内で当業者が理解し得る様々な変更をすることができる。
　この出願は、２０１０年９月１６曰に出願された日本出願特願２０１０－２０７９２４を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
　１　積層型リチウムイオン二次電池
　２　積層体
　１０　正極
　１１　正極集電体
　１１ａ　活物質形成領域
　１１ａ　正極集電タブ
　１２　正極活物質
　２０　負極
　２１　負極集電体
　２２　負極活物質
　３０　多孔質セパレータ
　３１　折畳部
　３２　溶着部

Claims (8)

  1. 　シート状の集電体の両面に第１の電極活物質が塗布された第１の電極であって、該第１の電極活物質が塗布された第１の領域と、該第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを有する第１の電極と、シート状の集電体の両面に、前記第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質が塗布された第２の電極と、多孔質セパレータと、を有する積層体であって、前記第１および第２の電極が、前記多孔質セパレータを介して積層された積層体を備え、
    　前記多孔質セパレータは、前記第１の電極の前記第２の領域と前記第２の電極の前記第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分が、複数層に折り畳まれている、積層型二次電池。
  2. 　前記多孔質セパレータは、複数層に折り畳まれた前記部分が非多孔質である、請求項１に記載の積層型二次電池。
  3. 　前記第１の電極の前記第２の領域は、前記第１の領域の端部から突出するように設けられ、
    　前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータは、前記第１の電極の前記第１の領域の外側で互いに対向する周縁部同士が熱溶着され、前記第１の電極の前記第１の領域を収容するように袋状に形成されている、請求項１に記載の積層型二次電池。
  4. 　前記第１の電極が正極である、請求項３に記載の積層型二次電池。
  5. 　シート状の集電体の両面に第１の電極活物質を塗布し、第１の電極を形成する工程と、シート状の集電体の両面に、前記第１の電極活物質とは異なる極性の第２の電極活物質を塗布し、第２の電極を形成する工程と、前記第１および第２の電極を多孔質セパレータを介して積層し、積層体を形成する工程と、を含み、前記第１の電極を形成する工程が、前記第１の電極活物質が塗布された第１の領域と該第１の電極活物質が塗布されていない第２の領域とを形成することを含む積層型二次電池の製造方法であって、
    　前記積層体を形成する工程の前に、前記多孔質セパレータの、前記第１の電極の前記第２の領域と前記第２の電極の前記第２の電極活物質が塗布された領域とに対向する部分を、複数層に折り畳む工程を含む、積層型二次電池の製造方法。
  6. 　前記複数層に折り畳む工程が、前記多孔質セパレータの、複数層に折り畳まれた前記部分を部分的に熱処理し、非多孔質化することを含む、請求項５に記載の積層型二次電池の製造方法。
  7. 　前記第１の電極を形成する工程が、前記第１の電極の前記第２の領域を前記第１の領域の端部から突出するように設けることを含み、
    　前記複数層に折り畳む工程と前記積層体を形成する工程との間に、前記第１の電極の前記第１の領域を収容するように、前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータを袋状に形成する工程を含み、
    　前記袋状に形成する工程が、前記第１の電極に隣接する前記多孔質セパレータの、前記第１の電極の前記第１の領域の外側で互いに対向する周縁部同士を熱溶着することを含む、請求項５に記載の積層型二次電池の製造方法。
  8. 　前記多孔質セパレータが乾式法で作製されている、請求項５に記載の積層型二次電池の製造方法。
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